FI75180C - Som halvledare duglig, blandad ligninpolymer. - Google Patents

Som halvledare duglig, blandad ligninpolymer. Download PDF

Info

Publication number
FI75180C
FI75180C FI840312A FI840312A FI75180C FI 75180 C FI75180 C FI 75180C FI 840312 A FI840312 A FI 840312A FI 840312 A FI840312 A FI 840312A FI 75180 C FI75180 C FI 75180C
Authority
FI
Finland
Prior art keywords
conductivity
polymer
lignin
lignin polymer
sulfur
Prior art date
Application number
FI840312A
Other languages
English (en)
Swedish (sv)
Other versions
FI75180B (fi
FI840312A0 (fi
Inventor
Jan-Erik Oesterholm
Ermo Kaila
Johannes Turunen
Anita Kinanen
Kalle Levon
J Johan Lindberg
Original Assignee
Rauma Repola Oy
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Rauma Repola Oy filed Critical Rauma Repola Oy
Priority to FI840312A priority Critical patent/FI75180C/fi
Publication of FI840312A0 publication Critical patent/FI840312A0/fi
Priority to EP85100764A priority patent/EP0153589A3/en
Priority to JP60012322A priority patent/JPS60228563A/ja
Priority to US06/694,796 priority patent/US4610809A/en
Publication of FI75180B publication Critical patent/FI75180B/fi
Application granted granted Critical
Publication of FI75180C publication Critical patent/FI75180C/fi

Links

Classifications

    • HELECTRICITY
    • H10SEMICONDUCTOR DEVICES; ELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10NELECTRIC SOLID-STATE DEVICES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H10N60/00Superconducting devices
    • H10N60/80Constructional details
    • H10N60/85Superconducting active materials
    • H10N60/851Organic superconductors

Landscapes

  • Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)

Description

1 75180
Puolijohteena käyttökelpoinen seostettu ligniinipolymeeri Keksinnön kohteena on seostettu ligniinipolymeeri, jota voidaan käyttää puolijohteena.
Puhtaina muovit ovat eristeitä. Eräät muovit voidaan 5 seostaa eli doopata tietyillä yhdisteillä sähkönjohtokyvyn aikaansaamiseksi. Sähkönjohtavuus, kuten puolijohtavuuskin, perustuu varauksenkuljetuskykyyn, jonka mekanismia ei toistaiseksi tunneta tarkkaan.
Tähän asti on useimmiten käytetty yhdisteitä, 10 jotka sisältävät konjugoituja kaksoissidoksia, jotka mahdollistavat varauksenkuljettajien liikkumisen oitkin polymeeriketjua. Seostusaineen määrä nuolijohteessa on yleensä suuri, jopa kymmeniä orosentteja muovin painosta. Johtokyky paranee yleensä seostusaineen 15 määrän kasvaessa.
Eristeiden johtokyky on pienempi kuin 10 ^ Scm Puolijohteisiin luettavien aineiden johtokyky on alueella 10 - 1(j Scm . Seostamattoman piin johtokyky on luok- -ij _]_ _2 -1 kaa 10 Scm ja germamumin noin 10 Scm . Arseeni-, 20 pentafluoridilla seostetun polybentsotiofeenin johtokyky ; on saatu nousemaan jopa arvoon 10^ Scm ^ eli heikoimmin sähköä johtavien metallien tasolle. Näin hyvää johtokykyä • ei puolijohteilta välttämättä vaadita, vaan ominaisuudet : riippuvat käyttötarkoituksesta.
• 25 Tähän mennessä parhaiten tunnetut puolijohteet ovat : piisirut. Koska niiden valmistus on hankalaa ja kallista, on niiden tilalle pyritty kehittämään muoveista valmistettuja puolijohteita. Nämä ovat huokeampia ja niiden työstäminen on periaatteessa samanlaista kuin muovien työstämi- 30 nen.
»·
Aikaisemmin polymeerien sähkönjohtavuutta on parannettu seostamalla mm. jodilla, ferrikloridi11a tai arseeni- .· pentaf luoridilla, jolloin johtavuusomdnaisuudet paranevat.
»
Esimerkiksi otettakoon polyasetyleenin dooppaus, jossa par-35 hain johtokyky on saavutettu arseenipentafluoridi11a. Sa- • · mantapaisia puolijohteita on valmistettu sekä rikkiä sisal-tämättörr.istä että rikkiä sisältävistä polymeereistä, poly- 2 75180 fenyleenisulfidista, polypyrrolista, polyparafenyleenistä, polybentsotiofeenista ym.
Monet puolijohteen perusmuoveina käytetyistä polymeereistä (kuten esim. polyasetyleeni) ovat niin herkkiä il-5 man hapen vaikutukselle, ettei niitä voi säilyttää tai työstää muuten kuin inertissä kaasussa. Seostusaineena käytetty yhdiste tekee ne yleensä entistä herkemmiksi ha-pelle. Perusteelliset suojatoimenpiteet nostavat tuotteiden hintoja. Jotkut seostusaineet, kuten esim. arseeni - 10 pentafluoridi, ovat hyvin myrkyllisiä ja aiheuttavat työ-. .„ . „ . . . .esim, hygienisiä ja ympäristöllisiä ongelmia/tulipalon sattuessa.
Tämän keksinnön päämääränä ovat aiemmin tunnettuja halvemmat ja helpommin käsiteltävät puolijohteiksi seostetut polymeerit. Tämmöisten polymeerien löytämiseksi seostet-15 tiin erilaisilla tähän tarkoitukseen käytetyillä yhdisteillä lignosulfonaatteja ja muita ligniinipreparaatteja, joissa yksiköiden väliset happi-eetterisiliat ovat tallella. Tulokset olivat kuitenkin johtokyvyn suhteen heikkoja.
Yllättäen kuitenkin todettiin, että suoni, pat. 50993 20 (vastaa yhdysvalt. pat. 4 107 111) mukainen rikkipitoinen ligniinipolymeeri muodosti seostettaessa melko hyviä, stabiileja puolijohteita. Asia oli yllättävä myös siksi, että ligniinipolymeeri ei ole tietämämme mukaan rakenteeltaan säännöllinen, kuten aikaisemmat tarkoi-25 tukseen käytetyt synteettiset polymeerit. Jo natiivi ligniini muodostuu kasvissa erilaisista rakenneyksiköistä, jotka esim. sulfiittikeiton jälkeen voidaan identifioida. Käsiteltäessä ligniiniä elementaaririkillä 200-300°C lämpötilassa, tapahtuu edelleen muutoksia. Lisäksi keksinnössä 30 käytetyn ligniinipolymeerin rikkipitoisuus vaihtelee alueella 5-55 %, kun synteettisten, rikkiä sisältävien polymeerien rikin ja hiilen suhde on vakio.
Keksinnön mukaiselle seostetulle ligniiniDolymee-rille on tunnusomaista, että seostamaton polymeeri sisäl-35 tää rikkiä enintää 55 painoprosenttia ja että siihen on seostettu (doopattu) johtokykyä aktivoivaa yhdistettä
II
75180 0,1 - 60 prosenttia seostamattoman nolymeerin painosta.
Seostamattoman ligniinipolymeerin johtokyky on noin 10 ^ S cm ^ ja seostuksen jälkeen noin 10 ^ S cm joten johtavuus on noussut 10^-kertaiseksi. Ensimmäistä kertaa 5 on valmistettu uusiutuvasta luonnonaineesta, modifioidusta ligniinistä puolijohde. Ligniiniä on käytettävissä rajattomasti, koska se on kasvien, etenkin puumaisten kasvien yksi tärkeimmistä rakenneosista. Sen talteenotto selluloo-sakeiton jäteliemistä on teknisesti ratkaistu ja ligniini-10 polymeerin valmistus on suhteellisen yksinkertainen. Suuressa mittakaavassa tulee ligniinipolymeerin valmistus huokeammaksi kuin nykyään puolijohdeteollisuudessa käytettävien synteettisten polymeerien valmistus. Ligniinipolymeerin on todettu säilyvän +5°C:ssa jopa 5 vuotta ilman, että 15 se olisi suojattu ilman hapelta. Ligniinipolymeeri ei ole myöskään myrkyllinen. Siitä voidaan valmistaa puolijohde melko yksinkertaisesti ja valmis puolijohde on huomattavan stabiili eikä vaadi sellaisia suojaustoimenpiteitä kuin useimmat muut kirjallisuudessa esitetyt puolijohteet. Lig-20 niinipolymeeri on osittain eräisiin liuottimiin liukeneva, : mikä saattaa helpottaa seostusta.
: Keksinnössä käytetty ligniinipolymeeri valmistetaan suom. patentin 50993 mukaan elementaaririkistä ja jostain : ligniinistä, esim. alkalilla esikäsitellystä ligniinistä.
25 Ligniinin on oltava puhdasta ja se voidaan eristää keitto-: liemestä teknisesti tunnetuilla tavoilla, kuten ultrasuoda- tuksella, amiiniuutolla tai ioniekskluusiolla. Ligniinimo-lekyylit koostuvat useista erilaisista perusyksiköistä, joiden runkona ovat p-hydroksifenyyliguajasyyli- ja syrin-30 gyyliryhmät. Reaktiossa rikin kanssa esim. sulfonihappo-. ryhmät lohkeavat pois, eetterisidokset purkautuvat ja yk- * sikköjen välille muodostuu hiili-hiilisidoksia ja rikin si- doksia sekä aromaattisten että alifaattisten hiilien kanssa.
Seostamalla tähän polymeeriin johtokykyä aktivoivaa ai-35 netta muodostuu yhdiste, jonka rakennetta ei tunneta, mutta joka toimii puolijohteena.
11 75180
Seostusaineina voidaan käyttää sekä p- että n-tyyppi-siä johtokykyä aktivoivia yhdisteitä. Yhdisteistä mainittakoon Br2, Cl2> IBr, IC1, MoCl^, SnCl^, H2S01j, Li, Na, K sekä erityisesti I2, FeCl^ ja AsP^.
5 Eri tyyppisten yhdisteiden käyttöä polymeerin aktivointiin on kuvattu nm. julkaisuissa G. Wegner; Angew. Chem 93· s. 352-371 (1981), ja R. H. Baugham et ai; Chem. Rev 32, s. 209-222 (1982).
Seostusaineen määrä riippuu ennen kaikkea halutusta johtokyvystä. Suorittamalla seostus täysin inertissä at-10 mosfäärissä voidaan johtokykyä vielä parantaa.
Ennen seostusta voidaan ligniinipolymeeriin lisätä jotain muovia, pehmitintä tai muuta lisäainetta teknisten ominaisuuksien parantamiseksi.
Keksintöä kuvataan lähemmin seuraavien esimerkkien ja 15 niihin liittyvien IR-spektrien avulla, joilla ei pyritä rajoittamaan keksintöä tai sen käyttömahdollisuuksia.
Esimerkki 1
Ligniinistä valmistettuun rikkipitoiseen polymee-2C riin (rikkipitoisuus 11 - 13 p-?), lisättiin jodia höyrys-tämällä eksikaattorissa. Näytteiden dooppausasteet (lisä-: tyn aineen määrä prosentteina seostamattoman polymeerin : painosta) määritettiin. Näytteistä puristettiin tablette- * 2 ja (puristuspaine 10 000 kg/cm ), joiden johtokyky mitat- 25 tiin. Seostamattoman ligniinipolymeerin johtokyky mitattiin vastaavasti. Saadut johtokyvyt esitetään taulukossa 1. Näytteiden IR-spektrit esitetään kuvassa 1.
Taulukko 1 30 Näyte Dooppausaste Johtokyky ; ____%__Scm ' Seostamaton lig- niinipolymeeri' - 1,2·10-10 I 35 1 13 3,0-10-6 : 2 31 1,1-10-5 r 3 42 5,0-10-5 : 4 59 2,8'10-ij
II
5 75180
Esimerkki 2
Kuivatusta ferrikloridista valmistettiin kyllästetty liuos vedettömään nitrometaaniin (kuivattu molekyvliseu-loilla). Ligniinistä valmistettu rikkipitoinen polymeeri (rikkipitoisuus 11 - 13 p-%) laitettiin kyllästettyyn 5 liuokseen. Seostettuja näytteitä valmistettiin neljä seuraavasti: 20 ml PeCl^/nitrometaaniliuosta ja 1 - 3 σ ligniinipolymeeria sekoitettiin typessä 3 h ajan, jonka jälkeen seos suodatettiin ja pestiin nitrometaanilla.
Seos kuivattiin eksikaattorissa. Näytteistä puristettiin 10 tabletit, joista määritettiin johtokyky. Lisäksi tehtiin KBr-tabletit, joista määritettiin IR-spektrit. Osa lig-niinipolymeerista liukenee liuokseen, joten painoerolla ei voida seurata dooppausastetta. Vähentämällä ligniini-polymeerin osuutta liuoksessa, saadaan dooopausaste kuiten-15 kin kasvamaan. Dooppausastetta seurattiin ESR-snektro - skopian avulla, sillä doopoausaste ilmenee spektrin juovien intensiteettisuhteessa. Taulukossa 2 esitettiin ferriklo-ridilla doopattujen ligniinipolymeerien johtokyvyt, doop-pauksessa käytetyt ligniinipolymeerimäärät sekä tuotteiden 20 ESR-spektrLen intensiteetisuhde. Kuvassa 2 esitetään vastaavat IR-spektrit.
: Taulukko 2
Paino ennen ESR inten- Johtokyky . 25 Näyte seostusta siteetti Scm 1 _g_suhde_
Seostamaton lig- niinipolymeeri - 0,91 1)2 · 10 1 3,0 0,99 7,7 * 10“6 30 2 2,5 0,96 3,1 · 10~6 3 2,0 1,12 1,6 · 10~6 : 4 1,0 1,12 6,0 · 10“3 35 6 75180
Esimerkki 3
Rikkipitoiseen ligniinipolymeeriin (rikkipitoisuus 11 %) seostettiin rikkihappoa pitämällä polymeeriä väkevän, kaa-suttoman rikkihapon pinnalla vakuumissa. Tarkkaa seostusas-5 tetta ei pystytty määrittämään, koska osa polymeeristä liukeni. Saadun tuotteen johtokyky oli 3,2 x 10-3 Scm~l.
Esimerkki 4
Molekyyliseuloilla kuivattuun ja argonatmosfäärissä tis-10 lattuun tetrahydrofuraaniin (20 ml) liuotettiin argonatmosfäärissä 441 g naftaleenia ja lisättiin edelleen 77,2 mg natriumia huoneen lämpötilassa magneettisekoittimen avulla sekoittaen.
Näin saatuun natriumnaftalenidiliuokseen laitettiin 148 mg 15 rikkipitoista ligniinipolymeeriä (rikkipitoisuus n. 13 %) saostumaan tietyksi ajaksi. Seostettu tuote suodatettiin erilleen, pestiin tetrahydrofuraani11a ja kuivattiin argonissa. Näytteestä puristettiin pelletti, jonka johtokyky mitattiin argonatmosfäärissä.
20 Koetuloksia esitetään oheisessa taulukossa 5.
Taulukko 5
Seostusaika Johtokyky 25 _h_Scm-1 0 2,0 · 10~9 4 4,7 · 10~3 21 1,3 · 10"1
II

Claims (9)

  1. 7 75180
  2. 1. Puolijohteena käyttökelpoinen seostettu lieniini-polymeeri; tunnettu siitä, että seostamaton lignii-nipolymeeri sisältää rikkiä enintään 55 p-% ja että tähän po-5 lymeeriin on seostettu johtokykyä aktivoivaa yhdistettä 0,1 -60 % polymeerin painosta.
  3. 2. Vaatimuksen 1 mukainen ligniinipolymeeri ·, tunnettu siitä että johtokykyä aktivoiva yhdiste on jodi, bromi, kloori, jodibromidi, jodikloridi, arseenipen- 10 tafluoridi, ferrikloridi, molybdeenipentakloridi, stanni-kloridi, rikkihappo tai perkloorihaopo.
  4. 3. Vaatimuksen 2 mukainen ligniinipolymeeri; tunnettu siitä että johtokykyä aktivoiva yhdiste on jodi . 15 *1. Vaatimuksen 2 mukainen ligniinipolymeeri; tun nettu siitä että johtokykyä aktivoiva yhdiste on ; ferrikloridi.
  5. 5- Vaatimuksen 2 mukainen ligniinipolymeeri; tunnettu siitä että johtokykyä aktivoiva yhdiste on arsee-20 nipentafluoridi.
  6. 6. Vaatimuksen 1 mukainen ligniinipolymeeri; t u n- : n e t t u siitä että johtokykyä aktivoiva aine on li tium, natrium tai kalium.
  7. 7· Menetelmä jonkin vaatimuksen 1-6 mukaisen lignii-25 nipolymeerin valmistamiseksi; tunnettu siitä et tä johtokykyä aktivoivaa ainetta seostetaan höyrystämällä.
  8. 8. Menetelmä jonkin vaatimuksen 1-6 mukaisen lignii-nipolymeerin valmistamiseksi; tunnettu siitä, ette johtokykyä aktivoivaa yhdistettä liuotetaan orgaaniseen liuot-30 timeen, josta sen annetaan seostua rikkiä sisältävään lignii-nipolymeeriin.
  9. 9. Vaatimuksen 7 tai 8 mukainen menetelmä; tunnet-t u siitä että seostus suoritetaan inertissä atmosfäärissä. • · *..... · # · · * ··-
FI840312A 1984-01-26 1984-01-26 Som halvledare duglig, blandad ligninpolymer. FI75180C (fi)

Priority Applications (4)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FI840312A FI75180C (fi) 1984-01-26 1984-01-26 Som halvledare duglig, blandad ligninpolymer.
EP85100764A EP0153589A3 (en) 1984-01-26 1985-01-25 Doped lignin polymer
JP60012322A JPS60228563A (ja) 1984-01-26 1985-01-25 ド−プされたリグニン重合体
US06/694,796 US4610809A (en) 1984-01-26 1985-01-25 Doped lignin polymer

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
FI840312 1984-01-26
FI840312A FI75180C (fi) 1984-01-26 1984-01-26 Som halvledare duglig, blandad ligninpolymer.

Publications (3)

Publication Number Publication Date
FI840312A0 FI840312A0 (fi) 1984-01-26
FI75180B FI75180B (fi) 1988-01-29
FI75180C true FI75180C (fi) 1988-05-09

Family

ID=8518436

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
FI840312A FI75180C (fi) 1984-01-26 1984-01-26 Som halvledare duglig, blandad ligninpolymer.

Country Status (4)

Country Link
US (1) US4610809A (fi)
EP (1) EP0153589A3 (fi)
JP (1) JPS60228563A (fi)
FI (1) FI75180C (fi)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS6289749A (ja) * 1985-10-15 1987-04-24 Mitsubishi Petrochem Co Ltd 電極材料

Family Cites Families (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SE412069B (sv) * 1974-02-21 1980-02-18 Rauma Repola Oy Hogmolekyler, tredimensionell, aromatisk, svavelhaltig, ligninbaserad polymer och sett for dess framstellning
US4222903A (en) * 1978-05-04 1980-09-16 University Patents, Inc. P-Type electrically conducting doped polyacetylene film and method of preparing same
DE3104408A1 (de) * 1981-02-07 1982-08-19 Basf Ag Verfahren zur herstellung von stabilisierten leitfaehigen polymeren systemen und deren verwendung in der elektrotechnik und zur antistatischen ausruestung von kunststoffen

Also Published As

Publication number Publication date
FI75180B (fi) 1988-01-29
JPS60228563A (ja) 1985-11-13
EP0153589A3 (en) 1989-03-15
EP0153589A2 (en) 1985-09-04
FI840312A0 (fi) 1984-01-26
US4610809A (en) 1986-09-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US4344870A (en) Preparation of electrically conductive hetero-polyaromatics
US4395497A (en) Preparation of electrically conductive soluble heteropolyphenylenes
Wei et al. Thermal analysis of chemically synthesized polyaniline and effects of thermal aging on conductivity
Kang et al. Structural studies of poly (p-phenyleneamine) and its oxidation
Kudoh Properties of polypyrrole prepared by chemical polymerization using aqueous solution containing Fe2 (SO4) 3 and anionic surfactant
Inoue et al. New soluble polyaniline: synthesis, electrical properties and solution electronic spectrum
US4344869A (en) Preparation of electrically conductive hetero-poly-phenylenes
Österholm et al. Melt and solution processable poly (3-alkylthiophenes) and their blends
CA1160037A (en) Electrically conducting compositions derived from poly(phenylene)
FI82702B (fi) Elledande plastkompositer, som innehaoller poly (3-alkyltiofen)
Cassignol et al. Influence of the dopant on the polypyrrole moisture content: effects on conductivity and thermal stability
Goh et al. Miscibility of polyaniline/poly (vinyl acetate) blends
US4440669A (en) Electrically conducting compositions of doped polyphenylenes and shaped articles comprising the same
Tan et al. The effects of synthesis conditions on the characteristics and chemical structures of polyaniline: A comparative study
FI75180C (fi) Som halvledare duglig, blandad ligninpolymer.
US4727135A (en) Synthesis of polyquinoline by the catalytical dehydrogenative polymerization of tetrahydroquinoline
Amer et al. Oxidative copolymerization of p-phenylenediamine and 3-aminobenzenesulfonic acid
Catellani et al. Thiazole-based polymers: synthesis, characterization and electronic structure
US5776370A (en) Charge transfer complexes between polyaniline and organic electron acceptors and method of fabrication
Havinga et al. Dependence of the electrical conductivity of heavily-doped poly-p-phenylenes on the chain length
Hino et al. Synthesis and characterization of polyanilines doped with several carboxylic acids and with a carboxylic acid equivalent
US4517116A (en) Electrically conducting compositions of doped polyphenylenes and shaped articles comprising the same
Gooding et al. Poly (ferrocenylene vinylene phenylene vinylene). A photoactive semiconductor
Ahmed et al. Characterization of picric-acid-doped poly (o-toluidine) and the picric-acid-doped poly (o-toluidine)-induced conductive composite of acrylonitrile–butadiene–styrene
Li et al. A study on the conducting complex of poly (Schiff base sulphide)/iodine

Legal Events

Date Code Title Description
MM Patent lapsed
MM Patent lapsed

Owner name: RAUMA-REPOLA OY