EP3707500A1 - Method and device for multielement analysis on the basis of neutron activation, and use - Google Patents

Method and device for multielement analysis on the basis of neutron activation, and use

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EP3707500A1
EP3707500A1 EP18729863.3A EP18729863A EP3707500A1 EP 3707500 A1 EP3707500 A1 EP 3707500A1 EP 18729863 A EP18729863 A EP 18729863A EP 3707500 A1 EP3707500 A1 EP 3707500A1
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EP
European Patent Office
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sample
neutron
energy
gamma radiation
irradiation
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP18729863.3A
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German (de)
French (fr)
Inventor
Kai KRYCKI
John Kettler
Andreas HAVENITH
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Aachen Institute for Nuclear Training GmbH
Original Assignee
Aachen Institute for Nuclear Training GmbH
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Filing date
Publication date
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Priority claimed from EP17401060.3A external-priority patent/EP3410104B1/en
Application filed by Aachen Institute for Nuclear Training GmbH filed Critical Aachen Institute for Nuclear Training GmbH
Publication of EP3707500A1 publication Critical patent/EP3707500A1/en
Withdrawn legal-status Critical Current

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    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N23/00—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00
    • G01N23/22—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material
    • G01N23/223—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material by irradiating the sample with X-rays or gamma-rays and by measuring X-ray fluorescence
    • G—PHYSICS
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    • G01N23/221—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material by activation analysis
    • G01N23/222—Investigating or analysing materials by the use of wave or particle radiation, e.g. X-rays or neutrons, not covered by groups G01N3/00 – G01N17/00, G01N21/00 or G01N22/00 by measuring secondary emission from the material by activation analysis using neutron activation analysis [NAA]
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01T—MEASUREMENT OF NUCLEAR OR X-RADIATION
    • G01T3/00—Measuring neutron radiation
    • G01T3/001—Spectrometry
    • G—PHYSICS
    • G01—MEASURING; TESTING
    • G01N—INVESTIGATING OR ANALYSING MATERIALS BY DETERMINING THEIR CHEMICAL OR PHYSICAL PROPERTIES
    • G01N2223/00—Investigating materials by wave or particle radiation
    • G01N2223/07—Investigating materials by wave or particle radiation secondary emission
    • G01N2223/074—Investigating materials by wave or particle radiation secondary emission activation analysis
    • G01N2223/0745—Investigating materials by wave or particle radiation secondary emission activation analysis neutron-gamma activation analysis

Definitions

  • the present invention relates to a method for multi-element analysis based on neutron activation by irradiating a sample with neutrons. Furthermore, the present invention relates to a corresponding
  • the present invention also relates to the use of a controller or a computer program product therefor.
  • the invention relates to a method and a device according to the preamble of the respective independent or
  • the analysis of substances or materials, in particular with regard to their element composition is of great importance, in particular with regard to hazardous goods or wastes or recycling materials or raw materials or the quality control of semi-finished products or industrial products.
  • One of the analysis methods carried out so far is the so-called multi-element analysis, by means of which individual elements of a sample are determined, without first having to know the exact composition of the sample.
  • the multi-element analysis can by means of neutron activation or for example by means of
  • Gamma radiation is evaluated after a certain time window depending on the manner of the pulsed irradiation.
  • the time window for the detection of the gamma radiation is started after a waiting time, which follows at the end of each neutron pulse, and ends before the next neutron pulse is emitted.
  • WO 2012/010162 A1 and DE 10 2010 031 844 A1 describe a method for the non-destructive elemental analysis of large-volume samples with neutron radiation and a device for carrying out the method.
  • the sample is pulsed with fast neutrons, wherein the gamma radiation emitted by the sample is measured after a certain time window after a neutron pulse before a new neutron pulse is emitted to the sample.
  • the measuring method is also based on the knowledge that the measurement can be made possible by a moderation process and by observing a time window after a respective neutron pulse.
  • Gamma radiation resulting from inelastic interactions, can be filtered out due to the time window after a respective neutron pulse and thus be hidden during the measurement. As gamma radiation, prompt gamma radiation is evaluated.
  • EP 1 882 929 B1 and WO 01/07888 A2 describe methods in which neutrons are pulsed onto the sample and after each pulse a time window is maintained until the prompt emitted by the sample Gamma radiation is measured. Comparable methods are also described, for example, in EP 0 493 545 B 1 and in DE 10 2007 029 778 B4.
  • Neutron activation analysis is also described in the following further publications: US 2015/0338356 AI, DE 603 10 118 T2, US 2005/0004763 A1, US 2012/046867 A1, DE 102 15 070 A1, DE 12 36 831 B.
  • the object is to provide a method and a device with which the multi-element analysis of samples can be facilitated by means of neutron activation. Also an object is to provide a method and an apparatus for
  • Multielement analysis by neutron activation in such a way that results in a wide range of applications.
  • the object can also be seen in providing a user-friendly, uncomplicated, fast measuring method which can be applied as independently as possible from the type or size or material composition of the sample to be analyzed.
  • a method of multi-element analysis based on neutron activation is performed with the following steps: generating fast neutrons with energy in the range of 10KeV to 20MeV; Irradiating a sample with the neutrons; Measuring the gamma radiation emitted from the irradiated sample to determine at least one element of the sample.
  • the irradiation of the sample takes place in an unpulsed, continuous manner, the measurement taking place irrespective of the irradiation time (irrespective of the time course of the irradiation), in particular without time intervals given by neutron pulses, during the irradiation, in particular simultaneously for the irradiation over the same period of time as the
  • a non-destructive multi-element analysis based on neutron activation can be provided for diverse types of samples and with high metrological flexibility and robust, reproducible, reliable results.
  • the sample is continuously irradiated with neutrons without individual pulses, for example continuously over a period of several seconds or minutes or hours, whereby the gamma radiation emitted / emitted by the sample can be measured simultaneously with the irradiation.
  • the neutrons can be generated in particular by means of a generator for the fusion of deuterons (deuterium nuclei), in particular with deuterium gas as gaseous target or as fuel.
  • the present invention enables measurement and evaluation based on comparatively low-energy irradiation over a long period of time, whereby the analysis can be carried out very accurately and reproducibly.
  • many metrological tasks have so far been irradiated in a pulsed manner, so far a waiting time after a respective neutron pulse has been required.
  • the pulse length used to be usually in the range of ten to several hundred micro seconds ⁇ sec.).
  • both the prompt and the emitted gamma radiation emitted by the sample are measured simultaneously with the irradiation, the energy resolution of the detector allowing the division into prompt and delayed gamma radiation.
  • Coordination with the end of a respective neutron pulse is no longer required, but it can be continuously irradiated and measured. This also makes it possible to reduce the measuring time for the analysis of the samples.
  • the measurement can be done completely without time window, or optionally partially with time window. At least part of the emitted gamma radiation is preferably at least time-independent measured without time window.
  • the method may include moderating the fast neutrons, at least temporarily.
  • the simultaneous measurement of the gamma radiation allows a high performance of the measuring system.
  • both prompt and delayed gamma radiation can be measured, with a focus on prompt gamma radiation.
  • the measurement simultaneously with the irradiation can take place in a continuous manner, in particular with the same timing as the irradiation, or in individual time windows irrespective of time specifications for the irradiation. For example, a continuous irradiation, but optionally a measurement takes place only at small intervals.
  • Measuring at the same time as continuous irradiation means that no time windows have to be taken into account, but that the measurement and evaluation can be carried out in a very flexible manner and both types of radiation, ie prompt and delayed gamma radiation, can be evaluated.
  • the measurement / detection of the gamma radiation can be emphasized independently of temporal relationships in the neutron irradiation.
  • the neutrons have been granted a certain time window for many metrological tasks in order to be able to carry out the measurement, in particular after the neutrons have been emitted.
  • this time window is at least 5 ⁇ 8 ⁇ ⁇
  • the probability for interactions in the sample increases, so that after a certain waiting time (or moderation time) after a respective neutron pulse with a sufficiently good signal to background ratio SNR could be measured.
  • the data acquisition took place in a time-shifted manner as a function of the neutron pulses.
  • the gamma radiation measured and evaluated according to the present method is, on the one hand, prompt gamma radiation which is emitted immediately after an interaction of the neutrons with the atomic nuclei of the sample.
  • the time to emission is about 10exp-16 to 10exp-12 seconds in the case of prompt gamma radiation, which period is so short that immediate / immediate emission can be used.
  • prompt gamma radiation there is no metrologically relevant time delay between neutron capture and emission of the gamma radiation.
  • delayed gamma radiation is also affected, which is emitted at the disintegration of the activated atomic nuclei with a time delay according to the characteristic half-life.
  • Delayed gamma radiation is emitted out of the atomic nucleus after a neutron capture according to the characteristic half-life of the formed radionuclide.
  • NAA classical neutron activation analysis
  • Half-life of the activated radionuclide influences the emitted radiation.
  • two measurement concepts can be interconnected: classical neutron activation analysis (NAA) on the one hand, and a prompt gamma NAA on the other hand (PGNAA).
  • NAA classical neutron activation analysis
  • PGNAA prompt gamma NAA
  • a distinction can be made between prompt and delayed gamma radiation based on the energy of the gamma radiation (in particular the position of the maximum of a peak) and the energy resolution of the detector.
  • the irradiation may optionally also be in a pulsed manner, at least temporarily, to measure only delayed gamma radiation.
  • only delayed gamma radiation may be measured, especially in an analysis for lead. The gamma radiation emitted from the sample is measured in an energy-resolved manner in one or more detectors.
  • a measured gamma spectrum in particular according to a record of the number of events detected in a gamma ray detector as a function of energy.
  • the energy of the gamma radiation is used to identify the elements of the sample.
  • the quantification of an element mass takes place.
  • the mass fraction of an element contained in the sample, after subtracting the background signal, is evaluated from the area of the photopeaks which the element produces in the gamma spectrum.
  • the analytical evaluation for mass determination in the multi-element analysis is based in particular on the calculation of energy-dependent photopeak efficiencies of gamma emissions from the sample and from individual partitions of the sample and the calculation of the neutron spectrum and the neutron flux within the sample and within partitions of the sample. For these calculations, initial assumptions about the elemental composition can be made, which are derived from the evaluation of the gamma spectrum. It has been shown that the results of the multielement analysis are the a priori made initials
  • the non-destructive method for multi-element analysis based on neutron activation is automatically possible by this type of analytical procedure, in particular iteratively, with only the shape of the specimen and the mass and the Neutronenquell shelves are required as input parameters in particular.
  • the neutron source intensity can be obtained from the measuring system or device as a controlled variable.
  • analyzable samples include soil samples, ashes, water samples, sewage sludge, electronic scrap, chemotoxic or radioactive waste.
  • the analysis of samples can be done in batch mode or online at a mass flow. The analysis of samples may be performed for purposes such as quality assurance, targeted sorting, process control and / or verification.
  • the method according to the invention is characterized in particular by the following properties: continuous emission of fast neutrons; Continuous measurement of
  • Partitions in particular, the sample is irradiated with 2.45 MeV neutrons ( ⁇ IOMeV, comparatively small starting energy); Gamma radiation is evaluated by evaluating the signal of each partition; the analytical evaluation for the determination of the element masses takes place in particular based on the simplified assumption that the element mass is homogeneously distributed in a partition; and / or there is a rotation and axial displacement of the specimen to the detector.
  • the fast neutrons can be moderated in a moderation chamber, in the sample chamber and / or in the sample itself until they are sufficiently thermalized.
  • the analysis has hitherto usually been carried out by a method having the following properties: pulsed irradiation with fast neutrons; Measurement of the gamma spectra in predefined time intervals or time windows after a respective neutron pulse or between the individual neutron pulses; the sample is measured integrally without defining a collimator; in particular, the sample is irradiated with 14.
  • IMeV neutrons > 10 MeV
  • there is a rotation of the specimen in front of the detector and the gamma radiation is measured as a function of a rotation angle of the irradiated sample
  • the analytical evaluation for the determination of inhomogeneously distributed element masses is based on the simplified assumption that the element mass is punctiform.
  • the integral neutron flux in the sample can be determined by means of a metallic coating of the sample.
  • a shielding is preferably a material or a unit to understand what / which encloses the device or measuring system and reduces the gamma and Neutronenortsdosis elaborate outside the measuring system.
  • irradiation it is preferable to understand an operation of a neutron generator and generation and emission of neutrons on at least one sample in order to control the emission of the neutron
  • the detector unit is preferably a unit or module of the measuring system, comprising one or more detectors, with which detector unit the gamma radiation emitted from the sample or from individual partitions of the sample is measured in high-resolution.
  • a respective detector may have an extension of e.g. 5 to 10cm in one spatial direction.
  • a collimator is preferably a unit or module of the measuring system which limits the field of view of a detector to a spatial area with a higher detection probability for gamma radiation. Collimation may also be specific to individual segments / partitions of the sample.
  • a measuring system is preferably a metrological system for generating ionizing radiation to understand the purpose of the multi-element analysis of samples.
  • the device described here can be used in one
  • Embodiment be referred to as a measuring system.
  • moderation chamber is preferably an assembly of the measuring system for the moderation of neutrons to understand, in particular by means of graphite or at least partially made of graphite.
  • the moderation can optionally be provided in the sample chamber, and / or in a separate moderation chamber.
  • a neutron generator is preferably an assembly of the measuring system which emits fast neutrons (in particular 2.45MeV neutrons or, more generally, also neutrons with ⁇ 10 MeV) and is arranged inside the shield.
  • the neutron generator may optionally be surrounded by a moderation chamber provided separately from the sample chamber.
  • the neutron flux is preferably a product of the neutron density (free neutrons per cm 3) and the mean amount of the speed of the neutrons (cm / sec).
  • a partition is preferably to be understood as a predefinable / predefined spatial area within the sample, the sum of all partitions resulting in the entire sample or defining the entire sample body.
  • a preferred number of partitions may be chosen depending on the size of the sample and the metrological task, for example between 1 and 60 partitions.
  • the volume of a Partition are in the range of a few cubic centimeters to liters. For very small samples, eg a few cubic centimeters, it may be advantageous to define only a single partition.
  • the photopeak efficiency is preferably a detection probability for the complete energy deposition of a gamma emission in the detector.
  • gamma emission gamma radiation can be understood regardless of their energy level. Specific gamma radiation has a specific energy. Gamma emission as such is the reaction after irradiation with neutrons. The analysis is therefore specific to individual species of
  • Gamma radiation is performed from the spectrum of a gamma emission.
  • the gamma emission spectrum is used to detect signals of prompt and delayed gamma radiation.
  • a solid or liquid amount of material which is selected for analysis and is the subject of the investigation, e.g. including soil samples, ashes, water samples,
  • Sewage sludge Sewage sludge, chemotoxic or radioactive waste.
  • the sample chamber is preferably an assembly of the measuring system in which the sample is placed during the irradiation, and in which the sample can optionally also be displaced, in particular during the irradiation.
  • sample carrier is preferably an assembly of the measuring system to understand, which receives the sample and which is arranged in the sample chamber. By means of the sample carrier, a local displacement of the sample can take place.
  • a sample within a measuring system is continuously irradiated with neutrons and measured simultaneously to the irradiation induced by the neutron interactions / emitted gamma radiation.
  • gamma radiation is, on the one hand, prompt gamma radiation emitted immediately after interaction of the neutrons with the atomic nuclei of the sample, and, on the other hand, delayed gamma radiation, which occurs upon decay of the activated atomic nuclei in accordance with
  • the characteristic half-life is emitted.
  • the gamma radiation emitted from the sample can be measured in an energy-resolved manner in one or more detectors. This results in a measured gamma spectrum, per detector.
  • the gamma spectrum is the recording of the number of events detected in a gamma detector as a function of energy.
  • the energy of the gamma radiation is used to identify the elements of the sample. By means of the measured energy-dependent radiation intensity, the quantification of an element mass can take place. Calculation of element masses for partitioned and non-partitioned measurements
  • the mass fraction of an element contained in the sample, after subtracting the background signal, is calculated from the area of the photopeaks produced by the element in the gamma spectrum.
  • Multi-element analysis registered net photopeak count rate is dependent on the following influencing parameters, which relationship was particularly considered in the following publication: GL Molnar (Ed.), Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis with Neutron Beams, Kluwer Academic Publishers, ISBN 1-4020-1304-3 (2004).
  • x is the position in the sample space ' ⁇ ' ,
  • n ⁇ x) is the distribution function for the mass of the corresponding element in the sample void
  • the partial gamma-production cross-section is dependent on the considered element and includes both the intensity of the considered gamma line ⁇ and the natural frequency of the associated isotope of the element. Since the irradiated elements in the sample usually emit gamma radiation at different energies, all evaluable gamma energies Ey of an element in the analytical
  • the sample is divided into partitions and segmented measured / analyzed.
  • one or more partitions of the sample are located in the collimated field of view of the detector in a single gamma-spectrometric measurement (FIG. 4).
  • the field of view of the detector is the spatial region, which has an increased detection probability of gamma radiation due to the collimator geometry. So that the respective partitions can be aligned optimally to the field of view of the detector, the sample can be moved in front of the detector, in particular rotated and displaced.
  • the energy-dependent detection probabilities of emitted gamma radiation from the sample or from a respective partition are referred to as photopeak efficiencies.
  • the gamma radiation is attenuated so that partitions facing the detector and located within the field of view of the collimator have higher photopeak efficiencies than partitions outside the field of view of the detector.
  • the load capacity of a measurement result with respect to the elemental composition of a respective partition can be increased, in particular if several gamma-spectrometric measurements are taken into account.
  • the SNR for each partition can be improved. If gamma-spectrometric measurements of several partitions are evaluated in combination, any remaining uncertainty can be reduced. It has been found that special advantages arise from a number of four partitions, depending on the size of the specimen.
  • the geometry of the partition is preferably defined as a function of the geometry of the specimen and the metrological task.
  • the sample is divided into partitions for cylindrical samples, in particular according to layers and sectors (FIG. 4).
  • partitions are generated in the manner of cake pieces, ie as three-dimensional
  • Symmetry axis of a cylindrical sample is called a layer, and an angle-dependent partitioning is called an (angle) sector.
  • an angle-dependent partitioning is called an (angle) sector.
  • these partitions are referred to specifically as a radial sector.
  • a cubic or cuboid sample can be subdivided into individual voxels. Each voxel represents a partition. The respective voxel also has a cubic or cuboid geometry.
  • Equation (1) For K partitions, N gamma spectra are recorded in N measurements, where K is greater than or equal to N, and there are N net photopeak counts for each gamma energy. Equation (1) can now, for K or N partitions, be reduced to the following sum for a gamma energy on collimated measurement of the partition / ' , where the index K passes through the partitions, promising a simple, robust analysis:
  • ⁇ Y is the integral photopeak efficiency of partition k in the measurement / '
  • equation (2) results in a linear equation system of dimension NxN or NxK, which can be solved according to the element masses of the individual partitions.
  • A is a matrix of dimension NxN or NxK and m
  • b are vectors of dimension N 1 and Kxl, respectively.
  • the entries of the matrix .4 are given by
  • the entries of m are given by mi, and the entries of b are given by mi
  • Equation (2) then reduces to the following simple linear relationship:
  • This equation can be solved directly after the element mass m.
  • the corresponding parameters can be calculated in the same way for the segmented / partitioned as well as the non-segmented case.
  • a mass m of the corresponding element is calculated, be it in a partition or in the entire sample volume.
  • the uncertainty u (m) at this value is determined according to DIN ISO 11929, which can also be taken from the following publication published by the German Institute for Standardization: Determination of the characteristic limits (detection limit, detection limit and limits of the confidence interval) for measurements of ionizing radiation - basics and applications (ISO 11929: 2010) (2011).
  • the mass of the element is calculated as the weighted average of the individual specific masses. The weighting is based on the calculated uncertainties.
  • the elements contained in the sample can be automatically identified based on the recorded gamma spectra. For each element, a characteristic emission signature of the gamma energies with corresponding intensities can be created from a nuclear physics database. The signals at the known gamma energies of the elements in the spectrum are matched by means of a computer program with this signature. A statistical analysis of the degree of agreement provides a list of the largest
  • the determination of the energy-dependent photopeak efficiencies of an element takes place by means of the assumption of a homogeneous element and mass distribution in a partition of the sample or of the entire sample.
  • the mean density of a partition of the sample may be determined by the mass of the sample divided by the sample volume and / or by a transmission measurement by means of a gamma emitter, e.g. Co-60 or Eu-154 can be determined.
  • the transmission measurement can serve as an extended measurement to characterize the sample, for example, to determine the filling level of a fluid to be examined or a bed in a barrel (sample) can.
  • the neutron flux and the energy-resolved neutron spectrum within the sample or the individual partitions of the sample are determined by an analytical method.
  • a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation can be solved numerically.
  • Input parameters for this system of equations are calculated from simulation calculations of the neutron flux and the neutron spectrum in the empty sample chamber and / or the metrologically detected neutron flux outside the sample.
  • the total or absolute neutron flux in each partition can optionally also be determined by one or more neutron detectors, which can be mounted outside the sample in the measuring chamber. From the measured data of the respective neutron detector, the total neutron flux in each individual partition can be reconstructed.
  • neutron detectors can be filled in particular with gas
  • Proportionalevenrohre with BF3 (BF 3 ) or 3He (He) are used, in particular as a neutron sensitive material, which is particularly suitable for the measurement of the thermal neutron flux.
  • the detector may have a cylindrical geometry, in particular with a useful length which corresponds to the height of the measuring plane. This facilitates the detection or measurement of the neutron flux of the entire plane.
  • the neutron detectors are preferably arranged within the measuring chamber at the points of the expected maximum and minimum thermal neutron flux and optionally also at additional locations, preferably adjacent to the openings of a / of the collimator, in particular in each case equidistant from the neutron source point (neutron source).
  • at least four neutron detectors are arranged in the measuring chamber at the level of the detectors.
  • Determination of the vertical distribution of the neutron flux can be provided in planes above and below the measurement plane the same arrangement of neutron detectors, in the sense of redundant Neutronendetektoren- levels.
  • the reconstruction or determination of the total neutron flux in the partitions from the measurement data obtained in this way can take place, in particular, taking into account the adjusted neutron source strength, the weight and volume of the sample and the (spatially resolved) material composition of the sample. In this case, recourse can be made to the material composition of the sample.
  • the reconstruction can be done as part of an iterative evaluation process of the measurement data.
  • a spatially resolved reconstruction takes place in particular taking into account a known attenuation behavior of the sample material (in particular taking into account attenuation coefficients) on the neutron flux and based on simulatively determined characteristics of the neutron flux at the respective measuring points in dependence of previously described influence or input parameters.
  • a neutron detection in the sample chamber in addition to the gamma ray detection, a neutron detection in the sample chamber, in particular for the purpose of measuring the total neutron flux integral over an energy range such that the respective neutron fluxes can be reconstructed in the respective partitions.
  • the respective element mass can be calculated from the total neutron fluxes and from the neutron spectra and the measured gamma spectra be quantified. This provides a good load capacity and validity of the measurement results.
  • Neutron generator can be used as input.
  • neutron flux in the sample has been determined by integrally determining energy-dependent correction factors for the entire sample. This manner of calculation has been particularly considered in the following paper: A. Trkov, G. Zerovnik, L. Snoj, and M. Ravnik: On the self-shielding factors in neutron activation analysis, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A , 610, pp. 553-565 (2009).
  • an approximate method for determining the neutron flux without energy dependence was proposed in the 1994 edition of R. Overwater, detailed below, in particular for special geometries that allow a reduction to two spatial dimensions.
  • the neutron flux and the neutron spectrum within the sample or within individual partitions of the sample can be determined automatically (by a computer program) in the method described here, whereby a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation is spatially and energy-resolved (considering all three spatial dimensions) numerically can be solved and the input parameters for this system of equations from simulation calculations of the neutron flux and the neutron spectrum in the empty
  • Sample chamber and / or from the metrologically detected neutron flux outside the sample (material to be measured) can be calculated.
  • the spatially and energy-resolved neutron flux in the sample can be determined from the solution of the full Boltzmann transport equation for the neutrons:
  • Et denotes the total and Es the scattering cross section for neutron of the sample material, which consist of the individual cross sections of the elements contained in the sample.
  • Equation (6) is approximated by a coupled system of diffusion equations, according to the so-called SP3 approximation, which relationship was particularly considered in the following publication: PS Brantley and EW Larsen, The simplified P3 approximation, Nuclear Science and Engineering, 134, pp , 1-21 (2000).
  • This equation system is numerically in multigroup form by means of a
  • the parameters of the system of equations result from the elemental composition of the sample, wherein in the first step the Input parameters from the simulated neutron flux and the neutron spectrum in the empty sample chamber and / or from the metrologically detected neutron flux outside the sample are calculated, in particular under an assumption of homogeneity of the sample and the elemental composition of the sample or partitions.
  • the calculation and evaluation of the neutron flux and spectrum can each be done individually for a particular partition, in particular by defining the respective partition based on a virtual subdivision of the sample into spatial regions.
  • the result of the analytical evaluation, or the most important result, is the elemental composition of the sample.
  • the evaluation is preferably based on parameters relating to the energy-dependent photopeak efficiency, the neutron flux and the neutron spectrum within the sample or within the partitions of the sample.
  • shape / geometry and mass of the specimen and neutron source strength can thus take into account the three calculated parameters energy-dependent photopeak efficiencies, neutron flux and neutron spectrum within the sample and within the partitions of the sample a very comprehensive analysis.
  • These parameters are influenced by the elemental composition of the sample, so that the process is preferably carried out iteratively until the calculated elemental composition no longer or substantially does not change significantly. Referring to Fig. 3, a possible way of iteration will be described in more detail.
  • the input parameters become an initial
  • Neutron flux and an initial neutron spectrum calculated (step Sl).
  • the exact nature of the collimation and optionally the partitioning of the sample can additionally be taken into account, and furthermore also a translation and / or rotation of the sample which is advantageous for the course of the measurement can be taken into account (step S2).
  • the type of collimation and the partitioning of the sample can in particular be made dependent on the size and geometry of the sample. Larger samples and complex geometries are divided into more partitions than small samples.
  • the evaluation of the recorded gamma spectrum comprises the identification of the elements contained in the sample by an assignment of the measured peaks in the spectrum to individual elements, taking into account interferences between gamma peaks.
  • step S3 The net count rates for the individual gamma energies are preferably calculated only once and kept constant within the iterative method (step S3). From this, an initial elemental composition of the sample is calculated. Using the steps described below for calculating the photopeak efficiencies (step S4), the element masses in the individual partitions of the sample (step S5) and the neutron flux and the
  • Neutron Spectrum determines the elemental composition of the sample. This process is iterated until the elemental composition in the individual partitions does not change. By the iterative analytical procedure, a high accuracy is achieved. In particular, the net count rates at the individual gamma energies are calculated only once and kept constant during the iterative process. At the beginning, an initial assumption about the elementary
  • composition of the sample taken. Using the methods described in the previous sections to calculate the photopeak efficiencies, the neutron flux and the neutron spectrum and the elemental masses in the individual partitions of the sample, a new elemental composition of the Partition determined. This process can be iterated until the
  • the non-destructive method for multi-element analysis based on neutron activation described here is automatically or fully automated by this analytical procedure for the first time, especially over a longer period, especially for large-volume samples, especially already from about 1 liter.
  • Input parameters are only the shape of the specimen and the mass required, with the neutron source strength being taken into account in the calculation.
  • the neutron source intensity is determined from the operating parameters of the neutron generator or from the activity of the neutron source.
  • the respective sample is continuously irradiated with neutrons, and the gamma radiation emitted from the sample and the amount of an element contained in the sample are measured and evaluated after subtracting the background signal from the surface of the photopeak, the causes the element, especially in a count rate energy representation.
  • the composition of the sample is known for at least a portion of the sample.
  • Neutrons are to be understood as fast neutrons, which are fast when emitted from the source and which are then slowed down by a sample chamber and / or by a moderation chamber, in particular in order to be able to increase the probability of interaction with the sample.
  • Moderator slowed neutrons can be called thermalized neutrons.
  • Thermalized neutrons are slow or decelerated free neutrons, especially with a kinetic energy of less than 100 microvolts (milli-electron volts). In a classification for neutrons thermalized neutrons or thermal neutrons lie between the cold and the fast neutrons. The term
  • Thermalized indicates that the neutrons are scattered by repeated scattering in a medium
  • the irradiation or the irradiation and measuring take place over a period of at least one millisecond or at least one second.
  • the measurement of radiation emitted in response to the irradiation during irradiation occurs in a time window of less than 5 microseconds ⁇ sec.).
  • the irradiation takes place over a period of at least 10 minutes, or at least 30 minutes, or at least two hours, without interruption.
  • An optimal irradiation time is in
  • the continuous irradiation over such periods allows a reliable evaluation of the measurement data in a flexible manner, in particular also specifically with regard to individual sub-aspects.
  • the irradiation time can be particularly with regard to a required Sensitivity of the analysis task can be defined. It has been shown that the likelihood of detecting trace impurities (traces in the trace range) increases with increasing irradiation time.
  • the sensitivity of the measuring method according to the invention can be increased with increasing time. Irradiation time and iteration can be defined independently of each other.
  • the minimum irradiation duration can be defined as an irradiation time in the range of seconds.
  • the maximum irradiation duration can be defined as an irradiation time in the range of seconds, minutes, hours or even days.
  • neutrons are generated with the neutron energy value 2.45MeV or with at least one neutron energy value from the following group: 2.45MeV, 14.ImEV. It has been shown that with neutrons with 2.45MeV a particularly good signal can be obtained, thus a signal with favorable SNR.
  • neutrons are generated with a neutron energy having at least one value in the energy range 10KeV to 20MeV, in particular 10KeV to 10MeV.
  • neutrons are generated with a neutron energy of maximum lOMeV.
  • This provides in particular a high sensitivity.
  • neutron energies less than or equal to lOMeV, especially neutron energies of 2.45MeV, it has been found that many inelastic interactions do not occur as threshold responses with neutron energies of at least 3 to 4 MeV required. Such inelastic interactions degrade the SNR.
  • By keeping the energy of the neutron source as low as possible, such inelastic interactions below the selected neutron energy can be avoided.
  • only the neutron energies 2.45 MeV are used.
  • At least prompt or both prompt and delayed gamma radiation from continuous neutron irradiation is measured and evaluated.
  • the evaluation of both types of gamma radiation extends the analysis possibilities and increases the flexibility of the method. It has been shown that it is useful to evaluate the following reaction of an irradiated atomic nucleus without having to consider a time dependence of any neutron pulse: as soon as an atomic nucleus captures a neutron, gamma radiation is automatically emitted at different energies.
  • the atomic nucleus excites itself by emitting a cascade of gamma emissions.
  • the generated gamma radiation is characteristic for a respective element.
  • the gamma radiation emitted from the sample is measured in an energy-resolved manner, in particular by determining photopeak count rates, wherein the determining comprises an energy-resolved evaluation of the measured gamma radiation according to at least one of
  • Gamma spectrum comprises, in particular according to a detected with a respective detector gamma spectrum.
  • the same detector can be used for both prompt and delayed gamma radiation.
  • the energy-resolved analysis allows flexibility and robustness. As a result, a parallel analysis of almost all elements is made possible with one measurement.
  • the measured gamma spectrum is specific to a detector.
  • the respective detector may have a specific resolution each for a specific gamma spectrum.
  • the measuring / evaluating comprises an energy-resolved measurement / evaluation of the intensity of the gamma radiation emitted from the sample. This provides in particular in connection with the
  • the determining comprises evaluating the measured gamma radiation, wherein the evaluating comprises correlating at least one photopeak of a count rate energy representation based on its energy with an element of the sample. This provides a comprehensive analysis of both prompt and delayed radiation, particularly for a gamma spectrum measured with one of several detectors.
  • the detected photopeak may be a photopeak that characterizes a prompt or delayed gamma radiation.
  • a distinction between prompt and delayed gamma radiation in the evaluation can be made based on the respective energies, in particular also in photopeaks in which two gamma energies interfere.
  • a distinction between prompt and delayed peaks remains independent of such interference.
  • the determination of a respective photopeak efficiency can be carried out for both types of gamma radiation spatially and energy resolved by a numerical method in which the interactions from the location of the emission in the sample (source point) are imaged until absorption in the detector.
  • the evaluation comprises: quantifying the mass fraction of at least one element of the sample, in particular by evaluating the fraction of at least one element contained in the sample after subtracting a background signal from the net area of a photopeak which the element has detected in a count rate energy index. Representation causes.
  • the photopeak can be fitted in the spectrum.
  • the area under the photopeak can be considered
  • Underground / subsurface signal can be defined, and the net photo opaque area can be defined as a useful signal.
  • the sample in particular individual partitions of the sample, is / are measured collimated, in particular by means of at least one detector or by means of a plurality of detectors specific to the geometry of the partition collimated field of view.
  • This can increase accuracy and also allows focusing on portions of the sample, especially with good SNR.
  • two or more detectors there are advantages in particular with regard to the measuring time. It has been found that in the method described here, the measurement time can be selected the lower, the more detectors are provided, and / or that with the same measurement time, the sensitivity of the measurement can be increased.
  • the sample is divided into partitions and the emitted gamma radiation is measured and evaluated with respect to a respective partition using a collimator.
  • Embodiment takes place measuring, determining and / or evaluating individually with respect to individual partitions of the sample, which partitions are predefined or manually or automatically predetermined, in particular by collimation. This allows a focus on individual regions of the sample, or facilitates the evaluation of large-volume samples or samples with inhomogeneous composition.
  • Partitioning simplifies the analysis, especially with regard to a desired accuracy of the evaluation. Partitioning may, as a result, allow for spatially resolved elemental composition in the respective partitions. Partitioning also provides the advantage that assumptions can be made more easily or with less error. For example, in a cylindrical specimen eight or more partitions, in particular 12 partitions are formed, each as a cylindrical segment (cake piece).
  • the detector unit then comprises e.g. two detectors that are not opposite each other, but offset by an angle to each other
  • the collimation can take place in particular as a function of the selected partitioning.
  • a control device of the device can be set up to specify the collimation as a function of the selected partitioning.
  • the following relationship between collimation and partitioning then be given:
  • the entire partition is preferably in the collimated field of view of the detector. In this case, only the smallest possible proportion of space is available from other partitions, that is, from partitions that are not collimated to the target partition that is collimated, in the collimated field of view of the detector. Due to the optionally adjustable geometry of the collimator, the viewing area can be limited primarily to the target partition.
  • collimated measuring is to be understood as meaning, in particular, detection of the gamma radiation with at least one detector with a collimated field of vision. It has been shown that the method described here also thanks
  • Collimation can be carried out continuously over a long period of time with particularly advantageous SNR.
  • the determining comprises an evaluation of the measured gamma radiation, wherein the evaluation is based on the assumption of a homogeneous mass and / or element distribution in the sample, in particular a homogeneous mass and / or element distribution in at least one of several partitions the sample.
  • the element and mass distribution can be assumed to be homogeneous, so that the respective partition can be uniformly calculated / evaluated.
  • the measurement accuracy can also be increased by geometrically selecting the partitions so that the assumption of homogeneous mass distribution applies as well as possible, e.g. no pieces of cake instead of slices in the height direction one above the other.
  • previous methods often used the analytical approach that the elements are point sources.
  • one of two initial assumptions can be made: either point source or homogeneous element and mass distribution in a partition. It has been found that the assumption of a homogeneous element and mass distribution in connection with the method described here can lead to a very robust measurement with minimized uncertainty.
  • the determining comprises an evaluation of the measured gamma radiation, wherein the evaluation comprises: spatially and energy-resolved calculation of the neutron flux within the respective partition of the sample, in particular based on a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation, in particular based on the following relationship:
  • the evaluation also includes calculating the neutron spectrum within the sample, in particular within a respective partition of the sample, in particular spatially and / or energy-resolved, in particular based on the following relationship:
  • the determining comprises evaluating the measured gamma radiation, wherein the evaluating comprises: calculating energy-dependent photopeak efficiencies as well as neutron flux and neutron spectrum within the sample or within a single partition of the sample, in particular calculating neutron flux and neutron spectrum by an approximate method, each based on the following relationship:
  • This provides the aforementioned advantages. It has been shown that the energy-dependent photopeak efficiencies, the neutron flux and the energy-resolved neutron spectrum within the sample or within the individual partitions of the sample provide a reliable basis for the evaluation.
  • the input parameters can be calculated from the neutron flux and the neutron spectrum in the empty sample chamber and / or the metrologically detected neutron flux outside the sample.
  • diffusion approximation enables calculation based on a small number of independent variables. This can also reduce the complexity of the analysis.
  • a very accurate alternative method would be a numerical solution of the full linear Boltzmann equation, either deterministically or by means of a Monte Carlo method. In both variants, however, the computational effort would be very high, especially during iteration would have to be calculated with a computing time in the range of hours or even days.
  • a diffusion approximation provides a simple mathematical structure, which allows the use of simple numerical methods.
  • the determining comprises evaluating the measured gamma radiation, the evaluation taking place at least partially with respect to the measured photopeak areas by detecting a plurality of photopeak areas, which are of a plurality of gamma energies respectively of at least one element in a respective partition Sample when quantifying the mass fraction of a particular element of the respective partition based on the following relationship (each for N or K partitions where the index K passes through the partitions):
  • a plurality of gamma energies of at least one element in each partition of the sample can be analyzed in quantifying the mass fraction of each element.
  • the neutron flux in the sample has so far been determined by determining energy-dependent correction factors integrally for the entire sample. It has been shown, in particular for large-volume samples, that an approximate method for determining the neutron flux without energy dependence and for specific geometries that allow a reduction to two spatial dimensions can also be used. Such a method is based in particular on a diffusion equation which is determined by only two parameters. In particular, aspects of a method can be applied, the relationships of which have already been considered in detail in the following publication: R. Overwater, The Physics of Big Sample Instrumental Neutron Activation Analysis, Dissertation, Delft University of Technology, Delft University Press, ISBN 90-407- 1048-1 (1994).
  • the neutron flux and neutron spectrum within the sample or individual partitions of the sample can be determined by a computer program according to the present method a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation can be solved numerically in a spatially and energy-resolved manner, in particular taking into account all three spatial dimensions.
  • the boundary conditions for this system of equations can be calculated from simulation calculations of the neutron flux in the empty sample chamber and / or the metrologically detected neutron flux outside the sample. Energy-dependent correction factors are not required or need not be defined.
  • the calculation and evaluation of the neutron flux and spectrum can each be done individually for a particular partition, in particular by defining the respective partition based on a virtual subdivision of the sample into spatial regions.
  • the method is carried out based on the input parameters neutron source strength, sample geometry and sample mass, in particular exclusively based on these three
  • Input parameters This can automate the process to a high degree. There are then only three input parameters to specify. Further parameters can be determined numerically / automatically. As a result, the effort on the part of a user can be minimized.
  • Other input parameters may e.g. by nuclear physics data or by the simulative computation of the input parameters for neutron flux and neutron spectrum calculations.
  • a monitor, or a calibration material of prior art composition may be analyzed along with the sample. This can increase the measurement accuracy or the load capacity of the measurement, in particular at
  • the use of a monitor and the evaluation of gamma radiation emitted by the monitor may optionally be done independently of the aspects of the method and apparatus described herein.
  • a material can be used which is certainly not found in the sample, for example, gold in the form of a very thin gold foil, which is placed on the sample.
  • the method is carried out automatically, in particular by evaluating the measured gamma radiation based on apart from the three parameters neutron source intensity in the irradiation, sample geometry and sample mass, exclusively numerically determined parameters. This provides autarky and the ability to easily iterate. The process becomes more robust. In this case, a neutron flux can also be detected by means of neutron detectors outside the sample.
  • Sample geometry can be detected autonomously by a camera unit, and the sample mass by a
  • the device may have a measuring station for sample specification, at which measuring station the sample can be automatically characterized.
  • the neutron source intensity can be obtained directly as a controlled variable from the neutron generator.
  • the neutron source strength is directly dependent on the high voltage and the current intensity of the neutron generator.
  • At least one measurement from the following group is carried out to characterize the sample: transmission measurement, sample weighing, optical detection of the sample geometry. On the one hand this facilitates the handling of the measuring method for the user, and on the other hand it also facilitates the subsequent measurement, in particular also with regard to a partitioning.
  • the method is carried out iteratively, in particular in each case with regard to individual elements or with respect to the complete composition of the sample or with respect to individual partitions
  • Sample and / or the complete composition of the sample This provides good accuracy, especially in an easy-to-use process. This also provides a method with a high degree of autarchy.
  • the spatially and energy-resolved determination of the neutron flux takes place within the sample chamber (outside or) externally of the sample, in particular by means of at least one neutron detector arranged within the sample chamber.
  • This also facilitates the determination of the absolute or total neutron flux, be it in addition, be it alternative to a determination with respect to a respective partition.
  • the invention also relates to a method for multi-element analysis based on neutron activation, comprising the steps of: generating fast neutrons with energy in the range of 10KeV to 10MV; Irradiating a sample with the neutrons;
  • Gamma radiation from continuous neutron irradiation is measured and evaluated, wherein the evaluation is based on the assumption of a homogeneous mass and / or element distribution in the sample or in at least one of several partitions of the sample. This results in many of the aforementioned advantages.
  • the measurement / evaluation can take place independently of the time course of the irradiation or independently of individual phases of an irradiation.
  • At least one of the aforementioned objects is also achieved by using a detector unit having at least one detector in the multi-element analysis of a sample based on neutron activation configured to continuously measure both prompt and delayed gamma radiation due to continuous irradiation of the sample with neutrons, the gamma radiation at least partially also continuously, ie independent of the time of irradiation and independent of any neutron pulses, in particular without time window, and is measured simultaneously for continuous irradiation, wherein the field of view of the detector unit to the respective partition of the sample by means of at least one
  • Collimator is limited, in particular use of the detector unit with a plurality of detectors each collimated or partition collimated or adjustably collimated with respect to at least one partition or with respect to at least one predefinable geometry of a partition, preferably with a collimator of lead or bismuth.
  • the invention also relates to the use of at least one neutron source for multi-element analysis of a sample based on neutron activation for generating fast neutrons for continuously irradiating the sample with first neutrons having at least one neutron energy value from the following group: 2.45MeV, 14.ImEV; and / or with second neutrons having a neutron energy of at least one value in
  • the emitted gamma radiation is detected with a detector with a collimator of lead or bismuth.
  • At least one of the abovementioned objects is also achieved by a control device configured to control at least one neutron generator of a device for multi-element analysis based on neutron activation, in particular a device described here, wherein the neutron generator is set up to generate fast neutrons with energy in the range of 10 kV to 20 MeV , In particular LOkeV to lOMeV, wherein the control device is adapted to drive the
  • a neutron generator for generating the neutrons and irradiating the sample in an unpulsed continuous manner, particularly during at least a first time window, and wherein the controller is further adapted to drive at least one detector for continuously and / or temporarily measuring from the sample or a single partition Sample emitted gamma radiation simultaneously to the irradiation, in particular during at least a second time window independent of the first time window, continuously simultaneously to the continuous irradiation and / or time-independent thereof.
  • the first and second time windows can be different or can be predefined or set independently of one another.
  • Control means is further arranged to restrict the field of view of the detector to the respective partition of the sample by means of at least one collimator.
  • the control device is in particular configured to control a previously described method.
  • the control device can synchronize at least the irradiation, measuring and optionally also the positioning of the sample (in particular by activating / controlling a rotary / lifting device) and thus control the actual measuring method of the measuring system, in particular the way and the period of data collection.
  • the irradiation and measuring in particular over a period of, for example, at least 20 or 50 seconds. take place, or even over several hours or days.
  • the control device can be coupled to a rotary / lifting device and further be set up for positioning a sample arranged on a sample carrier by means of the rotary / lifting device, in particular according to or in dependence on the geometry of partitions of the sample.
  • parameters such as the neutron source intensity can be specified for the neutron generator, and the Rotary / lifting device position data or displacement paths and displacement speeds can be specified.
  • the controller may be configured to control the operation of a neutron generator configured to merge deuterons to generate fast neutrons for multi-element analysis of a sample by continuous, unpulsed irradiation of the sample.
  • the device or the controller may be an input mask (user interface) or
  • Input unit for manual input of the following three parameters: neutron source intensity in the irradiation, sample geometry and sample mass. These parameters can also be stored in a data memory and read out by the control device and transferred to a computer program product.
  • At least one of the aforementioned objects is also achieved by a computer program product for multi-element analysis based on neutron activation, and arranged to determine at least one element of an unpulsed continuously neutrally irradiated sample by evaluating emitted from the sample gamma radiation, namely prompt and / or delayed gamma radiation, based on
  • This system of formulas relates to the determination according to the invention of elemental masses in the individual partitions (evaluation of the formulas for all masses of the individual partitions, in particular simultaneously).
  • This computer program product allows a high degree of automation or autarky, in conjunction with a high accuracy of the analysis.
  • the computer program product is in particular set up for automatically carrying out a previously described type of evaluation.
  • partition collimated evaluation an evaluation is to be understood individually with regard to individual partitions of the sample, which partitions were previously geometrically defined and delimited from each other.
  • the computer program product can also be set up for specifying a desired position of the sample, in particular as a function of a detected or entered sample geometry, in particular based on setpoint positions stored in a position database as a function of the sample geometry and / or sample size, the positioning being determined in particular by activation / Rules of a rotary / lifting device can be done.
  • the computer program product can be set up to calculate different variants of a partitioning for a respective sample geometry and to propose a partitioning identified as optimally or to select it directly autonomously.
  • the computer program product can carry out a rough uncertainty analysis as a function of the number and configuration of the partitions and determine or autonomously determine the partitioning as a function of the accuracy required by the user. With this procedure, a configurable collimator can be set specifically with regard to the selected partitions.
  • the invention also relates to a data carrier with such a computer program product deposited thereon, or a computer or a computer system or a virtual machine or at least one hardware element with it.
  • the invention also relates to a computer program configured to provide the manner and manner of evaluation described herein or the method steps described herein.
  • the computer program product is configured to evaluate an integral measurement, in particular with respect to a non-partitioned sample based on a single gamma spectrum, in particular based on the following relationship:
  • the respective sample is continuously irradiated with fast neutrons, the gamma radiation emitted by the sample being measured simultaneously with the irradiation, the quantity of an element contained in the sample, after subtraction of the background signal, being evaluated from the net surface of the photopeak, which the element causes in a count rate energy representation.
  • the quantification of the elemental masses of a sample can be automated, and the parameters required for the analysis, except for the neutron source intensity in the irradiation and the geometry and total mass of the sample, can be calculated numerically.
  • a monitor for the neutron flux or a sample internal or external calibration standard is not required.
  • the sample can be decomposed into areas of space (partitions) and each partition of the sample can be measured in color.
  • the determination of the element masses of the sample can be based on the fact that the elemental and mass distribution in individual partitions of the sample is assumed to be homogeneous.
  • the average density of a partition can be measured by a transmission measurement with a radioactive gamma emitter.
  • the neutron flux within the partitions of the sample can be determined by an analytical method which numerically solves a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation and boundary conditions for this system of equations from simulation calculations of the
  • Neutron flux in the empty sample chamber and / or the metrologically detected neutron flux outside the sample calculated.
  • the determination of photopeak efficiencies can be spatially and energy resolved by a numerical method in which the interactions of the emission in the sample (source point) to the absorption in the detector are mapped.
  • the process can iteratively with respect to Composition of the sample are carried out until the calculated composition of the sample stabilizes.
  • all detected photopeak areas which are produced by different gamma emissions of an element in the sample can be taken into account in the analytical evaluation. In doing so, the results of the measurement of each partition can be taken into account in the analytical evaluation, whereby the sensitivity and the accuracy of the measurement procedure for the entire sample can be improved.
  • the neutron source and the sample may be located in a sample chamber made of graphite as a moderation chamber.
  • an effective shield for neutron radiation can be located directly around a moderation chamber or around the sample chamber.
  • the detector or the detector unit may be located in a collimator of gamma-rays shielding material.
  • the geometry of the sample and moderation chamber and / or the sample carrier reduce the Neutronenhnegradienten within the sample, which in particular by means of variable moderation lengths (distance between
  • Neutron source / neutron source point and sample can be achieved, with the effect that the
  • Neutron flux gradient is reduced or changed. At least one of the aforementioned objects is also achieved by a device for multi-element analysis based on neutron activation, comprising:
  • a neutron generator adapted to generate fast neutrons
  • a detector unit having at least one detector configured to measure gamma radiation emitted from an irradiated sample to determine at least one element of the sample; wherein the device is arranged for unpulsed continuous irradiation of a sample arranged on the sample carrier and is arranged to measure prompt and / or delayed light emitted from the irradiated sample
  • the device has at least one collimator which limits the field of view of the detector to a respective partition of the sample and is arranged for subdividing the sample into individual partitions, and is furthermore designed to measure emitted from the continuously irradiated sample at least more promptly or both prompter and delayed gamma radiation with respect to a respective partition of the sample during irradiation.
  • the apparatus further comprises: a control device configured for automated continuous irradiation and arranged for controlling an automated measurement of continuously applied neutron irradiation during the irradiation.
  • the apparatus is further configured for spatially and energy resolved determination of the neutron flux within the respective partition of the sample and arranged to evaluate the measurements of the partitions by quantifying the mass fraction of the at least one element of the sample.
  • a semiconductor or scintillation detector is preferably used, ie a detector with high energy resolution, which is set up for the measurement of the prompt and delayed gamma radiation.
  • the method is varied by means of a moderation chamber provided independently of the sample chamber.
  • the moderation chamber can be provided / installed in the device in a stationary manner.
  • the process of moderation can be performed in the desired manner in the sample chamber, in the moderation chamber and / or in the sample itself.
  • the respective detectors of the device can be focused by at least one collimator.
  • a collimator adapted to predetermining or narrowing or adjusting the field of view of the detector provides in particular the advantage of an improved SNR, especially in connection with continuous irradiation.
  • the sample can be measured partition collimated.
  • a plurality of detectors are arranged in the same height level, in particular in the height level of the neutron source or the neutron source point.
  • the detector or detectors are arranged as close as possible to the neutron source point. This provides good measurement results or allows minimizing
  • the detectors are preferably offset by less than 90 ° in the circumferential direction relative to the neutron source point, for example by 60 or 75 °.
  • the neutron source point here is preferably the location or the position at which the neutrons are emitted, in particular emitted into the sample chamber onto the sample.
  • the neutron generator can be arranged independently of the position of the neutron source point, or the position of the neutron source
  • the collimator as well as a moderation chamber, can be permanently installed in a single predefined setting or configuration.
  • the collimator may also have multiple settings, each for a predefinable field of view, e.g. a first setting with a relatively wide / wide field of view, a second setting with a medium field of view, and a third setting with a relative
  • the collimator can be switched between the settings.
  • the device comprises at least one component which attenuates a background signal of the device from the following group: at least one collimator which limits the field of vision of the (respective) detector to a partition of the sample, preferably a collimator of lead or bismuth.
  • the device may further comprise: a graphite moderation chamber, and / or a borated polyethylene shield, and / or a sample chamber and / or a sample carrier, each at least partially made of graphite or fully fluorinated plastics or beryllium. In this way, in particular, an improved SNR can be achieved.
  • the collimator preferably has a wall thickness of at least 5 cm.
  • the device can sample nondestructively analyze the emitted gamma radiation with regard to numerous aspects.
  • the device is not limited to the evaluation of a particular type of gamma radiation or in a specific time window. It has been shown that an advantageous angle between neutron generator and detector is between 50 and 90 °, in particular since this can prevent the detector from being exposed to too high a neutron flux.
  • the detector can be focused in this angular range to a spatial area in which the neutron flux in the sample is maximally high.
  • gamma radiation from inelastic interactions (scattering processes) in previously used systems had produced such a strong background signal that the detection of gamma radiation was only possible after a certain waiting time (time window) after a neutron pulse.
  • the apparatus further includes a computer program product or data store therewith, wherein the computer program product is configured to determine at least one element of the sample by evaluating the measured gamma radiation based on energy dependent ones
  • Photopeak efficiencies as well as neutron flux and neutron spectrum within the sample or within a single partition of the sample in particular based on at least one of the above with respect to the
  • Multi-element analysis in particular in connection with a control device for controlling neutron emission, detectors and / or a rotary / lifting device.
  • the device further comprises a rotating and / or lifting device arranged for translational and / or rotational displacement of the sample carrier or the sample, preferably a decoupled from a / of the sample chamber of the device rotating and / or lifting device, wherein at least one electrical Drive the rotating / lifting device outside of a shield (in particular outside a borated polyethylene screen) of the device is arranged.
  • a shield in particular outside a borated polyethylene screen
  • the device further comprises a unit for measuring transmission, which is set up for determining the average density of the sample or the respective partition.
  • Transmission unit comprises a radioactive gamma emitter, in particular Eu-154 or Co-60, and a detector for measuring the attenuation of the gamma radiation after penetration of the sample.
  • the detector for measuring the attenuation of the gamma radiation may be one of the detectors for the prompt and delayed gamma radiation, or may also be a detector provided specifically for this transmission measurement.
  • the sample is not irradiated with neutrons. This allows the
  • the device comprises at least two detectors, in particular in a symmetrical arrangement relative to the neutron generator and / or relative to at least one neutron source or at least one neutron source point of the device.
  • the respective partition can be optimally positioned or aligned in front of a respective detector.
  • the partitions may be defined geometrically depending on the geometry of the sample, and the sample may be aligned accordingly, e.g. be completely turned in six steps.
  • the device further comprises a control device configured for automated continuous irradiation and / or set up for controlling automatic measurement with continuously applied neutron irradiation time-independent of the neutron irradiation simultaneously to the continuous irradiation, in particular adapted for iterative automated evaluation of the emitted and measured gamma radiation time independent from the neutron irradiation based on the three manually or automatically definable parameters neutron source strength at the
  • the neutron generator comprises at least one neutron source or a neutron source point configured for the fusion of deuterons (deuterium nuclei), in particular with deuterium gas as gaseous target or gaseous operating substance. It has been shown that a sufficiently high swelling strength can also be ensured by the fusion of deuterons. The use of this energy range provides advantages in continuous irradiation and also in measuring and evaluating, on the one hand due to low neutron energy, on the other hand with regard to a long irradiation time.
  • the neutron generator is an electrically operated neutron generator or comprises at least one radionuclide neutron source, such as e.g. an AmBe source. Preference is given to
  • Neutron generator which fuses deuterons and emits neutrons with a starting energy of 2.45 MeV by means of this fusion reaction.
  • a pulsed irradiation can be carried out especially at 2.45MeV.
  • previous pulsed irradiation is often a neutron generator for
  • the at least one detector is a semiconductor or scintillation detector. This allows accurate evaluation of both prompt and delayed gamma radiation in a wide range of energies.
  • the invention also relates to a device for multi-element analysis based on neutron activation, comprising: a neutron generator configured to generate fast neutrons;
  • a detector unit having at least one detector configured to measure gamma radiation emitted from an irradiated sample to determine at least one element of the sample; wherein the apparatus is arranged for unpulsed continuous irradiation of a sample and is adapted to measure prompt and / or delayed gamma radiation emitted from the irradiated sample, independently of the irradiation during irradiation, the apparatus comprising at least one sub-component signal attenuating component of the following group comprises at least one collimator restricting the field of view of the detector to the sample or partition, and / or a graphite moderation chamber, and / or a screen of borated polyethylene, and / or a sample chamber and / or a sample carrier in each case at least partially of graphite or completely fluorinated plastics or beryllium, wherein the device further comprises a control device configured for automated continuous irradiation and / or set up to control / regulate an automated measurement with continuously applied
  • Figure 1 is a perspective view in a schematic representation of a device for non-destructive multi-element analysis according to an embodiment
  • 2A, 2B, 2C each show in a sectional view a sample chamber with one or two detectors and in detail a detector of a device for non-destructive multi-element analysis according to an embodiment
  • FIG. 3 is a schematic representation of a flowchart of individual steps of a method according to an embodiment
  • Figure 4 shows a cylindrical sample with a partitioning in the form of disk segments, as a
  • FIG. 5 shows a sectional view of a sample chamber with a rotating and lifting device, arranged outside a shield, of a device according to one exemplary embodiment
  • Figure 6 is a schematic representation of a sample chamber with arranged therein
  • Neutron detectors of a neutron detector unit of a nondestructive multi-element analysis apparatus according to an embodiment.
  • FIG. 1 shows an assembly of a device 10 for non-destructive multi-element analysis, specifically in the manner of a measuring system for carrying out the method described here for multi-element analysis based on neutron activation.
  • a sample 1 is continuously irradiated with neutrons and measured simultaneously to the irradiation induced thereby / emitted gamma radiation.
  • the device / measuring system 10 together with sample 1 consists in particular of the following assemblies:
  • Neutron generator 11 comprises at least one electrically operated neutron source, in particular one
  • Neutron source which at least deuterium and deuterium (or deuterons) fused, and optionally allows another type of fusion, in particular tritium and deuterium.
  • the deuteron fusion reaction emits fast neutrons with an energy of 2.45MeV.
  • Deuterium gas is preferably used as target (non-radioactive).
  • at least one further energy value, in particular 14 IMeV, can also be provided by means of the neutron generator.
  • the neutron generator 11 is located within a moderation chamber 12 and is surrounded by a shield 19.
  • the moderation chamber 12 is made of a material which moderates fast neutrons as effectively as possible and which at a
  • Moderation process emitted as little gamma radiation, preferably graphite.
  • Gamma radiation that is not emitted from the sample and yet registered by the detector is defined as an active background signal.
  • the device 10 described herein advantageously provides a very weak, minimized background signal so that gamma radiation can be measured in a very flexible manner.
  • the sample 1 is located during the irradiation on a sample carrier 14 in the interior of a sample chamber 15.
  • the sample carrier may be, for example, a turntable, a box, a can or a bottle.
  • the sample carrier 14 and the sample chamber 15 are designed such that the neutrons irradiate the sample as homogeneously as possible (ie with a low local neutron flux gradient), and that neutrons which escape from the sample are effectively reflected back into the sample.
  • a possibly weak active background signal should be produced. This can be ensured in particular by using as material for the Sample carrier 14 and the sample chamber 15 preferably graphite, beryllium and fully fluorinated or carbon fiber reinforced plastics are used.
  • the gamma spectrum measured simultaneously for the irradiation is recorded by a detector unit 16 or by one or more detectors 16A, 16B.
  • a detector unit 16 can be both one and several detectors 16A, 16B.
  • Detectors are understood. Several detectors can be used to reduce the measuring time of a sample or, with the same measuring time, the sensitivity and accuracy of the multi-element analysis method can be increased.
  • the detector unit 16 registers the energy of the gamma radiation emitted from the sample and counts the energy depositions in the detector.
  • a collimator 17 is located around a respective detector 16.
  • the "field of vision" of the detectors used can be restricted in such a way that mainly gamma radiation is emitted which is emitted from the specimen
  • the space region with increased detection probability for gamma radiation points out the detector is in particular in the form of a cone or a pyramid
  • the collimator 17 is made of a material which shields gamma radiation as effectively as possible, preferably lead
  • the sample can be measured segmented / partitioned. These are located at a single
  • Field of view of the detector is for rotation and / or translation of sample and sample carrier a rotary and
  • Lifting device 18 is provided.
  • the rotary and lifting device and the sample carrier are connected to each other in particular by force and / or positive locking. Since the components of the rotating and lifting device could increase the active background signal, these assemblies are preferably outside the sample and
  • Moderation chamber 15, 12 and positioned outside the shield 19 (Fig. 5).
  • a shaft, chain or a toothed belt can be used for power transmission between the rotary and lifting device and the sample carrier 14.
  • the shield 19 is arranged around the moderation and sample chamber 12, 15 as well as around the detector unit 16 and around the collimator 17.
  • the shield 19 encloses the measuring system and reduces the neutron and gamma local dose rate outside the measuring system.
  • Shielding which primarily shields neutron radiation
  • borated polyethylene used as materials for the part of the shield which primarily reduces or attenuates gamma radiation.
  • concrete and high atomic number and high density elements such as steel or lead may be used. It has been found that borated polyethylene in the area of the moderation and sample chamber 12, 15 or around it, as well as around the detector unit 16 and around the collimator 17, can significantly improve the SNR.
  • Fig. 1 is further indicated that at the input mask 23 at least one of at least three
  • Variables / parameters vi, v2, v3 can be entered or retrieved, in particular the neutron source strength, the sample geometry, and / or the sample mass. These three parameters can also be determined fully automatically by the device 10 according to a variant.
  • a moderation in the separate moderation chamber 12 outside of the sample chamber 15 can be performed.
  • Moderation can generally be carried out in the moderation chamber 12, in the sample chamber 15 and / or in the sample 1 itself.
  • a transmission measuring unit 24 is further shown, by means of which optionally an additional
  • Characterization of a sample can be made, in particular based on gamma irradiation.
  • FIG. 1 Also indicated in FIG. 1 are components for automating the measurement or evaluation, in particular a control device 20 which is coupled to a data memory 21, to a nuclear physical database 22, to an input optical mask 23, to a transmission measuring unit 24, to a camera unit 25, to a weighing unit 27, and / or to a computer program product 30, wherein the latter can also be stored in the control device 20.
  • a control device 20 which is coupled to a data memory 21, to a nuclear physical database 22, to an input optical mask 23, to a transmission measuring unit 24, to a camera unit 25, to a weighing unit 27, and / or to a computer program product 30, wherein the latter can also be stored in the control device 20.
  • 2A, 2B, 2C show a device for non-destructive multi-element analysis, by means of which a collimated measurement of partitions of a sample takes place.
  • the two detectors 16A, 16B are arranged symmetrically relative to a neutron source or to a neutron source 11.1 of the neutron generator 11.
  • 2A, 2B, 2C show in detail also the preferably usable materials, in particular materials for ensuring a weak background signal, in particular borated polyethylene Ml (in particular 5 or 10%) for the shield 19 of neutron radiation (sometimes also concrete for the shield 19 of Gamma radiation), lead or bismuth M2 for the collimator 17 or for the purpose of shielding gamma radiation, graphite M3 for the moderation chamber 12 or the sample carrier 14 or the sample chamber 15, lithium-6-polyethylene or lithium-6-silicone M6 for a shielding of the detector , Germanium MIO for the crystal 16.1.
  • a region between individual components of the detector 16, in particular between a detector end cap 16.2 and the crystal 16.1, is filled with air M4, in particular in the interior of the collimator.
  • adequate materials M7, M8 can be selected for individual further components, in particular from the list comprising copper, aluminum, plastic (in particular
  • FIG. 2A shows by way of example two partitions P 1, P 2 of n partitions Pn in the form of cylinder segments
  • FIG. 2A also shows the orientation of the individual components according to the longitudinal axis x, the transverse axis y and the vertical axis or vertical axis z.
  • the sample is at least partially cylindrical or formed as a barrel and extends along the vertical axis z, in particular rotationally symmetrical about the z-axis. Positioning in different z-height positions is possible by means of the aforementioned lifting device 18.
  • Fig. 2B shows a variant with only one detector 16, which is collimated on a cylinder segment. This arrangement can also be provided in a cost-optimized manner. In the arrangement shown in each case in FIGS. 2A, 2B, moderation can also be carried out exclusively within the sample chamber 15.
  • Fig. 2C further shows a detector end cap 16.2 and a crystal holder 16.3, by means of which elements the crystal 16.1 can be positioned and aligned.
  • Control points R1 to R5 can be provided between the individual steps, be it for a user query or for an automatic, computer-controlled query.
  • a first step S 1 neutrons are generated and irradiation of a sample with neutrons takes place, wherein the first step may comprise at least one of the following sub-steps: setting (controlling or regulating) the neutron source intensity (Sl.1), moderation (S1.2 ), simulative calculation of the neutron spectrum (S1.3), simulative calculation of the neutron flux (S1.4).
  • an optionally repeated query can be made with regard to the neutron source intensity, be it an automated data query, be it in the context of user input / user guidance.
  • a sample specification and measurement is performed, wherein the second step may comprise at least one of the following substeps: detecting the sample mass and optionally also the
  • the step S2.1 can be carried out in conjunction with a transmission measurement, in particular by emitting radioactive gamma radiation to the sample, for example for detecting a filling level in a drum (sample), or for determining a matrix density.
  • the transmission measurement can therefore be understood as an extended measurement for characterizing the sample, and can provide further data, in particular also with regard to partitioning which is as expedient as possible.
  • an optionally repeated query regarding the sample mass, sample geometry and partitioning can take place, be it an automated data query in communication with a camera unit and / or a weighing unit, be it within the framework of a
  • a detection or measurement of emitted gamma radiation takes place, wherein the third step may comprise at least one of the following substeps: detection / measurement of gamma radiation and evaluation of the gamma spectrum (S3.1), element / peak identification (S3.2 ), Interference analysis (S3.3),
  • control point R3 in particular a transfer and ⁇ ⁇ ⁇ made of intermediate results.
  • the control point R3 include a plausibility check, in particular in the context of a statement about the homogeneous element and mass distribution in the sample or in a respective partition, optionally (for example, with a deviation greater than a maximum threshold) an iteration back to step S2 especially to measure based on a new collimated approach.
  • a fourth step S4 measured gamma radiation is evaluated, in particular for calculating the energy-dependent photopeak efficiency, wherein the fourth step may comprise at least one of the following substeps: Evaluating interactions within the sample (S4.1) to calculate the
  • a fifth step S5 the mass of at least one element is determined, wherein the fifth step may comprise at least one of the following sub-steps: determining at least one element mass or determining element mass ratios (S5.1), determining at least one cross-section (S5.2), in particular in each case either from step S 1 or step S4.
  • a transfer and checking of intermediate results can take place in a fifth control point R5.
  • the control point R5 may include a plausibility check, in particular a comparison or comparison of quantified elemental masses and the total mass of the sample.
  • a sixth step S6 the calculation of the neutron is carried out, wherein the sixth step may comprise at least one of the following sub-steps: evaluation of interactions, in particular
  • Control point Rl to R5 may each include an optional feedback (control loop) to the previous step, in particular as part of a review of a user input or a
  • the steps S4 to S6 can be carried out iteratively, independently of the individual control points, in particular continuously during the evaluation of gamma radiation from continuously irradiated samples.
  • the iteration is aborted if the element mass to be determined no longer changes, or at least no longer changes significantly, for example, from a predefinable threshold value for a difference.
  • FIG. 4 shows the field of view of a respective detector 16A, 16B using the example of a cylindrical sample 1 partitioned into slices and circle segments PI, P2, Pn.
  • the field of view of the respective detector 16A, 16B does not necessarily have to coincide with a respective partition.
  • each partition in each height position.
  • the entire sample can then be analyzed by six rotations and by the corresponding number of translational height displacement steps (in this case five levels, ie four displacement steps in the z direction).
  • Each partition is, for example, irradiated and measured over a period of a few seconds to minutes.
  • a device 10 is shown in which the sample carrier 14 in height by a considerable distance (dotted line) can be moved upwards.
  • the sample chamber 15 is delimited by material M3, which material M3 can be displaced together with the sample 1 into an air-filled cavity above the sample 1.
  • the rotating and lifting device 18 is connected by means of a coupling comprising a shaft 18.1 with the sample carrier 14, but apart from that arranged outside the neutron shield and sealed off from the sample chamber. This can ensure that the neutrons do not reach the turning and lifting device. A Wegsamkeit the neutrons to the rotating and lifting device is prevented.
  • the material in which the shaft 18.1 is guided is preferably graphite. As indicated in Fig. 5, in a graphite block a
  • the rotating and lifting device 18 is preferably connected exclusively to the sample carrier 14 by means of the shaft 18.1.
  • the neutron shield is then broken only by the wave.
  • the turning and lifting device is sealed behind the effective
  • Neutron shield arranged.
  • a device 10 for non-destructive multi-element analysis is shown, in which four
  • Neutron detectors 28A, 28B, 28C, 28D of a neutron detector unit 28 are arranged in the sample chamber 15.
  • the neutron detectors arranged here by way of example are equally distributed over the circumference of the
  • Sample chamber 15 is arranged.
  • more than four neutron detectors can be provided.
  • the neutron detectors are preferably arranged at the mounting height of the gamma detectors.
  • a location-resolved and energy-resolved determination of the neutron flux in particular of the absolute or total neutron flux of a respective partition, can take place externally of the sample.
  • Ml material 1 in particular borated polyethylene and / or concrete
  • M2 material 2 in particular lead and / or bismuth
  • M6 material 6 in particular lithium polyethylene and / or lithium silicone
  • M7 material 7 in particular aluminum and / or carbon fiber reinforced plastic
  • M8 material 8 in particular copper or plastic
  • MIO material 10 especially germanium
  • R5 fifth control point S 1 first step in particular generation of neutrons and irradiation with neutrons
  • S3 third step in particular detection of emitted gamma radiation and evaluation of measured gamma radiation

Abstract

The invention relates to a method for multielement analysis on the basis of neutron activation, comprising the steps: generating fast neutrons having energy in the range of 10keV to 20MeV; irradiating a sample (1) with the neutrons; measuring the gamma radiation emitted from the irradiated sample in order to determine at least one element of the sample; wherein according to the invention the sample is irradiated in a non-pulsed and continuous manner, measuring takes place during the irradiation, at least prompt or both prompt and delayed gamma radiation is measured and evaluated in order to determine the at least one element, the sample is divided into individual partitions and measuring takes place using a collimator, and the neutron flow is determined in a spatially resolved and energy-resolved manner inside the relevant partition (P1, P2, Pn) of the sample (1). The analysis is thus expanded, providing a flexible method. The invention also relates to a corresponding device and the use of a detector unit for the multielement analysis.

Description

Verfahren und Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung sowie  Method and device for multi-element analysis based on neutron activation and
Verwendung TECHNISCHES GEBIET  Use TECHNICAL AREA
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung durch Bestrahlen einer Probe mit Neutronen. Ferner betrifft die vorliegende Erfindung eine entsprechende  The present invention relates to a method for multi-element analysis based on neutron activation by irradiating a sample with neutrons. Furthermore, the present invention relates to a corresponding
Vorrichtung mit wenigstens einem kollimierbaren Detektor. Nicht zuletzt betrifft die vorliegende Erfindung auch die Verwendung einer Steuerungseinrichtung oder eines Computerprogrammproduktes dafür. Insbesondere betrifft die Erfindung ein Verfahren und eine Vorrichtung gemäß dem Oberbegriff des jeweiligen unabhängigen bzw. Device with at least one collimatable detector. Last but not least, the present invention also relates to the use of a controller or a computer program product therefor. In particular, the invention relates to a method and a device according to the preamble of the respective independent or
nebengeordneten Anspruchs. sibling claim.
HINTERGRUND DER ERFINDUNG BACKGROUND OF THE INVENTION
In vielen Bereichen der Industrie kommt der Analyse von Stoffen oder Materialien insbesondere bezüglich derer Elementzusammensetzung hohe Bedeutung zu, insbesondere bezüglich Gefahrgut oder Abfällen oder Recycling- Materialien oder Rohstoffen oder der Qualitätskontrolle von Halbzeugen oder Industrieprodukten. Eines der bisher durchgeführten Analyseverfahren ist die so genannte Multielementanalyse, mittels welcher einzelne Elemente einer Probe bestimmt werden, ohne dass vorher die exakte Zusammensetzung der Probe bekannt sein muss. Die Multielementanalyse kann mittels Neutronenaktivierung oder beispielsweise auch mittels  In many sectors of the industry, the analysis of substances or materials, in particular with regard to their element composition, is of great importance, in particular with regard to hazardous goods or wastes or recycling materials or raw materials or the quality control of semi-finished products or industrial products. One of the analysis methods carried out so far is the so-called multi-element analysis, by means of which individual elements of a sample are determined, without first having to know the exact composition of the sample. The multi-element analysis can by means of neutron activation or for example by means of
Röntgenfluoreszenzanalyse oder Massenspektrometrie erfolgen. Multielementanalyse mittels Neutronenaktivierung erfolgt bisher durch ein Bestrahlen gemäß bestimmter Zeitvorgaben. Es hat sich gezeigt, dass eine gute Aussagekraft der Messergebnisse dann sichergestellt werden kann, wenn bei gepulster Neutronenbestrahlung prompte  X-ray fluorescence analysis or mass spectrometry done. So far, multi-element analysis by means of neutron activation has been carried out by irradiation according to specific time specifications. It has been shown that a good informative value of the measurement results can be ensured if prompt in the case of pulsed neutron irradiation
Gammastrahlung nach einem gewissen Zeitfenster in Abhängigkeit der Art und Weise der gepulsten Bestrahlung ausgewertet wird. Das Zeitfenster für die Detektion der Gammastrahlung wird nach einer Wartezeit, die am Ende eines jeden Neutronenpuls folgt, begonnen und endet bevor der nächste Neutronenpuls emittiert wird. Gamma radiation is evaluated after a certain time window depending on the manner of the pulsed irradiation. The time window for the detection of the gamma radiation is started after a waiting time, which follows at the end of each neutron pulse, and ends before the next neutron pulse is emitted.
Die WO 2012/010162 AI und die DE 10 2010 031 844 AI beschreiben ein Verfahren zur zerstörungsfreien Elementanalyse großvolumiger Proben mit Neutronenstrahlung sowie eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens. Bei dem Verfahren wird die Probe gepulst mit schnellen Neutronen bestrahlt, wobei die von der Probe ausgesendete/emittierte Gammastrahlung nach einem gewissen Zeitfenster nach einem Neutronenpuls gemessen wird, bevor ein neuer Neutronenpuls auf die Probe emittiert wird. Das Messverfahren beruht dabei auch auf der Erkenntnis, dass die Messung durch einen Moderationsprozess und durch das Einhalten eines Zeitfensters nach einem jeweiligen Neutronenpuls ermöglicht werden kann. Die Detektion im Detektor von induzierter WO 2012/010162 A1 and DE 10 2010 031 844 A1 describe a method for the non-destructive elemental analysis of large-volume samples with neutron radiation and a device for carrying out the method. In the method, the sample is pulsed with fast neutrons, wherein the gamma radiation emitted by the sample is measured after a certain time window after a neutron pulse before a new neutron pulse is emitted to the sample. The measuring method is also based on the knowledge that the measurement can be made possible by a moderation process and by observing a time window after a respective neutron pulse. The detection induced in the detector of
Gammastrahlung, resultierend aus inelastischen Wechselwirkungen, kann aufgrund des Zeitfensters nach einem jeweiligen Neutronenpuls herausgefiltert und somit bei der Messung ausgeblendet werden. Als Gammastrahlung wird prompte Gammastrahlung ausgewertet. Gamma radiation, resulting from inelastic interactions, can be filtered out due to the time window after a respective neutron pulse and thus be hidden during the measurement. As gamma radiation, prompt gamma radiation is evaluated.
Auch EP 1 882 929 Bl und WO 01/07888 A2 beschreiben Verfahren, bei welchen Neutronen gepulst auf die Probe abgestrahlt werden und nach jedem Puls ein Zeitfenster eingehalten wird, bis die von der Probe emittierte prompte Gammastrahlung gemessen wird. Vergleichbare Verfahren werden z.B. auch in EP 0 493 545 B 1 und in DE 10 2007 029 778 B4 beschrieben. Also EP 1 882 929 B1 and WO 01/07888 A2 describe methods in which neutrons are pulsed onto the sample and after each pulse a time window is maintained until the prompt emitted by the sample Gamma radiation is measured. Comparable methods are also described, for example, in EP 0 493 545 B 1 and in DE 10 2007 029 778 B4.
Die Neutronenaktivierungsanalyse wird auch in den folgenden weiteren Veröffentlichungen beschrieben: US 2015/0338356 AI, DE 603 10 118 T2, US 2005/0004763 AI, US 2012/046867 AI, DE 102 15 070 AI, DE 12 36 831 B. Neutron activation analysis is also described in the following further publications: US 2015/0338356 AI, DE 603 10 118 T2, US 2005/0004763 A1, US 2012/046867 A1, DE 102 15 070 A1, DE 12 36 831 B.
ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG SUMMARY OF THE INVENTION
Aufgabe ist, ein Verfahren und eine Vorrichtung bereitzustellen, womit die Multielementanalyse von Proben mittels Neutronenaktivierung erleichtert werden kann. Auch eine Aufgabe ist, ein Verfahren und eine Vorrichtung zur The object is to provide a method and a device with which the multi-element analysis of samples can be facilitated by means of neutron activation. Also an object is to provide a method and an apparatus for
Multielementanalyse mittels Neutronenaktivierung so auszugestalten, dass sich ein breites Anwendungsfeld ergibt. Die Aufgabe kann auch darin gesehen werden, ein für den Nutzer unkompliziertes, schnelles Messverfahren bereitzustellen, welches möglichst unabhängig von der Art oder Größe oder stofflichen Zusammensetzung der zu analysierenden Probe angewandt werden kann. Nicht zuletzt ist es eine Aufgabe, ein möglichst flexibles zerstörungsfreies Verfahren und eine entsprechende Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Multielement analysis by neutron activation in such a way that results in a wide range of applications. The object can also be seen in providing a user-friendly, uncomplicated, fast measuring method which can be applied as independently as possible from the type or size or material composition of the sample to be analyzed. Last but not least, it is an object, as flexible a non-destructive method and a corresponding device for multi-element analysis based on
Neutronenaktivierung mit einer hohen Güte bzw. mit einer sehr zuverlässigen, sicheren Art und Weise der Messung und Auswertung emittierter Gammastrahlung bereitzustellen, selbst für den Fall dass eine zu untersuchende Probe bzgl. der Elementzusammensetzung und der Probengeometrie schwierig zu analysieren sein sollte und/oder eine zerstörende bzw. beeinflussende Teilprobenahme von der zu untersuchenden Probe nicht gewünscht ist.  To provide neutron activation with a high quality or with a very reliable, secure way of measuring and evaluating emitted gamma radiation, even in the event that a sample to be examined with respect to the element composition and the sample geometry should be difficult to analyze and / or a destructive or influencing partial sampling of the sample to be examined is not desired.
Zumindest eine dieser Aufgaben wird durch ein Verfahren gemäß Anspruch 1 sowie durch eine Vorrichtung gemäß dem nebengeordneten Vorrichtungsanspruch gelöst. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung werden in den jeweiligen Unteransprüchen erläutert. Die Merkmale der im Folgenden beschriebenen Ausführungsbeispiele sind miteinander kombinierbar, sofern dies nicht explizit verneint ist. At least one of these objects is achieved by a method according to claim 1 and by a device according to the independent device claim. Advantageous developments of the invention are explained in the respective subclaims. The features of the exemplary embodiments described below can be combined with one another, unless this is explicitly denied.
Ein Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, wird mit den folgenden Schritten ausgeführt: Generieren von schnellen Neutronen mit Energie im Bereich von lOkeV bis 20MeV; Bestrahlen einer Probe mit den Neutronen; Messen der aus der bestrahlten Probe emittierten Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe. Erfindungsgemäß wird vorgeschlagen, dass das Bestrahlen der Probe ungepulst auf kontinuierliche Weise erfolgt, wobei das Messen zeitunabhängig von der Bestrahlung (unabhängig vom zeitlichen Verlauf der Bestrahlung), insbesondere ohne durch Neutronenpulse vorgegebene Zeitfenster, während des Bestrahlens erfolgt, insbesondere simultan zur Bestrahlung über denselben Zeitraum wie die A method of multi-element analysis based on neutron activation is performed with the following steps: generating fast neutrons with energy in the range of 10KeV to 20MeV; Irradiating a sample with the neutrons; Measuring the gamma radiation emitted from the irradiated sample to determine at least one element of the sample. According to the invention, it is proposed that the irradiation of the sample takes place in an unpulsed, continuous manner, the measurement taking place irrespective of the irradiation time (irrespective of the time course of the irradiation), in particular without time intervals given by neutron pulses, during the irradiation, in particular simultaneously for the irradiation over the same period of time as the
Bestrahlung, insbesondere kontinuierlich während des Bestrahlens. Irradiation, in particular continuously during irradiation.
Hierdurch kann ein zerstörungsfreies Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung für diverse Arten von Proben und bei hoher messtechnischer Flexibilität und belastbaren, reproduzierbaren, zuverlässigen Ergebnissen bereitgestellt werden. Die Probe wird kontinuierlich ohne Einzelpulse mit Neutronen bestrahlt, beispielsweise kontinuierlich über einen Zeitraum von mehreren Sekunden oder Minuten oder Stunden, wobei simultan zur Bestrahlung die von der Probe ausgesendete/emittierte Gammastrahlung gemessen werden kann. Es hat sich gezeigt, dass die Neutronen dabei insbesondere mittels eines Generators eingerichtet zur Fusion von Deuteronen (Deuteriumkerne) generiert werden können, insbesondere mit Deuteriumgas als gasförmiges Target bzw. als Betriebsstoff. Die vorliegende Erfindung ermöglicht das Messen und Auswerten basierend auf vergleichsweise niederenergetischer Bestrahlung über einen langen Zeitraum, wodurch sich die Analyse sehr exakt und reproduzierbar durchführen lässt. Gemäß dem Stand der Technik wurde bisher bei vielen messtechnischen Aufgaben auf gepulste Art und Weise bestrahlt, wobei bisher eine Wartezeit nach einem jeweiligen Neutronenpuls erforderlich war. Die Pulslänge lag bisher üblicherweise im Bereich von zehn bis mehreren hundert Mikro Sekunden ^Sek.). Im Gegensatz zu gepulster Bestrahlung wird simultan zur Bestrahlung sowohl die von der Probe ausgesendete/emittierte prompte als auch die verzögerte Gammastrahlung gemessen, wobei die Energieauflösung des Detektors die Unterteilung in prompte und verzögerte Gammastrahlung ermöglicht. Im Gegensatz zu gepulster Bestrahlung muss kein Zeitfenster (bisher üblicherweise mindestens 5μ8ε^) eingehalten werden, bis die Messung/ Auswertung emittierter Strahlung erfolgen kann. Es ist keine Wartezeit für den Beginn der Detektion der Gammastrahlung notwendig. Eine zeitliche As a result, a non-destructive multi-element analysis based on neutron activation can be provided for diverse types of samples and with high metrological flexibility and robust, reproducible, reliable results. The sample is continuously irradiated with neutrons without individual pulses, for example continuously over a period of several seconds or minutes or hours, whereby the gamma radiation emitted / emitted by the sample can be measured simultaneously with the irradiation. It has been found that the neutrons can be generated in particular by means of a generator for the fusion of deuterons (deuterium nuclei), in particular with deuterium gas as gaseous target or as fuel. The present invention enables measurement and evaluation based on comparatively low-energy irradiation over a long period of time, whereby the analysis can be carried out very accurately and reproducibly. According to the prior art, many metrological tasks have so far been irradiated in a pulsed manner, so far a waiting time after a respective neutron pulse has been required. The pulse length used to be usually in the range of ten to several hundred micro seconds ^ sec.). In contrast to pulsed irradiation, both the prompt and the emitted gamma radiation emitted by the sample are measured simultaneously with the irradiation, the energy resolution of the detector allowing the division into prompt and delayed gamma radiation. In contrast to pulsed irradiation, no time window (hitherto usually at least 5μ8ε) has to be maintained until the measurement / evaluation of emitted radiation can take place. There is no waiting time for the start of the detection of gamma radiation necessary. A temporal
Koordination mit dem Ende von einem jeweiligen Neutronenpuls ist nicht mehr erforderlich, sondern es kann kontinuierlich bestrahlt und gemessen werden. Dies ermöglicht auch, die Messzeit für die Analyse der Proben zu reduzieren. Coordination with the end of a respective neutron pulse is no longer required, but it can be continuously irradiated and measured. This also makes it possible to reduce the measuring time for the analysis of the samples.
Das Messen kann vollständig ohne Zeitfenster erfolgen, oder wahlweise teilweise mit Zeitfenster. Bevorzugt wird zumindest ein Teil der emittierten Gammastrahlung jedenfalls zeitunabhängig ohne Zeitfenster gemessen. Das Verfahren kann ein Moderieren der schnellen Neutronen umfassen, zumindest zeitweise. The measurement can be done completely without time window, or optionally partially with time window. At least part of the emitted gamma radiation is preferably at least time-independent measured without time window. The method may include moderating the fast neutrons, at least temporarily.
Das simultane Messen der Gammastrahlung erlaubt eine hohe Leistungsfähigkeit der Messanlage. In einem Standard-Betriebsmodus kann dabei sowohl prompte als auch verzögerte Gammastrahlung gemessen werden, mit einem Schwerpunkt hinsichtlich prompter Gammastrahlung. Das Messen simultan zur Bestrahlung kann auf kontinuierliche Weise erfolgen, insbesondere bei derselben zeitlichen Vorgabe wie das Bestrahlen, oder in einzelnen Zeitfenstern unabhängig von zeitlichen Vorgaben für das Bestrahlen. Beispielsweise erfolgt ein kontinuierliches Bestrahlen, aber optional ein Messen nur in kleinen Intervallen. Das Messen simultan zu einer kontinuierlichen Bestrahlung hat zur Folge, dass irgendwelche Zeitfenster nicht berücksichtigt werden müssen, sondern dass das Messen und Auswerten auf sehr flexible Art und Weise durchgeführt werden kann und beide Arten von Strahlung, also prompte und verzögerte Gammastrahlung, ausgewertet werden können. Als Besonderheit der vorliegenden Erfindung kann die Messung/Detektion der Gammastrahlung unabhängig von zeitlichen Zusammenhängen bei der Neutronenbestrahlung hervorgehoben werden. The simultaneous measurement of the gamma radiation allows a high performance of the measuring system. In a standard mode of operation, both prompt and delayed gamma radiation can be measured, with a focus on prompt gamma radiation. The measurement simultaneously with the irradiation can take place in a continuous manner, in particular with the same timing as the irradiation, or in individual time windows irrespective of time specifications for the irradiation. For example, a continuous irradiation, but optionally a measurement takes place only at small intervals. Measuring at the same time as continuous irradiation means that no time windows have to be taken into account, but that the measurement and evaluation can be carried out in a very flexible manner and both types of radiation, ie prompt and delayed gamma radiation, can be evaluated. As a special feature of the present invention, the measurement / detection of the gamma radiation can be emphasized independently of temporal relationships in the neutron irradiation.
Gemäß dem Stand der Technik wurde gepulst bestrahlt, wobei bisher eine Wartezeit nach einem jeweiligen Neutronenpuls erforderlich war. Die Pulslänge lag bisher üblicherweise im Bereich von zehn bis mehreren hundert Mikrosekunden ^Sek.). Unmittelbar nach einem jeweiligen Neutronenpuls war das Untergrundsignal der bisher verwendeten Messanlagen zu hoch, so dass das Signal zu Untergrund- Verhältnis (signal to noise ratio SNR) direkt nach dem Neutronenpuls zu schlecht war, um die Messung auswerten zu können. Daher konnte kein According to the prior art was pulsed irradiated, which previously required a waiting time after each neutron pulse. The pulse length used to be usually in the range of ten to several hundred microseconds ^ sec.). Immediately after a respective neutron pulse, the background signal of the previously used measuring systems was too high, so that the signal to noise ratio (SNR) directly after the neutron pulse was too poor to be able to evaluate the measurement. Therefore, no could
aussagekräftiges Spektrum der Gammastrahlung detektiert werden. Bei bisherigen Verfahren wurde den Neutronen bei vielen messtechnischen Aufgaben ein gewisses Zeitfenster gewährt, um die Messung vornehmen zu können, insbesondere nachdem die Neutronen emittiert wurden. Üblicherweise beträgt dieses Zeitfenster mindestens 5μ8ε^ In diesem Zeitfenster steigt die Wahrscheinlichkeit für Wechselwirkungen in der Probe, so dass nach einer gewissen Wartezeit (bzw. Moderationszeit) nach einem jeweiligen Neutronenpuls mit einem ausreichend guten Signal zu Untergrund- Verhältnis SNR gemessen werden konnte. Die Datenakquise erfolgte auf zeitversetzte Weise in Abhängigkeit der Neutronenpulse. meaningful spectrum of gamma radiation can be detected. In previous methods, the neutrons have been granted a certain time window for many metrological tasks in order to be able to carry out the measurement, in particular after the neutrons have been emitted. Usually, this time window is at least 5μ8ε ^ In this time window the probability for interactions in the sample increases, so that after a certain waiting time (or moderation time) after a respective neutron pulse with a sufficiently good signal to background ratio SNR could be measured. The data acquisition took place in a time-shifted manner as a function of the neutron pulses.
Bei der gemäß vorliegendem Verfahren gemessenen und ausgewerteten Gammastrahlung handelt es sich hingegen einerseits um prompte Gammastrahlung, die unmittelbar nach einer Wechselwirkung der Neutronen mit den Atomkernen der Probe emittiert wird. Der Zeitraum bis zur Emission beträgt bei prompter Gammastrahlung ca. 10exp-16 bis 10exp-12 Sekunden, welcher Zeitraum derart gering ist, dass von instantaner/unmittelbarer Emission gesprochen werden kann. Bei prompter Gammastrahlung gibt es keinen messtechnisch relevanten Zeitverzug zwischen Neutroneneinfang und Emission der Gammastrahlung. Andererseits ist auch verzögerte Gammastrahlung betroffen, die beim Zerfall der aktivierten Atomkerne zeitversetzt gemäß der charakteristischen Halbwertszeit emittiert wird. Verzögerte Gammastrahlung wird zeitversetzt nach einem Neutroneneinfang gemäß der charakteristischen Halbwertszeit des gebildeten Radionuklids aus dem Atomkern emittiert. Bei der klassischen Neutronenaktivierungsanalyse (NAA) haben der Wirkungsquerschnitt für den Neutroneneinfang sowie dieOn the one hand, the gamma radiation measured and evaluated according to the present method is, on the one hand, prompt gamma radiation which is emitted immediately after an interaction of the neutrons with the atomic nuclei of the sample. The time to emission is about 10exp-16 to 10exp-12 seconds in the case of prompt gamma radiation, which period is so short that immediate / immediate emission can be used. In the case of prompt gamma radiation, there is no metrologically relevant time delay between neutron capture and emission of the gamma radiation. On the other hand, delayed gamma radiation is also affected, which is emitted at the disintegration of the activated atomic nuclei with a time delay according to the characteristic half-life. Delayed gamma radiation is emitted out of the atomic nucleus after a neutron capture according to the characteristic half-life of the formed radionuclide. In the classical neutron activation analysis (NAA), the cross section for the neutron capture and the
Halbwertzeit des aktivierten Radionuklids Einfluss auf die emittierte Strahlung. Erfindungsgemäß können zwei Messkonzepte miteinander verbunden werden: klassische Neutronenaktivierungsanalyse (NAA) einerseits, und eine Prompt-Gamma-NAA andererseits (PGNAA). Dabei kann basierend auf der Energie der Gammastrahlung (insbesondere Position des Maximums eines Peaks) und der energetischen Auflösung des Detektors zwischen prompter und verzögerter Gammastrahlung unterschieden werden. Half-life of the activated radionuclide influences the emitted radiation. According to the invention, two measurement concepts can be interconnected: classical neutron activation analysis (NAA) on the one hand, and a prompt gamma NAA on the other hand (PGNAA). In this case, a distinction can be made between prompt and delayed gamma radiation based on the energy of the gamma radiation (in particular the position of the maximum of a peak) and the energy resolution of the detector.
Erwartungsgemäß kann der größte Erkenntnisgewinn durch Auswertung von prompter Gammastrahlung erzielt werden. Es gibt jedoch eine ganze Reihe von Elementen, wie z.B. Blei, die kein gutes promptes Signal liefern. Daher ist es bei zahlreichen Anwendungsfällen oder zahlreichen Arten von Materialproben zweckdienlich, die Auswertung sowohl von prompter als auch von verzögerter Gammastrahlung vorzunehmen. Wahlweise kann die Bestrahlung optional auch in gepulster Art und Weise erfolgen, zumindest zeitweise, um lediglich verzögerte Gammastrahlung zu messen. Wahlweise kann unabhängig von der Art und Weise der Bestrahlung lediglich verzögerte Gammastrahlung gemessen werden, insbesondere bei einer Analyse hinsichtlich Blei. Die aus der Probe emittierte Gammastrahlung wird in einem oder mehreren Detektoren energieaufgelöst gemessen. Hieraus resultiert ein gemessenes Gammaspektrum, insbesondere entsprechend einer Aufzeichnung der Zahl der in einem Gammastrahlen-Detektor nachgewiesenen Ereignisse als Funktion der Energie. Anhand der Energie der Gammastrahlung erfolgt die Identifizierung der Elemente der Probe. Mittels der gemessenen energieabhängigen Strahlungsintensität erfolgt die Quantifizierung einer Elementmasse. Der Massenanteil von einem Element, das in der Probe enthalten ist, wird nach Abzug des Untergrundsignals aus der Fläche der Photopeaks ausgewertet, welche das Element im Gammaspektrum hervorruft. Da die bestrahlten Elemente in der Probe im Regelfall As expected, the greatest gain in knowledge can be achieved by evaluating prompt gamma radiation. However, there are a whole series of elements, such as Lead, which does not give a good prompt signal. Therefore, in many applications or numerous types of material samples, it is useful to evaluate both prompt and delayed gamma radiation. Optionally, the irradiation may optionally also be in a pulsed manner, at least temporarily, to measure only delayed gamma radiation. Optionally, regardless of the manner of irradiation, only delayed gamma radiation may be measured, especially in an analysis for lead. The gamma radiation emitted from the sample is measured in an energy-resolved manner in one or more detectors. This results in a measured gamma spectrum, in particular according to a record of the number of events detected in a gamma ray detector as a function of energy. The energy of the gamma radiation is used to identify the elements of the sample. By means of the measured energy-dependent radiation intensity, the quantification of an element mass takes place. The mass fraction of an element contained in the sample, after subtracting the background signal, is evaluated from the area of the photopeaks which the element produces in the gamma spectrum. As the irradiated elements in the sample usually
Gammastrahlung bei verschiedenen Energien emittieren, werden sämtliche auswertbaren Gamma-Energien von einem Element bei der analytischen Auswertung für die Massenbestimmung sowie bei der Unsicherheitsanalyse für die Massenbestimmung berücksichtigt. Es hat sich gezeigt, dass die Analyse basierend auf sämtlichen auswertbaren Gamma-Energien von einem Element den Vorteil hat, dass eine breite Datengrundlage genutzt werden kann und dass Plausibilitätsprüfungen durchgeführt werden können. Ferner kann eine noch verbleibende Messunsicherheit reduziert werden, und die Genauigkeit des Messverfahrens kann gesteigert werden. Gamma radiation emitted at different energies, all evaluable gamma energies of an element in the analytical evaluation for mass determination and in the uncertainty analysis for mass determination are taken into account. It has been shown that the analysis based on all evaluable gamma energies of an element has the advantage that a broad data base can be used and that plausibility checks can be carried out. Furthermore, a remaining measurement uncertainty can be reduced, and the accuracy of the measurement method can be increased.
Die analytische Auswertung zur Massenbestimmung bei der Multielementanalyse basiert insbesondere auf der Berechnung von energieabhängigen Photopeak-Effizienzen von Gamma-Emissionen aus der Probe und aus einzelnen Partitionen der Probe sowie der Berechnung des Neutronenspektrums und des Neutronenflusses innerhalb der Probe und innerhalb von Partitionen der Probe. Für diese Berechnungen können initial Annahmen über die elementare Zusammensetzung getroffen werden, welche aus der Auswertung des Gammaspektrums abgeleitet werden. Es hat sich gezeigt, dass die Ergebnisse der Multielementanalyse die a priori gemachten initialen The analytical evaluation for mass determination in the multi-element analysis is based in particular on the calculation of energy-dependent photopeak efficiencies of gamma emissions from the sample and from individual partitions of the sample and the calculation of the neutron spectrum and the neutron flux within the sample and within partitions of the sample. For these calculations, initial assumptions about the elemental composition can be made, which are derived from the evaluation of the gamma spectrum. It has been shown that the results of the multielement analysis are the a priori made initials
Annahmen zur Berechnung von Photopeak-Effizienzen, Neutronenspektrum und Neutronenfhiss präzisieren und auch die Genauigkeit des Messverfahrens erhöhen können, so dass das Verfahren bevorzugt iterativ bezüglich der Zusammensetzung der Probe so lange durchgeführt wird, bis sich die berechnete Zusammensetzung der Probe stabilisiert. Das zerstörungsfreie Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung ist durch diese Art der analytischen Verfahrensweise auf automatische Weise möglich, insbesondere iterativ, wobei als Eingangsparameter insbesondere nur die Form des Probekörpers und die Masse sowie die Neutronenquellstärke erforderlich sind. Die Neutronenquellstärke kann dabei von der Messanlage bzw. Vorrichtung als Regelgröße bezogen werden. Specify assumptions for the calculation of photopeak efficiencies, neutron spectrum and neutron flux and also increase the accuracy of the measurement method, so that the procedure is preferably performed iteratively with respect to the composition of the sample until the calculated composition of the sample stabilizes. The non-destructive method for multi-element analysis based on neutron activation is automatically possible by this type of analytical procedure, in particular iteratively, with only the shape of the specimen and the mass and the Neutronenquellstärke are required as input parameters in particular. The neutron source intensity can be obtained from the measuring system or device as a controlled variable.
Anhand dieses Verfahrens zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung sowie einer Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens können zerstörungsfrei diverse Proben auf einfache Art und Weise bezüglich der stofflichen Zusammensetzung untersucht werden. Als analysierbare Proben können beispielhaft genannt werden: Bodenproben, Aschen, Wasserproben, Klärschlämme, Elektroschrotte, chemotoxische oder radioaktive Abfälle. Die Analyse von Proben kann im Batchbetrieb oder online an einem Massenstrom erfolgen. Die Analyse von Proben kann unter anderem für Zwecke der Qualitätssicherung, der zielgerichteten Sortierung, der Prozesssteuerung und/oder der Nachweisführung erfolgen. By means of this method for multi-element analysis based on neutron activation and a device for carrying out the method, it is possible to examine various samples in a non-destructive manner in a simple way with respect to the material composition. Examples of analyzable samples include soil samples, ashes, water samples, sewage sludge, electronic scrap, chemotoxic or radioactive waste. The analysis of samples can be done in batch mode or online at a mass flow. The analysis of samples may be performed for purposes such as quality assurance, targeted sorting, process control and / or verification.
Im Vergleich zu bisherigen Verfahren zeichnet sich das erfindungsgemäße Verfahren insbesondere durch folgende Eigenschaften aus: Kontinuierliche Emission von schnellen Neutronen; Kontinuierliche Messung der In comparison to previous methods, the method according to the invention is characterized in particular by the following properties: continuous emission of fast neutrons; Continuous measurement of
Gammaspektren; Kollimierte Messung der gesamten Probe oder von einzelnen Teilvolumina der Probe Gamma spectra; Collimated measurement of the entire sample or of individual partial volumes of the sample
(Partitionen); die Probe wird insbesondere mit 2.45MeV Neutronen bestrahlt (< lOMeV, vergleichsweise kleine Startenergie); Gammastrahlung wird durch Auswertung des Signals einer jeden Partition ausgewertet; die analytische Auswertung zur Bestimmung der Elementmassen erfolgt insbesondere basierend auf der vereinfachten Annahme, dass die Elementmasse homogen in einer Partition verteilt ist; und/oder es erfolgt eine Rotation und axiale Verschiebung des Probekörpers zum Detektor. Nach bzw. während der Emission von schnellen Neutronen kann eine Moderation der schnellen Neutronen in einer Moderationskammer, in der Probenkammer und/oder in der Probe selbst erfolgen, bis diese ausreichend thermalisiert sind. (Partitions); in particular, the sample is irradiated with 2.45 MeV neutrons (<IOMeV, comparatively small starting energy); Gamma radiation is evaluated by evaluating the signal of each partition; the analytical evaluation for the determination of the element masses takes place in particular based on the simplified assumption that the element mass is homogeneously distributed in a partition; and / or there is a rotation and axial displacement of the specimen to the detector. After or during the emission of fast neutrons, the fast neutrons can be moderated in a moderation chamber, in the sample chamber and / or in the sample itself until they are sufficiently thermalized.
Im Gegensatz dazu erfolgte die Analyse bisher üblicherweise durch ein Verfahren mit den folgenden Eigenschaften: Gepulste Bestrahlung mit schnellen Neutronen; Messung der Gammaspektren in vorab definierten Zeitintervallen bzw. Zeitfenstern nach einem jeweiligen Neutronenpuls bzw. zwischen den einzelnen Neutronenpulsen; die Probe wird integral gemessen, ohne dass ein Kollimator definiert ist; die Probe wird insbesondere mit 14. IMeV Neutronen bestrahlt (>10MeV); es erfolgt eine Rotation des Probekörpers vor dem Detektor, und die Gammastrahlung wird in Abhängigkeit eines Drehwinkels der bestrahlten Probe gemessen; die analytische Auswertung zur Bestimmung von inhomogen verteilten Elementmassen erfolgt basierend auf der vereinfachten Annahme, dass die Elementmasse punktförmig ist. Der integrale Neutronenfluss in der Probe kann mittels einer metallischen Umhüllung der Probe bestimmt werden. In contrast, the analysis has hitherto usually been carried out by a method having the following properties: pulsed irradiation with fast neutrons; Measurement of the gamma spectra in predefined time intervals or time windows after a respective neutron pulse or between the individual neutron pulses; the sample is measured integrally without defining a collimator; in particular, the sample is irradiated with 14. IMeV neutrons (> 10 MeV); there is a rotation of the specimen in front of the detector, and the gamma radiation is measured as a function of a rotation angle of the irradiated sample; the analytical evaluation for the determination of inhomogeneously distributed element masses is based on the simplified assumption that the element mass is punctiform. The integral neutron flux in the sample can be determined by means of a metallic coating of the sample.
Im Folgenden wird kurz auf die im Zusammenhang mit der vorliegenden Erfindung verwendeten Begriffe eingegangen. The following will briefly discuss the terms used in connection with the present invention.
Als Abschirmung ist bevorzugt ein Material bzw. eine Einheit zu verstehen, welche/welches die Vorrichtung bzw. Messanlage umschließt und die Gamma- und Neutronenortsdosisleistung außerhalb der Messanlage reduziert. Als Bestrahlung bzw. Bestrahlen ist bevorzugt ein Betrieb eines Neutronengenerators und ein Generieren und Ausstrahlen von Neutronen auf wenigstens eine Probe zu verstehen, um die Emission von für die As a shielding is preferably a material or a unit to understand what / which encloses the device or measuring system and reduces the gamma and Neutronenortsdosisleistung outside the measuring system. As irradiation, it is preferable to understand an operation of a neutron generator and generation and emission of neutrons on at least one sample in order to control the emission of the neutron
Elementzusammensetzung charakteristischer Gammastrahlung aus der Probe zu bewirken. To effect elemental composition of characteristic gamma radiation from the sample.
Als Detektoreinheit ist bevorzugt eine Einheit oder Baugruppe der Messanlage zu verstehen, umfassend einen oder mehrere Detektoren, mit welcher Detektoreinheit die aus der Probe oder aus einzelnen Partitionen der Probe emittierte Gammastrahlung hochauflösend gemessen wird. Ein jeweiliger Detektor kann eine Erstreckung von z.B. 5 bis 10cm in einer Raumrichtung aufweisen. The detector unit is preferably a unit or module of the measuring system, comprising one or more detectors, with which detector unit the gamma radiation emitted from the sample or from individual partitions of the sample is measured in high-resolution. A respective detector may have an extension of e.g. 5 to 10cm in one spatial direction.
Als Kollimator ist bevorzugt eine Einheit oder Baugruppe der Messanlage zu verstehen, welche den Sichtbereich eines Detektors auf einen Raumbereich mit einer höheren Nachweiswahrscheinlichkeit für Gammastrahlung einschränkt. Die Kollimation kann auch speziell hinsichtlich einzelner Segmente/Partitionen der Probe erfolgen. A collimator is preferably a unit or module of the measuring system which limits the field of view of a detector to a spatial area with a higher detection probability for gamma radiation. Collimation may also be specific to individual segments / partitions of the sample.
Als Messanlage ist bevorzugt eine messtechnische Anlage zur Erzeugung ionisierender Strahlung mit dem Zweck der Multielementanalyse von Proben zu verstehen. Die hier beschriebene Vorrichtung kann in einer As a measuring system is preferably a metrological system for generating ionizing radiation to understand the purpose of the multi-element analysis of samples. The device described here can be used in one
Ausführungsform als Messanlage bezeichnet werden.  Embodiment be referred to as a measuring system.
Als Moderationskammer ist bevorzugt eine Baugruppe der Messanlage zur Moderation von Neutronen zu verstehen, insbesondere mittels Graphit oder zumindest teilweise bestehend aus Graphit. Die Moderation kann je nach gewünschter Art und Weise einer Messung/Auswertung optional in der Probenkammer vorgesehen sein, und/oder in einer separaten Moderationskammer erfolgen. As moderation chamber is preferably an assembly of the measuring system for the moderation of neutrons to understand, in particular by means of graphite or at least partially made of graphite. Depending on the desired manner of measurement / evaluation, the moderation can optionally be provided in the sample chamber, and / or in a separate moderation chamber.
Als Neutronengenerator ist bevorzugt eine Baugruppe der Messanlage zu verstehen, welche schnelle Neutronen aussendet (insbesondere 2.45MeV-Neutronen oder ferner auch allgemein Neutronen mit <10MeV) und innerhalb der Abschirmung angeordnet ist. Der Neutronengenerator kann optional von einer separat von der Probenkammer bereitgestellten Moderationskammer umgeben sein.  A neutron generator is preferably an assembly of the measuring system which emits fast neutrons (in particular 2.45MeV neutrons or, more generally, also neutrons with <10 MeV) and is arranged inside the shield. The neutron generator may optionally be surrounded by a moderation chamber provided separately from the sample chamber.
Als Neutronenfluss ist bevorzugt ein Produkt aus der Neutronendichte (freie Neutronen pro cm3) und dem mittleren Betrag der Geschwindigkeit der Neutronen (cm/Sek.) zu verstehen.  The neutron flux is preferably a product of the neutron density (free neutrons per cm 3) and the mean amount of the speed of the neutrons (cm / sec).
Als Neutronenspektrum ist bevorzugt die relative Verteilung der Neutronenenergie über den gesamten As a neutron spectrum, the relative distribution of neutron energy over the entire is preferred
Energiebereich der Neutronen zu verstehen. Energy range of neutrons to understand.
Als Partition ist bevorzugt ein vordefinierbarer/vordefinierter Raumbereich innerhalb der Probe zu verstehen, wobei die Summe sämtlicher Partitionen die gesamte Probe ergibt bzw. den gesamten Probenkörper definiert. Eine bevorzugte Anzahl von Partitionen kann in Abhängigkeit von der Größe der Probe und der messtechnischen Aufgabenstellung gewählt werden, beispielsweise zwischen 1 und 60 Partitionen. Dabei kann das Volumen einer Partition im Bereich von wenigen Kubikzentimetern bis Litern liegen. Bei besonders kleinen Proben, z.B. wenigen Kubikzentimetern, kann es vorteilhaft sein, nur eine einzige Partition zu definieren. A partition is preferably to be understood as a predefinable / predefined spatial area within the sample, the sum of all partitions resulting in the entire sample or defining the entire sample body. A preferred number of partitions may be chosen depending on the size of the sample and the metrological task, for example between 1 and 60 partitions. The volume of a Partition are in the range of a few cubic centimeters to liters. For very small samples, eg a few cubic centimeters, it may be advantageous to define only a single partition.
Als Photopeak-Effizienz ist bevorzugt eine Nachweiswahrscheinlichkeit für die vollständige Energiedeposition einer Gamma-Emission im Detektor zu verstehen.  The photopeak efficiency is preferably a detection probability for the complete energy deposition of a gamma emission in the detector.
Als Gamma-Emission kann dabei Gammastrahlung unabhängig von deren Energieniveau verstanden werden. Spezifische Gammastrahlung weist eine spezifische Energie auf. Die Gamma-Emission als solche ist die Reaktion nach einer Bestrahlung mit Neutronen. Die Analyse wird daher spezifisch bezüglich einzelner Arten von As gamma emission gamma radiation can be understood regardless of their energy level. Specific gamma radiation has a specific energy. Gamma emission as such is the reaction after irradiation with neutrons. The analysis is therefore specific to individual species of
Gammastrahlung aus dem Spektrum einer Gamma-Emission durchgeführt. Über das Spektrum der Gamma- Emission werden Signale von prompter und verzögerter Gammastrahlung detektiert. Gamma radiation is performed from the spectrum of a gamma emission. The gamma emission spectrum is used to detect signals of prompt and delayed gamma radiation.
Als Probe ist bevorzugt eine feste oder flüssige Materialmenge zu verstehen, welche für die Analyse ausgewählt wird und den Untersuchungsgegenstand darstellt, z.B. umfassend Bodenproben, Aschen, Wasserproben, As the sample, it is preferable to understand a solid or liquid amount of material which is selected for analysis and is the subject of the investigation, e.g. including soil samples, ashes, water samples,
Klärschlämme, chemotoxische oder radioaktive Abfälle. Sewage sludge, chemotoxic or radioactive waste.
Als Probenkammer ist bevorzugt eine Baugruppe der Messanlage zu verstehen, in welcher die Probe während der Bestrahlung angeordnet wird, und in welcher die Probe optional auch verlagert werden kann, insbesondere während der Bestrahlung.  The sample chamber is preferably an assembly of the measuring system in which the sample is placed during the irradiation, and in which the sample can optionally also be displaced, in particular during the irradiation.
Als Probenträger ist bevorzugt eine Baugruppe der Messanlage zu verstehen, welche die Probe aufnimmt und welche in der Probenkammer angeordnet ist. Mittels des Probenträgers kann eine örtliche Verlagerung der Probe erfolgen. Im Folgenden wird das erfindungsgemäße Verfahren zunächst allgemein beschrieben, wobei darauffolgend im Detail auf einzelne Aspekte des Verfahrens eingegangen wird.  As a sample carrier is preferably an assembly of the measuring system to understand, which receives the sample and which is arranged in the sample chamber. By means of the sample carrier, a local displacement of the sample can take place. In the following, the method according to the invention will first be described in general terms, with details of the method being discussed in detail below.
Durch den Betrieb eines oder mehrerer Neutronengeneratoren wird eine Probe innerhalb einer Messanlage kontinuierlich mit Neutronen bestrahlt und simultan zur Bestrahlung die durch die Neutronenwechselwirkungen induzierte/emittierte Gammastrahlung gemessen.  Through the operation of one or more neutron generators, a sample within a measuring system is continuously irradiated with neutrons and measured simultaneously to the irradiation induced by the neutron interactions / emitted gamma radiation.
Wie bereits erwähnt, handelt es sich bei der Gammastrahlung einerseits um prompte Gammastrahlung, die unmittelbar nach einer Wechselwirkung der Neutronen mit den Atomkernen der Probe emittiert werden, und andererseits um verzögerte Gammastrahlung, die beim Zerfall der aktivierten Atomkerne gemäß der As already mentioned, gamma radiation is, on the one hand, prompt gamma radiation emitted immediately after interaction of the neutrons with the atomic nuclei of the sample, and, on the other hand, delayed gamma radiation, which occurs upon decay of the activated atomic nuclei in accordance with
charakteristischen Halbwertszeit emittiert wird. Die aus der Probe emittierte Gammastrahlung kann in einem oder mehreren Detektoren energieaufgelöst gemessen werden. Hieraus resultiert ein gemessenes Gammaspektrum, pro Detektor. Das Gammaspektrum ist die Aufzeichnung der Zahl der in einem Gamma-Detektor nachgewiesenen Ereignisse als Funktion der Energie. Anhand der Energie der Gammastrahlung erfolgt die Identifizierung der Elemente der Probe. Mittels der gemessenen energieabhängigen Strahlungsintensität kann die Quantifizierung einer Elementmasse erfolgen. Berechnung der Elementmassen bei partitionierter und bei nicht-partitionierter Messung characteristic half-life is emitted. The gamma radiation emitted from the sample can be measured in an energy-resolved manner in one or more detectors. This results in a measured gamma spectrum, per detector. The gamma spectrum is the recording of the number of events detected in a gamma detector as a function of energy. The energy of the gamma radiation is used to identify the elements of the sample. By means of the measured energy-dependent radiation intensity, the quantification of an element mass can take place. Calculation of element masses for partitioned and non-partitioned measurements
Der Massenanteil von einem Element, das in der Probe enthalten ist, wird nach Abzug des Untergrundsignals aus der Fläche der Photopeaks berechnet, den das Element im Gammaspektrum hervorruft. Die bei der  The mass fraction of an element contained in the sample, after subtracting the background signal, is calculated from the area of the photopeaks produced by the element in the gamma spectrum. The at the
Multielementanalyse registrierte Netto-Photopeakzählrate ist von folgenden Einflussparametern abhängig, welcher Zusammenhang insbesondere in der folgenden Veröffentlichung betrachtet wurde: G. L. Molnar (Ed.), Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis with Neutron Beams, Kluwer Academic Publishers, ISBN 1-4020-1304-3 (2004). Multi-element analysis registered net photopeak count rate is dependent on the following influencing parameters, which relationship was particularly considered in the following publication: GL Molnar (Ed.), Handbook of Prompt Gamma Activation Analysis with Neutron Beams, Kluwer Academic Publishers, ISBN 1-4020-1304-3 (2004).
(1) (Ps)Ey = £ < f · εΕγ(χ)(1) (Ps) Ey = £ < f · ε Εγ (χ)
· σγ(Ε„) · (χ, En) dEn dx wobei · Σ γ (Ε ") · (χ, E n ) dE n dx where
(PR)E., die Netto-Zähirate des Photopeaks des Elementes für die Gamma-Energäe EY ist, M die molare Masse des entsprechenden Elementes ist, (PR) E., Which is the net rate of refraction of the photopeak of the element for the gamma energy E Y , M is the molar mass of the corresponding element,
NA = 6.0221408 · IQ23 die Avogadro Konstante ist, N A = 6.0221408 · IQ 23 is the Avogadro constant,
x die Position in dem Probevoiumen '···' ist, x is the position in the sample space '··· ' ,
/;',.< die Neutronenenergie ist, /; ' ,. <is the neutron energy,
)n {x) die Verteilungsfunktion für die Masse des entsprechenden Elementes im Probevoiumen ist,  ) n {x) is the distribution function for the mass of the corresponding element in the sample void,
ΕΕγ ί) die PNotopeak-Effizsenz für Gammastrahlen des Elementes an der entsprechenden Energie !' r, die an der Position emittiert worden ist, Ε Ε γ ί) the PNotopeak efficiency for gamma rays of the element at the corresponding energy! ' r that has been emitted at the position
!?., (/:',,) der partielle Gam a-Produktions-Wirkungsquersthnitt ist, und !?., (/: ' ,,) is the partial Gam a production cross-section, and
- <!·'( . ',',; ) der Neutronenfluss als Funktion der Position und Energie in der Probe ist. - <! · '(.', ' , ; ) Is the neutron flux as a function of position and energy in the sample.
Dabei ist der partielle Gamma-Produktions-Wirkungsquerschnitt abhängig vom betrachteten Element und beinhaltet sowohl die Intensität der betrachteten Gamma-Linie Εγ als auch die natürliche Häufigkeit des zugehörigen Isotopes des Elementes. Da die bestrahlten Elemente in der Probe im Regelfall Gammastrahlung bei verschiedenen Energien emittieren, werden sämtliche auswertbaren Gamma-Energien Ey von einem Element bei der analytischen The partial gamma-production cross-section is dependent on the considered element and includes both the intensity of the considered gamma line Εγ and the natural frequency of the associated isotope of the element. Since the irradiated elements in the sample usually emit gamma radiation at different energies, all evaluable gamma energies Ey of an element in the analytical
Auswertung für die Massenbestimmung sowie der Unsicherheitsanalyse auf der Massenbestimmung berücksichtigt. Die Berücksichtigung von mehreren Gamma-Energien von einem Element reduziert die Unsicherheit des  Evaluation for the mass determination and the uncertainty analysis on the mass determination considered. The consideration of multiple gamma energies of one element reduces the uncertainty of the element
Messverfahrens. Bevorzugt wird die Probe in Partitionen unterteilt und segmentiert gemessen/analysiert. Hierzu befinden sich bei einer einzelnen gammaspektrometrischen Messung eine oder mehrere Partitionen der Probe im kollimierten Sichtbereich des Detektors (Fig. 4). Der Sichtbereich des Detektors ist der Raumbereich, welcher aufgrund der Kollimatorgeometrie eine erhöhte Nachweiswahrscheinlichkeit von Gammastrahlung aufweist. Damit die jeweiligen Partitionen optimal zum Sichtbereich des Detektors ausgerichtet werden können, kann die Probe vor dem Detektor bewegt werden, insbesondere rotiert und verschoben werden. Die energieabhängigen Nachweiswahrscheinlichkeiten von emittierter Gammastrahlung aus der Probe bzw. aus einer jeweiligen Partition werden als Photopeak- Effizienzen bezeichnet. Innerhalb der Partitionen der Probe wird die Gammastrahlung abgeschwächt, so dass Partitionen, welche dem Detektor zugewandt sind und sich im Sichtbereich des Kollimators befinden, höhere Photopeak-Effizienzen aufweisen als Partitionen außerhalb des Sichtbereichs des Detektors. Somit kann die Belastbarkeit eines Messergebnisses bezüglich der Elementzusammensetzung einer jeweiligen Partition erhöht werden, insbesondere dann, wenn mehrere gammaspektrometrische Messungen berücksichtigt werden. Durch die Kollimation auf eine Partition kann insbesondere das SNR für die jeweilige Partition verbessert werden. Werden gammaspektrometrische Messungen mehrerer Partitionen kombiniert ausgewertet, kann eine etwaig verbleibende Unsicherheit reduziert werden. Es hat sich gezeigt, dass sich besondere Vorteile ab einer Anzahl von vier Partitionen ergeben, in Abhängigkeit von der Größe des Probenkörpers. Die Geometrie der Partition wird dabei bevorzugt in Abhängigkeit von der Geometrie des Probenkörpers und der messtechnischen Aufgabenstellung definiert. Measurement method. Preferably, the sample is divided into partitions and segmented measured / analyzed. For this purpose, one or more partitions of the sample are located in the collimated field of view of the detector in a single gamma-spectrometric measurement (FIG. 4). The field of view of the detector is the spatial region, which has an increased detection probability of gamma radiation due to the collimator geometry. So that the respective partitions can be aligned optimally to the field of view of the detector, the sample can be moved in front of the detector, in particular rotated and displaced. The energy-dependent detection probabilities of emitted gamma radiation from the sample or from a respective partition are referred to as photopeak efficiencies. Within the partitions of the sample, the gamma radiation is attenuated so that partitions facing the detector and located within the field of view of the collimator have higher photopeak efficiencies than partitions outside the field of view of the detector. Thus, the load capacity of a measurement result with respect to the elemental composition of a respective partition can be increased, in particular if several gamma-spectrometric measurements are taken into account. By collimation to a partition, in particular, the SNR for each partition can be improved. If gamma-spectrometric measurements of several partitions are evaluated in combination, any remaining uncertainty can be reduced. It has been found that special advantages arise from a number of four partitions, depending on the size of the specimen. The geometry of the partition is preferably defined as a function of the geometry of the specimen and the metrological task.
Die Probe wird bei zylindrischen Proben insbesondere gemäß Layern und Sektoren in Partitionen eingeteilt (Fig. 4). Insbesondere werden Partitionen in der Art von Kuchenstücken generiert, also als dreidimensionale The sample is divided into partitions for cylindrical samples, in particular according to layers and sectors (FIG. 4). In particular, partitions are generated in the manner of cake pieces, ie as three-dimensional
Zylindersegmente. Eine horizontale Partitionierung (insbesondere gemäß Schnitten orthogonal zu einer  Cylinder segments. A horizontal partitioning (in particular according to sections orthogonal to a
Symmetrieachse einer zylindrischen Probe) wird als Layer bezeichnet, und eine winkelabhängige Partitionierung wird als (Winkel-)Sektor bezeichnet. Bei einer zusätzlichen Aufteilung von Winkelsektoren in Abhängigkeit des Abstands von der Symmetrieachse werden diese Partitionen spezifisch als Radialsektor bezeichnet. Eine kubische oder quaderförmige Probe kann insbesondere in einzelne Voxel unterteilt. Jedes Voxel stellt eine Partition dar. Das jeweilige Voxel weist ebenfalls eine kubische oder quaderförmige Geometrie auf. Symmetry axis of a cylindrical sample) is called a layer, and an angle-dependent partitioning is called an (angle) sector. With an additional division of angular sectors as a function of the distance from the axis of symmetry, these partitions are referred to specifically as a radial sector. In particular, a cubic or cuboid sample can be subdivided into individual voxels. Each voxel represents a partition. The respective voxel also has a cubic or cuboid geometry.
Die Bestimmung der Elementmassen in den einzelnen Partitionen geschieht auf die folgende Art und Weise. Dabei wird insbesondere die Annahme zugrunde gelegt, dass innerhalb einer Partition die Masse eines Elementes mk (Formelzeichen mk) homogen verteilt ist. Bei N Partitionen werden somit N Gammaspektren aufgenommen und es ergeben sich für jede Gamma-Energie N Netto-Photopeakzählraten. Je nach Art der Partitionen können sich Varianten ergeben, insbesondere bei Radialsektoren. Dann kann N durch K ersetzt werden, und es gilt The determination of the element masses in the individual partitions happens in the following way. In particular, the assumption is made that within a partition the mass of an element mk (formula symbol m k ) is homogeneously distributed. With N partitions, N gamma spectra are thus recorded and N net photopeak counts result for each gamma energy. Depending on the type of partitions, variations may arise, especially in radial sectors. Then N can be replaced by K and it holds
beispielsweise: Bei K Partitionen werden N Gammaspektren aufgenommen in N Messungen, wobei K größer oder gleich N ist, und es ergeben sich für jede Gamma-Energie N Netto-Photopeakzählraten. Gleichung (1) kann nun, für K oder N Partitionen, für eine Gamma-Energie bei kollimierter Messung der Partition /' auf die folgende Summe reduziert werden, wobei der Index K die Partitionen durchläuft, was eine einfache, robuste Analyse verspricht: For example: For K partitions, N gamma spectra are recorded in N measurements, where K is greater than or equal to N, and there are N net photopeak counts for each gamma energy. Equation (1) can now, for K or N partitions, be reduced to the following sum for a gamma energy on collimated measurement of the partition / ' , where the index K passes through the partitions, promising a simple, robust analysis:
wobei in which
^Y die integrale Photopeak-Effizienz der Partition k in der Messung /' ist, ^ Y is the integral photopeak efficiency of partition k in the measurement / '
- Ogk der integrale (n, y)— Wirkungsquerschnitt für die Gamma-Energie in Partition k bei der Messung /' ist, gebildet durch - Og k is the integral (n, y) cross section for the gamma energy in partition k in the measurement / ' , formed by
und w and w
- artition k bei der Messung /' ist, gebildet durch - artition k 'is / in the measurement, formed by
Somit ergibt sich aus Gleichung (2) ein lineares Gleichungssystem der Dimension NxN bzw. NxK, welches nach den Elementmassen der einzelnen Partitionen gelöst werden kann. Dieses lineare Gleichungssystem hat die Form: (3) A - m = b Thus, equation (2) results in a linear equation system of dimension NxN or NxK, which can be solved according to the element masses of the individual partitions. This linear equation system has the form: (3) A - m = b
wobei A eine Matrix der Dimension NxN bzw. NxK ist und m, b Vektoren der Dimension N 1 bzw. Kxl sind. Die Einträge der Matrix .4 sind gegeben durch where A is a matrix of dimension NxN or NxK and m, b are vectors of dimension N 1 and Kxl, respectively. The entries of the matrix .4 are given by
Λ —  Λ -
Die Einträge von m sind gegeben durch mi, und die Einträge von b sind gegeben durch The entries of m are given by mi, and the entries of b are given by mi
= (PR)  = (PR)
Insbesondere um nur physikalisch sinnvolle, positive und eindeutige Ergebnisse bei der Lösung des  In particular, only physically meaningful, positive and clear results in the solution of
Gleichungssystems zu erhalten, kann bei der numerischen Lösung des Gleichungssystems ein so genanntes„nicht negative kleinste Quadrate"-Verfahren angewendet werden. To obtain a system of equations, a so-called "non-negative least squares" method can be used in the numerical solution of the equation system.
Können für einen Anwendungsfall vereinfachende Annahmen bezüglich der Homogenität der Massenverteilung, der Neutronenflussverteilung und/oder der Photopeak-Effizienzen in der gesamten Probe getroffen werden, insbesondere basierend auf einem Parameter für die Größe und Zusammensetzung der Probe, so ist eine segmentierte/partitionierte Messung nicht unbedingt erforderlich. Es hat sich gezeigt, dass die Probe dann in einer einzigen, bevorzugt kollimierten Messung gemessen werden kann, und es kann ein einziges Gammaspektrum aufgenommen werden. Gleichung (2) reduziert sich dann zu folgendem einfachen linearen Zusammenhang: If simplified assumptions can be made for the homogeneity of the mass distribution, the neutron flux distribution and / or the photopeak efficiencies in the entire sample for an application, in particular based on a parameter for the size and composition of the sample, a segmented / partitioned measurement is not necessarily required. It has then been found that the sample can then be measured in a single, preferably collimated measurement, and a single gamma spectrum can be recorded. Equation (2) then reduces to the following simple linear relationship:
m ■ £Ey ■ NA ' <*E ' Φ m ■ £ Ey ■ N A ' <* E ' Φ
(4) ίΡ*)εγ = >— wobei (4) ίΡ *) εγ => - where
- sE r die integrale Photopeak-Effizienz der Probe ist, - s e r the integral photopeak efficiency of the sample,
- σΒ der integrale (n., γ)—Wirkungsquerschnitt für die Gamma-Energse in der Probe ist, - σ Β is the integral (n., γ) -effective cross-section for the gamma-energy in the sample,
- Φ der integrale eutronenfiuss in der Probe ist,  - Φ is the integral eutron flux in the sample,
Diese Gleichung kann direkt nach der Elementmasse m gelöst werden. Die entsprechenden Parameter können für den segmentierten/partitionierten als auch für den nicht-segmentierten Fall auf dieselbe Weise berechnet werden. Pro Gamma-Energie wird eine Masse m des entsprechenden Elementes berechnet, sei es in einer Partition oder sei es im gesamten Probevolumen. Die Messunsicherheit u(m) auf diesem Wert wird gemäß der DIN ISO 11929 bestimmt, was auch folgender vom Deutschen Institut für Normung herausgegebenen Veröffentlichung entnommen werden kann: Bestimmung der charakteristischen Grenzen (Erkennungsgrenze, Nachweisgrenze und Grenzen des Vertrauensbereiches) bei Messungen ionisierender Strahlung - Grundlagen und Anwendungen (ISO 11929:2010) (2011). This equation can be solved directly after the element mass m. The corresponding parameters can be calculated in the same way for the segmented / partitioned as well as the non-segmented case. For each gamma energy, a mass m of the corresponding element is calculated, be it in a partition or in the entire sample volume. The uncertainty u (m) at this value is determined according to DIN ISO 11929, which can also be taken from the following publication published by the German Institute for Standardization: Determination of the characteristic limits (detection limit, detection limit and limits of the confidence interval) for measurements of ionizing radiation - basics and applications (ISO 11929: 2010) (2011).
Da ein Element Gammastrahlung mit unterschiedlichen Gamma-Energien emittiert, wird als Messergebnis die Masse des Elementes als gewichteter Mittelwert der einzelnen bestimmten Massen berechnet. Die Gewichtung geschieht anhand der berechneten Unsicherheiten.  Since an element emits gamma radiation with different gamma energies, the mass of the element is calculated as the weighted average of the individual specific masses. The weighting is based on the calculated uncertainties.
Automatische Identifizierung der in der Probe enthaltenen Elemente Automatic identification of the elements contained in the sample
Die in der Probe enthaltenen Elemente können auf Grundlage der aufgenommenen Gammaspektren automatisch identifiziert werden. Für jedes Element kann eine charakteristische Emissionssignatur der Gamma-Energien mit entsprechenden Intensitäten aus einer kernphysikalischen Datenbank erstellt werden. Die Signale an den bekannten Gamma-Energien der Elemente im Spektrum werden mittels eines Computerprogrammes mit dieser Signatur abgeglichen. Eine statistische Analyse des Grades der Übereinstimmung liefert eine Liste der mit größter  The elements contained in the sample can be automatically identified based on the recorded gamma spectra. For each element, a characteristic emission signature of the gamma energies with corresponding intensities can be created from a nuclear physics database. The signals at the known gamma energies of the elements in the spectrum are matched by means of a computer program with this signature. A statistical analysis of the degree of agreement provides a list of the largest
Wahrscheinlichkeit in der Probe enthaltenen Elemente. Für diese Identifizierung wird nicht nur auf die Gamma- Energien der prompten Gammastrahlung, sondern auch der verzögerten Gammastrahlung zurückgegriffen. Probability of elements contained in the sample. For this identification, not only the gamma energies of the prompt gamma radiation, but also the delayed gamma radiation are used.
Hierdurch ergibt sich insbesondere der Vorteil, dass das Verfahren für eine Vielzahl von Elementen anwendbar ist. This results in particular the advantage that the method is applicable to a variety of elements.
Verfahren zur Bestimmung der Photopeak-Effizienzen Method for determining photopeak efficiencies
Die Bestimmung der energieabhängigen Photopeak-Effizienzen eines Elements geschieht mittels der Annahme einer homogenen Element- und Massenverteilung in einer Partition der Probe bzw. der gesamten Probe. Die mittlere Dichte einer Partition der Probe kann durch die Masse der Probe dividiert durch das Probenvolumen und/oder durch eine Transmissionsmessung mit Hilfe eines Gamma-Strahlers, wie z.B. Co-60 oder Eu-154 bestimmt werden. Die Transmissionsmessung kann als erweiterte Messung zum Charakterisieren der Probe dienen, beispielsweise um die Füllhöhe eines zu untersuchenden Fluids oder einer Schüttung in einem Fass (Probe) bestimmen zu können. Für die Berechnung der Photopeak-Effizienzen werden mittels eines Computerprogrammes zufällig Punkte im  The determination of the energy-dependent photopeak efficiencies of an element takes place by means of the assumption of a homogeneous element and mass distribution in a partition of the sample or of the entire sample. The mean density of a partition of the sample may be determined by the mass of the sample divided by the sample volume and / or by a transmission measurement by means of a gamma emitter, e.g. Co-60 or Eu-154 can be determined. The transmission measurement can serve as an extended measurement to characterize the sample, for example, to determine the filling level of a fluid to be examined or a bed in a barrel (sample) can. For the calculation of the photopeak efficiencies by means of a computer program random points in
Probenvolumen erzeugt und im nächsten Schritt eine große Anzahl zufälliger Trajektorien von diesem Punkt aus in Richtung des Detektors generiert. Entlang einer einzelnen Trajektorie werden dann die Weglängen in den unterschiedlichen Materialien bestimmt und aus den Abschwächungskoeffizienten der Materialien die Sample volume generated and generated in the next step, a large number of random trajectories from this point in the direction of the detector. Along a single trajectory, the path lengths in the different materials are then determined, and from the attenuation coefficients of the materials
energieabhängigen Wahrscheinlichkeiten einer Absorption und Streuung entlang der Trajektorie berechnet. Aus der Wegstrecke im Detektor und der energieabhängigen Wirkungsquerschnitte für die photoelektrische Reaktion, die Paarbildung und die Compton-Streuung wird eine energieabhängige Wahrscheinlichkeit für die vollständige Deposition der Gamma-Energie im Detektor berechnet. Beide Wahrscheinlichkeiten werden kombiniert, um die Wahrscheinlichkeit der Detektion eines Photons entlang der Trajektorie für jede mögliche Gamma-Energie zu erhalten. Eine Mittelung über alle Trajektorien mit demselben Ausgangspunkt ergibt die energieabhängige Photopeak-Effizienz für diesen Ausgangspunkt. Die Ergebnisse aller energieabhängigen Photopeak-Effizienzen der Ausgangspunkte in einer Partition werden gemittelt, um die entsprechende integrale Photopeak-Effizienz dieser Partition für jede Gamma-Energie zu erhalten. Verfahren zur Bestimmung von Neutronenfluss und -Spektrum calculated energy-dependent probabilities of absorption and scattering along the trajectory. From the distance in the detector and the energy-dependent cross sections for the photoelectric reaction, the pairing and the Compton scattering, an energy-dependent probability for the complete deposition of the gamma energy in the detector is calculated. Both probabilities are combined to obtain the probability of detecting a photon along the trajectory for each possible gamma energy. Averaging across all trajectories with the same starting point gives the energy-dependent photopeak efficiency for this starting point. The results of all energy-dependent photopeak efficiencies of the starting points in a partition are averaged to obtain the corresponding integral photopeak efficiency of that partition for each gamma energy. Method for determining neutron flux and spectrum
Für die analytische Auswertung zur Bestimmung der Elementmassen der Probe wird neben den energieabhängigen Photopeak-Effizienzen der Gamma-Emissionen der Neutronenfluss und das energieaufgelöste Neutronenspektrum innerhalb der Probe bzw. der einzelnen Partitionen der Probe durch ein analytisches Verfahren bestimmt. Dabei kann eine Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung numerisch gelöst werden. Die  For the analytical evaluation to determine the elemental masses of the sample, in addition to the energy-dependent photopeak efficiencies of the gamma emissions, the neutron flux and the energy-resolved neutron spectrum within the sample or the individual partitions of the sample are determined by an analytical method. In this case, a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation can be solved numerically. The
Eingangsparameter für dieses System von Gleichungen werden aus Simulationsrechnungen des Neutronenflusses und des Neutronenspektrums in der leeren Probenkammer und/oder dem messtechnisch erfassten Neutronenfluss außerhalb der Probe berechnet. Input parameters for this system of equations are calculated from simulation calculations of the neutron flux and the neutron spectrum in the empty sample chamber and / or the metrologically detected neutron flux outside the sample.
Im folgenden Absatz wird die optionale messtechnische Bestimmung des Neutronenflusses innerhalb der In the following paragraph, the optional metrological determination of the neutron flux within the
Probenkammer und außerhalb der Probe beschrieben. Sample chamber and outside the sample described.
Zur Auswertung der Messdaten kann der totale bzw. absolute Neutronenfluss in jeder Partition optional auch durch einen oder mehrere Neutronendetektoren bestimmt werden, die außerhalb der Probe in der Messkammer angebracht sein können. Aus den Messdaten des jeweiligen Neutronendetektors kann der totale Neutronenfluss in jeder einzelnen Partition rekonstruiert werden. Als Neutronendetektoren können insbesondere mit Gas gefüllte  For evaluating the measured data, the total or absolute neutron flux in each partition can optionally also be determined by one or more neutron detectors, which can be mounted outside the sample in the measuring chamber. From the measured data of the respective neutron detector, the total neutron flux in each individual partition can be reconstructed. As neutron detectors can be filled in particular with gas
Proportionalzählrohre mit BF3 (BF3) bzw. 3He ( He) verwendet werden, insbesondere als neutronensensitives Material, welches besonders geeignet ist für die Messung des thermischen Neutronenflusses. Der Detektor kann eine zylindrische Geometrie aufweisen, insbesondere mit einer Nutzlänge, welche der Höhe der Messebene entspricht. Dies erleichtert die Detektion bzw. Messung des Neutronenflusses der gesamten Ebene. Die Neutronendetektoren sind bevorzugt innerhalb der Messkammer an den Stellen des erwarteten maximalen und minimalen thermischen Neutronenflusses sowie optional auch an zusätzlichen Stellen angeordnet, bevorzugt neben den Öffnungen eines/des Kollimators, insbesondere jeweils mit gleichem Abstand zum Neutronenquellpunkt (Neutronenquelle). Insbesondere sind auf Höhe der Detektoren wenigstens vier Neutronendetektoren in der Messkammer angeordnet. Zur Proportionalzählrohre with BF3 (BF 3 ) or 3He (He) are used, in particular as a neutron sensitive material, which is particularly suitable for the measurement of the thermal neutron flux. The detector may have a cylindrical geometry, in particular with a useful length which corresponds to the height of the measuring plane. This facilitates the detection or measurement of the neutron flux of the entire plane. The neutron detectors are preferably arranged within the measuring chamber at the points of the expected maximum and minimum thermal neutron flux and optionally also at additional locations, preferably adjacent to the openings of a / of the collimator, in particular in each case equidistant from the neutron source point (neutron source). In particular, at least four neutron detectors are arranged in the measuring chamber at the level of the detectors. to
Bestimmung der vertikalen Verteilung des Neutronenflusses kann in Ebenen oberhalb und unterhalb der Messebene dieselbe Anordnung von Neutronendetektoren vorgesehen sein, im Sinne von redundanten Neutronendetektoren- Ebenen. Die Rekonstruktion bzw. Bestimmung des totalen Neutronenflusses in den Partitionen aus den so gewonnenen Messdaten kann insbesondere unter Berücksichtigung der eingestellten Neutronenquellstärke, des Gewichts und Volumens der Probe sowie der (ortsaufgelösten) stofflichen Zusammensetzung der Probe erfolgen. Dabei kann ein Rückgriff auf die stoffliche Zusammensetzung der Probe erfolgen. Die Rekonstruktion kann als Teil eines iterativen Auswerteprozesses der Messdaten erfolgen. Eine ortsaufgelöste Rekonstruktion erfolgt insbesondere unter Berücksichtigung eines bekannten Abschwächungsverhaltens des Probematerials (insbesondere unter Berücksichtigung von Abschwächungskoeffizienten) auf den Neutronenfluss sowie basierend auf simulativ bestimmter Charakteristika des Neutronenflusses an den jeweiligen Messpunkten in Abhängigkeit zuvor beschriebener Einfluss- bzw. Eingangsparameter. Determination of the vertical distribution of the neutron flux can be provided in planes above and below the measurement plane the same arrangement of neutron detectors, in the sense of redundant Neutronendetektoren- levels. The reconstruction or determination of the total neutron flux in the partitions from the measurement data obtained in this way can take place, in particular, taking into account the adjusted neutron source strength, the weight and volume of the sample and the (spatially resolved) material composition of the sample. In this case, recourse can be made to the material composition of the sample. The reconstruction can be done as part of an iterative evaluation process of the measurement data. A spatially resolved reconstruction takes place in particular taking into account a known attenuation behavior of the sample material (in particular taking into account attenuation coefficients) on the neutron flux and based on simulatively determined characteristics of the neutron flux at the respective measuring points in dependence of previously described influence or input parameters.
Somit kann neben der Gammastrahlen-Detektion auch eine Neutronen-Detektion in der Probenkammer erfolgen, insbesondere zwecks Messung des totalen Neutronenflusses integral über einen Energiebereich derart, dass die jeweiligen Neutronenflüsse in den jeweiligen Partitionen rekonstruiert werden können. Die jeweilige Elementmasse kann aus den totalen Neutronenflüssen und aus den Neutronenspektren und den gemessenen Gammaspektren quantifiziert werden. Dies liefert eine gute Belastbarkeit bzw. Aussagekraft der Messergebnisse. Wahlweise kann alternativ oder zusätzlich (insbesondere zwecks messtechnischer Redundanz) auch die Quellstärke des Thus, in addition to the gamma ray detection, a neutron detection in the sample chamber, in particular for the purpose of measuring the total neutron flux integral over an energy range such that the respective neutron fluxes can be reconstructed in the respective partitions. The respective element mass can be calculated from the total neutron fluxes and from the neutron spectra and the measured gamma spectra be quantified. This provides a good load capacity and validity of the measurement results. Alternatively, alternatively or additionally (in particular for metrological redundancy), the source strength of the
Neutronengenerators als Eingangsgröße verwendet werden. Üblicherweise wurde bisher der Neutronenfluss in der Probe bestimmt, indem energieabhängige Korrekturfaktoren integral für die gesamte Probe bestimmt wurden. Diese Art und Weise der Berechnung wurde insbesondere in der folgenden Veröffentlichung betrachtet: A. Trkov, G. Zerovnik, L. Snoj, and M. Ravnik: On the self-shielding factors in neutron activation analysis, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 610, pp. 553 - 565 (2009). Für großvolumige Proben wurde in der weiter unten im Detail genannten Veröffentlichung von R. Overwater aus dem Jahre 1994 ein approximatives Verfahren zur Bestimmung des Neutronenflusses ohne Energieabhängigkeit vorgeschlagen, insbesondere für spezielle Geometrien, die eine Reduktion auf zwei Raumdimensionen erlauben. Neutron generator can be used as input. Traditionally, neutron flux in the sample has been determined by integrally determining energy-dependent correction factors for the entire sample. This manner of calculation has been particularly considered in the following paper: A. Trkov, G. Zerovnik, L. Snoj, and M. Ravnik: On the self-shielding factors in neutron activation analysis, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A , 610, pp. 553-565 (2009). For large-volume samples, an approximate method for determining the neutron flux without energy dependence was proposed in the 1994 edition of R. Overwater, detailed below, in particular for special geometries that allow a reduction to two spatial dimensions.
Der Neutronenfluss und das Neutronenspektrum innerhalb der Probe bzw. innerhalb einzelner Partitionen der Probe können in dem hier beschriebenen Verfahren automatisiert (durch ein Computerprogramm) bestimmt werden, wobei eine Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung orts- und energieaufgelöst (bei Berücksichtigung aller drei Raumdimensionen) numerisch gelöst werden kann und die Eingangsparameter für dieses System von Gleichungen aus Simulationsrechnungen des Neutronenflusses und des Neutronenspektrums in der leeren The neutron flux and the neutron spectrum within the sample or within individual partitions of the sample can be determined automatically (by a computer program) in the method described here, whereby a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation is spatially and energy-resolved (considering all three spatial dimensions) numerically can be solved and the input parameters for this system of equations from simulation calculations of the neutron flux and the neutron spectrum in the empty
Probenkammer und/oder aus dem messtechnisch erfassten Neutronenfluss außerhalb der Probe (Messgut) berechnet werden können. Sample chamber and / or from the metrologically detected neutron flux outside the sample (material to be measured) can be calculated.
Der orts- und energieaufgelöste Neutronenfluss in der Probe lässt sich aus der Lösung der vollen Boltzmann- Transportgleichung für die Neutronen bestimmen: The spatially and energy-resolved neutron flux in the sample can be determined from the solution of the full Boltzmann transport equation for the neutrons:
(5) Φ(χ, En) - j Ψ( , En, n) dü wobei Ω die Richtungsvariable bezeichnet und Ψ somit der folgenden Gleichung genügt: (5) Φ (χ, E n ) - j Ψ (, E n , n) where Ω denotes the direction variable and Ψ satisfies the following equation:
(6) £1 - χψ(χ, Εΐ!, ίΐ] + ΣΓ(χ, Εη)ψ(χ, Ε,, ) = I f s(x, Ei, Ew, Ü'r Cl ) (x, E Q') d& dü' (6) £ 1 - χ ψ (χ, Ε ΐ!, Ίΐ] + Σ Γ (χ, Ε η ) ψ (χ, Ε ,,) = I f s (x, Ei, E w , Ü ' r Cl ) (x, E Q ') d &dü'
Dabei bezeichnet Et den totalen und Es den Streuwirkungsquerschnitt für Neutronen des Probenmaterials, die sich aus den einzelnen Wirkungsquerschnitten der in der Probe enthaltenen Elemente zusammensetzen. Et denotes the total and Es the scattering cross section for neutron of the sample material, which consist of the individual cross sections of the elements contained in the sample.
Gleichung (6) wird durch ein gekoppeltes System von Diffusionsgleichungen approximiert, entsprechend der so genannten SP3 -Approximation, welcher Zusammenhang insbesondere in der folgenden Veröffentlichung betrachtet wurde: P. S. Brantley and E. W. Larsen, The simplified P3 approximation, Nuclear Science and Engineering, 134, pp. 1-21 (2000). Dieses Gleichungssystem wird in Multigruppen-Form numerisch mittels eines Equation (6) is approximated by a coupled system of diffusion equations, according to the so-called SP3 approximation, which relationship was particularly considered in the following publication: PS Brantley and EW Larsen, The simplified P3 approximation, Nuclear Science and Engineering, 134, pp , 1-21 (2000). This equation system is numerically in multigroup form by means of a
Computerprogrammes gelöst. Als Ergebnis kann der integrale Neutronenfluss und das Neutronenspektrum in jeder Partition der Probe erhalten werden, aufgelöst in den entsprechenden Energiegruppen. Um die Eingangsparameter zu bestimmen, wird der energieaufgelöste Fluss durch die Randflächen der Probe oder der Messkammer aufComputer program solved. As a result, the integral neutron flux and the neutron spectrum in each partition of the sample can be obtained, resolved in the corresponding energy groups. In order to determine the input parameters, the energy resolved flow through the peripheral surfaces of the sample or the measuring chamber
Grundlage von Simulationsrechnungen des Neutronenflusses in der leeren Messkammer berechnet. Die Parameter des Gleichungssystems ergeben sich aus der elementaren Zusammensetzung der Probe, wobei im ersten Schritt die Eingangsparameter aus dem simulierten Neutronenfluss und dem Neutronenspektrum in der leeren Probenkammer und/oder aus dem messtechnisch erfassten Neutronenfluss außerhalb der Probe berechnet werden, insbesondere unter einer Annahme bezüglich Homogenität der Probe und der Elementzusammensetzung der Probe bzw. der Partitionen. Das Berechnen und Auswerten des Neutronenflusses und -Spektrums kann jeweils individuell für eine jeweilige Partition erfolgen, insbesondere indem die jeweilige Partition basierend auf einer virtuellen Unterteilung der Probe in Raumbereiche definiert wird. Calculated basis of simulation calculations of the neutron flux in the empty measuring chamber. The parameters of the system of equations result from the elemental composition of the sample, wherein in the first step the Input parameters from the simulated neutron flux and the neutron spectrum in the empty sample chamber and / or from the metrologically detected neutron flux outside the sample are calculated, in particular under an assumption of homogeneity of the sample and the elemental composition of the sample or partitions. The calculation and evaluation of the neutron flux and spectrum can each be done individually for a particular partition, in particular by defining the respective partition based on a virtual subdivision of the sample into spatial regions.
Automatisierter iterativer Ansatz Automated iterative approach
Das Ergebnis der analytischen Auswertung, oder das wichtigste Ergebnis, ist die Elementzusammensetzung der Probe. Der Auswertung werden bevorzugt Parameter bezüglich der energieabhängigen Photopeak-Effizienz, des Neutronenflusses und des Neutronenspektrums innerhalb der Probe bzw. innerhalb der Partitionen der Probe zugrunde gelegt. Basierend auf den drei Eingangsparametern Form/Geometrie und Masse des Probekörpers sowie Neutronenquellstärke kann somit unter Berücksichtigung der drei berechneten Parameter energieabhängige Photopeak-Effizienzen, Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb der Probe und innerhalb der Partitionen der Probe eine sehr umfassende Analyse erfolgen. Diese Parameter werden von der elementaren Zusammensetzung der Probe beeinflusst, so dass das Verfahren bevorzugt iterativ so lange durchgeführt wird, bis sich die berechnete Elementzusammensetzung nicht mehr bzw. nicht mehr wesentlich ändert. Unter Bezugnahme auf Fig. 3 wird eine mögliche Art und Weise der Iteration näher beschrieben. Aus den Eingangsparametern wird ein initialer  The result of the analytical evaluation, or the most important result, is the elemental composition of the sample. The evaluation is preferably based on parameters relating to the energy-dependent photopeak efficiency, the neutron flux and the neutron spectrum within the sample or within the partitions of the sample. Based on the three input parameters shape / geometry and mass of the specimen and neutron source strength can thus take into account the three calculated parameters energy-dependent photopeak efficiencies, neutron flux and neutron spectrum within the sample and within the partitions of the sample a very comprehensive analysis. These parameters are influenced by the elemental composition of the sample, so that the process is preferably carried out iteratively until the calculated elemental composition no longer or substantially does not change significantly. Referring to Fig. 3, a possible way of iteration will be described in more detail. The input parameters become an initial
Neutronenfluss und ein initiales Neutronenspektrum berechnet (Schritt Sl). Ferner kann zusätzlich die genaue Art der Kollimation und wahlweise die Partitionierung der Probe berücksichtigfbestimmt werden, und ferner auch eine für den Ablauf der Messung vorteilhafte Translation und/oder Rotation der Probe berücksichtigt werden (Schritt S2). Die Art der Kollimation sowie die Partitionierung der Probe kann insbesondere von der Größe und Geometrie der Probe abhängig gemacht werden. Größere Proben sowie komplexe Geometrien werden in mehr Partitionen unterteilt als kleine Proben. Die Auswertung des aufgenommenen Gammaspektrums umfasst die Identifizierung der in der Probe enthaltenen Elemente durch eine Zuordnung der gemessenen Peaks im Spektrum zu einzelnen Elementen, unter Berücksichtigung von Interferenzen zwischen Gammapeaks. Die Netto-Zählraten bei den einzelnen Gamma-Energien werden bevorzugt nur einmal berechnet und innerhalb des iterativen Verfahrens konstant gehalten (Schritt S3). Daraus wird eine initiale elementare Zusammensetzung der Probe berechnet. Unter Anwendung der im Folgenden noch beschriebenen Schritte zur Berechnung der Photopeak-Effizienzen (Schritt S4), der Elementmassen in den einzelnen Partitionen der Probe (Schritt S5) und des Neutronenflusses und des Neutron flux and an initial neutron spectrum calculated (step Sl). In addition, the exact nature of the collimation and optionally the partitioning of the sample can additionally be taken into account, and furthermore also a translation and / or rotation of the sample which is advantageous for the course of the measurement can be taken into account (step S2). The type of collimation and the partitioning of the sample can in particular be made dependent on the size and geometry of the sample. Larger samples and complex geometries are divided into more partitions than small samples. The evaluation of the recorded gamma spectrum comprises the identification of the elements contained in the sample by an assignment of the measured peaks in the spectrum to individual elements, taking into account interferences between gamma peaks. The net count rates for the individual gamma energies are preferably calculated only once and kept constant within the iterative method (step S3). From this, an initial elemental composition of the sample is calculated. Using the steps described below for calculating the photopeak efficiencies (step S4), the element masses in the individual partitions of the sample (step S5) and the neutron flux and the
Neutronenspektrums (Schritt S6) wird die elementare Zusammensetzung der Probe bestimmt. Dieser Prozess wird solange iterativ durchlaufen, bis sich die Elementarzusammensetzung in den einzelnen Partitionen nicht mehr ändert. Durch die iterative analytische Verfahrensweise wird eine hohe Genauigkeit erzielt. Die Netto-Zählraten an den einzelnen Gamma-Energien werden insbesondere nur einmal berechnet und während des iterativen Verfahrens konstant gehalten. Zu Beginn wird eine initiale Annahme über die elementare  Neutron Spectrum (step S6) determines the elemental composition of the sample. This process is iterated until the elemental composition in the individual partitions does not change. By the iterative analytical procedure, a high accuracy is achieved. In particular, the net count rates at the individual gamma energies are calculated only once and kept constant during the iterative process. At the beginning, an initial assumption about the elementary
Zusammensetzung der Probe getroffen. Unter Anwendung der in den vorherigen Abschnitten beschriebenen Verfahren zur Berechnung der Photopeak-Effizienzen, des Neutronenflusses und des Neutronenspektrums und der Elementmassen in den einzelnen Partitionen der Probe wird dann eine neue elementare Zusammensetzung der Partition bestimmt. Dieser Prozess kann so lange iterativ durchlaufen werden, bis sich die Composition of the sample taken. Using the methods described in the previous sections to calculate the photopeak efficiencies, the neutron flux and the neutron spectrum and the elemental masses in the individual partitions of the sample, a new elemental composition of the Partition determined. This process can be iterated until the
Elementarzusammensetzung in den einzelnen Partitionen nicht mehr ändert. Elemental composition in each partition no longer changes.
Das hier beschriebene zerstörungsfreie Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung ist durch diese analytische Verfahrensweise erstmals automatisch bzw. vollautomatisiert möglich, insbesondere auch über eine längere Dauer, insbesondere bei großvolumigen Proben, insbesondere bereits ab ca. 1 Liter. Als The non-destructive method for multi-element analysis based on neutron activation described here is automatically or fully automated by this analytical procedure for the first time, especially over a longer period, especially for large-volume samples, especially already from about 1 liter. When
Eingangsparameter sind nur die Form des Probekörpers und die Masse erforderlich, wobei die Neutronenquellstärke bei der Berechnung Berücksichtigung findet. Die Neutronenquellstärke wird dabei aus den Betriebsparametern des Neutronengenerators bzw. aus der Aktivität der Neutronenquelle ermittelt. Auch für eine Elementanalyse von großvolumigen Proben wird die jeweilige Probe kontinuierlich mit Neutronen bestrahlt, und die von der Probe ausgesendete/emittierte Gammastrahlung sowie die Menge eines in der Probe enthaltenen Elements wird gemessen, und nach Abzug des Untergrundsignals aus der Fläche des Photopeaks ausgewertet, den das Element hervorruft, insbesondere in einer Zählrate-Energie-Darstellung. Im Gegensatz zu bisherigen Verfahren kann kontinuierlich bestrahlt und simultan gemessen werden, wobei keine gepulste Bestrahlung und auch keine Unterbrechungen der Messzeit notwendig sind. Auch ist es zur Bestimmung des Neutronenflusses am Ort der Probe nicht mehr erforderlich, dass für wenigstens einen Teilbereich der Probe die Zusammensetzung der Probe bekannt ist. Input parameters are only the shape of the specimen and the mass required, with the neutron source strength being taken into account in the calculation. The neutron source intensity is determined from the operating parameters of the neutron generator or from the activity of the neutron source. Also, for elemental analysis of large-volume samples, the respective sample is continuously irradiated with neutrons, and the gamma radiation emitted from the sample and the amount of an element contained in the sample are measured and evaluated after subtracting the background signal from the surface of the photopeak, the causes the element, especially in a count rate energy representation. In contrast to previous methods can be continuously irradiated and measured simultaneously, with no pulsed irradiation and no interruptions of the measuring time are necessary. It is also no longer necessary to determine the neutron flux at the location of the sample that the composition of the sample is known for at least a portion of the sample.
Insbesondere für großvolumige Proben kann auch eine Transmissionsmessung zur Probencharakterisierung erfolgen. Als schnelle Neutronen sind dabei Neutronen zu verstehen, die schnell sind, wenn sie aus der Quelle emittiert werden, und die daraufhin durch eine Probenkammer und/oder durch eine Moderationskammer verlangsamt werden, insbesondere um die Wahrscheinlichkeit einer Wechselwirkung mit der Probe erhöhen zu können. Mittels In particular for large-volume samples, a transmission measurement for sample characterization can also be carried out. Neutrons are to be understood as fast neutrons, which are fast when emitted from the source and which are then slowed down by a sample chamber and / or by a moderation chamber, in particular in order to be able to increase the probability of interaction with the sample. through
Moderatormaterialien verlangsamte Neutronen können als thermalisierte Neutronen bezeichnet werden. Moderator slowed neutrons can be called thermalized neutrons.
Thermalisierte Neutronen sind langsame bzw. abgebremste freie Neutronen, insbesondere mit einer kinetischen Energie von weniger als lOOmeV (Millielektronenvolt). In einer Klassifizierung für Neutronen liegen thermalisierte Neutronen bzw. thermische Neutronen zwischen den kalten und den schnellen Neutronen. Der Begriff Thermalized neutrons are slow or decelerated free neutrons, especially with a kinetic energy of less than 100 microvolts (milli-electron volts). In a classification for neutrons thermalized neutrons or thermal neutrons lie between the cold and the fast neutrons. The term
„thermalisiert" weist darauf hin, dass die Neutronen durch wiederholte Streuung in einem Medium ins "Thermalized" indicates that the neutrons are scattered by repeated scattering in a medium
Gleichgewicht mit dessen Wärmebewegung kommen. Die Geschwindigkeiten dieser thermalisierten Neutronen nehmen dabei eine entsprechende Maxwell- Verteilung an, die durch eine Temperatur beschrieben werden kann. Balance with its thermal movement come. The speeds of these thermalized neutrons assume a corresponding Maxwell distribution, which can be described by a temperature.
Gemäß einer Ausführungsform erfolgt das Bestrahlen oder das Bestrahlen und Messen über einen Zeitraum von mindestens einer Millisekunde oder mindestens einer Sekunde. Gemäß einer Ausführungsform erfolgt das Messen von in Reaktion auf die Bestrahlung emittierter Strahlung während des Bestrahlens in einem Zeitfenster von weniger als 5Mikrosekunden ^Sek.). According to one embodiment, the irradiation or the irradiation and measuring take place over a period of at least one millisecond or at least one second. In one embodiment, the measurement of radiation emitted in response to the irradiation during irradiation occurs in a time window of less than 5 microseconds ^ sec.).
Gemäß einer Ausführungsform erfolgt das Bestrahlen über einen Zeitraum von mindestens lOMin., oder mindestens 30Min., oder mindestens zwei Stunden, ohne Unterbrechung. Eine optimale Bestrahlungsdauer wird in According to one embodiment, the irradiation takes place over a period of at least 10 minutes, or at least 30 minutes, or at least two hours, without interruption. An optimal irradiation time is in
Abhängigkeit der jeweils spezifischen Analyse-Aufgabe definiert. Das kontinuierliche Bestrahlen über derartige Zeiträume ermöglicht eine zuverlässige Auswertung der Messdaten auf flexible Weise, insbesondere auch gezielt hinsichtlich einzelner Teilaspekte. Die Bestrahlungsdauer kann insbesondere in Hinblick auf eine geforderte Sensitivität der Analyse-Aufgabe definiert werden. Es hat sich gezeigt, dass mit zunehmender Bestrahlungsdauer die Wahrscheinlichkeit steigt, Spurenverunreinigungen (Verunreinigungen im Spurenbereich) zu detektieren. Die Sensitivität des erfindungsgemäßen Messverfahrens lässt sich mit zunehmender Zeit steigern. Bestrahlungsdauer und Iteration können dabei unabhängig voneinander definiert werden. Dependence of each specific analysis task defined. The continuous irradiation over such periods allows a reliable evaluation of the measurement data in a flexible manner, in particular also specifically with regard to individual sub-aspects. The irradiation time can be particularly with regard to a required Sensitivity of the analysis task can be defined. It has been shown that the likelihood of detecting trace impurities (traces in the trace range) increases with increasing irradiation time. The sensitivity of the measuring method according to the invention can be increased with increasing time. Irradiation time and iteration can be defined independently of each other.
Als minimale Bestrahlungsdauer kann eine Bestrahlungsdauer im Bereich von Sekunden definiert werden. Als maximale Bestrahlungsdauer kann eine Bestrahlungsdauer im Bereich von Sekunden, Minuten, Stunden oder sogar Tagen definiert werden. Gemäß einer Ausführungsform werden Neutronen generiert mit dem Neutronenenergiewert 2.45MeV oder mit wenigstens einem Neutronenenergiewert aus der folgenden Gruppe: 2.45MeV, 14. IMeV. Es hat sich gezeigt, dass bei Neutronen mit 2.45MeV ein besonders gutes Signal erhalten werden kann, also ein Signal mit vorteilhaftem SNR. Gemäß einer Ausführungsform werden Neutronen generiert mit einer Neutronenenergie mit wenigstens einem Wert im Energiebereich lOkeV bis 20MeV, insbesondere lOkeV bis lOMeV. The minimum irradiation duration can be defined as an irradiation time in the range of seconds. The maximum irradiation duration can be defined as an irradiation time in the range of seconds, minutes, hours or even days. According to one embodiment, neutrons are generated with the neutron energy value 2.45MeV or with at least one neutron energy value from the following group: 2.45MeV, 14.ImEV. It has been shown that with neutrons with 2.45MeV a particularly good signal can be obtained, thus a signal with favorable SNR. According to one embodiment, neutrons are generated with a neutron energy having at least one value in the energy range 10KeV to 20MeV, in particular 10KeV to 10MeV.
Gemäß einer Ausführungsform werden Neutronen generiert mit einer Neutronenenergie von maximal lOMeV. Dies liefert insbesondere eine hohe Sensitivität. Als ein Vorteil der kontinuierlichen Bestrahlung mit Neutronenenergien kleiner gleich lOMeV, insbesondere von Neutronenenergien 2.45MeV hat sich gezeigt, dass viele inelastische Wechselwirkungen als Schwellwertreaktionen mit erforderlichen Neutronenenergien von mindestens 3 bis 4MeV dann nicht auftreten. Solche inelastischen Wechselwirkungen verschlechtern das SNR. Indem nun die Energie der Neutronenquelle möglichst niedrig gehalten wird, können solche inelastischen Wechselwirkungen unterhalb der gewählten Neutronenenergie vermieden werden. Gemäß einer der möglichen Varianten des Verfahrens wird ausschließlich die Neutronenenergien 2.45MeV genutzt.  According to one embodiment, neutrons are generated with a neutron energy of maximum lOMeV. This provides in particular a high sensitivity. As an advantage of continuous irradiation with neutron energies less than or equal to lOMeV, especially neutron energies of 2.45MeV, it has been found that many inelastic interactions do not occur as threshold responses with neutron energies of at least 3 to 4 MeV required. Such inelastic interactions degrade the SNR. By keeping the energy of the neutron source as low as possible, such inelastic interactions below the selected neutron energy can be avoided. According to one of the possible variants of the method, only the neutron energies 2.45 MeV are used.
Erfindungsgemäß wird zum Bestimmen wenigstens eines Elements zumindest prompte oder sowohl prompte als auch verzögerte Gammastrahlung aus kontinuierlicher Neutronen-Bestrahlung gemessen und ausgewertet. Das Auswerten beider Arten von Gammastrahlung erweitert die Analysemöglichkeiten und erhöht die Flexibilität des Verfahrens. Es hat sich gezeigt, dass es zweckdienlich ist, folgende Reaktion eines bestrahlten Atomkerns auszuwerten, ohne dass eine Zeitabhängigkeit von irgendeinem Neutronenpuls berücksichtigt werden muss: Sobald ein Atomkern ein Neutron einfängt, wird automatisch Gammastrahlung bei verschiedenen Energien emittiert. Der Atomkern regt sich mittels der Aussendung einer Kaskade von Gamma-Emissionen ab. Die dadurch generierte Gammastrahlung ist charakteristisch für ein jeweiliges Element. Gemäß einer Ausführungsform wird zum Bestimmen wenigstens eines Elements zumindest zeitweise ausschließlich verzögerte Gammastrahlung in Reaktion auf kontinuierliche Neutronenbestrahlung gemessen und ausgewertet. Dies ermöglicht, den Untersuchungsschwerpunkt auf bestimmte Aspekte zu fokussieren, z.B. bei einer Probe mit einem bestimmten Material. Gemäß einer Ausführungsform wird zum Bestimmen wenigstens eines Elements die aus der Probe emittierte Gammastrahlung energieaufgelöst gemessen, insbesondere durch Bestimmen von Photopeakzählraten, wobei das Bestimmen ein energieaufgelöstes Auswerten der gemessenen Gammastrahlung gemäß wenigstens einem According to the invention, to determine at least one element at least prompt or both prompt and delayed gamma radiation from continuous neutron irradiation is measured and evaluated. The evaluation of both types of gamma radiation extends the analysis possibilities and increases the flexibility of the method. It has been shown that it is useful to evaluate the following reaction of an irradiated atomic nucleus without having to consider a time dependence of any neutron pulse: as soon as an atomic nucleus captures a neutron, gamma radiation is automatically emitted at different energies. The atomic nucleus excites itself by emitting a cascade of gamma emissions. The generated gamma radiation is characteristic for a respective element. According to one embodiment, to determine at least one element, only delayed gamma radiation is at least temporarily measured and evaluated in response to continuous neutron irradiation. This makes it possible to focus the research focus on certain aspects, such as a sample with a specific material. According to one embodiment, for determining at least one element, the gamma radiation emitted from the sample is measured in an energy-resolved manner, in particular by determining photopeak count rates, wherein the determining comprises an energy-resolved evaluation of the measured gamma radiation according to at least one of
Gammaspektrum umfasst, insbesondere gemäß einem mit einem jeweiligen Detektor erfassten Gammaspektrum. Dabei kann derselbe Detektor sowohl für prompte als auch für verzögerte Gammastrahlung genutzt werden. Die energieaufgelöste Analyse ermöglicht Flexibilität und Robustheit. Hierdurch wird mit einer Messung auch eine parallele Analyse nahezu aller Elemente ermöglicht. Gamma spectrum comprises, in particular according to a detected with a respective detector gamma spectrum. The same detector can be used for both prompt and delayed gamma radiation. The energy-resolved analysis allows flexibility and robustness. As a result, a parallel analysis of almost all elements is made possible with one measurement.
Das gemessene Gammaspektrum ist spezifisch für einen Detektor. Der jeweilige Detektor kann eine spezifische Auflösung jeweils für ein spezifisches Gammaspektrum aufweisen. The measured gamma spectrum is specific to a detector. The respective detector may have a specific resolution each for a specific gamma spectrum.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Messen/Auswerten ein energieaufgelöstes Messen/Auswerten der Intensität der aus der Probe emittierten Gammastrahlung. Dies liefert insbesondere in Verbindung mit dem According to one embodiment, the measuring / evaluating comprises an energy-resolved measurement / evaluation of the intensity of the gamma radiation emitted from the sample. This provides in particular in connection with the
Auswerten mehrerer Typen von Gammastrahlung eine hohe Flexibilität und Robustheit. Evaluating several types of gamma radiation high flexibility and robustness.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten umfasst: Korrelieren wenigstens eines Photopeaks einer Zählrate-Energie-Darstellung basierend auf dessen Energie mit einem Element der Probe. Dies liefert sowohl hinsichtlich prompter als auch verzögerter Strahlung eine umfassende Analyse, insbesondere jeweils für ein mit einem von mehreren Detektoren gemessenes Gammaspektrum. According to one embodiment, the determining comprises evaluating the measured gamma radiation, wherein the evaluating comprises correlating at least one photopeak of a count rate energy representation based on its energy with an element of the sample. This provides a comprehensive analysis of both prompt and delayed radiation, particularly for a gamma spectrum measured with one of several detectors.
Dabei kann es sich bei dem nachgewiesenen Photopeak um einen prompte oder verzögerte Gammastrahlung charakterisierenden Photopeak handeln. Eine Unterscheidung zwischen prompter und verzögerter Gammastrahlung bei der Auswertung kann basierend auf den jeweiligen Energien erfolgen, insbesondere auch bei Photopeaks, bei denen zwei Gamma-Energien interferieren. Eine Unterscheidung zwischen prompten und verzögerten Peaks bleibt unabhängig von derartigen Interferenzen. Die Bestimmung einer jeweiligen Photopeak-Effizienz kann dabei für beide Arten von Gammastrahlung orts- und energieaufgelöst durch ein numerisches Verfahren erfolgen, bei welchem die Wechselwirkungen von dem Ort der Emission in der Probe (Quellpunkt) bis zur Absorption im Detektor abgebildet werden. In this case, the detected photopeak may be a photopeak that characterizes a prompt or delayed gamma radiation. A distinction between prompt and delayed gamma radiation in the evaluation can be made based on the respective energies, in particular also in photopeaks in which two gamma energies interfere. A distinction between prompt and delayed peaks remains independent of such interference. The determination of a respective photopeak efficiency can be carried out for both types of gamma radiation spatially and energy resolved by a numerical method in which the interactions from the location of the emission in the sample (source point) are imaged until absorption in the detector.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Auswerten: Quantifizieren des Masseanteils wenigstens eines Elements der Probe, insbesondere indem der Anteil wenigstens eines in der Probe enthaltenen Elements nach Abzug eines Untergrundsignals aus der Nettofläche eines/des Photopeaks ausgewertet wird, den das Element in einer Zählrate- Energie-Darstellung hervorruft. According to one embodiment, the evaluation comprises: quantifying the mass fraction of at least one element of the sample, in particular by evaluating the fraction of at least one element contained in the sample after subtracting a background signal from the net area of a photopeak which the element has detected in a count rate energy index. Representation causes.
Dazu kann der Photopeak im Spektrum gefittet werden. Die Fläche unter dem Photopeak kann als For this purpose, the photopeak can be fitted in the spectrum. The area under the photopeak can be considered
Untergrund/Untergrundsignal definiert werden, und der Nettophotopeakfläche kann als Nutzsignal definiert werden. Underground / subsurface signal can be defined, and the net photo opaque area can be defined as a useful signal.
Gemäß einer Ausführungsform wird/werden die Probe, insbesondere einzelne Partitionen der Probe, kollimiert gemessen, insbesondere mittels wenigstens eines Detektors oder mittels einer Mehrzahl von Detektoren mit spezifisch bezüglich der Geometrie der Partition kollimiertem Sichtbereich. Dies kann die Genauigkeit steigern und ermöglicht auch eine Fokussierung auf Teilbereiche der Probe, insbesondere bei gutem SNR. Bei zwei oder mehr Detektoren ergeben sich insbesondere bezüglich der Messzeit Vorteile. Es hat sich gezeigt, dass beim hier beschriebenen Verfahren die Messzeit desto geringer gewählt werden kann, je mehr Detektoren vorgesehen sind, und/oder dass bei gleicher Messzeit die Sensitivität der Messung erhöht werden kann. According to one embodiment, the sample, in particular individual partitions of the sample, is / are measured collimated, in particular by means of at least one detector or by means of a plurality of detectors specific to the geometry of the partition collimated field of view. This can increase accuracy and also allows focusing on portions of the sample, especially with good SNR. With two or more detectors, there are advantages in particular with regard to the measuring time. It has been found that in the method described here, the measurement time can be selected the lower, the more detectors are provided, and / or that with the same measurement time, the sensitivity of the measurement can be increased.
Erfindungsgemäß wird die Probe in Partitionen unterteilt und die emittierte Gammastrahlung wird bezüglich einer jeweiligen Partition unter Verwendung eines Kollimators gemessen und ausgewertet. Gemäß einer According to the invention, the sample is divided into partitions and the emitted gamma radiation is measured and evaluated with respect to a respective partition using a collimator. According to one
Ausführungsform erfolgt das Messen, Bestimmen und/oder Auswerten individuell bezüglich einzelner Partitionen der Probe, welche Partitionen vordefiniert sind oder manuell oder automatisch vorgebbar sind, insbesondere durch Kollimation. Dies ermöglicht einen Fokus auf einzelne Bereiche der Probe, oder erleichtert das Auswerten großvolumiger Proben oder von Proben mit inhomogener Zusammensetzung. Embodiment takes place measuring, determining and / or evaluating individually with respect to individual partitions of the sample, which partitions are predefined or manually or automatically predetermined, in particular by collimation. This allows a focus on individual regions of the sample, or facilitates the evaluation of large-volume samples or samples with inhomogeneous composition.
Das Partitionieren vereinfacht die Analyse, insbesondere bezüglich einer gewünschten Exaktheit der Auswertung. Das Partitionieren kann als Ergebnis eine ortsaufgelöste Elementzusammensetzung in den jeweiligen Partitionen ermöglichen. Das Partitionieren liefert auch den Vorteil, dass Annahmen leichter oder bei geringerem Fehler getroffen werden können. Beispielsweise werden bei einem zylindrischen Probenkörper acht oder mehr Partitionen, insbesondere 12 Partitionen gebildet, jeweils als Zylindersegment (Kuchenstück). Die Detektoreinheit umfasst dann z.B. zwei Detektoren, die nicht gegenüber voneinander, sondern um einen Winkel versetzt zueinander Partitioning simplifies the analysis, especially with regard to a desired accuracy of the evaluation. Partitioning may, as a result, allow for spatially resolved elemental composition in the respective partitions. Partitioning also provides the advantage that assumptions can be made more easily or with less error. For example, in a cylindrical specimen eight or more partitions, in particular 12 partitions are formed, each as a cylindrical segment (cake piece). The detector unit then comprises e.g. two detectors that are not opposite each other, but offset by an angle to each other
(Umfangswinkel kleiner 180°, z.B. Umfangswinkel 130 bis 150°) angeordnet sind. Die gesamte Probe kann dann vollumfänglich durch schrittweises Drehen, insbesondere in 60°-Schritten, analysiert werden, z.B. in sechs Schritten bei Verwendung von zwei Detektoren und bei Definition von 12 Partitionen. (Circumferential angle less than 180 °, for example circumferential angle 130 to 150 °) are arranged. The entire sample can then be analyzed in its entirety by stepwise rotation, in particular in 60 ° steps, e.g. in six steps using two detectors and defining 12 partitions.
Dabei hat sich gezeigt, dass ein Zusammenhang oder eine Abhängigkeit zwischen Kollimation und Partitionierung genutzt werden kann. Die Kollimation kann insbesondere in Funktion der gewählten Partitionierung erfolgen. Eine Steuerungseinrichtung der Vorrichtung kann eingerichtet sein, die Kollimation in Abhängigkeit der gewählten Partitionierung vorzugeben. Folgender Zusammenhang zwischen Kollimation und Partitionierung dann dabei vorgegeben werden: Die gesamte Partition liegt bevorzugt im kollimierten Sichtbereich des Detektors. Dabei liegt nur ein möglichst geringer Raumanteil von anderen Partitionen, also von Partitionen ungleich der Zielpartition, auf die kollimiert wird, im kollimierten Sichtbereich des Detektors. Durch die optional einstellbare Geometrie des Kollimators kann der Sichtbereich primär auf die Zielpartition beschränkt werden. It has been shown that a connection or dependency between collimation and partitioning can be used. The collimation can take place in particular as a function of the selected partitioning. A control device of the device can be set up to specify the collimation as a function of the selected partitioning. The following relationship between collimation and partitioning then be given: The entire partition is preferably in the collimated field of view of the detector. In this case, only the smallest possible proportion of space is available from other partitions, that is, from partitions that are not collimated to the target partition that is collimated, in the collimated field of view of the detector. Due to the optionally adjustable geometry of the collimator, the viewing area can be limited primarily to the target partition.
Es hat sich gezeigt, dass eine Kollimation das Untergrundsignal besonders effektiv schwächen kann. Als kollimiertes Messen ist dabei insbesondere ein Erfassen der Gammastrahlung mit wenigstens einem Detektor mit kollimiertem Sichtbereich zu verstehen. Es hat sich gezeigt, dass das hier beschriebene Verfahren auch dankIt has been shown that collimation can particularly effectively weaken the background signal. In this context, collimated measuring is to be understood as meaning, in particular, detection of the gamma radiation with at least one detector with a collimated field of vision. It has been shown that the method described here also thanks
Kollimation kontinuierlich über einen langen Zeitraum bei besonders vorteilhaftem SNR durchgeführt werden kann. Collimation can be carried out continuously over a long period of time with particularly advantageous SNR.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten basierend auf der Annahme einer homogenen Massen- und/oder Elementverteilung in der Probe erfolgt, insbesondere einer homogenen Massen- und/oder Elementverteilung in wenigstens einer von mehreren Partitionen der Probe. Dies liefert ein robustes Verfahren, insbesondere bei einem in hohem Grade automatisierten iterativen Verfahren. According to an embodiment, the determining comprises an evaluation of the measured gamma radiation, wherein the evaluation is based on the assumption of a homogeneous mass and / or element distribution in the sample, in particular a homogeneous mass and / or element distribution in at least one of several partitions the sample. This provides a robust process, especially in a highly automated iterative process.
Zumindest in einer jeweiligen Partition kann die Element- und Massenverteilung als homogen angenommen werden, so dass die jeweilige Partition einheitlich berechnet/ausgewertet werden kann. Dabei kann die Messgenauigkeit auch dadurch erhöht werden, dass die Partitionen geometrisch so gewählt werden, dass die Annahme homogener Massenverteilung möglichst gut zutrifft, also z.B. keine Kuchenstücke anstelle Scheiben in Höhenrichtung übereinander. Im Gegensatz dazu erfolgte bei bisherigen Verfahren häufig der analytische Ansatz, dass es sich bei den Elementen um Punktquellen handelt. Bezüglich der Ausgestaltung der Elementverteilung kann eine von zwei initialen Annahmen getroffen werden: entweder Punktquelle oder homogene Element- und Massenverteilung in einer Partition. Es hat sich gezeigt, dass die Annahme einer homogenen Element- und Massenverteilung in Verbindung mit dem hier beschriebenen Verfahren zu einer sehr robusten Messung mit minimierter Unsicherheit führen kann. At least in a respective partition, the element and mass distribution can be assumed to be homogeneous, so that the respective partition can be uniformly calculated / evaluated. In this case, the measurement accuracy can also be increased by geometrically selecting the partitions so that the assumption of homogeneous mass distribution applies as well as possible, e.g. no pieces of cake instead of slices in the height direction one above the other. In contrast, previous methods often used the analytical approach that the elements are point sources. Regarding the design of the element distribution, one of two initial assumptions can be made: either point source or homogeneous element and mass distribution in a partition. It has been found that the assumption of a homogeneous element and mass distribution in connection with the method described here can lead to a very robust measurement with minimized uncertainty.
Erfindungsgemäß umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten umfasst: orts- und energieaufgelöstes Berechnen des Neutronenflusses innerhalb der jeweiligen Partition der Probe, insbesondere basierend auf einer Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang: According to the invention, the determining comprises an evaluation of the measured gamma radiation, wherein the evaluation comprises: spatially and energy-resolved calculation of the neutron flux within the respective partition of the sample, in particular based on a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation, in particular based on the following relationship:
Dies liefert auch eine schlanke Art und Weise der Berechnung, was Vorteile insbesondere bei Iterationen liefert, in Verbindung mit zuvor genannten Vorteilen.  This also provides a lean way of computation, which provides advantages, especially in iterations, in conjunction with the aforementioned advantages.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Auswerten auch ein Berechnen des Neutronenspektrums innerhalb der Probe, insbesondere innerhalb einer jeweiligen Partition der Probe, insbesondere orts- und/oder energieaufgelöst, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang: According to one embodiment, the evaluation also includes calculating the neutron spectrum within the sample, in particular within a respective partition of the sample, in particular spatially and / or energy-resolved, in particular based on the following relationship:
Dies liefert Robustheit in Verbindung mit zuvor genannten Vorteilen.  This provides robustness in conjunction with the aforementioned advantages.
Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten umfasst: Berechnen von energieabhängigen Photopeak-Effizienzen sowie von Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb der Probe oder innerhalb einer einzelnen Partition der Probe, insbesondere Berechnen von Neutronenfluss und Neutronenspektrum durch ein approximatives Verfahren, jeweils basierend auf dem folgenden Zusammenhang: Dies liefert zuvor genannte Vorteile. Es hat sich gezeigt, dass die energieabhängigen Photopeak-Effizienzen, der Neutronenfluss und das energieaufgelöste Neutronenspektrum innerhalb der Probe bzw. innerhalb der einzelnen Partitionen der Probe eine belastbare Grundlage für die Auswertung liefern. Die Eingangsparameter können dabei aus dem Neutronenfluss und dem Neutronenspektrum in der leeren Probenkammer und/oder dem messtechnisch erfassten Neutronenfluss außerhalb der Probe berechnet werden. According to one embodiment, the determining comprises evaluating the measured gamma radiation, wherein the evaluating comprises: calculating energy-dependent photopeak efficiencies as well as neutron flux and neutron spectrum within the sample or within a single partition of the sample, in particular calculating neutron flux and neutron spectrum by an approximate method, each based on the following relationship: This provides the aforementioned advantages. It has been shown that the energy-dependent photopeak efficiencies, the neutron flux and the energy-resolved neutron spectrum within the sample or within the individual partitions of the sample provide a reliable basis for the evaluation. The input parameters can be calculated from the neutron flux and the neutron spectrum in the empty sample chamber and / or the metrologically detected neutron flux outside the sample.
Es hat sich gezeigt, dass eine Diffusionsapproximation insbesondere eine Berechnung basierend auf einer geringen Anzahl unabhängiger Größen ermöglicht. Hierdurch kann auch die Komplexität der Analyse reduziert werden. Ein sehr genaues alternatives Verfahren wäre eine numerische Lösung der vollen linearen Boltzmann-Gleichung, entweder deterministisch oder mittels eines Monte-Carlo-Verfahrens. Bei beiden Varianten wäre der rechnerische Aufwand aber sehr hoch, insbesondere bei Iteration müsste mit einer Rechenzeit im Bereich von Stunden oder gar Tagen gerechnet werden. Eine Diffusionsapproximation liefert eine einfache mathematische Struktur, was die Anwendung einfacher numerischer Methoden erlaubt. Gemäß einer Ausführungsform umfasst das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung, wobei das Auswerten zumindest teilweise hinsichtlich der gemessenen Photopeak-Flächen erfolgt, indem eine Mehrzahl von Photopeak-Flächen, die von einer Mehrzahl von Gamma-Energien jeweils wenigstens eines Elements in einer jeweiligen Partition der Probe erzeugt werden, beim Quantifizieren des Masseanteils eines jeweiligen Elements der jeweiligen Partition basierend auf dem folgenden Zusammenhang (jeweils für N oder K Partitionen, wobei der Index K die Partitionen durchläuft) analysiert werden: In particular, it has been found that diffusion approximation enables calculation based on a small number of independent variables. This can also reduce the complexity of the analysis. A very accurate alternative method would be a numerical solution of the full linear Boltzmann equation, either deterministically or by means of a Monte Carlo method. In both variants, however, the computational effort would be very high, especially during iteration would have to be calculated with a computing time in the range of hours or even days. A diffusion approximation provides a simple mathematical structure, which allows the use of simple numerical methods. According to an embodiment, the determining comprises evaluating the measured gamma radiation, the evaluation taking place at least partially with respect to the measured photopeak areas by detecting a plurality of photopeak areas, which are of a plurality of gamma energies respectively of at least one element in a respective partition Sample when quantifying the mass fraction of a particular element of the respective partition based on the following relationship (each for N or K partitions where the index K passes through the partitions):
Anders ausgedrückt: Beim Auswerten kann eine Mehrzahl von Gamma-Energien jeweils wenigstens eines Elements in einer jeweiligen Partition der Probe beim Quantifizieren des Masseanteils eines jeweiligen Elements analysiert werden. Dies liefert ein schlankes, robustes, flexibles Verfahren mit guter Genauigkeit. Es kann eine hohe Güte der Messung/Auswertung sichergestellt werden.  In other words, in the evaluation, a plurality of gamma energies of at least one element in each partition of the sample can be analyzed in quantifying the mass fraction of each element. This provides a slim, robust, flexible process with good accuracy. It can ensure a high quality of the measurement / evaluation.
Der Neutronenfluss in der Probe konnte bisher bestimmt werden, indem energieabhängige Korrekturfaktoren integral für die gesamte Probe bestimmt werden. Es hat sich insbesondere für großvolumige Proben gezeigt, dass auch ein approximatives Verfahren zur Bestimmung des Neutronenflusses ohne Energieabhängigkeit und für spezielle Geometrien, die eine Reduktion auf zwei Raumdimensionen erlauben, angewandt werden kann. Ein solches Verfahren basiert insbesondere auf einer Diffusionsgleichung, die durch nur zwei Parameter bestimmt wird. Insbesondere können Aspekte eines Verfahrens angewandt werden, dessen Zusammenhänge im Detail bereits in der folgenden Veröffentlichung betrachtet wurden: R. Overwater, The Physics of Big Sample Instrumental Neutron Activation Analysis, Dissertation, Delft University of Technology, Delft University Press, ISBN 90-407-1048-1 (1994). The neutron flux in the sample has so far been determined by determining energy-dependent correction factors integrally for the entire sample. It has been shown, in particular for large-volume samples, that an approximate method for determining the neutron flux without energy dependence and for specific geometries that allow a reduction to two spatial dimensions can also be used. Such a method is based in particular on a diffusion equation which is determined by only two parameters. In particular, aspects of a method can be applied, the relationships of which have already been considered in detail in the following publication: R. Overwater, The Physics of Big Sample Instrumental Neutron Activation Analysis, Dissertation, Delft University of Technology, Delft University Press, ISBN 90-407- 1048-1 (1994).
Im Gegensatz dazu können der Neutronenfluss und das Neutronenspektrum innerhalb der Probe bzw. der einzelnen Partitionen der Probe gemäß dem vorliegenden Verfahren durch ein Computerprogramm bestimmt werden, wobei eine Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung orts- und energieaufgelöst numerisch gelöst werden kann, insbesondere bei Berücksichtigung aller drei Raumdimensionen. Die Randbedingungen für dieses System von Gleichungen können aus Simulationsrechnungen des Neutronenflusses in der leeren Probenkammer und/oder dem messtechnisch erfassten Neutronenfluss außerhalb der Probe berechnet werden. Energieabhängige Korrekturfaktoren sind nicht erforderlich, bzw. müssen nicht definiert werden. In contrast, the neutron flux and neutron spectrum within the sample or individual partitions of the sample can be determined by a computer program according to the present method a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation can be solved numerically in a spatially and energy-resolved manner, in particular taking into account all three spatial dimensions. The boundary conditions for this system of equations can be calculated from simulation calculations of the neutron flux in the empty sample chamber and / or the metrologically detected neutron flux outside the sample. Energy-dependent correction factors are not required or need not be defined.
Das Berechnen und Auswerten des Neutronenflusses und -Spektrums kann jeweils individuell für eine jeweilige Partition erfolgen, insbesondere indem die jeweilige Partition basierend auf einer virtuellen Unterteilung der Probe in Raumbereiche definiert wird. The calculation and evaluation of the neutron flux and spectrum can each be done individually for a particular partition, in particular by defining the respective partition based on a virtual subdivision of the sample into spatial regions.
Gemäß einer Ausführungsform wird das Verfahren basierend auf den Eingangsparametern Neutronenquellstärke, Probengeometrie und Probenmasse durchgeführt, insbesondere ausschließlich basierend auf diesen drei According to one embodiment, the method is carried out based on the input parameters neutron source strength, sample geometry and sample mass, in particular exclusively based on these three
Eingangsparametern. Hierdurch kann das Verfahren zu einem hohen Grade automatisiert werden. Es sind dann lediglich drei Eingangsparametern vorzugeben. Weitere Parameter können numerisch/automatisiert ermittelt werden. Hierdurch kann auch der Aufwand seitens eines Benutzers minimiert werden. Weitere Eingangsparameter können z.B. durch kernphysikalische Daten oder durch die simulative Berechnung der Eingangsparameter für die Berechnung von Neutronenfluss und Neutronenspektrum bereitgestellt werden. Input parameters. This can automate the process to a high degree. There are then only three input parameters to specify. Further parameters can be determined numerically / automatically. As a result, the effort on the part of a user can be minimized. Other input parameters may e.g. by nuclear physics data or by the simulative computation of the input parameters for neutron flux and neutron spectrum calculations.
Wahlweise kann ein Monitor, bzw. ein Eichmaterial vorbekannter Zusammensetzung, zusammen mit der Probe analysiert werden. Dies kann die Messgenauigkeit oder die Belastbarkeit der Messung erhöhen, insbesondere beiOptionally, a monitor, or a calibration material of prior art composition, may be analyzed along with the sample. This can increase the measurement accuracy or the load capacity of the measurement, in particular at
Proben, deren Zusammensetzung unbekannt ist, oder bei Proben, bei welchen Annahmen getroffen werden, die eher unsicher sind. Die Verwendung eines Monitors und die Auswertung der vom Monitor emittierten Gammastrahlung kann jedoch unabhängig von den hier beschriebenen Aspekten des Verfahrens und der Vorrichtung optional erfolgen. Insbesondere kann ein Material verwendet werden, welches mit großer Sicherheit nicht in der Probe vorkommt, beispielsweise Gold in Form einer sehr dünnen Goldfolie, die auf die Probe gelegt wird. Samples whose composition is unknown, or samples where assumptions are made which are rather uncertain. However, the use of a monitor and the evaluation of gamma radiation emitted by the monitor may optionally be done independently of the aspects of the method and apparatus described herein. In particular, a material can be used which is certainly not found in the sample, for example, gold in the form of a very thin gold foil, which is placed on the sample.
Gemäß einer Ausführungsform wird das Verfahren automatisiert durchgeführt, insbesondere durch Auswerten der gemessenen Gammastrahlung basierend auf abgesehen von den drei Parametern Neutronenquellstärke bei der Bestrahlung, Probengeometrie und Probenmasse, ausschließlich numerisch ermittelten Parametern. Dies liefert Autarkie und die Möglichkeit, auf einfache Weise Iterationen durchzuführen. Das Verfahren wird robuster. Dabei kann ein Neutronenfluss auch mittels Neutronendetektoren außerhalb der Probe erfasst werden. According to one embodiment, the method is carried out automatically, in particular by evaluating the measured gamma radiation based on apart from the three parameters neutron source intensity in the irradiation, sample geometry and sample mass, exclusively numerically determined parameters. This provides autarky and the ability to easily iterate. The process becomes more robust. In this case, a neutron flux can also be detected by means of neutron detectors outside the sample.
Auch bezüglich der drei zuvor genannten Parameter kann optional eine Automatisierung erfolgen. Die Also with regard to the three aforementioned parameters can optionally be an automation. The
Probengeometrie kann autark durch eine Kameraeinheit erfasst werden, und die Probenmasse durch eine Sample geometry can be detected autonomously by a camera unit, and the sample mass by a
Wägeeinheit. Beide Komponenten Kameraeinheit und Wägeeinheit sind bevorzugt nicht im Inneren der Weighing unit. Both components camera unit and weighing unit are preferably not inside the
Vorrichtung, also nicht innerhalb des Neutronenfeldes, sondern außerhalb der Probenkammer, insbesondere außerhalb der Abschirmung positioniert. Hierzu kann die Vorrichtung einen Messplatz zur Probenspezifikation aufweisen, an welchem Messplatz die Probe automatisiert charakterisiert werden kann. Die Neutronenquellstärke kann direkt als Regelgröße vom Neutronengenerator bezogen werden. Die Neutronenquellstärke ist direkt von der Hochspannung und der Stromstärke des Neutronengenerators abhängig. Durch diese Erweiterung der Automatisierung kann eine sehr autarke und benutzerfreundliche Vorrichtung bzw. Messanlage bereitgestellt werden. Device, so not within the neutron field, but outside of the sample chamber, in particular positioned outside of the shield. For this purpose, the device may have a measuring station for sample specification, at which measuring station the sample can be automatically characterized. The neutron source intensity can be obtained directly as a controlled variable from the neutron generator. The neutron source strength is directly dependent on the high voltage and the current intensity of the neutron generator. Through this extension of Automation can be provided a very self-sufficient and user-friendly device or measuring system.
Gemäß einer Ausführungsform wird zum Charakterisieren der Probe wenigstens eine Messung aus der folgenden Gruppe ausgeführt: Transmissionsmessung, Probenwägung, optische Erfassung der Probengeometrie. Dies erleichtert einerseits die Handhabung des Messverfahrens für den Benutzer, und andererseits erleichtert es auch die nachfolgende Messung, insbesondere auch bezüglich einer Partitionierung. According to one embodiment, at least one measurement from the following group is carried out to characterize the sample: transmission measurement, sample weighing, optical detection of the sample geometry. On the one hand this facilitates the handling of the measuring method for the user, and on the other hand it also facilitates the subsequent measurement, in particular also with regard to a partitioning.
Gemäß einer Ausführungsform wird das Verfahren iterativ durchgeführt, insbesondere jeweils bezüglich einzelner Elemente oder bezüglich der kompletten Zusammensetzung der Probe oder bezüglich einzelner Partitionen derAccording to one embodiment, the method is carried out iteratively, in particular in each case with regard to individual elements or with respect to the complete composition of the sample or with respect to individual partitions
Probe und/oder bezüglich der kompletten Zusammensetzung der Probe. Dies liefert gute Genauigkeit, insbesondere bei einem einfach zu handhabenden Verfahren. Dies liefert auch ein Verfahren mit einem hohen Grad an Autarkie. Sample and / or the complete composition of the sample. This provides good accuracy, especially in an easy-to-use process. This also provides a method with a high degree of autarchy.
Gemäß einer Ausführungsform erfolgt das orts- und energieaufgelöste Bestimmen des Neutronenflusses, insbesondere des absoluten Neutronenflusses einer jeweiligen Partition, innerhalb der Probenkammer (außerhalb bzw.) extern von der Probe, insbesondere mittels wenigstens eines innerhalb der Probenkammer angeordneten Neutronendetektors. Dies erleichtert auch die Bestimmung des absoluten bzw. totalen Neutronenflusses, sei es zusätzlich, sei es alternativ zu einer Bestimmung in Bezug auf eine jeweilige Partition. Die Erfindung betrifft auch ein Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, mit den Schritten: Generieren von schnellen Neutronen mit Energie im Bereich von lOkeV bis lOMeV; Bestrahlen einer Probe mit den Neutronen; According to one embodiment, the spatially and energy-resolved determination of the neutron flux, in particular of the absolute neutron flux of a respective partition, takes place within the sample chamber (outside or) externally of the sample, in particular by means of at least one neutron detector arranged within the sample chamber. This also facilitates the determination of the absolute or total neutron flux, be it in addition, be it alternative to a determination with respect to a respective partition. The invention also relates to a method for multi-element analysis based on neutron activation, comprising the steps of: generating fast neutrons with energy in the range of 10KeV to 10MV; Irradiating a sample with the neutrons;
Messen der aus der bestrahlten Probe emittierten Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe; wobei das Bestrahlen der Probe ungepulst auf kontinuierliche Weise erfolgt, wobei das Messen zeitunabhängig von der Bestrahlung während des Bestrahlens erfolgt, insbesondere simultan zum Bestrahlen, wobei zum Bestimmen wenigstens eines Elements zumindest prompte oder sowohl prompte als auch verzögerte  Measuring the gamma radiation emitted from the irradiated sample to determine at least one element of the sample; wherein the irradiation of the sample is carried out unpulsed in a continuous manner, the measurement taking place independently of the irradiation during the irradiation, in particular simultaneously to the irradiation, wherein at least one of prompt or both prompt and delayed is used to determine at least one element
Gammastrahlung aus kontinuierlicher Neutronenbestrahlung gemessen und ausgewertet wird, wobei das Auswerten basierend auf der Annahme einer homogenen Massen- und/oder Elementverteilung in der Probe oder in wenigstens einer von mehreren Partitionen der Probe erfolgt. Hierdurch ergeben sich zahlreiche der zuvor genannten Vorteile. Die Messung/ Auswertung kann unabhängig vom Zeitverlauf der Bestrahlung oder unabhängig von einzelnen Phasen einer Bestrahlung erfolgen. Gamma radiation from continuous neutron irradiation is measured and evaluated, wherein the evaluation is based on the assumption of a homogeneous mass and / or element distribution in the sample or in at least one of several partitions of the sample. This results in many of the aforementioned advantages. The measurement / evaluation can take place independently of the time course of the irradiation or independently of individual phases of an irradiation.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch Verwendung einer Detektoreinheit mit wenigstens einem Detektor bei der Multielementanalyse einer Probe basierend auf Neutronenaktivierung eingerichtet zum kontinuierlichen Messen sowohl prompter als auch verzögerter Gammastrahlung emittiert aufgrund von kontinuierlicher Bestrahlung der Probe mit Neutronen, wobei die Gammastrahlung zumindest teilweise auch kontinuierlich, also unabhängig vom Zeitpunkt der Bestrahlung und unabhängig von etwaigen Neutronenpulsen, insbesondere ohne Zeitfenster, und simultan zur kontinuierlichen Bestrahlung gemessen wird, wobei der Sichtbereich der Detektoreinheit auf die jeweilige Partition der Probe mittels wenigstens eines At least one of the aforementioned objects is also achieved by using a detector unit having at least one detector in the multi-element analysis of a sample based on neutron activation configured to continuously measure both prompt and delayed gamma radiation due to continuous irradiation of the sample with neutrons, the gamma radiation at least partially also continuously, ie independent of the time of irradiation and independent of any neutron pulses, in particular without time window, and is measured simultaneously for continuous irradiation, wherein the field of view of the detector unit to the respective partition of the sample by means of at least one
Kollimators eingeschränkt wird, insbesondere Verwendung der Detektoreinheit mit einer Mehrzahl von Detektoren jeweils kollimiert oder partitionskollimiert oder einstellbar kollimierbar bezüglich wenigstens einer Partition oder bezüglich wenigstens einer vordefinierbaren Geometrie einer Partition, bevorzugt mit einem Kollimator aus Blei oder Bismut. Hierdurch ergeben sich zuvor genannte Vorteile. Die Erfindung betrifft auch die Verwendung wenigstens einer Neutronenquelle zur Multielementanalyse einer Probe basierend auf Neutronenaktivierung zum Generieren von schnellen Neutronen zur kontinuierlichen Bestrahlung der Probe mit ersten Neutronen mit wenigstens einem Neutronenenergiewert aus der folgenden Gruppe: 2.45MeV, 14. IMeV; und/oder mit zweiten Neutronen mit einer Neutronenenergie mit wenigstens einem Wert im Collimator is limited, in particular use of the detector unit with a plurality of detectors each collimated or partition collimated or adjustably collimated with respect to at least one partition or with respect to at least one predefinable geometry of a partition, preferably with a collimator of lead or bismuth. This results in the aforementioned advantages. The invention also relates to the use of at least one neutron source for multi-element analysis of a sample based on neutron activation for generating fast neutrons for continuously irradiating the sample with first neutrons having at least one neutron energy value from the following group: 2.45MeV, 14.ImEV; and / or with second neutrons having a neutron energy of at least one value in
Energiebereich lOkeV bis 20MeV, insbesondere lOkeV bis lOMeV; und/oder mit dritten Neutronen mit einer Neutronenenergie von maximal lOMeV. Hierdurch ergeben sich zuvor genannte Vorteile. Bevorzugt wird die emittierte Gammastrahlung mit einem Detektor mit einem Kollimator aus Blei oder Bismut detektiert. Energy range 10 kV to 20MeV, in particular 10KeV to 10MeV; and / or with third neutrons with a neutron energy of maximum lOMeV. This results in the aforementioned advantages. Preferably, the emitted gamma radiation is detected with a detector with a collimator of lead or bismuth.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch eine Steuerungseinrichtung eingerichtet zum Ansteuern wenigstens eines Neutronengenerators einer Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, insbesondere einer hier beschriebenen Vorrichtung, wobei der Neutronengenerator eingerichtet ist zum Generieren von schnellen Neutronen mit Energie im Bereich von lOkeV bis 20MeV, insbesondere lOkeV bis lOMeV, wobei die Steuerungseinrichtung eingerichtet ist zum Ansteuern des At least one of the abovementioned objects is also achieved by a control device configured to control at least one neutron generator of a device for multi-element analysis based on neutron activation, in particular a device described here, wherein the neutron generator is set up to generate fast neutrons with energy in the range of 10 kV to 20 MeV , In particular LOkeV to lOMeV, wherein the control device is adapted to drive the
Neutronengenerators zum Generieren der Neutronen und zum Bestrahlen der Probe auf ungepulste kontinuierliche Weise, insbesondere während wenigstens eines ersten Zeitfensters, und wobei die Steuerungseinrichtung ferner eingerichtet ist zum Ansteuern wenigstens eines Detektors zum kontinuierlichen und/oder zeitweisen Messen von aus der Probe oder einer einzelnen Partition der Probe emittierter Gammastrahlung simultan zur Bestrahlung, insbesondere während wenigstens eines zweiten Zeitfensters unabhängig vom ersten Zeitfenster, kontinuierlich simultan zur kontinuierlichen Bestrahlung und/oder zeitunabhängig davon. Das erste und zweite Zeitfenster können unterschiedlich sein bzw. unabhängig voneinander vordefiniert sein oder eingestellt werden. Die A neutron generator for generating the neutrons and irradiating the sample in an unpulsed continuous manner, particularly during at least a first time window, and wherein the controller is further adapted to drive at least one detector for continuously and / or temporarily measuring from the sample or a single partition Sample emitted gamma radiation simultaneously to the irradiation, in particular during at least a second time window independent of the first time window, continuously simultaneously to the continuous irradiation and / or time-independent thereof. The first and second time windows can be different or can be predefined or set independently of one another. The
Steuerungseinrichtung ist ferner eingerichtet, den Sichtbereich des Detektors auf die jeweilige Partition der Probe mittels wenigstens eines Kollimators einzuschränken. Die Steuerungseinrichtung ist insbesondere eingerichtet zum Steuern eines zuvor beschriebenen Verfahrens. Control means is further arranged to restrict the field of view of the detector to the respective partition of the sample by means of at least one collimator. The control device is in particular configured to control a previously described method.
Diese Art der Analyse liefert zuvor genannte Vorteile. Die Steuerungseinrichtung kann dabei zumindest das Bestrahlen, Messen und wahlweise auch das Positionieren der Probe (insbesondere durch Ansteuern/Regeln einer Dreh-/Hubeinrichtung) synchronisieren und somit das eigentliche Messverfahren der Messanlage steuern, insbesondere die Art und Weise und den Zeitraum der Datenerhebung. Mittels dieser Steuerungseinrichtung kann das Bestrahlen und Messen insbesondere über einen Zeitraum von z.B. mindestens 20 oder 50Sek. erfolgen, oder auch über mehrere Stunden oder Tage. Die Steuerungseinrichtung kann an eine Dreh-/Hubeinrichtung gekoppelt sein und ferner eingerichtet sein zum Positionieren einer auf einem Probenträger angeordneten Probe mittels der Dreh-/Hubeinrichtung, insbesondere gemäß oder in Abhängigkeit von der Geometrie von Partitionen der Probe. Dies liefert nicht zuletzt die Möglichkeit, mittels einer einzigen Steuerungseinrichtung die gesamte Vorrichtung anzusteuern bzw. das gesamte Verfahren ablaufen zu lassen (Drei-Funktions- Steuerungseinrichtung), umfassend Ansteuerung des Neutronengenerators, Ansteuerung des wenigstens einen Detektors, und Positionierung der Probe. Dem Neutronengenerator können dabei z.B. Parameter wie die Neutronenquellstärke vorgegeben werden, und der Dreh-/Hubeinrichtung können Positionsdaten oder Verlagerungswege und Verlagerungsgeschwindigkeiten vorgegeben werden. This type of analysis provides previously mentioned benefits. The control device can synchronize at least the irradiation, measuring and optionally also the positioning of the sample (in particular by activating / controlling a rotary / lifting device) and thus control the actual measuring method of the measuring system, in particular the way and the period of data collection. By means of this control device, the irradiation and measuring, in particular over a period of, for example, at least 20 or 50 seconds. take place, or even over several hours or days. The control device can be coupled to a rotary / lifting device and further be set up for positioning a sample arranged on a sample carrier by means of the rotary / lifting device, in particular according to or in dependence on the geometry of partitions of the sample. This not least provides the possibility to control by means of a single control device, the entire device or to run the entire process (three-function control device) comprising driving the neutron generator, driving the at least one detector, and positioning of the sample. For example, parameters such as the neutron source intensity can be specified for the neutron generator, and the Rotary / lifting device position data or displacement paths and displacement speeds can be specified.
Die Steuerungseinrichtung kann eingerichtet sein zum Steuern des Betriebs eines Neutronengenerators eingerichtet zur Fusion von Deuteronen zum Generieren von schnellen Neutronen zur Multielementanalyse einer Probe durch kontinuierliches, ungepulstes Bestrahlen der Probe. The controller may be configured to control the operation of a neutron generator configured to merge deuterons to generate fast neutrons for multi-element analysis of a sample by continuous, unpulsed irradiation of the sample.
Die Vorrichtung oder die Steuerungseinrichtung kann eine Eingabemaske (Benutzerschnittstelle) oder The device or the controller may be an input mask (user interface) or
Eingabeeinheit zur manuellen Eingabe der folgenden drei Parameter aufweisen: Neutronenquellstärke bei der Bestrahlung, Probengeometrie und Probenmasse. Diese Parameter können auch in einem Datenspeicher hinterlegt werden und von der Steuerungseinrichtung ausgelesen werden und einem Computerprogrammprodukt übergeben werden. Input unit for manual input of the following three parameters: neutron source intensity in the irradiation, sample geometry and sample mass. These parameters can also be stored in a data memory and read out by the control device and transferred to a computer program product.
Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch ein Computerprogrammprodukt zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, und eingerichtet zum Bestimmen wenigstens eines Elements einer ungepulst kontinuierlich mit Neutronen bestrahlten Probe durch Auswerten von aus der Probe emittierter Gammastrahlung, nämlich prompter und/oder verzögerter Gammastrahlung, basierend auf At least one of the aforementioned objects is also achieved by a computer program product for multi-element analysis based on neutron activation, and arranged to determine at least one element of an unpulsed continuously neutrally irradiated sample by evaluating emitted from the sample gamma radiation, namely prompt and / or delayed gamma radiation, based on
energieabhängigen Photopeak-Effizienzen sowie Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb der Probe oder innerhalb einer einzelnen Partition der Probe, und ferner eingerichtet zum partitionskollimierten Auswerten gemessener Gammastrahlung, indem eine Mehrzahl von Gamma-Energien jeweils des wenigstens einen Elements in der jeweiligen Partition der Probe beim Quantifizieren des Masseanteils des jeweiligen Elements der jeweiligen Partition basierend auf der bei der Multielementanalyse registrierten Netto-Photopeakzählrate analysiert werden, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang: energy dependent photopeak efficiencies, as well as neutron flux and neutron spectrum within the sample or within a single partition of the sample, and further configured for partition collimated gamma ray evaluation by obtaining a plurality of gamma energies respectively of the at least one element in the respective partition of the sample in quantifying the mass fraction of the respective element of the respective partition are analyzed based on the net photopeak count rate registered in the multi-element analysis, in particular based on the following relationship:
Dieses System von Formeln betrifft dabei die erfindungsgemäße Bestimmung von Elementmassen in den einzelnen Partitionen (Auswertung der Formeln für alle Massen der einzelnen Partitionen, insbesondere gleichzeitig). Dieses Computerprogrammprodukt ermöglicht einen hohen Grad an Automatisierung bzw. Autarkie, in Verbindung mit einer hohen Genauigkeit der Analyse. Das Computerprogrammprodukt ist insbesondere eingerichtet zum automatisierten Durchführen einer zuvor beschriebenen Art der Auswertung. Als partitionskollimiertes Auswerten ist dabei ein Auswerten individuell hinsichtlich einzelner Partitionen der Probe zu verstehen, welche Partitionen geometrisch zuvor definiert und voneinander abgegrenzt wurden. This system of formulas relates to the determination according to the invention of elemental masses in the individual partitions (evaluation of the formulas for all masses of the individual partitions, in particular simultaneously). This computer program product allows a high degree of automation or autarky, in conjunction with a high accuracy of the analysis. The computer program product is in particular set up for automatically carrying out a previously described type of evaluation. As partition collimated evaluation, an evaluation is to be understood individually with regard to individual partitions of the sample, which partitions were previously geometrically defined and delimited from each other.
Das Computerprogrammprodukt kann zusätzlich auch eingerichtet sein zum Vorgeben einer Soll-Position der Probe, insbesondere in Abhängigkeit einer erfassten oder eingegebenen Probengeometrie, insbesondere basierend auf in einer Positionsdatenbank hinterlegten Soll-Positionen als Funktion der Probengeometrie und/oder Probengröße, wobei das Positionieren insbesondere durch Ansteuern/Regeln einer Dreh-/Hubeinrichtung erfolgen kann. Das Computerprogrammprodukt kann eingerichtet sein, verschiedene Varianten einer Partitionierung für eine jeweilige Probengeometrie zu berechnen und eine als optimal identifizierte Partitionierung vorzuschlagen oder direkt autonom auszuwählen. Hierzu kann das Computerprogrammprodukt eine überschlägige Unsicherheitsanalyse in Abhängigkeit der Anzahl und Ausgestaltung der Partitionen durchführen und in Abhängigkeit der vom Benutzer geforderten Genauigkeit die Partitionierung festlegen bzw. autonom bestimmen. Bei dieser Vorgehensweise kann ein konfigurierbarer Kollimator spezifisch bezüglich der gewählten Partitionen eingestellt werden. In addition, the computer program product can also be set up for specifying a desired position of the sample, in particular as a function of a detected or entered sample geometry, in particular based on setpoint positions stored in a position database as a function of the sample geometry and / or sample size, the positioning being determined in particular by activation / Rules of a rotary / lifting device can be done. The computer program product can be set up to calculate different variants of a partitioning for a respective sample geometry and to propose a partitioning identified as optimally or to select it directly autonomously. For this purpose, the computer program product can carry out a rough uncertainty analysis as a function of the number and configuration of the partitions and determine or autonomously determine the partitioning as a function of the accuracy required by the user. With this procedure, a configurable collimator can be set specifically with regard to the selected partitions.
Die Erfindung betrifft auch einen Datenträger mit einem solchen darauf hinterlegten Computerprogrammprodukt, oder einen Computer oder ein Computersystem oder eine virtuelle Maschine oder wenigstens ein Hardwareelement damit. The invention also relates to a data carrier with such a computer program product deposited thereon, or a computer or a computer system or a virtual machine or at least one hardware element with it.
Die Erfindung betrifft auch ein Computerprogramm eingerichtet zum Bereitstellen der hier beschriebenen Art und Weise der Auswertung bzw. der hier beschriebenen diesbezüglichen Verfahrensschritte. Gemäß einem Ausführungsbeispiel ist das Computerprogrammprodukt eingerichtet zum Auswerten einer integralen Messung, insbesondere bezüglich einer nicht-partitionierten Probe basierend auf einem einzigen Gammaspektrum, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang: The invention also relates to a computer program configured to provide the manner and manner of evaluation described herein or the method steps described herein. According to one embodiment, the computer program product is configured to evaluate an integral measurement, in particular with respect to a non-partitioned sample based on a single gamma spectrum, in particular based on the following relationship:
Dies liefert eine Vereinfachung bezüglich der Annahme einer homogenen Massenverteilung. This provides a simplification regarding the assumption of a homogeneous mass distribution.
Das erfindungsgemäße Verfahren kann auch wie folgt beschrieben werden. Bei einem Verfahren zur The process according to the invention can also be described as follows. In a method for
zerstörungsfreien Elementanalyse von Proben wird die jeweilige Probe kontinuierlich mit schnellen Neutronen bestrahlt, wobei simultan zur Bestrahlung die von der Probe ausgesendete/emittierte Gammastrahlung gemessen wird, wobei die Menge eines in der Probe enthaltenen Elements nach Abzug des Untergrundsignals aus der Nettofläche des Photopeaks ausgewertet wird, den das Element in einer Zählrate-Energie-Darstellung hervorruft. Dabei kann die Quantifizierung der Elementmassen einer Probe automatisiert ablaufen, und die für die Analyse erforderlichen Parameter, außer die Neutronenquellstärke bei der Bestrahlung und die Geometrie und Gesamtmasse der Probe, können numerisch berechnet werden. Ein Monitor für den Neutronenfluss oder ein probeninterner oder externer Kalibrierstandard ist nicht erforderlich. Dabei kann die Probe in Raumbereiche (Partitionen) zerlegt werden und jede Partition der Probe kann kolhmiert gemessen werden. Dabei kann die Bestimmung der Elementmassen der Probe darauf basieren, dass die Element- und Massenverteilung in einzelnen Partitionen der Probe als homogen angenommen wird. Dabei kann die mittlere Dichte einer Partition durch eine Transmissionsmessung mit einem radioaktiven Gammastrahler erfolgen. Dabei kann der Neutronenfluss innerhalb der Partitionen der Probe durch ein analytisches Verfahren bestimmt werden, welches eine Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung numerisch löst und Randbedingungen für dieses System von Gleichungen aus Simulationsrechnungen desnon-destructive elemental analysis of samples, the respective sample is continuously irradiated with fast neutrons, the gamma radiation emitted by the sample being measured simultaneously with the irradiation, the quantity of an element contained in the sample, after subtraction of the background signal, being evaluated from the net surface of the photopeak, which the element causes in a count rate energy representation. In this case, the quantification of the elemental masses of a sample can be automated, and the parameters required for the analysis, except for the neutron source intensity in the irradiation and the geometry and total mass of the sample, can be calculated numerically. A monitor for the neutron flux or a sample internal or external calibration standard is not required. The sample can be decomposed into areas of space (partitions) and each partition of the sample can be measured in color. The determination of the element masses of the sample can be based on the fact that the elemental and mass distribution in individual partitions of the sample is assumed to be homogeneous. The average density of a partition can be measured by a transmission measurement with a radioactive gamma emitter. In this case, the neutron flux within the partitions of the sample can be determined by an analytical method which numerically solves a diffusion approximation of the linear Boltzmann equation and boundary conditions for this system of equations from simulation calculations of the
Neutronenflusses in der leeren Probenkammer und/oder dem messtechnisch erfassten Neutronenfluss außerhalb der Probe berechnet. Dabei kann die Bestimmung der Photopeak-Effizienzen orts- und energieaufgelöst durch ein numerisches Verfahren erfolgen, bei welchem die Wechselwirkungen von der Emission in der Probe (Quellpunkt) bis zur Absorption im Detektor abgebildet werden. Dabei kann das Verfahren iterativ bezüglich der Zusammensetzung der Probe so lange durchgeführt werden, bis sich die berechnete Zusammensetzung der Probe stabilisiert. Dabei können sämtliche detektierten Photopeak-Flächen, die von verschiedenen Gamma-Emissionen eines Elements in der Probe erzeugt werden, in der analytischen Auswertung berücksichtigt werden. Dabei können bei der analytischen Auswertung die Ergebnisse der Messung einer jeden Partition berücksichtigt werden, wodurch die Sensitivität und die Genauigkeit des Messverfahrens für die gesamte Probe verbessert werden kann. Dabei können sich die Neutronenquelle und die Probe in einer als Moderationskammer ausgebildeten Probenkammer aus Graphit befinden. Dabei kann sich direkt um eine/die Moderationskammer oder um die Probenkammer herum eine wirksame Abschirmung für Neutronenstrahlung befinden. Dabei kann sich der Detektor bzw. die Detektoreinheit in einem Kollimator aus Gammastrahlen abschirmendem Material befinden. Dabei kann die Geometrie der Proben- und Moderationskammer und/oder des Probenträgers den Neutronenflussgradienten innerhalb der Probe reduzieren, was insbesondere mittels veränderlicher Moderationslängen (Wegstrecke zwischen Neutron flux in the empty sample chamber and / or the metrologically detected neutron flux outside the sample calculated. The determination of photopeak efficiencies can be spatially and energy resolved by a numerical method in which the interactions of the emission in the sample (source point) to the absorption in the detector are mapped. The process can iteratively with respect to Composition of the sample are carried out until the calculated composition of the sample stabilizes. In this case, all detected photopeak areas which are produced by different gamma emissions of an element in the sample can be taken into account in the analytical evaluation. In doing so, the results of the measurement of each partition can be taken into account in the analytical evaluation, whereby the sensitivity and the accuracy of the measurement procedure for the entire sample can be improved. The neutron source and the sample may be located in a sample chamber made of graphite as a moderation chamber. In this case, an effective shield for neutron radiation can be located directly around a moderation chamber or around the sample chamber. In this case, the detector or the detector unit may be located in a collimator of gamma-rays shielding material. In this case, the geometry of the sample and moderation chamber and / or the sample carrier reduce the Neutronenflussgradienten within the sample, which in particular by means of variable moderation lengths (distance between
Neutronenquelle/Neutronenquellpunkt und Probe) erzielt werden kann, mit dem Effekt, dass der Neutron source / neutron source point and sample) can be achieved, with the effect that the
Neutronenflussgradient reduziert bzw. verändert wird. Zumindest eine der zuvor genannten Aufgaben wird auch gelöst durch eine Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, mit: Neutron flux gradient is reduced or changed. At least one of the aforementioned objects is also achieved by a device for multi-element analysis based on neutron activation, comprising:
einem Neutronengenerator eingerichtet zum Generieren von schnellen Neutronen; a neutron generator adapted to generate fast neutrons;
einer Probenkammer und einem darin angeordneten Probenträger; a sample chamber and a sample carrier disposed therein;
einer Detektoreinheit mit wenigstens einem Detektor eingerichtet zum Messen von aus einer bestrahlten Probe emittierter Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe; wobei die Vorrichtung eingerichtet ist zum ungepulsten kontinuierlichen Bestrahlen einer/der auf dem Probenträger angeordneten Probe und eingerichtet ist zum Messen von aus der bestrahlten Probe emittierter prompter und/oder verzögerter a detector unit having at least one detector configured to measure gamma radiation emitted from an irradiated sample to determine at least one element of the sample; wherein the device is arranged for unpulsed continuous irradiation of a sample arranged on the sample carrier and is arranged to measure prompt and / or delayed light emitted from the irradiated sample
Gammastrahlung zeitunabhängig von der Bestrahlung, insbesondere ohne Zeitfenster, während des Bestrahlens, insbesondere simultan zum kontinuierlichen Bestrahlen, insbesondere eingerichtet zum Ausführen eines zuvor beschriebenen Verfahrens. Hierdurch ergeben sich zuvor genannte Vorteile, insbesondere in Verbindung mit einem niedrigen oder vorrichtungs- und/oder verfahrenstechnisch minimierten Untergrundsignal. Gamma radiation time-independent of the irradiation, in particular without time window, during the irradiation, in particular simultaneously to the continuous irradiation, in particular adapted for carrying out a method described above. This results in the aforementioned advantages, in particular in conjunction with a low or device and / or procedurally minimized background signal.
Dabei weist die Vorrichtung wenigstens einen den Sichtbereich des Detektors auf eine jeweilige Partition der Probe einschränkenden Kollimator auf und ist eingerichtet zum Unterteilen der Probe in einzelne Partitionen, und ist ferner eingerichtet zum Messen von aus der kontinuierlich bestrahlten Probe emittierter zumindest prompter oder sowohl prompter als auch verzögerter Gammastrahlung bezüglich einer jeweiligen Partition der Probe während des Bestrahlens. Die Vorrichtung weist ferner auf: eine Steuerungseinrichtung eingerichtet zum automatisierten kontinuierlichen Bestrahlen und eingerichtet zum Steuern/Regeln eines automatisierten Messens kontinuierlich applizierter Neutronenbestrahlung während des Bestrahlens. Die Vorrichtung ist ferner eingerichtet zum orts- und energieaufgelösten Bestimmen des Neutronenflusses innerhalb der jeweiligen Partition der Probe und eingerichtet zum Auswerten der Messungen der Partitionen durch Quantifizieren des Masseanteils des wenigstens einen Elements der Probe. Dies erleichtert auch die Automatisierung. Als einzelner Detektor (einer Detektoreinheit) wird bevorzugt ein Halbleiter- oder Szintillationsdetektor verwendet, also ein Detektor mit hoher Energieauflösung, welcher eingerichtet ist für die Messung der prompten und verzögerten Gammastrahlung. Wahlweise wird das Verfahren mittels einer unabhängig von der Probekammer vorgesehenen Moderationskammer variiert. Die Moderationskammer kann standardmäßig ortsfest in der Vorrichtung vorgesehen/eingebaut sein. Der Prozess einer Moderation kann in gewünschter Art und Weise in der Probenkammer, in der Moderationskammer und/oder in der Probe selbst durchgeführt werden. Die jeweiligen Detektoren der Vorrichtung können durch wenigstens einen Kollimator fokussiert werden. Ein Kollimator eingerichtet zum Vorgeben oder Eingrenzen oder Einstellen des Sichtbereiches des Detektors liefert insbesondere den Vorteil eines verbesserten SNR speziell auch im Zusammenhang mit kontinuierlicher Bestrahlung. Zudem kann die Probe partitionskollimiert gemessen werden. Bevorzugt sind mehrere Detektoren in derselben Höhenebene angeordnet, insbesondere in der Höhenebene der Neutronenquelle bzw. des Neutronenquellpunktes. Bevorzugt sind der oder die Detektoren möglichst nahe zum Neutronenquellpunkt angeordnet. Dies liefert gute Messergebnisse bzw. ermöglicht das Minimieren von In this case, the device has at least one collimator which limits the field of view of the detector to a respective partition of the sample and is arranged for subdividing the sample into individual partitions, and is furthermore designed to measure emitted from the continuously irradiated sample at least more promptly or both prompter and delayed gamma radiation with respect to a respective partition of the sample during irradiation. The apparatus further comprises: a control device configured for automated continuous irradiation and arranged for controlling an automated measurement of continuously applied neutron irradiation during the irradiation. The apparatus is further configured for spatially and energy resolved determination of the neutron flux within the respective partition of the sample and arranged to evaluate the measurements of the partitions by quantifying the mass fraction of the at least one element of the sample. This also facilitates automation. As a single detector (a detector unit), a semiconductor or scintillation detector is preferably used, ie a detector with high energy resolution, which is set up for the measurement of the prompt and delayed gamma radiation. Optionally, the method is varied by means of a moderation chamber provided independently of the sample chamber. By default, the moderation chamber can be provided / installed in the device in a stationary manner. The process of moderation can be performed in the desired manner in the sample chamber, in the moderation chamber and / or in the sample itself. The respective detectors of the device can be focused by at least one collimator. A collimator adapted to predetermining or narrowing or adjusting the field of view of the detector provides in particular the advantage of an improved SNR, especially in connection with continuous irradiation. In addition, the sample can be measured partition collimated. Preferably, a plurality of detectors are arranged in the same height level, in particular in the height level of the neutron source or the neutron source point. Preferably, the detector or detectors are arranged as close as possible to the neutron source point. This provides good measurement results or allows minimizing
Untergrundsignalen. In einer Draufsicht bei einer Anordnung in derselben Höhenebene sind die Detektoren bevorzugt um weniger als 90° in Umfangsrichtung relativ zum Neutronenquellpunkt versetzt, beispielsweise um 60 oder 75°. Background signals. In a plan view with an arrangement in the same height level, the detectors are preferably offset by less than 90 ° in the circumferential direction relative to the neutron source point, for example by 60 or 75 °.
Als Neutronenquellpunkt ist dabei bevorzugt der Ort bzw. die Position zu verstehen, an welcher die Neutronen emittiert werden, insbesondere in die Probenkammer auf die Probe abgestrahlt werden. Der Neutronengenerator kann unabhängig von der Position des Neutronenquellpunktes angeordnet sein, oder aber die Position des The neutron source point here is preferably the location or the position at which the neutrons are emitted, in particular emitted into the sample chamber onto the sample. The neutron generator can be arranged independently of the position of the neutron source point, or the position of the neutron source
Neutronenquellpunktes vorgeben. Specify neutron source point.
Der Kollimator kann wie auch eine/die Moderationskammer fest installiert sein, in einer einzigen vordefinierten Einstellung oder Konfiguration. Wahlweise kann der Kollimator auch mehrere Einstellungen aufweisen, jeweils für einen vordefinierbaren Sichtbereich, z.B. eine erste Einstellung mit einem relativ weiten/breiten Sichtbereich, eine zweite Einstellung mit einem mittleren Sichtbereich, und eine dritte Einstellung mit einem relativ The collimator, as well as a moderation chamber, can be permanently installed in a single predefined setting or configuration. Optionally, the collimator may also have multiple settings, each for a predefinable field of view, e.g. a first setting with a relatively wide / wide field of view, a second setting with a medium field of view, and a third setting with a relative
engen/schmalen/fokussierten Sichtbereich, wobei der Kollimator zwischen den Einstellungen umschaltbar sein kann. narrow / narrow / focused viewing area, where the collimator can be switched between the settings.
Dabei umfasst die Vorrichtung wenigstens eine ein Untergrundsignal der Vorrichtung schwächende Komponente aus der folgenden Gruppe: wenigstens einen den Sichtbereich des (jeweiligen) Detektors auf eine Partition der Probe einschränkenden Kollimator, bevorzugt einen Kollimator aus Blei oder Bismut. Die Vorrichtung kann ferner umfassen: eine Moderationskammer aus Graphit, und/oder eine Abschirmung aus boriertem Polyethylen, und/oder eine Probenkammer und/oder einen Probenträger jeweils zumindest teilweise aus Graphit oder vollständig fluorierten Kunststoffen oder Beryllium. Hierdurch kann insbesondere ein verbessertes SNR erzielt werden. Der Kollimator weist bevorzugt eine Wanddicke von mindestens 5cm auf. Die Vorrichtung kann die Probe zerstörungsfrei analysieren und dabei die emittierte Gammastrahlung hinsichtlich zahlreicher Aspekte auswerten. Die Vorrichtung ist nicht beschränkt auf die Auswertung einer bestimmten Art von Gammastrahlung oder in einem bestimmten Zeitfenster. Es hat sich gezeigt, dass ein vorteilhafter Winkel zwischen Neutronengenerator und Detektor zwischen 50 und 90° liegt, insbesondere da dadurch vermieden werden kann, dass der Detektor einem zu hohen Neutronenfluss ausgesetzt wird. Zudem kann der Detektor in diesem Winkelbereich auf einen Raumbereich fokussiert werden, in welchem der Neutronenfluss in der Probe möglichst maximal hoch ist. Bisher hatte Gammastrahlung aus inelastischen Wechselwirkungen (Streuprozessen) in bisher genutzten Anlagen ein derart starkes Untergrundsignal erzeugt, dass erst nach einer gewissen Wartezeit (Zeitfenster) nach einem Neutronenpuls die Detektion der Gammastrahlung möglich war. Bisher verwendete Detektoren bzw. die Detektoren in bisher verwendeten Anlagen waren bisher kurz nach einem jeweiligen Neutronenpuls nahezu„blind". Die zu hohe Signalrate führte dazu, dass der Detektor paralysiert wurde. Der Detektor benötigte dann jeweils eine gewisse Wartezeit, bis eine Detektion wieder erfolgen kann, also bis die Signalrate wieder gesunken ist. In this case, the device comprises at least one component which attenuates a background signal of the device from the following group: at least one collimator which limits the field of vision of the (respective) detector to a partition of the sample, preferably a collimator of lead or bismuth. The device may further comprise: a graphite moderation chamber, and / or a borated polyethylene shield, and / or a sample chamber and / or a sample carrier, each at least partially made of graphite or fully fluorinated plastics or beryllium. In this way, in particular, an improved SNR can be achieved. The collimator preferably has a wall thickness of at least 5 cm. The device can sample nondestructively analyze the emitted gamma radiation with regard to numerous aspects. The device is not limited to the evaluation of a particular type of gamma radiation or in a specific time window. It has been shown that an advantageous angle between neutron generator and detector is between 50 and 90 °, in particular since this can prevent the detector from being exposed to too high a neutron flux. In addition, the detector can be focused in this angular range to a spatial area in which the neutron flux in the sample is maximally high. Previously, gamma radiation from inelastic interactions (scattering processes) in previously used systems had produced such a strong background signal that the detection of gamma radiation was only possible after a certain waiting time (time window) after a neutron pulse. Previously used detectors or detectors in previously used systems were so far almost "blind" shortly after a respective neutron pulse.The too high signal rate led to the fact that the detector was paralyzed.The detector then required a certain waiting time until a detection again take place can, so until the signal rate has dropped again.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel umfasst die Vorrichtung ferner ein Computerprogrammprodukt oder einen Datenspeicher damit, wobei das Computerprogrammprodukt eingerichtet ist zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe durch Auswerten der gemessenen Gammastrahlung basierend auf energieabhängigen In one embodiment, the apparatus further includes a computer program product or data store therewith, wherein the computer program product is configured to determine at least one element of the sample by evaluating the measured gamma radiation based on energy dependent ones
Photopeak-Effizienzen sowie Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb der Probe oder innerhalb einer einzelnen Partition der Probe, insbesondere basierend auf wenigstens einem der zuvor bezüglich des Photopeak efficiencies as well as neutron flux and neutron spectrum within the sample or within a single partition of the sample, in particular based on at least one of the above with respect to the
Computerprogrammproduktes bereits beschriebenen Zusammenhänge. Diese Formeln oder Zusammenhänge können jeweils als eine von mehreren Berechnungsgrundlagen in einem Datenspeicher hinterlegt sein, mittels welchem das Computerprogrammprodukt interagiert oder auf welchen es zugreift. Dies liefert neben hoher Flexibilität bei der Bestimmung/ Auswertung auch die Option einer vollautomatischen, iterativen Computer program product already described relationships. These formulas or relationships can each be stored as one of several calculation bases in a data memory, by means of which the computer program product interacts or accesses. In addition to high flexibility in the determination / evaluation, this also provides the option of a fully automatic, iterative one
Multielementanalyse, insbesondere in Verbindung mit einer Steuerungseinrichtung zum Steuern Regeln von Neutronenemission, Detektoren und/oder einer Dreh-/Hubeinrichtung.  Multi-element analysis, in particular in connection with a control device for controlling neutron emission, detectors and / or a rotary / lifting device.
Gemäß einem Ausführungsbeispiel weist die Vorrichtung ferner eine Dreh- und/oder Hubeinrichtung eingerichtet zum translatorischen und/oder rotatorischen Verlagern des Probenträgers oder der Probe auf, bevorzugt eine aus einer/der Probenkammer der Vorrichtung entkoppelte Dreh- und/oder Hubeinrichtung, wobei zumindest ein elektrischer Antrieb der Dreh-/Hubeinrichtung außerhalb einer Abschirmung (insbesondere außerhalb einer Abschirmung aus boriertem Polyethylen) der Vorrichtung angeordnet ist. Dies liefert auch ein gutes SNR. Gemäß einem Ausführungsbeispiel weist die Vorrichtung ferner eine Einheit zur Transmissionsmessung auf, welche eingerichtet ist zur Bestimmung der mittleren Dichte der Probe bzw. der jeweiligen Partition. Die According to one embodiment, the device further comprises a rotating and / or lifting device arranged for translational and / or rotational displacement of the sample carrier or the sample, preferably a decoupled from a / of the sample chamber of the device rotating and / or lifting device, wherein at least one electrical Drive the rotating / lifting device outside of a shield (in particular outside a borated polyethylene screen) of the device is arranged. This also provides a good SNR. According to one embodiment, the device further comprises a unit for measuring transmission, which is set up for determining the average density of the sample or the respective partition. The
Transmissionseinheit umfasst einen radioaktiven Gammastrahler, insbesondere Eu-154 oder Co-60, und einen Detektor zur Messung der Abschwächung der Gammastrahlung nach Durchdringung der Probe. Der Detektor zur Messung der Abschwächung der Gammastrahlung kann dabei einer der Detektoren für die prompte und verzögerte Gammastrahlung sein, oder kann auch ein spezifisch für diese Transmissionsmessung bereitgestellter Detektor sein. Während der Transmissionsmessung wird die Probe nicht mit Neutronen bestrahlt. Dies ermöglicht die Transmission unit comprises a radioactive gamma emitter, in particular Eu-154 or Co-60, and a detector for measuring the attenuation of the gamma radiation after penetration of the sample. The detector for measuring the attenuation of the gamma radiation may be one of the detectors for the prompt and delayed gamma radiation, or may also be a detector provided specifically for this transmission measurement. During the transmission measurement, the sample is not irradiated with neutrons. This allows the
Unterscheidung der Art der Gammastrahlung. Differentiation of the type of gamma radiation.
Gemäß einem Ausfuhrungsbeispiel umfasst die Vorrichtung wenigstens zwei Detektoren, insbesondere in symmetrischer Anordnung relativ zum Neutronengenerator und/oder relativ zu wenigstens einer Neutronenquelle bzw. zu wenigstens einem Neutronenquellpunkt der Vorrichtung. Hierdurch kann die jeweilige Partition optimal vor einem jeweiligen Detektor positioniert oder ausgerichtet werden. Auch können die Partitionen geometrisch in Abhängigkeit der Geometrie der Probe definiert werden, und die Probe kann entsprechend ausgerichtet werden, z.B. in sechs Drehschritten einmal vollumfänglich gedreht werden. According to one exemplary embodiment, the device comprises at least two detectors, in particular in a symmetrical arrangement relative to the neutron generator and / or relative to at least one neutron source or at least one neutron source point of the device. As a result, the respective partition can be optimally positioned or aligned in front of a respective detector. Also, the partitions may be defined geometrically depending on the geometry of the sample, and the sample may be aligned accordingly, e.g. be completely turned in six steps.
Die Translation und/oder Rotation kann derart durchgeführt werden, dass sich der Mittelpunkt einer jeweiligen Partition auf der Höhe des Detektors bzw. auf der Sichtachse des Detektors befindet, oder derart, dass die Probe bzw. Partition sich in einem kollimierten Sichtbereich des Detektors befindet. Gemäß einem Ausführungsbeispiel umfasst die Vorrichtung ferner eine Steuerungseinrichtung eingerichtet zum automatisierten kontinuierlichen Bestrahlen und/oder eingerichtet zum Steuern/Regeln eines automatisierten Messens bei kontinuierlich applizierter Neutronenbestrahlung zeitunabhängig von der Neutronenbestrahlung simultan zum kontinuierlichen Bestrahlen, insbesondere eingerichtet zum iterativen automatisierten Auswerten der emittierten und gemessenen Gammastrahlung zeitunabhängig von der Neutronenbestrahlung basierend auf abgesehen von den drei manuell oder automatisch vorgebbaren Parametern Neutronenquellstärke bei der The translation and / or rotation may be performed such that the center of each partition is at the level of the detector or on the viewing axis of the detector, or such that the sample or partition is in a collimated viewing area of the detector. According to one embodiment, the device further comprises a control device configured for automated continuous irradiation and / or set up for controlling automatic measurement with continuously applied neutron irradiation time-independent of the neutron irradiation simultaneously to the continuous irradiation, in particular adapted for iterative automated evaluation of the emitted and measured gamma radiation time independent from the neutron irradiation based on the three manually or automatically definable parameters neutron source strength at the
Bestrahlung, Probengeometrie und Probenmasse, ausschließlich numerisch ermittelten oder von der Irradiation, sample geometry and sample mass, exclusively determined numerically or by the
Steuerungseinrichtung ausgelesenen Parametern. Dies liefert die Möglichkeit, einzelne Schritte oder auch das gesamte Verfahren automatisiert ablaufen zu lassen. Gemäß einem Ausführungsbeispiel umfasst der Neutronengenerator wenigstens eine Neutronenquelle bzw. einen Neutronenquellpunkt eingerichtet zur Fusion von Deuteronen (Deuteriumkernen), insbesondere mit Deuteriumgas als gasförmiges Target bzw. gasförmigem Betriebsstoff. Es hat sich gezeigt, dass auch durch die Fusion von Deuteronen eine ausreichend hohe Quellstärke sichergestellt werden kann. Die Nutzung dieses Energiebereiches liefert Vorteile beim kontinuierlichen Bestrahlen und auch beim Messen und Auswerten, einerseits aufgrund einer niedrigen Neutronenenergie, andererseits hinsichtlich einer langen Bestrahlungsdauer. Der Betriebsstoff kann gasförmig (anstelle fest) sein, so dass ein Austausch eines nach gewisser Dauer verbrauchten festen Targets (Feststoff) nicht mehr erforderlich ist. Dies vereinfacht insbesondere die Analyse über einen langen Zeitraum, und kann hohe Reproduzierbarkeit oder hohe Sicherheit der Messergebnisse sicherstellen. Gemäß einem Ausführungsbeispiel ist der Neutronengenerator ein elektrisch betriebener Neutronengenerator oder weist wenigstens eine Radionuklidneutronenquelle wie z.B. eine AmBe-Quelle auf. Bevorzugt wird ein Control device read parameters. This provides the opportunity to run individual steps or even the entire process automated. According to one exemplary embodiment, the neutron generator comprises at least one neutron source or a neutron source point configured for the fusion of deuterons (deuterium nuclei), in particular with deuterium gas as gaseous target or gaseous operating substance. It has been shown that a sufficiently high swelling strength can also be ensured by the fusion of deuterons. The use of this energy range provides advantages in continuous irradiation and also in measuring and evaluating, on the one hand due to low neutron energy, on the other hand with regard to a long irradiation time. The fuel may be gaseous (instead of solid) so that it is no longer necessary to replace a solid target (solid) consumed after a certain period of time. This particularly simplifies the analysis over a long period of time, and can ensure high reproducibility or high reliability of the measurement results. According to one embodiment, the neutron generator is an electrically operated neutron generator or comprises at least one radionuclide neutron source, such as e.g. an AmBe source. Preference is given to
Neutronengenerator, welcher Deuteronen fusioniert und mittels dieser Fusionsreaktion Neutronen mit einer Startenergie von 2.45MeV emittiert. Dabei kann wahlweise auch eine gepulste Bestrahlung speziell bei 2.45MeV erfolgen. Im Gegensatz dazu wird bei bisheriger gepulster Bestrahlung häufig ein Neutronengenerator zum Neutron generator which fuses deuterons and emits neutrons with a starting energy of 2.45 MeV by means of this fusion reaction. Optionally, a pulsed irradiation can be carried out especially at 2.45MeV. In contrast, in previous pulsed irradiation is often a neutron generator for
Fusionieren von Tritium-Deuterium (14. IMeV) verwendet, für Neutronen mit exakt diesem einen Energiewert. Gemäß einem Ausführungsbeispiel ist der wenigstens eine Detektor ein Halbleiter- oder Szintillationsdetektor. Dies ermöglicht eine exakte Auswertung sowohl prompter als auch verzögerter Gammastrahlung in einem breiten Energiebereich. Fusion of tritium-deuterium (14th IMeV) used for neutrons with exactly this one energy value. According to one embodiment, the at least one detector is a semiconductor or scintillation detector. This allows accurate evaluation of both prompt and delayed gamma radiation in a wide range of energies.
Die Erfindung betrifft auch eine Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, mit: einem Neutronengenerator eingerichtet zum Generieren von schnellen Neutronen; The invention also relates to a device for multi-element analysis based on neutron activation, comprising: a neutron generator configured to generate fast neutrons;
einer Probenkammer und einem darin angeordneten Probenträger; a sample chamber and a sample carrier disposed therein;
einer Detektoreinheit mit wenigstens einem Detektor eingerichtet zum Messen von aus einer bestrahlten Probe emittierter Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe; wobei die Vorrichtung eingerichtet ist zum ungepulsten kontinuierlichen Bestrahlen einer/der Probe und eingerichtet ist zum Messen von aus der bestrahlten Probe emittierter prompter und/oder verzögerter Gammastrahlung zeitunabhängig von der Bestrahlung während des Bestrahlens, wobei die Vorrichtung wenigstens eine ein Untergrundsignal der Vorrichtung schwächende Komponente aus der folgenden Gruppe umfasst: wenigstens einen den Sichtbereich des Detektors auf die Probe bzw. Partition einschränkenden Kollimator, und/oder eine Moderationskammer aus Graphit, und/oder eine Abschirmung aus boriertem Polyethylen, und/oder eine Probenkammer und/oder einen Probenträger jeweils zumindest teilweise aus Graphit oder vollständig fluorierten Kunststoffen oder Beryllium, wobei die Vorrichtung ferner umfasst eine Steuerungseinrichtung eingerichtet zum automatisierten kontinuierlichen Bestrahlen und/oder eingerichtet zum Steuern/Regeln eines automatisierten Messens bei kontinuierlich applizierter a detector unit having at least one detector configured to measure gamma radiation emitted from an irradiated sample to determine at least one element of the sample; wherein the apparatus is arranged for unpulsed continuous irradiation of a sample and is adapted to measure prompt and / or delayed gamma radiation emitted from the irradiated sample, independently of the irradiation during irradiation, the apparatus comprising at least one sub-component signal attenuating component of the following group comprises at least one collimator restricting the field of view of the detector to the sample or partition, and / or a graphite moderation chamber, and / or a screen of borated polyethylene, and / or a sample chamber and / or a sample carrier in each case at least partially of graphite or completely fluorinated plastics or beryllium, wherein the device further comprises a control device configured for automated continuous irradiation and / or set up to control / regulate an automated measurement with continuously applied
Neutronenbestrahlung zeitunabhängig von einzelnen Phasen der Neutronenbestrahlung während des Bestrahlens, insbesondere simultan zum kontinuierlichen Bestrahlen. Hierdurch ergeben sich zahlreiche der zuvor genannten Vorteile. Neutron irradiation time-independent of individual phases of the neutron irradiation during irradiation, in particular simultaneously to the continuous irradiation. This results in many of the aforementioned advantages.
Durch die Verwendung eines Neutronengenerators eingerichtet zur Fusion von Deuteronen, insbesondere mit Deuteriumgas als gasförmiges Target bzw. gasförmigem Betriebsstoff, zum Generieren von schnellen Neutronen zur Multielementanalyse einer Probe basierend auf Neutronenaktivierung zum kontinuierlichen, ungepulsten Bestrahlen der Probe, lassen sich zuvor genannte Vorteile realisieren. By using a neutron generator adapted for the fusion of deuterons, in particular with deuterium gas as gaseous target or gaseous fuel, for generating fast neutrons for multi-element analysis of a sample based on neutron activation for continuous, unpulsed irradiation of the sample, the aforementioned advantages can be realized.
KURZE BESCHREIBUNG DER FIGUREN BRIEF DESCRIPTION OF THE FIGURES
In den nachfolgenden Zeichnungsfiguren wird die Erfindung noch näher beschrieben, wobei für Bezugszeichen, die nicht explizit in einer jeweiligen Zeichnungsfigur beschrieben werden, auf die anderen Zeichnungsfiguren verwiesen wird. Es zeigen: In the following drawing figures, the invention will be described in more detail, reference being made to reference characters, which are not explicitly described in a respective drawing figure, to the other drawing figures. Show it:
Figur 1 in einer perspektivischen Ansicht in schematischer Darstellung eine Vorrichtung zur zerstörungsfreien Multielementanalyse gemäß einem Ausführungsbeispiel;  Figure 1 is a perspective view in a schematic representation of a device for non-destructive multi-element analysis according to an embodiment;
Figur 2A, 2B, 2Cjeweils in einer Schnittansicht eine Probenkammer mit einem bzw. zwei Detektoren sowie in Detailansicht einen Detektor jeweils einer Vorrichtung zur zerstörungsfreien Multielementanalyse gemäß einem Ausführungsbeispiel;  2A, 2B, 2C each show in a sectional view a sample chamber with one or two detectors and in detail a detector of a device for non-destructive multi-element analysis according to an embodiment;
Figur 3 in schematischer Darstellung im Flussdiagramm einzelne Schritte eines Verfahrens gemäß einer Ausführungsform; Figur 4 eine zylindrische Probe mit einer Partitionierung in Form von Scheibensegmenten, als einFIG. 3 is a schematic representation of a flowchart of individual steps of a method according to an embodiment; Figure 4 shows a cylindrical sample with a partitioning in the form of disk segments, as a
Beispiel für eine Partitionierung bei einem Verfahren gemäß einer Ausführungsform; Example of partitioning in a method according to an embodiment;
Figur 5 in einer Schnittansicht eine Probenkammer mit einer außerhalb einer Abschirmung angeordneten Dreh- und Hubeinrichtung einer Vorrichtung gemäß einem Ausführungsbeispiel; und  FIG. 5 shows a sectional view of a sample chamber with a rotating and lifting device, arranged outside a shield, of a device according to one exemplary embodiment; and
Figur 6 in schematischer Darstellung eine Probenkammer mit darin angeordneten  Figure 6 is a schematic representation of a sample chamber with arranged therein
Neutronendetektoren einer Neutronendetektoreinheit einer Vorrichtung zur zerstörungsfreien Multielementanalyse gemäß einem Ausführungsbeispiel.  Neutron detectors of a neutron detector unit of a nondestructive multi-element analysis apparatus according to an embodiment.
DETAILLIERTE BESCHREIBUNG DER FIGUREN DETAILED DESCRIPTION OF THE FIGURES
In der Fig. 1 ist eine Baugruppe einer Vorrichtung 10 zur zerstörungsfreien Multielementanalyse gezeigt, und zwar in der Art einer Messanlage zur Durchführung des hier beschriebenen Verfahrens zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung. FIG. 1 shows an assembly of a device 10 for non-destructive multi-element analysis, specifically in the manner of a measuring system for carrying out the method described here for multi-element analysis based on neutron activation.
Durch den Betrieb eines oder mehrerer Neutronengeneratoren 11 wird eine Probe 1 kontinuierlich mit Neutronen bestrahlt und simultan zur Bestrahlung die hierdurch induzierte/emittierte Gammastrahlung gemessen. Die Vorrichtung/Messanlage 10 samt Probe 1 besteht insbesondere aus den folgenden Baugruppen: Der By the operation of one or more neutron generators 11, a sample 1 is continuously irradiated with neutrons and measured simultaneously to the irradiation induced thereby / emitted gamma radiation. The device / measuring system 10 together with sample 1 consists in particular of the following assemblies: The
Neutronengenerator 11 umfasst wenigstens eine elektrisch betriebene Neutronenquelle, insbesondere eine Neutron generator 11 comprises at least one electrically operated neutron source, in particular one
Neutronenquelle, welche zumindest Deuterium und Deuterium (bzw. Deuteronen) fusioniert, und wahlweise eine weitere Art einer Fusion ermöglicht, insbesondere Tritium und Deuterium. Bei der Deuteronen-Fusionsreaktion werden schnelle Neutronen mit einer Energie von 2.45MeV emittiert. Dabei wird bevorzugt Deuteriumgas als Target verwendet (nicht radioaktiv). Wahlweise kann auch wenigstens ein weiterer Energiewert, insbesondere 14. IMeV mittels des Neutronengenerators bereitgestellt werden. Der Neutronengenerator 11 befindet sich innerhalb einer Moderationskammer 12 und ist umgeben von einer Abschirmung 19. Die Moderationskammer 12 besteht aus einem Material, welches schnelle Neutronen möglichst wirksam moderiert und welches bei einem Neutron source, which at least deuterium and deuterium (or deuterons) fused, and optionally allows another type of fusion, in particular tritium and deuterium. The deuteron fusion reaction emits fast neutrons with an energy of 2.45MeV. Deuterium gas is preferably used as target (non-radioactive). Optionally, at least one further energy value, in particular 14 IMeV, can also be provided by means of the neutron generator. The neutron generator 11 is located within a moderation chamber 12 and is surrounded by a shield 19. The moderation chamber 12 is made of a material which moderates fast neutrons as effectively as possible and which at a
Moderationsprozess möglichst wenig Gammastrahlung emittiert, vorzugsweise Graphit. Gammastrahlung, die nicht aus der Probe emittiert wird und dennoch vom Detektor registriert wird, wird als aktives Untergrundsignal definiert. Die hier beschriebene Vorrichtung 10 liefert vorteilhafter Weise ein sehr schwaches, minimiertes Untergrundsignal, so dass Gammastrahlung auf sehr flexible Weise gemessen werden kann. Die Probe 1 befindet sich während der Bestrahlung auf einem Probenträger 14 im Inneren einer Probenkammer 15. Bei dem Probenträger kann es sich beispielsweise um einen Drehteller, eine Box, eine Dose oder eine Flasche handeln. Vorzugsweise kommt als Material für den Probenträger 14 Graphit sowie vollständig fluorierter Kunststoff zum Einsatz. Der Probenträger 14 und die Probenkammer 15 sind so gestaltet, dass die Neutronen die Probe möglichst homogen (also mit einem geringen örtlichen Neutronenflussgradienten) bestrahlen, und dass Neutronen, die aus der Probe entweichen, wirksam in die Probe zurück reflektiert werden. Bei den Wechselwirkungen zwischen den Neutronen und dem Probenträger 14 sowie der Probenkammer 15 sollte ein möglichst nur schwaches aktives Untergrundsignal hervorgerufen werden. Dies kann insbesondere dadurch sichergestellt werden, dass als Material für den Probenträger 14 und die Probenkammer 15 vorzugsweise Graphit, Beryllium sowie vollständig fluorierte oder kohlenstofffaserverstärkte Kunststoffe zum Einsatz kommen. Moderation process emitted as little gamma radiation, preferably graphite. Gamma radiation that is not emitted from the sample and yet registered by the detector is defined as an active background signal. The device 10 described herein advantageously provides a very weak, minimized background signal so that gamma radiation can be measured in a very flexible manner. The sample 1 is located during the irradiation on a sample carrier 14 in the interior of a sample chamber 15. The sample carrier may be, for example, a turntable, a box, a can or a bottle. Preferably comes as a material for the sample carrier 14 graphite and fully fluorinated plastic used. The sample carrier 14 and the sample chamber 15 are designed such that the neutrons irradiate the sample as homogeneously as possible (ie with a low local neutron flux gradient), and that neutrons which escape from the sample are effectively reflected back into the sample. In the interactions between the neutrons and the sample carrier 14 and the sample chamber 15, a possibly weak active background signal should be produced. This can be ensured in particular by using as material for the Sample carrier 14 and the sample chamber 15 preferably graphite, beryllium and fully fluorinated or carbon fiber reinforced plastics are used.
Das simultan zur Bestrahlung gemessene Gammaspektrum wird durch eine Detektoreinheit 16 bzw. durch einen oder mehrere Detektoren 16A, 16B aufgenommen. Als Detektoreinheit 16 können sowohl ein als auch mehrereThe gamma spectrum measured simultaneously for the irradiation is recorded by a detector unit 16 or by one or more detectors 16A, 16B. As a detector unit 16 can be both one and several
Detektoren verstanden werden. Durch mehrere Detektoren kann die Messzeit einer Probe verringert werden bzw. bei gleicher Messzeit kann die Sensitivität und Genauigkeit des Multielementanalyseverfahrens erhöht werden. Die Detektoreinheit 16 registriert die Energie der Gammastrahlung, die aus der Probe emittiert wird, und zählt die Energiedepositionen im Detektor. Um einen jeweiligen Detektor 16 herum befindet sich ein Kollimator 17. Mittels des jeweiligen Kollimators kann der„Sichtbereich" der verwendeten Detektoren derart eingeschränkt werden, dass hauptsächlich Gammastrahlung nachgewiesen wird, die aus der Probe emittiert wird. Der Raumbereich mit erhöhter Nachweiswahrscheinlichkeit für Gammastrahlung weist ausgehend vom Detektor insbesondere die Form eines Kegels oder einer Pyramide auf. Der Kollimator 17 ist aus einem Material gefertigt, welches Gammastrahlung möglichst wirksam abschirmt, vorzugsweise Blei. Der Kollimator ermöglicht dank des eingeschränkten Detectors are understood. Several detectors can be used to reduce the measuring time of a sample or, with the same measuring time, the sensitivity and accuracy of the multi-element analysis method can be increased. The detector unit 16 registers the energy of the gamma radiation emitted from the sample and counts the energy depositions in the detector. A collimator 17 is located around a respective detector 16. By means of the respective collimator, the "field of vision" of the detectors used can be restricted in such a way that mainly gamma radiation is emitted which is emitted from the specimen The space region with increased detection probability for gamma radiation points out the detector is in particular in the form of a cone or a pyramid The collimator 17 is made of a material which shields gamma radiation as effectively as possible, preferably lead
Sichtbereichs des Detektors, das aktive Untergrundsignal zu minimieren bzw. zu schwächen. Field of view of the detector to minimize or weaken the active background signal.
Die Probe kann segmentiert/partitioniert gemessen werden. Hierzu befinden sich bei einer einzelnen The sample can be measured segmented / partitioned. These are located at a single
gammaspektrometrischen Messung nicht der gesamte Probenkörper, sondern nur einzelne Segmente, so genannte Partitionen, im kollimierten Sichtbereich des Detektors. Zur Positionierung der einzelnen Partitionen im Gammaspektrometrischen measurement not the entire sample body, but only individual segments, so-called partitions, in the collimated field of view of the detector. For positioning the individual partitions in the
Sichtbereich des Detektors ist zur Rotation und/oder Translation von Probe und Probenträger eine Dreh- undField of view of the detector is for rotation and / or translation of sample and sample carrier a rotary and
Hubvorrichtung 18 vorgesehen. Die Dreh- und Hubvorrichtung und der Probenträger sind insbesondere durch Kraft- und/oder Formschluss miteinander verbunden. Da die Komponenten der Dreh- und Hubvorrichtung das aktive Untergrundsignal erhöhen könnten, werden diese Baugruppen bevorzugt außerhalb der Proben- und Lifting device 18 is provided. The rotary and lifting device and the sample carrier are connected to each other in particular by force and / or positive locking. Since the components of the rotating and lifting device could increase the active background signal, these assemblies are preferably outside the sample and
Moderationskammer 15, 12 und außerhalb der Abschirmung 19 positioniert (Fig. 5). Zur Kraftübertragung zwischen der Dreh- und Hubvorrichtung und dem Probenträger 14 kann insbesondere eine Welle, Kette oder ein Zahnriemen verwendet werden. Moderation chamber 15, 12 and positioned outside the shield 19 (Fig. 5). For power transmission between the rotary and lifting device and the sample carrier 14, in particular a shaft, chain or a toothed belt can be used.
Die Abschirmung 19 ist um die Moderations- und Probenkammer 12, 15 sowie um die Detektoreinheit 16 und um den Kollimator 17 herum angeordnet. Die Abschirmung 19 umschließt die Messanlage und reduziert die Neutronen- und Gamma-Ortsdosisleistung außerhalb der Messanlage. Vorzugsweise kommt als Material für den Teil derThe shield 19 is arranged around the moderation and sample chamber 12, 15 as well as around the detector unit 16 and around the collimator 17. The shield 19 encloses the measuring system and reduces the neutron and gamma local dose rate outside the measuring system. Preferably comes as a material for the part of
Abschirmung, welcher primär Neutronenstrahlung abschirmt, boriertes Polyethylen zum Einsatz. Als Materialien für den Teil der Abschirmung, welcher primär die Gammastrahlung reduziert bzw. abschwächt, können Beton sowie Elemente mit hoher Ordnungszahl und hoher Dichte zum Einsatz kommen, wie beispielsweise Stahl oder Blei. Es hat sich gezeigt, dass durch boriertes Polyethylen im Bereich der Moderations- und Probenkammer 12, 15 bzw. darum herum, sowie um die Detektoreinheit 16 und um den Kollimator 17 das SNR signifikant verbessert werden kann. Shielding, which primarily shields neutron radiation, borated polyethylene used. As materials for the part of the shield which primarily reduces or attenuates gamma radiation, concrete and high atomic number and high density elements such as steel or lead may be used. It has been found that borated polyethylene in the area of the moderation and sample chamber 12, 15 or around it, as well as around the detector unit 16 and around the collimator 17, can significantly improve the SNR.
In Fig. 1 ist ferner angedeutet, dass an der Eingabemaske 23 wenigstens einer von wenigstens drei In Fig. 1 is further indicated that at the input mask 23 at least one of at least three
Variablen/Parametern vi, v2, v3 eingegeben oder abgerufen werden kann, insbesondere die Neutronenquellstärke, die Probengeometrie, und/oder die Probenmasse. Diese drei Parameter können gemäß einer Variante auch vollautomatisch von der Vorrichtung 10 ermittelt werden. Variables / parameters vi, v2, v3 can be entered or retrieved, in particular the neutron source strength, the sample geometry, and / or the sample mass. These three parameters can also be determined fully automatically by the device 10 according to a variant.
Bei der in Fig. 1 gezeigten Anordnung kann eine Moderation in der separaten Moderationskammer 12 außerhalb der Probenkammer 15 durchgeführt werden. Wahlweise kann auch innerhalb der Probenkammer 15 moderiert werden. Eine Moderation kann allgemein in der Moderationskammer 12, in der Probenkammer 15 und/oder in der Probe 1 selbst durchgeführt werden. In the arrangement shown in Fig. 1, a moderation in the separate moderation chamber 12 outside of the sample chamber 15 can be performed. Optionally, it is also possible to moderate within the sample chamber 15. Moderation can generally be carried out in the moderation chamber 12, in the sample chamber 15 and / or in the sample 1 itself.
In Fig. 1 ist ferner eine Transmissionsmesseinheit 24 gezeigt, mittels welcher wahlweise eine zusätzliche In Fig. 1, a transmission measuring unit 24 is further shown, by means of which optionally an additional
Charakterisierung einer Probe erfolgen kann, insbesondere basierend auf Gammabestrahlung. Characterization of a sample can be made, in particular based on gamma irradiation.
In Fig. 1 sind ferner Komponenten zum Automatisieren der Messung bzw. Auswertung angedeutet, insbesondere eine Steuerungseinrichtung 20, die gekoppelt ist an einen Datenspeicher 21, an eine kernphysikalische Datenbank 22, an eine EingabeeinhenV-maske 23, an eine Transmissionsmesseinheit 24, an eine Kameraeinheit 25, an eine Wägeeinheit 27, und/oder an ein Computerprogrammprodukt 30, wobei letzteres auch in der Steuerungseinrichtung 20 hinterlegt sein kann. Also indicated in FIG. 1 are components for automating the measurement or evaluation, in particular a control device 20 which is coupled to a data memory 21, to a nuclear physical database 22, to an input optical mask 23, to a transmission measuring unit 24, to a camera unit 25, to a weighing unit 27, and / or to a computer program product 30, wherein the latter can also be stored in the control device 20.
Fig. 2A, 2B, 2C zeigen eine Vorrichtung zur zerstörungsfreien Multielementanalyse, mittels welcher eine kollimierte Messung von Partitionen einer Probe erfolgt. Bei der in Fig. 2A gezeigten Variante sind die beiden Detektoren 16A, 16B symmetrisch relativ zu einer Neutronenquelle bzw. zu einem Neutronenquellpunkt 11.1 des Neutronengenerators 11 angeordnet. 2A, 2B, 2C show a device for non-destructive multi-element analysis, by means of which a collimated measurement of partitions of a sample takes place. In the variant shown in FIG. 2A, the two detectors 16A, 16B are arranged symmetrically relative to a neutron source or to a neutron source 11.1 of the neutron generator 11.
Fig. 2A, 2B, 2C zeigen im Detail auch die bevorzugt verwendbaren Materialien, insbesondere Materialien zum Sicherstellen eines schwachen Untergrundsignals, insbesondere boriertes Polyethylen Ml (insbesondere 5 oder 10%) für die Abschirmung 19 von Neutronenstrahlung (abschnittsweise auch Beton für die Abschirmung 19 von Gammastrahlung), Blei oder Bismut M2 für den Kollimator 17 bzw. zwecks Abschirmung von Gammastrahlung, Graphit M3 für die Moderationskammer 12 oder den Probenträger 14 oder die Probenkammer 15, Lithium-6- Polyethylen oder Lithium-6-Silikon M6 für eine Abschirmung des Detektors, Germanium MIO für den Kristall 16.1. Ein Bereich zwischen einzelnen Komponenten des Detektors 16, insbesondere zwischen einer Detektorendkappe 16.2 und dem Kristall 16.1, ist mit Luft M4 gefüllt, insbesondere im Inneren des Kollimators. Je nach Art des Neutronengenerators oder Detektors können für einzelne weitere Komponenten adäquate Materialien M7, M8 gewählt werden, insbesondere aus der Liste umfassend Kupfer, Aluminium, Kunststoff (insbesondere 2A, 2B, 2C show in detail also the preferably usable materials, in particular materials for ensuring a weak background signal, in particular borated polyethylene Ml (in particular 5 or 10%) for the shield 19 of neutron radiation (sometimes also concrete for the shield 19 of Gamma radiation), lead or bismuth M2 for the collimator 17 or for the purpose of shielding gamma radiation, graphite M3 for the moderation chamber 12 or the sample carrier 14 or the sample chamber 15, lithium-6-polyethylene or lithium-6-silicone M6 for a shielding of the detector , Germanium MIO for the crystal 16.1. A region between individual components of the detector 16, in particular between a detector end cap 16.2 and the crystal 16.1, is filled with air M4, in particular in the interior of the collimator. Depending on the type of neutron generator or detector, adequate materials M7, M8 can be selected for individual further components, in particular from the list comprising copper, aluminum, plastic (in particular
kohlenstofffaserverstärkt). Fig. 2 A zeigt beispielhaft zwei Partitionen P 1 , P2 von n Partitionen Pn in Form von Zylindersegmenten carbon fiber reinforced). FIG. 2A shows by way of example two partitions P 1, P 2 of n partitions Pn in the form of cylinder segments
(Kuchenstücken), bei einer zylindrischen Probe 1. Die Probe 1 kann dabei z.B. auch durch ein Fass bereitgestellt werden, mit einer bestimmten Füllhöhe einer Schüttung oder eines Fluids. Das Fass kann ein recht großes Volumen aufweisen, z.B. 200 Liter. In Fig. 2A ist zudem die Ausrichtung der einzelnen Komponenten gemäß der Längsachse x, der Querachse y und der vertikalen Achse bzw. Hochachse z zu erkennen. Die Probe ist zumindest abschnittweise zylindrisch oder z.B. als Fass ausgebildet und erstreckt sich entlang der Hochachse z, insbesondere rotationssymmetrisch um die z-Achse. Ein Positionieren in unterschiedlichen z-Höhenpositionen ist mittels der zuvor genannten Hubeinrichtung 18 möglich. (Pieces of cake), in a cylindrical sample 1. The sample 1 can be provided for example by a barrel, with a certain filling height of a bed or a fluid. The barrel can have a fairly large volume, eg 200 liters. FIG. 2A also shows the orientation of the individual components according to the longitudinal axis x, the transverse axis y and the vertical axis or vertical axis z. The sample is at least partially cylindrical or formed as a barrel and extends along the vertical axis z, in particular rotationally symmetrical about the z-axis. Positioning in different z-height positions is possible by means of the aforementioned lifting device 18.
Fig. 2B zeigt eine Variante mit nur einem Detektor 16, welcher auf ein Zylindersegment kollimiert ist. Diese Anordnung lässt sich insbesondere auch kostenoptimiert bereitstellen. Bei der jeweils in Fig. 2A, 2B gezeigten Anordnung kann eine Moderation auch ausschließlich innerhalb der Probenkammer 15 durchgeführt werden. Fig. 2B shows a variant with only one detector 16, which is collimated on a cylinder segment. This arrangement can also be provided in a cost-optimized manner. In the arrangement shown in each case in FIGS. 2A, 2B, moderation can also be carried out exclusively within the sample chamber 15.
Fig. 2C zeigt ferner eine Detektorendkappe 16.2 und einen Kristallhalter 16.3, mittels welchen Elementen der Kristall 16.1 positioniert und ausgerichtet werden kann. Fig. 2C further shows a detector end cap 16.2 and a crystal holder 16.3, by means of which elements the crystal 16.1 can be positioned and aligned.
Fig. 3 zeigt ein Verfahren in sechs Schritten S 1 bis S6, welche Schritte jeweils Unterschritte umfassen. Zwischen den einzelnen Schritten können Regelungspunkte Rl bis R5 vorgesehen sein, sei es für eine Benutzerabfrage, sei es für eine automatische, computergesteuerte Abfrage. In einem ersten Schritt S 1 erfolgt ein Generieren von Neutronen und ein Bestrahlen einer Probe mit Neutronen, wobei der erste Schritt wenigstens einen der folgenden Unterschritte umfassen kann: Einstellen (Steuern oder Regeln) der Neutronenquellstärke (Sl.1), Moderation (S1.2), simulatives Berechnen des Neutronenspektrums (S1.3), simulatives Berechnen des Neutronenflusses (S1.4). In einem ersten Regelungspunkt Rl kann insbesondere eine wahlweise wiederholte Abfrage bezüglich der Neutronenquellstärke erfolgen, sei es eine automatisierte Datenabfrage, sei es im Rahmen einer Benutzereingabe/Benutzerführung. 3 shows a method in six steps S 1 to S 6, which steps each comprise sub-steps. Control points R1 to R5 can be provided between the individual steps, be it for a user query or for an automatic, computer-controlled query. In a first step S 1, neutrons are generated and irradiation of a sample with neutrons takes place, wherein the first step may comprise at least one of the following sub-steps: setting (controlling or regulating) the neutron source intensity (Sl.1), moderation (S1.2 ), simulative calculation of the neutron spectrum (S1.3), simulative calculation of the neutron flux (S1.4). In a first control point R 1, in particular, an optionally repeated query can be made with regard to the neutron source intensity, be it an automated data query, be it in the context of user input / user guidance.
In einem zweiten Schritt S2 erfolgt eine Probenspezifikation und Messung, wobei der zweite Schritt wenigstens einen der folgenden Unterschritte umfassen kann: Erfassen der Probenmasse und wahlweise auch der In a second step S2, a sample specification and measurement is performed, wherein the second step may comprise at least one of the following substeps: detecting the sample mass and optionally also the
Probengeometrie (S2.1), Kollimation (S2.2), Erfassen oder Einstellen der Probenpartitionierung (S2.3), Sample geometry (S2.1), collimation (S2.2), acquisition or setting of sample partitioning (S2.3),
Verlagern/Positionieren der Probe, insbesondere durch Translation und/oder Rotation (S2.4). Der Schritt S2.1 kann in Verbindung mit einer Transmissionsmessung erfolgen, insbesondere indem radioaktive Gammastrahlung auf die Probe emittiert wird, beispielsweise zum Erfassen einer Füllhöhe in einem Fass (Probe), oder zum Bestimmen einer Matrixdichte. Die Transmissionsmessung kann also als erweiterte Messung zum Charakterisieren der Probe aufgefasst werden, und kann weitere Daten liefern, insbesondere auch hinsichtlich möglichst zweckdienlicher Partitionierung. In einem zweiten Regelungspunkt R2 kann insbesondere eine wahlweise wiederholte Abfrage bezüglich der Probenmasse, Probengeometrie und Partitionierung erfolgen, sei es eine automatisierte Datenabfrage in Kommunikation mit einer Kameraeinheit und/oder eine Wägeeinheit, sei es im Rahmen einer Relocation / positioning of the sample, in particular by translation and / or rotation (S2.4). The step S2.1 can be carried out in conjunction with a transmission measurement, in particular by emitting radioactive gamma radiation to the sample, for example for detecting a filling level in a drum (sample), or for determining a matrix density. The transmission measurement can therefore be understood as an extended measurement for characterizing the sample, and can provide further data, in particular also with regard to partitioning which is as expedient as possible. In a second control point R2, in particular, an optionally repeated query regarding the sample mass, sample geometry and partitioning can take place, be it an automated data query in communication with a camera unit and / or a weighing unit, be it within the framework of a
Benutzereingabe/Benutzerführung. Im zweiten Regelungspunkt R2 kann insbesondere auch ein Positionieren bzw. Ausrichten der Probe erfolgen. In einem dritten Schritt S3 erfolgt eine Detektion bzw. ein Messen emittierter Gammastrahlung, wobei der dritte Schritt wenigstens einen der folgenden Unterschritte umfassen kann: Detektion/Messen von Gammastrahlung und Auswerten des Gammaspektrums (S3.1), Element-/Peakidentifizierung (S3.2), Interferenzanalyse (S3.3), User input / user interface. In the second control point R2, in particular also a positioning or alignment of the sample can take place. In a third step S3, a detection or measurement of emitted gamma radiation takes place, wherein the third step may comprise at least one of the following substeps: detection / measurement of gamma radiation and evaluation of the gamma spectrum (S3.1), element / peak identification (S3.2 ), Interference analysis (S3.3),
Auswertung von Peaks, insbesondere Auswertung hinsichtlich Fläche und Untergrund (S3.4). In einem dritten Regelungspunkt R3 kann insbesondere eine Übergabe und ^εφηίήη^ von Zwischenergebnissen erfolgen. Dabei kann der Regelungspunkt R3 eine Plausibilitätsprüfung umfassen, insbesondere im Rahmen einer Aussage über die homogene Element- und Massenverteilung in der Probe bzw. in einer jeweiligen Partition, wobei wahlweise (beispielsweise bei einer Abweichung größer als ein maximaler Schwellwert) eine Iteration zurück zu Schritt S2 erfolgen kann, insbesondere um basierend auf einem neuen kollimierten Ansatz zu messen. Evaluation of peaks, in particular evaluation in terms of area and background (S3.4). In a third control point R3 in particular a transfer and ^ εφηίήη ^ made of intermediate results. Here, the control point R3 include a plausibility check, in particular in the context of a statement about the homogeneous element and mass distribution in the sample or in a respective partition, optionally (for example, with a deviation greater than a maximum threshold) an iteration back to step S2 especially to measure based on a new collimated approach.
In einem vierten Schritt S4 erfolgt ein Auswerten gemessener Gammastrahlung, insbesondere zur Berechnung der energieabhängigen Photopeak-Effizienz, wobei der vierte Schritt wenigstens einen der folgenden Unterschritte umfassen kann: Auswerten von Wechselwirkungen innerhalb der Probe (S4.1) zur Berechnung der In a fourth step S4, measured gamma radiation is evaluated, in particular for calculating the energy-dependent photopeak efficiency, wherein the fourth step may comprise at least one of the following substeps: Evaluating interactions within the sample (S4.1) to calculate the
energieabhängigen Photopeak-Effizienzen, Auswerten von Wechselwirkungen in einem jeweiligen Detektor (S4.2), Bestimmen des Raumwinkels zwischen Probe und Detektor (S4.3), Bestimmen von Photopeak-Effizienzen, insbesondere (initialer) Photopeak-Effizienzen (S4.4). In einem vierten Regelungspunkt R4 kann insbesondere eine Übergabe und ^εφΐϋήη^ von Zwischenergebnissen erfolgen. energy-dependent photopeak efficiencies, evaluation of interactions in a respective detector (S4.2), determination of the solid angle between sample and detector (S4.3), determination of photopeak efficiencies, in particular (initial) photopeak efficiencies (S4.4). In a fourth control point R4 in particular a transfer and ^ εφΐϋήη ^ can be made of intermediate results.
In einem fünften Schritt S5 erfolgt das Bestimmen der Masse wenigstens eines Elements, wobei der fünfte Schritt wenigstens einen der folgenden Unterschritte umfassen kann: Bestimmen wenigstens einer Elementmasse oder Bestimmen von Elementmassenverhältnissen (S5.1), Bestimmen wenigstens eines Wirkungsquerschnittes (S5.2), insbesondere jeweils entweder aus Schritt S 1 oder Schritt S4. In einem fünften Regelungspunkt R5 kann insbesondere eine Übergabe und Überprüfung von Zwischenergebnissen erfolgen. Dabei kann der Regelungspunkt R5 eine Plausibilitätsprüfung umfassen, insbesondere ein Gegenüberstellen bzw. Vergleichen von quantifizierten Elementmassen und der Gesamtmasse der Probe. In a fifth step S5, the mass of at least one element is determined, wherein the fifth step may comprise at least one of the following sub-steps: determining at least one element mass or determining element mass ratios (S5.1), determining at least one cross-section (S5.2), in particular in each case either from step S 1 or step S4. In particular, a transfer and checking of intermediate results can take place in a fifth control point R5. The control point R5 may include a plausibility check, in particular a comparison or comparison of quantified elemental masses and the total mass of the sample.
In einem sechsten Schritt S6 erfolgt die Berechnung der Neutronik, wobei der sechste Schritt wenigstens einen der folgenden Unterschritte umfassen kann: Auswerten von Wechselwirkungen, insbesondere In a sixth step S6, the calculation of the neutron is carried out, wherein the sixth step may comprise at least one of the following sub-steps: evaluation of interactions, in particular
Neutronenwechselwirkungen innerhalb der Probe (S6.1), insbesondere durch Diffusionsapproximation, Auswerten eines Neutronenspektrums (S6.2), Auswerten eines Neutronenflusses (S6.3), insbesondere durch  Neutron interactions within the sample (S6.1), in particular by diffusion approximation, evaluation of a neutron spectrum (S6.2), evaluation of a neutron flux (S6.3), in particular by
Diffusionsapproximation. Diffusion approximation.
Regelungspunkt Rl bis R5 können jeweils eine optionale Rückkopplung (Regelschleife) zum vorhergehenden Schritt umfassen, insbesondere im Rahmen einer Überprüfung einer Benutzereingabe oder eines Control point Rl to R5 may each include an optional feedback (control loop) to the previous step, in particular as part of a review of a user input or a
Zwischenergebnisses. Die Schritte S4 bis S6 können unabhängig von den einzelnen Regelungspunkten iterativ durchgeführt werden, insbesondere kontinuierlich während der Auswertung von Gammastrahlung aus kontinuierlich bestrahlten Proben. Die Iteration wird abgebrochen, wenn sich die zu bestimmende Elementmasse nicht mehr oder zumindest nicht mehr wesentlich verändert, beispielsweise ab einem vordefinierbaren Schwellwert für eine Differenz. Fig. 4 zeigt den Sichtbereich eines jeweiligen Detektors 16A, 16B am Beispiel einer in Scheiben und Kreissegmente PI, P2, Pn partitionierten zylindrischen Probe 1. Der Sichtbereich des jeweiligen Detektors 16A, 16B muss dabei nicht notwendigerweise mit einer jeweiligen Partition übereinstimmen bzw. fluchten. Bei der Auswertung kann berücksichtigt werden, zu welchen Anteilen eine benachbarte Partition im Sichtbereich des jeweiligen Detektors liegt und simultan mit ausgewertet wird oder herausgerechnet werden soll. In jeder Höhenposition liegen 12 Partitionen vor. Die gesamte Probe kann dann durch sechs Drehungen und durch die entsprechende Anzahl von translatorischen Höhenverlagerungsschritten (hier fünf Ebenen, also vier Verlagerungsschritte in z-Richtung) analysiert werden. Jede Partition wird beispielsweise über einen Zeitraum von einigen Sekunden bis Minuten bestrahlt und gemessen. Intermediate result. The steps S4 to S6 can be carried out iteratively, independently of the individual control points, in particular continuously during the evaluation of gamma radiation from continuously irradiated samples. The iteration is aborted if the element mass to be determined no longer changes, or at least no longer changes significantly, for example, from a predefinable threshold value for a difference. FIG. 4 shows the field of view of a respective detector 16A, 16B using the example of a cylindrical sample 1 partitioned into slices and circle segments PI, P2, Pn. The field of view of the respective detector 16A, 16B does not necessarily have to coincide with a respective partition. In the evaluation, it can be taken into account to what proportions an adjacent partition lies within the field of view of the respective detector and is to be evaluated simultaneously with it or eliminated. There are 12 partitions in each height position. The entire sample can then be analyzed by six rotations and by the corresponding number of translational height displacement steps (in this case five levels, ie four displacement steps in the z direction). Each partition is, for example, irradiated and measured over a period of a few seconds to minutes.
In Fig. 5 ist eine Vorrichtung 10 gezeigt, bei welcher der Probenträger 14 in der Höhe um einen beträchtlichen Weg (Pfeil mit Punktlinie) nach oben verlagert werden kann. Die Probenkammer 15 ist durch Material M3 abgegrenzt, welches Material M3 zusammen mit der Probe 1 in eine luftgefüllte Kavität oberhalb der Probe 1 verlagert werden kann. Die Dreh- und Hubeinrichtung 18 ist mittels einer Kupplung umfassend eine Welle 18.1 mit dem Probenträger 14 verbunden, abgesehen davon aber außerhalb der Neutronenabschirmung angeordnet und von der Probenkammer abgeschottet. Dadurch kann sichergestellt werden, dass die Neutronen nicht zur Dreh- und Hubeinrichtung gelangen. Eine Wegsamkeit der Neutronen zur Dreh- und Hubeinrichtung wird verhindert. Das Material, in welchem die Welle 18.1 geführt ist, ist bevorzugt Graphit. Wie in Fig. 5 angedeutet, kann in einem Graphitblock eine In Fig. 5, a device 10 is shown in which the sample carrier 14 in height by a considerable distance (dotted line) can be moved upwards. The sample chamber 15 is delimited by material M3, which material M3 can be displaced together with the sample 1 into an air-filled cavity above the sample 1. The rotating and lifting device 18 is connected by means of a coupling comprising a shaft 18.1 with the sample carrier 14, but apart from that arranged outside the neutron shield and sealed off from the sample chamber. This can ensure that the neutrons do not reach the turning and lifting device. A Wegsamkeit the neutrons to the rotating and lifting device is prevented. The material in which the shaft 18.1 is guided is preferably graphite. As indicated in Fig. 5, in a graphite block a
Durchführung für die Welle 18.1 vorgesehen sein. Die Dreh- und Hubeinrichtung 18 ist bevorzugt ausschließlich mittels der Welle 18.1 mit dem Probenträger 14 verbunden. Die Neutronenabschirmung wird dann ausschließlich durch die Welle durchbrochen. Die Dreh- und Hubeinrichtung ist abgeschottet hinter der wirksamen Implementation be provided for the shaft 18.1. The rotating and lifting device 18 is preferably connected exclusively to the sample carrier 14 by means of the shaft 18.1. The neutron shield is then broken only by the wave. The turning and lifting device is sealed behind the effective
Neutronenabschirmung angeordnet. Neutron shield arranged.
In Fig. 6 ist eine Vorrichtung 10 zur zerstörungsfreien Multielementanalyse gezeigt, bei welcher vier In Fig. 6, a device 10 for non-destructive multi-element analysis is shown, in which four
Neutronendetektoren 28A, 28B, 28C, 28D einer Neutronendetektoreinheit.28 in der Probenkammer 15 angeordnet sind. Die hier beispielhaft angeordneten Neutronendetektoren sind gleichverteilt über den Umfang der Neutron detectors 28A, 28B, 28C, 28D of a neutron detector unit 28 are arranged in the sample chamber 15. The neutron detectors arranged here by way of example are equally distributed over the circumference of the
Probenkammer 15 angeordnet. Optional können auch mehr als vier Neutronendetektoren vorgesehen sein. Die Neutronendetektoren sind bevorzugt auf der Montagehöhe der Gamma-Detektoren angeordnet. Mittels der Neutronendetektoreinheit.28 kann ein orts- und energieaufgelöstes Bestimmen des Neutronenflusses, insbesondere des absoluten bzw. totalen Neutronenflusses einer jeweiligen Partition, extern von der Probe erfolgen. Bezu gszeichenliste Sample chamber 15 is arranged. Optionally, more than four neutron detectors can be provided. The neutron detectors are preferably arranged at the mounting height of the gamma detectors. By means of the neutron detector unit 28, a location-resolved and energy-resolved determination of the neutron flux, in particular of the absolute or total neutron flux of a respective partition, can take place externally of the sample. Tag list
1 Probe  1 sample
10 Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung  10 Device for multi-element analysis based on neutron activation
11 Neutronengenerator  11 neutron generator
11.1 Neutronenquelle bzw. Neutronenquellpunkt  11.1 neutron source or neutron source point
12 Moderationskammer  12 moderation chamber
14 Probenträger  14 sample carriers
15 Probenkammer  15 sample chamber
16 Detektoreinheit  16 detector unit
16A, 16B einzelner Detektor  16A, 16B single detector
16.1 Kristall eines einzelnen Detektors  16.1 Crystal of a single detector
16.2 Detektorendkappe  16.2 detector end cap
16.3 Kristallhalter  16.3 Crystal holder
17 Kollimator  17 collimator
18 Dreh- und Hubeinrichtung  18 Turning and lifting device
18.1 Kupplung, insbesondere Welle  18.1 Coupling, in particular shaft
19 Abschirmung  19 shielding
20 Steuerungseinrichtung  20 control device
21 Datenspeicher  21 data memory
22 kernphysikalische Datenbank  22 nuclear physics database
23 Eingabeeinheit/-maske  23 input unit / mask
24 Transmissionsmesseinheit  24 transmission measuring unit
25 Kameraeinheit  25 camera unit
27 Wägeeinheit  27 weighing unit
28 Neutronendetektoreinheit  28 neutron detector unit
28A, 28B, 28C, 28D einzelner Neutronendetektor  28A, 28B, 28C, 28D single neutron detector
30 Computerprogrammprodukt  30 computer program product
A16 Sichtachse des Detektors A16 Viewing axis of the detector
Ml Material 1, insbesondere boriertes Polyethylen und/oder Beton Ml material 1, in particular borated polyethylene and / or concrete
M2 Material 2, insbesondere Blei und/oder Bismut  M2 material 2, in particular lead and / or bismuth
M3 Material 3, insbesondere Graphit  M3 material 3, in particular graphite
M4 Material bzw. Medium 4, insbesondere Luft  M4 material or medium 4, in particular air
M6 Material 6, insbesondere Lithium-Polyethylen und/oder Lithium- Silikon  M6 material 6, in particular lithium polyethylene and / or lithium silicone
M7 Material 7, insbesondere Aluminium und/oder kohlenstofffaserverstärkter KunststoffM7 material 7, in particular aluminum and / or carbon fiber reinforced plastic
M8 Material 8, insbesondere Kupfer oder Kunststoff M8 material 8, in particular copper or plastic
MIO Material 10, insbesondere Germanium  MIO material 10, especially germanium
P 1 , P2, Pn Partitionen der Probe  P 1, P2, Pn partitions of the sample
Rl erster Regelungspunkt  Rl first regulation point
R2 zweiter Regelungspunkt R3 dritter Regelungspunkt R2 second control point R3 third control point
R4 vierter Regelungspunkt  R4 fourth control point
R5 fünfter Regelungspunkt S 1 erster Schritt, insbesondere Generieren von Neutronen und Bestrahlen mit Neutronen  R5 fifth control point S 1 first step, in particular generation of neutrons and irradiation with neutrons
51.1 Einstellen (Steuern oder Regeln) der Neutronenquellstärke  51.1 Adjust (control or regulate) the neutron source strength
51.2 Moderation  51.2 Moderation
51.3 simulative Berechnung des Neutronenspektrums  51.3 simulative calculation of the neutron spectrum
51.4 simulative Berechnung des Neutronenflusses  51.4 simulative calculation of the neutron flux
S2 zweiter Schritt, insbesondere Probenspezifikation und Messung S2 second step, in particular sample specification and measurement
52.1 Erfassen von Probenmasse und/oder Probengeometrie und/oder Transmissionsmessung  52.1 Detecting sample mass and / or sample geometry and / or transmission measurement
52.2 Kollimation  52.2 Collimation
52.3 Erfassen oder Einstellen der Probenpartitionierung  52.3 Detecting or Adjusting Sample Partitioning
52.4 Verlagern/Positionieren der Probe, insbesondere durch Translation und/oder Rotation  52.4 Relocation / positioning of the sample, in particular by translation and / or rotation
S3 dritter Schritt, insbesondere Detektion Messen emittierter Gammastrahlung und Auswerten gemessener Gammastrahlung S3 third step, in particular detection of emitted gamma radiation and evaluation of measured gamma radiation
53.1 Detektion/Messen von Gammastrahlung bzw. Auswerten des Gammaspektrums  53.1 Detection / measurement of gamma radiation or evaluation of the gamma spectrum
53.2 Element-ZPeakidentifizierung  53.2 Element ZPeak identification
53.3 Interferenzanalyse  53.3 Interference analysis
S3.4 Auswertung von Peaks, insbesondere hinsichtlich Peak-Fläche und Untergrund S3.4 Evaluation of peaks, in particular with regard to peak area and background
54 vierter Schritt, insbesondere Auswerten gemessener Gammastrahlung  54 fourth step, in particular evaluation of measured gamma radiation
54.1 Auswerten von Wechselwirkungen innerhalb der Probe  54.1 Evaluation of interactions within the sample
54.2 Auswerten von Wechselwirkungen im Detektor  54.2 Evaluation of interactions in the detector
54.3 Bestimmen des Raumwinkels zwischen Probe und Detektor  54.3 Determining the solid angle between sample and detector
S4.4 Bestimmen von Photopeak-Effizienzen, insbesondere initialer Photopeak-Effizienzen S4.4 Determination of photopeak efficiencies, in particular initial photopeak efficiencies
55 fünfter Schritt, insbesondere Bestimmen wenigstens eines Elements, insbesondere der Masse 55 fifth step, in particular determining at least one element, in particular the mass
55.1 Bestimmen wenigstens einer Elementmasse oder von Elementmassenverhältnissen 55.1 Determining at least one element mass or element mass ratios
55.2 Bestimmen wenigstens eines Wirkungsquerschnittes  55.2 determining at least one cross-section
56 sechster Schritt, insbesondere Berechnung der Neutronik  56 sixth step, in particular calculation of neutronics
S6.1 Auswerten von Wechselwirkungen innerhalb der Probe S6.1 Evaluate interactions within the sample
56.2 Auswerten eines Neutronenspektrums  56.2 Evaluation of a neutron spectrum
56.3 Auswerten eines Neutronenflusses vi erste/r Variable/Parameter, insbesondere manuell eingebbar, insbesondere Neutronenquellstärke v2 zweite/r Variable/Parameter, insbesondere manuell eingebbar, insbesondere Probengeometrie v3 dritte/r Variable/Parameter, insbesondere manuell eingebbar, insbesondere Probenmasse  56.3 Evaluating a neutron flux vi first variable / parameter, in particular manually inputable, in particular neutron source intensity v2 second variable / parameter, in particular manually inputable, in particular sample geometry v3 third variable / parameter, in particular manually inputable, in particular sample mass
x Längsachse x longitudinal axis
y Querachse y transverse axis
z vertikale Achse bzw. Hochachse z vertical axis or vertical axis

Claims

Patentansprüche claims
1. Verfahren zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung, mit den Schritten: 1. Method for multi-element analysis based on neutron activation, with the steps:
Generieren von schnellen Neutronen mit Energie im Bereich von lOkeV bis 20MeV; Generating fast neutrons with energy in the range of 10kV to 20MeV;
Bestrahlen einer Probe (1) mit den Neutronen; Irradiating a sample (1) with the neutrons;
Messen der aus der bestrahlten Probe emittierten Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe;  Measuring the gamma radiation emitted from the irradiated sample to determine at least one element of the sample;
d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass das Bestrahlen der Probe ungepulst auf kontinuierliche Weise erfolgt, wobei das Messen während des Bestrahlens erfolgt, wobei zum Bestimmen des wenigstens einen Elements zumindest prompte oder sowohl prompte als auch verzögerte Gammastrahlung aus der kontinuierlichen That is, the irradiation of the sample is unpulsed in a continuous manner, measuring during irradiation, wherein to determine the at least one element at least prompt or both prompt and delayed gamma rays from the continuous one
Neutronenbestrahlung gemessen und ausgewertet wird, wobei die Probe (1) in einzelne Partitionen (PI, P2, Pn) unterteilt wird und das Messen unter Verwendung eines Kollimators (17) bezüglich einer jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) erfolgt, und wobei das Bestimmen ein Auswerten der gemessenen Gammastrahlung umfasst, wobei das Auswerten umfasst: orts- und energieaufgelöstes Bestimmen des Neutronenflusses innerhalb der jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) der Probe (1).  Neutron irradiation is measured and evaluated, wherein the sample (1) into individual partitions (PI, P2, Pn) is divided and the measurement using a collimator (17) with respect to a respective partition (PI, P2, Pn) takes place, and wherein the Determining comprises evaluating the measured gamma radiation, wherein the evaluating comprises: spatially and energy-resolvedly determining the neutron flux within the respective partition (PI, P2, Pn) of the sample (1).
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei das Bestrahlen und Messen über einen Zeitraum von mindestens einer Millisekunde oder mindestens einer Sekunde erfolgt; und/oder wobei Neutronen generiert werden mit dem 2. The method of claim 1, wherein the irradiating and measuring takes place over a period of at least one millisecond or at least one second; and / or wherein neutrons are generated with the
Neutronenenergiewert 2.45MeV oder mit wenigstens einem Neutronenenergiewert aus der folgenden Gruppe: 2.45MeV, 14. IMeV; und/oder wobei Neutronen generiert werden mit einer Neutronenenergie mit wenigstens einem Wert im Energiebereich lOkeV bis 20MeV oder lOkeVbis lOMeV. Neutron energy value 2.45MeV or with at least one neutron energy value from the following group: 2.45MeV, 14. IMeV; and / or wherein neutrons are generated with a neutron energy of at least one value in the energy range 10KeV to 20MeV or 10KeV to 10MeV.
3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zum Bestimmen des wenigstens einen Elements zumindest zeitweise ausschließlich verzögerte Gammastrahlung aus kontinuierlicher 3. The method according to any one of the preceding claims, wherein for determining the at least one element at least temporarily only delayed gamma radiation from continuous
Neutronenbestrahlung gemessen und ausgewertet wird;; oder wobei das Messen oder Bestimmen individuell bezüglich der einzelnen Partitionen (PI, P2, Pn) der Probe erfolgt, welche Partitionen vordefiniert sind oder manuell oder automatisch durch Kollimation vorgebbar sind. Neutron irradiation is measured and evaluated; or wherein the measurement or determination takes place individually with respect to the individual partitions (PI, P2, Pn) of the sample, which partitions are predefined or can be specified manually or automatically by collimation.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei zum Bestimmen des wenigstens einen Elements die aus der Probe (1) emittierte Gammastrahlung energieaufgelöst gemessen wird durch Bestimmen von Photopeakzählraten, wobei das Bestimmen ein energieaufgelöstes Auswerten der gemessenen Gammastrahlung gemäß Gammaspektren der jeweiligen Partitionen umfasst; und/oder wobei das Messen/Auswerten ein energieaufgelöstes Messen/ Auswerten der Intensität der aus der Probe (1) emittierten Gammastrahlung umfasst. 4. The method of claim 1, wherein for determining the at least one element, the gamma radiation emitted from the sample is measured in an energy-resolved manner by determining photopeak count rates, the determining comprising energy-resolved evaluation of the measured gamma radiation according to gamma spectra of the respective partitions; and / or wherein the measuring / evaluating comprises an energy-resolved measurement / evaluation of the intensity of the gamma radiation emitted from the sample (1).
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Auswerten umfasst: Korrelieren wenigstens eines Photopeaks einer Zählrate-Energie-Darstellung basierend auf dessen Energie mit einem Element der Probe (1); oder wobei das Auswerten ferner umfasst: Quantifizieren des Masseanteils des wenigstens einen Elements der Probe, indem der Anteil des wenigstens einen in der Probe enthaltenen Elements nach Abzug eines Untergrundsignals aus der Nettofläche eines/des Photopeaks ausgewertet wird, den das Element in einer Zählrate- Energie-Darstellung hervorruft. 5. The method of claim 1, wherein the evaluating comprises: correlating at least one photopeak of a count rate energy representation based on its energy with an element of the sample; or wherein the evaluating further comprises quantifying the mass fraction of the at least one element of the sample by evaluating the proportion of the at least one element contained in the sample after subtracting a background signal from the net area of a photopeak which the element has in a count rate energy Representation causes.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Auswerten basierend auf der Annahme einer homogenen Massen- und/oder Elementverteilung in den jeweiligen Partitionen der Probe (1) erfolgt; und/oder wobei das Berechnen des Neutronenflusses innerhalb der jeweiligen Partition der Probe (1) basierend auf einer Diffusionsapproximation der linearen Boltzmann-Gleichung erfolgt, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang: 6. The method according to any one of the preceding claims, wherein the evaluation is based on the assumption of a homogeneous mass and / or element distribution in the respective partitions of the sample (1); and / or wherein the neutron flux is calculated within the respective partition of the sample (1) based on a diffusion approximation of the Boltzmann linear equation, in particular based on the following relationship:
und/oder wobei das Berechnen des Neutronenspektrums innerhalb der Probe (1), innerhalb einer jeweiligen Partition (PI, Pn, Pn) der Probe erfolgt, insbesondere orts- und/oder energieaufgelöst, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang: and / or wherein the calculation of the neutron spectrum within the sample (1), within a respective partition (PI, Pn, Pn) of the sample, in particular spatially and / or energy-resolved, in particular based on the following relationship:
7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Auswerten umfasst: Berechnen von energieabhängigen Photopeak-Effizienzen sowie von Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb einer einzelnen Partition (PI, P2, Pn) der Probe durch Berechnen von Neutronenfluss und Neutronenspektrum durch ein approximatives Verfahren, jeweils basierend auf dem folgenden Zusammenhang:7. The method of claim 1, wherein the evaluating comprises: calculating energy-dependent photopeak efficiencies as well as neutron flux and neutron spectrum within a single partition (PI, P2, Pn) of the sample by calculating neutron flux and neutron spectrum by an approximate method, respectively based on the following relationship:
(χ, Εη ) = i ψ(χ, Εη.ίΐ) άΩ und/oder wobei beim Auswerten eine Mehrzahl von Gamma-Energien jeweils wenigstens eines Elements in einer jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) der Probe (1) beim Quantifizieren des Masseanteils eines jeweiligen Elements der jeweiligen Partition basierend auf dem folgenden Zusammenhang analysiert werden: (χ, Ε η ) = i ψ (χ, Ε η · ίΐ) άΩ and / or during evaluation, a plurality of gamma energies each of at least one element in a respective partition (PI, P2, Pn) of the sample (1) in quantifying the mass fraction of a respective element of the respective partition based on the following relationship:
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das Verfahren basierend auf den 8. The method according to any one of the preceding claims, wherein the method based on the
Eingangsgrößen Neutronenquellstärke, Probengeometrie und Probenmasse durchgeführt wird, insbesondere ausschließlich basierend auf diesen drei Eingangsgrößen, wobei das Verfahren iterativ jeweils bezüglich einzelner Elemente und/oder bezüglich der jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) der Probe (1) und/oder bezüglich der kompletten Zusammensetzung der Probe (1) durchgeführt wird; und/oder wobei das Verfahren automatisiert durchgeführt wird durch Auswerten der gemessenen Gammastrahlung basierend auf abgesehen von den drei Parametern Input quantities neutron source, sample geometry and sample mass is carried out, in particular exclusively based on these three input variables, the method iteratively each with respect to individual elements and / or with respect to the respective partition (PI, P2, Pn) of the sample (1) and / or with respect to the complete Composition of the sample (1) is performed; and / or wherein the method is automated by evaluating the measured gamma radiation based on apart from the three parameters
Neutronenquellstärke bei der Bestrahlung, Probengeometrie und Probenmasse, ausschließlich numerisch ermittelten Parametern; und/oder wobei zum Charakterisieren der Probe wenigstens eine Messung aus der folgenden Gruppe ausgeführt wird: Transmissionsmessung, Probenwägung, optische Erfassung der Probengeometrie. Neutron source intensity during irradiation, sample geometry and sample mass, excluding numerically determined parameters; and / or wherein at least one measurement from the following group is carried out to characterize the sample: transmission measurement, sample weighing, optical detection of the sample geometry.
9. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei das orts- und energieaufgelöste Bestimmen des Neutronenflusses, insbesondere des totalen Neutronenflusses einer jeweiligen Partition, innerhalb der Probenkammer und extern von der Probe erfolgt, insbesondere mittels wenigstens eines innerhalb der 9. The method according to any one of the preceding claims, wherein the spatially and energy resolved determination of the neutron flux, in particular the total neutron flux of a respective partition, within the sample chamber and externally from the sample, in particular by means of at least one within the
Probenkammer angeordneten Neutronendetektors (28; 28A, 28B, 28C, 28D). Sample chamber arranged neutron detector (28; 28A, 28B, 28C, 28D).
10. Verwendung einer Detektoreinheit (16) mit wenigstens einem Detektor (16A, 16B) bei einem Verfahren nach einem der vorhergehenden Verfahrensansprüche bei der Multielementanalyse einer Probe (1) basierend auf Neutronenaktivierung eingerichtet zum kontinuierlichen Messen sowohl prompter als auch verzögerter 10. Use of a detector unit (16) with at least one detector (16A, 16B) in a method according to one of the preceding method claims in the multi-element analysis of a sample (1) based on neutron activation set up for continuously measuring both prompt and delayed
Gammastrahlung emittiert aufgrund von kontinuierlicher Bestrahlung der Probe mit Neutronen, wobei dieGamma radiation emitted due to continuous irradiation of the sample with neutrons, the
Gammastrahlung zumindest teilweise auch kontinuierlich und simultan zur kontinuierlichen Bestrahlung gemessen wird, wobei der Sichtbereich der Detektoreinheit (16) auf die jeweilige Partition der Probe (1) mittels wenigstens eines Kollimators (17) eingeschränkt wird. Gamma radiation is at least partially measured continuously and simultaneously with the continuous irradiation, wherein the field of view of the detector unit (16) is limited to the respective partition of the sample (1) by means of at least one collimator (17).
11. Steuerungseinrichtung (20) eingerichtet zum Ansteuern wenigstens eines Neutronengenerators (11) einer Vorrichtung zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung gemäß einem Verfahren nach einem der vorhergehenden Verfahrensansprüche, wobei der Neutronengenerator (11) eingerichtet ist zum Generieren von schnellen Neutronen mit Energie im Bereich von lOkeV bis 20MeV, wobei die Steuerungseinrichtung (20) eingerichtet ist zum Ansteuern des Neutronengenerators zum Generieren der Neutronen und zum Bestrahlen einer Probe (1) auf ungepulste kontinuierliche Weise, und wobei die Steuerungseinrichtung ferner eingerichtet ist zum Ansteuern wenigstens eines Detektors (16, 16A, 16B) zum kontinuierlichen und/oder zeitweisen Messen von aus der jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) der Probe emittierter Gammastrahlung simultan zur Bestrahlung und eingerichtet ist, den Sichtbereich des Detektors (16A, 16B) auf die jeweilige Partition (PI, P2, Pn) der Probe (1) mittels wenigstens eines Kollimators (17) einzuschränken. 11. A control device (20) configured to drive at least one neutron generator (11) of a device for multi-element analysis based on neutron activation according to a method of one of the preceding method claims, wherein the neutron generator (11) is adapted to generate fast neutrons with energy in the range of 10kV to 20 MeV, wherein the control means (20) is arranged to drive the neutron generator to generate the neutrons and to irradiate a sample (1) in an unpulsed continuous manner, and wherein the control means is further adapted to drive at least one detector (16, 16A, 16B ) for continuously and / or temporarily measuring gamma radiation emitted from the respective partition (PI, P2, Pn) of the sample simultaneously with the irradiation, and arranging the field of view of the detector (16A, 16B) on the respective partition (PI, P2, Pn ) of the sample (1) by means of at least one col limators (17).
12. Computerprogrammprodukt (30) eingerichtet zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung gemäß einem Verfahren nach einem der vorhergehenden Verfahrensansprüche, und eingerichtet zum Bestimmen wenigstens eines Elements einer ungepulst kontinuierlich mit Neutronen bestrahlten Probe (1) durch Auswerten von aus der Probe emittierter zumindest prompter oder sowohl prompter als auch verzögerter Gammastrahlung bezüglich der Zusammensetzung der Probe (1), basierend auf energieabhängigen Photopeak-Effizienzen sowie Neutronenfluss und Neutronenspektrum innerhalb einer jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) der Probe , und ferner eingerichtet zum Auswerten partitionskollimiert gemessener Gammastrahlung, indem eine Mehrzahl von Gamma- Energien jeweils des wenigstens einen Elements in der jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) der Probe (1) beim Quantifizieren des Masseanteils des jeweiligen Elements der jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) basierend auf der bei der Multielementanalyse registrierten Netto-Photopeakzählrate analysiert werden, insbesondere basierend auf dem folgenden Zusammenhang: A computer program product (30) adapted for multi-element analysis based on neutron activation according to a method of any one of the preceding method claims, and arranged to determine at least one element of an unpulsed neutron continuously irradiated sample (1) by evaluating at least more promptly or more promptly from the sample emitted and retarded gamma radiation with respect to the composition of the sample (1) based on energy dependent photopeak efficiencies, neutron flux and neutron spectrum within a respective partition (PI, P2, Pn) of the sample, and further configured to evaluate partition collimated gamma radiation by multiplying Gamma energies of each of the at least one element in the respective partition (PI, P2, Pn) of the sample (1) in quantifying the mass fraction of the respective element of the respective partition (PI, P2, Pn) based on the in the multi-element analysis re registered net photopeak count rate, in particular based on the following relationship:
N  N
13. Vorrichtung (10) eingerichtet zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung gemäß einem Verfahren nach einem der vorhergehenden Verfahrensansprüche, mit: 13. Apparatus (10) adapted for multi-element analysis based on neutron activation according to a method according to one of the preceding method claims, comprising:
einem Neutronengenerator (11) eingerichtet zum Generieren von schnellen Neutronen; a neutron generator (11) adapted to generate fast neutrons;
einer Probenkammer (15) und einem darin angeordneten Probenträger (14); a sample chamber (15) and a sample carrier (14) disposed therein;
einer Detektoreinheit (16) mit wenigstens einem Detektor (16A, 16B) eingerichtet zum Messen von aus einer bestrahlten Probe emittierter Gammastrahlung zum Bestimmen wenigstens eines Elements der Probe; d a d u r c h g e k e n n z e i c h n e t, dass die Vorrichtung (10) eingerichtet ist zum ungepulsten kontinuierlichen Bestrahlen einer/der Probe (1), wobei die Vorrichtung wenigstens einen den Sichtbereich des Detektors (16A, 16B) auf eine jeweilige Partition (PI, P2, Pn) der Probe (1) einschränkenden Kollimator (17) aufweist und eingerichtet ist zum Unterteilen der Probe (1) in einzelne Partitionen (PI, P2, Pn), und ferner eingerichtet ist zum Messen von aus der kontinuierlich bestrahlten Probe emittierter zumindest prompter oder sowohl prompter als auch verzögertera detector unit (16) having at least one detector (16A, 16B) arranged to measure gamma radiation emitted from an irradiated sample to determine at least one element of the sample; characterized in that the device (10) is arranged for unpulsed continuous irradiation of a sample (1), the device comprising at least one of the detection region of the detector (16A, 16B) on a respective partition (PI, P2, Pn) of the sample ( 1), and arranged to divide the sample (1) into individual partitions (PI, P2, Pn), and further adapted to measure at least more prompt or both prompt and delayed emitted from the continuously irradiated sample
Gammastrahlung bezüglich einer jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) der Probe (1) während des Bestrahlens, ferner mit einer Steuerungseinrichtung (20) eingerichtet zum automatisierten kontinuierlichen Bestrahlen und eingerichtet zum Steuern/Regeln eines automatisierten Messens kontinuierlich applizierter Neutronenbestrahlung während des Bestrahlens, wobei die Vorrichtung (10) ferner eingerichtet ist zum orts- und energieaufgelösten Bestimmen des Neutronenflusses innerhalb der jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) der Probe (1) und eingerichtet ist zum Auswerten der Messungen der Partitionen (PI, P2, Pn) durch Quantifizieren des Masseanteils des wenigstens einen Elements der Probe (1). Gamma radiation with respect to a respective partition (PI, P2, Pn) of the sample (1) during irradiation, further comprising a control device (20) adapted for automated continuous irradiation and adapted to control automated measurement of continuously applied neutron irradiation during irradiation, wherein the device (10) is further configured for spatially and energy resolved determination of the neutron flux within the respective partition (PI, P2, Pn) of the sample (1) and is arranged to evaluate the measurements of the partitions (PI, P2, Pn) by quantification the mass fraction of the at least one element of the sample (1).
14. Vorrichtung nach dem vorhergehenden Vorrichtungsanspruch, wobei der Neutronengenerator (11) eine Neutronenquelle (11.1) eingerichtet zur Fusion von Deuteronen umfasst, insbesondere mit Deuteriumgas als14. Device according to the preceding device claim, wherein the neutron generator (11) comprises a neutron source (11.1) arranged for the fusion of deuterons, in particular with deuterium gas as
Betriebsstoff; und/oder wobei die Vorrichtung wenigstens eine ein Untergrundsignal der Vorrichtung schwächende Komponente aus der folgenden Gruppe umfasst: wenigstens einen den Sichtbereich des Detektors auf die jeweilige Partition der Probe einschränkenden Kollimator (17) aus Blei oder Bismut, und/oder eine Moderationskammer (12) aus Graphit, und/oder eine Abschirmung (19) aus boriertem Polyethylen, und/oder eine Probenkammer (15) und/oder einen Probenträger (14) jeweils zumindest teilweise aus Graphit oder vollständig fluorierten Kunststoffen oder Beryllium. Fuel; and / or wherein the device comprises at least one component weakening a background signal of the device from the following group: at least one lead or bismuth collimator (17) restricting the field of view of the detector to the respective partition of the sample, and / or a moderation chamber (12) of graphite, and / or a screen (19) of borated polyethylene, and / or a sample chamber (15) and / or a sample carrier (14) each at least partially made of graphite or fully fluorinated plastics or beryllium.
15. Vorrichtung nach einem der vorhergehenden Vorrichtungsansprüche, ferner umfassend ein 15. Device according to one of the preceding device claims, further comprising
Computerprogrammprodukt (30) oder einen Datenspeicher (21) damit, wobei das Computerprogrammprodukt eingerichtet ist zum Bestimmen des wenigstens einen Elements der Probe (1) durch Auswerten der gemessenen Gammastrahlung basierend auf energieabhängigen Photopeak-Effizienzen sowie Neutronenfluss und Computer program product (30) or data memory (21) therewith, wherein the computer program product is arranged to determine the at least one element of the sample (1) by evaluating the measured gamma radiation based on energy dependent photopeak efficiencies and neutron flux and
Neutronenspektrum innerhalb der jeweiligen Partition (PI, P2, Pn) der Probe; und/oder ferner mit einer Dreh- und/oder Hubeinrichtung (18) eingerichtet zum translatorischen und/oder rotatorischen Verlagern eines/des Probenträgers (14) oder der Probe, insbesondere einer aus einer/der Probenkammer (15) der Vorrichtung entkoppelten Dreh- und/oder Hubeinrichtung; und/oder ferner umfassend wenigstens zwei Detektoren (16A, 16B), insbesondere in symmetrischer Anordnung relativ zum Neutronengenerator (11) oder relativ zu wenigstens einer Neutronenquelle (11.1) der Vorrichtung. Neutron spectrum within the respective partition (PI, P2, Pn) of the sample; and / or further with a turning and / or lifting device (18) arranged for translational and / or rotational displacement of a / of the sample carrier (14) or the sample, in particular one of a / the sample chamber (15) of the device decoupled rotary and / or lifting device; and / or furthermore comprising at least two detectors (16A, 16B), in particular in a symmetrical arrangement relative to the neutron generator (11) or relative to at least one neutron source (11.1) of the device.
16. Vorrichtung (10) eingerichtet zur Multielementanalyse basierend auf Neutronenaktivierung gemäß einem Verfahren nach einem der vorhergehenden Verfahrensansprüche. 16. Apparatus (10) adapted for multi-element analysis based on neutron activation according to a method according to one of the preceding method claims.
17. Verwendung eines Neutronengenerators (11) eingerichtet zur Fusion von Deuteronen zum Generieren von schnellen Neutronen zur Multielementanalyse einer Probe basierend auf Neutronenaktivierung zum 17. Use of a neutron generator (11) adapted for the fusion of deuterons for generating fast neutrons for multi-element analysis of a sample based on neutron activation for
kontinuierlichen, ungepulsten Bestrahlen der Probe bei einem Verfahren gemäß einem der vorhergehenden Verfahrensansprüche. continuous, unpulsed irradiation of the sample in a method according to one of the preceding method claims.
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