EP4515292A1 - Dispositif et procede de caracterisation d'une profondeur d'activite d'un radionucleide dans un milieu solide - Google Patents

Dispositif et procede de caracterisation d'une profondeur d'activite d'un radionucleide dans un milieu solide

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Publication number
EP4515292A1
EP4515292A1 EP23721397.0A EP23721397A EP4515292A1 EP 4515292 A1 EP4515292 A1 EP 4515292A1 EP 23721397 A EP23721397 A EP 23721397A EP 4515292 A1 EP4515292 A1 EP 4515292A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
spectrum
solid medium
activity
energy
radionuclide
Prior art date
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Pending
Application number
EP23721397.0A
Other languages
German (de)
English (en)
Inventor
Julien VENARA
Charly Mahe
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Commissariat a lEnergie Atomique CEA, Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA filed Critical Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Publication of EP4515292A1 publication Critical patent/EP4515292A1/fr
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/16—Measuring radiation intensity
    • G01T1/167—Measuring radioactive content of objects, e.g. contamination
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/16—Measuring radiation intensity
    • G01T1/169—Exploration, location of contaminated surface areas
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T1/00—Measuring X-radiation, gamma radiation, corpuscular radiation, or cosmic radiation
    • G01T1/36—Measuring spectral distribution of X-rays or of nuclear radiation spectrometry

Definitions

  • the technical field of the invention is the characterization of a depth of activity of a radionuclide in a solid medium, in particular a concrete wall.
  • each calibration coefficient corresponding to a ratio, in each energy band, between a predetermined activity of the solid medium and an estimate of a spectral value corresponding to said predetermined activity;
  • the unit activity can be a uniform surface activity or a uniform specific activity in the analyzed medium or a predetermined activity distributed according to a predefined activity gradient.
  • the representative spectrum of the solid medium can be any suitable spectrum of the solid medium.
  • the process may include, prior to step d):
  • the determination of the density of the solid medium examined comprises the following sub-steps:
  • each activity estimation being carried out taking into account a density of the solid medium
  • the representative spectrum of the solid medium can be:
  • the process may include:
  • the comparison indicator may be a ratio or a difference between the first calibrated spectral value and the second calibrated spectral value.
  • the solid medium can be concrete or earth or sand.
  • a second object of the invention is a device intended to estimate a depth along which a radionuclide extends in a solid medium, from a surface, the solid medium being delimited by the surface, the device comprising:
  • spectrometric detector configured to measure a spectrum of gamma radiation emanating from the surface; a processing unit, programmed to implement steps b) to f), and possibly step g), of a process according to the first embodiment from the spectrum measured by the spectrometric detector.
  • Figure 1 schematizes the main components of a device according to the invention.
  • Figure 2 shows the main steps of a method of implementing the invention.
  • Figure 3 illustrates two energy bands applied to a spectrum.
  • Figure 4A shows a spectrum of the natural activity of a concrete wall.
  • Figure 4B is a spectrum of the activity of a concrete wall lightly contaminated with 137 Cs.
  • Figure 5A shows an evolution of a first calibrated spectral quantity and a second calibrated spectral quantity (y axis) as a function of the activity depth (x axis).
  • Figure 5B represents a calibration function (curve 1) and a correction function (curve 2).
  • Figure 6A shows a measuring device whose detector is a cooled Germanium crystal.
  • Figure 6B shows models of a spectrum of a concrete wall with density 2.3 g.crrr 3 for the same total activity of 137 Cs and different depths of the activity.
  • Figure 6C shows models of a spectrum of a barium concrete wall with a density of 3.35 g.crrr 3 for the same total activity of 137 Cs and different depths of the activity.
  • Figure 6D shows models of a spectrum of a concrete wall with density 2.3 g.crrr 3 for the same total activity of 60 Co and different depths of the activity.
  • Figure 6E shows models of a spectrum of a barium concrete wall with a density of 3.35 g.crrr 3 for the same total activity of 60 Co and different depths of the activity.
  • Figure 7A shows calibration functions established by taking into account two different densities (2.3 g.crrr 3 and 3.35 g.crrr 3 ) and an activity of 137 Cs.
  • Figure 7B shows calibration functions established taking into account two different densities (2.3 g.crrr 3 and 3.35 g.crrr 3 ) and an activity of 60 Co.
  • Figure 7C shows correction functions established by taking into account two different densities (2.3 g.crrr 3 and 3.35 g.crrr 3 ) and an activity of 137 Cs.
  • Figure 7D shows correction functions established by taking into account two different densities (2.3 g.cm -3 and 3.35 g.cm -3 ) and an activity of 60 Co.
  • Figure 1 describes a device 1 adapted to an implementation of the invention.
  • the device comprises a spectrometric detector 10, intended to be placed facing a surface S delimiting a solid medium M.
  • the solid medium is a medium likely to have been contaminated by a radionuclide. It may in particular be an environment comprising concrete or earth or sand.
  • An objective of the invention is to estimate a thickness Zo of the medium capable of containing a major part of the activity. By major part, we mean more than 80% or more than 90% of the activity of the radionuclide.
  • the spectrometric detector 10 is placed at a distance D from the surface S of the medium M. It is a detector sensitive to X or gamma radiation.
  • the implementation of the invention assumes that the radionuclide is an X or gamma emitter.
  • the radionuclide may be, without limitation, 137 Cs (for example in fuel reprocessing installations) or 60 Co (for example in nuclear reactors).
  • the detector 10 When a gamma photon interacts in the detector 10, the latter generates a pulse whose amplitude depends, preferably linearly, on the energy released by the photon during its interaction in the detector.
  • the detector 10 is connected to an electronic spectrometry circuit 12. During a measurement period, which can last a few seconds to a few minutes or tens of minutes, the pulses generated by the detector 10 are counted and classified according to their amplitude, so to form an amplitude spectrum.
  • an energy calibration function establishing a relationship between the amplitude of the pulse and the energy released in the detector, we obtain an energy spectrum.
  • the energy spectrum is discretized into different energy channels k, the number K of channels generally being between several hundred and several thousand.
  • the device 1 makes it possible to form an energy spectrum of the photons emitted by the medium M.
  • a gamma emitting radionuclide When a gamma emitting radionuclide is present in or on the wall, in a detectable quantity, it produces, in the measured spectrum, a spectral signature comprising one or more peaks whose energy is known. The energy of each peak corresponds to the energy of the photons emitted by the radionuclide.
  • the emission energies of the main radionuclides are known and available in nuclear databases.
  • the detector is a scintillation detector, of the Nal type coupled to a scintillation photon/charge carrier converter. Other types of detectors can be used, for example a LaBrs scintillator detector.
  • Germanium detector is described below, in connection with Figures 6A to 6E.
  • the measured spectrum may include a background noise component, which corresponds to the radiological background to which the detector 10 is exposed.
  • the background noise may have several components.
  • a first component is the natural background noise, due to the natural radioactivity of the environment examined. This is particularly the case when the medium is made of concrete or earth.
  • the natural background noise comes from radioactive isotopes, gamma emitters, naturally present in the medium M.
  • a natural gamma emitter usually encountered is 40 K, knowing that other gamma emitters, resulting from the decay chains of 238 U or 232 Th can be encountered. Taking into account natural background noise constitutes an interesting aspect of the invention, described below.
  • a second component is the background noise induced by the vicinity of the controlled wall.
  • the detector is usually surrounded by shielding 14.
  • the shielding forms a collimator delimiting an opening angle so as to limit the field of observation of the detector 10.
  • the shielding does not act all or nothing and certain photons, emitted in the vicinity of the detector, can pass through the shielding and be detected by the detector. And this particularly when the neighboring background noise is more intense than the signal emitted by the medium M, in the field of observation of the detector.
  • the shielding 14 may include a removable plug 14', configured to close the field of observation of the detector 10.
  • the neighboring background noise is taken into account by carrying out two successive measurements with and without a plug. The measurement carried out with the cap is then considered representative of the neighborhood background noise. It can thus be subtracted from the measurement carried out without a cap.
  • the device 1 comprises a processing unit 20, intended to carry out processing of each spectrum resulting from the spectrometry circuit 12.
  • the processing unit 20 can by example include a microprocessor.
  • the processing unit is programmed to implement certain steps of the process described below, in connection with Figure 2.
  • FIG. 2 represents the main stages of implementing the process, which are now described.
  • the solid medium is a concrete wall. acquisition of a neighborhood background noise spectrum. This step is optional.
  • the plug 14' closes the field of observation of the detector.
  • a spectrum representative of the neighborhood background noise is acquired.
  • the acquisition duration can be between a few tens of seconds and a few tens of minutes.
  • step 130 taking into account neighborhood background noise.
  • This step is implemented when a background noise spectrum is available, resulting from step 110.
  • the neighborhood background noise spectrum is subtracted from the measurement spectrum, so as to obtain a corrected spectrum.
  • the acquisition times of the measurement spectrum (step 120) and the neighborhood background noise spectrum (step 110) are identical. Otherwise, the spectra are readjusted so as to correspond to the same acquisition duration.
  • step 120 we have an energy spectrum of the gamma radiation emanating from the surface.
  • this spectrum is designated spectrum of interest. This is either the spectrum resulting from step 120, or the corrected spectrum resulting from step 130.
  • two different energy bands are selected in the spectrum of interest.
  • Part of the invention is based on a different evolution of the content of the spectrum of interest in two different energy bands, depending on the depth of contamination.
  • Each energy band was determined during a preliminary calibration phase 70, described below.
  • a first energy band EE extends on either side of a spectral zone corresponding to the Compton front.
  • the width of the first energy band EE depends on the energy resolution of the detector, the maximum energy of the energy band EE can correspond to the minimum energy of the energy band AE 2 - It generally extends over a few hundred keV.
  • a particularity of the first energy band is that the spectral value changes little with the depth of the contamination.
  • spectral value we mean the number of pulses detected, the energy of which belongs to the first energy band. The number of pulses detected is usually referred to as “number of shots”.
  • a spectrum is shown, obtained by a Nal scintillator detector with a volume of 1 inch by 1 inch, simulated using a particle transport calculation code (MCNP code).
  • the detector is placed facing a concrete wall delimited by a surface S, and comprising an activity of 137 Cs whose gradient, according to the depth z, is modeled by a decreasing exponential function.
  • the first energy band EE extends between 290 keV and 600 keV.
  • the first energy band EE is formed by interactions having two origins: interactions corresponding to the Compton diffusion, in the detector, of gamma photons not or only weakly attenuated by the concrete wall: these interactions form a first component of the spectrum in the first energy band atE 1 .
  • such interactions are represented by solid arrows.
  • interactions corresponding to an absorption, in the detector, by photoelectric effect, of gamma photons having diffused, according to diffusion angles between 0° and 90° by the concrete wall these interactions form a second component of the spectrum in the first EE energy band.
  • such an interaction is represented by a dotted arrow.
  • the first component In the presence of a shallow contamination depth, the first component is predominant. In the presence of a high depth of contamination, the second component becomes predominant.
  • the spectral content in the first energy band EE is weakly dependent, for example within ⁇ 20%, of the contamination depth.
  • the first energy band EE can be defined beforehand and be optimized by modeling spectra detected by the detector by considering different activity gradients in the wall and, for the same activity gradient, different contamination depths. This aspect is described below in connection with Figures 6A to 6E.
  • a second energy band AE 2 includes an emission energy of the radionuclide. We know that, subject to a sufficient branching rate, each emission energy of a radionuclide results in the appearance, on the spectrum, of a peak, called a total energy peak.
  • the second energy band AE 2 corresponds to all or part of the total energy peak. Depending on the energy resolution of the detector, the second energy band AE 2 is more or less wide.
  • the second energy band AE 2 is centered on the emission energy of the radionuclide.
  • the spectral content, in the second energy band varies strongly depending on the contamination depth. This is due to the photoelectric absorption, in the solid medium M, of photons emitted at the emission energy.
  • the second energy band AE 2 extends on either side of the emission energy of 137 Cs, or 662 keV. In this example, the second energy band AE 2 extends between 577 keV and 747 keV.
  • the first energy band and the second energy band do not overlap, or only slightly.
  • the first energy band can extend between a first minimum terminal and a first maximum terminal.
  • the second energy band can extend between a second minimum terminal and a second maximum terminal.
  • the second minimum limit is greater than or equal to the first maximum limit.
  • Pulse counts are generally expressed per unit of time, in which case it is count rate: number of pulses detected per second.
  • spectral value designates a number of pulses, or a number of pulses per unit of time, in an energy band of the spectrum.
  • This step is optional but it is advantageous in particular for low levels of contamination of the medium M.
  • the method is intended for use on materials such as concrete or earth.
  • This type of material is likely to contain natural radionuclides, some of which are gamma emitters. The presence of the latter can induce a measurement error. Indeed, the quantity of natural radionuclides can have an influence on the first spectral value N ⁇ .
  • the contribution of natural gamma-emitting isotopes, particularly in the first energy band must be quantified and removed.
  • the presence of natural radionuclides can have an influence on the second spectral value N 2 .
  • the contribution of natural gamma-emitting isotopes, in the second energy band AE 2 be quantified and removed.
  • the main natural emitters can easily be identified by their photoelectric emission peaks. These are descendants of 232 Th, 238 U. It is also 40 K.
  • Taking into account natural radioactivity corresponds to sub-steps 151 to 154. These steps are carried out by taking into account a representative spectrum Sp' of the volume examined.
  • the representative spectrum may be the spectrum Sp acquired during step 120 or a different spectrum, for example acquired with the same detector and a longer acquisition duration, so as to obtain a more precise quantification of the natural activity.
  • the representative spectrum is carried out on the wall examined or on a wall considered to be representative of the wall examined.
  • the representative spectrum can also be acquired by a different detector.
  • the following table lists natural radionuclides (first column) and their gamma-emitting descendants (second column), as well as their emission energies (third column - keV) and branching rates (fourth column - %). This list is not exhaustive. Only the highest intensity energy lines are taken into account.
  • Figure 4A represents a spectrum, measured by a Germanium spectrometric detector, on a clean concrete wall.
  • the spectrum is representative of natural radioactivity. We observe the peaks corresponding to the energies mentioned in Table 1. The duration of the spectrum acquisition was 12 hours.
  • Such a spectrum can be considered representative of all or part of the walls of the same installation. It allows an estimation of an average activity of the main natural radionuclides composing the concrete, as described below. The contribution of the activity of each radionuclide can be taken into account to correct spectra measured on the walls of the installation, in particular in the first AEi energy band.
  • Sub-step 152 Estimation of a specific activity of 232 Th, 238 U and 40 K.
  • the mass activity of 232 Th and 238 U is estimated from average mass activities calculated from peaks of the spectrum detected at each emission energy. It is assumed that the radioactive descendants of 232 Th and 238 U are in radioactive equilibrium with their respective fathers.
  • a specific activity A( is of a natural radionuclide RN( is obtained by applying the expression: where N Et) is the counting rate at the emission energy Et of the radionuclide RN( considered and FT(i, Et, d) is a transfer function, obtained by modeling, corresponding to a number of counts detected per unit of time for a predetermined activity of the wall considered, for example a unit activity of 1 Bq. g 1.
  • the transfer function is considered taking into account an assumption of homogeneous distribution in the wall, which is relevant with regard to natural radioactivity.
  • the transfer function FT(i, Ei, d) depends on the density d of the concrete. The latter can be determined a priori, or be the subject of an experimental determination as described below.
  • the modeling of the detector was previously verified in the laboratory, using standard irradiating sources.
  • the average activity A m of each parent radionuclide is estimated by averaging the specific activities A( of each radionuclide RN( descendants of said parent radionuclide: where Ai corresponds to the mass activities of the descendant radionuclides of each parent radionuclide and o Aj 2 is the variance assigned to A t .
  • the specific activity is obtained by applying expression (1) to the emission peak at 1460 keV.
  • Sub-step 153 Simulation of the contribution of 232 Th, 238 U and 40 K.
  • the contribution of natural activity in the spectrum, and more particularly in the first energy band AE lt is estimated.
  • the contribution of the natural activity is then obtained by weighting each unit contribution of each natural radionuclide by the mass activity of said radionuclide, resulting from substep 152.
  • the contribution of natural activity is subtracted from the first spectral value: the value N ⁇ is replaced by N ⁇ — N l nat .
  • the value N 2 can be replaced by /V 2 - N 2 nat
  • Figure 4B shows a spectrum of a concrete wall lightly contaminated with 137 Cs. We observe the emission peak of 137 Cs, at energy 661.6 keV.
  • the first energy band AE 17 is shown which was defined between 300 keV and 659 keV.
  • the second energy band AE 2 corresponds to the emission peak of 137 Cs, taking into account the spectral resolution of the detector. In this example, it extends between 659.5 keV and 663.1 keV.
  • the first spectral value N and the second spectral value N 2 are multiplied respectively by a first calibration coefficient and by a second calibration coefficient.
  • Each calibration coefficient is determined during a prior calibration step 50. During this step, a first reference value N 10 and a second reference value N 20 are determined.
  • Each reference value corresponds to an estimate of a spectral value (counting or counting rate) which would be detected by the detector, in the same measurement configuration (same collimator, same position and orientation relative to the surface S), in considering a reference activity A o of the wall.
  • the reference activity A o is a purely surface, homogeneous activity of predetermined value. It can for example be a uniform surface activity equal to 1 Bq. cm -2 , which corresponds to a so-called unitary surface activity.
  • the reference activity is a specific activity of 1 Bq. g 1 taken into account on a predetermined thickness of the wall, for example 1 cm.
  • the reference activity can also be a mass activity of 1 Bq.g 1 which is considered distributed along a predetermined gradient, up to an arbitrary depth.
  • each calibration coefficient is carried out by digital modeling, implementing a particle transport code, for example the MCNP code previously cited. Determining the first calibration coefficient and the second calibration coefficient using a digital model, based on a reference activity, makes it possible to obtain precise values of each coefficient, which improves the precision of the measurement.
  • step 140 the first spectral value N multiplied by the first calibration coefficient a, and the second spectral value N 2 multiplied by the second calibration coefficient p.
  • G and A can be considered as equivalent surface activities estimated on the basis of A ⁇ and N 2 , assuming an absence of contamination depth.
  • Figure 5A shows the evolution of the first calibrated quantity G and the second calibrated value A as a function of the contamination depth Z (x-axis).
  • the magnitude G is relatively stable, and varies within a margin of ⁇ 10% up to a depth of approximately 15 cm.
  • a ratio of the first calibrated value G to the second is calculated calibrated value A.
  • a ratio - corresponds to a comparison indicator.
  • step 180 the ratio - resulting from step 180 is used as an argument for a calibration function f, previously defined, so as to estimate a contamination depth Z o in the wall examined.
  • ct(z) Act tot P z) (9) where: z corresponds to a depth, along the Z axis, perpendicular to the surface S delimiting the solid medium M;
  • Act tot is total activity.
  • the depth Z o corresponds to the depth up to which it is estimated that 90% of the activity of the radionuclide is contained. So,
  • the definition of the calibration function f consists of taking into account, for the same analytical form of the contamination gradient, and for the same total activity, different contamination depths Z o .
  • a spectrum resulting from the detector is simulated, from which the spectral values ⁇ (ZQ) and N 2 (Z 0 ) are estimated.
  • the calibration function f corresponds to the evolution of the quantity as a function of Z o . It (Z 0 ) is obtained by digital modeling, using a calculation code modeling the transport of photons in matter, and taking into account the geometry of the measurement: modeling of the detector, the possible collimator, the wall of concrete, and the position of the detector by relation to the concrete wall. Modeling can be carried out with the calculation code
  • Figure 5B (curve 1 - left y-axis) shows an example of a calibration function f obtained by considering a decreasing activity gradient following an exponential function as explained in (8).
  • the abscissa axis corresponds to the magnitude G/A and the left ordinate axis corresponds to the activity depth Z o as defined in expression (10).
  • the models making it possible to simulate the detected spectrum are also based on an assumption relating to the density of the concrete. Different modeling can be carried out, taking into account different values of the density d of the material forming the solid medium. This makes it possible to obtain a calibration function for each density value considered.
  • Step 200 Estimation of total activity.
  • the total activity is estimated from the first calibrated value G.
  • the total activity Act tot can be estimated using G directly.
  • the correction function K corr is established beforehand, on the basis of modeling.
  • the total activity Act tot can be estimated by the first calibrated value G: Act tot “G
  • Steps 50, 70 and 80 form calibration steps of the device, making it possible to define the first calibration coefficient a, and the second calibration coefficient /3 (step 50), the calibration function f (step 70) and the function correction K corr (step 80). Practically, steps 50, 70 and 80 can be carried out simultaneously, based on the same modeling.
  • Figure 5B (curve 2 - right y-axis) shows an example of a correction function obtained by considering a decreasing activity gradient following an exponential function as described in (8).
  • the right y-axis corresponds to the value of the correction function K corr .
  • K corr varies within a narrow range of variation, between 0.9 and 1.2.
  • the modeling is carried out taking into account a hypothesis as to the density of the concrete. Different modeling can be carried out, taking into account different concrete density values. This makes it possible to obtain a correction function for each concrete density value considered.
  • the upper limit of the first energy band corresponds to the lower limit of the second energy band AE 2 -
  • the lower limit of the first energy band EE corresponds to an energy at which the spectrum obtained by simulation of a surface activity (curve a) crosses the spectrum obtained by simulation of an activity in depth, for example curve b.
  • the spectrum the lower limit of the first energy band EE is 290 keV. Feedback has shown that the lower limit of the first energy band can vary between 290 keV and 400 keV, or even more, depending on the radioelements considered and the measurement conditions.
  • Figure 6C represents simulated spectra taking into account the same activity of 137 Cs purely surface (curve a) or extending, according to a decreasing gradient, over 100 mm (curve b), 200 mm (curve c) and 300 mm (curve d).
  • the activity gradient taken into account was an exponential gradient.
  • Figure 6C we have taken into account a concrete with a density of 3.35 g. cm -3 , which corresponds to barium concrete.
  • the spectra in Figure 6C are different from those in Figure 6B. This comes from the difference in the densities considered.
  • this lower limit is here equal to 310 keV.

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Abstract

L'invention est un procédé de détermination d'une profondeur selon laquelle s'étend un radionucléide, émetteur gamma, dans un milieu solide, ce dernier pouvant être du béton ou de la terre. Le procédé est basée sur une mesure d'un spectre du rayonnement gamma émis par le radionucléide et émanant d'une surface délimitant le milieu solide. Deux bandes d'énergie sont sélectionnées sur le spectre. A partir de valeurs spectrales dans chaque bande d'énergie, on peut appliquer une fonction de calibration permettant une estimation de la profondeur. La fonction de calibration est préalablement établie sur la base de modélisations spectrales.

Description

Description
Titre : DISPOSITIF ET PROCEDE DE CARACTERISATION D1 UNE PROFONDEUR D1 ACTIVITE D1 UN RADIONUCLEIDE DANS UN MILIEU SOLIDE
DOMAINE TECHNIQUE
Le domaine technique de l'invention est la caractérisation d'une profondeur de l'activité d'un radionucléide dans un milieu solide, en particulier une paroi de béton.
ART ANTERIEUR
Au cours de l'exploitation d'une installation nucléaire, les structures du génie civil peuvent être contaminées par des radionucléides. Lorsque les structures sont formées de béton, certains radionucléides peuvent migrer, en particulier lorsqu'ils se trouvent dans une phase liquide. De ce fait, l'activité due à la contamination est répartie de façon inhomogène dans une structure béton. Il est généralement admis que l'activité est répartie selon un gradient décroissant avec l'épaisseur de la structure : plus on est proche de la surface exposée à la contamination, plus l'activité est élevée.
Lors des opérations de démantèlement, il est utile d'estimer les niveaux d'activité résiduels dans les structures en béton d'une installation. Cela permet d'établir des scénarios des travaux à effectuer, ainsi que de prévoir la quantité des déchets nucléaires qui seront générés. On comprend que cela suppose une estimation de la profondeur de migration de la contamination à travers le béton.
A l'heure actuelle, la principale méthode d'estimation d'une telle profondeur repose sur des prélèvements d'échantillons, suivis par des analyses destructives en laboratoire. Cependant, la réalisation de prélèvements, de type carottage, peut être fastidieuse. Une autre limitation est la représentativité statistique des échantillons prélevés.
La publication Potapov V.N et al «Reliably Implemented Non-destructive Spectrométrie Method for the Characterization of Volume Contamination of Objects at Nuclear Industry", IEEE 2019 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference, décrit une méthode non destructive permettant une estimation de la profondeur de migration de la contamination dans de la terre contaminée ou dans du béton. La méthode est basée sur le recours à la spectrométrie gamma. L'estimation de la profondeur de contamination, sur la base de mesures non destructives, est particulièrement intéressante. La mise en œuvre est considérablement simplifiée par rapport à la réalisation de prélèvements. Cela permet de multiplier le nombre de mesures, et d'aboutir à une connaissance plus exhaustive de l'état radiologique du génie civil.
Les inventeurs ont constaté que la méthode précédemment décrite pouvait être améliorée, en particulier lors de la phase de calibration ou lors de la mise en œuvre sur le terrain. L'invention présentée ci-après répond à ces besoins d'amélioration.
EXPOSE DE L'INVENTION
Un premier objet de l'invention est un procédé d'estimation d'une profondeur selon laquelle s'étend un radionucléide dans un milieu solide, à partir d'une surface, le milieu solide étant délimité par la surface, le radionucléide émettant un rayonnement gamma à au moins une énergie d'émission, le procédé comportant :
- a) disposition d'un détecteur spectrométrique face à la surface du milieu solide, et mesure, par le détecteur spectrométrique d'un spectre d'énergie du rayonnement gamma, émis par le radionucléide et émanant de la surface, le spectre mesuré comportant un nombre d'impulsions détectées par le détecteur pour différentes valeurs d'énergie, le spectre d'énergie comportant un pic à l'énergie d'émission ;
- b) prise en compte d'une première et d'une deuxième bandes d'énergie, préalablement définies, la première bande d'énergie comportant des valeurs d'énergie inférieures à la deuxième bande d'énergie, la deuxième bande d'énergie comportant le pic à l'énergie d'émission ;
- c)à partir du spectre mesuré, détermination d'une première valeur spectrale à la première bande d'énergie et d'une deuxième valeur spectrale à la deuxième bande d'énergie ;
- d) application
- d'un premier coefficient de calibration à la première valeur spectrale pour obtenir une première valeur spectrale calibrée ;
- d'un deuxième coefficient de calibration à la deuxième valeur spectrale, pour obtenir une deuxième valeur spectrale calibrée ; chaque coefficient de calibration correspondant à un ratio, dans chaque bande d'énergie, entre une activité prédéterminée du milieu solide et une estimation d'une valeur spectrale correspondant à ladite activité prédéterminée ;
- e) calcul d'un indicateur de comparaison à partir d'une comparaison de la première valeur spectrale calibrée et de la deuxième valeur spectrale calibrée résultant de d) ;
- f) application d'une fonction de calibration à l'indicateur de comparaison résultant de e), de façon à estimer la profondeur selon laquelle s'étend le radionucléide dans le milieu solide, la fonction de calibration étant préalablement établie, en considérant une activité du radionucléide décroissante en fonction de la profondeur ; le procédé étant caractérisé en ce que lors de l'étape d), le premier coefficient de calibration et le deuxième coefficient de calibration sont déterminés, dans chaque bande d'énergie, par une modélisation numérique d'un spectre détecté par le détecteur spectrométrique, le milieu solide étant considéré, lors de la modélisation, comme ayant ladite activité prédéterminée.
La première valeur spectrale et la deuxième valeur spectrale sont un nombre d'impulsions ou un taux de comptage respectivement dans la première bande d'énergie et dans la deuxième bande d'énergie.
L'activité unitaire peut être une activité surfacique uniforme ou une activité massique uniforme dans le milieu analysé ou une activité prédéterminée répartie selon un gradient d'activité prédéfini.
Le procédé peut comprendre, préalablement à l'étape c) :
- prise en compte d'un spectre représentatif du milieu solide ;
- prise en compte d'au moins une bande d'énergie prédéterminée correspondant à une énergie d'émission d'un radionucléide naturel, présent naturellement dans le milieu solide ;
- à partir d'une valeur spectrale du spectre représentatif dans ladite bande d'énergie prédéterminée, estimation d'une activité du radionucléide naturel dans le milieu solide ;
- estimation d'une contribution du radionucléide naturel dans le spectre mesuré lors de l'étape a) ;
- correction du spectre mesuré lors de l'étape a), de façon à retirer la contribution du radionucléide naturel, au moins dans la première bande d'énergie.
Le spectre représentatif du milieu solide peut être
- le spectre mesuré lors de l'étape a) ;
- ou un spectre mesuré par un détecteur spectrométrique différent du détecteur spectrométrique mis en œuvre lors de l'étape a) ;
- ou un spectre mesuré par le détecteur spectrométrique mis en œuvre lors de l'étape a).
Le procédé peut comporter, préalablement à l'étape d) :
- détermination d'une densité du milieu solide examiné ;
- en fonction de la densité du milieu solide examiné, sélection du premier coefficient de calibration parmi des premiers coefficients de calibration respectivement déterminés pour différentes densités. Le procédé peut comporter, préalablement à l'étape f) :
- détermination d'une densité du milieu solide examiné ;
- en fonction de la densité du milieu solide examiné, sélection de la fonction de calibration parmi des fonctions de calibration respectivement déterminées pour différentes densités.
Selon un mode de réalisation, la détermination de la densité du milieu solide examiné comporte les sous-étapes suivantes :
- prise en compte d'un spectre représentatif du milieu solide ;
- sélection d'au moins deux bandes d'énergies correspondant à des énergies d'émission d'un même radionucléide, notamment naturel, présent naturellement dans le milieu solide ;
- estimation d'activités du radionucléide naturel à partir d'une valeur spectrale du spectre représentatif respectivement dans chaque bande d'énergie sélectionnée, chaque estimation d'activité étant effectuée en prenant en compte une densité du milieu solide ;
- détermination de la densité minimisant un écart entre les activités du radionucléide estimées à partir des bandes d'énergie sélectionnées.
Le spectre représentatif du milieu solide peut être :
- le spectre mesuré lors de l'étape a) ;
- ou un spectre mesuré par un détecteur spectrométrique différent du détecteur spectrométrique mis en œuvre lors de l'étape a) ;
- ou un spectre mesuré par le détecteur spectrométrique mis en œuvre lors de l'étape a). Le procédé peut comporter :
- g) multiplication de la deuxième valeur spectrale calibrée, résultant de e), par une fonction de correction de façon à estimer une activité du milieu solide, la fonction de correction étant préalablement établie pour différentes valeurs de l'indicateur de comparaison.
L'indicateur de comparaison peut être un ratio ou une différence entre la première valeur spectrale calibrée et la deuxième valeur spectrale calibrée.
Le milieu solide peut être du béton ou de la terre ou du sable.
Un deuxième objet de l'invention est un dispositif destiné à estimer d'une profondeur selon laquelle s'étend un radionucléide dans un milieu solide, à partir d'une surface, le milieu solide étant délimité par la surface, le dispositif comportant :
- un détecteur spectrométrique, configuré pour mesurer un spectre d'un rayonnement gamma émanant de la surface ; une unité de traitement, programmée pour mettre en œuvre les étapes b) à f), et éventuellement l'étape g), d'un procédé selon le premier mode de réalisation à partir du spectre mesuré par le détecteur spectrométrique.
L'invention sera mieux comprise à la lecture de l'exposé des exemples de réalisation présentés, dans la suite de la description, en lien avec les figures listées ci-dessous.
FIGURES
La figure 1 schématise les principaux composants d'un dispositif selon l'invention.
La figure 2 montre les principales étapes d'un procédé de mise en œuvre de l'invention.
La figure 3 illustre deux bandes d'énergies appliquées à un spectre.
La figure 4A montre un spectre de l'activité naturelle d'une paroi de béton.
La figure 4B est un spectre de l'activité d'une paroi de béton faiblement contaminée en 137Cs.
La figure 5A montre une évolution d'une première grandeur spectrale calibrée et d'une deuxième grandeur spectrale calibrée (axe des ordonnées) en fonction de la profondeur d'activité (axe des abscisses).
La figure 5B représente une fonction de calibration (courbe 1) et une fonction de correction (courbe 2).
La figure 6A montre un dispositif de mesure dont le détecteur est un cristal de Germanium refroidi.
La figure 6B montre des modélisations d'un spectre d'une paroi de béton de densité 2.3 g.crrr3 pour une même activité totale de 137Cs et différentes profondeurs de l'activité.
La figure 6C montre des modélisations d'un spectre d'une paroi de béton baryté de densité 3.35 g.crrr3 pour une même activité totale de 137Cs et différentes profondeurs de l'activité.
La figure 6D montre des modélisations d'un spectre d'une paroi de béton de densité 2.3 g.crrr3 pour une même activité totale de 60Co et différentes profondeurs de l'activité.
La figure 6E montre des modélisations d'un spectre d'une paroi de béton baryté de densité 3.35 g.crrr3 pour une même activité totale de 60Co et différentes profondeurs de l'activité.
La figure 7A montre des fonctions de calibration établies en prenant en compte deux densités différentes (2.3 g.crrr3 et 3.35 g.crrr3) et une activité de 137Cs.
La figure 7B montre des fonctions de calibration établies en prenant en compte deux densités différentes (2.3 g.crrr3 et 3.35 g.crrr3) et une activité de 60Co.
La figure 7C montre des fonctions de correction établies en prenant en compte deux densités différentes (2.3 g.crrr3 et 3.35 g.crrr3) et une activité de 137Cs. La figure 7D montre des fonctions de correction établies en prenant en compte deux densités différentes (2.3 g.cm-3 et 3.35 g.cm-3) et une activité de 60Co.
EXPOSE DE MODES DE REALISATION PARTICULIERS
La figure 1 décrit un dispositif 1 adapté à une mise en œuvre de l'invention. Le dispositif comporte un détecteur spectrométrique 10, destiné à être disposé face à une surface S délimitant un milieu solide M. Le milieu solide est un milieu susceptible d'avoir été contaminé par un radionucléide. Il peut notamment s'agir d'un milieu comportant du béton ou de la terre ou du sable. Un objectif de l'invention est d'estimer une épaisseur Zo du milieu susceptible de contenir une majeure partie de l'activité. Par majeure partie, on entend plus de 80% ou plus de 90% de l'activité du radionucléide.
Le détecteur spectrométrique 10 est disposée à une distance D de la surface S du milieu M. Il s'agit d'un détecteur sensible au rayonnement X ou gamma. Ainsi, la mise en œuvre de l'invention suppose que le radionucléide soit émetteur X ou gamma. Selon le type d'installation, le radionucléide peut être, de façon non limitative, 137Cs (par exemple dans les installations de retraitement du combustible) ou 60Co (par exemple dans les réacteurs nucléaires).
Lorsqu'un photon gamma interagit dans le détecteur 10, ce dernier génère une impulsion dont l'amplitude dépend, de préférence linéairement, de l'énergie libérée par le photon au cours de son interaction dans le détecteur. Le détecteur 10 est relié à un circuit électronique de spectrométrie 12. Durant une période de mesure, pouvant durer quelques secondes à quelques minutes ou dizaines de minutes, les impulsions générées par le détecteur 10 sont dénombrées et classées en fonction de leur amplitude, de façon à former un spectre d'amplitude. En utilisant une fonction d'étalonnage en énergie, établissant une relation entre l'amplitude de l'impulsion et l'énergie libérée dans le détecteur, on obtient un spectre en énergie. D'une façon générale, le spectre en énergie est discrétisé en différents canaux d'énergie k, le nombre K de canaux étant généralement compris entre plusieurs centaines et plusieurs milliers.
Ainsi, le dispositif 1 permet de former un spectre en énergie des photons émis par le milieu M Lorsqu'un radionucléide émetteur gamma est présent dans ou sur la paroi, selon une quantité détectable, il produit, dans le spectre mesuré, une signature spectrale comportant un ou plusieurs pics dont l'énergie est connue. L'énergie de chaque pic correspond à l'énergie des photons émis par le radionucléide. Les énergies d'émission des principaux radionucléides sont connues et disponibles dans des bases de données nucléaires. Dans l'exemple représenté sur la figure 1, le détecteur est un détecteur scintil lateur, de type Nal couplé à un convertisseur photons de scintillation / porteurs de charges. D'autres types de détecteurs sont utilisables, par exemple un détecteur scintillateur LaBrs. De façon avantageuse, on peut mettre en œuvre un détecteur semi-conducteur, par exemple Ge, ce qui permet d'obtenir des spectres dont la résolution en énergie est plus favorable. Le recours à un détecteur Germanium est décrit par la suite, en lien avec les figures 6A à 6E.
Sur la figure 1, on a également schématisé un gradient de l'activité ct(z) en fonction de la profondeur z.
Le spectre mesuré peut comporter une composante de bruit de fond, qui correspond au fond radiologique auquel est exposé le détecteur 10. Le bruit de fond peut avoir plusieurs composantes.
Une première composante est le bruit de fond naturel, dû à la radioactivité naturelle du milieu examiné. C'est notamment le cas lorsque le milieu est formé de béton ou de terre. Le bruit de fond naturel provient d'isotopes radioactifs, émetteurs gamma, naturellement présents le milieu M. Un émetteur gamma naturel usuellement rencontré est 40K, sachant que d'autres émetteurs gamma, résultant des chaînes de désintégration de 238U ou de 232Th peuvent être rencontrés. La prise en compte du bruit de fond naturel constitue un aspect intéressant de l'invention, décrit par la suite.
Une deuxième composante est le bruit de fond induit par le voisinage de la paroi contrôlée. Afin de réduire la contribution du bruit de fond « de voisinage », le détecteur est usuellement entouré par un blindage 14. Le blindage forme un collimateur délimitant un angle d'ouverture de façon à limiter le champ d'observation du détecteur 10. Cependant, le blindage n'agit pas en tout ou rien et certains photons, émis dans le voisinage du détecteur, peuvent traverser le blindage et être détectés par le détecteur. Et cela notamment lorsque le bruit de fond de voisinage est plus intense que le signal émis par le milieu M, dans le champ d'observation du détecteur. Le blindage 14 peut comporter un bouchon 14' amovible, configuré pour obturer le champ d'observation du détecteur 10. Dans ce cas, le bruit de fond de voisinage est pris en compte en effectuant deux mesures successives avec et sans bouchon. La mesure effectuée avec le bouchon est alors considérée comme représentative du bruit de fond de voisinage. Elle peut ainsi être soustraite de la mesure effectuée sans bouchon.
Le dispositif 1 comporte une unité de traitement 20, destinée à effectuer un traitement de chaque spectre résultant du circuit de spectrométrie 12. L'unité de traitement 20 peut par exemple comporter un microprocesseur. L'unité de traitement est programmée pour mettre en œuvre certaines étapes du procédé décrites par la suite, en lien avec la figure 2.
La figure 2 représente les principales étapes de mise en œuvre du procédé, qui sont à présent décrites.
100 disposition du dispositif 1 face au milieu à analyser. Dans cet exemple, le milieu solide est une paroi de béton. acquisition d'un spectre de bruit de fond de voisinage. Cette étape est optionnelle.
Au cours de cette étape, comme précédemment décrit, le bouchon 14' obture le champ d'observation du détecteur. On acquiert un spectre représentatif du bruit de fond de voisinage.
120 acquisition d'un spectre de mesure. Au cours de cette étape, on acquiert un spectre du rayonnement gamma détecté par le détecteur 10, le collimateur étant ouvert. En fonction de l'activité de la paroi et de la sensibilité du détecteur 10, la durée d'acquisition peut être comprise entre quelques dizaines de secondes et quelques dizaines de minutes.
130 prise en compte du bruit de fond de voisinage. Cette étape est mise en œuvre lorsqu'on dispose d'un spectre de bruit de fond, résultant de l'étape 110. Au cours de cette étape, le spectre du bruit de fond de voisinage est soustrait du spectre de mesure, de façon à obtenir un spectre corrigé. De préférence, les durées d'acquisition du spectre de mesure (étape 120) et du spectre de bruit de fond de voisinage (étape 110) sont identiques. A défaut, les spectres sont recalés de façon à correspondre à une même durée d'acquisition.
Suite à l'étape 120 ou à l'éventuelle étape 130, on dispose d'un spectre d'énergie du rayonnement gamma émanant de la surface. Dans la suite de la description, ce spectre est désigné spectre d'intérêt. Il s'agit soit du spectre résultant de l'étape 120, soit du spectre corrigé résultant de l'étape 130.
140 Sélection de bandes d'énergie
Au cours de cette étape, on sélectionne deux bandes d'énergies différentes dans le spectre d'intérêt. Une partie de l'invention est basée sur une évolution différente du contenu du spectre d'intérêt dans deux bandes d'énergies différentes, en fonction de la profondeur de contamination. Chaque bande d'énergie a été déterminée au cours d'une phase préalable de calibration 70, décrite par la suite.
Une première bande d'énergie EE s'étend de part et d'autre d'une zone spectrale correspondant au front Compton. La largeur de la première bande d'énergie EE dépend de la résolution en énergie du détecteur, l'énergie maximale de la bande d'énergie EE pouvant correspondre à l'énergie minimale de la bande d'énergie AE2- Elle s'étend généralement sur quelques centaines de keV. Une particularité de la première bande d'énergie est que la valeur spectrale évolue peu avec la profondeur de la contamination. Par valeur spectrale, on entend le nombre d'impulsions détectées, dont l'énergie appartient à la première bande d'énergie. Le nombre d'impulsions détectées est usuellement désigné « nombre de coups ».
Sur la figure 3, on a représenté un spectre, obtenu par un détecteur scintillateur Nal de volume 1 pouce par 1 pouce, simulé à l'aide d'un code de calcul de transport de particules (code MCNP). Le détecteur est disposé face à une paroi de béton délimité par une surface S, et comportant une activité de 137Cs dont le gradient, selon la profondeur z, est modélisé par une fonction exponentielle décroissante. Sur la figure 3, la première bande d'énergie EE s'étend entre 290 keV et 600 keV.
La première bande d'énergie EE est formée par des interactions ayant deux origines : des interactions correspondant à la diffusion Compton, dans le détecteur, de photons gamma non ou faiblement atténués par la paroi de béton : ces interactions forment une première composante du spectre dans la première bande d'énergie àE1. Sur la figure 1, on a représenté de telles interactions par des flèches en traits pleins. des interactions correspondant à une absorption, dans le détecteur, par effet photoélectrique, de photons gamma ayant diffusé, selon des angles de diffusion compris entre 0° et 90° par la paroi de béton : ces interactions forment une deuxième composante du spectre dans la première bande d'énergie EE . Sur la figure 1, on a représenté une telle interaction par une flèche en pointillés.
En présence d'une faible profondeur de contamination, la première composante est prédominante. En présence d'une profondeur élevée de contamination, la deuxième composante devient prédominante. Ainsi, on considère que le contenu spectral dans la première bande d'énergie EE est faiblement dépendant, par exemple à ± 20% , de la profondeur de contamination.
La première bande d'énergie EE peut être définie préalablement et être optimisée par des modélisations de spectres détectés par le détecteur en considérant différents gradients d'activité dans la paroi et, pour un même gradient d'activité, différentes profondeurs de contamination. Cet aspect est décrit par la suite en lien avec les figures 6A à 6E. Une deuxième bande d'énergie AE2 comporte une énergie d'émission du radionucléide. On sait que, sous réserve d'un taux d'embranchement suffisant, chaque énergie d'émission d'un radionucléide se traduit par l'apparition, sur le spectre, d'un pic, dit pic d'énergie totale. La deuxième bande d'énergie AE2 correspond à tout ou partie du pic d'énergie totale. En fonction de la résolution en énergie du détecteur, la deuxième bande d'énergie AE2 est plus ou moins large. De préférence, la deuxième bande d'énergie AE2 est centrée sur l'énergie d'émission du radionucléide. Contrairement à la première bande d'énergie, le contenu spectral, dans la deuxième bande d'énergie, varie fortement en fonction de la profondeur de contamination. Cela est dû à l'absorption photoélectrique, dans le milieu solide M, des photons émis à l'énergie d'émission.
Dans l'exemple représenté sur la figure 3, la deuxième bande d'énergie AE2 s'étend de part et d'autre de l'énergie d'émission de 137Cs, soit 662 keV. Dans cet exemple, la deuxième bande d'énergie AE2 s'étend entre 577 keV et 747 keV.
De préférence, la première bande d'énergie et la deuxième bande d'énergie ne se recouvrent pas, ou faiblement. La première bande d'énergie peut s'étendre entre une première borne minimale et une première borne maximale. La deuxième bande d'énergie peut s'étendre entre une deuxième borne minimale et une deuxième borne maximale. La deuxième borne minimale est supérieure ou égale à la première borne maximale.
Suite à l'étape 140, on dispose d'un premier nombre d'impulsions N dans la première bande d'énergie et d'un deuxième nombre d'impulsions N2 dans la deuxième bande d'énergie AE2. Les nombres d'impulsions sont généralement exprimés par unité de temps, auquel cas il s'agit de taux de comptage : nombre d'impulsions détectées par seconde.
Dans la suite de la description, le terme valeur spectrale désigne un nombre d'impulsion, ou un nombre d'impulsion par unité de temps, dans une bande d'énergie du spectre. Suite à l'étape 140, on dispose d'une première valeur spectrale N± et d'une deuxième valeur spectrale N2
150 prise en compte de l'activité naturelle. Cette étape est optionnelle mais elle est avantageuse en particulier pour les faibles niveaux de contaminations du milieu M.
La méthode est destinée à être utilisée sur des matériaux tels que le béton ou de la terre. Ce type de matériau est susceptible de comporter des radionucléides naturels, dont certains sont des émetteurs gamma. La présence de ces derniers peut induire une erreur de mesure. En effet, la quantité de radionucléides naturels peut avoir une influence sur la première valeur spectrale N±. Afin d'améliorer la précision de la mesure, la contribution des isotopes naturels émetteurs gamma, notamment dans la première bande d'énergie doit être quantifiée et retirée.
De la même façon, la présence des radionucléides naturels peut avoir une influence sur la deuxième valeur spectrale N2. Ainsi, il est préférable que la contribution des isotopes naturels émetteurs gamma, dans la deuxième bande d'énergie AE2, soit quantifiée et retirée.
Les principaux émetteurs naturels peuvent aisément être identifiés par leurs pics photoélectriques d'émission. Il s'agit de descendants du 232Th, de l'238U. Il s'agit également du 40K.
La prise en compte de la radioactivité naturelle correspond à des sous-étapes 151 à 154. Ces étapes sont effectuées en prenant en compte un spectre représentatif Sp' du volume examiné. Le spectre représentatif peut être le spectre acquis Sp lors de l'étape 120 ou un spectre différent, par exemple acquis avec le même détecteur et une durée d'acquisition plus longue, de façon à obtenir une quantification plus précise de l'activité naturelle. Le spectre représentatif est effectué sur la paroi examinée ou sur une paroi considérée comme représentative de la paroi examinée. Le spectre représentatif peut également être acquis par un détecteur différent.
151 Identification, dans le spectre représentatif Sp', de pics d'émission correspondant à des descendants de 232Th et de 238U ou de 40K.
Le tableau suivant énumère des radionucléides naturels (première colonne) et leurs descendants émetteurs gamma (deuxième colonne), ainsi que leurs énergies d'émission (troisième colonne - keV) et les taux d'embranchement (quatrième colonne - %). Cette liste est non exhaustive. Seules les raies d'énergie de plus forte intensité sont prises en compte.
Tableau 1
La figure 4A représente un spectre, mesuré par un détecteur spectrométrique Germanium, sur une paroi de béton propre. Le spectre est représentatif de la radioactivité naturelle. On observe les pics correspondant aux énergies mentionnées dans le tableau 1. La durée de l'acquisition du spectre était de 12 heures. Un tel spectre peut être considéré comme représentatif de tout ou partie des parois d'une même installation. Il permet une estimation d'une activité moyenne des principaux radionucléides naturels composant le béton, comme décrit par la suite. La contribution de l'activité de chaque radionucléide peut être prise en compte pour corriger des spectres mesurés sur les parois de l'installation, en particulier dans la première bande d'énergie AEi.
Sous-étape 152 : Estimation d'une activité massique de 232Th, de 238U et de 40K.
L'activité massique de 232Th et 238U est estimée à partir de moyennes d'activités massiques calculées à partir de pics du spectre détectés à chaque énergie d'émission. On suppose que les descendants radioactifs de 232Th et de 238U sont en équilibre radioactif avec leurs pères respectifs.
A partir de chaque pic d'émission, une activité massique A( est d'un radionucléide naturel RN( est obtenue en appliquant l'expression : où N Et) est le taux de comptage à l'énergie d'émission Et du radionucléide RN( considéré et FT(i, Et, d) est une fonction de transfert, obtenue par modélisation, correspondant à un nombre de coups détecté par unité de temps pour une activité prédéterminée de la paroi considérée, par exemple une activité unitaire de 1 Bq. g 1. La fonction de transfert est considérée en prenant en compte une hypothèse de répartition homogène dans la paroi, ce qui est pertinent s'agissant de la radioactivité naturelle. La fonction de transfert FT(i, Ei, d) dépend de la densité d du béton. Cette dernière peut être déterminée a priori, ou faire l'objet d'une détermination expérimentale comme décrit par la suite. De préférence, la modélisation du détecteur a été préalablement vérifiée en laboratoire, en utilisant des sources irradiantes étalons.
L'activité moyenne Am de chaque radionucléide père est estimée en effectuant une moyenne des activités massiques A( de chaque radionucléide RN( descendants dudit radionucléide père : où Ai correspond aux activités massiques des radionucléides descendants de chaque radionucléide père et oAj 2 est la variance assignée à At.
Dans le cas de 40K, l'activité massique est obtenue en appliquant l'expression (1) au pic d'émission à 1460 keV.
Sous-étape 153 : Simulation de la contribution de 232Th, de 238U et de 40K.
A partir des activités massiques estimées dans la sous-étape 152, la contribution de l'activité naturelle dans le spectre, et plus particulièrement dans la première bande d'énergie AElt est estimée. Selon une possibilité, on a préalablement simulé une contribution de chaque radionucléide naturel pour une activité homogène unitaire, par exemple 1 Bq. g 1, en prenant en compte la configuration de mesure : épaisseur de la paroi, position du détecteur par rapport à la paroi. La contribution de l'activité naturelle est alors obtenue en pondérant chaque contribution unitaire de chaque radionucléide naturel par l'activité massique dudit radionucléide, résultant de la sous-étape 152. On obtient ainsi une contribution naturelle Nl nat dans la première bande d'énergie.
Sous-étape 154
Au cours de cette étape, la contribution de l'activité naturelle est soustraite de la première valeur spectrale : la valeur N± est remplacée par N± — Nl nat. De même, la valeur N2 peut être remplacée par /V2 - N2 nat
La figure 4B montre un spectre d'une paroi de béton faiblement contaminée en 137Cs. On observe le pic d'émission de 137Cs, à l'énergie 661.6 keV. Sur la figure 4B, on a représenté la première bande d'énergie AE17 qui a été définie entre 300 keV et 659 keV. La deuxième bande d'énergie AE2 correspond au pic d'émission de 137Cs, en prenant en compte la résolution spectrale du détecteur. Dans cet exemple, elle s'étend entre 659.5 keV et 663.1 keV.
160 Obtention de valeurs spectrales calibrées
Au cours de cette étape, la première valeur spectrale N et la deuxième valeur spectrale N2 sont multipliées respectivement par un premier coefficient de calibration et par un deuxième coefficient de calibration.
Chaque coefficient de calibration est déterminé au cours d'une étape préalable de calibration 50. Au cours de cette étape, on détermine une première valeur de référence N10 et une deuxième valeur de référence N20.
Chaque valeur de référence correspond à une estimation d'une valeur spectrale (comptage ou taux de comptage) qui serait détectée par le détecteur, dans la même configuration de mesure (même collimateur, même position et orientation par rapport à la surface S), en considérant une activité de référence Ao de la paroi. Par exemple, l'activité de référence Ao est une activité purement surfacique, homogène, de valeur prédéterminée. Il peut par exemple s'agir d'une activité surfacique uniforme égale 1 Bq. cm-2, ce qui correspond à une activité surfacique dite unitaire. Alternativement, l'activité de référence est une activité massique de 1 Bq. g 1 prise en compte sur un épaisseur prédéterminée de la paroi, par exemple 1 cm. L'activité de référence peut également être une activité massique de 1 Bq.g 1 que l'on considère répartie selon un gradient prédéterminée, jusqu'à une profondeur arbitraire.
Le premier coefficient de calibration a et le deuxième coefficient de calibration P sont tels que : a x 10 — 710 (3) et ft X ^20 = -^o (4)
De préférence, la détermination de chaque coefficient de calibration est effectuée par une modélisation numérique, mettant en œuvre un code de transport de particules, par exemple le code MCNP précédemment cité. La détermination du premier coefficient de calibration et du deuxième coefficient de calibration en utilisant un modèle numérique, en se basant sur une activité de référence, permet d'obtenir des valeurs précises de chaque coefficient, ce qui améliore la précision de la mesure.
Au cours de l'étape 140, la première valeur spectrale N multipliée par le premier coefficient de calibration a, et la deuxième valeur spectrale N2 multipliée par le deuxième coefficient de calibration p . On obtient ainsi une première valeur calibrée G = a x N = (5) et une
W10 deuxième valeur calibrée A = /3 x N2 = (6). 20
Lorsque l'activité de référence est une activité surfacique unitaire, G et A peuvent être considérées comme des activités surfaciques équivalentes estimées sur la base de A^et de N2, en prenant l'hypothèse d'une absence de profondeur de contamination.
La figure 5A montre l'évolution de la première grandeur calibrée G et de la deuxième valeur calibrée A en fonction de la profondeur de contamination Z (axe des abscisses). On observe que la grandeur G est relativement stable, et varie dans une marge de ± 10% jusqu'à une profondeur d'environ 15 cm.
180 Calcul d'un ratio de la première valeur calibrée sur la deuxième valeur calibrée.
Au cours de cette étape, on calcul un ratio de la première valeur calibrée G sur la deuxième valeur calibrée A. On obtient ainsi un ratio - . Ce ratio correspond à un indicateur de comparaison.
190 Prise en compte d'une fonction de calibration.
Au cours de cette étape, le ratio - résultant de l'étape 180 est utilisé en tant qu'argument d'une fonction de calibration f, préalablement définie, de façon à estimer une profondeur de contamination Zo dans la paroi examinée.
Ainsi, Z0 = f g) (7) La fonction de calibration est définie au cours d'une étape préalable 70, au cours de laquelle on prend en compte une forme analytique d'un gradient d'activité dans la paroi, par exemple une forme exponentielle décroissante, et on estime les valeurs spectrales N± et N2 pour différentes profondeurs de contamination Zo. Notons que le terme profondeur de contamination désigne une profondeur comportant x % de l'activité, avec de préférence x > 75% . Dans cet exemple, x = 90%. Par exemple, on considère que le gradient d'activité du radionucléide, dans le béton, suit une loi décroissante P(z) de forme analytique :
Ainsi, ct(z) = ActtotP z) (9) où : z correspond à une profondeur, selon l'axe Z, perpendiculaire à la surface S délimitant le milieu solide M ;
Act z) est une activité surfacique à la profondeur z ;
Acttot est l'activité totale.
Dans cet exemple, la profondeur Zo correspond à la profondeur jusqu'à laquelle on estime que 90% de l'activité du radionucléide est contenue. Ainsi,
7 7 f0 ° Act(z)dz = f0 ° ActtotP(z)dz = 0.9 Acttot (10)
La définition de la fonction de calibration f consiste à prendre en compte, pour une même forme analytique du gradient de contamination, et pour une même activité totale, différentes profondeurs de contamination Zo. Pour chaque profondeur de contamination Zo prise en compte, on simule un spectre résultant du détecteur, à partir duquel on estime les valeurs spectrales ^(ZQ) et N2(Z0). On utilise les coefficients de calibration a et /3, obtenus suite à l'étape 50, de façon à estimer, pour chaque profondeur Zo, des valeurs calibrées G(Z0) et (Z0) .
La fonction de calibration f correspond à l'évolution de la grandeur en fonction de Zo. Elle (Z0) est obtenue par modélisation numérique, en utilisant un code de calcul modélisant le transport de photons dans la matière, et en prenant en compte la géométrie de la mesure : modélisation du détecteur, de l'éventuel collimateur, de la paroi de béton, et de la position du détecteur par rapport à la paroi de béton. Les modélisations peuvent être effectuées avec le code de calcul
MCNP.
La figure 5B (courbe 1 - axe des ordonnées de gauche) montre un exemple de fonction de calibration f obtenue en considérant un gradient d'activité décroissant suivant une fonction exponentielle telle qu'expicitée dans (8). Sur la figure 5B, l'axe des abscisses correspond à la grandeur G/A et l'axe des ordonnées de gauche correspond à la profondeur d'activité Zo telle que définie dans l'expression (10).
Les modélisations permettant de simuler le spectre détecté sont également basées sur une hypothèse relative à la densité du béton. Différentes modélisations peuvent être effectuées, en prenant en compte différentes valeurs de la densité d du matériau formant le milieu solide. Cela permet d'obtenir une fonction de calibration pour chaque valeur considérée de la densité.
Etape 200 : Estimation de l'activité totale.
Au cours de cette étape, optionnelle mais préférable, on estime l'activité totale à partir de la première valeur calibrée G. En première approximation, l'activité totale Acttot peut être estimée en utilisant directement G. Cependant, il est préférable d'appliquer une fonction de correction Kcorr à la fonction G. La fonction de correction Kcorr est établie préalablement, sur la base de modélisations.
Ainsi, en première approximation, l'activité totale Acttot peut être estimée par la première valeur calibrée G : Acttot « G
Une façon plus précise d'estimer l'activité est d'utiliser la fonction Kcorr avec
La fonction Kcorr est déterminée préalablement, au cours d'une étape 80, sur la base de modélisations, en prenant en compte plusieurs gradients d'activité.
Les étapes 50, 70 et 80 forment des étapes de calibration du dispositif, permettant de définir le premier coefficient de calibration a, et le deuxième coefficient de calibration /3 (étape 50), la fonction de calibration f (étape 70) et la fonction de correction Kcorr (étape 80). De façon pratique, les étapes 50, 70 et 80 peuvent être réalisées simultanément, sur la base des mêmes modélisations.
La figure 5B (courbe 2 - axe des ordonnées de droite) montre un exemple de fonction de correction obtenue en considérant un gradient d'activité décroissant suivant une fonction exponentielle telle que décrite dans (8). Sur la figure 5B, l'axe des ordonnées de droite correspond à la valeur de la fonction de correction Kcorr. On observe que la fonction Kcorr varie selon une plage de variation étroite, comprise entre 0.9 et 1.2.
Comme décrit dans l'étape 190, les modélisations sont effectuées en prenant en compte une hypothèse quant à la densité du béton. Différentes modélisations peuvent être effectuées, en prenant en compte différentes valeurs de la densité du béton. Cela permet d'obtenir une fonction de correction pour chaque valeur considérée de la densité du béton.
Estimation de la densité
Le procédé peut comporter une étape 170 d'estimation de la densité du matériau formant le volume examiné. La densité du matériau formant la paroi, qu'il s'agisse de béton ou de terre, n'est généralement pas connue avec précision. Or, cette densité peut varier, par exemple lorsque le béton est du béton standard (densité = 2.35) ou du béton baryté (densité = 3.35). Afin d'améliorer la précision de la mesure, le procédé peut comporter une estimation de la densité du matériau formant le milieu examiné. Pour cela, on tire profit de l'activité naturelle du matériau et on sélectionne différents pics d'émission d'un même radionucléide naturel, par exemple 214Bi couvrant une large gamme d'énergie pour exploiter le contraste lié à l'atténuation plus ou moins importante des raies d'émission dans le milieu en fonction de leur énergie
L'activité massique du radionucléide naturel sélectionné est estimée, sur la base de différents pics d'émission, sur la base de l'expression (1). La fonction de transfert FT (i, d) dépend de la densité du béton. Sur la base de plusieurs pics d'énergie Et, on détermine les activités massiques A^Ei) du radionucléide naturel i, et cela en utilisant différentes fonctions de transfert FT (i, E^ d) établies en prenant en compte différentes valeurs de la densité du béton. On détermine ensuite la densité d pour laquelle les différentes activités massiques du même radionucléide sont les plus proches.
On considère que lorsque la densité prise en compte dans la fonction de transfert est supérieure à la densité réelle du matériau examiné, les activités massiques déterminées à partir des pics d'énergie d'émission les plus faibles sont supérieures aux activités massiques déterminées à partir des pics d'énergie d'émission les plus élevées. Réciproquement, lorsque le densité prise en compte dans la fonction de transfert est inférieure à la densité réelle, les activités massiques déterminées à partir des pics d'énergie d'émission les plus faibles sont inférieures aux activités massiques déterminées à partir des pics d'énergie d'émission les plus élevées..
L'estimation de la densité du matériau formant le milieu examiné est bénéfique car elle permet une sélection de la fonction de calibration et de la fonction de correction lorsqu'on a préalablement établi différentes fonctions de calibration et/ou différentes fonctions de corrections basées sur différentes valeurs de la densité.
L'estimation de la densité est également applicable à tout autre matériau susceptible de contenir une radioactivité naturelle, par exemple le béton ou la terre.
De même que pour la prise en compte de l'activité naturelle, l'estimation de la densité est établie à partir d'un spectre considéré comme représentatif de la paroi ou des parois d'une installation. Le spectre représentatif peut être mesuré sur une paroi considérée comme représentative de l'installation. La densité déterminée à partir du spectre représentatif est ensuite utilisée pour le traitement de différents spectres acquis sur une même paroi, voire sur plusieurs parois d'une même installation. Une telle solution permet d'obtenir un spectre représentatif selon une longue durée d'acquisition, de façon à estimer la densité de façon plus précise. Selon une autre possibilité, la densité est estimée à partir de chaque spectre mesuré. Cela suppose toutefois que la durée d'acquisition soit suffisamment longue pour que la densité puisse être estimée précisément et que la présence de radioactivité artificielle faible ou du même ordre de grandeur que la radioactivité naturelle pour que les raies caractéristiques de la radioactivité naturelle puissent être identifiées.
Modélisations
Les inventeurs ont modélisé différentes configurations de mesures. La figure 6A illustre une configuration de modélisation. Chaque modélisation suppose une description de la géométrie : du détecteur ; du blindage et du collimateur agencés autour du détecteur ; du matériau examiné : épaisseur, densité, gradient d'activité en fonction de la profondeur ; position du détecteur par rapport au matériau examiné, en particulier la distance du détecteur par rapport à la surface délimitant le matériau examiné.
Dans l'exemple de la figure 6A, le détecteur utilisé est un détecteur basé sur un cristal de Germanium refroidi par un réservoir d'azote liquide.
La figure 6B représente des spectres simulés en prenant en compte une même activité de 137Cs purement surfacique (courbe a) ou s'étendant, selon un gradient décroissant, sur 100 mm (courbe b), 200 mm (courbe c) et 300 mm (courbe d). Le gradient d'activité pris en compte était un gradient exponentiel. Sur la figure 6B, on a pris en compte un béton de densité 2.3 g.crrr3. Ce type de simulation permet de définir les bornes de la première bande d'énergie EE . Dans cet exemple, la borne supérieure de la première bande d'énergie correspond à la borne inférieure de la deuxième bande d'énergie AE2- La borne inférieure de la première bande d'énergie EE correspond à une énergie à laquelle le spectre obtenu par simulation d'une activité surfacique (courbe a) croise le spectre obtenu par simulation d'une activité en profondeur, par exemple la courbe b. Dans cet exemple, le spectre la borne inférieure de la première bande d'énergie EE est de 290 keV. Le retour d'expérience a montré que la borne inférieure de la première bande d'énergie peut varier entre 290 keV et 400 keV, voire davantage, selon les radioéléments considérés et les conditions de mesure.
La figure 6C représente des spectres simulés en prenant en compte une même activité de 137Cs purement surfacique (courbe a) ou s'étendant, selon un gradient décroissant, sur 100 mm (courbe b), 200 mm (courbe c) et 300 mm (courbe d). Le gradient d'activité pris en compte était un gradient exponentiel. Sur la figure 6C, on a pris en compte un béton de densité 3.35 g. cm-3, ce qui correspond à un béton baryté. On observe qu'en prenant les mêmes hypothèses quant au gradient d'activité, les spectres de la figure 6C sont différents de ceux de la figure 6B. Cela provient de la différence des densités considérées. En prenant en compte le même critère pour la détermination de la borne inférieure de la première bande d'énergie AE17 cette borne inférieure est ici égale à 310 keV.
Les figures 6D et 6E correspondent à des spectres simulés en prenant en compte une activité de 60Co en considérant respectivement du béton standard (d = 2.3 g. cm-3) et du béton baryté (d = 3.35 g. cm-3). Sur chacune de ces figures, on a représenté des spectres en prenant en compte une activité purement surfacique (courbe a) ou s'étendant, selon un gradient décroissant, sur 100 mm (courbe b), 200 mm (courbe c) et 300 mm (courbe d). La borne inférieure de la première bande d'énergie est respectivement de 340 keV (figure 6D) et 360 keV (figure 6E).
Les simulations telles que décrites en lien avec les figures 6B à 6E permettent d'établir une fonction de calibration, en faisant varier la profondeur de contamination Zo entre 0 et 300 mm.
La fonction de calibration a été établie en prenant en compte, pour une activité de 137Cs : pour du béton ordinaire (d = 2.3 g. cm-3), a = 4.507 Bq. cm-2 et P = 6.716 Bq. cm-2 ; pour du béton baryté (d = 3.35 g. cm-3) : a = 4.535 Bq. cm-2 et P = 6.716 Bq. cm-2 ; et pour une activité de 60Co : pour du béton ordinaire (d = 2.3 g. cm-3), a = 1.157 Bq. cm-2 et P = 4.013 Bq. cm-2 ; pour du béton baryté (d = 3.35 g. cm-3) : a = 1.161 Bq. cm-2 et P = 4.013 Bq. cm-2 . a varie avec la densité car les bornes de la première bande d'énergie àE1 varient en fonction de la densité, comme décrit en lien avec les figures 6B à 6E.
Les figures 7A et 7B montrent des fonctions de calibration établies respectivement en prenant en compte du béton ordinaire (courbe a) et du béton baryté (courbe b), pour des activités de 137Cs et 60Co respectivement. Sur chacune de ces figures, l'axe des abscisses correspond au ratio G G
- et l'axe des ordonnées correspond à la profondeur Zo. Pour une même valeur de -, la différence entre les deux profondeurs Zo estimées en prenant en compte les fonctions de calibration, correspondant à chaque densité, montre l'impact d'une méconnaissance de la densité sur l'estimation de la profondeur Zo.
Les figures 7C et 7D montrent des fonctions de correction établies respectivement en prenant en compte du béton ordinaire (courbe a) et du béton baryté (courbe b), pour une activité de 137Cs et 60Co respectivement. Sur chacune de ces figures, l'axe des abscisses correspond au ratio
- et l'axe des ordonnées correspond à la valeur de la fonction de correction.
Les figures 6B à 6E et 7A à 7D illustrent l'importance de la phase de modélisation de mesures, de façon à établir, le plus précisément possible, la fonction de calibration et la fonction de correction. Les modélisations sont basées sur des hypothèses, concernant la densité du béton ou la forme du gradient d'activité en fonction de la profondeur. Comme précédemment décrit, les hypothèses relatives à la densité peuvent être confirmées par une phase d'estimation de la densité (cf. étape 170). En ce qui concerne le gradient d'activité, il est difficile de l'estimer précisément, car cela suppose une analyse de prélèvements. Les inventeurs considèrent qu'un gradient de forme exponentielle, telle que décrit en lien avec l'expression (8), est approprié. D'une façon plus générale, lorsque le gradient réel d'activité s'écarte du gradient d'activité pris en compte dans les modélisations, l'incertitude de mesure augmente. Il est cependant considéré que sous réserve d'une prise en compte d'un gradient d'activité décroissant, le procédé permet d'obtenir un ordre de grandeur suffisant de la profondeur Zo.
Par ailleurs, compte tenu de l'atténuation du rayonnement gamma par le béton, on considère que la méthode est appropriée pour la détermination de profondeurs d'activités comprises entre 0 cm et 20 cm ou 30 cm. Au-delà, l'effet de l'atténuation est trop important : la quantité de rayonnement gamma émis à des profondeurs supérieures à 20 cm ou 30 cm est trop faible. Le domaine de validité de la méthode est limité par l'asymptote verticale de la fonction de
G G calibration (-). On observe que plus la pente de la fonction (-). augmente, plus l'incertitude de mesure est élevée. La profondeur « limite » dépend du matériau observé, notamment de sa densité, ainsi que la durée d'acquisition de chaque spectre. Il est préférable que cette dernière soit de quelques minutes, et soit de préférence inférieure à 10 min ou 15 minutes si l'on souhaite rester compatible avec une cadence de mesure industrielle. La profondeur limite dépend également de l'énergie d'émission du radionucléide dont on cherche à évaluer la profondeur dans le milieu examiné. La profondeur limite est plus élevée pour 60 Co (énergies d'émission de 1173 keV et 1332 keV) que pour 137Cs (énergie d'émission 662 keV).
L'invention pourra être mise en œuvre pour le contrôle de structures d'installations nucléaires, en support à des opérations de maintenance ou de démantèlement. Elle pourra également être déployée pour la réalisation de contrôle radiologique sur des terres contaminées.

Claims

REVENDICATIONS Procédé d'estimation d'une profondeur (Zo) selon laquelle s'étend un radionucléide dans un milieu solide (M), à partir d'une surface (S), le milieu solide étant délimité par la surface, le radionucléide émettant un rayonnement gamma à au moins une énergie d'émission, le procédé comportant :
- a)disposition d'un détecteur spectrométrique (10) face à la surface (S) du milieu solide, et mesure, par le détecteur spectrométrique d'un spectre d'énergie du rayonnement gamma, émis par le radionucléide et émanant de la surface, le spectre mesuré comportant un nombre d'impulsions détectées pour différentes valeurs d'énergie, le spectre d'énergie comportant un pic à l'énergie d'émission ;
- b) prise en compte d'une première et d'une deuxième bandes d'énergie, préalablement définies, la première bande d'énergie (àE^ comportant des valeurs d'énergie inférieures à la deuxième bande d'énergie (AE2), la deuxième bande d'énergie comportant le pic à l'énergie d'émission ;
- c) à partir du spectre mesuré, détermination d'une première valeur spectrale (N^ à la première bande d'énergie et d'une deuxième valeur spectrale (N2) à la deuxième bande d'énergie ;
- le procédé étant caractérisé en ce que la première valeur spectrale est considérée comme indépendante de la profondeur selon laquelle le radionucléide s'étend, et en ce qu'il comporte :
- d) application
- d'un premier coefficient de calibration (a) à la première valeur spectrale pour obtenir une première valeur spectrale calibrée ;
- d'un deuxième coefficient de calibration (/3) à la deuxième valeur spectrale, pour obtenir une deuxième valeur spectrale calibrée ; chaque coefficient de calibration correspondant à un ratio, dans chaque bande d'énergie, entre une activité prédéterminée ( o) du milieu solide et une estimation d'une valeur spectrale (Nw, N20) correspondant à ladite activité prédéterminée ;
- e) calcul d'un indicateur de comparaison (-) à partir d'une comparaison de la première valeur spectrale calibrée (G) et de la deuxième valeur spectrale calibrée ( ) résultant de d) ;
- f) application d'une fonction de calibration ( ) à l'indicateur de comparaison (-) résultant de e), de façon à estimer la profondeur (Zo) selon laquelle s'étend le radionucléide dans le milieu solide, la fonction de calibration étant préalablement établie, en considérant une activité du radionucléide décroissante en fonction de la profondeur ; le procédé étant caractérisé en ce que lors de l'étape d), le premier coefficient de calibration et le deuxième coefficient de calibration sont déterminés, dans chaque bande, par une modélisation numérique d'un spectre détecté par le détecteur spectrométrique, le milieu solide étant considéré, lors de la modélisation, comme ayant ladite activité prédéterminée.
2. Procédé selon la revendication 1, dans lequel la première valeur spectrale et la deuxième valeur spectrale sont un nombre d'impulsions ou un taux de comptage respectivement dans la première bande d'énergie et dans la deuxième bande d'énergie.
3. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel l'activité prédéterminée est une activité surfacique uniforme ou une activité massique uniforme dans le milieu analysé ou une activité prédéterminée répartie selon un gradient d'activité prédéfini.
4. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, comportant, préalablement à l'étape c) :
- prise en compte d'un spectre représentatif du milieu solide ;
- prise en compte d'au moins une bande d'énergie prédéterminée correspondant à une énergie d'émission d'un radionucléide naturel, présent naturellement dans le milieu solide ;
- à partir d'une valeur spectrale du spectre représentatif dans ladite bande d'énergie prédéterminée, estimation d'une activité du radionucléide naturel dans le milieu solide ;
- estimation d'une contribution du radionucléide naturel dans le spectre mesuré lors de l'étape a);
- correction du spectre mesuré lors de l'étape a), de façon à retirer la contribution du radionucléide naturel, au moins dans la première bande d'énergie.
5. Procédé selon la revendication 4, dans lequel le spectre représentatif du milieu solide est :
- le spectre mesuré lors de l'étape a) ;
- ou un spectre mesuré par un détecteur spectrométrique différent du détecteur spectrométrique mis en œuvre lors de l'étape a) ;
- ou un spectre mesuré par le détecteur spectrométrique mis en œuvre lors de l'étape a). Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes comportant, préalablement à l'étape d) :
- détermination d'une densité du milieu solide examiné ;
- en fonction de la densité du milieu solide examiné, sélection du premier coefficient de calibration parmi des premiers coefficients de calibration respectivement déterminés pour différentes densités. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, comportant, préalablement à l'étape f) :
- détermination d'une densité du milieu solide examiné ;
- en fonction de la densité du milieu solide examiné, sélection de la fonction de calibration parmi des fonctions de calibration respectivement déterminées pour différentes densités. Procédé selon l'une quelconque des revendications 6 ou 7, dans lequel la détermination de la densité du milieu solide examiné comporte les sous-étapes suivantes :
- prise en compte d'un spectre représentatif du milieu solide ;
- sélection d'au moins deux bandes d'énergies correspondant à des énergies d'émission d'un même radionucléide naturel, présent naturellement dans le milieu solide ;
- estimation d'activités du radionucléide naturel à partir d'une valeur spectrale du spectre représentatif respectivement dans chaque bande d'énergie sélectionnée, chaque estimation d'activité étant effectuée en prenant en compte une densité du milieu solide ;
- détermination de la densité minimisant un écart entre les activités du radionucléide estimées à partir des bandes d'énergie sélectionnées. Procédé selon la revendication 8, dans lequel le spectre représentatif du milieu solide est :
- le spectre mesuré lors de l'étape a) ;
- ou un spectre mesuré par un détecteur spectrométrique différent du détecteur spectrométrique mis en œuvre lors de l'étape a) ;
- ou un spectre mesuré par le détecteur spectrométrique mis en œuvre lors de l'étape a). Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, comportant :
- g) multiplication de la deuxième valeur spectrale calibrée (G), résultant de e), par une fonction de correction (Kcorr) de façon à estimer une activité du milieu solide, la fonction de correction étant préalablement établie pour différentes valeurs de l'indicateur de comparaison i (-G\).
11. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, dans lequel le milieu solide est du béton ou de la terre.
12. Procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes, selon lequel la première bande spectrale s'étend sur plusieurs centaines de keV. 13. Dispositif (1) destiné à estimer d'une profondeur (Zo) selon laquelle s'étend un radionucléide dans un milieu solide, à partir d'une surface (S), le milieu solide étant délimité par la surface, le dispositif comportant :
- un détecteur spectrométrique (10), configuré pour mesurer un spectre d'un rayonnement gamma émanant de la surface ; - une unité de traitement (20), programmée pour mettre en œuvre les étapes b) à f) d'un procédé selon l'une quelconque des revendications précédentes à partir du spectre mesuré par le détecteur spectrométrique.
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