EP4712104A1 - Utilisation d'élément réducteur oxoacide dans les sels fondus pour réacteur de fission nucléaire (rsf) - Google Patents

Utilisation d'élément réducteur oxoacide dans les sels fondus pour réacteur de fission nucléaire (rsf)

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EP4712104A1
EP4712104A1 EP24315423.4A EP24315423A EP4712104A1 EP 4712104 A1 EP4712104 A1 EP 4712104A1 EP 24315423 A EP24315423 A EP 24315423A EP 4712104 A1 EP4712104 A1 EP 4712104A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
oxoacid
salt
reducing element
reactor
rsf
Prior art date
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Pending
Application number
EP24315423.4A
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German (de)
English (en)
Inventor
Sylvie DELPECH
David Lambertin
Thi Kim Khanh LE
Hugo Sauzet
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Naarea
Original Assignee
Naarea
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Publication date
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Priority to PCT/EP2025/076236 priority patent/WO2026057847A1/fr
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Pending legal-status Critical Current

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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C23—COATING METALLIC MATERIAL; COATING MATERIAL WITH METALLIC MATERIAL; CHEMICAL SURFACE TREATMENT; DIFFUSION TREATMENT OF METALLIC MATERIAL; COATING BY VACUUM EVAPORATION, BY SPUTTERING, BY ION IMPLANTATION OR BY CHEMICAL VAPOUR DEPOSITION, IN GENERAL; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL
    • C23F—NON-MECHANICAL REMOVAL OF METALLIC MATERIAL FROM SURFACE; INHIBITING CORROSION OF METALLIC MATERIAL OR INCRUSTATION IN GENERAL; MULTI-STEP PROCESSES FOR SURFACE TREATMENT OF METALLIC MATERIAL INVOLVING AT LEAST ONE PROCESS PROVIDED FOR IN CLASS C23 AND AT LEAST ONE PROCESS COVERED BY SUBCLASS C21D OR C22F OR CLASS C25
    • C23F15/00—Other methods of preventing corrosion or incrustation
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C17/00—Monitoring; Testing ; Maintaining
    • G21C17/02—Devices or arrangements for monitoring coolant or moderator
    • G21C17/022—Devices or arrangements for monitoring coolant or moderator for monitoring liquid coolants or moderators
    • G21C17/0225—Chemical surface treatment, e.g. corrosion
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C19/00—Arrangements for treating, for handling, or for facilitating the handling of, fuel or other materials which are used within the reactor, e.g. within its pressure vessel
    • G21C19/28—Arrangements for introducing fluent material into the reactor core; Arrangements for removing fluent material from the reactor core
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21C—NUCLEAR REACTORS
    • G21C3/00—Reactor fuel elements and their assemblies; Selection of substances for use as reactor fuel elements
    • G21C3/42—Selection of substances for use as reactor fuel
    • G21C3/44—Fluid or fluent reactor fuel
    • G21C3/54—Fused salt, oxide or hydroxide compositions

Definitions

  • the present invention relates to the use of at least one oxoacid reducing element in a molten salt for a molten salt nuclear fission reactor (MSNR).
  • the present invention also relates to a nuclear fission process within a molten salt nuclear fission reactor (MSNR), said process being characterized in that it is carried out within the MSNR in which an oxoacid reducing element is placed.
  • the oxoacid reducing element is, for example, selected from aluminum, silicon, and beryllium, and can be used alone, in a mixture, or as an alloy.
  • Molten salt reactors consist of a reactor core in which a molten salt fuel made from heavy fissile or fissile nuclei undergoes self-sustaining nuclear fission reactions, and a primary heat exchanger in which the hot fuel salt transfers heat to a coolant molten salt.
  • the molten fuel salt flows from the core to a heat exchanger where it transfers its heat to the coolant molten salt before returning to the reactor vessel.
  • the molten fuel salt enters the core at a temperature of approximately 500-550°C and exits at a higher temperature of approximately 700-800°C.
  • molten combustible salt which includes a fuel based on heavy fissile or fissile nuclei and, on the other hand, a heat transfer molten salt, which does not include any fuels.
  • the molten salts comprise at least one salt, for example, a chloride or a fluoride.
  • the salts are in a solid state (crystals) at room temperature and become liquid above their melting point.
  • fuel molten salts contain nuclear material, notably in the form of actinide chlorides or fluorides. The actinide chlorides and fluorides must be synthesized before being introduced into the FSR.
  • actinide chlorides particularly plutonium chloride (PuCl3 ) and uranium chloride ( UCl3)
  • PuCl3 and UCl3 uranium chloride
  • MSRs molten salt reactors
  • MSRs use liquid fuel that can be drained into a safety tank in the event of a failure, thus significantly reducing the risk of core meltdown.
  • the molten salts expand as the temperature increases, leading to a decrease in the fission reaction (negative feedback coefficients), which contributes to the inherent safety of this design.
  • MSRs utilize fuel more efficiently and They can burn existing nuclear waste, thus reducing the amount of long-term radioactive waste.
  • this technology depends on the existence of structural materials resistant to contact with molten salt, as molten fuel salt is highly corrosive.
  • Hastelloy N alloy a nickel-based alloy with alloying elements including molybdenum (15-17 wt. Mo), chromium (6-8 wt. Cr), iron (4-6 wt. Fe), carbon (0.04-0.08 wt. C), and alloying elements such as manganese, silicon, aluminum, and titanium.
  • alloying elements including molybdenum (15-17 wt. Mo), chromium (6-8 wt. Cr), iron (4-6 wt. Fe), carbon (0.04-0.08 wt. C), and alloying elements such as manganese, silicon, aluminum, and titanium.
  • GH3535 alloys a nickel-based alloy with alloying elements including molybdenum (15-17 wt. Mo), chromium (6-8 wt. Cr), iron (4-6 wt. Fe), carbon (0.04-0.08 wt. C), and alloying elements such as manganese, silicon, aluminum, and titanium.
  • GH3535 alloys a number of other alloys have been developed, including GH35
  • actinide chloride salts e.g., plutonium, uranium, and thorium
  • the metal oxide dissociates into potentially soluble metal ions and oxide ions according to the following reaction (eq. 1 ): M x O y ⁇ xM + 2x + yO 2 ⁇
  • the oxide ion ( O2-) content in salt also known as oxoacidity, plays a significant role in material corrosion. Purification of both fuel salt and heat transfer salt to remove oxide ions is necessary, adding a step to the process. Furthermore, this purification prevents the precipitation of actinide oxides.
  • the inventors have identified a way to control the concentration of oxide ions in molten salts, and thus limit the corrosion of structural metals used in RSF equipment.
  • the object of the present invention relates to the use of at least one oxoacid reducing element in a molten salt for a molten salt nuclear fission reactor (MSNR).
  • the oxoacid reducing element is used to control the oxoacidity of the molten salt. Controlling the oxoacidity of the molten salts allows for the purification of the molten salts and prevents the precipitation of actinide oxides.
  • the oxoacid reducing element allows the actinides to remain in a solubilized chloride form within the molten salts, thereby enabling their use in the nuclear fission process.
  • the nuclear fission process described in the present invention involves reactions that generate O2- oxide ions in the salt. Furthermore, the gaseous headspace is maintained by a gas sweep that is never completely free of moisture. As previously mentioned, the O2- oxide ion content in the salt, known as oxoacidity, significantly contributes to material corrosion. Therefore, purification of the molten salts is typically necessary to maintain reaction yield and efficiency, limit premature equipment wear, and prevent the precipitation of actinide oxides. However, this purification process involves the release of toxic chlorinated gases.
  • the inventors have identified that using an oxoacid reducing agent during the nuclear fission process allows for the control of the oxoacidity of the molten salts, prevents the precipitation of actinide oxides, and, in particular, limits the corrosion of structural metals used in RSF equipment. All these technical effects related to the use of at least one oxoacid reducing element contribute to a better reaction yield and to the safety of the nuclear reactor.
  • reducing elements used in the context of the present invention are aluminium (Al), silicon (Si) and beryllium (Be), these elements being in metallic form, in ionic form or in the form of salts (e.g. chlorides, fluorides, iodides or bromides).
  • Al aluminium
  • Si silicon
  • Be beryllium
  • Al metal loses electrons (either chemically or by electrolysis) to form aluminum ions Al 3+ which react with oxide ions present in the molten salt to form aluminum oxide (Al 2 O 3 ).
  • the oxoacid reducing element is likely to be found in various forms as described below.
  • the reducing element oxoacid when it is aluminium, it can, for example, be found in the form of Al, in the ionic form Al 3+ , in the form of a salt, for example in the form of chloride AlCl 3 , Al 2 Cl 6 , KAlCl 4 , NaAlCl 4 , or LiAlCl 4 .
  • the reducing element aluminium oxoacid When in salt form, particularly in chloride form, the reducing element aluminium oxoacid can be in liquid, solid or gaseous form.
  • the reducing agent aluminum oxoacid is used in gaseous chloride form, for example NaAlCl4 (g) , Na2Al2Cl8 (g) , AlCl3 (g) or Al2Cl6 (g) .
  • the reducing agent aluminum oxoacid is injected in gaseous form into the molten salt, for example by bubbling.
  • the reducing oxoacid element when it is silicon, it can, for example, be found in the form of Si, in the ionic form Si 4+ , or in the form of chloride SiCl 4 , KSiCl 5 , NaSiCl 5 , or LiSiCl 5 .
  • the reducing element silicon oxoacid When in salt form, particularly in chloride form, the reducing element silicon oxoacid can be in liquid, solid or gaseous form.
  • the reducing agent silicon oxoacid is used in gaseous chloride form, for example SiCl4 (g) .
  • the reducing agent aluminium oxoacid is injected in gaseous form into the molten salt, for example by bubbling.
  • the oxoacid reducing element when it is beryllium, it can, for example, be found in the form of Be, in the ionic form Be 2+ , or in the form of chloride BeCl 2 , KBeCl 3 , NaBeCl 3 , or LiBeCl 3 .
  • the reducing element beryllium oxoacid When in salt form, particularly in chloride form, the reducing element beryllium oxoacid can be in liquid, solid or gaseous form.
  • the reducing agent beryllium oxoacid is used in gaseous chloride form, for example BeCl 2(g) .
  • the reducing agent aluminium oxoacid is injected in gaseous form into the molten salt, for example by bubbling.
  • the oxoacid reducing element is metallic, for example, in the form of a metallic part positioned in the RSF reactor in contact with the salt.
  • the oxoacid reducing element may, for example, and without limitation, be in the form of a rod, bar, strand, powder, filament, granule, sheet, and/or plate.
  • the oxoacid reducing agent is in ionic form or as a salt, preferably as a chloride, and is introduced into the reactor before or during the nuclear fission reaction.
  • the oxoacid reducing agent is, for example, introduced in solid, liquid (or molten), or gaseous form.
  • the oxoacid reducing agent When the oxoacid reducing agent is introduced into the reactor during the nuclear fission reaction, it can be introduced discontinuously, either all at once or in several stages, for example, in solid or liquid (molten) form.
  • the oxoacid reducing agent can also be introduced continuously into the RSF reactor, for example, in gaseous form, such as by bubbling through molten salt.
  • the oxoacid reducing agent is in ionic or salt form, preferably as a chloride, and is mixed with the fuel salt (molten or unmolten) before the latter is introduced into the RSF reactor.
  • the fuel salt molten or unmolten
  • AlCl3 aluminum chloride
  • the oxoacid reducing agent is mixed with the fuel salt (molten or unmolten) to purify it.
  • the oxoacid reducing agent can be removed before the fuel salt is introduced into the RSF reactor, or alternatively, left in place.
  • Purification may include introducing the oxoacid element in saline form to the combustible salt, waiting for the purification reaction, waiting for the natural elimination of excess aluminum chloride, silicon or beryllium that has not reacted, and filtering the salt to separate the precipitated oxides.
  • the combustible salt is broadly defined. It may, in particular, include actinide chlorides; for example, it may be a salt comprising ThCl4 , AmCl3 , PuCl3 , UCl4 , and/or UCl3 , including a combination of these three, four, or five chlorides.
  • the combustible salt may also include NaCl and/or AlCl3 chlorides, used in the synthesis of actinide chlorides.
  • the combustible salt comprises a mixture of NaCl-AlCl3- UCl3 , NaCl-AlCl3- PuCl3 , or NaCl- AlCl3 - UCl3 - PuCl3 chlorides .
  • the oxoacid reducing element is in ionic form or as a salt, preferably as a chloride, and is mixed with the heat transfer salt (molten or unmolten).
  • the heat transfer salt molten or unmolten
  • AlCl3 aluminum chloride
  • the oxoacid reducing element is mixed with the heat transfer salt (molten or unmolten) to purify it.
  • the oxoacid reducing element can be removed before the fuel salt is introduced into the RSF reactor, or alternatively, left in.
  • the purification process may consist, in particular, of introducing the oxoacid element in saline form into the heat transfer salt, waiting for the purification reaction to occur, waiting for the natural elimination of excess unreacted aluminum, silicon, or beryllium chloride, and filtering the salt to separate the precipitated oxides.
  • the oxoacid reducing element when used in solid form, it may be found mixed with other salts.
  • the solid oxoacid reducing element is AlCl3 , it may be used in powder form as AlCl3 -NaCl, AlCl3 -NaCl- PuCl3 , AlCl3 -NaCl- PuCl3 - UCl3 , AlCl3 - NaCl- UCl3 , AlCl3-NaCl - ThCl4 , AlCl3 -NaCl-ThCl4 -UCl3 .
  • an oxoacid reducing element in metallic form positioned in the RSF reactor, and an identical or distinct oxoacid reducing element in ionic form or in salt form, for example chloride, can be used, which is placed in the RSF reactor before or during the nuclear fission reaction.
  • the oxoacid reducing element is chosen for example from aluminium, silicon and beryllium, and can be used alone, in mixture or in alloy form.
  • the oxoacid reducing element can be used in combination with a reducing element, the latter being different from the oxoacid reducing element.
  • a reducing element in combination with an oxoacid reducing element also makes it possible to reduce the electrochemical potential of the reaction and to stabilize the oxoacid reducing element.
  • aluminum is most stable at moderately negative potentials, around -2V, compared to Cl2 / Cl ⁇ .
  • this reducing element differs from the oxoacid reducing element in that it is metallic uranium.
  • metallic uranium can, for example, be in the form of pellets, beads, powder, filament, wire, bars, or rods. It can also be used as an alloy with the oxoacid reducing element.
  • the oxoacid reducing element is aluminium and/or silicon and is used in combination with uranium metal.
  • the oxoacid reducing element is aluminium and/or silicon and is used in combination with uranium metal in alloy form.
  • an alloy of the oxoacid reducing element (e.g., aluminum) and the distinct reducing element (e.g., uranium) is used.
  • the alloy may contain several of each of these species.
  • the mass percentage of the distinct reducing element (e.g., uranium) (or of the mixture of these elements, if applicable) can vary from 5 to 95% by weight, relative to the total weight of the alloy.
  • the nuclear fission process of the present invention can have various objectives. These include, but are not limited to, the production of heat, the production of electricity and the transmutation of nuclear waste (including americium and plutonium in certain cases).
  • examples of reducing agents placed within the RSF reactor during nuclear fission are aluminum (Al), silicon (Si), and beryllium (Be). These elements can be in metallic, ionic, or salt form, as described previously.
  • aluminum could be in the form of Al, in its ionic form Al3+ , or as AlCl3 chloride.
  • the oxoacid reducing agent can, for example, be placed (or introduced) into the RSF reactor in the fuel molten salt and/or in the coolant molten salt. It can also be placed (or introduced) into the fuel molten salt just before it is introduced into the RSF reactor for nuclear fission.
  • the oxoacid reducing element is metallic, for example, in the form of a metallic part positioned in the RSF reactor, in contact with the salt.
  • the oxoacid reducing element may, for example, be in the form of a rod, bar, strand, powder, filament, granule, sheet, and/or plate.
  • the oxoacid reducing element is in ionic form or in salt form, preferably in chloride form, and is introduced into the reactor before or during the nuclear fission reaction.
  • the oxoacid reducing element is in ionic form, preferably in chloride form, and is mixed with the molten fuel salt before it is introduced into the RSF reactor.
  • the oxoacid reducing element is in ionic form, preferably in chloride form, and is mixed with the molten heat transfer salt.
  • the oxoacid reducing element can, for example, be chosen from aluminium, silicon and beryllium, and can be used alone, in mixtures or as an alloy.
  • the oxoacid reducing element is preferably aluminium.
  • the oxoacid reducing agent When the oxoacid reducing agent is in ionic form, it can be introduced into the RSF reactor or the molten salts in solid or liquid form. When the oxoacid reducing agent is introduced into the process in liquid form, it is preheated to a temperature at least equal to its melting point. For example, when the reducing agent oxoacid is aluminium chloride and that it is introduced into the process of the invention in liquid form, the process includes a preliminary heating step to a temperature of at least 120°C or at least 150°C.
  • the oxoacid reducing element can be used in combination with a reducing element different from the oxoacid reducing element.
  • this reducing element differs from the oxoacid reducing element in that it is metallic uranium.
  • metallic uranium can, for example, be in the form of pellets, beads, powder, filament, wire, bars, or rods. It can also be used as an alloy with the oxoacid reducing element.
  • an alloy of the oxoacid reducing element e.g., aluminum
  • the distinct reducing element e.g., uranium

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Abstract

La présente invention concerne l'utilisation d'au moins un élément réducteur oxoacide dans un sel fondu pour réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF). La présente invention concerne également un procédé de fission nucléaire au sein d'un réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF), ledit procédé étant caractérisé en ce qu'il est réalisé au sein du réacteur RSF dans lequel est placé un élément réducteur oxoacide.

Description

  • La présente invention concerne l'utilisation d'au moins un élément réducteur oxoacide dans un sel fondu pour réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF). La présente invention concerne également un procédé de fission nucléaire au sein d'un réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF), ledit procédé étant caractérisé en ce qu'il est réalisé au sein du réacteur RSF dans lequel est placé un élément réducteur oxoacide. L'élément réducteur oxoacide est par exemple choisi parmi l'aluminium, le silicium et le béryllium, et peut être utilisé seul, en mélange ou sous forme d'alliage.
  • Les réacteurs de fission nucléaire à sels fondus (RSF), encore appelés en anglais « Molten Salt Reactors » (MFR) comprennent, d'une part un coeur de réacteur dans lequel un sel fondu combustible à base de noyaux lourds fissibles ou fissiles subit des réactions de fission nucléaire auto-entretenues, et d'autre part un échangeur primaire de chaleur dans lequel le sel combustible chaud cède de la chaleur à un sel fondu caloporteur. Dans un RSF, en sortie de coeur, le sel combustible fondu circule vers un échangeur de chaleur à l'intérieur duquel il transfère ses calories au sel fondu caloporteur, avant retour vers la cuve du réacteur. Le sel combustible fondu entre dans le coeur à température d'environ 500-550°C et en ressort à une température plus élevée d'environ 700-800 °C. La mise en oeuvre d'un RSF met donc en jeux deux types de sels : d'une part le sel combustible fondu qui comprend un combustible à base de noyaux lourds fissibles ou fissiles et, d'autre part un sel fondu caloporteur, qui lui ne comprend pas de combustibles.
  • Dans un RSF, les sels fondus comprennent au moins un sel, par exemple un chlorure ou un fluorure. Les sels sont à l'état solide (cristaux) à température ambiante et deviennent liquides au-delà de leur température de fusion. A la différence des sels fondus caloporteurs, les sels fondus combustibles comprennent de la matière nucléaire, notamment sous forme de chlorures ou fluorures d'actinides. Les chlorures et fluorures d'actinides doivent être synthétisés avant d'être introduits dans le réacteur RSF. Par exemple, la synthèse des chlorures d'actinides, notamment le chlorure de plutonium PuCl3 et le chlorure d'uranium UCl3, est réalisée à partir des oxydes correspondants, respectivement l'oxyde de plutonium PuOz et l'oxyde d'uranium U3O8 dans le cas du PuCl3 et du UCl3.
  • L'utilisation de RSF présente de nombreux atouts, notamment une sécurité intrinsèque améliorée et la réduction des déchets. Les réacteurs à sels fondus utilisent un combustible liquide pouvant être drainé dans un réservoir de sûreté en cas de panne, réduisant ainsi considérablement les risques de fusion du coeur. De plus, les sels fondus se dilatent quand la température augmente entraînant une diminution de la réaction de fission (coefficients de contre-réaction négatifs) ce qui apporte une sûreté intrinsèque à ce type de concept. Par ailleurs, les RSF utilisent plus efficacement le combustible et peuvent brûler des déchets nucléaires existants, diminuant ainsi la quantité de déchets radioactifs à long terme. Cependant, le développement de cette filière repose sur l'existence de matériaux de structure résistants au contact du sel fondu, car le sel combustible fondu est hautement corrosif.
  • Dans les années 1950-1970, le programme de recherche du laboratoire national d'Oak Ridge (ORNL) sur le MSRE (Molten Salt Reactor Experiment) a conduit au développement de l'alliage Hastelloy N, un alliage à base de de nickel, avec comme éléments d'alliage du molybdène (15-17 % mas.Mo), du chrome (6-8 % Cr), du fer (4-6 % Fe), du carbone (0.04-0.08 % C) et des éléments d'addition comme Mn, Si, Al, Ti. Une série d'autres alliages ont été développés, notamment les alliages GH3535, les alliages Nb ajoutés, les alliages Al ajoutés, Ni-W-Cr. alliages de série. Néanmoins, aucun matériau spécifiquement résistant aux chlorures/fluorures fondus n'a été identifié ou optimisé jusqu'à présent.
  • Les principales études menées dans ces milieux ont révélé la complexité des mécanismes de corrosion, qui impliquent l'interaction entre les espèces dissoutes dans le sel et les matériaux immergés mais également l'interaction entre le ciel gazeux et le sel fondu. Référence peut être faite à la thèse d'Alexandre Chmakoff, intitulée « Compréhension des mécanismes de corrosion en environnement réacteurs du futur à combustible et caloporteur sels fondus », Matériaux, Université Paris-Saclay, 2023.
  • La synthèse des sels chlorure d'actinides (par exemple plutonium, uranium et thorium) est généralement initiée à partir des formes oxyde, généralement plus stables (par exemple PuO2, UO2, U3O8 et ThO2). L'oxyde métallique se dissocie en ions métalliques potentiellement solubles et en ions oxyde selon la réaction suivante (eq. 1) : M x O y → xM + 2x + yO 2 − La teneur en ions oxyde O2- dans le sel, encore appelée oxoacidité, joue un rôle important dans les phénomènes de corrosion des matériaux. Une purification du sel combustible et du sel caloporteur vis-à-vis des ions oxyde est nécessaire, ce qui ajoute une étape au procédé. Par ailleurs, cette purification empêche la précipitation des oxydes d'actinides.
  • L'utilisation de gaz chlorés toxiques tels que Cl2(g) ou HCl(g) ainsi que la synthèse d'espèces gazeuses enrichies en chlore 37, est décrite dans la littérature afin de purifier les sels fondus chlorures. On cite notamment les articles de (1) Michelle, et al., The Synthesis of Plutonium Trichloride by Chlorination of Plutonium Dioxide with Phosgene." (1996), (2) Snyder, C, et al., The chlorination of plutonium dioxide, United States: N. p., 1988 Web., (3) Toni Y. Karlsson, et al., Synthesis and thermophysical property détermination of NaCl-PuCl3 salts, Journal of Molecular Liquids, Volume 387, 2023 et (4) Anderson, A., Mishra, B. Investigation of the Carbochlorination Process for Conversion of Cérium and Neodymium Oxides into Their Chlorides. J. Sustain. Metall. 1, 189-198 (2015). Référence peut être faite également à la demande de brevet WO 83/01249 A1 (ALUMINIUM PECHINEY) .
  • Les inventeurs ont identifié un moyen de contrôler la concentration en ions oxyde dans les sels fondus, et ainsi de limiter la corrosion des métaux de structure utilisés dans les équipements RSF.
  • Dans le cadre de la présente invention :
    • l'expression "compris entre ... et ..." (par exemple, une plage de valeurs) doit être entendu comme incluant les limites (par exemple, les valeurs limite de cette plage de valeurs) ;
    • toute description en lien avec un mode de réalisation est applicable et interchangeable avec l'ensemble des autres modes de réalisation de l'invention ; et
    • lorsqu'un élément ou un composant est inclus dans et/ou sélectionné dans une liste d'éléments ou de composants, il doit être compris que cet élément ou composant individuel peut être sélectionné et combiné avec d'autres éléments individuels, ou peut être sélectionné pour constituer un sous-groupe de deux ou plusieurs éléments ou composants explicitement énumérés ; également, tout élément ou composant cité dans une liste d'éléments ou de composants peut être omis de cette liste.
  • L'objet de la présente invention concerne l'utilisation d'au moins un élément réducteur oxoacide dans un sel fondu pour réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF). L'élément réducteur oxoacide est utilisé pour contrôler l'oxoacidité du sel fondu. Le contrôle de l'oxoacidité des sels fondus permet de purifier les sels fondus et d'empêcher la précipitation des oxydes d'actinides. Ainsi, en contrôlant l'oxoacidité des sels fondus, l'élément réducteur oxoacide permet de maintenir les actinides sous forme chlorure solubilisée dans les sels fondus, et ainsi permet leur mise en oeuvre dans le procédé de fission nucléaire.
  • Le procédé de fission nucléaire décrit dans le cadre de la présente invention met en oeuvre des réactions qui génèrent des ions oxyde O2- dans le sel. Par ailleurs, le ciel gazeux est assuré par un balayage de gaz qui n'est jamais totalement exempt d'humidité. Tel qu'indiqué précédemment, la teneur en ions oxyde O2- dans le sel, appelée oxoacidité, contribue fortement aux phénomènes de corrosion des matériaux, de sorte qu'une purification des sels fondus est typiquement nécessaire pour maintenir le rendement et l'efficacité des réactions et limiter l'usure prématurée des équipements et empêche également la précipitation des oxydes d'actinides. Néanmoins, cette purification implique des gaz chlorés toxiques. Les inventeurs ont identifié que l'utilisation d'élément réducteur oxoacide au cours du procédé de fission nucléaire permet de contrôler l'oxoacidité des sels fondus, d'empêcher la précipitation des oxydes d'actinides, et notamment de limiter la corrosion des métaux de structure utilisés dans les équipements RSF. Tous ces effets techniques liés à l'utilisation d'au moins un élément réducteur oxoacide contribuent à un meilleur rendement de réaction et à la sûreté du réacteur nucléaire.
  • Dans le cadre de la présente invention, le terme « élément réducteur oxoacide » indique un élément qui :
    • lorsqu'il se trouve sous forme métallique est capable de céder des électrons (oxydation), de se transformer en ion métallique et qui, en présence d'ions oxydes, est converti en oxyde métallique ;
    • lorsqu'il se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel est converti en oxyde métallique en présence d'ions oxydes.
  • Des exemples d'éléments réducteurs utilisés dans le cadre de la présente invention sont l'aluminium (Al), le silicium (Si) et le béryllium (Be), ces éléments étant sous forme de métal, sous forme ionique ou sous forme de sels (par exemple chlorures, fluorures, iodures ou bromures).
  • Dans le cas de métal aluminium, l'aluminium métal perd des électrons (soit chimiquement soit par électrolyse) pour former des ions aluminium Al3+ qui réagissent avec les ions oxydes présents dans le sel fondu pour former de l'oxyde d'aluminium (Al2O3).

            Al -> Al3+ + 3e

    3 O 2 − + 2 Al 3 + ↔ Al 2 O 3 s
  • Dans le cadre de la présente invention, l'élément réducteur oxoacide est susceptible de se trouver sous diverses formes tel que décrit ci-après.
  • Lorsque l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium et se trouve sous forme de sel, il peut ainsi se trouver sous forme

            Mx1Aly1Xz1     (1)

    selon laquelle :
    • M est un métal alcalin et/ou un alcalino-terreux, de préférence Na, K et/ou Li,
    • X est un halogène (i.e., Cl, F, I et Br), de préférence Cl ou F,
    • 0 ≤ x1 ≤ 10, de préférence x1= 0 ou 1,
    • 1 ≤ y1 ≤ 2, de préférence y1= 1, et
    • 1 ≤ z1 ≤ 13, de préférence 2 ≤ z1 ≤ 10 ou 3 ≤ z1 ≤ 8.
  • Ainsi, lorsque l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium, il peut, par exemple, se trouver sous forme Al, sous forme ionique Al3+, sous forme de sel, par exemple sous forme de chlorure AlCl3, Al2Cl6, KAlCl4, NaAlCl4, ou LiAlCl4.
  • Lorsqu'il se trouve sous forme de sel, notamment sous forme de chlorure, l'élément réducteur oxoacide aluminium peut être sous forme liquide, solide ou gazeuse.
  • Selon un mode de réalisation, on utilise l'élément réducteur oxoacide aluminium sous forme chlorure gazeux, par exemple NaAlCl4(g), Na2Al2Cl8(g), AlCl3(g) ou Al2Cl6(g). Ainsi, selon ce mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide aluminium est injecté sous forme gazeuse dans le sel fondu, par exemple par bullage.
  • Lorsque l'élément réducteur oxoacide est le silicium et se trouve sous forme de sel, il peut ainsi se trouver sous forme

            Mx2Siy2Xz2     (II)

    selon laquelle :
    • M est un métal alcalin et/ou un alcalino-terreux, de préférence Na, K et/ou Li,
    • X est un halogène (i.e., Cl, F, I et Br), de préférence Cl ou F,
    • 0 ≤ x2 ≤ 10, de préférence x2= 0 ou 1,
    • 1 ≤ y2 ≤ 2, de préférence y2= 1, et
    • 4 ≤ z2 ≤ 14, de préférence 4 ≤ z2 ≤ 10 ou 4 ≤ z2 ≤ 8.
  • Ainsi, lorsque l'élément réducteur oxoacide est le silicium, il peut, par exemple, se trouver sous forme Si, sous forme ionique Si4+, ou sous forme de chlorure SiCl4, KSiCl5, NaSiCl5, ou LiSiCl5.
  • Lorsqu'il se trouve sous forme de sel, notamment sous forme de chlorure, l'élément réducteur oxoacide silicium peut être sous forme liquide, solide ou gazeuse.
  • Selon un mode de réalisation, on utilise l'élément réducteur oxoacide silicium sous forme chlorure gazeux, par exemple SiCl4(g). Ainsi, selon ce mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide aluminium est injecté sous forme gazeuse dans le sel fondu, par exemple par bullage.
  • Lorsque l'élément réducteur oxoacide est le béryllium et se trouve sous forme de sel, il peut ainsi se trouver sous forme

            Mx3Bey3Xz3     (III)

    selon laquelle :
    • M est un métal alcalin et/ou un alcalino-terreux, de préférence Na, K et/ou Li,
    • X est un halogène (i.e., Cl, F, I et Br), de préférence Cl ou F,
    • 0 ≤ x3 ≤ 10, de préférence x3= 0 ou 1,
    • 1 ≤ y3 ≤ 2, de préférence y3 = 2, et
    • 2 ≤ z3 ≤ 12, de préférence 2 ≤ z3 ≤ 6.
  • Ainsi, lorsque l'élément réducteur oxoacide est le béryllium, il peut, par exemple, se trouver sous forme Be, sous forme ionique Be2+, ou sous forme de chlorure BeCl2, KBeCl3, NaBeCl3, ou LiBeCl3.
  • Lorsqu'il se trouve sous forme de sel, notamment sous forme de chlorure, l'élément réducteur oxoacide béryllium peut être sous forme liquide, solide ou gazeuse.
  • Selon un mode de réalisation, on utilise l'élément réducteur oxoacide béryllium sous forme chlorure gazeux, par exemple BeCl2(g). Ainsi, selon ce mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide aluminium est injecté sous forme gazeuse dans le sel fondu, par exemple par bullage.
  • Selon un mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide se trouve métallique, par exemple sous forme d'une pièce métallique positionnée dans le réacteur RSF en contact avec le sel. Lorsque l'élément réducteur oxoacide se trouve métallique, il peut, par exemple, et de manière non limitative, se trouver sous forme de barreau, barre, tige, poudre, filament, granule, feuille, et/ou plaque.
  • Selon un autre mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est introduit au sein du réacteur avant ou au cours de la réaction de fission nucléaire. L'élément réducteur oxoacide est par exemple introduit sous forme solide, sous forme liquide (ou fondu) ou sous forme gazeuse
  • Lorsque l'élément réducteur oxoacide est introduit au sein du réacteur au cours de la réaction de fission nucléaire, celui-ci peut être introduit de manière discontinue en une seule fois ou en plusieurs fois, par exemple sous forme solide ou sous forme liquide (fondu). L'élément réducteur oxoacide peut également être introduit de manière continue au sein du réacteur RSF, par exemple sous forme gazeuse, par exemple par bullage dans le sel fondu.
  • Selon un mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est mélangé au sel combustible (fondu ou non) avant que celui-ci ne soit introduit au sein du réacteur RSF. Par exemple, on ajoute le chlorure d'aluminium AlCl3 sous forme solide ou gazeuse au sel fondu combustible juste avant que celui-ci ne soit introduit dans le réacteur RSF en vue du procédé de fission nucléaire. Selon un autre exemple, on mélange l'élément réducteur oxoacide au sel combustible (fondu ou non) pour le purifier. Selon cet exemple, on peut retirer l'élément réducteur oxoacide avant que le sel combustible ne soit introduit au sein du réacteur RSF, ou alternativement le laisser. La purification peut notamment consister à introduire au sel combustible l'élément oxoacide sous forme saline, attendre la réaction de purification, attendre l'élimination naturelle de l'excès de chlorure d'aluminium, de silicium ou de béryllium qui n'a pas réagi et de filtrer le sel pour séparer les oxydes précipités.
  • Dans le cadre de la présente invention, le sel combustible est défini de manière large. Il est notamment susceptible de comprendre les chlorures d'actinides ; par exemple, il peut s'agir d'un sel comprenant ThCl4, AmCl3, PuCl3, UCl4 et/ou UCl3, notamment une combination de ces trois, quatre ou cinq de ces chlorures. Le sel combustible peut également comprendre des chlorures de type NaCl et/ou AlCl3, utilisés lors la synthèse des chlorures d'actinides. Selon un mode de réalisation, le sel combustible comprend un mélange de chlorures NaCl-AlCl3-UCl3, NaCl-AlCl3-PuCl3, ou NaCl-AlCl3-UCl3-PuCl3.
  • Selon un mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est mélangé au sel caloporteur (fondu ou non). Par exemple, on ajoute le chlorure d'aluminium AlCl3 sous forme solide ou gazeuse au sel fondu caloporteur juste avant que celui-ci ne soit introduit dans le réacteur RSF en vue du procédé de fission nucléaire. Selon un autre exemple, on mélange l'élément réducteur oxoacide au sel caloporteur (fondu ou non) pour le purifier. Selon cet exemple, on peut retirer l'élément réducteur oxoacide avant que le sel combustible ne soit introduit au sein du réacteur RSF, ou alternativement le laisser. La purification peut notamment consister à introduire au sel caloporteur l'élément oxoacide sous forme saline, attendre la réaction de purification, attendre l'élimination naturelle de l'excès de chlorure d'aluminium, de silicium ou de béryllium qui n'a pas réagi et de filtrer le sel pour séparer les oxydes précipités.
  • Également, lorsque l'élément réducteur oxoacide est utilisé sous forme solide, celui-ci peut se trouver en mélange avec d'autres sels. Par exemple, lorsque l'élément réducteur oxoacide solide est AlCl3, celui-ci peut être utilisé sous forme de poudre AlCl3-NaCl, AlCl3-NaCl-PuCl3, AlCl3-NaCl-PuCl3-UCl3, AlCl3-NaCl-UCl3, AlCl3-NaCl-ThCl4, AlCl3-NaCl-ThCl4-UCl3.
  • Tel qu'indiqué précédemment, ces modes de réalisation peuvent être combinés les uns aux autres. Par exemple, dans le cadre de la présente invention, on peut utiliser un élément réducteur oxoacide sous forme métal, positionné dans le réacteur RSF, et un élément réducteur oxoacide, identique ou distinct, sous forme ionique ou sous forme de sel, par exemple chlorure, que l'on dispose dans le réacteur RSF avant ou au cours de la réaction de fission nucléaire.
  • L'élément réducteur oxoacide est par exemple choisi parmi l'aluminium, le silicium et le béryllium, et peut être utilisé seul, en mélange ou sous forme d'alliage.
  • Dans le cadre de la présente invention, l'élément réducteur oxoacide peut être utilisé en combinaison avec un élément réducteur, celui-ci étant diffèrent de l'élément réducteur oxoacide. L'utilisation d'un élément réducteur en combination avec un élément réducteur oxoacide permet par ailleurs de réduire le potentiel électrochimique de la réaction et de stabiliser l'élément réducteur oxoacide. Par exemple, l'aluminium est le plus stable à des potentiels modérément négatifs, aux alentours de -2V par rapport à Cl2/Cl-.
  • Selon un mode de réalisation préféré, cet élément réducteur diffèrent de l'élément réducteur oxoacide est l'uranium métal. Lorsqu'il est utilisé en combinaison avec l'élément réducteur oxoacide, l'uranium métal peut, par exemple, se trouver sous forme de pastilles, billes, poudre, filament, fils, barres, tiges d'uranium métallique. Il peut également être utilisé sous forme d'alliage avec l'élément réducteur oxoacide.
  • Selon un mode de réalisation préféré de la présente invention, l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium et/ou le silicium et est utilisé en combinaison avec l'uranium métal.
  • Selon un mode de réalisation préféré de la présente invention, l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium et/ou le silicium et est utilisé en combinaison avec l'uranium métal sous forme d'alliage.
  • On utilise, par exemple, un alliage de l'élément réducteur oxoacide (par exemple aluminium) et de l'élément réducteur distinct (par exemple l'uranium). L'alliage peut comprendre plusieurs de chacune de ces espèces. Le pourcentage massique de l'élément réducteur distinct (par exemple l'uranium) (ou du mélange de ces éléments le cas échéant) peut notamment varier de 5 à 95 % en poids, par rapport au poids total de l'alliage.
  • Selon un mode de réalisation préféré de la présente invention, on utilise un alliage binaire d'aluminium et d'uranium. Cet alliage comprend (ou consiste) préférentiellement :
    • de 1 à 99 %, par exemple de 5 à 95 % molaire d'uranium métal, et
    • de 1 à 99 %, par exemple de 5 à 95 % molaire d'aluminium métal,
    par rapport au poids total de l'alliage. Un tel alliage U-A1 présente l'avantage de présenter une température de fusion supérieure à celle de l'aluminium métal seul et donc une meilleure tenue aux températures de travail du procédé de fission nucléaire. On cite par exemple les alliages suivants Al4U, Al3U et Al2U.
  • La présente invention concerne également un procédé de fission nucléaire au sein d'un réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF), comprenant les étapes consistant à :
    1. a) placer un sel fondu combustible à base de noyaux lourds fissibles ou fissiles dans le coeur de réacteur RSF ;
    2. b) procéder à des réactions de fission nucléaire auto-entretenues ;
    3. c) faire circuler le sel combustible chaud dans un échangeur primaire de chaleur afin qu'il cède de la chaleur à un sel fondu caloporteur ;
    ledit procédé étant caractérisé en ce qu'il est réalisé au sein du réacteur RSF dans lequel est placé (ou introduit) un élément réducteur oxoacide.
  • Le procédé de fission nucléaire de la présente invention peut avoir différents objectifs. On cite notamment, de manière non limitative, la production de chaleur, la production d'électricité et la transmutation des déchets nucléaires (y compris l'américium et le plutonium dans certains cas).
  • Tel que décrit précédemment dans le cadre de l'utilisation de l'élément réducteur oxoacide pour réduire l'oxoacidité du sel fondu, des exemples d'éléments réducteurs placés au sein du réacteur RSF lors de la fission nucléaire sont l'aluminium (Al), le silicium (Si) et le béryllium (Be), ces éléments étant sous forme de métal, sous forme ionique ou sous forme de sel, tel que cela est décrit précédemment. Par exemple, il peut par exemple s'agir d'aluminium sous forme Al, sous forme ionique Al3+ ou sous forme de chlorure AlCl3.
  • L'élément réducteur oxoacide peut, par exemple, être placé (ou introduit) au sein du réacteur RSF dans le sel fondu combustible et/ou dans le sel fondu caloporteur. Il peut également être placé (ou introduit) dans le sel fondu combustible juste avant que celui-ci ne soit introduit dans le réacteur RSF en vue de la fission nucléaire.
  • Selon un mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide se trouve métallique, par exemple sous forme d'une pièce métallique positionnée dans le réacteur RSF, en contact avec le sel. Lorsque l'élément réducteur oxoacide se trouve métallique, il peut par exemple se trouver sous forme de barreau, barre, tige, poudre, filament, granule, feuille, et/ou plaque.
  • Selon un mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est introduit au sein du réacteur avant ou au cours de la réaction de fission nucléaire.
  • Selon un mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique, préférablement sous forme de chlorure, et est mélangé au sel fondu combustible avant que celui-ci ne soit introduit au sein du réacteur RSF.
  • Selon un mode de réalisation, l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique, préférablement sous forme de chlorure, et est mélangé au sel fondu caloporteur.
  • L'élément réducteur oxoacide peut, par exemple, être choisi parmi l'aluminium, le silicium et le béryllium, et peut être utilisé seul, en mélange ou sous forme d'alliage.
  • L'élément réducteur oxoacide est de préférence l'aluminium.
  • Lorsque l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique, celui-ci peut être introduit dans le réacteur RSF ou dans les sels fondus sous forme solide ou sous forme liquide. Lorsque l'élément réducteur oxoacide est introduit dans le procédé sous forme liquide, il est préalablement chauffé à une température au moins égale à sa température de fusion. Par exemple, lorsque l'élément réducteur oxoacide est le chlorure d'aluminium et que celui-ci est introduit dans le procédé de l'invention sous forme liquide, le procédé comprend une étape préalable de chauffage à une température d'au moins 120°C ou d'au moins 150°C.
  • Tel que décrit précédemment, l'élément réducteur oxoacide peut être utilisé en combinaison avec un élément réducteur diffèrent de l'élément réducteur oxoacide.
  • Selon un mode de réalisation préféré, cet élément réducteur diffèrent de l'élément réducteur oxoacide est l'uranium métal. Lorsqu'il est utilisé en combinaison avec l'élément réducteur oxoacide, l'uranium métal peut, par exemple, se trouver sous forme de pastilles, billes, poudre, filament, fils, barres, tiges d'uranium métallique. Il peut également être utilisé sous forme d'alliage avec l'élément réducteur oxoacide.
  • Dans le cadre du procédé de la présente invention, on utilise préférentiellement un alliage de l'élément réducteur oxoacide (par exemple aluminium) et de l'élément réducteur distinct (par exemple l'uranium), ce qui présente les avantages décrits précédemment. Les caractéristiques techniques de cet alliage sont les mêmes que mentionnées précédemment.
    • ASPECTS DE LA PRESENTE INVENTION
  • La présente invention concerne en particulier les aspects suivants :
    • Aspect 1. Utilisation d'au moins un élément réducteur oxoacide dans un sel fondu pour réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF) pour contrôler l'oxoacidité du sel fondu.
    • Aspect 2. Utilisation d'au moins un élément réducteur oxoacide dans un sel fondu pour réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF) pour empêcher la précipitation des chlorures d'actinides en oxyde d'actinides au cours de la réaction de fission nucléaire.
    • Aspect 3. Utilisation d'au moins un élément réducteur oxoacide dans un sel fondu pour réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF) pour purifier le sel combustible ou le sel caloporteur, par exemple pour purifier le sel combustible en amont de son introduction dans le réacteur RSF.
    • Aspect 4. Utilisation selon l'un quelconque des aspects 1-3, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme d'une pièce métallique positionnée dans le réacteur RSF, en contact avec le sel.
    • Aspect 5. Utilisation selon l'un quelconque des aspects 1-3, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est introduit au sein du réacteur avant ou au cours de la réaction de fission nucléaire (par exemple sous forme solide, liquide ou gazeuse).
    • Aspect 6. Utilisation selon l'un quelconque des aspects 1-3, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est mélangé au sel combustible (fondu ou non) avant que celui-ci ne soit introduit au sein du réacteur RSF (par exemple sous forme solide, liquide ou gazeuse).
    • Aspect 7. Utilisation selon l'un quelconque des aspects 1-3, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est mélangé au sel caloporteur (fondu ou non) (par exemple sous forme solide, liquide ou gazeuse).
    • Aspect 8. Utilisation selon l'un quelconque des aspects précédents, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est choisi parmi l'aluminium, le silicium et le béryllium, et peut être utilisé seul, en mélange ou sous forme d'alliage.
    • Aspect 9. Utilisation selon l'un quelconque des aspects précédents, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium et se trouve sous forme de sel (1) :

              Mx1Aly1Xz1     (1)

      selon laquelle :
      • M est un métal alcalin et/ou un alcalino-terreux, de préférence Na, K et/ou Li,
      • X est un halogène (i.e., Cl, F, I et Br), de préférence Cl ou F,
      • 0 ≤ x1 ≤ 10, de préférence x1= 0 ou 1
      • 1 ≤ y1 ≤ 2, de préférence y1= 1, et
      • 1 ≤ z1 ≤ 13, de préférence 2 ≤ z1 ≤ 10 ou 3 ≤ z1 ≤ 8.
    • Aspect 10. Utilisation selon l'un quelconque des aspects précédents, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium, et se trouve sous forme Al, sous forme ionique Al3+, sous forme de sel, par exemple sous forme de chlorure AlCl3, Al2Cl6, KAlCl4, NaAlCl4, ou LiAlCl4.
    • Aspect 11. Utilisation selon l'un quelconque des aspects 1-8, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est le béryllium et se trouve sous forme de sel (III) :

              Mx3Bey3Xz3     (III)

      selon laquelle :
      • M est un métal alcalin et/ou un alcalino-terreux, de préférence Na, K et/ou Li,
      • X est un halogène (i.e., Cl, F, I et Br), de préférence Cl ou F,
      • 0 ≤ x3 ≤ 10, de préférence x3= 0 ou 1,
      • 1 ≤ y3 ≤ 2, de préférence y3 = 2, et
      • 2 ≤ z3 ≤ 12, de préférence 2 ≤ z3 ≤ 6.
    • Aspect 12. Utilisation selon l'un quelconque des aspects 1-8 et 11, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est le béryllium, et se trouve sous forme Be, sous forme ionique Be2+, ou sous forme de chlorure BeCl2, KBeCl3, NaBeCl3, ou LiBeCl3.
    • Aspect 13. Utilisation selon l'un quelconque des aspects 1-8, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est le silicium et se trouve sous forme de sel, il peut ainsi se trouver sous forme

              Mx2Siy2Xz2     (II)

      selon laquelle :
      • M est un métal alcalin et/ou un alcalino-terreux, de préférence Na, K et/ou Li,
      • X est un halogène (i.e., Cl, F, I et Br), de préférence Cl ou F,
      • 0 ≤ x2 ≤ 10, de préférence x2= 0 ou 1,
      • 1 ≤ y2 ≤ 2, de préférence y2= 1, et
      • 4 ≤ z2 ≤ 14, de préférence 4 ≤ z2 ≤ 10 ou 4 ≤ z2 ≤ 8.
    • Aspect 14. Utilisation selon l'un quelconque des aspects précédents, selon laquelle lorsqu'il se trouve sous forme de sel, notamment sous forme de chlorure, l'élément réducteur oxoacide aluminium est sous forme liquide, solide ou gazeuse.
    • Aspect 15. Utilisation selon l'un quelconque des aspects précédents, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est utilisé en combinaison avec un élément réducteur diffèrent de l'élément réducteur oxoacide.
    • Aspect 16. Utilisation selon l'aspect précédent, selon laquelle l'élément réducteur diffèrent de l'élément réducteur oxoacide est l'uranium métal.
    • Aspect 17. Utilisation selon l'aspect 15 ou 16, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium et/ou le silicium et est utilisé en combinaison avec l'uranium métal.
    • Aspect 18. Utilisation selon l'un quelconque des aspects 15-17, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium et/ou le silicium et est utilisé en combinaison avec l'uranium métal sous forme d'alliage.
    • Aspect 19. Procédé de fission nucléaire au sein d'un réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF), comprenant les étapes consistant à :
      1. a) placer un sel fondu combustible à base de noyaux lourds fissibles ou fissiles dans le coeur de réacteur RSF ;
      2. b) procéder à des réactions de fission nucléaire auto-entretenues ;
      3. c) faire circuler le sel combustible chaud dans un échangeur primaire de chaleur afin qu'il cède de la chaleur à un sel fondu caloporteur ;
      ledit procédé étant caractérisé en ce qu'il est réalisé au sein du réacteur RSF dans lequel est placé un élément réducteur oxoacide.
    • Aspect 20. Procédé selon l'aspect 19, selon lequel l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme d'une pièce métallique positionnée dans le réacteur RSF, en contact avec le sel.
    • Aspect 21. Procédé selon l'aspect 19 ou 20, selon lequel l'élément réducteur oxoacide est choisi parmi l'aluminium, le silicium et le béryllium, et peut être utilisé seul, en mélange ou sous forme d'alliage.
    • Aspect 22. Procédé selon l'un quelconque des aspects 19-21, selon lequel l'élément réducteur oxoacide est utilisé en combinaison avec un élément réducteur distinct.
    • Aspect 23. Procédé selon l'aspect 22, selon lequel l'élément réducteur distinct est l'uranium métal.
    • Aspect 24. Procédé selon l'un quelconque des aspects 19-23, selon lequel l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium et/ou le silicium et est utilisé en combinaison avec l'uranium métal.
    • Aspect 25. Procédé selon l'un quelconque des aspects 19-24, selon lequel l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium et/ou le silicium et est utilisé en combinaison avec l'uranium métal sous forme d'alliage.
    • Aspect 26. Procédé selon l'un quelconque des aspects 19-25, selon lequel l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme d'un alliage avec un élément réducteur, de préférence un alliage aluminium-uranium.
    • Aspect 27. Utilisation ou procédé selon l'un quelconque des aspects précédents, selon lequel l'élément réducteur oxoacide est l'aluminium, par exemple Al (métal), Al3+, un chlorure d'aluminium (solide, liquide, gaz), notamment AlCl3, Al2Cl6, KAlCl4, NaAlCl4, ou LiAlCl4, de préférence Al (métal), Al3+ ou AlCl3.

Claims (10)

  1. Utilisation d'au moins un élément réducteur oxoacide dans un sel fondu pour réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF) pour contrôler l'oxoacidité du sel fondu.
  2. Utilisation selon la revendication 1, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme d'une pièce métallique positionnée dans le RSF en contact avec le sel.
  3. Utilisation selon la revendication 1, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est introduit au sein du réacteur avant ou au cours de la réaction de fission nucléaire.
  4. Utilisation selon la revendication 1, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est mélangé au sel combustible avant que celui-ci ne soit introduit au sein du réacteur RSF.
  5. Utilisation selon la revendication 1, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme ionique ou sous forme de sel, préférablement sous forme de chlorure, et est mélangé au sel caloporteur.
  6. Utilisation selon l'une quelconque des revendications précédentes, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide est choisi parmi l'aluminium, le silicium et le béryllium, et peut être utilisé seul, en mélange ou sous forme d'alliage.
  7. Utilisation selon l'une quelconque des revendications précédentes, selon laquelle l'élément réducteur oxoacide, de préférence un sel d'aluminium et/ou de silicium, est utilisé en combinaison avec un élément réducteur diffèrent de l'élément réducteur oxoacide, de préférence l'uranium métal.
  8. Utilisation selon la revendication précédente, selon laquelle l'élément réducteur diffèrent de l'élément réducteur oxoacide est l'uranium sous forme d'alliage.
  9. Procédé de fission nucléaire au sein d'un réacteur de fission nucléaire à sels fondus (RSF), comprenant les étapes consistant à :
    a) placer un sel fondu combustible à base de noyaux lourds fissibles ou fissiles dans le coeur de réacteur RSF ;
    b) procéder à des réactions de fission nucléaire auto-entretenues ;
    c) faire circuler le sel combustible chaud dans un échangeur primaire de chaleur afin qu'il cède de la chaleur à un sel fondu caloporteur ;
    ledit procédé étant caractérisé en ce qu'il est réalisé au sein du réacteur RSF dans lequel est placé un élément réducteur oxoacide.
  10. Procédé selon la revendication 9, selon lequel l'élément réducteur oxoacide se trouve sous forme d'une pièce métallique positionnée dans le réacteur RSF, en contact avec le sel , et se trouve sous forme d'un alliage avec un élément réducteur, de préférence un alliage aluminium-uranium.
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