ES2305839T3 - Deposito de hidrogeno a base de nanoestructuras de silicio. - Google Patents
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Abstract
Depósito de hidrógeno que comprende una sustancia apropiada para almacenar el hidrógeno, caracterizado porque dicha sustancia está constituida por silicio nano-estructurado, es decir una nano-estructura que presenta una superficie específica superior a 100 m 2 /cm 3 , conteniendo la nano-estructura unas nano-cristalitas o unas nano-partículas de silicio de diversas formas geométricas, interconectadas o no entre sí, de la que al menos una dimensión es inferior o igual que 100 nm, y de la cual la suma de las superficies de cada nano-cristalita y/o nano-partícula es superior a la superficie planar ocupada por la nano-estructura.
Description
Depósito de hidrógeno a base de nanoestructuras
de silicio.
La presente invención se refiere a un depósito
de hidrógeno, a presión atmosférica, a base de nanoestructuras de
silicio. La presente invención se aplica en particular al campo de
las pilas de combustible (nano-, micro- y
macro-pilas). La presente invención puede aplicarse
asimismo al campo de los motores de hidrógeno (nano-, micro- y
macro-motores).
El hidrógeno es actualmente un vector energético
muy prospectivo. Su almacenamiento constituye uno de los puntos
cruciales del desarrollo de las pilas de combustible, sea cual sea
el tipo de aplicación, o de los dispositivos de tamaño
reducido.
Es conocido almacenar el hidrógeno en unos
depósitos criogénicos o a presión. Estas soluciones no son
compatibles, ni factibles de forma razonable, en ciertos campos y
en particular, para unos dispositivos portátiles (teléfonos,
ordenadores, pequeños dispositivos electrónicos). Esta observación
es válida en menor proporción en el campo de los transportes
terrestres. En efecto, no es fácil realizar unos depósitos bajo muy
altas presiones (superiores a 500 bares) necesarias para disponer
de una autonomía suficiente. Además, el almacenamiento a muy alta
presión plantea claramente el problema de la seguridad. En cuanto a
las soluciones criogénicas, éstas están penalizadas por el mal
rendimiento del procedimiento de licuefacción del hidrógeno.
Para cualquier tipo de aplicación, numerosos
industriales intentan esquivar las dificultades de almacenamiento
del hidrógeno puro usando unos combustibles intermedios (metanol,
gas natural, hidrocarburos, ...) que imponen una operación de
reformado para extraer localmente el hidrógeno. El reformado de
combustibles intermedios provoca principalmente un problema de
contaminación (liberación de gas carbónico) y un problema de
rendimiento energético global del sistema. Además, parece, haciendo
referencia al metanol, que se van a establecer unas disposiciones
en Europa para limitar su uso en cuanto a su toxicidad con respecto
a las capas freáticas entre otros.
De manera industrial, el almacenamiento a
presión atmosférica del hidrógeno es posible en unos depósitos que
usan unos hidruros metálicos sólidos. Estos materiales ofrecen a
priori unas perspectivas interesantes, pero adolecen del
inconveniente de su baja energía másica.
Con vistas al futuro, se realizan actualmente
unos trabajos sobre el almacenamiento del hidrógeno en unos
nanotubos de carbono. A pesar de las perspectivas muy prometedoras
de los nanotubos de carbono, permanece por resolver el problema de
su fabricación masiva.
De manera general, con referencia al
almacenamiento del hidrógeno, se puede hacer referencia al siguiente
documento: "Hydrogen Storage", MRS Bulletin, volumen 27, nº 9,
septiembre de 2002, páginas 675 a 716.
El documento
EP-A-0025858 describe un depósito de
hidrógeno a base de silicio amorfo.
El hidrógeno se considera cada vez más como una
solución interesante como fuente energética en el ámbito del
desarrollo sostenible y de una entrada en una era de escasez de los
combustibles fósiles y fisibles.
Por otro lado, se ha observado que las
nanoestructuras del silicio mesoporoso y nanoporoso son susceptibles
de retener el hidrógeno a la presión atmosférica, en forma de
uniones Si-H_{x} (pudiendo tener x los valores 1,
2 ó 3) como consecuencia del contacto con una disolución de ácido
fluorhídrico usada durante un procedimiento de anodización. Sin
embargo, no se ha efectuado ninguna medida experimental de la
posibilidad que presenta el silicio de estas estructuras para
retener el hidrógeno. Asimismo, no se ha realizado ningún estudio
sobre la influencia de la morfología porosa a
nano-escala sobre la capacidad de almacenamiento.
Esta capacidad para almacenar el hidrógeno a priori no
depende de la naturaleza del ácido usado. Se puede hacer referencia
a este respecto a los siguientes documentos:
- -
- "Chemical composition of fresh porous silicon" de A. Grosman et al., en "Properties of porous silicon", editado por L. Canham, INSPEC, Londres, Reino Unido, 1997, páginas 145 a 153;
- -
- "Strong explosive interaction of hydrogenated porous silicon with oxygen at cryogenic temperatures" de D. Kovaler et al., Physical Review Letters, volumen 87, nº 6, agosto de 2001, 068301.
\vskip1.000000\baselineskip
Después de las apreciaciones teóricas, los
autores de estos artículos han llegado a la conclusión de que la
capacidad de almacenamiento de hidrógeno sobre dichas estructuras no
es elevada.
Para remediar los inconvenientes de la técnica
anterior, la invención propone un nuevo depósito de hidrógeno cuyas
capacidades volumétrica y másica de almacenamiento del hidrógeno son
comparables o mejores que las de los medios de almacenamiento
actuales. El almacenamiento se puede obtener de manera simple y a
presión atmosférica, lo cual es una garantía de seguridad. Este
depósito se puede fabricar en cantidades masivas y con bajos costes
mediante las técnicas bien conocidas en la industria del silicio. La
fabricación de este depósito es compatible con diversas tecnologías
de realización de pilas de combustible de diferentes gamas de
potencia.
La invención tiene por lo tanto por objeto un
depósito de hidrógeno que comprende una sustancia apropiada para
almacenar el hidrógeno, caracterizado porque dicha sustancia está
constituida por silicio nanoestructurado tal como se define en la
reivindicación 1.
Mediante la expresión "silicio
nanoestructurado" se entiende una nanoestructura que presenta una
superficie específica elevada (superior a 100 m^{2}/cm^{3}), es
decir, una nanoestructura que contiene unas nanocristalitas o unas
nanopartículas de silicio de diversas formas geométricas,
interconectadas o no entre sí, de la cual al menos una dimensión es
inferior o igual a 100 nm y de la cual la suma de las superficies de
cada nano-cristalita y/o nanopartícula es superior
a la superficie planar ocupada por la nanoestructura.
Ventajosamente, dicha sustancia está constituida
por nanoestructuras de silicio meso-poroso y/o
nano-poroso.
La morfología inicial del silicio para
nano-estructurar se puede seleccionar de entre el
silicio monocristalino, el silicio policristalino y el silicio
amorfo.
Según un modo particularmente ventajoso, la
sustancia está constituida por silicio
nano-estructurado, poroso y compactado o, más
ventajosamente todavía, por silicio
nano-estructurado, poroso, triturado y
compactado.
La invención tiene asimismo por objeto un
procedimiento de fabricación de un depósito de hidrógeno,
caracterizado porque consiste en porosificar silicio para obtener
unas nanoestructuras de silicio meso-poroso o
nanoporoso y en almacenar hidrógeno creando unas uniones químicas
entre el hidrógeno y el silicio.
La creación de las uniones químicas entre el
hidrógeno y el silicio se puede obtener por medio de un ácido.
El procedimiento de fabricación puede consistir
en someter silicio monocristalino, policristalino o amorfo, a una
anodización electroquímica que usa un ácido y que permite obtener
simultáneamente la porosificación del silicio y el almacenamiento
del hidrógeno.
El ácido usado puede ser ácido fluorhídrico.
El procedimiento de fabricación puede comprender
además una etapa posterior que consiste en compactar (es decir,
suprimir el vacío entre las nano-cristalitas) el
silicio nano-estructurado. El procedimiento de
fabricación puede comprender asimismo, antes de la etapa de
compactación, una etapa de trituración del silicio
nano-estructurado. La etapa de trituración permite
obtener un polvo de silicio nano-estructurado.
La invención tiene asimismo por objeto un
procedimiento de uso de un depósito de hidrógeno tal como se ha
definido anteriormente, caracterizado porque estando el hidrógeno
almacenado en el depósito, el procedimiento comprende una etapa que
consiste en provocar la ruptura de las uniones químicas entre el
hidrógeno y el silicio para extraer el hidrógeno.
La ruptura de las uniones químicas entre el
hidrógeno y el silicio se puede provocar con una aportación de
energía seleccionada de entre la energía química, la energía
térmica, la energía mecánica (por ejemplo liberada como
consecuencia de una compresión), la energía de una radiación y la
energía de un campo eléctrico.
Ventajosamente, el procedimiento de utilización
comprende una etapa de recarga del depósito que consiste en poner
en contacto dicha sustancia con un ácido.
La invención tiene asimismo por objeto un
sistema de pila de combustible, una pila de combustible, un sistema
de motor de hidrógeno o un motor de hidrógeno, que comprenden dicho
depósito de hidrógeno.
La porosificación del silicio, monocristalino,
policristalino o amorfo, en la escala nanométrica mediante
anodización electroquímica permite la creación de poros nanométricos
que conlleva la debilitación de su estructura inicial, debilitación
que se explota ventajosamente en la invención. El tamaño de los
nano-cristales obtenidos y el nivel de debilitación
de la capa nano-estructurada se determinan en
función del sustrato elegido inicialmente, y de los parámetros de
anodización (corriente de anodización, composición de la disolución
electroquímica). Se pueden obtener dos morfologías típicas, que se
pueden designar con las expresiones
"nano-esponja" y
"nano-columna".
Esta operación de anodización electroquímica del
silicio que comprende el contacto con un ácido, por ejemplo el
ácido fluorhídrico, permite el almacenamiento de hidrógeno a presión
atmosférica en forma de uniones Si-H_{x}
(pudiendo tener x los valores 1, 2 ó 3). La eficacia de este
almacenamiento alcanza experimentalmente el nivel de
aproximadamente 3 milimoles por cm^{3} (para las
nano-columnas) sin ninguna optimización del
procedimiento. Estos valores se pueden aumentar teóricamente en un
factor 10, es decir alcanzar 30 milimoles por cm^{3}, usando el
silicio nanoporoso (del tipo nano-esponja). Esto se
explica por el tamaño de las nano-cristalitas que
es aproximadamente 10 veces menor que el de las
nano-cristalitas de silicio
meso-poroso (con una porosidad equivalente). Dicho
de otra manera, esto conduce a la multiplicación por 10 de la
superficie específica de almacenamiento, y por lo tanto a la
multiplicación por 10 del número de átomos de hidrógeno almacenados
sobre los átomos de silicio situados en la superficie de las
nano-cristalitas.
Se puede adelantar que el tamaño de los
nanocristales para el silicio meso-poroso está
comprendido entre 7 y 100 nm, y que el tamaño de los nanocristales
para el silicio nano-poroso está comprendido entre 1
y 7 nm.
Suponiendo que cada átomo de silicio situado en
la superficie de las nanocristalitas puede unirse sólo con un átomo
de hidrógeno, se estima que el valor máximo del número de moles de
hidrógeno que se pueden almacenar en el silicio
meso-poroso es de 12 milimoles por cm^{3}, y en el
silicio nano-poroso de 120 milimoles por
cm^{3}.
La capacidad de almacenamiento teórico de 120
milimoles por cm^{3} en el silicio nano-poroso
conduce ya a unos valores competitivos de soluciones actuales de
almacenamiento (hidruros metálicos sólidos y metanol) como se
muestra a continuación en la tabla I siguiente. Sin embargo, estas
capacidades de almacenamiento en el silicio
meso-poroso y en el silicio
nano-poroso se pueden mejorar claramente mediante su
trituración y/o su compactación.
La compactación consiste en eliminar el vacío
(los nano-poros) que separan las
nano-cristalitas comprimiendo estas
nano-estructuras porosas. Este procedimiento permite
disminuir el volumen ocupado por el silicio cargado de hidrógeno
conservando la misma masa. El beneficio máximo teórico sobre la
capacidad de almacenamiento de hidrógeno por unidad de volumen se
da mediante la relación 1/(1-P) en la que P es la
porosidad inicial. Por ejemplo, para una porosidad de 75%, la
capacidad de almacenamiento es teóricamente multiplicada por 4
después de esta compactación.
A priori, el procedimiento de
compactación es relativamente simple y no necesita ningún
dispositivo costoso.
La trituración consiste en romper las
nano-estructuras porosas aplastándolas de manera
controlada. Se puede efectuar, por ejemplo, usando unos aparatos
que existen en el comercio y previstos para triturar otros
materiales. Los inventores de la presente invención han demostrado
que ciertas morfologías nano-estructuradas se pueden
triturar muy fácilmente, incluso manualmente mediante simple
sinterización entre dos superficies pulidas.
La granulometría del
"nano-polvo" así obtenido (el
nano-polvo es el estado de las
nano-estructuras porosas después de la trituración)
depende de la morfología de la nano-estructura
porosa inicial, así como de los parámetros de trituración. Además,
la granulometría se puede modificar si las
nano-estructuras se tratan mediante un medio
fisicoquímico antes de la trituración.
La capacidad de almacenamiento de hidrógeno está
entonces mejorada en un factor
1+2(1-P)^{2} en el que P es la
porosidad inicial. Por ejemplo, para una porosidad de 75%, la
capacidad de almacenamiento aumenta teóricamente 12,5% después de la
trituración.
La operación de trituración estará seguida de
una compactación del nano-polvo obtenido.
La tabla I agrupa las prestaciones teóricas del
depósito de hidrógeno según la invención en función de las
nano-estructuras derivadas del silicio poroso.
Para esta tabla, los cálculos se han realizado
para una porosidad de 75% para todas las tecnologías de silicio.
La tabla II compara las prestaciones teóricas
del depósito de hidrógeno según la invención en función de las
nano-estructuras derivadas del silicio poroso usadas
con relación a los medios de almacenamiento de la técnica conocida
en la aplicación de pilas de combustible.
* orden de tamaño que figura en la bibliografía
(no estando disponible ninguna información sobre el cálculo).
Para esta tabla, se han realizado los cálculos
para una porosidad de 75% para todas las tecnologías del silicio.
La masa del empaquetado del depósito no se ha tenido en cuenta.
Analizando esta tabla, se observa que el silicio
nano-poroso ofrece ya unas potencialidades
comparables con las de los hidruros metálicos sólidos y del
metanol. Además, resulta evidente que el procedimiento de
compactación mejora considerablemente las potencialidades de
almacenamiento del hidrógeno, haciendo el silicio
meso-poroso mucho más interesante y poniendo el
silicio nano-poroso entre las mejores
soluciones.
Un depósito de hidrógeno (sin empaquetado) a
base de polvo de silicio compactado de 34,7 cm^{3} y de 39 g,
según la invención, puede alimentar teóricamente un teléfono
portátil que consume 1W durante un mes.
La extracción del hidrógeno del depósito según
la invención, con vistas a su uso, se puede obtener mediante un
tratamiento térmico del depósito o un un tratamiento químico (por
ejemplo con etanol). Asimismo, se puede obtener mediante la
aplicación de una radiación (por ejemplo ultravioleta), de un campo
eléctrico o de una energía mecánica (por ejemplo una
compresión).
Una vez vaciado por cualquier medio, el depósito
de hidrógeno según la invención se puede recargar mediante un
simple contacto con un ácido.
Para proporcionar un orden de tamaño de las
potencialidades de producción en masa, se estima que se necesitaría
anodizar una cincuentena de plaquetas de silicio de 30 cm de
diámetro, sobre 500 \mum de grosor, para obtener 1 kg de
nano-estructuras de silicio poroso. Esto se puede
realizar fácilmente en el medio industrial.
Claims (15)
1. Depósito de hidrógeno que comprende una
sustancia apropiada para almacenar el hidrógeno,
caracterizado porque dicha sustancia está constituida por
silicio nano-estructurado, es decir una
nano-estructura que presenta una superficie
específica superior a 100 m^{2}/cm^{3}, conteniendo la
nano-estructura unas
nano-cristalitas o unas
nano-partículas de silicio de diversas formas
geométricas, interconectadas o no entre sí, de la que al menos una
dimensión es inferior o igual que 100 nm, y de la cual la suma de
las superficies de cada nano-cristalita y/o
nano-partícula es superior a la superficie planar
ocupada por la nano-estructura.
2. Depósito de hidrógeno según la reivindicación
1, caracterizado porque dicha sustancia está constituida por
nano-estructuras de silicio
meso-poroso y/o nano-poroso.
3. Depósito de hidrógeno según una de las
reivindicaciones 1 ó 2, caracterizado porque dicha sustancia
está constituida por silicio nano-estructurado,
poroso y compactado.
4. Depósito de hidrógeno según una de las
reivindicaciones 1 ó 2, caracterizado porque dicha sustancia
está constituida por silicio nano-estructurado,
poroso, triturado y compactado.
5. Procedimiento de fabricación de un depósito
de hidrógeno, caracterizado porque consiste en porosificar
un silicio para obtener unas nano-estructuras de
silicio meso-poroso y/o nano-poroso,
y en almacenar hidrógeno creando unas uniones químicas entre el
hidrógeno y el silicio.
6. Procedimiento de fabricación según la
reivindicación 5, caracterizado porque la creación de las
uniones químicas entre el hidrógeno y el silicio se obtiene por
medio de un ácido.
7. Procedimiento de fabricación según la
reivindicación 5, caracterizado porque consiste en someter un
silicio mono-cristalino, policristalino o amorfo a
una anodización electroquímica usando un ácido y que permite obtener
simultáneamente la porosificación del silicio y el almacenamiento
del hidrógeno.
8. Procedimiento según la reivindicación 7,
caracterizado porque el ácido usado es ácido
fluorhídrico.
9. Procedimiento según cualquiera de las
reivindicaciones 5 a 8, caracterizado porque comprende además
una etapa posterior que consiste en compactar el silicio
nano-estructurado.
10. Procedimiento según la reivindicación 9,
caracterizado porque comprende además, antes de la etapa de
compactación, una etapa de trituración del silicio
nano-estructurado.
11. Procedimiento de utilización de un depósito
de hidrógeno según cualquiera de las reivindicaciones 1 a 4,
caracterizado porque estando el hidrógeno almacenado en el
depósito, el procedimiento comprende una etapa que consiste en
provocar la ruptura de las uniones químicas entre el hidrógeno y el
silicio para extraer el hidrógeno.
12. Procedimiento de utilización según la
reivindicación 11, caracterizado porque la ruptura de las
uniones químicas entre el hidrógeno y el silicio se provoca con una
aportación de energía seleccionada de entre la energía química, la
energía térmica, la energía mecánica, la energía de una radiación y
la energía de un campo eléctrico.
13. Procedimiento de utilización según una de
las reivindicaciones 11 ó 12, caracterizado porque comprende
una etapa de recarga del depósito que consiste en poner en contacto
dicha sustancia con un ácido.
14. Sistema de pila de combustible o pila de
combustible que comprende un depósito de hidrógeno según cualquiera
de las reivindicaciones 1 a 4.
15. Sistema de motor de hidrógeno o motor de
hidrógeno que comprende un depósito de hidrógeno según cualquiera
de las reivindicaciones 1 a 4.
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