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PRODUCT ABSORBING NEUTRONS, METHOD FOR MANUFACTURING THE SAME, AND APPLICATION OF SAID PRODUCT TO STORAGE CASTLES Download PDF

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Abstract

LA PRESENTE INVENTION A POUR OBJET UN PRODUIT ABSORBANT LES NEUTRONS AINSI QU'UN PROCEDE DE PREPARATION DE CE PRODUIT. LE PRODUIT COMPREND UN BETON THIXOTROPIQUE DANS LEQUEL SONT INCORPORES 30 A 40 EN POIDS DE BILLES DE POLYETHYLENE HAUTE DENSITE AYANT UN DIAMETRE DE L'ORDRE DE 2 A 5 MM ET 1 A 5 EN POIDS DE GRAINS DE CARBURE DE BORE DONT LES DIMENSIONS SONT DE L'ORDRE DE 300 A 500 MM ENVIRON. APPLICATION AU STOCKAGE ET AU TRANSPORT DE PRODUITS RADIOACTIFS.THE SUBJECT OF THE PRESENT INVENTION IS A NEUTRON ABSORBING PRODUCT AS WELL AS A PROCESS FOR THE PREPARATION OF THIS PRODUCT. THE PRODUCT INCLUDES A THIXOTROPIC CONCRETE IN WHICH ARE INCORPORATED 30 TO 40 BY WEIGHT OF HIGH DENSITY POLYETHYLENE BALLS HAVING A DIAMETER OF THE ORDER OF 2 TO 5 MM AND 1 TO 5 BY WEIGHT OF BORON CARBIDE GRAINS, THE DIMENSIONS OF WHICH ARE OF THE ORDER OF 300 TO 500 MM APPROXIMATELY. APPLICATION TO THE STORAGE AND TRANSPORT OF RADIOACTIVE PRODUCTS.

Description

250 1 8 9 5250 1 8 9 5

La présente invention a pour objet un produit capable d'absorber les neutrons ainsi qu'un procédé de  The subject of the present invention is a product capable of absorbing neutrons and a method of

fabrication de ce produit.manufacture of this product.

Plus précisément, elle a pour objet un maté-  More specifically, its purpose is to

riau absorbant les neutrons et plus spécialement les neutrons rapides et thermiques d'énergie comprise entre 0,1 et 14 MeV, utilisable dans les châteaux de transport  neutron absorbing material and more particularly fast and thermal neutrons of energy between 0.1 and 14 MeV, usable in transport casks

et de stockage de produits radioactifs.  and storage of radioactive products.

On sait quecontrairement aux rayons gamma qui nécessitent pour leur absorption des matériaux lourds (fer, plomb, tungstène, uranium), l'absorption  It is known that, unlike the gamma rays that require heavy materials (iron, lead, tungsten, uranium) for absorption,

des neutrons est en majeure partie obtenue après ralen-  most of the neutrons are obtained after

tissement par des atomes légers (hydrogène, carbone).  by light atoms (hydrogen, carbon).

C'est pourquoi les matériaux réalisés jusqu' ici comportent des substances riches en hydrogène pour ralentir les neutrons rapides (c'est le cas du polyéthylène) et des substances capables d'absorber les neutrons ralentis comme les composés de bore. Par exemple, le brevet français 1 534 032, appartenant au déposant, décrit un matériau capable d'absorber les neutrons consitué par du polyéthylène, du plâtre, de l'eau et de l'acide borique. Si un tel produit présente de bonnes qualités absorbantes, sa fabrication entraîne un certain nombre de difficultés. C'est ainsi qu'on a pu noter un mauvais amalgame des composants et une remontée en surface des billes de polyéthylène pendant la phase de solidification du produit; de plus cette  This is why materials made so far include substances rich in hydrogen to slow down fast neutrons (this is the case of polyethylene) and substances capable of absorbing slow neutrons such as boron compounds. For example, the French patent 1,534,032, belonging to the applicant, describes a material capable of absorbing neutrons consisting of polyethylene, plaster, water and boric acid. If such a product has good absorbent qualities, its manufacture involves a number of difficulties. Thus it was noted that a bad amalgam of components and a rise in the surface of the polyethylene balls during the solidification phase of the product; moreover this

dernière étape exigeait toujours un temps assez long.  last stage always required a long time.

La présente invention a justement pour objet un matériau absorbant les neutrons qui supprime ces inconvénients grâce à la mise en oeuvre d'un béton thixotropique.  The present invention specifically relates to a neutron absorbing material which eliminates these disadvantages through the implementation of a thixotropic concrete.

250 1895250 1895

Selon la principale caractéristique du pro-  According to the main characteristic of the

duit objet de l'invention, celui-ci comprend un béton thixotropique dans lequel sont incorporés 30 à 40 % en poids de billes de polyéthylène haute densité et 1 à 5 O/.. en poids de grains de carbure de bore. Selon un mode de réalisation préféré, les billes de polyéthylène ont un diamètre de l'ordre de 2  In accordance with the invention, this comprises a thixotropic concrete in which are incorporated 30 to 40% by weight of high density polyethylene balls and 1 to 50% by weight of boron carbide grains. According to a preferred embodiment, the polyethylene balls have a diameter of about 2

à 5 mm et les grains de carbure de bore ont des dimen-  at 5 mm and the grains of boron carbide have dimensions

sions de l'ordre de 300 à 500 lm.about 300 to 500 lm.

L'invention a également pour objet un procé-  The invention also relates to a method

dé de fabrication de ce produit. Selon la principale caractéristique de ce procédé, celui-ci comprend les étapes suivantes:  die of manufacture of this product. According to the main feature of this method, it comprises the following steps:

- on mélange intimement le polyéthylène avec des cons-  - the polyethylene is intimately mixed with

tituants aptes à former un béton thixotropique, - on ajoute le carbure de bore, - on ajoute de l'eau, - on verse le mélange dans le récipient auquel il est destiné tout en maintenant celui-ci en vibration, et  substances suitable for forming a thixotropic concrete, boron carbide is added, water is added, the mixture is poured into the container for which it is intended while keeping the latter in vibration, and

- on laisse durcir le mélange.the mixture is allowed to harden.

Si l'on retrouve le polyéthylène, dont le  If we find polyethylene, which

rôle est de ralentir les neutrons rapides, et le car-  role is to slow down fast neutrons, and the car-

bure de bore, dont le rôle est de les absorber, l'uti-  the role of which is to absorb them, the use of

lisation d'un béton thixotropique comme liant favorise la préparation et le coulage du matériau et confère la qualité de matériau incombustible. En effet, un tel béton reste liquide tant qu'on l'agite et se solidifie rapidement lorsqu'on le laisse au repos. Ainsi, le produit reste liquide quand on réalise le mélange  The use of a thixotropic concrete as binder promotes the preparation and pouring of the material and confers the quality of non-combustible material. Indeed, such concrete remains liquid as it is stirred and solidifies quickly when left to rest. Thus, the product remains liquid when the mixture is made

puisque celui-ci se fait obligatoirement sous agita-  since it is obligatorily under agitation

tion permanente des divers constituants.  of the various constituents.

Enfin, lorsque l'agitation cesse, le pro-  Finally, when the agitation stops, the

duit se prend en masse rapidement, ce qui emnpêche la  duit is quickly en masse, which

remontée en surface des billes de polyéthylène et con-  surface rise of the polyethylene balls and

duit à un matériau plus homogène.  to a more homogeneous material.

L'invention a encore pour objet une application d'e ce produit à la réalisation de châteaux de stockage du type comprenant une paroi interne et une paroi externe  The invention also relates to an application of this product to the production of storage casks of the type comprising an inner wall and an outer wall

entre lesquelles se trouve un produit absorbant les neu-  between which there is a product absorbing the

trons. Pour cela, on recouvre la face interne de la paroi externe d'une peinture à base de carbure de bore et on  trons. For this purpose, the inner face of the outer wall is covered with a boron carbide-based paint and

coule le produit selon l'invention entre les parois in-  flows the product according to the invention between the walls

terne et externe du château.dull and external castle.

D'autres caractéristiques et avantages de l'in-  Other features and advantages of the

vention apparaîtront à la lecture de la description qui  will appear on reading the description which

va suivre d'un exemple de réalisation, donnée à titre purement illustratif et nullement limitatif, en référence aux dessins annexés dans lesquels: la figure 1 représente un ensemble de courbes donnant  follow of an exemplary embodiment, given purely by way of illustration and in no way limitative, with reference to the appended drawings in which: FIG. 1 represents a set of curves giving

le débit de dose neutron d'un échantillon de produit se-  the neutron dose rate of a product sample se-

lon l'invention, en millirem par heure et par microgramme  According to the invention, in millirem per hour and per microgram

de californium 252, en fonction de l'épaisseur de l'échan-  of californium 252, depending on the thickness of the sample

tillon et de sa teneur en carbure de bore, et - la figure 2 représente un ensemble de courbes donnant le débit de dose gamma d'un échantillon, en millirad par heure et par microgramme de californium 252, en fonction  and Figure 2 shows a set of curves giving the gamma dose rate of a sample, in millirad per hour and per microgram of californium 252, based on

de l'épaisseur de l'échantillon et de sa teneur en carbu-  the thickness of the sample and its

re de bore.re boron.

A titre d'essai, on a réalisé un produit confor-  As a test, a product has been produced according to

me à l'invention dont la composition était la suivante, les proportions étant calculées pour 1 dm3 de produit Polyéthylène: 0,448 kg Béton thixotropique: 0, 845 kg Eau: 0,134 litre Carbure de bore: 1,5 g La préparation du produit a été réalisée selon le processus suivant: - dans une bétonnière en marche, on met en place d'abord les billes de polyéthylène, puis le béton et on réalise le mélange à sec jusqu'à ce que les billes prennent une couleur grise,  In the invention, the composition of which was as follows, the proportions being calculated for 1 dm3 of product Polyethylene: 0.448 kg Thixotropic concrete: 0.845 kg Water: 0.134 liter Boron carbide: 1.5 g The preparation of the product was carried out according to the following process: - in a concrete mixer in operation, the polyethylene balls are first put in place, then the concrete and the mixture is made dry until the balls take a gray color,

250 1895250 1895

- on ajoute ensuite le carbure de bore et on laisse tourner la bétonnière jusqu'à obtention d'un mélange homogène, - on ajoute l'eau et on attend que le mélange prenne une apparence relativement sèche de couleur gris/noir.  the boron carbide is then added and the mixer is allowed to rotate until a homogeneous mixture is obtained; the water is added and the mixture is expected to assume a relatively dry gray / black appearance.

Ensuite, on coule le produit dans le réci-  Then, pour the product into the recipe

pient auquel il est destiné, par exemple entre les parois d'un château de stockage, tout en agitant ce dernier à l'aide d'un système de mise en vibration qui peut se présenter sous la forme d'aiguilles vibrantes pneumatiques. Grâce à cette dernière précaution, le produit reste liquide jusqu'à la fin de l'opération,  it is intended, for example between the walls of a storage castle, while agitating the latter by means of a vibrating system which can be in the form of pneumatic vibrating needles. Thanks to this last precaution, the product remains liquid until the end of the operation,

ce qui assure une bonne homogénéité, homogénéité d'au-  which ensures a good homogeneity, homogeneity of

tant meilleure que le produit se solidifie rapidement une fois que les vibrations ont cessé, ce qui évite  better than the product solidifies quickly once the vibrations have stopped, which avoids

les inconvénients de l'art antérieur.  the disadvantages of the prior art.

Des essais de résistance au feu effectués  Fire resistance tests carried out

sur une éprouvette en acier de diamètre 100 mm, lon-  on a steel test piece with a diameter of 100 mm,

gueur 300 mm, épaisseur 3 mm, fermée à chaque extrémi-  300 mm, thickness 3 mm, closed at each end

té par une tôle d'acier de même épaisseur et remplie  made of sheet steel of the same thickness and filled

du produit objet de l'invention ont montré que celui-  product of the invention have shown that this

ci présentait une bonne tenue au feu, sans-déformation  it had good fire resistance, without deformation

mécanique de l'éprouvette après un séjour de 30 minu-  mechanical test piece after a stay of 30 minutes

tes dans un four à 8000C.in an oven at 8000C.

Une autre série d'essais avait pour but d'étudier l'influence de la teneur en carbure de bore  Another series of tests aimed at studying the influence of boron carbide

sur le pouvoir absorbant du matériau.  on the absorbency of the material.

Pour cela, on a réalisé 21 éprouvettes en acier de diamètre 80 mm, d'épaisseur 3 mm, de longueur variable (150 ou 300 mm) obturées à chacune de leurs  For this purpose, 21 steel specimens of diameter 80 mm, thickness 3 mm, variable length (150 or 300 mm) closed at each of their

extrémités par une plaque d'acier d'épaisseur 3 mm.  ends by a steel plate 3 mm thick.

L'intérieur de ces tubes est rempli du pro-  The inside of these tubes is filled with

duit objet de l'invention auquel on incorpore du car-  object of the invention incorporating car-

bure de bore en quantité variable. Les éprouvettes  boron bure in varying amounts. The test pieces

250 1895250 1895

sont hermétiquement closes afin de maintenir constante  are hermetically sealed to maintain constant

la teneur en humidité du composé.the moisture content of the compound.

Les trois courbes de la figure 1 (débit de  The three curves of Figure 1 (flow rate

dose neutron) correspondent à trois teneurs différen-  neutron dose) correspond to three different levels of

tes en carbure de bore, à savoir: Courbe 1: 0 kg/m3 Courbe 2: 3 kg/m3 Courbe 3: 20 kg/m3 On voit que la courbe 2 se situe nettement en dessous de la courbe 1 alors que la courbe 3 est très voisine de la courbe 2: il suffit donc d'une très faible teneur en carbure de bore pour diminuer de  Boron carbide, namely: Curve 1: 0 kg / m3 Curve 2: 3 kg / m3 Curve 3: 20 kg / m3 We see that curve 2 is well below curve 1 while curve 3 is very close to curve 2: it is therefore sufficient to have a very low boron carbide

façon appréciable le débit de dose neutron.  appreciable way the neutron dose rate.

Les trois courbes de la figure 2 (débit de dose gamma) correspondent aux teneurs suivantes en carbure de bore: Courbe 4: 0 kg/m3 Courbe 5: 3 kg/m3 Courbe 6: 8 kg/m3 On peut voir à la lecture de la figure 2 que le débit de dose gamma diminue régulièrement à mesure que l'on augmente la teneur en carbure de bore. De plus, la comparaison des figures 2 et 3 montre que le débit de dose neutron est toujours très supérieur au débit de dose gamma. C'est pourquoi on choisira une teneur en carbure de bore comprise entre 3 et 5 kg/m3 et de préférence plus proche de 3 kg/m3 Le matériau objet de l'invention présente de nombreux avantages, notamment en ce qui concerne son  The three curves in Figure 2 (gamma dose rate) correspond to the following boron carbide contents: Curve 4: 0 kg / m3 Curve 5: 3 kg / m3 Curve 6: 8 kg / m3 Can be seen on reading Figure 2 shows that the gamma dose rate decreases steadily as the boron carbide content is increased. In addition, the comparison of FIGS. 2 and 3 shows that the neutron dose rate is always much greater than the gamma dose rate. This is why a boron carbide content of between 3 and 5 kg / m 3 and preferably closer to 3 kg / m 3 will be chosen. The material which is the subject of the invention has numerous advantages, in particular with regard to its

procédé de préparation. L'utilisation d'un béton thi-  process of preparation. The use of a concrete

xotropique permet de garder le produit liquide pendant qu'on réalise le mélange dans la bétonnière et pendant qu'on le verse dans le château de stockage puisque  xotropic helps keep the product liquid while mixing in the concrete mixer and while pouring into the storage tank since

celui-ci est mis en mouvement au moyen d'aiguilles vi-  this one is set in motion by means of needles vi-

brantes. De plus, on obtient un produit très homogène  brantes. In addition, we obtain a very homogeneous product

250 1895250 1895

puisque la solidification se fait rapidement une fois  since the solidification is done quickly once

que les vibrations ont cessé.that the vibrations have stopped.

De plus, ce produit présente une bonne tenue  In addition, this product has a good performance

mécanique, une bonne tenue au feu et un prix de re-  mechanical resistance, good fire resistance and a price of

vient peu élevé puisqu'on peut le réaliser à partir de  comes low because we can realize it from

matériaux facilement disponibles dans le commerce.  materials readily available commercially.

Quant aux applications possibles, elles couvrent tous les cas o l'on a besoin d'un bon écran contre les radiations et plus spécialement les flux de neutrons rapides; c'est ainsi que le produit selon l'invention trouve une application particulièrement  As for the possible applications, they cover all the cases where one needs a good screen against the radiations and more especially the fast neutron fluxes; this is how the product according to the invention finds a particular application

intéressante comme écran neutronique dans la réalisa-  interesting as a neutron screen in the realization

tion d'emballages pour le transport et le stockage de  packaging for the transport and storage of

produits radioactifs.radioactive products.

Dans le cas des châteaux de stockage compre-  In the case of storage casks

nant une paroi interne et une paroi externe entre les-  an inner wall and an outer wall between

quelles se trouve un produit absorbant les neutrons, on procede de la manière suivante: on recouvre d'abord la face interne de la paroi externe d'une peinture à base de carbure de bore, on coule ensuite  which is a product absorbing neutrons, one proceeds in the following way: one covers first the internal face of the external wall of a paint based on carbide of boron, one then flows

le produit selon l'invention entre les parois du châ-  the product according to the invention between the walls of the

teau tout en maintenant celui-ci zn vibration et on  water while maintaining this one zn vibration and one

arrête les vibrations pour laisser durcir le produit.  stop the vibrations to harden the product.

Claims (5)

REVENDICATIONS 1. Produit absorbant les neutrons caracté-  1. Neutron absorbing product risé en ce qu'il comprend un béton thixotropique dans lequel sont incorporés 30 à 40% en poids de billes de polyéthylène haute densité et 1 à 5 0/00 en poids de grains de carbure de bore.  in that it comprises a thixotropic concrete in which are incorporated 30 to 40% by weight of high density polyethylene balls and 1 to 50% by weight of boron carbide grains. 2. Produit selon la revendication 1, carac-  2. Product according to claim 1, characterized térisé en ce que les billes de polyéthylène ont un  in that the polyethylene balls have a diamètre de l'ordre de 2 à 5 mm.diameter of the order of 2 to 5 mm. 3. Produit selon l'une quelconque des reven-  3. Produced according to any one of the dications 1 ou 2, caractérisé en ce que les grains de carbure de bore ont des dimensions de l'ordre de 300 à  1 or 2, characterized in that the grains of boron carbide have dimensions of the order of 300 to 500 Dim.500 Dim. 4. Procédé de préparation du produit selon  4. Process for preparing the product according to l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé  any of claims 1 to 3, characterized en ce qu'il comprend les étapes suivantes:  in that it comprises the following steps: - on mélange intimement le polyéthylène avec des cons-  - the polyethylene is intimately mixed with tituants aptes à former un béton thixotropique, - on ajoute le carbure de bore, - on ajoute de l'eau, - on verse le mélange dans le récipient auquel il est destiné tout en maintenant celui-ci en vibration, et  substances suitable for forming a thixotropic concrete, boron carbide is added, water is added, the mixture is poured into the container for which it is intended while keeping the latter in vibration, and - on laisse durcir le mélange.the mixture is allowed to harden. 5. Application du produit selon l'une quel-  5. Application of the product according to any conque des revendications 1 à 3 à la réalisation de  one of claims 1 to 3 to the production of châteaux de stockage ayant une paroi interne et une paroi externe entre lesquelles se trouve un produit  storage casks having an inner wall and an outer wall between which there is a product absorbant les neutrons, caractérisée en ce qu'on re-  neutron absorber, characterized in that couvre la face interne de la paroi externe d'une pein-  covers the inner face of the outer wall of a paint- ture à base de carbure de bore, puis on coule le pro-  boron carbide, and then the duit selon l'une quelconque des revendications 1 à 3  duit according to one of claims 1 to 3 entre la paroi interne et la paroi externe dudit châ-  between the inner wall and the outer wall of said casing teau de stockage.storage water.
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