ES2700787T3 - Thermal decontamination of graphite with reducing gases - Google Patents
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Abstract
Un método que comprende las etapas de: - calentar un tostador a una temperatura entre 800° Celsius y 2000° Celsius; - introducir grafito contaminado con radionúclidos en el tostador; - introducir un gas inerte en el tostador; - introducir un gas reductor en el tostador; y - eliminar los radionúclidos volatilizados del tostador, en el que una cantidad del gas reductor introducido en el tostador está entre el 2 y el 20 % de una cantidad total del gas introducido en el tostador.A method comprising the steps of: - heating a toaster to a temperature between 800 ° Celsius and 2000 ° Celsius; - introduce graphite contaminated with radionuclides in the toaster; - introduce an inert gas into the toaster; - introduce a reducing gas in the toaster; and - removing the volatized radionuclides from the toaster, in which a quantity of the reducing gas introduced in the toaster is between 2 and 20% of a total amount of the gas introduced into the toaster.
Description
DESCRIPCIÓNDESCRIPTION
Descontaminación térmica de grafito con gases reductoresThermal decontamination of graphite with reducing gases
Sector de la técnicaSector of the technique
La presente invención se refiere, en general, a métodos para la descontaminación de grafito para eliminar el tritio, el carbono-14, y el cloro-36 usando un tratamiento térmico con gases de purga que incluyen la reducción de los gases.The present invention relates, in general, to methods for the decontamination of graphite to remove tritium, carbon-14, and chlorine-36 using a heat treatment with purge gases including the reduction of gases.
Estado de la técnicaState of the art
El grafito, que consiste predominantemente del elemento carbono, se usa como moderador en una serie de diseños de reactores nucleares, como el MAGNOX y reactores enfriados con gases AGR en el Reino Unido, y el diseño RBMK en Rusia. Durante la construcción, el moderador del reactor se instala, en general, como una estructura de enclavamiento de ladrillos de grafito. Al final de la vida útil del reactor, el moderador de grafito, que normalmente pesa alrededor de 2000 toneladas, es una forma de desecho radiactivo que requiere una eliminación segura. El grafito es una forma química del carbono relativamente estable, que en muchos aspectos es adecuada para su eliminación directa sin procesamiento. Sin embargo, después de la irradiación de neutrones, el grafito contendrá la energía de Wigner almacenada. El potencial de liberación de esta energía debe adaptarse a cualquier estrategia que se base en la eliminación del grafito de una forma no procesada. Como alternativa, el procesamiento del grafito antes de la eliminación puede permitir la liberación segura de cualquier energía de Wigner almacenada.Graphite, which consists predominantly of the carbon element, is used as a moderator in a series of designs of nuclear reactors, such as the MAGNOX and reactors cooled with AGR gases in the United Kingdom, and the RBMK design in Russia. During the construction, the moderator of the reactor is installed, in general, as an interlocking structure of graphite bricks. At the end of the reactor's useful life, the graphite moderator, which normally weighs around 2000 tons, is a form of radioactive waste that requires safe disposal. Graphite is a relatively stable chemical form of carbon, which in many ways is suitable for direct elimination without processing. However, after neutron irradiation, the graphite will contain the stored Wigner energy. The release potential of this energy must be adapted to any strategy based on the elimination of graphite in an unprocessed way. Alternatively, the processing of the graphite prior to removal may allow the safe release of any stored Wigner energy.
El grafito también contiene cantidades significativas de radionucleidos de las reacciones provocadas por neutrones, tanto en el propio grafito como en las impurezas menores que contiene. Debido a la estructura del grafito, que incluye foliatos o capas poco compactadas, los radioisótopos pueden quedar atrapados dentro de los espacios o poros del grafito. El contenido de radioisótopos puede dividirse convenientemente en dos categorías: isótopos de vida corta e isótopos de vida larga. Los isótopos de vida corta (tal como el cobalto-60) hacen que el grafito sea difícil de manejar inmediatamente después de la parada del reactor, pero se descomponen después de unas pocas decenas de años. Los isótopos de larga vida (principalmente el carbono-14 y el cloro-36) son preocupantes por la posibilidad de su descarga a la biosfera. El carbono-14 se produce en el grafito de una de dos maneras. Una forma es la activación del gas nitrógeno, con el carbono-14 presente en los poros del grafito como gas de dióxido de carbono. La segunda forma es a través de la activación de neutrones del carbono-13, que es un isótopo de carbono natural y estable, que constituye un poco más del 1 por ciento del carbono en el grafito. El carbono-14 producido de esta manera sería parte de la matriz de grafito. El cloro-36 se forma de manera similar mediante la irradiación del cloro que queda en la matriz de grafito durante el proceso de sinterización de grafito. El procesamiento del grafito ofrece la oportunidad de separar la mayoría del grafito a granel (carbono) de los radioisótopos de larga duración. Este procesamiento, a su vez, facilita la eliminación de los residuos de grafito poco después del final de la vida útil del reactor, y puede permitir el reciclaje.Graphite also contains significant amounts of radionuclides from the reactions caused by neutrons, both in the graphite itself and in the minor impurities it contains. Due to the structure of graphite, which includes foliates or poorly compacted layers, radioisotopes can be trapped within the spaces or pores of the graphite. The content of radioisotopes can be conveniently divided into two categories: short-lived isotopes and long-lived isotopes. Short-lived isotopes (such as cobalt-60) make graphite difficult to handle immediately after reactor shutdown, but decompose after a few tens of years. The long-lived isotopes (mainly carbon-14 and chlorine-36) are worrisome because of the possibility of their discharge into the biosphere. Carbon-14 is produced in graphite in one of two ways. One way is the activation of nitrogen gas, with carbon-14 present in the pores of graphite as carbon dioxide gas. The second way is through the activation of carbon-13 neutrons, which is a natural and stable carbon isotope, which constitutes a bit more than 1 percent of the carbon in the graphite. The carbon-14 produced in this way would be part of the graphite matrix. Chlorine-36 is formed in a similar manner by irradiating the chlorine remaining in the graphite matrix during the graphite sintering process. Graphite processing offers the opportunity to separate most bulk graphite (carbon) from long-lived radioisotopes. This processing, in turn, facilitates the removal of graphite waste shortly after the end of the reactor's useful life, and can allow recycling.
Debido a las características del grafito y su masa, el procedimiento más común hasta la fecha para el desmantelamiento de reactores moderados por grafito es almacenar el núcleo del reactor in situ durante un período de decenas de años siguientes a la parada del reactor. Durante este período, los radioisótopos de corta duración se desintegran lo suficiente como para permitir el desmantelamiento manual final del moderador de grafito. A continuación, la mayoría de los planes asumen que el grafito se desechará en su forma química existente, con un empaquetado adicional apropiado para evitar la degradación o la liberación durante el largo período de la desintegración del carbono-14 y el cloro-36.Due to the characteristics of the graphite and its mass, the most common procedure to date for the decommissioning of moderate reactors by graphite is to store the reactor core in situ for a period of tens of years following the shutdown of the reactor. During this period, the short-lived radioisotopes disintegrate enough to allow the final manual dismantling of the graphite moderator. Next, most plans assume that the graphite will be discarded in its existing chemical form, with additional packaging appropriate to avoid degradation or release during the long period of carbon-14 and chlorine-36 disintegration.
El almacenamiento tiene ciertas consecuencias negativas, tales como las siguientes: 1) una implicación de la responsabilidad financiera a largo plazo, 2) una estructura de almacenamiento visualmente intrusiva que no tiene ningún fin productivo, y 3) un requisito impuesto a una generación futura (que no obtuvo ningún beneficio del activo original) para completar la liquidación final. Si la alternativa de almacenamiento se reemplaza por un manejo a corto plazo, es esencial que el grafito se procese de manera segura y radiológicamente aceptable.Storage has certain negative consequences, such as the following: 1) an implication of long-term financial responsibility, 2) a visually intrusive storage structure that has no productive purpose, and 3) a requirement imposed on a future generation ( that did not obtain any benefit from the original asset) to complete the final settlement. If the storage alternative is replaced by short-term handling, it is essential that the graphite be processed in a safe and radiologically acceptable manner.
Ciertas técnicas anteriores para tratar el grafito radiactivo aplicaban calor y gases oxidantes para tratar el grafito con el fin de eliminar una fracción suficiente de los radionucleidos de vida larga dentro del grafito. Estos procesos han demostrado que calentar o "tostar" con gases inertes, tales como nitrógeno o argón, solo pueden eliminar sustancialmente todo el hidrógeno-3 (tritio), pero el proceso no puede eliminar más de aproximadamente el sesenta (60) por ciento del carbono-14. Se han realizado unos procesos alternativos para mejorar la eliminación del carbono-14 agregando cantidades limitadas de gases que contienen oxígeno al gas inerte para proporcionar oxígeno que puede convertir preferentemente el carbono-14 en monóxido de carbono o en gases de dióxido de carbono, que a continuación pueden eliminarse del grafito. Las pruebas con gases inertes y gases que contienen oxígeno (vapor, dióxido de carbono, óxido nitroso, oxígeno) han demostrado que es posible una mejor eliminación del carbono-14, pero la presencia de oxígeno tiende a aumentar dramáticamente la gasificación del grafito a granel. Para reducir este efecto de gasificación cuando los gases que contienen oxígeno se combinan con los gases inertes, la temperatura de operación del proceso de tostado debe reducirse o limitarse para evitar la gasificación excesiva del grafito. Desafortunadamente, al reducir o limitar la temperatura de tostado, la cantidad de eliminación de carbono-14 también se reduce o limita en gran medida. Como consecuencia, cuando los gases que contienen oxígeno se introducen con los gases inertes, la concentración de estos gases oxidantes debe reducirse de tal manera que puedan usarse temperaturas más altas. Aun así, cuando las temperaturas de tostado superan aproximadamente los 1200° Celsius, la cantidad de grafito a granel gasificado es excesiva, independientemente de la concentración reducida de gases que contienen oxígeno que se usan.Certain prior techniques for treating radioactive graphite applied heat and oxidizing gases to treat the graphite in order to remove a sufficient fraction of the long-lived radionuclides within the graphite. These processes have shown that heating or "roasting" with inert gases, such as nitrogen or argon, can only remove substantially all of the hydrogen-3 (tritium), but the process can not eliminate more than about sixty (60) percent of the Carbon-14. Alternative processes have been carried out to improve the removal of carbon-14 by adding limited amounts of oxygen-containing gases to the inert gas to provide oxygen which can convert carbon-14 preferentially into carbon monoxide or carbon dioxide gases, which Then they can be removed from the graphite. Tests with inert gases and gases containing oxygen (steam, carbon dioxide, nitrous oxide, oxygen) have shown that a better elimination of carbon-14 is possible, but the presence of oxygen tends to dramatically increase the gasification of bulk graphite . To reduce this gassing effect when the oxygen-containing gases are combined with the inert gases, the operating temperature of the toasting process should be reduced or limited to avoid excessive gasification of the graphite. Unfortunately, by reducing or limiting the toasting temperature, the amount of carbon removal-14 It is also greatly reduced or limited. As a consequence, when the oxygen-containing gases are introduced with the inert gases, the concentration of these oxidizing gases must be reduced in such a way that higher temperatures can be used. Even so, when the toasting temperatures exceed approximately 1200 ° Celsius, the amount of gasified bulk graphite is excessive, regardless of the reduced concentration of oxygen-containing gases that are used.
Los resultados del ensayo de estos procesos demuestran que, si la concentración de gases que contienen oxígeno se limita lo suficiente para reducir la gasificación de grafito a granel, a temperaturas superiores a aproximadamente 1200° Celsius, la eliminación de carbono-14 se reduce considerablemente a menos de aproximadamente el sesenta (60) por ciento, lo que es insatisfactorio. Si la concentración de gas que contiene oxígeno aumenta de manera tal que la eliminación del carbono-14 es satisfactoria, entonces se gasifica demasiado grafito a granel. En cualquier caso, no puede lograrse el objetivo de volatilizar más del noventa (90) por ciento del carbono-14 mientras se reduce simultáneamente la gasificación de grafito a granel a menos del cinco (5) por ciento en peso con estos métodos convencionales.The results of the testing of these processes show that, if the concentration of oxygen-containing gases is limited enough to reduce the gasification of bulk graphite, at temperatures above about 1200 ° C, the removal of carbon-14 is considerably reduced. less than about sixty (60) percent, which is unsatisfactory. If the concentration of oxygen-containing gas increases so that the removal of carbon-14 is satisfactory, then too much graphite is gassed in bulk. In any case, the goal of volatilizing more than ninety (90) percent of carbon-14 can not be achieved while simultaneously reducing graphite gasification to less than five (5) percent by weight with these conventional methods.
El documento US 2008/0181835 desvela un sistema para el tratamiento y el reciclaje de los radionucleidos que contienen grafito en un tostador térmico con el uso de pequeñas cantidades de oxígeno.US 2008/0181835 discloses a system for the treatment and recycling of radionuclides containing graphite in a thermal toaster with the use of small amounts of oxygen.
Lo que se necesita son sistemas y métodos que puedan someter el grafito a un intervalo de temperaturas suficiente para volatilizar los radionucleidos sin gasificar el grafito a granel y, específicamente, unos sistemas y métodos que puedan eliminar más de un 90 por ciento del carbono-14, mientras que se gasifica menos del 5 por ciento del grafito a granel.What is needed are systems and methods that can subject the graphite to a temperature range sufficient to volatilize the radionuclides without gasifying the bulk graphite and, specifically, systems and methods that can eliminate more than 90 percent of the carbon-14. , while less than 5 percent of the bulk graphite is gassed.
Objeto de la invenciónObject of the invention
Las realizaciones a modo de ejemplo de la presente invención proporcionan métodos que pueden someter al grafito a un intervalo de temperaturas suficiente para volatilizar los radionucleidos sin gasificar significativamente el grafito a granel. Un aspecto de la invención proporciona un método que incluye las etapas de (1) calentar un tostador a una temperatura entre 800° Celsius y 2000° Celsius; (2) introducir grafito contaminado con radionúclidos en el tostador; (3) introducir un gas inerte en el tostador; (4) introducir un gas reductor en el tostador; y (5) eliminar los radionucleidos volatilizados del tostador,Exemplary embodiments of the present invention provide methods that can subject the graphite to a range of temperatures sufficient to volatilize the radionuclides without significantly gasifying the bulk graphite. One aspect of the invention provides a method that includes the steps of (1) heating a toaster to a temperature between 800 ° Celsius and 2000 ° Celsius; (2) introduce graphite contaminated with radionuclides in the toaster; (3) introduce an inert gas into the toaster; (4) introduce a reducing gas into the toaster; and (5) removing the volatilized radionuclides from the toaster,
en el que una cantidad del gas reductor introducido en el tostador está entre el 2 y el 20 % de una cantidad total de gas introducido en el tostador. Este método también puede incluir las etapas adicionales de:wherein a quantity of the reducing gas introduced in the toaster is between 2 and 20% of a total amount of gas introduced into the toaster. This method may also include the additional steps of:
agregar un gas oxidante al tostador, y/oadd an oxidizing gas to the toaster, and / or
reducir el tamaño del grafito antes de introducir el grafito en el tostador.reduce the size of the graphite before introducing the graphite into the toaster.
Este método también puede caracterizarse por que:This method can also be characterized by:
menos del cinco (5) por ciento del grafito está gasificado;less than five (5) percent of the graphite is gasified;
la temperatura del proceso está entre 1200° Celsius y 1500° Celsius;the temperature of the process is between 1200 ° Celsius and 1500 ° Celsius;
los radionúclidos comprenden carbono-14 y al menos el setenta (70) por ciento del carbono-14 se elimina del grafito;the radionuclides comprise carbon-14 and at least seventy (70) percent of the carbon-14 is removed from the graphite;
los radionúclidos comprenden carbono-14 y al menos el noventa (90) por ciento del carbono-14 se elimina del grafito;the radionuclides comprise carbon-14 and at least ninety (90) percent of the carbon-14 is removed from the graphite;
el gas de purga comprende al menos uno de entre nitrógeno, helio y argón y el gas reductor comprende al menos uno de entre hidrógeno, hidrazina, amoniaco, monóxido de carbono y vapor de hidrocarburo;the purge gas comprises at least one of nitrogen, helium and argon and the reducing gas comprises at least one of hydrogen, hydrazine, ammonia, carbon monoxide and hydrocarbon vapor;
el gas de purga comprende uno o más gases reductores que pueden producir hidrógeno libre, monóxido de carbono (CO), amonio o vapor orgánico;the purge gas comprises one or more reducing gases that can produce free hydrogen, carbon monoxide (CO), ammonium or organic vapor;
el gas oxidante comprende al menos uno de entre vapor, dióxido de carbono (CO2), óxido nitroso (N2O), oxígeno (O2), aire, alcoholes (con grupos OH) u otros vapores oxigenados;the oxidizing gas comprises at least one of steam, carbon dioxide (CO 2 ), nitrous oxide (N 2 O), oxygen (O 2 ), air, alcohols (with OH groups) or other oxygenated vapors;
las etapas para introducir el gas inerte en el tostador e introducir el gas reductor en el tostador comprenden introducir el gas inerte y el gas reductor en una localización cerca de la parte inferior del reactor y en el que el gas inerte y el gas reductor fluyen a través del grafito; y/othe steps for introducing the inert gas into the toaster and introducing the reducing gas into the toaster comprise introducing the inert gas and the reducing gas at a location near the bottom of the reactor and in which the inert gas and the reducing gas flow into the reactor. through the graphite; I
el tostador comprende un reactor de lecho móvil orientado verticalmente y donde la etapa de introducir el grafito contaminado con radionúclidos en el tostador incluye introducir el grafito cerca de la parte superior del tostador y donde las etapas de introducir el gas inerte en el tostador e introducir el gas reductor en el tostador incluyen introducir los gases cerca de la parte inferior del tostador.the toaster comprises a vertically oriented moving bed reactor and wherein the step of introducing the graphite contaminated with radionuclides into the toaster includes introducing the graphite near the top of the toaster and where the steps of introducing the inert gas into the toaster and introducing the Reducing gas in the toaster includes introducing the gases near the bottom of the toaster.
Descripción de las figurasDescription of the figures
La figura 1 representa un diagrama de bloques de un sistema para tratar el grafito radiactivo de acuerdo con una realización a modo de ejemplo de la presente invención.Figure 1 depicts a block diagram of a system for treating radioactive graphite according to an exemplary embodiment of the present invention.
La figura 2 representa un diagrama de flujo de un proceso para tratar el grafito radiactivo de acuerdo con una realización a modo de ejemplo de la presente invención.Figure 2 represents a flow diagram of a process for treating radioactive graphite according to a exemplary embodiment of the present invention.
La figura 3 representa un diagrama esquemático de un tostador para tratar el grafito radiactivo de acuerdo con una realización a modo de ejemplo de la presente invención.Figure 3 represents a schematic diagram of a toaster for treating radioactive graphite according to an exemplary embodiment of the present invention.
Descripción detallada de la invenciónDetailed description of the invention
Las realizaciones a modo de ejemplo de la presente invención proporcionan sistemas y métodos para el tratamiento de grafito radiactivo contaminado con tritio, carbono-14, y cloro-36 y otros radionúclidos generados durante el funcionamiento de un reactor nuclear u otro proceso nuclear. Los sistemas y métodos incluyen un tostador que opera a temperaturas en el intervalo de 800° Celsius a 2000° Celsius con gases inertes, oxidantes y reductores opcionales. La combinación de temperaturas y gases permite la eliminación de más del 90 por ciento del carbono-14 dentro del grafito mientras que se gasifica menos del 5 por ciento del grafito a granel.Exemplary embodiments of the present invention provide systems and methods for the treatment of radioactive graphite contaminated with tritium, carbon-14, and chloro-36 and other radionuclides generated during the operation of a nuclear reactor or other nuclear process. The systems and methods include a toaster that operates at temperatures in the range of 800 ° Celsius to 2000 ° Celsius with inert gases, oxidants and optional reducers. The combination of temperatures and gases allows the removal of more than 90 percent of the carbon-14 within the graphite while less than 5 percent of the bulk graphite is gassed.
La figura 1 representa un diagrama de bloques de un sistema 100 para tratar el grafito radiactivo de acuerdo con una realización a modo de ejemplo de la presente invención. Haciendo referencia a la figura 1, un componente de manejo de materiales 110 recibe el grafito a tratar en el sistema 100. Normalmente, el grafito se ha usado como moderador en un núcleo de reactor nuclear. Otras fuentes de grafito incluyen, pero no se limitan a, manguitos de elementos de combustible, tirantes u otros componentes del reactor irradiados por el flujo de neutrones del reactor. Este grafito normalmente estará contaminado con radionúclidos tales como el hidrógeno-3 (tritio), el carbono-14, el cloro-36, el hierro-55 y el cobalto-60 y puede incluir otros productos típicos de fisión y activación.Figure 1 depicts a block diagram of a system 100 for treating radioactive graphite according to an exemplary embodiment of the present invention. Referring to Figure 1, a material handling component 110 receives the graphite to be treated in the system 100. Typically, the graphite has been used as a moderator in a nuclear reactor core. Other sources of graphite include, but are not limited to, fuel element sleeves, tie rods or other reactor components irradiated by the neutron flux of the reactor. This graphite will normally be contaminated with radionuclides such as hydrogen-3 (tritium), carbon-14, chlorine-36, iron-55 and cobalt-60 and may include other typical fission and activation products.
El componente de manejo de materiales 110 dimensiona y mantiene el grafito en preparación para la introducción del grafito en un tostador 120. El grafito recibido en el componente de manejo de materiales 110 se habría eliminado del reactor nuclear por cualquier proceso convencional. Estos procesos pueden incluir procesos húmedos, procesos secos o una combinación de ambos. La presente invención puede adoptar grafito seco o húmedo en cualquier tamaño o forma resultante del proceso de eliminación. Además, el grafito puede empaparse en agua u otra solución antes de recibirse en el componente de manejo de materiales 110.The material handling component 110 sizes and maintains the graphite in preparation for the introduction of the graphite into a toaster 120. The graphite received in the material handling component 110 would have been removed from the nuclear reactor by any conventional process. These processes can include wet processes, dry processes or a combination of both. The present invention may adopt dry or wet graphite in any size or shape resulting from the removal process. In addition, the graphite may be soaked in water or another solution before it is received in the material handling component 110.
El grafito puede tratarse en forma granular o en polvo. Un subcomponente reductor de tamaño 112 del componente de manejo de materiales 110 reduce el tamaño del grafito recibido antes de su introducción en el tostador 120. En esta realización a modo de ejemplo, el grafito recibido se reduce a un tamaño inferior a 20 mm. Este pequeño tamaño mejora la volatilización de los radionúclidos del grafito. Para reducir el tamaño del grafito, el subcomponente reductor de tamaño a modo de ejemplo 112 incluye una mandíbula o trituradora rotativa. Pueden usarse otros equipos reductores de tamaño. Un subcomponente de tolva 114 del componente de manejo de materiales 110 recibe el grafito de tamaño reducido y mantiene el grafito a la espera de su introducción en el tostador 120. La atmósfera interior del subcomponente reductor de tamaño a modo de ejemplo 112 y el subcomponente de tolva 114 incluye un manto de gas inerte, como argón, nitrógeno, dióxido de carbono u otro gas inerte similar. La atmósfera interior del subcomponente reductor de tamaño a modo de ejemplo 112 y el subcomponente de tolva 114 están conectados al sistema de gases de salida del tostador 120, ya que algunos radionúclidos pueden liberarse del grafito durante el proceso de reducción de tamaño. En una realización alternativa, el grafito puede recibirse en una forma y tamaño adecuados para su introducción en el tostador 120 sin necesidad de una reducción de tamaño. De manera similar, un proceso continuo puede omitir el subcomponente de tolva 114.The graphite can be treated in a granular or powder form. A size reducing subcomponent 112 of the material handling component 110 reduces the size of the graphite received prior to its introduction into the toaster 120. In this exemplary embodiment, the received graphite is reduced to a size of less than 20 mm. This small size improves the volatilization of graphite radionuclides. To reduce the size of the graphite, the exemplary size reducing subcomponent 112 includes a jaw or rotary shredder. Other size reduction equipment can be used. A hopper subcomponent 114 of the material handling component 110 receives the reduced size graphite and maintains the graphite while waiting for its introduction into the toaster 120. The internal atmosphere of the size reducing subcomponent 112 as an example and the subcomponent of Hopper 114 includes a blanket of inert gas, such as argon, nitrogen, carbon dioxide or other similar inert gas. The internal atmosphere of the exemplary size reducing subcomponent 112 and the hopper subcomponent 114 are connected to the exhaust gas system of the toaster 120, since some radionuclides can be released from the graphite during the size reduction process. In an alternative embodiment, the graphite can be received in a suitable shape and size for introduction into the toaster 120 without the need for size reduction. Similarly, a continuous process may omit hopper subcomponent 114.
El tostador 120 incluye un recipiente usado para tratar el grafito dimensionado. El tostador 120 funciona en un intervalo de temperatura de entre 800 ° Celsius y 2000 ° Celsius. La capacidad, la forma y el tamaño del tostador 120 pueden variar de acuerdo con la aplicación. El tostador 120 está construido de materiales adecuados para operaciones de alta temperatura, tales como un recipiente de acero revestido con material refractario. La presión de funcionamiento puede variar desde un vacío fuerte hasta una presurización ligera. Puede usarse cualquier tipo de tostador o aparato que incluya un tostador de lecho fluidizado, de lecho móvil, de lecho por lotes o estático. Un tostador a modo de ejemplo es un tostador de lecho móvil orientado verticalmente, donde el grafito nuevo se introduce por la parte superior de la pila y el grafito tratado se elimina por la parte inferior de la pila mientras el gas de purga fluye hacia arriba (contracorriente) a través de la pila de grafito. (Véase la figura 3, que se explica más adelante) El tratamiento por lotes del grafito normalmente involucraría grafito en polvo que usa un enfoque de lecho fluidizado. Para el grafito que es más grande que los polvos, se prefiere un tostador de lecho móvil continuo. En la realización a modo de ejemplo, el tostador 120 se calienta eléctricamente, pero podrían usarse otros tipos de calentamiento. Se prefiere el calentamiento eléctrico ya que reduce la necesidad de introducir gases oxidantes en el recipiente, que pueden gasificar el grafito a granel y facilita el control de la temperatura y la eficacia energética. El tostador 120 recibe el grafito por una entrada de materiales 117. Puede usarse una variedad de técnicas mecánicas para mover el grafito desde el componente de manejo de materiales 110 al tostador 120 a través de la entrada de materiales 117. En un sistema a modo de ejemplo, se usa una técnica de doble válvula con cámara de aire para evitar que los gases que se encuentran dentro del tostador escapen del tostador y para limitar la introducción de otros gases que no sean gases inertes en el tostador con el grafito.Toaster 120 includes a container used to treat sized graphite. The toaster 120 operates in a temperature range between 800 ° C and 2000 ° Celsius. The capacity, shape and size of the toaster 120 may vary according to the application. The toaster 120 is constructed of materials suitable for high temperature operations, such as a steel vessel lined with refractory material. The operating pressure can vary from a strong vacuum to a light pressurization. Any type of toaster or apparatus including a fluidized bed, moving bed, batch bed or static toaster can be used. An example toaster is a vertically oriented mobile bed toaster, where new graphite is introduced from the top of the stack and the treated graphite is removed from the bottom of the stack while the purge gas flows up ( countercurrent) through the graphite stack. (See Figure 3, which is explained below) Batch treatment of graphite would normally involve powder graphite using a fluidized bed approach. For graphite that is larger than powders, a continuous moving bed roaster is preferred. In the exemplary embodiment, the toaster 120 is electrically heated, but other types of heating could be used. Electric heating is preferred since it reduces the need to introduce oxidizing gases into the container, which can gasify the bulk graphite and facilitates the control of temperature and energy efficiency. The toaster 120 receives the graphite through a material inlet 117. A variety of mechanical techniques can be used to move the graphite from the material handling component 110 to the toaster 120 through the material inlet 117. In a system such as For example, a double-valve technique with an air chamber is used to prevent the gases inside the toaster from escaping from the toaster and to limit the introduction of gases other than inert gases into the toaster with the graphite.
El tostador 120 incluye las entradas de gas 130, 140, 150 para recibir uno o más gases de purga inertes, uno o más gases reductores, y opcionalmente uno o más gases oxidantes. Por supuesto, las entradas de gas 130, 140, 150 pueden ser una sola entrada conectada a tres fuentes de gas diferentes, una fuente que proporciona gas de purga inerte, una segunda fuente que proporciona un gas reductor y una tercera fuente que proporciona un gas oxidante. Normalmente, la entrada o entradas de gas se colocarían cerca de la parte inferior del tostador 120, de tal manera que los gases puedan entrar al recipiente y viajar a través del grafito que reside en el tostador 120. El gas puede introducirse a través de un divisor o distribuidor de flujo para distribuir el gas a través del volumen del grafito, pero este componente no es necesario. El tostador incluye una salida 122 para los radionúclidos volatilizados, que se sacan de la salida 122 mediante el gas de purga inerte. El tostador 120 también incluye una salida 124 para el grafito tratado.The toaster 120 includes the gas inlets 130, 140, 150 for receiving one or more inert purge gases, one or more reducing gases, and optionally one or more oxidizing gases. Of course, the gas inlets 130, 140, 150 they can be a single inlet connected to three different gas sources, a source that provides inert purge gas, a second source that provides a reducing gas, and a third source that provides an oxidizing gas. Normally, the gas inlet or inlets would be placed near the bottom of the toaster 120, so that the gases can enter the container and travel through the graphite residing in the toaster 120. The gas can be introduced through a flow divider or distributor to distribute the gas through the volume of the graphite, but this component is not necessary. The toaster includes an outlet 122 for the volatilized radionuclides, which are taken out of the outlet 122 by the inert purge gas. The toaster 120 also includes an outlet 124 for the treated graphite.
Los radionúclidos volátiles se sacan de la tostadora por el flujo de gas de purga y se estabilizan en el subsistema de tratamiento 160, usando una técnica apropiada para el tratamiento de los radionucleidos. El grafito tratado se procesa adicionalmente en el subsistema de tratamiento 170, donde se empaqueta para su eliminación definitiva como desechos "limpios" (no radiactivos) o se recicla.The volatile radionuclides are removed from the toaster by the flow of purge gas and stabilized in the treatment subsystem 160, using an appropriate technique for the treatment of the radionuclides. The treated graphite is further processed in the processing subsystem 170, where it is packaged for final disposal as "clean" (non-radioactive) waste or recycled.
El carbono-14 es más reactivo que o más móvil que el carbono-12 a granel en la matriz de grafito. La presencia de pequeñas cantidades de oxígeno proporciona el oxígeno necesario para convertir el carbono-14 en monóxido de carbono. Los gases reductores suprimen la oxidación del carbono-12 en la matriz de grafito. Un beneficio a modo de ejemplo de agregar gas reductor es que los posibles compuestos de carbono-14 en el grafito incluyen cianuro. La introducción de hidrógeno en el tostador proporcionará átomos de hidrógeno para unirse al cianuro para producir cianuro de hidrógeno, que es volátil, por lo que puede eliminarse algo de carbono-14 por la presencia del gas reductor, incluido el hidrógeno.Carbon-14 is more reactive than or more mobile than bulk carbon-12 in the graphite matrix. The presence of small amounts of oxygen provides the oxygen needed to convert carbon-14 into carbon monoxide. The reducing gases suppress the oxidation of carbon-12 in the graphite matrix. An exemplary benefit of adding reducing gas is that possible carbon-14 compounds in the graphite include cyanide. The introduction of hydrogen into the toaster will provide hydrogen atoms to bind cyanide to produce hydrogen cyanide, which is volatile, so that some carbon-14 can be removed by the presence of the reducing gas, including hydrogen.
La figura 2 representa un diagrama de flujo de un proceso 200 para el tratamiento de grafito radiactivo de acuerdo con una realización a modo de ejemplo de la presente invención. Haciendo referencia a las figuras 1 y 2, en la etapa 210, el grafito se introduce en el tostador 120 desde el subcomponente de tolva 114 del componente de manejo de materiales 110 mediante una transferencia mecánica del grafito al tostador. En esta realización a modo de ejemplo, el proceso se realiza por lotes. Como alternativa, el grafito puede tratarse en un proceso continuo, tal como cuando el grafito entra por la parte superior del tostador 120 y sale por la parte inferior del tostador 120 y los gases reactivos entran por la parte inferior del tostador 120 y salen por la parte superior del tostador 120. El subcomponente de tolva 114 puede omitirse.Figure 2 depicts a flow chart of a process 200 for the treatment of radioactive graphite according to an exemplary embodiment of the present invention. Referring to FIGS. 1 and 2, in step 210, the graphite is introduced into the toaster 120 from the hopper subcomponent 114 of the material handling component 110 by a mechanical transfer of the graphite to the toaster. In this embodiment by way of example, the process is carried out in batches. Alternatively, the graphite can be treated in a continuous process, such as when the graphite enters the top of the toaster 120 and exits the bottom of the toaster 120 and the reactive gases enter the bottom of the toaster 120 and exit through the top of toaster 120. Hopper subcomponent 114 may be omitted.
Antes de introducir el grafito en el tostador 120, el tostador 120 se lleva hasta la temperatura de tratamiento. Esta temperatura varía de 800° Celsius a 2000° Celsius. En esta realización a modo de ejemplo, el intervalo de temperatura preferido es de 1200° Celsius a 1500° Celsius, ya que los gases reductores se utilizan en este proceso a modo de ejemplo. Los procesos de tratamiento con grafito anteriores para eliminar el carbono-14 del grafito estaban limitados a temperaturas de aproximadamente 1200° C, debido a la alta gasificación del grafito que resultaba de operar un tostador con gases que contienen oxígeno por encima de 1200° Celsius. Al introducir los gases reductores en el proceso de tratamiento, el tostador 120 puede operar a temperaturas superiores a 1200° C. Estas temperaturas de operación más altas permiten la liberación de prácticamente todo el tritio, sustancialmente todo (más del 90 por ciento) el cloro-36, y la mayoría (más del 70 por ciento) del carbono-14 del grafito.Before introducing the graphite into the toaster 120, the toaster 120 is brought to the treatment temperature. This temperature varies from 800 ° Celsius to 2000 ° Celsius. In this exemplary embodiment, the preferred temperature range is from 1200 ° C to 1500 ° C, since the reducing gases are used in this process by way of example. Previous graphite treatment processes to remove carbon-14 from graphite were limited to temperatures of approximately 1200 ° C, due to the high gasification of the graphite that resulted from operating a toaster with gases containing oxygen above 1200 ° Celsius. By introducing the reducing gases into the treatment process, the toaster 120 can operate at temperatures above 1200 ° C. These higher operating temperatures allow the release of virtually all the tritium, substantially all (more than 90 percent) the chlorine -36, and most (more than 70 percent) of carbon-14 graphite.
En la etapa 220, los gases de reacción se introducen en el tostador 120. Estos gases hacen contacto con el grafito calentado a medida que fluyen a través del grafito calentado. Estos gases de reacción incluyen al menos un gas de purga inerte y un gas reductor. Los gases de purga incluyen uno o más de entre nitrógeno, argón o un gas no reactivo similar. No deberían usarse gases inertes como el dióxido de carbono, ya que estos gases proporcionarían una fuente de oxígeno que puede gasificar el carbono a granel. También se introduce un gas reductor, tal como hidrógeno, hidrazina, amoníaco, monóxido de carbono, vapor de hidrocarburo y otros gases reductores que pueden producir hidrógeno libre, monóxido de carbono o vapor de amonio u orgánico en la etapa 220. La cantidad de gas reductor introducido está en el intervalo del dos (2) al veinte (20) por ciento del total de gas introducido y es más preferible entre el dos (2) y el diez (10) por ciento. Esta mezcla de gas de purga inerte y gas reductor se introduce en el tostador 120 cerca de la parte inferior del tostador 120. El gas se mueve hacia arriba a través del grafito y transporta los radionúclidos volatilizados fuera del tostador 120 por la salida 124. Incluso con la inclusión de un gas oxidante, la inclusión del gas reductor reduce en gran medida la gasificación del grafito a granel, de tal manera que se gasifica menos del cinco (5) por ciento del grafito a granel. Además, operando a temperaturas de aproximadamente 1200° Celsius y usando una mezcla de un gas de purga inerte, un gas oxidante y un gas reductor, se elimina la mayoría de prácticamente todo el carbono-14. En una realización alternativa, los gases de reacción también incluyen un oxidante. La presencia de oxígeno convierte el carbono-14 sólido en dióxido de carbono o gas CO, lo que facilita su difusión desde la matriz de grafito. La combinación del gas de purga inerte (preferiblemente nitrógeno) con una cantidad limitada de gases que contienen oxígeno, tales como vapor, dióxido de carbono (CO2), óxido nitroso (N2O), oxígeno (O2), aire, alcoholes (grupos OH), u otros vapores oxigenados y gases reductores, tales como el hidrógeno, proporcionan una mejor eliminación de radionúclidos de carbono-14 en comparación con todas las técnicas anteriores, al tiempo que limitan la gasificación del grafito a granel. El gas oxidante preferido es el vapor que constituiría aproximadamente entre un uno (1) y un cincuenta (50) por ciento del total de gases de reacción de entrada (preferiblemente entre un dos (2) y un diez (10) por ciento). Si se utilizara dióxido de carbono u óxido nitroso como gas oxidante, constituirían aproximadamente entre un uno (1) y un diez (10) por ciento del total de gases de reacción de entrada. La inclusión del gas reductor reduce en gran medida la gasificación del grafito a granel en presencia del oxidante, de tal manera que se gasifica menos del cinco (5) por ciento del grafito a granel. El gas reductor desplaza el equilibrio de reacción para el oxígeno con el grafito a granel, de tal manera que la velocidad de reacción del gas que contiene oxígeno se inhibe sustancialmente, evitando de este modo que el oxidante reaccione con el grafito a granel.In step 220, the reaction gases are introduced into the toaster 120. These gases make contact with the heated graphite as they flow through the heated graphite. These reaction gases include at least one inert purge gas and a reducing gas. The purge gases include one or more of nitrogen, argon or a similar non-reactive gas. Inert gases such as carbon dioxide should not be used, since these gases would provide a source of oxygen that can gasify bulk carbon. A reducing gas is also introduced, such as hydrogen, hydrazine, ammonia, carbon monoxide, hydrocarbon vapor and other reducing gases which can produce free hydrogen, carbon monoxide or ammonium or organic vapor in step 220. The amount of gas Reducer introduced is in the range of two (2) to twenty (20) percent of the total gas introduced and is more preferable between two (2) and ten (10) percent. This mixture of inert purge gas and reducing gas is introduced into the toaster 120 near the bottom of the toaster 120. The gas moves up through the graphite and transports the volatilized radionuclides out of the toaster 120 through the outlet 124. Even with the inclusion of an oxidizing gas, the inclusion of the reducing gas greatly reduces the gasification of the bulk graphite, so that less than five (5) percent of the bulk graphite is gasified. Further, by operating at temperatures of about 1200 ° Celsius and using a mixture of an inert purge gas, an oxidizing gas and a reducing gas, most of virtually all carbon-14 is removed. In an alternative embodiment, the reaction gases also include an oxidant. The presence of oxygen converts solid carbon-14 into carbon dioxide or CO gas, which facilitates its diffusion from the graphite matrix. The combination of inert purge gas (preferably nitrogen) with a limited amount of oxygen-containing gases, such as steam, carbon dioxide (CO 2 ), nitrous oxide (N 2 O), oxygen (O 2 ), air, alcohols (OH groups), or other oxygenated vapors and reducing gases, such as hydrogen, provide better removal of carbon-14 radionuclides compared to all prior techniques, while limiting the gasification of bulk graphite. The preferred oxidizing gas is the vapor which would constitute approximately between one (1) and fifty (50) percent of the total inlet reaction gases (preferably between two (2) and ten (10) percent). If carbon dioxide or nitrous oxide were used as the oxidizing gas, they would constitute approximately one (1) to ten (10) percent of the total inlet reaction gases. The inclusion of reducing gas greatly reduces the gasification of bulk graphite in presence of the oxidant, in such a way that less than five (5) percent of the bulk graphite is gasified. The reducing gas displaces the reaction equilibrium for oxygen with the bulk graphite, such that the reaction rate of the oxygen-containing gas is substantially inhibited, thereby preventing the oxidant from reacting with the bulk graphite.
En la etapa 230, el gas de purga se recoge en el subsistema de tratamiento 160, donde los radionucleidos se estabilizan usando métodos conocidos. En la etapa 240, el grafito se retira del tostador 120 y se trata en el subsistema de tratamiento 170. Por lo general, el grafito tratado se eliminaría en un relleno sanitario o se reciclaría y se trataría como un desecho radioactivo de bajo nivel en lugar de como un desecho radioactivo de nivel intermedio. El proceso termina en la etapa 250. El proceso puede repetirse si es necesario.In step 230, the purge gas is collected in the treatment subsystem 160, where the radionuclides are stabilized using known methods. In step 240, the graphite is removed from the toaster 120 and treated in the treatment subsystem 170. Typically, the treated graphite would be removed in a landfill or recycled and treated as a low level radioactive waste in place of as a radioactive waste of intermediate level. The process ends in step 250. The process can be repeated if necessary.
La figura 3 muestra un esquema de un tostador a modo de ejemplo 300. El grafito se introduce a través de un sistema de alimentación (no mostrado), tal como una tolva, en una entrada 310, bajo un manto de gas inerte. Los gases de reacción se introducen por una entrada 370, de tal manera que los gases de reacción fluyen hacia arriba a través del grafito y salen por la salida de gas 320 a medida que el grafito se desplaza hacia abajo en el recipiente 330. A medida que el grafito se mueve a través del recipiente 330, que puede ser un tubo cerámico, se calienta (representado como el grafito caliente 340). El recipiente 330 está rodeado por una fuente de calentamiento 350, tal como unas bobinas de calentamiento eléctrico. El recipiente 330 y la fuente de calentamiento 350 están contenidos dentro de un recipiente exterior 360, tal como una cubierta de metal revestida con material refractario. El grafito tratado se elimina del recipiente 330 a través de un puerto de salida 380.Figure 3 shows a schematic of an exemplary toaster 300. The graphite is introduced through a feed system (not shown), such as a hopper, into an inlet 310, under a blanket of inert gas. The reaction gases are introduced through an inlet 370, such that the reaction gases flow upwards through the graphite and exit through the gas outlet 320 as the graphite moves downward in the container 330. Custom-made that the graphite moves through the container 330, which may be a ceramic tube, is heated (represented as the hot graphite 340). The container 330 is surrounded by a heating source 350, such as electric heating coils. The container 330 and the heating source 350 are contained within an outer container 360, such as a metal shell coated with refractory material. The treated graphite is removed from vessel 330 through an outlet port 380.
Un experto en la materia entenderá que la presente invención proporciona unos métodos para tratar el grafito radiactivo contaminado con tritio, carbono-14, y cloro-36 y otros radionúclidos generados durante el funcionamiento de un reactor nuclear u otro proceso nuclear. Los métodos incluyen un tostador que funciona a temperaturas en el intervalo de 800° Celsius a 2000° Celsius con gases inertes, gases reductores y gases oxidantes opcionales. La combinación de temperaturas y gases permite la eliminación de la mayoría de prácticamente todo el carbono-14 dentro del grafito, al tiempo que limita sustancialmente la gasificación del grafito a granel. One skilled in the art will understand that the present invention provides methods for treating radioactive graphite contaminated with tritium, carbon-14, and chloro-36 and other radionuclides generated during the operation of a nuclear reactor or other nuclear process. The methods include a toaster that operates at temperatures in the range of 800 ° Celsius to 2000 ° Celsius with inert gases, reducing gases and optional oxidizing gases. The combination of temperatures and gases allows the removal of most of virtually all carbon-14 within the graphite, while substantially limiting the gasification of bulk graphite.
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