EP4643159A1 - Procédé de mesure non destructive de l'activité de 238u ou de u - Google Patents

Procédé de mesure non destructive de l'activité de 238u ou de u

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Publication number
EP4643159A1
EP4643159A1 EP23838156.0A EP23838156A EP4643159A1 EP 4643159 A1 EP4643159 A1 EP 4643159A1 EP 23838156 A EP23838156 A EP 23838156A EP 4643159 A1 EP4643159 A1 EP 4643159A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
spectrum
detector
energy
kev
activity
Prior art date
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Pending
Application number
EP23838156.0A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Julien VENARA
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Commissariat a lEnergie Atomique CEA, Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA filed Critical Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Publication of EP4643159A1 publication Critical patent/EP4643159A1/fr
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/16—Measuring radiation intensity
    • G01T1/167—Measuring radioactive content of objects, e.g. contamination
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/36—Measuring spectral distribution of X-rays or of nuclear radiation spectrometry

Definitions

  • the technical field of the invention relates to a technique for non-destructive measurement of 238 U or U activity.
  • Gamma spectrometry is one of the most commonly used passive non-destructive nuclear measurement techniques to obtain qualitative and quantitative information on gamma-emitting radionuclides.
  • pure P emitters their in situ radiological characterization is made difficult by the very short path of electrons in dense media and is usually carried out in the laboratory through destructive analyzes of samples taken in the field. These destructive laboratory measurements are, however, accompanied by certain disadvantages: questions about the representativeness of the samples taken, cost and analysis time.
  • Uranium 235 and Uranium 238 can be measured by gamma spectrometry.
  • gamma spectrometry is quite complex to implement, and assumes certain assumptions as to the depth and gradient of contamination, particularly in porous objects such as concrete walls. These assumptions are not necessarily valid.
  • the acquisition time can be long, due to the low intensity of the gamma emissions from the 238 U descending radioelements.
  • the inventor proposes an alternative method for estimating Uranium activity on civil engineering type structures, equipment or samples taken, for example concrete cores. This is a method based on a device that is inexpensive and simple to implement.
  • a first object of the invention is a method for estimating the uranium, or uranium 238, activity of an object, using a detector configured to form pulses under the effect of a exposure to P particles, the detector being connected to a spectrometric measurement circuit, configured to establish a spectrum, the spectrum corresponding to a histogram of the amplitude of the pulses formed during a measurement period, the method comprising the following steps:
  • step c application of a transfer function to the first spectral value determined during step c), so as to estimate a uranium or 238 U activity of the object.
  • Step b) may include the sub-steps: - bl) interposition of a screen between the detector and the object and acquisition of a background spectrum, the screen being configured to absorb the P particles emitted by the object;
  • the screen used during sub-step bl) can be an aluminum screen whose thickness is greater than or equal to 3 mm or 4 mm.
  • the first energy band can extend up to a first maximum energy, the first maximum energy being greater than or equal to 1000 keV or 1500 keV or 2000 keV.
  • the method may comprise the steps: f) determination of a second spectral value, in a second energy band, extending between a second minimum energy and a second maximum energy, the second maximum energy being less than 300 keV;
  • the distance between the detector and the object can be:
  • the method comprises:
  • step b) includes a correction of the measured spectrum using the spectrum P of the natural activity of the object resulting from (ii), to obtain the corrected spectrum.
  • Step (i) can result from a gamma spectrometry measurement carried out on the object.
  • the detector includes an organic scintillator material.
  • the detector may include a semiconductor material.
  • a second object of the invention is a measuring device, configured to determine a Uranium activity of an object, the device comprising:
  • a detector comprising a detector material configured to form pulses under the effect of exposure to P particles;
  • a spectrometry circuit connected to the detector, and configured to form a histogram of the amplitude of the pulses detected by the detector during an acquisition period;
  • a processing unit connected to the spectrometry circuit, and configured to implement steps b) to d) of a method according to the first object of the invention.
  • the detector comprises an organic scintillator material, the thickness of the organic scintillator material being preferably between 3 mm and 10 mm.
  • the organic scintillator detector can extend over an area of at least 20 cm on each side.
  • the detector can be covered with an envelope configured to absorb particles with energy greater than or equal to 4.5 MeV or 5 MeV.
  • the detector may include a semiconductor material.
  • the device may include a movable screen, configured to move from a closed configuration, in which the screen is interposed between the detector material and the object, to an open configuration in which the screen leaves a space between the detector material.
  • Figure 1 schematically shows a measuring device.
  • Figure 2 shows an evolution of the energy deposited in the detector material of the device by P particles as a function of the thickness of the latter.
  • Figure 3 shows an evolution of the energy deposited in the detector material by particles P as a function of the thickness of an aluminum screen interposed between the detector material and the object
  • Figure 4A shows a spectrum of the energy of particles P detected by the detector material as a function of different distances between the detector material and the object, the uranium contamination being assumed to be surface.
  • Figure 4B shows a spectrum of the energy of particles P detected by the detector material as a function of different distances between the detector material and the object, the uranium contamination being assumed to be volumetric, at a thickness of 2 mm.
  • Figure 5 shows energy spectra of P particles detected by the detector material in the presence of an aluminum screen, without the aluminum screen. We also represent a corrected spectrum resulting from the subtraction of the spectra modeled with and without screen.
  • Figure 6 shows a spectrum of the energy of P particles detected by the detector material due to the natural radioactivity of the object, as well as spectra of the energy of P particles detected by the detector material with and without subtraction of the spectrum of natural activity.
  • Figure 7 shows simulations of energy spectra of P particles detected by the detector material in different configurations.
  • Figure 8A shows spectral simulations of the energy of P particles detected by the detector material resulting from different radioelements, for a low enrichment of 235 U.
  • Figure 8B shows simulations of energy spectra of particles P detected by the detector material resulting from different radioelements, for a strong enrichment of 235 U.
  • Figure 9 shows a spectrum of the energy of particles detected by the material detector.
  • Figure 10 shows an energy spectrum of P particles detected by the detector material.
  • Figure 11 shows the evolution of a transfer function, making it possible to convert a spectral value into an activity level, for different contamination depths.
  • Figures 12A, 12B and 12C show experimental maps carried out with a device according to the invention.
  • Figure 13A shows the evolution of a ratio between a first spectral value and a second spectral value as a function of the enrichment in 235 U, taking into account surface contamination.
  • Figure 13B shows the evolution of a ratio between a first spectral value and a second spectral value as a function of the enrichment in 235 U, taking into account volume contamination.
  • Figure 14 shows the main steps of a method for determining the U activity by implementing the invention.
  • Figure 1 represents a measuring device allowing measurement of the uranium activity of an object 2.
  • the device comprises a scintillator detector 10, comprising a scintillator material 11 preferably organic, preferably based on Polyvinyltoluene (PVT) .
  • PVT Polyvinyltoluene
  • Light pulses are formed. These light pulses are converted into electrical pulses by one or more photodetectors 12.
  • the electrical pulses are then processed by a spectrometry circuit.
  • the spectrometry circuit 13 is configured to form a amplitude histogram of the pulses detected by the organic scintillator during an acquisition period.
  • an organic scintillator detector is suitable for carrying out charged particle spectrometry, type P".
  • An organic scintillator is also sensitive to ionizing photons of type X or y.
  • the materials forming an organic scintillator have a low number atomic, which makes them not very conducive to the formation of photoelectric interactions.
  • an organic scintillator is considered not suitable for X or y spectrometry type applications.
  • the scintillator detector is covered with an optically sealed envelope 14, of thin thickness, for example an aluminized PET (Polyethylene Terephthalate) film, 18 ⁇ m thick to ensure sealing against ambient light.
  • the low thickness makes it possible to minimize the attenuation of radiation p.
  • the term P particle designates a P- particle.
  • the thickness of the envelope can reach 30 pm to stop alpha particles with energies of 4.5 MeV or 5 MeV.
  • the thickness e of the scintillator detector is 4 mm. Details as to the thickness of the scintillator will be given in connection with Figure 2.
  • An organic scintillator material has the advantage of being insensitive to gamma radiation, due to a low atomic number. In addition, this type of scintillator limits the backscattering phenomenon of p particles.
  • Another advantage is a certain stability of the response of the scintillator material with respect to thermal variations. The response, in terms of light intensity produced, when exposed to the same radiation, is stable from 0° to 50°C, which is appropriate for field use conditions.
  • the measuring device comprises a processing unit 20, configured to implement spectra processing steps described below.
  • the processing unit 20 is programmed to execute instructions coded in a memory, connected to the processing unit by wired or wireless connection.
  • the processing unit 20 may in particular include a microprocessor.
  • the detector may comprise a semiconductor material, suitable for spectrometry p. It may for example be a silicon type semiconductor, for example planar silicon.
  • Another advantage of an organic scintillator material is the ability to be manufactured in different dimensions and shapes. When the object is a sample taken, the shape can be adapted to the shape of the sample.
  • the detector 10 comprises a movable screen 15, acting as a shutter, configured to be arranged: in a closed position, between the detector 10 and the object to be measured 2; or in an open position, freeing the space between the detector 10 and the object 2, as shown in Figure 1.
  • the device is mainly dedicated to the radiological monitoring of walls.
  • the surface of the detector material in a plane perpendicular to its thickness, is 50 cm x 50 cm. This makes it possible to address a large surface area during each measurement, while being compact and light enough to be easily handled.
  • the screen 15 is movable in translation in a plane parallel to the detector material 11.
  • the screen is for example made of aluminum, the thickness being preferably equal to 4 mm. Details relating to the thickness of the screen 15 are given in connection with Figure 3.
  • the screen 15 can be connected to the detector material by a slide system, allowing translation of the screen relative to the detector material.
  • Object 2 is an object to be controlled, likely to present mass or surface activity of Uranium, the isotopia being known or unknown.
  • the object is a concrete wall.
  • the invention is based on detection, by detector 10, of P particles emitted by isotopes descending from Uranium isotopes. These include 234m Pa, which is in radioactive equilibrium with 238 U, and emits P particles up to a maximum energy EPmax equal to 2269 keV.
  • EPmax 198 keV.
  • Figure 2 represents a quantity of energy (ordinate axis - unit MeV.Bq -1 .g), deposited by P particles emitted by a homogeneous distribution of 234m Pa in a depth of 2 mm concrete.
  • the abscissa axis corresponds to the thickness (unit mm) of the scintillator material 11.
  • the depth of 2 mm corresponds to the maximum path of the P particles with energy 2269 keV (maximum emission energy of 234m Pa) in the concrete.
  • the simulation was carried out using the MCNP6 calculation code (Monte Carlo N Particles ), which is a reference code in the field of modeling interactions between ionizing radiation (P, y, neutrons) and matter
  • Figure 3 represents a quantity of energy (ordinate axis - unit MeV.Bq -1 .g)), deposited by P particles emitted by a homogeneous distribution of 234m Pa in a concrete depth of 2 mm.
  • the abscissa axis corresponds to the thickness (unit mm) of the aluminum screen 15.
  • Figures 4A and 4B address the question of the distance between the detector and the object to be controlled.
  • the controlled object being potentially contaminating, it is preferable to prevent the detector 10 from being in direct contact with the object. A slight step back is useful, so as to allow the screen 15 to move from the open position to the closed position.
  • the x-axis corresponds to the energy (MeV) and the y-axis corresponds to the counting rate (s 1 . Bq 1 . cm 2 ).
  • the spectrum is not significantly modified. The difference between the spectra acquired considering distances of 7 mm and 10 mm is negligible.
  • Figure 4B shows simulations of the same type as those described in connection with Figure 4A.
  • Figure 4B we considered a homogeneous volume distribution of 234m Pa over a thickness of 2 mm of concrete.
  • the difference between the spectra acquired considering distances of 2.5 mm and 10 mm is negligible.
  • the inventor considers that the optimal distance between object 2 and detector 10 is between 5 mm and 10 mm. Beyond 10 mm, there is a risk of a loss of efficiency, that is to say a reduction in the number of P particles detected. Below 5 mm, handling the screen becomes complex, the latter being too close to the object, with risks of contact between the screen and the object. Subsequently, the distance between the detector and the object is equal to 7.5 mm.
  • Figure 5 shows the effect of blocking the detector by the screen 15 on the spectrum measured by the detector.
  • Figure 5 represents spectra measured experimentally facing a wall contaminated with uranium.
  • Y axis counting rate (s 1 ) - x axis: energy (MeV).
  • s 1 counting rate
  • s 1 counting rate
  • x axis energy (MeV)
  • the spectra were measured using the same acquisition duration of 120 seconds.
  • the screen was a 4 mm thick aluminum plate.
  • the screened spectrum denoted Spbdf
  • the background noise y is due to the emitting radioelements y present in the object (for example natural radioelements) or in the environment of the detector.
  • Subtracting the spectrum with Spbdf screen from the spectrum without SpPy screen makes it possible to obtain a spectrum corrected for background noise y.
  • the corrected SpP spectrum, or raw P spectrum is considered only representative of the P particles emitted by the object.
  • radioelements potentially present in the object, let us cite for example 40 K, as well as descendants of 232 Th and 238 U. Such radioelements are for example present in concrete objects. Background noise can also result from artificial radioactivity present in the detector's environment.
  • the raw P spectrum SpP includes a natural component due to P particles emitted by natural radioelements. This natural component can, in a first approach, be neglected because it is generally quite weak.
  • Table 1 shows the different P-emitting radionuclides of natural and artificial origin likely to be encountered in a concrete wall potentially contaminated with uranium.
  • Figure 6 shows the corrected P spectrum Sp, as described in connection with Figure 5 (raw P spectrum), as well as a P spectrum, also corrected for background noise y, measured facing an uncontaminated concrete wall ( natural background noise spectrum or RN background noise spectrum, denoted SpRN).
  • the uncontaminated concrete wall was located in the same facility as the contaminated wall, on which the corrected P spectrum was formed.
  • the spectrum P of background noise RN denoted SpRN
  • Figure 6 shows a net P spectrum, denoted SpP', obtained by subtracting the natural background P spectrum SpRN from the raw P spectrum.
  • the net P spectrum SpP' is thus representative of the artificial P activity in the measured wall.
  • Figure 7 represents P spectra simulated with the MCNP6 calculation code, in a detector material as previously described (50 cm x 50 cm x 4 mm), taking into account specific activities of 232 Th, 238 U and 40 K measured by gamma spectrometry on a wall considered uncontaminated. Measurement by gamma spectrometry made it possible to estimate activity levels of 15 Bq/Kg for 232 Th, 22 Bq/Kg for 238 U, and 485 Bq/Kg for 40 K. These mass activities make it possible to simulate the natural component in the P spectrum measured by the detector.
  • the distance between the wall and the detector was considered equal to 7.5 mm, and the density of the concrete was considered equal to 2.3 g.crrr 3 .
  • the natural component of the P spectrum is dominated by 40 K, up to the energy 1311 keV, which corresponds to the maximum energy of the P particles emitted by 40 K; the measurement of the P spectrum resulting from 234m Pa is much greater than the natural contribution at low enrichment as well as at high enrichment, beyond 1 MeV; it is possible to model the natural component in a P spectrum measured by the detector, taking into account the mass activities, established a priori or measured, of the main natural P emitting radioelements.
  • Figures 8A and 8B show simulations of P spectra measured by a detector as described in Figure 1, taking into account a homogeneous surface activity of uranium, on a wall element of 50 cm side, taking into account respectively an enrichment in 235 U of 1% and 82.55% by mass.
  • surface activity we mean an activity distributed over a depth of 10 pm.
  • the contributions of 234m Pa, 234 Th and 231 Th are represented.
  • 234m Pa and 234 Th are descendants of 238 U, while 231 Th is a descendant of 235 U.
  • the distance between the detector and the wall was considered equal to 7.5 mm.
  • the ordinate axis corresponds to a counting rate (s 1 . Bq 1 . cm 2 ) and the abscissa axis corresponds to an energy level (MeV).
  • Figures 8A and 8B show that whatever the level of enrichment, the spectrum is dominated by the contribution of 234m Pa, the latter being weaker at high enrichment (figure 8B) than at low enrichment (figure 8A).
  • a first energy range AE1 delimited by a first minimum energy Elmin, greater than or equal to 300 keV we observe that by considering a first energy range AE1 delimited by a first minimum energy Elmin, greater than or equal to 300 keV, and that by summing the spectrum over this first energy range AE1, the spectral value obtained does not depend than the activity of 234m Pa.
  • spectral value we mean a value measured from the spectrum. This may in particular be a counting rate or a counting in the energy range.
  • the spectral value obtained on the first energy range AE1 is a first spectral value denoted NI.
  • the first energy range AE1 extends up to a first maximum energy Elmax greater than or equal to 2269 keV, the latter corresponding to the maximum emission energy of a particle P per 234m Pa.
  • the first energy range AE1 is [300 keV; 2500 keV], Such an energy range makes it possible to collect the entire useful spectral content of the P activity of 234m Pa.
  • the first maximum energy Elmax can be equal to 2300 keV, or be less than 2000 keV or 1500 keV or 1000 keV.
  • the first maximum energy Elmax is preferably less than or equal to 2500 keV, or even 2300 keV.
  • the first optimal energy range is [300 keV; 2500 keV]
  • a more restricted energy range in this interval, may be suitable.
  • An energy range extending from 300 keV, or from a first minimum Elmin value greater than or equal to 300 keV, and less than or equal to 1000 keV, or 1500 keV may be suitable.
  • the first spectral value NI, in the first energy range AE1 [Elmin, Elmax] previously defined, is then intended to be processed by a transfer function, so as to be able to estimate an activity level in 238 U.
  • L The establishment of the transfer function is described below, in connection with Figure 11. Taking into account the enrichment rj then makes it possible to convert the activity in 238 U into activity in U.
  • Figures 8A and 8B show another interesting aspect of the invention: we can define a second energy range AE2, between 0 keV and 300 keV, in which the spectrum P is influenced by 231 Th, this radioelement descending from 235 U.
  • a second energy range AE2 [E2min, E2max], between a second minimum energy E2min>0 and a second maximum energy E2max ⁇ 300 keV, in which the spectral value N2, called the second value spectral, depends on 235 U, in particular at high enrichment.
  • N1/N2 ratio of the first and second spectral values depends on the enrichment q.
  • the experimental measurement of this ratio can be used to estimate the enrichment q of uranium.
  • the first spectral value NI makes it possible to estimate 238 U, using the transfer function FT. Indeed, the spectral content, in the first energy range, does not depend on the enrichment. The ratio of the first and second spectral values makes it possible to estimate the enrichment q.
  • the 238 U activity can then be used to estimate the U activity.
  • the 235 U enrichment can also be determined experimentally by gamma spectrometry.
  • Uranium contains ⁇ -emitting isotopes, first and foremost 234 U or 238 U.
  • a 244 Cm source with an activity of 2800 Bq, was placed at 3 mm from the detector material.
  • 244 Cm emits a particles with energies greater than 5700 keV, which is much higher than the energies of the a particles emitted by isotopes of U, for example 4775 keV for 234 U.
  • Figure 9 shows the spectrum measured over a period d acquisition of 900s (ordinate axis: number of pulses detected - abscissa axis: energy (keV)).
  • keV energy
  • the particles a detected by the detector may be capable of influencing the spectral value N2 in the second energy band AE2, or even the spectral value NI in the first spectral band AE1. This is particularly the case when the detector comprises a semiconductor material, for example Si.
  • the envelope 14 is advantageously dimensioned to stop a particles with energy 4.5 MeV or 5 MeV .
  • the envelope is made of aluminized PET (Polyethylene Terephthalate)
  • a thickness of 30 ⁇ m makes it possible to stop the particles a, while absorbing, in a manner considered negligible, the particles.
  • the few hits observed at an energy above 270 keV correspond to y photons after subtracting the background noise, resulting from statistical fluctuations.
  • Figure 10 shows a P spectrum measured experimentally on a concrete wall contaminated with 1% enrichment uranium (ordinate axis: number of pulses detected - abscissa axis: energy (keV)).
  • ordinate axis number of pulses detected - abscissa axis: energy (keV)).
  • keV energy
  • the detector was an EJ200 detector (Eljen Technology), with a sensitive surface area of 2430 cm 2 (493 mm side).
  • the energy calibration of the spectrum that is to say the correspondence between the value of the pulse amplitudes and the energy, was carried out using a 207 Bi source, which emits electrons, at values of discrete energy, by internal conversion.
  • Uranium contamination can be considered as surface (for example on metal objects), or having diffused into the object, for example in the case of liquid contamination of porous objects, such as a floor or a concrete wall.
  • Figure 11 shows the result of digital modeling of a detector as previously described, placed at a distance of 7.5 mm from a concrete wall, density 2.3, whose uranium 238 U activity was distributed at different depths. We considered a unit activity of 238 U (1 Bq/g or 1 Bq/cm 2 in the hypothesis of surface contamination).
  • the detector model was validated in the laboratory by comparing P spectra respectively measured and modeled by exposing the detector to a standard source of 207 Bi.
  • the ordinate axis corresponds to the value of the transfer function FT (unit s 1 . Bq 1 . cm 2 ) and the abscissa axis corresponds to the contamination depth considered.
  • the transfer function corresponds to the first spectral value NI, in an energy range of [300 keV - 2500 keV], for a unit activity of lBq.g 1 .
  • the detector described above was used on a uranium enrichment installation by gas diffusion.
  • the detection limit was such that:
  • FT transfer function, expressed in Bq.g 1 or in Bq. cm -2
  • the detection limit is expressed in Bq.g 1 or in Bq. cm -2 .
  • Tables 2 and 3 represent detection limit values respectively expressed in surface activity and in specific activity. The values are calculated from expressions (2) and (3), considering a measurement duration equal to the duration of the background noise measurement. We also took into account a contribution from natural activity in the spectrum, described in connection with Figure 7. The activities of the natural isotopes taken into account were 15 Bq/Kg for 232 Th, 22 Bq/Kg for 238 U, and 485 Bq/Kg for 40 K. Each measurement includes a measurement with the aluminum screen and a measurement without the aluminum screen, of the same durations. LD in Bq.cnr 2
  • the detection limits presented in Tables 2 and 3 concern 238 U via the detection of the P spectrum of 234m Pa. As the enrichment increases, the quantity of 238 U decreases relative to the total quantity of uranium. Also, if we wish to maintain a low detection limit for uranium, we must increase the acquisition duration.
  • Figure 12B shows the corresponding 238 U activity levels (Bq/m 2 ).
  • the enrichment in 235 U being known, we estimated activity levels in U, the latter being represented in Figure 12C (Bq/m 2 ).
  • the enrichment is not known, it can be determined by usual methods, for example by gamma spectrometry.
  • the enrichment rj in 235 U can be evaluated from a ratio between the first spectral value NI and the second spectral value N2.
  • the second energy band AE2 is between 0 keV and 250 keV.
  • the second minimum limit E2min of 150 keV was determined in order to limit the influence of gamma radiation: between 150 keV and 300 keV, it was found that the contribution of gamma radiation in the P spectrum is stable, and can be easily subtracted taking into account the measurement with the aluminum screen.
  • a second minimum energy E2min less than 150 keV the contribution of radiation gamma in the P spectrum may fluctuate more, due to the higher sensitivity of the plastic scintillator material to low energy photons.
  • Figure 13A shows the evolution of a ratio between the first and second spectral values.
  • the first energy band is [300 keV - 2500 keV] and the second energy band is [150 keV - 300 keV].
  • the contamination is assumed to be surface, i.e. considered to be distributed over a thickness of 10 pm.
  • Figure 13B shows the evolution of a ratio between the spectral values (count rate) in the first energy band [300 keV - 2500 keV] and in the second energy band [150 keV - 300 keV] in the case of mass contamination, distributed over a thickness of 2 mm.
  • Figures 13A and 13B the ordinate axis corresponds to the N1/N2 ratio and the abscissa axis corresponds to the enrichment in 235 U, expressed in%.
  • Figures 13A and 13B were established on the basis of modeling with the MCNP6 calculation code.
  • FIG. 13A and 13B show the establishment of enrichment calibration functions, respectively for a surface activity and a volume activity.
  • the use of a background noise spectrum, obtained according to the closed configuration, with the screen 15, is not necessary. Indeed, if one wishes to carry out a rough check, measurements carried out only in the open configuration, ie without a screen, may prove sufficient to carry out a first level check.
  • the coupling between the open configuration and the closed configuration makes it possible to subtract the background noise, essentially due to the y photons, which makes it possible to obtain more precise measurements: more precise quantification of the 238 U activity or value of the enrichment more accurate.
  • Figure 14 summarizes the main steps of a process according to the invention.
  • Step 100 arrangement of a detector facing the object to be characterized
  • Step 110 acquisition of a spectrum, in the open configuration: this is the measured spectrum Sp.
  • Step 120 acquisition of a background noise spectrum Spbdf, in the closed configuration, or taking into account a spectrum acquired in the closed configuration.
  • Step 130 subtraction of the spectrum resulting from step 120 from the spectrum resulting from step 110.
  • the spectrum resulting from this step is a raw P spectrum Sp.
  • Step 140 taking into account the natural activity P of the object. This step includes the following sub-steps:
  • Sub-step 141 taking into account a level of natural activity of the object: the level of natural activity may have been estimated by a measurement on a comparable object, considered uncontaminated.
  • Sub-step 142 estimation of a natural P SpRN spectrum (or P RN spectrum) resulting from step 141.
  • step 140 includes a sub-step 143 of measuring a raw spectrum P carried out on an object considered to be representative of the measured object, and not contaminated. This involves implementing steps 110 and 120 on the object considered representative, which makes it possible to obtain the natural P spectrum
  • Step 140 is preferable, but optional.
  • Step 150 correction of the raw P spectrum, resulting from step 130, taking into account the natural P spectrum resulting from step 140. This step is optional. Step 150 makes it possible to obtain a net P spectrum (or corrected P spectrum) denoted SpP'.
  • Step 160 determination of a first spectral value NI in the first energy band AE1 from the net P spectrum SpP' resulting from step 150 or from the raw P spectrum resulting from step 130.
  • Step 170 application of the transfer function FT to the first spectral value so as to estimate an activity of the object in 238 U denoted A[ 238 U]
  • Step 180 taking into account an enrichment rate q in mass of 235 U.
  • the enrichment is either known, because it depends on the installation, or unknown, in which case it can result from a non-destructive measurement of the type gamma spectrometry.
  • the enrichment can also be determined from the spectrum from the corrected P spectrum resulting from step 150 or from the net P spectrum resulting from step 130. For this, step 190 is implemented.
  • Step 190 includes the following substeps:
  • Substep 191 determination of a second spectral value N2 in the second energy band AE2 from the net spectrum P resulting from step 150 or from the raw spectrum P resulting from step 130.
  • Substep 192 application of the enrichment calibration function to the N1/N2 ratio to estimate an enrichment q.
  • the enrichment calibration function depends on hypotheses as to the nature of the activity: surface activity (see Figure 13A) or volume activity (see Figure 13B).
  • Step 200 from the enrichment q, resulting from step 180, and the activity of 238 U resulting from step 170, determination of the uranium activity A[U],
  • steps 180 to 200 are not implemented.
  • Steps 130 to 200 can be implemented by the processing unit.
  • the invention could be implemented on fuel enrichment or manufacturing installations.

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Abstract

Procédé d'estimation de l'activité en uranium, ou en uranium 238, d'un objet, à l'aide d'un détecteur spectrométrique, configuré pour établir un spectre, correspondant à un histogramme de l'amplitude d'impulsions détectées durant une période de mesure : a) disposition du détecteur face à l'objet et acquisition d'un spectre de mesure, le spectre étant représentatif d'une distribution en énergie de particules β émises par des descendants de 238U; b) à partir du spectre de mesure, formation éventuelle d'un spectre corrigé; c) à partir du spectre de mesure ou du spectre corrigé, détermination d'une première valeur spectrale dans une première bande d'énergie s'étendant à partir d'une énergie minimale, l'énergie minimale étant supérieure ou égale à 300 keV; d) application d'une fonction de transfert à la valeur spectrale déterminée lors de l'étape c), de façon à estimer une activité en uranium ou en 238U de l'objet.

Description

Procédé de mesure non destructive de l'activité de 238U ou de U
DOMAINE TECHNIQUE
Le domaine technique de l'invention concerne une technique de mesure non destructive de l'activité en 238U ou de U.
ART ANTERIEUR
La connaissance de l'état radiologique des procédés et équipements d'une installation nucléaire est essentielle pour établir des scénarios de démantèlement robustes et définir la gestion des déchets, en particulier leurs catégorisations et leurs exutoires. Les mesures nucléaires non destructives in situ couplées à des techniques de modélisation, permettent d'établir un inventaire radiologique des équipements sur pieds, de procédés et des structures de génie civil.
La spectrométrie gamma est une des techniques de mesures nucléaires non destructives passives la plus couramment employée pour obtenir des informations qualitatives et quantitatives sur les radionucléides émetteurs gamma. Quant aux émetteurs P purs, leur caractérisation radiologique in situ est rendue difficile par le très faible parcours des électrons dans les milieux denses et est habituellement effectuée en laboratoire par le biais d'analyses destructives d'échantillons prélevés sur le terrain. Ces mesures destructives en laboratoire s'accompagnent toutefois de certains inconvénients : questions sur la représentativité des échantillons prélevés, coût et délai d'analyse.
Afin d'adresser la quantification de l'activité d'émetteurs P purs, de nombreuses méthodes de caractérisation radiologique non destructives, s'appuyant sur des techniques de comptage bêta ou de spectrométrie bêta, ont ainsi été développées par différents laboratoires dans le monde pour caractériser en particulier 90Sr dans les sols contaminés. Voir par exemple A.V. Chesnokov, S.M. Ignatov, V.I. Liksonov, V.N. Potapov, S. B. Shcherbak, L.I. Urutskoev, M.V. Ivanitskaya, A method for measuring in situ a specific soil activity of 90Sr, Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. A 443 (2000) 197-200.
Dans de nombreuses installations de l'amont du cycle, il est nécessaire de caractériser l'activité en Uranium, voire de déterminer son isotopie. L'Uranium 235 et l'Uranium 238 peuvent être mesurés par spectrométrie gamma. Cependant, la spectrométrie gamma est assez complexe à mettre en œuvre, et suppose certaines hypothèses quant à la profondeur et au gradient de contamination, en particulier dans des objets poreux tels des parois de béton. Ces hypothèses ne sont pas forcément valides. De plus, lorsque l'enrichissement en 235U est élevé, le temps d'acquisition peut être long, du fait de la faible intensité des émissions gamma des radioéléments descendants de 238U.
La publication Ashrafi S. "Measurement of natural radioactivity of Iranian granite samples using beta-gamma coincidence spectrometer and maximum likelihood method" décrit un dispositif de spectrométrie gamma de laboratoire appliqué à des échantillons de granit. La spectrométrie gamma est réalisée en coïncidence, c'est-à-dire qu'une détection d'un rayonnement y n'est prise en compte que si elle coïncide temporellement à une détection d'un p par un autre détecteur.
L'inventeur propose une méthode alternative d'estimation de l'activité en Uranium sur des structures de type génie civil, des équipements ou des échantillons prélevés, par exemple des carottes de béton. Il s'agit d'une méthode basée sur un dispositif peu cher et simple à mettre en œuvre.
EXPOSE DE L'INVENTION
Un premier objet de l'invention est un procédé d'estimation de l'activité en uranium, ou en uranium 238, d'un objet, à l'aide d'un détecteur configuré pour former des impulsions sous l'effet d'une exposition à des particules P, le détecteur étant relié à un circuit de mesure spectrométrique, configuré pour établir un spectre, le spectre correspondant à un histogramme de l'amplitude des impulsions formées durant une période de mesure, le procédé comportant les étapes suivantes :
- a) disposition du détecteur face à l'objet et acquisition d'un spectre de mesure, le spectre de mesure étant représentatif d'une distribution en énergie de particules P émises par des descendants de 238U ;
- b) à partir du spectre de mesure, formation éventuelle d'un spectre corrigé ;
- c) à partir du spectre de mesure ou du spectre corrigé, détermination d'une première valeur spectrale dans une première bande d'énergie s'étendant à partir d'une première énergie minimale, la première énergie minimale étant supérieure ou égale à 300 keV ;
- d) application d'une fonction de transfert à la première valeur spectrale déterminée lors de l'étape c), de façon à estimer une activité en uranium ou en 238U de l'objet.
L'étape b) peut comporter les sous-étapes : - bl) interposition d'un écran entre le détecteur et l'objet et acquisition d'un spectre de fond, l'écran étant configuré pour absorber les particules P émises par l'objet ;
- b2) correction du spectre de mesure, en utilisant le spectre de fond, pour obtenir un spectre corrigé.
L'écran utilisé lors de la sous-étape bl) peut être un écran d'aluminium dont l'épaisseur est supérieure ou égale à 3 mm ou à 4 mm.
Lors de l'étape c), la première bande d'énergie peut s'étendre jusqu'à une première énergie maximale, la première énergie maximale étant supérieure ou égale à 1000 keV ou 1500 keV ou 2000 keV.
Le procédé peut comporter les étapes : f) détermination d'une deuxième valeur spectrale, dans une deuxième bande d'énergie, s'étendant entre une deuxième énergie minimale et une deuxième énergie maximale, la deuxième énergie maximale étant inférieure à 300 keV ;
- g) estimation d'un enrichissement en 235U de l'Uranium, en comparant la première valeur spectrale résultant de l'étape c) et la deuxième valeur spectrale résultant de l'étape f).
Lors de l'étape a), la distance entre le détecteur et l'objet peut être :
- supérieure à 1 mm ou à 5 mm ;
- et/ou inférieure à 20 mm ou à 10 mm.
Selon un mode de réalisation, dans lequel l'objet est un objet naturellement radioactif, le procédé comporte :
- (i) prise en compte d'une activité naturelle de l'objet ;
- (ii) modélisation d'un spectre P de l'activité naturelle de l'objet détecté par le détecteur ;
- l'étape b) comporte une correction du spectre mesuré en utilisant le spectre P de l'activité naturelle de l'objet résultant de (ii), pour obtenir le spectre corrigé.
L'étape (i) peut résulter d'une mesure par spectrométrie gamma réalisée sur l'objet.
Le détecteur comporte un matériau scintillateur organique. Le détecteur peut comporter un matériau semi-conducteur.
Un deuxième objet de l'invention est un dispositif de mesure, configuré pour déterminer une activité en Uranium d'un objet, le dispositif comportant :
- un détecteur comportant un matériau détecteur configuré pour former des impulsions sous l'effet d'une exposition à des particules P ; - un circuit de spectrométrie, relié au détecteur, et configuré pour former un histogramme de l'amplitude des impulsions détectées par le détecteur durant une période d'acquisition ;
- une unité de traitement, reliée au circuit de spectrométrie, et configurée pour mettre en oeuvre les étapes b) à d) d'un procédé selon le premier objet de l'invention.
Selon une possibilité, le détecteur comporte un matériau scintillateur organique, l'épaisseur du matériau scintillateur organique est comprise étant de préférence comprise entre 3 mm et 10 mm.
Le détecteur scintillateur organique peut s'étendre selon une surface d'au moins 20 cm de côté. Le détecteur peut être recouvert d'une enveloppe configurée pour absorber des particules a d'énergie supérieure ou égale à 4.5 MeV ou à 5 MeV.
Le détecteur peut comporter un matériau semi-conducteur.
Le dispositif peut comporter un écran mobile, configuré pour passer d'une configuration fermée, dans laquelle l'écran est interposé entre le matériau détecteur et l'objet, à une configuration ouverte dans laquelle l'écran laisse libre un espace entre le matériau détecteur et l'objet L'invention sera mieux comprise à la lecture de l'exposé des exemples de réalisation présentés, dans la suite de la description, en lien avec les figures listées ci-dessous.
FIGURES
La figure 1 schématise un dispositif de mesure.
La figure 2 montre une évolution de l'énergie déposée dans le matériau détecteur du dispositif par des particules P en fonction de l'épaisseur de ce dernier.
La figure 3 montre une évolution de l'énergie déposée dans le matériau détecteur par des particules P en fonction de l'épaisseur d'un écran d'aluminium interposé entre le matériau détecteur et l'objet
La figure 4A montre un spectre de l'énergie de particules P détectées par le matériau détecteur en fonction de différentes distances entre le matériau détecteur et l'objet, la contamination en uranium étant supposée surfacique.
La figure 4B montre un spectre de l'énergie de particules P détectées par le matériau détecteur en fonction de différentes distances entre le matériau détecteur et l'objet, la contamination en uranium étant supposée volumique, selon une épaisseur de 2 mm.
La figure 5 montre des spectres de l'énergie de particules P détectées par le matériau détecteur en présence d'un écran d'aluminium, sans l'écran d'aluminium. On a également représenté un spectre corrigé résultant de la soustraction des spectres modélisés avec et sans écran. La figure 6 montre un spectre de l'énergie de particules P détectées par le matériau détecteur dues à la radioactivité naturelle de l'objet, ainsi que des spectres de l'énergie de particules P détectées par le matériau détecteur avec et sans soustraction du spectre de l'activité naturelle. La figure 7 montre des simulations de spectres de l'énergie de particules P détectées par le matériau détecteur dans différentes configurations.
La figure 8A montre des simulations spectres de l'énergie de particules P détectées par le matériau détecteur résultant de différents radioéléments, pour un faible enrichissement de 235U.
La figure 8B montre des simulations de spectres de l'énergie de particules P détectées par le matériau détecteur résultant de différents radioéléments, pour un fort enrichissement de 235U. La figure 9 montre un spectre de l'énergie de particules a détectées par le matériau détecteur.
La figure 10 montre un spectre de l'énergie de particules P détectées par le matériau détecteur. La figure 11 montre l'évolution d'une fonction de transfert, permettant de convertir une valeur spectrale en niveau d'activité, et cela pour différentes profondeurs de contamination.
Les figures 12A, 12B et 12C montrent des cartographies expérimentales effectuées avec un dispositif selon l'invention.
La figure 13A montre l'évolution d'un ratio entre une première valeur spectrale et une deuxième valeur spectrale en fonction de l'enrichissement en 235U, en prenant en compte une contamination surfacique.
La figure 13B montre l'évolution d'un ratio entre une première valeur spectrale et une deuxième valeur spectrale en fonction de l'enrichissement en 235U, en prenant en compte une contamination volumique.
La figure 14 montre les principales étapes d'un procédé de détermination de l'activité en U en mettant en oeuvre l'invention.
EXPOSE DE MODES DE REALISATION PARTICULIERS
La figure 1 représente un dispositif de mesure permettant une mesure de l'activité en uranium d'un objet 2. Le dispositif comporte un détecteur scintillateur 10, comportant un matériau scintil lateur 11 de préférence organique, de préférence à base de Polyvinyltoluène (PVT). Sous l'effet d'interactions entre un rayonnement ionisant et le matériau scintillateur, des impulsions lumineuses sont formées. Ces impulsions lumineuses sont converties en impulsions électriques par un ou plusieurs photodétecteurs 12. Les impulsions électriques sont ensuite traitées par un circuit de spectrométrie. Le circuit de spectrométrie 13 est configuré pour former un histogramme en amplitude des impulsions détectées par le scintillateur organique durant une période d'acquisition.
En mettant en oeuvre une fonction de calibration en énergie, résultant d'un étalonnage en énergie, il est usuel d'effectuer une correspondance entre l'amplitude des impulsions et des valeurs d'énergie. Lorsqu'une particule ionisante dépose toute son énergie dans le scintillateur, l'amplitude de l'impulsion qu'elle génère correspond à l'énergie de la particule avant l'interaction dans le matériau détecteur.
Le recours à un détecteur scintillateur organique est approprié pour effectuer une spectrométrie de particules chargées, de type P". Un scintillateur organique est également sensible à des photons ionisants de type X ou y. Cependant, les matériaux formant un scintillateur organique ont un faible numéro atomique, ce qui les rend peu propices à la formation d'interactions photoélectriques. Ainsi, un scintillateur organique est considéré comme non approprié pour des applications de type spectrométrie X ou y.
Le détecteur scintillateur est recouvert d'une enveloppe optiquement étanche 14, de faible épaisseur, par exemple un film de PET (Polyéthylène Téréphtalate) aluminisé, d'épaisseur 18 pm pour assurer une étanchéité à la lumière ambiante. La faible épaisseur permet de minimiser l'atténuation des rayonnements p. Dans la suite du texte, le terme particule P désigne une particule P-. L'épaisseur de l'enveloppe peut atteindre 30 pm pour arrêter les particules alpha d'énergie 4.5 MeV ou 5 MeV.
L'épaisseur e du détecteur scintillateur est de 4 mm. Des détails quant à l'épaisseur du scintillateur seront donnés en lien avec la figure 2. Un matériau scintillateur organique présente l'avantage d'être peu sensible au rayonnement gamma, du fait d'un faible numéro atomique. De plus, ce type de scintillateur limite le phénomène de rétrodiffusion des particules p. Un autre avantage est une certaine stabilité de la réponse du matériau scintillateur vis-à-vis de variations thermiques. La réponse, en terme d'intensité lumineuse produite, en étant exposé à un même rayonnement, est stable de 0° à 50°C, ce qui est approprié à des conditions d'utilisation sur le terrain.
Le dispositif de mesure comporte une unité de traitement 20, configurée pour mettre en oeuvre des étapes de traitement de spectres décrites par la suite. L'unité de traitement 20 est programmée pour exécuter des instructions codées dans une mémoire, reliée à l'unité de traitement par liaison filaire ou sans fil. L'unité de traitement 20 peut notamment comporter un microprocesseur. Selon une variante, le détecteur peut comporter un matériau semi-conducteur, adapté à la spectrométrie p. Il peut par exemple s'agir d'un semi-conducteur de type Silicium, par exemple un silicium planar.
Un autre avantage d'un matériau scintillateur organique est la capacité à être fabriqué selon différentes dimensions et différentes formes. Lorsque l'objet est un échantillon prélevé, la forme peut être adaptée à la forme de l'échantillon.
Le détecteur 10 comporte un écran mobile 15, faisant office d'obturateur, configuré pour être disposé : dans une position fermée, entre le détecteur 10 et l'objet à mesurer 2 ; ou dans une position ouverte, libérant l'espace entre le détecteur 10 et l'objet 2, comme représenté sur la figure 1.
Dans cet exemple, le dispositif est principalement dédié au contrôle radiologique de parois. Afin de pouvoir être déployé le long de grandes surfaces, la surface du matériau détecteur, dans un plan perpendiculaire à son épaisseur, est de 50 cm x 50 cm. Cela permet d'adresser une surface importante lors de chaque mesure, tout en étant suffisamment compact et léger pour être aisément manipulé.
Dans cet exemple, l'écran 15 est mobile en translation dans un plan parallèle au matériau détecteur 11. L'écran est par exemple formé d'aluminium, l'épaisseur étant de préférence égale à 4 mm. Des détails relatifs à l'épaisseur de l'écran 15 sont donnés en lien avec la figure 3. L'écran 15 peut être relié au matériau détecteur par un système de glissière, autorisant une translation de l'écran par rapport au matériau détecteur.
L'objet 2 est un objet à contrôler, susceptible de présenter une activité massique ou surfacique d'Uranium, l'isotopie étant connue ou inconnue. Dans les exemples décrits par la suite, l'objet est une paroi de béton.
L'invention est basée sur une détection, par le détecteur 10, de particules P émises par des isotopes descendants d'isotopes d'Uranium. Il s'agit notamment de 234mPa, qui est en équilibre radioactif avec 238U, et émet des particules P jusqu'à une énergie maximale EPmax égale à 2269 keV. On peut également exploiter la détection de particules P émises par 231Th (descendant de 235U), dont EPmax = 308 keV ou 234Th (descendant de 238U), avec EPmax = 198 keV.
La figure 2 représente une quantité d'énergie (axe des ordonnées - unité MeV.Bq-1.g), déposées par des particules P émises par une répartition homogène de 234mPa dans une profondeur de béton de 2 mm. L'axe des abscisses correspond à l'épaisseur (unité mm) du matériau scintillateur 11. La profondeur de 2 mm correspond au parcours maximal des particules P d'énergie 2269 keV (énergie d'émission maximale de 234mPa) dans le béton. La figure 2 a été obtenue par simulation, en considérant une distance d=7.5 mm entre le matériau détecteur et le béton. On observe qu'en utilisant une épaisseur e de 4 mm, le matériau scintillateur permet d'absorber 97% de l'énergie d'émission P de 234mPa. La simulation a été effectuée par le code de calcul MCNP6 (Monte Carlo N Particles), qui est un code de référence dans le domaine de la modélisation des interactions entre les rayonnements ionisants (P, y, neutrons) et la matière.
La figure 3 représente une quantité d'énergie (axe des ordonnées - unité MeV.Bq-1.g)), déposées par des particules P émises par une répartition homogène de 234mPa dans une profondeur de béton de 2 mm. L'axe des abscisses correspond à l'épaisseur (unité mm) de l'écran d'aluminium 15. La figure 3 a été obtenue par simulation, en considérant une distance d=7.5 mm entre le matériau détecteur et le béton. On observe qu'au-delà d'une épaisseur £ de 4 mm d'aluminium, le gain en terme d'absorption des particules P est négligeable. Une épaisseur de 4 mm est donc suffisante pour obturer efficacement le matériau détecteur vis-à-vis des particules P émises par 234mp
Les figures 4A et 4B adressent la question de la distance entre le détecteur et l'objet à contrôler. L'objet contrôlé étant potentiellement contaminant, il est préférable d'éviter que le détecteur 10 soit en contact direct avec l'objet. Un léger recul est utile, de façon à permettre à l'écran 15 de passer de la position ouverte à la position fermée. La figure 4A montre des simulations de spectres de l'énergie déposée par des particules P dans le matériau scintillateur, tel que décrit en lien avec la figure 1. On a considéré une répartition surfacique homogène de 234mPa sur une paroi et on a pris en compte plusieurs distances d du détecteur par rapport à la paroi : d = 2 mm ; d = 7 mm et d = 10 mm. Sur la figure 4A, l'axe des abscisses correspond l'énergie (MeV) et l'axe des ordonnées correspond au taux de comptage (s 1. Bq 1. cm2). On observe qu'entre 2 mm et 10 mm, le spectre n'est pas significativement modifié. L'écart entre les spectres acquis en considérant des distances de 7 mm et de 10 mm est négligeable.
La figure 4B montre des simulations du même type que celles décrites en lien avec la figure 4A. Sur la figure 4B, on a considéré une répartition volumique homogène de 234mPa sur une épaisseur de 2 mm de béton. On a pris en compte les mêmes distances d du détecteur par rapport à la paroi que sur la figure 4A. L'écart entre les spectres acquis en considérant des distances de 2.5 mm et de 10 mm est négligeable. L'inventeur considère que la distance optimale entre l'objet 2 et le détecteur 10 est comprise entre 5 mm et 10 mm. Au-delà de 10 mm, on risque une perte d'efficacité, c'est-à-dire une diminution du nombre de particules P détectées. En deçà de 5 mm, la manipulation de l'écran devient complexe, ce dernier étant trop près de l'objet, avec des risques de contact entre l'écran et l'objet. Par la suite, la distance entre le détecteur et l'objet est égale à 7.5 mm.
La figure 5 montre l'effet de l'obturation du détecteur par l'écran 15 sur le spectre mesuré par le détecteur. La figure 5 représente des spectres mesurés expérimentalement face à une paroi contaminée en uranium. Axe des ordonnées : taux de comptage (s 1) -axe des abscisses : énergie (MeV). On a mesuré respectivement un spectre sans écran (écran dans la position ouverte, telle que représenté sur la figure 1 spectre SpPy), un spectre avec écran (écran dans la position fermée spectre Spbd). Les spectres ont été mesurés selon une même durée d'acquisition de 120 secondes. L'écran était une plaque d'aluminium d'épaisseur 4 mm. Le spectre avec écran, noté Spbdf est considéré comme représentatif du bruit de fond y- Le bruit de fond y est dû aux radioéléments émetteurs y présents dans l'objet (par exemple des radioéléments naturels) ou dans l'environnement du détecteur. La soustraction du spectre avec écran Spbdf du spectre sans écran SpPy permet d'obtenir un spectre corrigé du bruit de fond y. Le spectre corrigé SpP, ou spectre P brut, est considéré comme uniquement représentatif des particules P émises par l'objet.
Parmi les radioéléments naturels potentiellement présents dans l'objet, citons par exemple 40K, ainsi que des descendants du 232Th et de 238U. De tels radioéléments sont par exemple présents dans des objets en béton. Le bruit de fond y peut également résulter de radioactivité artificielle présente dans l'environnement du détecteur.
Lorsque l'objet comporte une radioactivité naturelle, le spectre P brut SpP comporte une composante naturelle due aux particules P émises par les radioéléments naturels. Cette composante naturelle peut, dans une première approche, être négligée car elle est généralement assez faible. Le tableau 1 montre les différents radionucléides émetteurs P d'origine naturelle et artificielle susceptible d'être rencontrés dans une paroi en béton potentiellement contaminée en uranium.
Tableau 1
La figure 6 montre le spectre P corrigé Sp , tel que décrit en lien avec la figure 5 (spectre P brut), ainsi qu'un spectre P, également corrigé du bruit de fond y, mesuré face à une paroi de béton non contaminée (spectre de bruit de fond naturel ou spectre de bruit de fond RN, noté SpRN).
La paroi de béton non contaminée était située dans la même installation que la paroi contaminée, sur laquelle le spectre P corrigé a été formée. Ainsi, le spectre P de bruit de fond RN, noté SpRN, peut être considéré comme représentatif d'une contribution naturelle P dans le spectre P corrigé. La figure 6 montre un spectre P net, noté SpP', obtenu en soustrayant le spectre P de bruit de fond naturel SpRN du spectre P brut. Le spectre P net SpP'est ainsi représentatif de l'activité P artificielle dans la paroi mesurée.
La figure 7 représente des spectres P simulés avec le code de calcul MCNP6, dans un matériau détecteur tel que précédemment décrit (50 cm x 50 cm x 4 mm), en prenant en compte des activités massiques de 232Th, 238U et 40K mesurées par spectrométrie gamma sur une paroi considérée comme non contaminée. La mesure par spectrométrie gamma a permis d'estimer des niveaux d'activités de 15 Bq/Kg pour 232Th, 22 Bq/Kg pour 238U, et 485 Bq/Kg pour 40K. Ces activités massiques permettent de simuler la composante naturelle dans le spectre P mesuré par le détecteur. Sur la figure 7 , on a représenté : la composante due à 232Th dans le spectre P ; la composante due à 238U dans le spectre P ; la composante due à 40K dans le spectre P ; la composante due à 235U dans le spectre P, en supposant une enrichissement naturel de l'uranium : la masse de 235U correspond à 0.72% de la masse d'uranium ;
Sur la figure 7 , on a également représenté une simulation de spectre P résultant de 234mPa en prenant en compte une activité surfacique homogène de 0.4 Bq. cm-2 et un enrichissement de 1% en masse en 235U (spectre UB), et en prenant en compte un enrichissement de 8.16% en masse en 235U (spectre UH).
Dans ces simulations, la distance entre la paroi et le détecteur était considérée égale à 7.5 mm, et la densité du béton était considérée égale à 2.3 g.crrr3.
On observe que : la composante naturelle du spectre P est dominée par 40K, jusqu'à l'énergie 1311 keV, qui correspond à l'énergie maximale des particules P émises par 40K ; la mesure du spectre P résultant de 234mPa est largement supérieure à la contribution naturelle à faible enrichissement ainsi qu'à enrichissement élevé, au-delà de 1 MeV ; il est possible de modéliser la composante naturelle dans un spectre P mesuré par le détecteur, en prenant en compte des activités massiques, établies a priori ou mesurées, des principaux radioéléments émetteurs P naturels.
Par ailleurs, des simulations ont montré que la composante y de l'activité naturelle n'est pas absorbée de façon significative par l'écran d'aluminium. Aussi, la soustraction du spectre de bruit de fond, mesuré en présence de l'écran d'aluminium, permet de s'affranchir de la composante y de l'activité naturelle.
Les figures 8A et 8B montrent des simulations de spectres P mesurés par un détecteur tel que décrit sur la figure 1, en prenant en compte une activité surfacique homogène d'uranium, sur un élément de paroi de 50 cm de côté, en prenant en compte respectivement un enrichissement en 235U de 1% et de 82.55% en masse. Par activité surfacique, on entend une activité répartie sur une profondeur de 10 pm. Sur chacune de ces figures, on a représenté les contributions de 234mPa, 234Th et 231Th. 234mPa et 234Th sont des descendants de 238U, tandis que 231Th est un descendant de 235U. La distance entre le détecteur et la paroi était considérée égale à 7.5 mm. Sur chacune de ces figures, l'axe des ordonnées correspond à un taux de comptage (s 1. Bq 1. cm2) et l'axe des abscisses correspond à un niveau d'énergie (MeV).
Les figures 8A et 8B montrent que quel que soit le niveau d'enrichissement, le spectre est dominé par la contribution de 234mPa, cette dernière étant plus faible à fort enrichissement (figure 8B) qu'à faible enrichissement (figure 8A). On observe qu'en considérant une première plage d'énergie AE1 délimitée par une première énergie minimale Elmin, supérieure ou égale à 300 keV, et qu'en sommant le spectre sur cette première plage d'énergie AE1, la valeur spectrale obtenue ne dépend que de l'activité de 234mPa. Par valeur spectrale, on entend une valeur mesurée à partir du spectre. Il peut notamment s'agir d'un taux de comptage ou d'un comptage dans la plage d'énergie. La valeur spectrale obtenue sur la première plage d'énergie AE1 est une première valeur spectrale notée NI.
De préférence, la première plage d'énergie AE1 s'étend jusqu'à une première énergie maximale Elmax supérieure ou égale à 2269 keV, cette dernière correspondant à l'énergie d'émission maximale d'une particule P par 234mPa. Par exemple, la première plage d'énergie AE1 est [300 keV ; 2500 keV], Une telle plage d'énergie permet de collecter la totalité du contenu spectral utile de l'activité P de 234mPa. La première énergie maximale Elmax peut être égale à 2300 keV, ou être inférieure 2000 keV ou 1500 keV ou 1000 keV. On retient que la première énergie maximale Elmax est de préférence inférieure ou égale à 2500 keV, voire à 2300 keV. Ainsi, bien que la première plage d'énergie optimale soit [300 keV ; 2500 keV], une plage d'énergie plus restreinte, dans cet intervalle, peut convenir. Une plage d'énergie s'étendant à partir de 300 keV, ou à partir d'une première valeur minimale Elmin supérieure ou égale à 300 keV, et inférieure ou égale à 1000 keV, ou 1500 keV peut convenir. On note qu'au-delà de 1000 keV, la valeur des canaux spectraux diminue. Il est donc préférable que la première énergie minimale Elmin soit comprise entre 300 keV et 1000 keV. Il est envisageable de ne pas prendre en compte une première énergie maximale : Elmax =+oo: la plage considérée est alors [Elmin, +oo], avec 300 keV < Elmin<1000 keV.
La première valeur spectrale NI, dans la première plage d'énergie AE1 = [Elmin, Elmax] précédemment définie, est ensuite destinée à être traitée par une fonction de transfert, de façon à pouvoir estimer un niveau d'activité en 238U. L'établissement de la fonction de transfert est décrit par la suite, en lien avec la figure 11. La prise en compte de l'enrichissement rj permet ensuite de convertir l'activité en 238U en activité en U. Les figures 8A et 8B montrent un autre aspect intéressant de l'invention : on peut définir une deuxième plage d'énergie AE2 , comprise entre 0 keV et 300 keV, dans laquelle le spectre P est influencé par 231Th, ce radioélément descendant de 235U. Ainsi, on peut définir une deuxième plage d'énergie AE2=[E2min, E2max], comprise entre une deuxième énergie minimale E2min>0 et une deuxième énergie maximale E2max<300 keV, dans lequel la valeur spectrale N2, dite deuxième valeur spectrale, dépend de 235U, en particulier à fort enrichissement.
Un ratio N1/N2 des première et deuxième valeur spectrale dépend de l'enrichissement q. Ainsi, la mesure expérimentale de ce ratio peut être utilisée pour estimer l'enrichissement q de l'uranium.
Lorsque l'enrichissement q de l'uranium en 235U est inconnu, la première valeur spectrale NI permet d'estimer 238U, en utilisant la fonction de transfert FT. En effet, le contenu spectral, dans la première plage d'énergie, ne dépend pas de l'enrichissement. Le ratio des première et deuxième valeurs spectrales permet d'estimer l'enrichissement q. L'activité en 238U peut alors être utilisée pour estimer l'activité en U. L'enrichissement en 235U peut également être déterminé expérimentalement par spectrométrie gamma.
L'uranium comporte des isotopes émetteurs a, en premier lieu desquels 234U ou 238U. Afin d'estimer la contribution de particules a dans le spectre P mesuré, on a disposé une source de 244Cm, d'activité 2800 Bq, à 3 mm du matériau détecteur. 244Cm émet des particules a d'énergie supérieure à 5700 keV, ce qui est bien supérieur aux énergies des particules a émises par les isotopes de U, par exemple 4775 keV pour 234U. La figure 9 montre le spectre mesuré selon une période d'acquisition de 900s (axe des ordonnées : nombre d'impulsions détectées - axe des abscisses : énergie (keV)). On observe que la contribution des particules a se limite aux faibles énergies, inférieures à 270 keV. Ainsi, la valeur spectrale, dans la première plage d'énergie, peut être considérée comme non affectée par les particules a émises par les isotopes d'uranium.
Les particules a détectées par le détecteur peuvent être susceptibles d'influencer la valeur spectrale N2 dans la deuxième bande d'énergie AE2, voire également la valeur spectrale NI dans la première bande spectrale AE1. C'est notamment le cas lorsque le détecteur comporte un matériau semi-conducteur, par exemple Si. Afin d'éviter une influence des particules a, l'enveloppe 14 est avantageusement dimensionnée pour stopper les particules a d'énergie 4.5 MeV ou 5 MeV. Lorsque l'enveloppe est réalisée en PET (Polyéthylène Téréphtalate) aluminisé, une épaisseur de 30 pm permet de stopper les particules a, tout en absorbant, de façon considérée comme négligeable, les particules . Sur la figure 9, les quelques coups observés à une énergie supérieure à 270 keV correspondent à des photons y après soustraction du bruit de fond, résultant de fluctuations statistiques.
La figure 10 montre un spectre P mesuré expérimentalement sur une paroi de béton contaminée en uranium d'enrichissement 1% (axe des ordonnées : nombre d'impulsions détectées - axe des abscisses : énergie (keV)). Sur ce spectre, on a matérialisé la première plage d'énergie , comprise entre 300 keV et 2500 keV. Le détecteur était un détecteur EJ200 (Eljen Technology), de surface sensible 2430 cm2 (493 mm de côté). L'étalonnage en énergie du spectre, c'est-à-dire la correspondance entre la valeur des amplitudes des impulsions et l'énergie, a été effectué en utilisant une source de 207Bi, qui émet des électrons, à des valeurs d'énergie discrètes, par conversion interne.
Afin de convertir la valeur spectrale, dans la première plage d'énergie, en valeur d'activité de 238U, il est nécessaire de prendre en compte une fonction de transfert. La fonction de transfert peut être obtenue en modélisant des spectres P correspondant à des activités connues en 238U, et donc en 234mPa. On peut déterminer différentes fonctions de transfert, correspondant respectivement à différentes hypothèses de répartition de la contamination dans l'objet analysé. La contamination en uranium peut être considérée comme surfacique (par exemple sur des objets métalliques), ou ayant diffusé dans l'objet, par exemple en cas de contamination liquide d'objets poreux, tels un sol ou une paroi en béton.
La figure 11 montre le résultat de modélisations numériques d'un détecteur tel que précédemment décrit, disposé à une distance de 7.5 mm d'une paroi béton, de densité 2.3, dont l'activité en uranium 238U était répartie selon différentes profondeurs. On a considéré une activité unitaire de 238U (1 Bq/g ou 1 Bq/cm2 dans l'hypothèse d'une contamination surfacique). Le modèle du détecteur a été validé en laboratoire en comparant des spectres P respectivement mesurés et modélisés en exposant le détecteur à une source étalon de 207Bi.
Dans le cas d'une contamination surfacique, on a modélisé une activité répartie sur les 10 premiers pm de la paroi. La fonction de transfert est de 1050s 1. Bq 1. cm2 ± 15%.
Dans le cas d'une contamination volumique, on a pris en compte le parcours maximal, dans le béton, des particules P émises par 234mPa, pouvant être estimé à 2 mm. Compte tenu de cette faible épaisseur, le gradient de contamination a été considéré comme homogène.
Sur la figure 11, l'axe des ordonnées correspond à la valeur de la fonction de transfert FT (unité s 1. Bq 1. cm2) et l'axe des abscisses correspond à la profondeur de contamination considérée. Sur la figure 11, la fonction de transfert correspond à première valeur spectrale NI, dans une plage d'énergie de [300 keV - 2500 keV], pour une activité unitaire de lBq.g 1.
Si NI correspond au taux de comptage dans la première bande d'énergie AE1, l'activité A [238t7], en Bq.g 1 ou en Bq. cm-2, est obtenue selon l'expression :
On a mis en oeuvre le détecteur précédemment décrit sur une installation d'enrichissement d'uranium par diffusion gazeuse. La limite de détection était telle que :
Avec
= 1.96 : niveau de risque de type /3 pour un intervalle de confiance à 95% ;
Ts durée d'acquisition, en secondes ;
FT = fonction de transfert, exprimée en Bq.g 1 ou en Bq. cm-2
SD est le seuil de détection, tel que k -a = 1.96 : niveau de risque de type a pour un intervalle de confiance à 95% ; n rapport des durées d'acquisition respectives du bruit de fond et de la mesure rbdf taux de comptage mesuré dans la première bande d'énergie AE1, dans une mesure de bruit de fond, sur une paroi considérée comme non contaminée. Unité coups par seconde.
En fonction de l'unité de la fonction de transfert, la limite de détection est exprimée en Bq.g 1 ou en Bq. cm-2.
Les tableaux 2 et 3 représentent des valeurs de limites de détection respectivement exprimées en activité surfacique et en activité massique. Les valeurs sont calculées à partir des expressions (2) et (3), en considérant une durée de la mesure égale à la durée de la mesure du bruit de fond. On a également pris en compte une contribution de l'activité naturelle dans le spectre, décrite en lien avec la figure 7. Les activités des isotopes naturelles prises en compte étaient 15 Bq/Kg pour 232Th, 22 Bq/Kg pour 238U, et 485 Bq/Kg pour 40K. Chaque mesure comporte une mesure avec l'écran d'aluminium et une mesure sans écran d'aluminium, de mêmes durées. LD en Bq.cnr2
R 4
Tableau 2
LD en Bq.g-1
FT Ts (s)
Radionucléide ROI reop (s 1] (s^.Bq g) 60 180 300 600 1800
149 ± 15 % 3,4.10-2 2,4.10-2 l,5.10-2 l,1.10”2 6,1.10-’
Tableau 3
On observe que la méthode permet d'obtenir des limites de détection faibles, dans des durées d'acquisition raisonnables. Les limites de détection présentées dans les tableaux 2 et 3 concernent 238U via la détection du spectre P de 234mPa. Plus l'enrichissement augmente, plus la quantité de 238U diminue relativement à la quantité totale d'uranium. Aussi, si l'on souhaite conserver une limite de détection faible en uranium, il faut augmenter la durée d'acquisition.
Des cartographies ont été effectuées sur des parois de l'installation d'enrichissement d'uranium par diffusion gazeuse. La figure 12A montre des taux de comptage mesurés (cps = coups par seconde) sur des éléments de surface de dimensions 50 cm x 50 cm. La figure 12B montre les niveaux d'activité 238U correspondants (Bq/m2). L'enrichissement en 235U étant connu, on a estimé des niveaux d'activité en U, ces derniers étant représentés sur la figure 12C (Bq/m2). Lorsque l'enrichissement n'est pas connu, il peut être déterminé par des méthodes usuelles, par exemple par spectrométrie gamma.
Comme précédemment décrit, en lien avec les figures 8A et 8B, l'enrichissement rj en 235U peut être évalué à partir d'un ratio entre la première valeur spectrale NI et la deuxième valeur spectrale N2. La deuxième bande d'énergie AE2 est comprise entre 0 keV et 250 keV. On peut par exemple prendre en compte une deuxième bande d'énergie AE2 s'étendant de E2min=150 keV jusqu'à E2max=300 keV. La deuxième borne minimale E2min de 150 keV a été déterminée de façon à limiter l'influence du rayonnement gamma : entre 150 keV et 300 keV, on a constaté que la contribution du rayonnement gamma dans le spectre P est stable, et peut être aisément soustraite en prenant en compte la mesure avec l'écran d'aluminium. En prenant en compte une deuxième énergie minimale E2min inférieure à 150 keV, la contribution du rayonnement gamma dans le spectre P peut davantage fluctuer, du fait de la sensibilité plus élevée du matériau scintillateur plastique à l'égard des photons de faible énergie.
La figure 13A montre l'évolution d'un ratio entre les première et deuxième valeurs spectrales. La première bande d'énergie est [300 keV - 2500 keV] et la deuxième bande d'énergie est [150 keV - 300 keV], La contamination est supposée surfacique, i-e considérée comme répartie sur une épaisseur de 10 pm.
La figure 13B montre l'évolution d'un ratio entre les valeurs spectrales (taux de comptage) dans la première bande d'énergie [300 keV - 2500 keV] et dans la deuxième bande d'énergie [150 keV - 300 keV] dans le cas d'une contamination massique, répartie sur une épaisseur de 2 mm.
Sur les figures 13A et 13B, l'axe des ordonnées correspond au ratio N1/N2 et l'axe des abscisses correspond à l'enrichissement en 235U, exprimé en %. Les figures 13A et 13B ont été établies sur la base de modélisations avec le code de calcul MCNP6.
On observe une corrélation entre l'enrichissement et le ratio N1/N2. Ainsi, en appliquant une fonction de calibration d'enrichissement, telle que décrite en lien avec les figures 13A ou 13B, on peut estimer l'enrichissement à partir du ratio N1/N2. Les figures 13A et 13B montrent l'établissement de fonctions de calibration d'enrichissement, respectivement pour une activité surfacique et une activité volumique.
Il est précisé que le recours à la spectrométrie P pour estimer un taux d'enrichissement rj peut constituer un aspect indépendant de l'invention.
En pratique, le recours à un spectre de bruit de fond, obtenu selon la configuration fermée, avec l'écran 15, n'est pas nécessaire. En effet, si l'on souhaite effectuer un contrôle grossier, des mesures effectuées uniquement selon la configuration ouverte, i-e sans écran, peuvent s'avérer suffisantes pour effectuer un contrôle de premier niveau. Le couplage entre la configuration ouverte et la configuration fermée permet de soustraire le bruit de fond, essentiellement dû aux photons y, ce qui permet d'obtenir des mesures plus précises : quantification de l'activité 238U plus précise ou valeur de l'enrichissement plus exacte.
En outre, l'expérience à montré que dans la première bande d'énergieAEl , s'étendant entre 300 keV jusqu'à 2500 keV, la contribution du bruit de fond gamma dû à la radioactivité naturelle est stable, dans une même installation. Or, la réalisation de mesures avec et sans écran augmente la durée totale de la mesure. Compte tenu de la faible dispersion de la contribution, il est envisageable de ne pas effectuer une mesure systématique dans la configuration fermée. Il est possible de soustraire, à un spectre mesuré en configuration ouverte, un spectre mémorisé, effectué dans la configuration fermée.
La figure 14 résume les principales étapes d'un procédé selon l'invention.
Etape 100 : disposition d'un détecteur face à l'objet à caractériser
Etape 110 : acquisition d'un spectre, dans la configuration ouverte : il s'agit du spectre mesuré Sp.
Etape 120 : acquisition d'un spectre de bruit de fond Spbdf, dans la configuration fermée, ou prise en compte d'un spectre acquis dans la configuration fermée.
Etape 130 : soustraction du spectre résultant de l'étape 120 du spectre résultant de l'étape 110. Le spectre résultant de cette étape est un spectre P brut Sp .
Etape 140 : prise en compte de l'activité naturelle P de l'objet. Cette étape comporte les sous- étapes suivantes :
Sous-étape 141 : prise en compte d'un niveau d'activité naturelle de l'objet : le niveau d'activité naturelle peut avoir été estimé par une mesure sur un objet comparable, considéré comme non contaminé.
Sous-étape 142 : estimation d'un spectre P naturel SpRN (ou spectre P RN) résultant de l'étape 141.
Alternativement, l'étape 140 comporte une sous-étape 143 de mesure d'un spectre P brut effectué sur un objet considéré comme représentatif de l'objet mesuré, et non contaminé. Il s'agit de mettre en oeuvre les étapes 110 et 120 sur l'objet considéré comme représentatif, ce qui permet d'obtenir le spectre P naturel
L'étape 140 est préférable, mais optionnelle.
Etape 150 : correction du spectre P brut, résultant de l'étape 130, en prenant en compte le spectre P naturel résultant de l'étape 140. Cette étape est optionnelle. L'étape 150 permet d'obtenir un spectre P net (ou spectre P corrigé) noté SpP'.
Etape 160 : détermination d'une première valeur spectrale NI dans la première bande d'énergie AE1 à partir du spectre P net SpP' résultant de l'étape 150 ou du spectre P brut résultant de l'étape 130.
Etape 170 : application de la fonction de transfert FT à la première valeur spectrale de façon à estimer une activité de l'objet en 238U notée A[238U] Etape 180 : prise en compte d'un taux d'enrichissement q en masse de 235U. L'enrichissement est soit connu, car dépendant de l'installation, soit inconnu, auquel cas il peut résulter d'une mesure non destructive de type spectrométrie gamma. L'enrichissement peut également être déterminé à partir du spectre à partir du spectre P corrigé résultant de l'étape 150 ou du spectre P net résultant de l'étape 130. Pour cela, on met en oeuvre l'étape 190.
Etape 190 : L'étape 190 comporte les sous-étapes suivantes :
Sous-étape 191 : détermination d'une deuxième valeur spectrale N2 dans la deuxième bande d'énergie AE2 à partir du spectre P net résultant de l'étape 150 ou du spectre P brut résultant de l'étape 130.
Sous-étape 192 : application de la fonction de calibration d'enrichissement au ratio N1/N2 pour estimer un enrichissement q. La fonction de calibration d'enrichissement dépend d'hypothèses quant à la nature de l'activité : activité surfacique (cf. figure 13A) ou activité volumique (cf. figure 13B).
Etape 200 : à partir de l'enrichissement q, résultant de l'étape 180, et de l'activité de 238U résultant de l'étape 170, détermination de l'activité en uranium A[U],
Dans certaines applications, l'activité en 238U résultant de l'étape 170 est suffisante: les étapes 180 à 200 ne sont pas mises en oeuvre.
Les étapes 130 à 200 peuvent être mises en oeuvre par l'unité de traitement.
L'invention pourra être mise en oeuvre sur des installations d'enrichissement ou de fabrication du combustible.

Claims

REVENDICATIONS
1. Procédé d'estimation de l'activité en uranium, ou en uranium 238, d'un objet (2), à l'aide d'un détecteur (10) configuré pour former des impulsions sous l'effet d'une exposition à des particules P, le détecteur étant relié à un circuit de mesure spectrométrique (13), configuré pour établir un spectre, le spectre correspondant à un histogramme de l'amplitude des impulsions formées durant une période de mesure, le procédé comportant les étapes suivantes :
- a) disposition du détecteur face à l'objet et acquisition d'un spectre de mesure (Sp), le spectre de mesure étant représentatif d'une distribution en énergie de particules P émises par des descendants de 238U ;
- b) à partir du spectre de mesure, formation éventuelle d'un spectre corrigé (SpP ; Sp ');
- c) à partir du spectre de mesure ou du spectre corrigé, détermination d'une première valeur spectrale (NI) dans une première bande d'énergie (AE1) s'étendant à partir d'une première énergie minimale (Elmin), la première énergie minimale étant supérieure ou égale à 300 keV ;
- d) application d'une fonction de transfert (FT) à la première valeur spectrale déterminée lors de l'étape c), de façon à estimer une activité en uranium ou en 238U de l'objet.
2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel l'étape b) comporte les sous-étapes :
- bl) interposition d'un écran (15) entre le détecteur et l'objet et acquisition d'un spectre de fond, l'écran étant configuré pour absorber les particules P émises par l'objet ;
- b2) correction du spectre de mesure, en utilisant le spectre de fond, pour obtenir un spectre corrigé .
3. Procédé selon la revendication 2, dans lequel l'écran (15) utilisé lors de la sous-étape bl) est un écran d'aluminium dont l'épaisseur est supérieure ou égale à 3 mm ou à 4 mm.
4. Procédé selon la revendication l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel lors de l'étape c), la première bande d'énergie s'étend jusqu'à une énergie maximale (Elmax), l'énergie maximale étant supérieure ou égale à 1000 keV ou 1500 keV ou 2000 keV.
5. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, comportant les étapes : f) détermination d'une deuxième valeur spectrale (N2), dans une deuxième bande d'énergie (AE1), s'étendant entre une deuxième énergie minimale (E2min) et une deuxième énergie maximale (E2max), la deuxième énergie maximale étant inférieure à 300 keV ;
- g) estimation d'un enrichissement en 235U de l'Uranium, en comparant la première valeur spectrale résultant de l'étape c) et la deuxième valeur spectrale résultant de l'étape f).
6. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel lors de l'étape a), la distance entre le détecteur et l'objet est :
- supérieure à 1 mm ou à 5 mm ;
- et/ou inférieure à 20 mm ou à 10 mm.
7. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'objet est un objet naturellement radioactif, le procédé comportant :
- (i) prise en compte d'une activité naturelle de l'objet ;
- (ii) modélisation d'un spectre P de l'activité naturelle (SpRN) de l'objet détecté par le détecteur ;
- l'étape b) comporte une correction du spectre mesuré en utilisant le spectre P de l'activité naturelle de l'objet résultant de (ii), pour obtenir le spectre corrigé.
8. Procédé selon la revendication 7, dans lequel l'étape (i) résulte d'une mesure par spectrométrie gamma réalisée sur l'objet.
9. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le détecteur comporte un matériau scintillateur organique.
10. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 9, dans lequel le détecteur comporte un matériau semi-conducteur.
11. Dispositif de mesure, configuré pour déterminer une activité en uranium d'un objet (2), le dispositif comportant :
- un détecteur (10), comportant un matériau détecteur (11) configuré pour former des impulsions sous l'effet d'une exposition à des particules P ;
- un circuit de spectrométrie (13), relié au détecteur, et configuré pour former un histogramme de l'amplitude des impulsions détectées par le détecteur durant une période d'acquisition ; - une unité de traitement (20), reliée au circuit de spectrométrie, et configurée pour mettre en oeuvre les étapes b) à d) d'un procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes.
12. Dispositif selon la revendication 10, dans lequel le détecteur comporte un matériau scintillateur organique (11), l'épaisseur du matériau scintillateur organique est comprise étant comprise entre 3 mm et 10 mm.
13. Dispositif selon la revendication 11, dans lequel le détecteur comporte un matériau semi- conducteur (11).
14. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 11 à 13, dans lequel le détecteur est recouvert d'une enveloppe (14) configurée pour absorber des particules a d'énergie supérieure ou égale à 4.5 MeV ou à 5 MeV.
15. Dispositif selon l'une quelconque des revendications 10 à 14, dans lequel le dispositif comporte un écran mobile (15), configuré pour passer d'une configuration fermée, dans laquelle l'écran est interposé entre le matériau détecteur et l'objet, à une configuration ouverte dans laquelle l'écran laisse libre un espace entre le matériau détecteur et l'objet
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