EP3469560A1 - Verfahren zur absicherung von wertdokumenten mit speicherleuchtstoffen - Google Patents

Verfahren zur absicherung von wertdokumenten mit speicherleuchtstoffen

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EP3469560A1
EP3469560A1 EP17729012.9A EP17729012A EP3469560A1 EP 3469560 A1 EP3469560 A1 EP 3469560A1 EP 17729012 A EP17729012 A EP 17729012A EP 3469560 A1 EP3469560 A1 EP 3469560A1
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EP
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readout
pulse
optical storage
storage phosphor
charging
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EP17729012.9A
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EP3469560B1 (de
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Martin Stark
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Giesecke and Devrient Currency Technology GmbH
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Giesecke and Devrient Currency Technology GmbH
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Publication of EP3469560A1 publication Critical patent/EP3469560A1/de
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Publication of EP3469560B1 publication Critical patent/EP3469560B1/de
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    • B42D25/29—Securities; Bank notes
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    • G07D7/00—Testing specially adapted to determine the identity or genuineness of valuable papers or for segregating those which are unacceptable, e.g. banknotes that are alien to a currency
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    • G07D7/1205—Testing spectral properties
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B42D25/378—Special inks
    • B42D25/387—Special inks absorbing or reflecting ultraviolet light

Definitions

  • the invention relates to a fastness evaluation method which uses the optically stimulated luminescence (OSL) of optical storage phosphors as an authenticity feature.
  • the invention further relates to a device for carrying out the authenticity evaluation method, a reference library which contains optical storage phosphors in combination with their characterizing measurement sequences, these optical storage phosphors as authenticity features and value documents with such authenticity features.
  • OSL optically stimulated luminescence
  • Securing value documents against counterfeiting by means of authenticity features is known.
  • feature substances that are based, for example, on magnetic, thermal, electrical, and / or optical (eg, absorption and emission) effects that can be specifically detected.
  • the feature properties do not change by the proof: repeating the same measurement at the same location gives the same result.
  • Such feature systems can be described as memory-free.
  • optical storage phosphors as authenticity features are known.
  • the test method is based on the detection of photoluminescence or on the occurrence of optically stimulated luminescence.
  • An inorganic storage phosphor and an upconverter phosphor are used in WO2010064965.
  • DE102011010756 describes production processes for nanoparticulate storage phosphors and their potential use as markers.
  • the above-described methods do without a quantitative evaluation of the dynamic and characteristic storage behavior of an optical storage phosphor as an authenticity feature and instead rely on reproducible measurements at defined states.
  • the drawback of securing by these authenticity evaluation methods is that even a copycat can characterize the optical storage phosphor by conventional measuring methods of spectroscopy and is thus potentially in a position to collect information that facilitates its readjustment of the substance. A successful material adjustment would then pass the authenticity test.
  • the object of the invention is to provide an authenticity assurance or evaluation method of an article, in particular a value document, which uses a feature system which is highly specific via the close link with the processes of authenticity evaluation, so that it is not identified with the usual spectroscopy methods can be and thus provides increased security against imitation.
  • a further object of the invention relates to the provision of an authenticity assurance or evaluation method for a document of value, which utilizes a feature system which allows an even more differentiated differentiation of similar feature substances and thus provides increased security.
  • the invention is also based on the object to provide a device for carrying out the method.
  • a further object relates to the provision of an authenticity feature which is improved with regard to protection against counterfeiting, and to a value document having this authenticity feature.
  • An additional object relates to an authenticity assurance or evaluation for a selected currency so that batch tracking, identification of the production site or of a manufacturer is made possible in order to ensure improved traceability of the authenticity features contributing to the value document.
  • a method of inspecting an authenticity feature with an optical storage phosphor comprising the steps of:
  • Readout process associated first and each associated with the second readout process second readout reading
  • the optical storage phosphor comprises luminous centers and trap centers, wherein preferably in the storage phosphor existing charge carriers before step a. at least partially present or stored at the case centers and wherein the charge carriers stored at the case centers by means of the query sequence in step a. pass at least partially from the dungeons to the light centers.
  • the trap states are at least partially depopulated, whereby the readout measured values can be detected.
  • the luminous centers and trap centers are optically independent states of the optical storage phosphor.
  • the optical storage phosphor during the loading in step a. at least temporarily, an electrical conductivity, which is different, preferably higher, than outside the impingement in step a. In particular, the electrical conductivity changes during the application of the query sequence.
  • the wavelength of the light used for the readout process is preferably longer than the wavelength of the light used for a charging process.
  • the wavelength of the light used for the readout processes is shorter than the wavelength of the light used for a charging process. This is advantageous in particular in the identification and differentiation of a plurality of optical storage devices. phosphors.
  • step a comprises two query sequences, each comprising at least a first readout process and a second readout process, preferably three to five query sequences, which are preferably carried out successively, in parallel, or temporally overlapping.
  • the at least two readout processes have different wavelengths.
  • the in step b. recorded readings are different for each query sequence.
  • each readout process comprises at least one readout pulse or a time-intensity-modulated continuous readout;
  • at least one, preferably each, readout process comprises two or more readout pulses, more preferably three to eight or four to twenty.
  • a charging process comprises at least one charging pulse or a time-intensity-modulated continuous charging, more preferably two or more charging pulses, particularly preferably three to eight.
  • the charge carriers of the storage material are at least partially, preferably substantially completely, excited by the at least one charging process at the illuminating centers when the optical storage phosphor is applied, pass to trap centers and are stored there.
  • optical storage phosphor has more than one different characteristic memory property.
  • the first and / or second read-out process comprise at least two readout pulses, wherein at least one first read-out pulse and second read-out pulse have at least two spectrally separated readout wavelengths;
  • the first wavelength is close to the maximum of a band of the read-out spectrum and at least one second wavelength is shifted relative to the first wavelength by at least one half-value width of this band;
  • the wavelength of the first and at least one second read-out pulse address different bands of the read-out pulse.
  • each readout process comprises at least two readout pulses, in particular preferably the first pulse takes place in chronological order before the second pulse.
  • Apparatus for carrying out a method according to one of the clauses 1 to 17, comprising: a first light source, suitable for applying the authenticity feature, in particular in the region of the optical storage phosphor, with at least one interrogation sequence and / or with at least one Charging sequence and / or with a preparation step;
  • a measuring device with one or more detection devices adapted for detecting the light emission of the optical storage phosphor in at least a first spectral range of its emission spectrum.
  • An authenticity feature with an optical storage phosphor for examining the authenticity of the feature by a method according to any one of clauses 1 to 17, wherein the optical storage phosphor has a readout spectrum having at least one distinct spectral structure in the stimulation efficiency with the wavelength the stimulation efficiency is reduced by at least 10% compared to the flanking maxima, preferably the stimulation efficiency is reduced by at least 30% in comparison to the flanking maxima.
  • the value document particularly preferably has a substrate made of paper and / or plastic, very particularly preferably the authenticity feature is introduced into the volume of the value document and / or applied to the surface of the value document.
  • a method of testing an authenticity feature with an optical storage phosphor comprising the steps of: a. Detecting at least one first measured value, in particular a light intensity and / or a light emission of the optical storage phosphor; b. Applying the optical storage phosphor with at least one charging process;
  • the at least first and second measured values are preferably each a light emission of the optical storage phosphor, and the measurements are particularly preferably carried out at different wavelengths.
  • the optical storage phosphor has luminous centers and dive centers, wherein preferably in the storage phosphor existing charge carriers by the charging process in step b. at least partially transferred to the dungeon centers and stored there in case states.
  • the light centers and trap centers are preferably optically independent states of the optical storage phosphor.
  • the second measured value is preferably different from the first measured value as a physical causal reaction to the charging process.
  • the method comprises at least one readout process and detects at least first and / or second measurement values as first and / or second readout values based on detection of a light emission in response to the at least one readout process wherein, preferably, the first measurement value is detected as a readout reading based on a detection of a light emission in response to a first readout process and the second measurement value as a readout reading based on a detection of a light emission in response to a second readout process.
  • the wavelength of the light used for the readout process is preferably longer than the wavelength of the light used for a charging process.
  • the wavelength of the light used for the readout processes is shorter than the wavelength of the light used for a charging process. This is advantageous in particular in the identification and differentiation of a plurality of optical storage phosphors.
  • At least one charging process comprises at least one charging pulse or a time-intensity-modulated continuous charging;
  • a charging process comprises two or more charging pulses, more preferably three to eight or four to twenty, which are preferably performed successively, in parallel, or overlapping in time, particularly preferably at different wavelengths of the at least two charging pulses.
  • step b. comprises two interrogation sequences each comprising at least a first readout process and a second readout process, which are preferably carried out successively, in parallel, or temporally overlapping, particularly preferably at different wavelengths of the at least two readout processes and / or the detection of the optical emission.
  • the acquired readout readings or the readout readout readout time series are different for each query sequence.
  • the quantitative evaluation of the dynamic behavior is used to allow an evaluation on temporal dynamic variables, based on which the memory properties of the optical storage phosphor can be described.
  • At least one, preferably each, readout process comprises at least one readout pulse or a time-intensity-modulated continuous readout;
  • at least one, preferably each, readout process comprises two or more readout pulses, more preferably three to eight or four to twenty.
  • a charging process comprises at least one charging pulse or a time-intensity-modulated continuous charging, more preferably two or more charging pulses, particularly preferably three to eight.
  • the processes each include pulses, i. at least one first charge pulse or at least one first read pulse.
  • the at least one characteristic memory property is selected from: persistence, memory depth, memory strength, sensitivity, specificity, interchangeability, association, continuity, latency, saturation, isolation, charge rate, and / or rate of readout.
  • a threshold emission is set by applying the optical storage phosphor having at least one charging sequence and / or at least one preparation step, preferably a defined output signal, particularly preferably a defined intensity of the optical emission under a defined selection process.
  • Authentication feature with an optical storage phosphor for checking the authenticity of the authentication feature comprising a method according to any one of clauses 1 to 20, wherein the optical storage phosphor has a charge-up spectrum having at least one distinct spectral structure varying in charge efficiency with wavelength, the read-out spectrum having at least one local minimum at which charge efficiency is reduced by at least 10%, preferably by at least 30%, compared to the flanking maxima.
  • value document having at least one authenticity feature according to clause 21, wherein preferably the value document is a banknote having an authenticity feature, particularly preferably the value document has a substrate made of paper and / or plastic, the authenticity feature is very particularly preferred the volume of the value document introduced and / or applied to the surface of the value document.
  • first main aspect and a second main aspect are described separately, a combination or partial combination of the first and second main aspects and / or at least one of the aspects relating to the first and / or second main aspects is conceivable.
  • Value documents within the scope of this invention are items such as bank notes, checks, shares, tokens, identity cards, passports, credit cards, documents and other documents, labels, seals, and items to be protected, such as jewelry, optical data carriers, CDs, packaging and the like.
  • the value document substrate does not necessarily have to be a paper substrate, it could also be a plastic substrate or a substrate having both paper components and plastic components.
  • the preferred field of application are banknotes, which are based in particular on a paper substrate and / or plastic substrate.
  • Optical storage phosphors for securing value documents are known in the prior art.
  • the present invention is based on the idea of using the properties of the dynamic time behavior of optical storage phosphors (OSL substances) for the proof of authenticity of a value document.
  • OSL substances optical storage phosphors
  • at least one OSL substance is selected which has a memory with regard to at least one property and at least one measurement process.
  • the OSL substance In an OSL substance, measurable properties depend on the history, that is, one measurement influences the result of the subsequent measurement. This is called memory.
  • memory-affected material systems As an authenticity feature produces a close coupling between the authenticity feature and the detecting process:
  • the OSL substance In the detection process, the OSL substance is characterized by the use of measuring processes (ie charging and / or readout processes), in particular by sequences (also referred to as sequences) ) of equal and / or different upload and / or readout processes imprinted a specific history and tested the specific dynamic behavior of the memory system on this history. Because the order of events affects system behavior, memory can also be thought of as the path dependency of the system.
  • a path dependence of the system can be present in particular in the case of a non-commutativity of two measurement processes.
  • the op- Table storage phosphor read out with a first and a second readout process.
  • the first read-out process it is possible for the first read-out process to influence the system such that the result of the second read-out process depends on the first read-out process.
  • a change in the order of the readout processes then preferably leads to a different result.
  • charge carriers are stored at energetically different delta centers during the charging process.
  • different charging processes which preferably differ in terms of their intensities, durations, pulse shapes and / or (optical) wavelengths, can influence the distribution of the charge carriers onto the dive centers.
  • the distribution of charge carriers stored at trap centers changes by internal relaxations and in particular by external influences such as temperature. Since not only the influence of a single charging process but also the timing of several charging processes affect the distribution, the charge distributions at the centers of the trap are determined as a result of different charging paths, which illustrates the above-mentioned path dependency.
  • the distribution of the charge carriers can preferably be influenced by for different readout processes, which are preferably different in intensity, duration, pulse shape and / or wavelength, and different sequences of readout processes as well as for different sequences of mixtures of charging and readout processes.
  • an OSL substance affects a specific charge or read pulse or, in particular, a specific sequence of charging and / or read pulses, represents the hidden information for the uninitiated imitator, which information is used in the detection process according to the invention.
  • sequences are built up from charging and readout processes which are suitable for determining characteristic memory properties of the OSL substance (Example: consecutively carrying out the measurement of optically stimulated luminescence (OSL) in order to determine a memory strength).
  • OSL optically stimulated luminescence
  • the value document marked according to the invention is measured with one or more sequences and characteristic memory properties are determined from the associated results.
  • Authenticity is demonstrated by comparison with a specification (for example, an OSL substance is determined with a sensor that realizes at least one charging and two different readout processes, memory strength, interchangeability rules and sensitivity with different sequences and compared with the specification). The proof of authenticity is thus shifted from a static parameter space (which consists for example of intensities, spectral distribution and lifetimes) into a time sequence.
  • the specificity of the memory of the OSL substance must match the specificity of the history impressed by the sensor so that the genuineness is positively demonstrated.
  • OSL substances are proposed as an authenticity feature for authenticity assurance, wherein several memory properties are used for authenticity evaluation (preferably several> 2, 3, ... different characteristic properties or a characteristic property for several> 2, 3, ... different measurement parameters).
  • the Evidence is provided to the OSL fabric by applying one or more selected (same or different) load or retrieval sequences of reload processes to the system. From the response / response of the OSL agent to these one or more sequences, the dynamic behavior is determined and used for authenticity evaluation.
  • a measured value relates to a characteristic property of the storage phosphor.
  • the measured value preferably describes a storage charge, particularly preferably light emission, of the storage phosphor.
  • the measured value can be recorded at any time or at a fixed time.
  • one or more measured values can be detected before, during or after a readout process.
  • the first measured value is detected for the storage phosphor, then the storage phosphor is charged with a charging process, wherein the charging process comprises one or more charging pulses and subsequently the second measured value is detected.
  • the first and / or second measured value can be detected independently of other processes of the method.
  • at least the first and / or second measured value are associated with the read-out process, so that these first and / or second measured values are defined as the first or second read-out measured value.
  • the first and second measured values can be used for authenticity evaluation, for example by comparison with reference data. Furthermore, the use of at least one of the measured values for controlling and controlling the charging process is conceivable.
  • the at least one measured value (in particular first measured value) can be integrated in a control loop, with contents of the at least one measured value influencing parameters of the charging process, for example a wave length or a range of Wavelengths, a pulse duration of a pulse, the number of pulses and / or the shape of one or more pulses for charging the storage phosphor. Furthermore, at least one of the measured values as a trigger, for example for triggering an event and / or a process, for. B. readout process are used.
  • the method comprises at least one readout process.
  • the at least one first and / or second measured value is based on a detection of a light emission in response to at least one extraction process. Measured values recorded in this way are defined as readout readings.
  • the method comprises at least two readout processes, wherein at least one readout reading is detected for each readout process. If multiple readout processes are performed, they can be merged into a query sequence.
  • the readout processes of a query sequence is a collection of related readout readings.
  • the method may include one or more query sequences. In order to clarify the subdivision of the interrogation sequences, a query sequence is shown schematically by way of example in the following graphic.
  • a query sequence comprises at least a first and a second readout process.
  • readout processes comprise at least one pulse al (or a2, a3, ).
  • several pulses are grouped as part of a read-out process, although at least one read-out measured value is generated for each read-out process, but not necessarily for each pulse.
  • the readout readings collected by the readout processes are recorded in chronological order. From these read-out value-value series acquired from step c.) Of the method, in turn, read-out curves result which, owing to their rer form or by parameters derived from the curves are used for authenticity evaluation.
  • readout process 2 readout process 3. readout process pulses: a1, b1, c1, d1, pulses: a2, b2, c2, d2, pulses: a3, b3, c3, d3,
  • Reading test value 2nd read-out value 3rd read-out value Alternatively, not only a single read-out measured value but several read-out measured values are acquired for a read-out process or several read-out processes and are sorted according to their chronological sequence to the read-out measured value time series. A sequence of multiple readout processes yields a query sequence. Similarly, multiple charging processes can result in a charging sequence.
  • the readout process or the charging process in combination with a measurement forms a measuring process.
  • the result of a measurement process is a signal S, which depends on the process P, ie S (P), and characterizes the optical storage phosphor relevant (for example the spectrally resolved measurement of a light emission of a luminescent substance).
  • the measurement process is determined by the measurement method and associated measurement parameters.
  • Dynamic behavior is the time dependence of a measurand. Different time dependencies can be determined from different measured variables.
  • the quantitative evaluation of the dynamic behavior is used to allow an evaluation on temporal dynamic variables.
  • Dynamic temporal quantities are measured variables that are linked together at least in time and in a further physical property of a measurement. The time dependence of a measured variable is reflected in the associated readout time series. At least one characteristic memory property of the corresponding optical storage phosphor can be determined by a quantitative evaluation of the design value time series, and these in turn serve as an authenticity feature for distinguishing.
  • reference readout time series can be stored in a look-up table and used to match sensed readout time series in a process for discriminating optical storage phosphors.
  • a reference library comprises at least those sequences, parameters and the corresponding tables which are suitable for being used in relevant discriminating authenticity certificates for different features belonging to an OSL substance.
  • a selected OSL substance is introduced as an authenticity feature in the form of an additive to the substrate (paper or polymer) in the value document or in a film element and / or applied to the value document in the form of a printing ink or coating composition.
  • thermochromic substance in printing ink, OSL substance in the paper substrate Alternatively or additionally, the introduction of the OSL substance or coating with the OSL substance in or on a metallic or metallized film is conceivable.
  • the OSL substance can be used as aggregate in a Layering of the substrate or another layer of the value document can be used, in particular in a composite material of a plurality of individual layers, which form the substrate and / or the document of value.
  • a combination of at least two of the examples presented for the use of the storage phosphor can also be used.
  • the form factor of the value document is not limited to flat, sheet-like design.
  • the two optically active systems typically interact in the solid state.
  • the two optically active systems can be light centers and trap centers in a solid state.
  • the light centers form the first, light-emitting system.
  • charge carriers can be stably stored in the electronic ground state of the dive centers.
  • the mean residence time (persistence) of the charge carriers in these trap centers at room temperature is longer than the duration of the authentication procedure.
  • the authenticity assessment preferably takes place in a bank note processing device, for example at a central bank.
  • an authenticity rating usually takes place within less than 0.1 s, in particular within a range of less than 0.05 s.
  • the authentication can take longer than ls.
  • the persistence corresponds at least to the time of the authenticity evaluation.
  • the persistence is longer than five times the duration of the authentication procedure, more preferably longer than one hundred times the duration.
  • the persistence is longer than 10 ms, more preferably longer than 1 s, and even more preferably longer than 5 min.
  • Luminous centers and dive centers are distinguished by their spatial position and / or their chemical identity.
  • the light centers and the trap centers are different dopant ions.
  • charge carriers pass from dive centers to light centers and can radiantly relax there by emitting luminescence.
  • a charging of the OSL substance can correspond, for example, to an oxidation of the luminous centers and a reduction of the dive centers.
  • the readout process may correspond to a reduction of the luminous centers and an oxidation of the dive centers.
  • the transition of the charge carriers from the dive centers to the light centers is thus not a spontaneous transition, in which an excited state dissipates intrinsically, ie without external influences.
  • the transition of the charge carriers from the dive centers to the light centers must be stimulated by external influences, such as a charging process and / or a read-out process. Therefore, one also speaks of optically stimulated luminescence (OSL) in connection with the reading of OSL substances.
  • OSL optically stimulated luminescence
  • the storage phosphor preferably has a modified light-induced electrical conductivity due to the movement of the charge carriers. It is particularly preferred that the electrical conductivity of the OSL substance changes during the charging process and / or during the readout process. Preferably, during the charging process and / or during the readout process, the OSL substance exhibits a maximum electrical conductivity which is higher, in particular at least 50% higher, than outside these processes. In other words, the storage phosphor may have an electrical conductivity that is higher than outside the impingement during the application of the query sequence, in particular during the charging with the first and / or the second read-out process.
  • the associated charge carrier states are basically independent of each other.
  • the excitation spectrum of the charge carriers stored in case centers ie the readout spectrum
  • the excitation or emission spectrum of the luminous centers is not determined by the readout spectrum of the dive centers.
  • optically stimulated luminescence also differs from the usual upconversion or antitismic phenomena induced by simultaneous multiphoton processes.
  • the partially charged OSL substance is irradiated with light (readout process) and the emitted light is measured in a defined wavelength range, whereby the wavelength of the irradiated light is changed.
  • the dependence of the optically stimulated luminescence on the wavelength of the reading light is obtained for the charged OSL substance. Accordingly, it is possible to proceed for measuring the charge spectrum, wherein the OSL substance should preferably not be completely charged for this purpose.
  • an OSL substance is referred to as partially charged if at least as many charge carriers are stored at the dive centers that a measurable luminescence signal results when irradiated with a readout process.
  • the number of stored charge carriers preferably represents a macroscopically continuous variable.
  • the readout spectrum can have significant band structures. Although the readout spectrum shows bands, it preferably does not correspond to a single molecule spectrum. Thus, it can not be inferred from the spectrum whether a concrete case center is filled or empty. In this sense, a storage phosphor does not behave like a discrete memory. In analogy to the readout spectrum, the charge spectrum describes the spectral distribution of the efficiency of charging processes.
  • the measurement for the proof of authenticity is carried out with a measuring device adapted to the optical storage phosphor used.
  • the proof of authenticity uses the dependence of the measurement signal on the previous history, ie the memory of the optical storage phosphor.
  • the value document is preferably irradiated with light and the resulting luminescence is measured.
  • At least one light source is used for illumination, wherein the wavelength of the light source, namely the center of gravity wavelength, is suitable for reading out the optical storage phosphor.
  • the wavelength range from 360 nm to 1200 nm is preferred, and the wavelength range from 550 nm to 1000 nm is particularly preferred.
  • the first wavelength range extends from 360 nm to 550 nm, preferably from 360 nm to 405 nm, the second wavelength range from 550 nm to 1000 nm, preferably from 600 nm to 750 nm, and the third wavelength range from 750 nm to 1200 nm, preferably from 750 nm to 1000 nm ,
  • the second wavelength range is 620-660 nm and the third wavelength range 750-1000 nm.
  • At least one second light source is used, which emits at the same wavelength.
  • At least one second light source is used which emits at a wavelength which differs from the emission wavelength of the first light source.
  • the first and second light sources are configured such that the first Readout process of the first light source and second readout process of the second light source have at least two spectrally separated readout wavelengths.
  • the wavelength of the second light source differs significantly from the first light source and is suitable for reading out the optical storage phosphor. A significant difference in wavelength is achieved when the wavelength differs by more than half the half width (HWHM) of the addressed readout band or by addressing distinguishable readout spectrum structures such as different bands or a minimum and maximum in the readout spectrum ,
  • HWHM half the half width
  • the two readout wavelengths are selected from two different ones of the aforementioned wavelength ranges.
  • a third light source is used whose wavelength is in the range from 240 nm to 550 nm, preferably in the range from 350 nm to 550 nm, particularly preferably in the range from 380 nm to 550 nm.
  • the light of the light source in this wavelength range is suitable for charging the optical storage phosphor, in a further embodiment the light of this light source is suitable for reading out the optical storage phosphor.
  • the third light source can be used both for emitting the Aufladepulses and for emitting the readout pulse.
  • the device has a third light source, which is suitable, the authenticity feature in the region of the optical Storage phosphor to apply a preparation step.
  • This can be suitable, for example, to effect a partial charging of the storage phosphor in order to prepare, for example, desired signal levels in the following read-out processes.
  • the light sources mentioned can be operated preferably pulsed, while nominal repetition frequencies are in the range of 0.1 kHz to 50 MHz.
  • the light sources can be controlled in their intensity, duration and timing.
  • the test method of the OSL substance and / or the OSL substance itself influence.
  • the pulse duration of the charging pulses is between ⁇ and 100 ms, preferably between 10 and 1 ms, particularly preferably between 10 ⁇ and ⁇ .
  • the pulse duration of the charging pulses is between ⁇ and 100 ms, preferably between 500 ⁇ 8 and 50 ms, particularly preferably between 1 ms and 20 ms.
  • the test method of the OSL substance and / or the OSL substance itself influence.
  • the pulse duration of the readout pulses is between ⁇ and 100 ms, preferably between 1 ⁇ and ⁇ , particularly preferably between 5 ⁇ 8 and ⁇ .
  • the pulse duration it the readout pulses between ⁇ and 100ms, preferably between 20 and 5ms, more preferably between 40 ⁇ and 1ms.
  • the read pulse is preferably shorter than the charge pulse.
  • the light pulses are irradiated to approximately the same location on the document of value, and the light emission in said appropriate spectral range is measured and recorded as a time series.
  • the measurement of the luminescence emission of the optical storage phosphor is carried out with at least one photodetector in a suitable spectral range which comprises at least part of the emission spectrum of the optical storage phosphor. This area is called a spectral detection window.
  • the detection has a temporal resolution which is adapted to resolve the readout curve adapted to the authenticity feature, especially in pulse mode to measure the emission as an effect of a single pulse and in particular in pulse mode a temporal resolution of ⁇ 20 ⁇ , preferably ⁇ 5 ⁇ , more preferably ⁇ 1 ⁇ .
  • the detector has a single channel, the light being accumulated from the entire spectral detection window.
  • the detector has at least one second channel whose spectral detection window differs from the detection window of the first channel at least in one spectral range.
  • the device has a detection device that is adapted to detect a second spectral range that differs from the first spectral range.
  • the detection device allows a multi-channel detection with more than two or three channels, which particularly preferably comprise a plurality of spectral regions.
  • the measuring device may be arranged to evaluate the value document at one location.
  • the measuring device is arranged so that the value document, for example, is guided linearly past the measuring device and thus a whole measuring track is detected.
  • the value document be guided past at least two measuring devices which are spatially offset in a direction different from the direction of movement, so that at least two measuring tracks are detected.
  • the apparatus is associated with a background system for matching readout readout time series with reference readout value time series.
  • the background system preferably has an arithmetic unit, for example a computer or a computer system, for evaluating the read-out measured value time series.
  • the background system additionally has a data memory or a cloud memory which is suitable for linking the reference library with the data storage corresponding read-time measurement time series, the corresponding look-up tables and the corresponding measurement parameters to store in order to provide them in an authenticity check.
  • the background system has a computer system which is suitable for evaluating the readout measured value time series and for comparing these with reference time series from a stored reference library. By comparing, for example, the readout curve with known readout curves of selected optical storage phosphors, the authenticity check of the examined optical storage phosphor then takes place.
  • the background system may be part of a banknote processing machine or connected to a banknote processing machine.
  • the memory is from the outset in a readable state o- previously charged, but not necessarily completely or in another, more precisely defined state (eg saturation, minimum amount of stored charge carriers) was brought .
  • a defined state would hardly be achievable without prior measurement, since the storage phosphor may under certain circumstances also be subjected to charging or discharging, such as read-out, influences outside of the measurement.
  • the defined state ((pre-) configuration, where appropriate also preparation can be called) can be achieved for example by means of charging the storage phosphor or the storage phosphor can be adjusted accordingly.
  • the charging of the optical storage phosphor can therefore take place independently of a subsequent charging sequence and / or query sequence.
  • the optical storage phosphor for the authenticity evaluation within the measuring device is not specifically charged, but it is exploited that the optical storage phosphor also outside the measurement charging influences (for example, a previously performed measurement with another X-ray, UV or VIS - Sensor) was subjected.
  • the optical storage phosphor can be charged unspecifically or universally for the authenticity evaluation with light.
  • a broadband emitting light source flash lamp
  • light of a wavelength between 240 nm and 550 nm can be used to charge the OSL substance.
  • the optical storage phosphor can be charged with light of a wavelength greater than 250 nm and in particular with visible light (wavelength greater than 400 nm).
  • light is in a first wavelength range of 275 nm to 285 nm or a second wavelength range of 350 nm to 550 nm, more preferably in a first wavelength range of 385 nm to 405 nm or in a second wavelength range of 440-460 nm, and used in particular at a wavelength of 450 nm.
  • the optical storage phosphor can be charged with a pulsed light beam and particularly preferably with a pulsed light beam with a pulse duration of less than 0.1 second.
  • These light pulses are radiated from the above-mentioned light sources to approximately the same location on the value document, and the light emission in the said suitable spectral range is measured and recorded as a readout reading time series.
  • the authenticity feature which has already stored an indefinite but not negligible amount of charge carriers, imposes a measurement history by the application of specific (preferably periodic or also aperiodic) excitation sequences from excitation pulse (s) and / or continuously modulated excitation , Polling or uploading sequences
  • the abovementioned interrogation or charging sequences are preferably composed of individual light pulses which are respectively defined via intensity, wavelength and temporal pulse progression (pulse shape, pulse duration and pulse spacing).
  • a pulse may be characterized by its period, i. the time from the first increase in intensity to the end of the following dead time interval.
  • the wavelength of a recharge resp. Readout pulse is a characteristic measure of the spectrum of the light of this pulse and given, for example, by the median or by the position of the maximum of the spectral distribution of this pulse.
  • the intensity of a charge or read pulse is a characteristic measure of the number of photons that hit the sample from this pulse at the measurement site. It can for example be defined as an associated signal strength at a suitable detector.
  • Read pulse is meant the shape of the temporal intensity curve of this pulse. For example, it can represent a rectangle, sawtooth, cosine, Gaussian, momentum shape, or any other shape.
  • Pulse duration of a charge or read pulse means a characteristic measure of the time, while the light of this pulse hits the place of measurement. It can, for example, by the temporal half width or the time interval of the inflection points of the rising and falling edge of the pulse are described.
  • the pulse spacing of a pulse to its successor describes the time duration which lies between the end of one pulse and the beginning of the subsequent pulse, for example defined by the time duration between falling edge of the first and rising edge of the second, subsequent pulse.
  • an overlap of consecutive pulses by a negative pulse spacing can be described.
  • a distinction or variation of the pulse interval is possible only from at least three pulses.
  • Figure 1 shows a charging or interrogation sequence of three pulses PI, P2, and P3, wherein three pulse shapes are exemplified, rectangular, pulse and modified sawtooth shape.
  • First main aspect applying at least one query sequence Optical storage phosphors as memory-affected material systems
  • charge carrier distribution which is compatible with external influences.
  • “Compatible with external influences” means that a readout or charging process affects the charge carrier distribution or that the charge carrier distribution is influenced by the ambient temperature and / or other influences such as mechanical pressure, electric fields and / or radiation, including particle radiation. If the optical storage phosphor is now subjected to a readout process read, leave a part of the charge carriers, the dungeon and the charge carrier distribution in the dive centers adapts accordingly, so that a further light pulse acts on a changed charge carrier distribution.
  • the charge carriers excited from the trap centers can, in particular due to the read-out process, pass over to the light centers and trigger the emission of luminescence radiation there. In addition to this desired process, however, charge carriers can in turn be trapped in (other) trap centers and / or relax without radiation. Although these paths do not contribute to the luminescence emission, they are relevant for the charge carrier distribution in the dive centers.
  • the charge carrier distribution within the storage phosphor is changed in such a way on the basis of the first read-out process that the second read-out process has a different effect than the first read-out process. Due to the changed charge carrier distribution, for example, the probability of a transition (corresponding to the quantum mechanical transition matrix or the absorption cross section) can change from the dive centers to the light centers. For a constant transition rate, it may thus be necessary, for example, for the second readout process to have a changed intensity, a modified pulse shape, an altered pulse width and / or an altered spectral shape for obtaining the same measured value as in the first readout process.
  • the first read-out measured value is different from the second read-out measured value if the first read-out process is the same as the second read-out process.
  • the first readout reading is equal to the second readout reading when the first readout process and the second readout process are different.
  • the number of emitted OSL photons ie the intensity of the emission
  • substance-specific properties for example, readout spectrum, charge diffusion in the Conduction band, parasitic processes in the OSL substance.
  • Reading a charged optical storage phosphor and recording the emitted intensity over time results in the readout curve. If the intensity and wavelength of the readout light beam are kept constant, the associated readout curve for an optical storage phosphor that does not show significant afterglow decays approximately exponentially with time, the associated time constant being directly dependent on the readout intensity and substance-specific quantities. This is especially true when the duration of the readout exceeds the intrinsic lifetime of the luminous center luminescence given by the lifetime of its excited electronic state.
  • the afterglow superimposes on the optically stimulated luminescence and the intensity in the readout curve may initially even increase.
  • the shape of the readout curve of each individual process depends on the number of stored charge carriers, the intensity and duration of the readout light as well as substance-specific properties. If a first light pulse of a certain wavelength preferably reads out the optical storage phosphor during its pulse duration with the associated intensity, then the stored charge carriers are correspondingly reduced and a part of these charge carriers generates the emitting luminescence during the relaxation at the light centers.
  • the subsequent pulse of the measurement sequence thus reads out the optical storage phosphor in which there are already less stored charge carriers.
  • the measurement result achieved by the subsequent process depends on the history impressed by the first process.
  • the process pair is a pair of pulses. With the pulse pair, the light pulses can have the same or different properties.
  • the subsequent pulse has the same properties as the first pulse, then the emitted luminescence is lower (because of the reduced number of stored charge carriers compared to the first pulse).
  • a measurement sequence from a sequence of identical individual pulses results in a readout curve in the measurement signal, at which the envelope drops almost exponentially (under the conditions that the substance-intrinsic lifetime and possible afterglow are short against the pulse duration). How fast the envelope of the read-out curve falls below this measurement sequence is substance-specific.
  • the subsequent pulse may differ in its properties from the first pulse, wherein in each case the measured luminescence intensity in the subsequent pulse may be greater than, equal to or less than that under the first pulse: 1.
  • the wavelength is different.
  • Such a pulse addresses another part of the readout spectrum with different readout efficiencies and thus tests substance-specific properties.
  • the readout curve under a measurement sequence using pulses of different wavelengths generally differs significantly from the readout curve under a measurement sequence of equal pulses.
  • the intensity of the subsequent pulse differs from that of the first pulse, whereby the luminescence intensity caused by the subsequent pulse is generally different from that of the first pulse.
  • a measurement sequence of pulses of different intensities generally differs significantly from the readout curve under a measurement sequence of equal pulses.
  • the duration of the subsequent pulse differs from that of the first pulse, whereby the time distribution of the luminescence during the subsequent pulse differs from the time distribution of the luminescence during the first pulse.
  • a measurement sequence of pulses of different duration generally deviates significantly from the readout curve under a measurement sequence of identical pulses.
  • the pulse shape of the subsequent pulse is different from that of the first pulse. This is an effective parameter, in particular, when the time course of the individual readout pulses is asymmetrical (for example, rising versus decreasing intensity).
  • the first and the following pulse differ in several properties, in particular in wavelength and intensity. It can the measured luminescence intensity in the subsequent pulse be greater than, equal to or less than that of the first pulse.
  • different readout processes preferably different readout pulses, can be used.
  • the wavelengths of the readout pulses can be matched to the readout spectrum of the optical storage phosphor in order to obtain optimum readout speed or signal intensity. It is also possible to selectively select wavelengths which do not generate a readout signal or merely cause a classical luminescence without significant interaction with the memory system. This is particularly relevant if not just a single authenticity feature but a whole set of different ones Authenticity features is used for coding. The authenticity rating will be adjusted accordingly.
  • sequences of readout processes are selected which allow a specific test of characteristic memory properties of the optical storage phosphor. This is done by suitably evaluating the readout curve generated in each case by the measurement sequence, optionally for each detection channel individually or also for two or more detection channels together.
  • the measured data can be evaluated with regard to further material properties, for example properties of the excitation or emission spectra, the luminescence lifetime or intensities.
  • the variations of the query sequences have the advantage of a more accurate determination of the substance-specific temporal dynamics and thus make it more difficult to forge the authenticity feature.
  • the interrogation sequence is composed of at least one readout process and no stimulation of the optical storage phosphor with at least one preparation step is performed.
  • the application of the optical storage phosphor is carried out with at least one query sequence without prior preparation of a defined initial state of the optical storage phosphor.
  • the interrogation sequence comprises at least one readout process comprising at least one continuous-time intensity-modulated readout.
  • the query sequence comprises at least one readout process comprising at least one readout pulse.
  • a readout process comprises at least two, more preferably three to sixteen readout pulses.
  • the method comprises two query sequences, each comprising at least a first read-out process and a second read-out process, in particular preferably three to five query sequences.
  • the query sequences are performed successively or in parallel or overlapping in time.
  • the interrogation sequences comprise at least one pulse, more preferably three to sixteen pulses.
  • multiple polling sequences are performed in different order.
  • the query sequences occur consecutively or simultaneously or overlapping in time.
  • the second query sequence is carried out after the first query sequence or the query sequences are performed in the order one, two, three.
  • the second read-out process takes place in chronological order after the first read-out process.
  • each read-out process comprises at least two readout pulses, in particular preferably the first pulse takes place in chronological order before the second pulse. This leads to different stimulation.
  • the interrogation sequences include a third and fourth readout process.
  • the third read-out process occurs in chronological order after the first read-out process and the fourth read-out process in chronological order after the second read-out process, wherein the readout processes preferably comprise at least one pulse, more preferably three to eight pulses.
  • the interrogation sequences are performed at different wavelengths of the readout processes and / or detection of the optical emission, the readout processes preferably comprising at least one pulse, more preferably three to eight pulses.
  • query sequences occur in which at least a first readout process and a second readout process differ in at least the spectral shape, ie the spectral application of the light of the readout or charging process, the readout processes preferably comprising at least one pulse, more preferably three to eight pulses.
  • query sequences take place in which at least one first readout process and a second readout process have at least two spectrally separated readout wavelengths, the readout processes preferably comprising at least one pulse, more preferably three to eight pulses.
  • multiple interrogation sequences are performed that differ in local application.
  • a plurality of interrogation sequences are performed, wherein at least a first readout process and a second readout process differ in intensity, pulse shape, and / or pulse spacing of the readout process, wherein the readout processes preferably at least one pulse, more preferably three to eight Include pulses.
  • Query sequences are particularly preferably composed of more than two individual read pulses, preferably more than five individual pulses, the individual pulses preferably each having a pulse duration of less than 1 ms, preferably less than 0.1 ms and particularly preferably less than 20.
  • the interrogation sequence is composed of identical read-out pulses.
  • the read-out pulse which is defined by wavelength, intensity and time course (pulse duration and pulse interval duration or pulse duration and repetition frequency), is repeatedly executed several times in succession.
  • the interrogation sequence is composed of at least two different read-out pulses which are executed repeatedly in a fixed sequence. The at least two readout pulses are respectively determined via the parameter wavelength, intensity, pulse duration and pulse interval duration, and the at least two pulses differ in at least one of these parameters.
  • the order of the readout pulses is determined randomly.
  • the order of the pulses is arbitrarily fixed.
  • the at least two pulses alternate repeatedly in the query sequence.
  • each read-out pulse is in each case carried out at least twice in the query sequence before changing to another pulse.
  • the interrogation sequence is composed of at least two groups each having at least twice the execution of one of the at least two readout pulses, whereby successive groups consist of different readout pulses.
  • the interrogation sequence is composed of at least two different readout pulses, each of which differs at least in its wavelengths, which are each tuned to one another in their intensities and pulse durations, that they are interchangeable in their effect on the selected optical storage phosphor within the scope of measurement accuracy.
  • the at least two wavelengths are chosen so that the first wavelength is close to the maximum of a band of the readout spectrum and at least one second wavelength is shifted relative to the first wavelength by at least one half-width of this band.
  • the wavelengths of the first and at least one second readout pulses address different bands of the readout spectrum.
  • the two readout pulses are interchanged in the interrogation sequence, which is used for the authenticity check.
  • the interrogation sequence is constructed under these conditions from an alternating sequence of the two readout pulses.
  • the interrogation sequence is composed of at least two groups each having at least twice the execution of one of the two readout pulses, whereby successive groups consist of different readout pulses.
  • the order of the readout pulses in the query sequence is arbitrarily set.
  • the interrogation sequence is composed of at least two different readout pulses which differ in at least one of the parameters wavelength, intensity and pulse duration, wherein the first of the at least two readout pulses having a first frequency m-fold and the at least second of the two readout pulses a two- th frequency, which is different from the first, is repeated n times, where n and m of integers are greater than three.
  • the at least two readout pulses do not overlap in any of the repeats, in an alternative embodiment, the at least two pulses at least partially overlap in at least a portion of the repeats within the query sequence.
  • the interrogation sequence is composed of at least two different readout pulses, which differ at least in their pulse duration. It is preferred that the pulse duration of the first read pulse is at least twice as long as that of the at least second pulse and particularly preferred is that the pulse duration of the first read pulse is at least ten times as long as that of the at least second pulse.
  • the first read pulse alternates with at least one group of at least five repetitions of a further one of the at least two readout pulses, whereby the long individual pulse or the pulse group can form the beginning.
  • the pulse duration of the first pulse is preferably adapted to the sum of the pulse durations of the readout pulses of the following group from at least five repetitions of a further one of the at least two readout pulses.
  • the first readout pulses and the at least second readout pulses at least partially overlap in at least a portion of the repetitions within the query sequence.
  • the query sequence comprises at least one third or a fourth read-out process, preferably four or more read-out pulses, particularly preferably at least eight or at least ten.
  • the interrogation sequence comprises a third read-out pulse, which takes place in chronological order after the first read-out pulse and a fourth read-out pulse in chronological order after the second read-out pulse.
  • the readout pulses are preferably carried out repeatedly in a defined sequence, an at least one is particularly preferred two repetitions of each two read pulse groups executed.
  • an emission spectrum, an intensity, a wavelength and / or a decay time of the emission of the storage phosphor are detected via the first, second, third read-out measured value and / or fourth read-out measured value.
  • the readout spectrum of the selected optical storage phosphor is structured, preferably it contains at least one band whose maximum is in the range 400 nm to 2000 nm and particularly preferably this at least one band has on its flatter edge at most a half width (determined as HWHM Half width helped maximum) of 250 nm.
  • the readout spectrum of the selected optical storage phosphor has more than one band in the range 400 nm to 2000 nm, wherein it is particularly preferred that the half-value broad bands (determined as FWHM, width at half maximum) should be at most 500 nm.
  • the emission spectrum of the optical storage phosphor is in the range from 300 nm to 2000 nm.
  • the emission spectrum of the storage phosphor does not coincide completely with the read spectrum of the storage phosphor.
  • Second main aspect applying at least one charging sequence
  • a broadband emitting light source flash lamp
  • the charging efficiency of a substance with respect to broadband illumination typically differs from the efficiency of narrow band illumination (for example, by a laser line).
  • Broadband illumination can compensate for spectral shifts caused by fabric design or fabric selection.
  • substances in a broadband excitation can be equated, which are separable under narrow-band illumination (for example, because a substance is a specific transition is made).
  • the charging spectrum describes the spectral distribution of the efficiency of charging processes.
  • the storage efficiency varies with the wavelength.
  • the charge spectrum is usually in the high-energy part of the excitation spectrum of photoluminescence.
  • the charging and the excitation spectrum may have different courses (Liu, Sei. Rep. 3, 1554, DOI: 10.1038 / srep01554 (2013)).
  • the optical storage phosphor is set with at least one charging sequence and / or at least one preparation step, a threshold emission.
  • Threshold emission can be adjusted by adjusting the charge sequence or charge amount.
  • the emission of the OSL substance preferably shows a defined output signal, in particular a defined intensity of the optical emission under a defined readout process.
  • charging sequences are used which involve a plurality of charging processes, preferably several charging processes.
  • pulse included.
  • the charging speed of the optical storage phosphor is determined.
  • the readout signals correspond to the emission time series or emission series time series or the readout measurement time series.
  • step a) comprises two charging sequences, each comprising at least a first charging process and a second charging process.
  • the charging sequences are carried out successively or in parallel or overlapping in time.
  • the charging sequences comprise at least one pulse, more preferably three to eight pulses.
  • a charging sequence at least one first charging process comprises a second charging process, which takes place after the first read-out process.
  • a charging sequence comprises at least a third or a fourth charging process, preferably at least four to twenty, in particular preferably eight to sixteen.
  • a charging sequence comprises at least one charging process which differs from another charging process in wavelength, intensity, pulse duration, pulse interval duration and / or wavelength.
  • a charging process includes at least one continuous-charge intensity-modulated charge over time. Thereby arise temporal variations in the intensity of the charge excitation, ie there is a non-discrete charge.
  • a charging process comprises at least one charging pulse, particularly preferably two or more charging pulses, more preferably three to eight or four to twenty.
  • Measurements of all these characteristics can directly use the signal generated during the charging pulse.
  • one read pulse or several different readout pulses can be used as a trial process to check the efficiency of charging.
  • FIG. 2 shows different charging rates of three substances (substance I, substance II, substance III).
  • the growth of the signal among read pulses is considered when the substance is repeatedly charged (longer pulses). In the associated sequence, first a read pulse generates a signal, followed by a charge pulse.
  • a suitable charging sequence can be used to put an optical storage phosphor into a situation in which these influences scarcely play a role.
  • a suitable sequence of readout and charging pulses is used for this purpose until it is determined from a signal, for example under a read pulse, that a threshold has been exceeded.
  • a threshold for example under a read pulse
  • defined output signals can be set.
  • a so-called thermalizing sequence comprising a plurality of loading and retrieving sequences (for example also randomized) can be used in order to destroy the coherence of the memory so that, based on a further examination, it is no longer possible to understand which measurement sequence the particular feature was subjected to this thermalizing sequence.
  • a so-called thermalizing sequence comprising a plurality of loading and retrieving sequences (for example also randomized) can be used in order to destroy the coherence of the memory so that, based on a further examination, it is no longer possible to understand which measurement sequence the particular feature was subjected to this thermalizing sequence.
  • there is typically a partially deflated OSL substance in contrast to specifically prepared or even singular situations.
  • the method comprises a further step h., Wherein the optical storage phosphor is subjected to at least one thermalizing sequence.
  • the optical storage phosphor is subjected to a plurality of interrogation sequences and to several charging sequences.
  • the processes each comprise at least one pulse, i. first charge pulse, first read pulse.
  • more than two sequences take place; the order of loading process / read-out process / charging process / read-out process is particularly preferred; in particular, the processes preferably each comprise at least one pulse.
  • the charging processes / readout processes there is at least a 2-fold randomized (random) repetition of the charging processes / readout processes, particularly preferably the processes each comprise at least one pulse.
  • the combination of charging and readout pulse can be searched in a sequence, below which the emission signal becomes stationary. As a result, different charging speeds can be queried.
  • the result is a design value time series which is evaluated for the proof of authenticity.
  • different aspects of the readout measurement time series must be evaluated. Different authenticity features can also be subjected to multiple query sequences. From a readout time series a readout curve can be created. By determining the shape of the readout curve or by the determination of parameters, preferably with respect to absolute intensity calibrations scaling invariant parameters that describe the time course of the curve and matching the curve or the specific parameters with the expected results for known reference storage phosphors is the recognition of the authenticity of a optical storage phosphor possible.
  • reference readout measured time series or reference readout measured value series series are stored in, for example, look-up tables.
  • the optical storage phosphors are associated with the look-up table. As a result, optical storage phosphors can be distinguished and an evaluation of the Authenticity of the optical storage phosphor done.
  • the shape of the read-out curve can be evaluated directly by comparing it to a prescription or an estimator. b) Parameters describing the time course of the curve
  • Parameters which are preferably evaluated are the ratio of the signal intensities, in particular at the beginning and at the end of the pulse sequence, mean of the signal intensities of selected pulses, in particular in the case of alternating sequences, or the discharge ratio, which is determined by the difference in the signal intensity at the beginning and end of the sequence. especially given relative to the signal intensity at the beginning of the sequence. Further preferred parameters are the differences of readout measured values which follow one another directly or at a greater time interval from one another. Further preferred parameters are the relative differences of directly consecutive readings or successive readings measured at a greater time interval.
  • an intensity ratio of the first readout reading to the second and / or optionally subsequent readout readings of the store phosphor is detected by the readout reading time series of at least two readout readings in order to determine the readout speed of the optical Storage phosphor to determine.
  • the intensity ratio can be formed at different times and used as a measure of the characteristic luminescence time behavior. In the case of spectral multichannel detection, it is also possible to determine intensity ratios of different emission bands and the respective temporal behavior under the given measurement sequence.
  • each pulse can also be viewed.
  • the arrival or decay behavior of a single pulse gives characteristic information about the time behavior of the luminous center as well as possible afterglow.
  • FIG. 3 shows the normalized signal waveform under a pulse pair (first pulse “red” followed by pulse “NIR") together with exponential adaptation of the measurement signal to the part of the readout curve in which the readout pulse is in each case off and the signal has essentially decayed. From these data can be used as a further measure of the exponent of the adaptation.
  • the decay time of the emission of a single pulse to a first read-out process is so long that the emission caused by the first read-out process is superimposed on the emission caused by the second read-out process.
  • the decay duration of the emission of a single pulse to a first read-out process is so short that the emission caused by the first read-out process has already subsided substantially at the beginning of the second read-out process.
  • the intrinsic luminescence lifetime or the persistent luminescence (afterglow) can also be determined from the readout curve.
  • the readout curve assumes unusual shapes with initially cumulatively increasing intensities.
  • a characteristic memory property is preferably determined quantitatively from the parameters which describe the time profile of the curve, the ratio of the signal intensities, the mean value of the signal intensities or the emptying ratio.
  • Readout speed (How fast are energy reserves emptied?)
  • this quantity describes how fast a substance can be read or how quickly the stored energy reserves are emptied. It can be described as a relative decrease of the optically stimulated luminescence from read pulse to read pulse or as a derivative of the readout curve. If one compares the readout speed of two optical storage phosphors under the same measurement sequence, differences result from the material properties of the optical storage phosphors, such as their stimuli. It is also possible to detect these conditions, charge transport properties or different probabilities of trapping the stimulated charge carriers in (other) dive centers. ⁇ Charging speed (How fast is charging?)
  • OSL fabric describes this size, how quickly or effectively a fabric can be charged. It can be described as a relative increase in optically stimulated luminescence from charging pulse to charging pulse or as a derivative of the charging curve. If one compares the charging speed of two optical storage phosphors under the same measuring sequence, differences result from the material properties of the optical storage phosphors.
  • Depth of memory (how long can a history event be to significantly affect the outcome of a measurement?) This can be done by repeatedly applying a measurement sequence that is replaced at certain times by another excellent measurement event, such as one strong read pulse.
  • the depth of memory is small (2 cycles), so that the readout curve depends as far as possible only on the immediate history.
  • readout pulses are set to be similar in their effect to distinguishable or preferentially defined ones. Distinctness or similarity can be determined by a degree of distinctness (interchangeability measure). Such a measure describes how the readout curve changes if the sequence of two readout pulses in the associated measurement sequence is reversed.
  • the considered pulse is compared with an estimated value which results from the neighboring pulses by suitable methods (such as linear approximation or averaging).
  • the considered pulse is compared with an estimated value which results from an additional measurement.
  • systems storage phosphor, readout pulses and measurement sequences
  • systems storage phosphor, readout pulses and measurement sequences
  • permutability is met.
  • this variable describes whether, in the case of a temporary interruption of an otherwise uniform measurement sequence, a readout curve arises which could be composed continuously of the two sections before and after the interruption. If the sections can be assembled continuously before and after the interruption, the memory is called continuous and this measurement sequence. If steps occur in the readout curve in such a composition, the memory under this measurement sequence is called non-continuous, whereby the nature and shape of the stage (too large or too small signal compared to the target, increasing or decreasing) is characteristic. A possible measure of continuity immediately after the interruption compares the estimated continuation of the readout curve with that actually measured under the given measurement sequence.
  • optical storage phosphors, readout pulses and measurement sequence are selected such that the memory of the selected optical storage phosphor is substantially continuous among the selected readout pulses and measurement sequences.
  • OSL substances and charging pulses are selected that ensure a long persistence of memory in order to decouple charging and reading time and space.
  • authenticity feature and charging pulses are selected which ensure a short persistence of the memory in order to couple charging and reading time and space and thus make a mechanical processing necessary.
  • OSL substances and charging pulses are chosen so that the persistence of the memory is adapted to the processing speed, ie that the persistence of the memory is thus adjusted. is provided that from a waiting period of 50 ⁇ , more preferably from a waiting time of 20 ⁇ , the memory is stable after charging for a fixed measurement sequence.
  • ⁇ Sensitivity How does memory vary with the parameters of a
  • the efficiency of the measurement varies with the wavelength, i. There is a selection or charging spectrum. Alternatively, the dependence of the optically stimulated luminescence on the reading intensity can also be measured.
  • OSLs are selected that have a readout spectrum with at least one distinct spectral structure that varies in stimulation efficiency with wavelength, the readout spectrum having at least one local minimum at which the stimulation efficiency compared to the flanking maxima is reduced by at least 10%.
  • the stimulation efficiency is reduced by at least 30% compared to the flanking maxima, where a local minimum means that the intensity thereof increases towards both larger and smaller wavelengths.
  • OSL fabrics are selected that have a charge-up spectrum with at least one distinct spectral structure that varies in charge efficiency versus wavelength, the read-out spectrum having at least one local minimum at which the charge efficiency is higher than that of the flanking maxima is reduced by at least 10%
  • Associative rules describes how different measuring processes influence the memory during simultaneous or consecutive action compared to the situation in which only one of the measuring processes is effective. For example, the light emission of an optical storage phosphor depends on whether two different, reading measurement processes are executed consecutively or overlap in time.
  • Memory strength describes how much a measurement process influences a subsequent one.
  • S (P1) ⁇ S (P1 ° PI)
  • rj l.
  • S (P1) rj n S (Pl n )
  • normalization nS (Pl) ⁇ ⁇ S (Pl n ).
  • measured values of several measuring processes can also be previously calculated (for example, averaged). This can be particularly useful if an excellent measurement process sequence is to be used.
  • Latency The Latency memory property refers to the delay between when a measurement process works and when it becomes visible in the measurement history. This is an important memory property in particular in cases where physical properties are altered via cascaded processes (for example, in the case of luminescence due to energy transfer from a sensor to the luminous center of a luminophore).
  • Isolation describes the stability of the value of the memory property to the environment (for example, a working temperature or applied electric fields for an optically stimulable feature system or, where appropriate, a chemical environment or coupling to a thermal bath).
  • the feature system is preferably isolated from the environment and can only be influenced by measuring processes.
  • Specificity describes how measurement processes of one type act in comparison to another type. In contrast to sensitivity, which describes the effectiveness of a measurement process with varying parameters, specificity compares the effect of categorically different measurement processes. If, for example, a memory-sensitive feature system is sensitive to optical and thermal stimuli (for example a system which has both optically stimulated luminescence and also thermoluminescence), then specificity describes how the two types of measurement process compare in their effects. For example, the change in measured value can be related to each other under repeated measuring processes of each type. A standardization on the duration of the measuring processes, the number of measurement processes or the enlisted energy is helpful. reference library
  • the security system typically includes a plurality of optical storage phosphors, for each of which several charging or interrogation sequences are stored, which are tuned to one or more different types of measuring devices, so that the authenticity can be respectively adapted and simultaneously carried out specifically.
  • a plurality of charging sequences for authentication can be defined. This is particularly relevant when several different measuring devices are used, which differ, for example, in the wavelengths of the light sources used. It is also preferred if the results under a first charging or interrogation sequence for the proof of authenticity are used under a second charging or interrogation sequence that is different from the first one (as estimator and / or reference, for example for evaluating permutations).
  • charging sequences can be defined under which a whole associated group of optical storage phosphors is genuinely recognized. For example, if a group of optical storage phosphors is selected for a currency, each denomination containing a different optical storage phosphor, then sequences can be defined that are used to validate all denominations simultaneously, and charge or query sequences can be defined specifically for a denomination become.
  • This procedure allows a hierarchical structuring of the bank rating from quality assurance to the authenticity assessment of a single issue of a denomination or special preparations.
  • a reference library includes those sequences that can be used to authenticate a selected optical storage phosphor with a selected measuring device.
  • the reference library comprises measurement parameters which are suitable for being used in relevantly discriminating authenticity certificates for different features belonging to an OSL substance.
  • At least one charging or interrogation sequences from this reference library are preferably used.
  • more than one loading or retrieval sequences from this reference library are particularly preferably used on the selected measuring device.
  • the reference library includes look-up tables that are suitable for being used in relevant discriminating authentications for various features associated with an OSL fabric
  • the method for testing the various authentication features includes a plurality of different polling sequences and / or uploading sequences.
  • Figure 1 a measurement sequence of three pulses PI, P2, and P3, wherein three pulse shapes are exemplified, rectangular, pulse and modified sawtooth shape;
  • Figure 2 different charging speeds of three substances (substance I, substance II, substance III);
  • FIG. 3 Normalized signal running under a pulse pair (first pulse “red” followed by pulse “NIR”) together with exponential adaptation of the measurement signal;
  • FIG. 4 excitation, emission and readout spectrum of substance I
  • FIG. 5 excitation, emission and readout spectrum of substance II
  • FIG. 6 excitation, emission and stimulation spectrum of substance III
  • FIG. 7 Measurement sequence 16 (Q), 16-times repeated readout with readout pulse Q and the associated readout curve for substance I together with the exponential adaptation to the envelope;
  • FIG. 8 substance I under the alternating sequence of the 12 red or NIR light pulses 12 (red NIR) and the readout curve;
  • FIG. 9 Substance I the value of the signal maxima for each pulse for sequence 12 (red NIR);
  • FIG. 10 a-c Examples of exchangeable speed:
  • FIG. 10a used measuring sequences 8 (RR *), readout curves for substance I-III;
  • FIG. 10b Measurement sequence 16R used, readout curves for substance I-III;
  • FIG. 10c Measurement sequence used 16R *; Readout curves for substance I-III;
  • FIG. 11 Comparison of the distinguishable measure U for substance I, substance I and substance III calculated under the sequences ((R R *), 16 R and 16 R *;
  • FIG. 12 Comparison of the unilateral and uniform spacing for substance I, substance II and substance III as proof of permutability: only for substance I do both measurements have small values. For substance I, therefore, the read pulses R and R * are also interchangeable on these measures.
  • Substance I strontium sulfide doped with copper and bismuth
  • Substance III strontium aluminate doped with europium and thulium
  • the excited substance I (excitation with a blue light pulse) is read 16-fold repeatedly with the same read-out pulse (referred to as "Q") and the signal occurring in the range from 490 nm to 550 nm with an avalanche photodiode at 2 MHz sampling frequency and recorded as a readout curve
  • Q read-out pulse
  • FIG. 7 shows the pulse sequence of the readout pulses (vertical axis on the right) and the readout curve (vertical axis on the left) versus time.
  • the exponential adaptation to the envelope from the 2nd pulse is entered as dashed line in the measured data.
  • Substance I also has a certain amount of afterglow, which is visible in the signal rise from the first to the second pulse of the pulse sequence. This afterglow is superimposed with the OSL signal. This is a very specific property of the system of matter I described here, the measuring device and the measuring sequence used, which is based on the strong entanglement of these components of the authenticity system. This is advantageously used for the authenticity evaluation of the marked object.
  • the lifetime from the exponential adaptation to the envelope can be used, here this value is 341.3 ⁇ .
  • the emptying ratio ⁇ can be used, which is defined here as the difference between the maximum signal intensity of the a-th pulse at the beginning S (a) and the b-th pulse towards the end of the sequence S (b) weighted with the sum of these intensities.
  • ⁇ - r- - ⁇ .
  • ⁇ 0.198 results in the illustrated case.
  • the exact shape of the readout curve may be compared with a reference curve, or may selectively compare other characteristic aspects of the curve, such as a curve.
  • the arrival or decay times of the intensities of the individual pulses or the respective amount of afterglow are compared with corresponding reference values.
  • Embodiment 3 Measurement Sequence, Alternate Reading 12 (Red NIR)
  • the processes are defined in Table 2 and shown in FIG. For example, the authenticity analysis is based on several measures. Table 2 Parameters of the charging pulse W and the read pulses "red" and
  • the memory properties used as an authenticity feature in this invention can be determined from the readout curve.
  • the signal maxima (or the integral of the signal for each pulse) of the processes red and NIR are determined and represented as a time series:
  • the first pair of pulses is ignored to catch any transient response.
  • NIR 2 - red ⁇ 12 -15.2 A possible measure of the under-red (2) - NIR ⁇ 12 difference of the effect of the two reading processes "red” and "NIR".
  • the first pair of pulses is ignored to catch any transient response.
  • each pulse can also be viewed.
  • the arrival or decay behavior of a single pulse gives characteristic information about the time behavior of the luminous center as well as possible afterglow.
  • Figure 3 shows the normalized waveform under a red / NIR pulse pair, i. first pulse “red” followed by pulse “NIR” together with exponential adaptations of the measurement signal to the part of the read-out curve, in which the read pulse is off and the signal has essentially decayed. From these data can be used as a further measure of the exponent of the adaptation. Alternatively, intensity ratios may be formed at different times and used as a measure of the characteristic luminescence timing.
  • NIR normalized signal pulses or even Anab a distance of 2.5 ⁇ 8 parts of the afterglow from the pulse maximum, thereof
  • Embodiment 4 Interchangeability and libraries
  • substance I is introduced into a banknote paper as an authenticity feature; substances II and III represent an alternative substance and an imitator. Spectrally, substances I and II differ markedly, while substances I and III have very similar emissions.
  • Suitable measurement sequences which contain R and R * can test the interchangeability for the proof of authenticity.
  • An example of such sequences is sequence 8 (RR *), in which R and R * alternate.
  • the sequence starts with R and contains a total of 16 readout pulses.
  • the measurement sequence and the readout curve on substances (I, II and III) previously charged (by a blue light pulse) under this sequence are shown in FIGS. 10a to c.
  • the readout curve for substance I shows a uniform drop in intensity
  • the readout curve for substance II and in particular for substance III is clearly modulated. If one also considers the equally long measurement sequences, which contain only one of the two readout pulses, namely 16R and 16R *, the readout curves for all three substances (I, II, III) behave uniformly decreasing.
  • the discriminability measure U is determined as follows: First, the value of the associated maximum of the read-out curve is determined for each read pulse (marked as diamonds in FIGS. 10a to c). This value is called Pulse denoted by intensity P n , where the index n denotes the n-th pulse of the measurement sequence. For the considered nth pulse of the measurement sequence, it is calculated how far away it is from the geometric mean of the pulse intensities of the adjacent pulses of the measurement sequence, ie
  • the degree of distinctness U is the standard deviation of the values ⁇ .
  • the distinctness U for the measuring sequence 8 (R R *) is shown for the substances I, II and III.
  • the value of the degree of distinctness U for the sequences 16 R and 16 R * is also drawn in each case for comparison.
  • Substance I has a small distinctness among all three measurement sequences, U (substance I) ⁇ 0.1.
  • the other two substances have a distinctness U> 0.3 under the measuring sequence 8 (R R *).
  • the read-out pulses R and R * are not interchangeable in their effect.
  • the sequence 16 R * and / or 16R is also used for the measurement under the sequence 8 (RR *).
  • the readout curve below 16 R * serves as an estimator for the readout curve and thus for the pulse intensities under measurement sequence 8 (RR *).
  • the one-sided distance or the uniform spacing of the read-out curves is determined.
  • the pulse intensities of the read-out curves are standardized so that in each case the pulse intensity of the first read-out pulse of a measurement sequence is set to the value 1.
  • P n The thus normalized pulse intensity of the nth pulse under a measurement sequence.
  • the one-sided distance ⁇ results here
  • the uniform distance ⁇ is calculated here via
  • FIG. 12 summarizes the values of the unilateral and uniform distance for substance I, substance II and substance III, calculated as indicated above with the data from FIGS. 10a to c. Only for substance I do both measurements have small values ( ⁇ ⁇ 0.1, ⁇ ⁇ 0.1). Only for substance I, the read pulses R and R * are interchangeable on these measures in their effect.
  • This procedure can be generalized, whereby not only alternating pulse sequences but also more complex measuring sequences can be used. Interchangeability can also be defined for more than two different readout pulses.
  • suitable measurement sequences are therefore combined into reference libraries.
  • the mentioned measuring sequences 8 (RR *), 16R and 16 R * belong in a reference library.
  • Another sequence of this reference library is composed of groups of readout pulses R and R *, where in The measurement sequence should first be executed eight times R and then eight times R *, ie 8R8R *.
  • a degree of differentiability can also be defined and / or the unilateral and / or the uniform distance calculated and used for verification of authenticity.
  • the reference library contains further measurement sequences of length 16, wherein different permutations of the sequence of R and R * are used.
  • the reference library for example the sequence RRR * or R * RR is included as well as 100R, 100R *, 100 (RR *), which are used, for example, for proof of authenticity in different use scenarios, e.g. Quality assurance of the feature, an intermediate product or the banknote can be used without disclosing the running in the machine banknote processing evaluation process.
  • different check locations of the banknotes e.g., POS cash registers vs. central banks
  • measurement sequences are added to the reference library, which use other readout pulses.
  • These readout pulses include, for example, those with a longer pulse duration (10 ⁇ , 100 8) and / or with other wavelengths (for example 488 nm, 532 nm, 658 nm, 758 nm, 808 nm, 915 nm, 980 nm) and / or other intensities light sources.
  • the reference library also contains measurement sequences from at least three different readout pulses, for example sequence 4 (SRR *), wherein the read-out pulse S is defined by the parameters in the following table 6 parameters of the read-out pulse.
  • This additional read pulse serves to distinguish substance I and substance II in the reference library and gives rise to a strong signal for substance II, while substance I gives only a weak signal.
  • Embodiment 5 Superimposed readout pulses and third readout pulse
  • substance I is introduced into a suitable transparent lacquer system and strung onto a carrier film (10% by mass of feature powder in the lacquer, wet film thickness 50 ⁇ m).
  • the first query sequence used is a pulse sequence in which initially 6 pulses of the type Q are used as in Example 2. Subsequently, the authenticity feature is illuminated with three further pulses of type Q, to which a long-lasting pulse L (wavelength 780 nm, current supply 1000 mA, pulse duration 30 ⁇ , pulse interval -30 ⁇ 8) is superimposed.
  • the negative pulse interval ensures the overlay.
  • An attenuator adjusts the illuminance so that the signal intensity produced by the first pulse of the overlay is twice as large as the signal intensity produced by the first pulse Q of the interrogation sequence. As proof of authenticity, this is checked and the readout speeds for the two parts of the interrogation sequence are determined. During the overlay, the authenticity feature can be read much faster.
  • substance II and substance III have a ratio, deviating from the factor of 2, of the signal intensity of the first pulse of the superimposition to the signal intensity of the first pulse of the interrogation sequence.
  • the influence of the overlay on the readout speed is much lower for substance II and substance III.
  • the third query sequence is an alternating sequence 5 (RTR *).
  • Pulse T uses the same illumination source as L (780 nm), but is defined as a short pulse (pulse duration 1 ⁇ 8, pulse interval 4 ⁇ ). Again, for the authenticity feature, the pulses R and R * are interchangeable. The pulse T does not disturb the interchangeability.
  • Embodiment 6 Different effect of charging pulses
  • FIG. 2 evaluates the different charging rates of the three OSL substances substance I, substance II and substance III.
  • the same sequence of read pulse and recharge pulse is repeated ten times in each case a sequence and their effect on the three OSL substances compared.
  • the read pulse measures the effect of the preceding charging pulse. From the maxima of the readout pulses, an evaluable curve for the charging rate of these substances is created.
  • an evaluable curve for the charging rate of these substances is created.
  • Embodiment 7 Charging processes with different efficiency

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zum Prüfen eines Echtheitsmerkmals mit einem optischen Speicherleuchtstoff, eine Vorrichtung zum Prüfen, ein Echtheitsmerkmal sowie ein Wertdokument mit einem Echtheitsmerkmal. Das Echtheitsmerkmal weist einen optischen Speicherleuchtstoff auf. Gemäß dem Verfahren wird in einem Schritt der optische Speicherleuchtstoff mit mindestens einer Abfragesequenz, umfassend jeweils wenigstens einen ersten Ausleseprozess und einen zweiten Ausleseprozess, beaufschlagt. Weiterhin werden jeweils mindestens ein erster und ein zweiter Auslesemesswert erfasst, die jeweils auf der Detektion einer optischen Emission in Antwort auf den jeweils ersten bzw. den jeweils zweiten zugehörigen Ausleseprozess basieren. In einem weiteren Schritt wird eine jeweils der mindestens einen Abfragesequenz zugehörigen Auslesemesswertzeitreihe, umfassend mindestens den jeweils zu dem ersten Ausleseprozess zugehörigen ersten und den jeweils zu dem zweiten Ausleseprozess zugehörigen zweiten Auslesemesswert erstellt. Die jeweils der Abfragesequenz zugehörige Auslesemesswertzeitreihe zur Bestimmung eines dynamischen Verhaltens aus der Auslese- messwertzeitreihe unter der jeweils zugehörigen Abfragesequenz wird in einem weiteren Schritt ausgewertet.

Description

Verfahren zur Absicherung von Wertdokumenten mit Speicherleuchtstoffen
Die Erfindung betrifft ein Echtheitsbewertungsverfahren, das die optisch stimulierte Lumineszenz (OSL) von optischen Speicherleuchtstoffen als Echtheitsmerkmal nutzt. Die Erfindung betrifft des Weiteren eine Vorrich- tung zur Durchführung des Echtheitsbewertungsverfahrens, eine Referenzbibliothek, die optische Speicherleuchtstoffe in Kombination mit ihren charakterisierenden Messsequenzen enthält, diese optischen Speicherleuchtstoffe als Echtheitsmerkmale und Wertdokumente mit solchen Echtheitsmerkmalen.
Die Absicherung von Wertdokumenten gegen Fälschungen mittels Echtheitsmerkmalen ist bekannt. Es gibt Merkmalstoffe, die z.B. auf magnetischen, thermischen, elektrischen, und/ oder optischen (z.B. Absorption und Emission) Effekten beruhen, die spezifisch nachgewiesen werden können. Insbesondere ändern sich die Merkmalseigenschaften nicht durch den Nachweis: die wiederholte Durchführung derselben Messung am selben Ort liefert dasselbe Ergebnis. Solche Merkmalssysteme lassen sich als gedächtnisfrei beschreiben. Beispiele für optische Speicherleuchtstoffe (engl.: storage phosphor) als Echtheitsmerkmale sind bekannt. In EP1316924 erfolgt das Prüfverfahren über die Detektion von Photolumineszenz bzw. über das Auftreten von optisch stimulierter Lumineszenz. Ein anorganischer Speicherleuchtstoff und ein Upconverter-Leuchtstoff werden in der WO2010064965 verwendet. In der DE102011010756 werden Herstellverfahren für nanopartikuläre Speicherleuchtstoffe sowie deren möglicher Einsatz als Marker beschrieben. Die vorbeschriebenen Verfahren verzichten auf eine quantitative Auswertung des dynamischen und charakteristischen Speicherverhaltens eines optischen Speicherleuchtstoffs als Echtheitsmerkmal und basieren stattdessen auf re- produzierbaren Messungen an definierten Zuständen. Der Nachteil der Absicherung durch diese Echtheitsbewertungsverfahren liegt darin, dass auch ein Nachahmer den optischen Speicherleuchtstoff durch übliche Messmethoden der Spektroskopie charakterisieren kann und somit potenziell in die Lage versetzt wird, Informationen zu sammeln, die ihm eine Nachstellung des Stoffs erleichtern. Eine erfolgreiche stoffliche Nachstellung würde dann auch die Echtheitsprüfung bestehen.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zu Grunde, ein Echtheitssicherungs- bzw. Bewertungs verfahren eines Gegenstandes, insbesondere Wertdokuments, bereitzustellen, das ein Merkmalsystem nutzt, das über die enge Verknüpfung mit den Prozessen der Echtheitsbewertung hochspezifisch ist, so dass es mit den üblichen Spektroskopiemethoden nicht identifiziert werden kann und somit eine erhöhte Sicherheit gegenüber Nachahmung bietet.
Eine weitere Aufgabe der Erfindung bezieht sich auf die Bereitstellung eines Echtheitssicherungs- bzw. Bewertungsverfahrens für ein Wertdokument, das ein Merkmalsystem nutzt, das eine noch differenziertere Unterscheidung ähnlicher Merkmalsstoffe ermöglicht und somit eine erhöhte Sicherheit bie- tet.
Der Erfindung liegt auch die Aufgabe zu Grunde, eine Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens bereitzustellen. Eine weitere Aufgabe betrifft die Bereitstellung eines in Bezug auf Fälschungssicherheit verbessertes Echtheitsmerkmal, sowie ein Wertdokument mit diesem Echtheitsmerkmal.
Eine zusätzliche Aufgabe betrifft ein Echtheitssicherungs- bzw. Bewertungs- verfahren für eine ausgewählte Währung, so dass eine Chargennachverfol- gung, eine Identifikation der Produktionsstätte oder eines Herstellers ermöglicht wird, um auf diese Weise eine verbesserte Rückverfolgbarkeit der zum Wertdokument beitragenden Echtheitsmerkmale zu gewährleisten.
Diese Aufgaben werden durch die in den Hauptansprüchen definierten Merkmalskombinationen gelöst. Bevorzugte Ausführungsformen sind Gegenstand der Unteransprüche. [Zusammenfassung der Erfindung]
Erster Hauptaspekt der Erfindung
1. (Erster Aspekt der Erfindung) Verfahren zum Prüfen eines Echtheits- merkmals mit einem optischen Speicherleuchtstoff, umfassend die folgenden Schritte:
a. Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs mit mindestens einer Abfragesequenz, umfassend jeweils wenigstens einen ersten Ausleseprozess und einen zweiten Ausleseprozess;
b. Erfassen jeweils mindestens eines ersten und eines zweiten Auslesemesswerts, die jeweils auf der Detektion einer optischen Emission in Antwort auf den jeweils ersten bzw. den jeweils zweiten zugehörigen Ausleseprozess basieren;
c. Erstellen einer jeweils der mindestens einen Abfragesequenz zugehörigen Auslesemesswertzeitreihe, umfassend mindestens den jeweils zu dem ersten
Ausleseprozess zugehörigen ersten und den jeweils zu dem zweiten Ausleseprozess zugehörigen zweiten Auslesemesswert; und
d. Auswerten der jeweils der Abfragesequenz zugehörigen Auslesemesswertzeitreihe zur Bestimmung eines dynamischen Verhaltens aus der Ausle- semesswertzeitreihe unter der jeweils zugehörigen Abfragesequenz.
2. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach Klausel 1, wobei der optische Speicherleuchtstoff Leuchtzentren und Fallenzentren aufweist, wobei vorzugsweise in dem Speicherleuchtstoff vorhandene Ladungsträger vor Schritt a. zumindest teilweise an den Fallenzentren vorliegen bzw. gespeichert sind und wobei die an den Fallenzentren gespeicherten Ladungsträger mittels der Abfragesequenz in Schritt a. zumindest teilweise von den Fallenzentren auf die Leuchtzentren übergehen. Durch einen Ausleseprozess wer- den die Fallenzustände zumindest teilweise entvölkert, wodurch die Auslesemesswerte erfasst werden können. Bei den Leuchtzentren und Fallenzentren handelt es sich um optisch eigenständige Zustände des optischen Speicherleuchtstoffs. Bevorzugt weist der optische Speicherleuchtstoff während des Beaufschlagens in Schritt a. zumindest zeitweise eine elektrische Leitfä- higkeit auf, die anders, bevorzugt höher, ist als außerhalb des Beaufschlagens in Schritt a. Insbesondere verändert sich die elektrische Leitfähigkeit also während des Beaufschlagens mit der Abfragesequenz.
Bevorzugt ist bei einem optischen Ausleseprozess die Wellenlänge des für den Ausleseprozess eingesetzten Lichts länger als die Wellenlänge des für einen Aufladeprozess eingesetzten Lichts. Bei derartiger Konfiguration kann insbesondere bei Verwendung des optischen Speicherleuchtstoffs in einem Papiersubstrat eine Anregung und Lumineszenz des Papiersubstrats vermieden werden.
In einer zweiten bevorzugten Ausführungsform ist die Wellenlänge des für die Ausleseprozesse eingesetzten Lichts kürzer als die Wellenlänge des für einen Aufladeprozess eingesetzten Lichts. Dies ist vorteilhaft insbesondere bei der Identifizierung und Unterscheidung mehrerer optischer Speicher- leuchtstoffe.
3. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 2, wobei der Schritt a. zwei Abfragesequenzen umfasst, die jeweils wenigstens einen ersten Ausleseprozess und einen zweiten Ausleseprozess umfassen, bevorzugt drei bis fünf Abfragesequenzen, die bevorzugt sukzessive, parallel, oder zeitlich überlappend durchgeführt werden. Vorzugsweise weisen die wenigstens zwei Ausleseprozesse unterschiedliche Wellenlänge auf. Die in Schritt b. erfassten Auslesemesswerte sind dabei für jede Abfragesequenz unterschiedlich. .
4. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 3, wobei bei dem Schritt d. das Auswerten der Auslesemesswertzeitreihe, insbesondere der mindestens einen Auslesemesswertzeitreihe, quantitativ er- folgt, um mindestens eine charakteristische Gedächtniseigenschaft des optischen Speicherleuchtstoffs zu bestimmen; bevorzugt dient die quantitative Auswertung des dynamischen Verhaltens dazu, eine Auswertung auf zeitliche dynamische Größen zu ermöglichen, auf deren Basis die Gedächtnisei- genschaften des optischen Speicherleuchtstoffs beschrieben werden können.
5. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 4, wobei jeder Ausleseprozess wenigstens einen Auslesepuls oder eine mit der Zeit intensitätsmodulierte kontinuierliche Auslesung umfasst; bevorzugt umfasst wenigstens ein, vorzugsweise jeder, Ausleseprozess zwei oder mehr Auslesepulse, insbesondere bevorzugt drei bis acht oder vier bis zwanzig.
6. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 5, wobei die Abfragesequenz wenigstens einen dritten oder einen vierten Ausleseprozess umfasst, bevorzugt vier oder mehr, insbesondere bevorzugt mindestens acht oder mindestens zehn, Ausleseprozesse; weiterhin umfasst wenigstens einer, vorzugweise die mehreren, Ausleseprozesse mindestens vier Auslesepulse. 7. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 6, weiterhin umfassend wenigstens eine Aufladesequenz, umfassend wenigstens einen ersten Aufladeprozess zum Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs zeitlich vor der wenigstens einen Abfragesequenz; bevorzugt umfasst ein Aufladeprozess wenigstens einen Aufladepuls oder eine mit der Zeit intensitätsmodulierte kontinuierliche Aufladung, besonders bevorzugt zwei oder mehr Aufladepulse, insbesondere bevorzugt drei bis acht. Dabei werden die Ladungsträger des Speicherleichtstoffs beim Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs zumindest teilweise, vorzugsweise weitgehend vollständig, mit dem wenigstens einen Aufladeprozess an den Leucht- Zentren angeregt, gehen auf Fallenzentren über und werden dort gespeichert.
8. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 4 bis 7 in Kombination mit Klausel 4, wobei die mindestens eine charakteristische Gedächtniseigenschaft ausgewählt ist aus: Persistenz, Gedächtnistiefe, Gedächtnisstärke, Sensitivität, Spezifität, Vertauschbarkeit, Assoziation, Kontinuität, Latenz, Sättigung, Isolation, Aufladegeschwindigkeit und/ oder Auslesegeschwindigkeit. 9. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 4 bis 8, wobei der Schritt des Auswertens der Auslesemesswertzeitreihe, insbesondere der mindestens einen Auslesemesswertzeitreihe, auf wenigstens eine der mindestens einen charakteristischen Gedächtniseigenschaft des optischen Speicherleuchtstoffs eine Bestimmung der Form des zeitlichen Kur- venverlaufs der Auslesemesswertzeitreihe, oder eine Bestimmung von Parametern, die den zeitlichen Kurvenverlauf der Auslesemesswertzeitreihe beschreiben, umf asst. 10. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 9, wobei in der Auslesemesswertzeitreihe, insbesondere der mindestens einen Auslesemesswertzeitreihe, von mindestens zwei Auslesemesswerten die Abklingdauer der Emission auf einen ersten Ausleseprozess so lang ist, dass die Emission auf den ersten Ausleseprozess die Emission des zweiten Ausle- seprozesses überlagert.
11. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 4 bis
10, wobei der optische Speicherleuchtstoff mehr als eine unterschiedliche charakteristische Gedächtniseigenschaft aufweist.
12. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis
11, wobei wenigstens ein erster Ausleseprozess und ein zweiter Ausleseprozess sich in wenigstens einer der Eigenschaften: Wellenlänge, Spektralform, Intensität, Pulsform und Pulsabstand unterscheiden; bevorzugt umfassen der erste und/ oder zweite Ausleseprozess mindestens zwei Auslesepulse, wobei wenigstens ein erster Auslesepuls und zweiter Auslesepuls mindestens zwei spektral getrennte Auslesewellenlängen aufweisen; insbesondere ist bevorzugt, dass die erste Wellenlänge nahe des Maximums einer Bande des Auslesespektrums liegt und mindestens eine zweite Wellenlänge gegen- über der ersten Wellenlänge um mindestens eine Halbwertsbreite dieser Bande verschoben ist; weiter kann bevorzugt sein, dass die Wellenlänge des ersten und mindestens eines zweiten Auslesepulses unterschiedliche Banden des Auslesepulses adressieren. 13. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 12, wobei wenigstens ein erster Ausleseprozess und ein zweiter Auslesepro- zess mindestens zwei spektral getrennte Auslesewellenlängen aufweisen; bevorzugt erfolgt der zweite Ausleseprozess in zeitlicher Reihenfolge nach dem ersten Ausleseprozess; besonders bevorzugt umfasst jeder Ausleseprozess mindestens zwei Auslesepulse, insbesondere bevorzugt erfolgt der erste Puls in zeitlicher Reihenfolge vor zweitem Puls.
14. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 13, wobei der optische Speicherleuchtstoff mit zwei oder drei Abfragesequenzen beaufschlagt wird, wobei jeder Abfragesequenz mindestens eine Auslesemesswertzeitreihe zugeordnet ist, bevorzugt drei bis zehn, insbesondere bevorzugt fünf bis zwanzig. Insbesondere kann der optische Speicherleuchtstoff mit drei oder mehr Abfragesequenzen beaufschlagt werden. Die zu den jeweiligen Abfragesequenzen gehörigen Auslesemesswertzeitreihen sind bevorzugt voneinander verschieden.
15. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 4 bis 14, wobei der optische Speicherleuchtstoff mehrere charakteristische Ge- dächtniseigenschaften aufweist und mit mehreren Abfragesequenzen beaufschlagt wird, wobei jeder Abfragesequenz mindestens eine Auslesemesswertzeitreihe zugeordnet ist.
16. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 15, wobei der optische Speicherleuchtstoff mit mehreren Abfragesequenzen beaufschlagt wird, wobei sich die mehreren Abfragesequenzen in wenigstens einer der Eigenschaften: örtliche Aufbringung des Ausleseprozesses, zeitliche Aufbringung des Ausleseprozesses, spektrale Aufbringung des Ausleseprozesses, Pulsdauer des Ausleseprozesses, Pulsform des Auslese- prozesses, Pulsabstand des Ausleseprozesses und/ oder Pulsreihenfolge des Ausleseprozesses unterscheiden.
17. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 16, umfassend einen Schritt
e. Abgleich des bestimmten dynamischen Verhaltens bzw. der charakteristischen Gedächtniseigenschaft aus der Auslesemesswertzeitreihe, insbesondere der mindestens einen Auslesemesswertzeitreihe, mit mindestens einem Referenzwert, sowie
f. Erkennen der Echtheit des Echtheitsmerkmals aus dem Abgleich e. bei ausreichender Übereinstimmung mit dem Referenzwert.
18. (Zweiter Aspekt der Erfindung) Vorrichtung zum Durchführen eines Verfahrens nach einer der Klauseln 1 bis 17, umfassend: eine erste Lichtquelle, geeignet zum Beaufschlagen des Echtheitsmerkmals, insbesondere im Bereich des optischen Speicherleuchtstoffs, mit wenigstens einer Abfragesequenz und/ oder mit wenigstens einer Aufladesequenz und/ oder mit einem Präparationsschritt;
eine Messeinrichtung mit einer oder mehreren Detektionseinrichtungen an- gepasst zur Erfassung der Lichtemission des optischen Speicherleuchtstoffs in wenigstens einem ersten spektralen Bereich seines Emissionsspektrums.
19. (Bevorzugte Ausgestaltung) Vorrichtung nach Klausel 18, wobei die Vorrichtung eine zweite Lichtquelle geeignet zum Beaufschlagen des Echtheitsmerkmals im Bereich des optischen Speicherleuchtstoffs mit einer Abfragesequenz und/ oder Aufladesequenz nach einer der Klauseln 1 bis 18 aufweist, wobei die zweite Lichtquelle bei einer Wellenlänge emittiert, die sich von der Emissionswellenlänge der ersten Lichtquelle unterscheidet. 20. (Dritter Aspekt der Erfindung) Echtheitsmerkmal mit einem optischen Speicherleuchtstoff zur Prüfung auf Echtheit des Merkmals mit einem Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 17, wobei der optische Speicherleuchtstoff ein Auslesespektrum mit mindestens einer ausgeprägten spektralen Struktur, die in der Stimulationseffizienz mit der Wellenlänge variierend ausgebildet ist, aufweist, wobei das Auslesespektrum mindestens ein lokales Minimum aufweist, bei dem die Stimulationseffizienz im Vergleich zu den flankierenden Maxima um mindestens 10% reduziert ist, bevorzugt ist die Stimulationseffizienz im Vergleich zu den flankierenden Maxima um min- destens 30% reduziert.
21. (Vierter Aspekt der Erfindung) Wertdokument mit mindestens einem Echtheitsmerkmal nach Klausel 20, wobei vorzugsweise das Wertdokument eine Banknote mit einem Echtheitsmerkmal ist; insbesondere bevor- zugt weist das Wertdokument ein Substrat aus Papier und/ oder Kunststoff auf, ganz besonders bevorzugt ist das Echtheitsmerkmal in das Volumen des Wertdokuments eingebracht und/ oder auf die Oberfläche des Wertdokuments aufgebracht. Zweiter Hauptaspekt der Erfindung
1. (Erster Aspekt der Erfindung) Verfahren zum Prüfen eines Echtheitsmerkmals mit einem optischen Speicherleuchtstoff, umfassend die Schritte: a. Erfassen mindestens eines ersten Messwerts, insbesondere einer Lichtin- tensität und/ oder einer Lichtemission des optischen Speicherleuchtstoffs; b. Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs mit wenigstens einem Aufladeprozess;
c. Erfassen mindestens eines zweiten Messwerts, insbesondere einer Lichtemission des optischen Speicherleuchtstoffs; und d. Quantitative Bestimmung einer Wirkung des Aufladeprozesses auf den optischen Speicherleuchtstoff aus dem mindestens einen ersten und zweiten Messwert. Bevorzugt werden für die Bestimmung der Wirkung mindestens der erste und der zweite Messwert benötigt. In einer anderen bevorzugten Ausführung wird die Wirkung des Aufladeprozesses auf den optischen Speicherleuchtstoff aus vorzugsweise einem einzelnen Messwert bestimmt.
Bevorzugt handelt es sich bei dem mindestens ersten und zweiten Messwert jeweils um eine Lichtemission des optischen Speicherleuchtstoffs, besonders bevorzugt werden die Messungen bei verschiedenen Wellenlängen durchgeführt.
2. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach dem zweiten Hauptaspekt der Erfindung gemäß Klausel 1, wobei der optische Speicherleuchtstoff Leuchtzentren und Fallenzentren aufweist, wobei vorzugsweise in dem Speicherleuchtstoff vorhandene Ladungsträger durch den Aufladeprozess in Schritt b. zumindest teilweise auf die Fallenzentren übertragen werden und dort an Fallenzuständen gespeichert werden bzw. vorliegen. Bei den Leuchtzentren und Fallenzentren handelt es sich bevorzugt um optisch eigenstän- dige Zustände des optischen Speicherleuchtstoffs.
3. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach Klausel 1 oder 2, wobei das Verfahren wenigstens einen Ausleseprozess umfasst und der erste und/ oder zweite Messwert unabhängig von einem Ausleseprozess erfasst wer- den.
Hierbei ist der zweite Messwert vorzugsweise als physikalische kausale Reaktion auf den Aufladeprozess unterschiedlich vom ersten Messwert. 4. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach Klausel 1 bis 3, wobei das Verfahren wenigstens einen Ausleseprozess umfasst und der wenigstens erste und/ oder zweite Messwert als erster und/ oder zweiter Auslesemesswert basierend auf einer Detektion einer Lichtemission in Antwort auf den wenigstens einen Ausleseprozess erfasst wird, wobei vorzugsweise der erste Messwert als Auslesemesswert basierend auf eine Detektion einer Lichtemission in Antwort auf einen ersten Ausleseprozess und der zweite Messwert als Auslesemesswert basierend auf eine Detektion einer Lichtemission in Antwort auf einen zweiten Ausleseprozess erfasst wird.
Bevorzugt ist bei einem optischen Ausleseprozess die Wellenlänge des für den Ausleseprozess eingesetzten Lichts länger als die Wellenlänge des für einen Aufladeprozess eingesetzten Lichts. Bei derartiger Konfiguration kann insbesondere bei Verwendung des optischen Speicherleuchtstoffs in einem Papiersubstrat eine Anregung und Lumineszenz des Papiersubstrats vermieden werden.
In einer zweiten bevorzugten Ausführungsform ist die Wellenlänge des für die Ausleseprozesse eingesetzten Lichts kürzer als die Wellenlänge des für einen Aufladeprozess eingesetzten Lichts. Dies ist vorteilhaft insbesondere bei der Identifizierung und Unterscheidung mehrerer optischer Speicherleuchtstoffe.
5. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach Klausel 2 in Verbindung mit Klausel 3 oder 4, wobei durch den mindestens einen Ausleseprozess an den Fallenzentren gespeicherte Ladungsträger aus den Fallenzentren angeregt werden und auf die Leuchtzentren übergehen, wobei die Ladungsträger an den Leuchtzentren strahlend relaxieren. 6. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 3 bis 5, wobei das Verfahren wenigstens eine Abfragesequenz aufweist, umfassend wenigstens zwei Ausleseprozesse, wobei aus dem ersten Ausleseprozess mindestens ein erster Auslesemesswert und aus dem zweiten Auslesepro- zess mindestens ein zweiter Auslesemesswert erfasst werden; und das Verfahren die Schritte umfasst:
d. Erstellen einer jeweils der mindestens einen Abfragesequenz zugehörigen Auslesemesswertzeitreihe, umfassend mindestens den jeweils zu dem ersten Ausleseprozess zugehörigen ersten und den jeweils zu dem zweiten Ausle- seprozess zugehörigen zweiten Auslesemesswert; und
e. Auswerten der jeweils der Abfragesequenz zugehörigen Auslesemesswertzeitreihe zur Bestimmung eines dynamischen Verhaltens aus der Auslesemesswertzeitreihe unter der jeweils zugehörigen Abfragesequenz. 7. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 6, wobei wenigstens ein Aufladeprozess wenigstens einen Aufladepuls oder eine mit der Zeit intensitätsmodulierte kontinuierliche Aufladung umfasst; bevorzugt umfasst ein Aufladeprozess zwei oder mehr Aufladepulse, noch bevorzugter drei bis acht oder vier bis zwanzig, die bevorzugt sukzessive, parallel, oder zeitlich überlappend durchgeführt werden, insbesondere bevorzugt bei unterschiedlicher Wellenlänge der wenigstens zwei Aufladepulse.
8. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 6 oder 7 in Kombination mit Klausel 6, wobei der Schritt b. zwei Abfragesequenzen umfasst, die jeweils wenigstens einen ersten Ausleseprozess und einen zweiten Ausleseprozess umfassen, die bevorzugt sukzessive, parallel, oder zeitlich überlappend durchgeführt werden, insbesondere bevorzugt bei unterschiedlicher Wellenlänge der wenigstens zwei Ausleseprozesses und/ oder der Detektion der optische Emission. Bevorzugt sind die erfassten Auslesemesswerte bzw. die erfassten Auslesemesswertzeitreihen für jede Abfragesequenz unterschiedlich. 9. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 6 bis 8 in Kombination mit Klausel 6, wobei bei dem Schritt d. das Auswerten der Auslesemesswertzeitreihe quantitativ erfolgt, um mindestens eine charakteristische Gedächtniseigenschaft des optischen Speicherleuchtstoffs zu bestimmen; bevorzugt dient die quantitative Auswertung des dynamischen Verhaltens dazu, eine Auswertung auf zeitliche dynamische Größen zu ermöglichen, auf deren Basis die Gedächtniseigenschaften des optischen Speicherleuchtstoffs beschrieben werden können.
10. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 3 bis 9 in Kombination mit Klausel 3 oder 4, wobei wenigstens ein, vorzugsweise jeder, Ausleseprozess wenigstens einen Auslesepuls oder eine mit der Zeit intensitätsmodulierte kontinuierliche Auslesung umfasst; bevorzugt umfasst wenigstens ein, vorzugsweise jeder, Ausleseprozess zwei oder mehr Auslesepulse, insbesondere bevorzugt drei bis acht oder vier bis zwanzig.
11. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 6 bis 10 in Kombination mit Klausel 6 oder 7, weiterhin umfassend wenigstens eine Aufladesequenz, umfassend wenigstens einen ersten Aufladeprozess zum Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs zeitlich vor der we- nigstens einen Abfragesequenz; bevorzugt umfasst ein Aufladeprozess wenigstens einen Aufladepuls oder eine mit der Zeit intensitätsmodulierte kontinuierliche Aufladung, besonders bevorzugt zwei oder mehr Aufladepulse, insbesondere bevorzugt drei bis acht. 12. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 3 bis
11 in Kombination mit einer der Klauseln 3 oder 4, umfassend eine wiederholte und/ oder jeweils alternierende Abfolge des wenigstens einen Aufladeprozesses und des wenigstens einen Ausleseprozesses; bevorzugt um- fassen die Prozesse jeweils Pulse, d.h. mindestens einen ersten Aufladepuls bzw. mindestens einen ersten Auslesepuls.
13. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 9 bis
12 in Kombination mit Klausel 9, wobei die mindestens eine charakteristische Gedächtniseigenschaft ausgewählt ist aus: Persistenz, Gedächtnistiefe, Gedächtnisstärke, Sensitivität, Spezifität, Vertauschbarkeit, Assoziation, Kontinuität, Latenz, Sättigung, Isolation, Aufladegeschwindigkeit und/ oder Auslesegeschwindigkeit.
14. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 6 bis 13 in Kombination mit Klausel 9, wobei der Schritt des Auswertens der Auslesemesswertzeitreihe auf mindestens eine charakteristische Gedächtniseigenschaft des optischen Speicherleuchtstoffs, eine Bestimmung der Form des zeitlichen Kurvenverlaufs der Auslesemesswertzeitreihe, oder eine Bestimmung von Parametern die den zeitlichen Kurvenverlauf der Auslesemess- wertzeitreihe beschreiben, umfasst.
15. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 14, wobei sich mindestens ein Aufladeprozess gegenüber einem anderen Aufladeprozess wenigstens in der Wellenlänge und/ oder Intensität und/ oder Pulslänge unterscheiden.
16. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 15 in Kombination mit Klausel 7, wobei sich mindestens ein erster Auflade- puls gegenüber einem anderen Aufladepuls wenigstens in der Pulsdauer und/ oder Pulsintervalldauer unterscheiden.
17. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis 16, wobei durch das Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs mit wenigstens einer Aufladesequenz und/ oder mindestens einem Präparationsschritt eine Schwellenwertemission eingestellt wird, bevorzugt ein definiertes Ausgangsignal, insbesondere bevorzugt eine definierte Intensität der optischen Emission unter einem definierten Ausleseprozess.
18. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 6 bis 17 in Kombination mit Klausel 6, wobei durch die Auslesemesswertzeitreihe von mindestens zwei Auslesemesswerten die Aufladegeschwindigkeit des optischen Speicherleuchtstoffs bestimmt wird.
19. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis
18, umfassend den Schritt
f. Abgleich des bestimmten dynamischen Verhaltens aus der Auslesemesswertzeitreihe mit mindestens einer Referenz, sowie
g. Erkennen der Echtheit des Echtheitsmerkmals als Funktion des Abgleichs f.
20. (Bevorzugte Ausgestaltung) Verfahren nach einer der Klauseln 1 bis
19, umfassend den Schritt
h. Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs mit wenigstens einer thermalisierenden Sequenz.
21. (Zweiter Aspekt der Erfindung) Echtheitsmerkmal mit einem optischen Speicherleuchtstoff zur Prüfung auf Echtheit des Echtheitsmerkmals mit einem Verfahren nach einem der Klauseln 1 bis 20, wobei der optische Speicherleuchtstoff ein Aufladespektrum mit mindestens einer ausgeprägten spektralen Struktur, die in der Aufladeeffizienz mit der Wellenlänge variierend ausgebildet ist, aufweist, wobei das Auslesespektrum mindestens ein lokales Minimum aufweist, bei dem die Aufladeeffizienz im Vergleich zu den flankierenden Maxima um mindestens 10%, bevorzugt um mindestens 30% reduziert ist.
22. (Dritter Aspekt der Erfindung) Wertdokument mit mindestens einem Echtheitsmerkmal nach Klausel 21, wobei bevorzugt das Wertdokument eine Banknote mit einem Echtheitsmerkmal ist, insbesondere bevorzugt weist das Wertdokument ein Substrat aus Papier und/ oder Kunststoff auf, ganz besonders bevorzugt ist das Echtheitsmerkmal in das Volumen des Wertdokuments eingebracht und/ oder auf die Oberfläche des Wertdokuments auf- gebracht.
Auch wenn vorliegend ein erster Hauptaspekt und zweiter Hauptaspekt separat beschrieben sind, so ist eine Kombination oder Teilkombination aus erstem und zweitem Hauptaspekt und/ oder wenigstens einem der Aspekte zu den ersten und/ oder zweiten Hauptaspekte denkbar.
[Ausführliche Beschreibung der Erfindung]
Wertdokumente im Rahmen dieser Erfindung sind Gegenstände wie Bank- noten, Schecks, Aktien, Wertmarken, Ausweise, Pässe, Kreditkarten, Urkunden und andere Dokumente, Etiketten, Siegel, und zu sichernde Gegenstände wie beispielsweise Schmuck, optische Datenträger, CDs, Verpackungen und ähnliches. Bei dem Wertdokumentsubstrat muss es sich nicht zwangsläufig um ein Papiersubstrat handeln, es könnte auch ein Kunststoffsubstrat sein oder ein Substrat, das sowohl Papier-Bestandteile als auch Kunststoff- Bestandteile aufweist. Das bevorzugte Anwendungsgebiet sind Banknoten, die insbesondere auf einem Papiersubstrat und/ oder Kunststoff substrat beruhen.
Optische Speicherleuchtstoffe zur Absicherung von Wertdokumenten sind im Stand der Technik bekannt. Der vorliegenden Erfindung liegt der Gedanke zugrunde, die Eigenschaften des dynamischen Zeitverhaltens optischer Speicherleuchtstoffe (OSL-Stoffe) für den Echtheitsnachweis eines Wertdo- kuments heranzuziehen. Dazu wird mindestens ein OSL-Stoff ausgewählt, der bezüglich mindestens einer Eigenschaft und mindestens einem Messpro- zess ein Gedächtnis aufweist.
In einem OSL-Stoff hängen messbare Eigenschaften von der Vorgeschichte ab, das heißt, eine Messung beeinflusst das Ergebnis der nachfolgenden Messung. Dies wird als Gedächtnis bezeichnet. Durch den Einsatz gedächtnisbehafteter Stoffsysteme als Echtheitsmerkmal entsteht eine enge Kopplung zwischen Echtheitsmerkmal und nachweisendem Prozess: Im Nachwei- sprozess wird dem OSL-Stoff durch den Einsatz von Messprozessen (das heißt Auflade- und/ oder Ausleseprozessen), insbesondere durch Abfolgen (auch als Sequenzen bezeichnet) von gleichen und/ oder unterschiedlichen Auflade- und/ oder Ausleseprozessen eine spezifische Geschichte aufgeprägt und das spezifische dynamische Verhalten des gedächtnisbehafteten Systems auf diese Geschichte geprüft. Weil dadurch die Reihenfolge von Ereignissen das Systemverhalten beeinflusst, kann Gedächtnis auch als Pfadabhängigkeit des Systems aufgefasst werden.
Eine Pfadabhängigkeit des Systems kann insbesondere bei einer Nicht- kommutativität zweier Messprozesse vorliegen. Beispielsweise wird der op- tische Speicherleuchtstoff mit einem ersten und einem zweiten Auslesepro- zess ausgelesen. Hierbei ist es möglich, dass der erste Ausleseprozess das System derart beeinflusst, dass das Ergebnis des zweiten Ausleseprozesses von dem ersten Ausleseprozess abhängt. Eine Änderung der Reihenfolge der Ausleseprozesse führt dann vorzugsweise zu einem unterschiedlichen Ergebnis.
Bevorzugt werden in einem optischen Speicherleuchtstoff im Aufladepro- zess Ladungsträger an energetisch unterschiedlich liegenden Fallenzentren gespeichert. Besonders bevorzugt lässt sich durch unterschiedliche Aufladeprozesse, die sich vorzugsweise in ihren Intensitäten, Dauern, Pulsformen und/ oder (optischer) Wellenlängen unterscheiden, die Verteilung der Ladungsträger auf die Fallenzentren beeinflussen. Zudem ändert sich die Verteilung der an Fallenzentren gespeicherten Ladungsträger durch interne Relaxationen und insbesondere durch externe Einflüsse wie beispielsweise Temperatur. Weil nicht nur der Einfluss eines einzelnen Aufladeprozesses sondern auch die zeitliche Abfolge mehrerer Aufladeprozesse die Verteilung beeinflusst, werden die Ladungsverteilungen auf den Fallenzentren als Folge unterschiedliche Aufladepfade festgelegt, was die oben genannte Pfadab- hängigkeit illustriert.
Ebenso lässt sich bevorzugt die Verteilung der Ladungsträger durch für unterschiedliche Ausleseprozesse, die vorzugsweise in Intensität, Dauer, Pulsform und/ oder Wellenlänge unterschiedlich sind, und unterschiedlichen Abfolgen von Ausleseprozessen sowie für unterschiedliche Abfolgen von Mischungen aus Auflade- und Ausleseprozessen beeinflussen.
In welcher spezifischen Weise ein OSL-Stoff auf einen konkreten Aufladeoder Auslesepuls oder insbesondere auf eine konkrete Abfolge von Auflade- und/ oder Auslesepulsen reagiert, stellt die für den uneingeweihten Nachahmer versteckte Information dar, die erfindungsgemäß im Nachweispro- zess verwendet wird. Dazu werden aus Auflade- und Ausleseprozessen bevorzugt Sequenzen aufgebaut, die geeignet sind, charakteristische Gedächtniseigenschaften des OSL-Stoffs zu bestimmen (Beispiel: Hintereinander fortgeführte Ausführung der Messung von optisch stimulierter Lumineszenz (OSL), um eine Gedächtnisstärke zu bestimmen).
In einem geeigneten Detektor wird das erfindungsgemäß markierte Wertdokument mit einer oder mehreren Sequenzen gemessen und aus den zugehörigen Ergebnissen charakteristische Gedächtniseigenschaften bestimmt. Durch Vergleich mit einer Vorgabe wird Echtheit nachgewiesen (Beispiel: an einem OSL-Stoff werden mit einem Sensor, der mindestens einen Auflade- und zwei verschiedene Ausleseprozesse realisiert, Gedächtnisstärke, Ver- tauschbarkeitsregeln und Sensitivität mit verschiedenen Sequenzen bestimmt und mit der Vorgabe verglichen). Der Echtheitsnachweis wird somit aus einem statischen Parameterraum (der beispielsweise aus Intensitäten, spektraler Verteilung und Lebensdauern besteht) in einen zeitlichen Ablauf verlagert. Die Spezifität des Gedächtnisses des OSL-Stoffs muss zur Spezifität der durch den Sensor aufgeprägten Geschichte passen, damit die Echtheit positiv nachgewiesen wird. Zur Umset- zung werden erfindungsgemäß OSL-Stoffe als Echtheitsmerkmal zur Echtheitssicherung vorgeschlagen, wobei zur Echtheitsbewertung mehrere Gedächtniseigenschaften herangezogen werden (bevorzugt mehrere > 2, 3, ... unterschiedliche charakteristische Eigenschaften oder eine charakteristische Eigenschaft bei mehreren > 2, 3, ... unterschiedlichen Messparametern). Im Nachweis wird dem OSL-Stoff eine Geschichte aufgeprägt, indem eine oder mehrere ausgewählte (gleiche oder unterschiedliche) Auflade- bzw. Abfragesequenzen von Auflade- bzw. Ausleseprozessen auf das System angewendet werden. Aus der Reaktion/ Antwort des OSL-Stoffs auf diese eine oder mehrere Sequenz(en) wird das dynamische Verhalten bestimmt und zur Echtheitsbewertung herangezogen.
Ein Messwert betrifft eine charakteristische Eigenschaft des Speicherleuchtstoffs. Der Messwert beschreibt vorzugsweise eine Speicher ladung, beson- ders bevorzugt Lichtemission, des Speicherleuchtstoffs. Der Messwert kann zu einem beliebigen oder fest vorgegebenen Zeitpunkt erfasst werden. Beispielsweise können vor, während oder nach einem Ausleseprozess ein oder mehrere Messwerte erfasst werden. Gemäß einer Ausgestaltung wird der erste Messwert zum Speicherleuchtstoff erfasst, anschließend der Speicher- leuchtstoff mit einem Aufladeprozess beaufschlagt, wobei der Aufladepro- zess einen oder mehrere Aufladepulse umfasst und daran anschließend wird der zweite Messwert erfasst. Grundsätzlich kann der erste und/ oder zweite Messwert unabhängig von anderen Prozessen des Verfahrens erfasst werden. In einer Ausgestaltung sind wenigstens der erste und/ oder zweite Messwert mit dem Ausleseprozess assoziiert, so dass dieser erste und/ oder zweite Messwert als erster bzw. zweiter Auslesemesswert definiert sind.
Der erste und zweite Messwert können zur Echtheitsbewertung, beispiels- wiese durch Vergleich mit Referenzdaten herangezogen werden. Weiterhin ist die Verwendung wenigstens eines der Messwerte zur Regelung und Steuerung des Aufladeprozesses denkbar. Der wenigstens eine Messwert (insbesondere erste Messwert) kann in einem Regelkreis eingebunden sein, wobei Inhalte des wenigstens einen Messwerts Parameter des Aufladeprozesses beeinflussen, beispielsweise eine Wellenläge bzw. einen Bereich von Wellenlängen, eine Impulsdauer eines Pulses, die Anzahl von Pulsen und/ oder die Form eines oder mehrerer Pulse zur Aufladung des Speicherleuchtstoffs. Weiterhin kann wenigstens einer der Mess werte als Trigger, beispielsweise zur Auslösung eines Ereignisses und/ oder eines Prozesses, z. B. Ausleseprozess herangezogen werden.
In einer Ausführungsform umfasst das Verfahren wenigstens einen Ausleseprozess. Der wenigstens eine erste und/ oder zweite Mess wert basiert auf eine Detektion einer Lichtemission in Antwort auf wenigstens einen Ausle- seprozess. Derartig erfasste Mess werte werden als Auslesemess werte definiert. Vorzugsweise umfasst das Verfahren wenigstens zwei Ausleseprozesse, wobei zu jedem Ausleseprozess mindestens ein Auslesemesswert erfasst wird. Werden mehrere Ausleseprozesse durchgeführt, können diese in eine Abfragesequenz zusammengeführt werden. Vorzugsweise handelt es sich bei den Ausleseprozessen einer Abfragesequenz um eine Erfassung von zusammenhängenden Auslesemesswerten. Das Verfahren kann eine oder mehrere Abfragesequenzen umfassen. Um die Unterteilung der Abfragesequenzen zu verdeutlichen, ist exemplarisch in der folgenden Graphik eine Abfragesequenz schematisch dargestellt. Eine Abfragesequenz umfasst wenigstens einen ersten und einen zweiten Ausleseprozess. Bevorzugt umfassen Ausleseprozesse wenigstens einen Puls al (bzw. a2, a3,...). In einer Variante der Erfindung werden im Rahmen eines Ausleseprozesses mehrere Pulse grup- piert, wobei zwar zu jedem Ausleseprozess, aber nicht zwingend zu jedem Puls mindestens ein Auslesemesswert erzeugt wird. Die von den Ausleseprozessen erfassten Auslesemesswerte werden in zeitlicher Reihenfolge aufgezeichnet. Aus diesen aus Schritt c.) des Verfahrens erfassten Auslesemess- wertzeitreihen ergeben sich wiederum Auslesekurven, welche aufgrund ih- rer Form oder durch Parameter, welche aus den Kurven abgeleitet werden, zur Echtheitsbewertung herangezogen werden.
fragesequenz
1. Ausleseprozess 2. Ausleseprozess 3. Ausleseprozess Pulse: al, bl, cl, dl, Pulse: a2, b2, c2, d2, Pulse: a3, b3, c3, d3,
l.Auslesemesswert 2.Auslesemesswert 3.Auslesemesswert Alternativ werden zu einem Ausleseprozess oder zu mehreren Ausleseprozessen nicht nur ein einzelner Auslesemesswert sondern mehrere Auslesemesswerte erfasst und entsprechend ihrer zeitlichen Abfolge zur Auslese- messwertzeitreihe geordnet. Eine Sequenz von mehreren Ausleseprozessen ergibt eine Abfragesequenz. Analog können mehrere Aufladeprozesse eine Aufladesequenz ergeben.
Der Ausleseprozess oder der Aufladeprozess in Kombination mit einer Messung bildet einen Messprozess. Das Ergebnis eines Messprozesses, wie z.B. eines Ausleseprozesses, ist ein Signal S, das vom Prozess P, also S(P), ab- hängt und den optischen Speicherleuchtstoff relevant charakterisiert (beispielsweise die spektral aufgelöste Messung einer Lichtemission eines lumi- neszierenden Stoffes). Der Messprozess ist durch das Messverfahren und durch zugehörige Messparameter festgelegt. Unter dynamischem Verhalten wird die Zeitabhängigkeit einer Messgröße verstanden. Es können aus verschiedenen Messgrößen unterschiedliche Zeitabhängigkeiten bestimmt werden. Vorzugsweise dient die quantitative Auswertung des dynamischen Verhaltens dazu, eine Auswertung auf zeitliche dynamische Größen zu ermöglichen. Dynamische zeitliche Messgrößen sind Messgrößen, die mindestens in der Zeit und in einer weiteren physikalischen Eigenschaft einer Messung miteinander verknüpft sind. Die Zeitabhängigkeit einer Messgröße spiegelt sich in der dazugehörigen Auslese- messwertzeitreihe wieder. Durch eine quantitative Auswertung der Ausle- semesswertzeitreihe kann mindestens eine charakteristische Gedächtniseigenschaft des entsprechenden optischen Speicherleuchtstoffs bestimmt werden und diese wiederum als Echtheitsmerkmal zur Unterscheidung dienen.
Referenzauslesemesswertzeitreihen können beispielsweise in einer Look-up Tabelle hinterlegt und zum Abgleichen von erfassten Auslesemesswertzeit- reihen in einem Verfahren zur Unterscheidung von optischen Speicherleuchtstoffen verwendet werden.
Eine Referenzbibliothek umfasst wenigstens solche Sequenzen, Parameter und die entsprechenden Tabellen, die geeignet sind, in relevant diskriminierenden Echtheitsnachweisen für verschiedene, zu einem OSL-Stoff gehörende Merkmale eingesetzt zu werden.
Optische Speicherleuchtstoffe als Echtheitsmerkmal
Für eine erfindungsgemäße Absicherung, beispielsweise eines Wertdokuments, wird ein ausgewählter OSL-Stoff als Echtheitsmerkmal in Form eines Zuschlagstoffes zum Substrat (Papier oder Polymer) in das Wertdokument oder in ein Folienelement eingebracht und/ oder in Form einer Druckfarbe oder Beschichtungszusammensetzung auf das Wertdokument aufgebracht. (Beispiel: thermochromer Stoff in Druckfarbe, OSL-Stoff im Papiersubstrat). Alternativ oder zusätzlich ist auch das Einbringen des OSL-Stoffs oder Beschichten mit dem OSL-Stoff in bzw. auf einer metallischen oder metallisierten Folie denkbar. Weiterhin kann der OSL-Stoff als Zuschlagstoff einer Be- Schichtung des Substrats oder einer weiteren Schicht des Wertdokuments verwendet werden, insbesondere bei einem Verbundmaterial aus mehreren Einzelschichten, welche das Substrat und/ oder das Wertdokument bilden. Selbstverständlich kann auch eine Kombination wenigstens zweier der dar- gelegten Beispiele zur Verwendung des Speicherleuchtstoffs angewandt werden. Grundsätzlich ist der Formfaktor des Wertdokuments nicht auf flächige, blattförmige Ausgestaltung beschränkt.
Im OSL-Stoff wirken typischerweise zwei optisch aktive Systeme im Fest- körper zusammen. Insbesondere kann es sich bei den zwei optisch aktiven Systemen um Leuchtzentren und Fallenzentren in einem Festkörper handeln. Die Leuchtzentren bilden das erste, Licht emittierende System. Im zweiten System, bestehend aus den Fallenzentren, können Ladungsträger im elektronischen Grundzustand der Fallenzentren stabil gespeichert werden. Im OSL-Stoff existieren Fallenzentren, von denen die gespeicherten Ladungsträger durch die thermische Energie bei Raumtemperatur nicht in signifikantem Maße freigesetzt werden. Erfindungsgemäß ist die mittlere Verweildauer (Persistenz) der Ladungsträger in diesen Fallenzentren bei Raumtemperatur länger als die Dauer des Echtheitsbewertungsverfahrens. Die Echtheitsbewertung findet vorzugsweise in einer Banknotenbearbeitungsvorrichtung, beispielsweise bei einer Zentralbank, statt. Bei derartigen Maschinen findet meistens eine Echtheitsbewertung innerhalb von weniger als 0,1 s insbesondere in einem Bereich von weniger als 0,05 s statt. Bei der Prüfung von Ausweisdokumenten kann die Echtheitsbewertung auch länger als ls dauern. Je nach Verwendungszweck ist es vorteilhaft, dass die Persistenz wenigstens der Zeit der Echtheitsbewertung entspricht. Bevorzugt ist die Persistenz länger als die fünffache Dauer des Echtheitsbewertungsverfahrens, besonders bevorzugt länger als die hundertfache Dauer. Bevorzugt ist die Persistenz länger als 10 ms, besonders bevorzugt länger als 1 s, und noch bevorzugter länger als 5 min.
Die Freisetzung der in diesen Fallenzentren gespeicherten Ladungsträger geschieht erst durch die Zufuhr einer geeigneten Energiemenge, z. B. durch die Bestrahlung mit Licht (Ausleseprozess). Die freigesetzten Ladungsträger können dann an einem Leuchtzentrum unter der Emission von Licht relaxieren (Lichtemission beim Auslesen). In Abgrenzung zur Phosphoreszenz, bei der im Leuchtzentrum selbst angeregte Ladungsträger in einen Triplettzustand gebracht werden und aus diesem spontan mit einer charakteristischen Zeitkonstante in einen anderen Zustand des Leuchtzentrums relaxieren, gehen in einem OSL-Stoff bei Beaufschlagung mit einem Aufladeprozess Ladungsträger von Leuchtzentren auf davon verschiedene Fallenzentren über. Leuchtzentren und Fallenzentren unterscheiden sich durch ihre räumliche Position und/ oder ihre chemische Identität. Bevorzugt handelt es sich bei Leuchtzentren und Fallenzentren um verschiedene Dotier-Ionen. Beim Auslesen gehen Ladungsträger von Fallenzentren auf Leuchtzentren über und können dort unter Aussendung von Lumineszenz strahlend relaxieren. Ein Aufladen des OSL-Stoffs kann beispielsweise einer Oxidation der Leuchtzentren und einer Reduktion der Fallenzentren entsprechen. Umgekehrt kann der Ausleseprozess einer Reduktion der Leuchtzentren und einer Oxidation der Fallenzentren entsprechen. Bei dem Übergang der Ladungsträger von den Fallenzentren auf die Leuchtzentren handelt es sich somit insbesondere nicht um einen spontanen Übergang, bei dem sich ein angeregter Zustand intrinsisch, also ohne äußere Einflüsse, abregt. Vielmehr ist es bevorzugt, dass der Übergang der Ladungsträger von den Fallenzentren auf die Leuchtzentren (oder auch umgekehrt von den Leuchtzentren auf die Fallenzentren) durch externe Einwirkungen, wie einem Aufladeprozess und/ oder einem Ausleseprozess, stimuliert werden muss. Daher spricht man im Zusammenhang mit dem Auslesen von OSL-Stoffen auch von optisch stimulierter Lumineszenz (OSL).
Beim Aufladeprozess und/ oder beim Ausleseprozess weist der Speicherleuchtstoff bevorzugt aufgrund der Bewegung der Ladungsträger eine veränderte lichtinduzierte elektrische Leitfähigkeit auf. Es ist insbesondere bevorzugt, dass sich die elektrische Leitfähigkeit des OSL-Stoffes während des Aufladeprozesses und/ oder während des Ausleseprozesses verändert. Bevorzugt zeigt der OSL-Stoff während des Aufladeprozesses und/ oder während des Ausleseprozesses eine maximale elektrische Leitfähigkeit, die höher, insbesondere um mindestens 50% höher, ist als außerhalb dieser Prozesse. Mit anderen Worten, der Speicherleuchtstoff kann während des Beauf- schlagens mit der Abfragesequenz, insbesondere während des Beaufschlagens mit dem ersten und/ oder dem zweiten Ausleseprozess, eine elektrische Leitfähigkeit aufweisen, die höher ist als außerhalb des Beaufschlagens.
Weil die Fallenzentren ein gegenüber den Leuchtzentren eigenständiges op- tisches System darstellen, sind die zugehörigen Ladungsträger-Zustände grundsätzlich unabhängig voneinander. Das Anregungsspektrum der in Fallenzentren gespeicherten Ladungsträger (also das Auslesespektrum) ist nicht durch das Anregungs- oder Emissionsspektrum der Leuchtzentren festgelegt. Ebenso ist das Anregungs- oder Emissionsspektrum der Leuchtzentren nicht durch das Auslesespektrum der Fallenzentren festgelegt. Insofern grenzt sich optisch stimulierte Lumineszenz auch von der üblichen, durch simultane Mehrphotonenprozesse induzierten Upconversion oder Antis- tokes-Phänomenen ab. Analog zum Aufladespektrum, das Aufschlüsse über Eigenschaften der Leuchtzentren gibt, lässt sich das Auslesespektrum messen, um Eigenschaften der Fallenzentren zu charakterisieren. Um das Auslesespektrum zu messen, wird der teilweise aufgeladene OSL-Stoff mit Licht bestrahlt (Auslese- prozess) und das emittierte Licht in einem festgelegten Wellenlängenbereich gemessen, wobei die Wellenlänge des eingestrahlten Lichts verändert wird. So erhält man für den geladenen OSL-Stoff die Abhängigkeit der optisch stimulierten Lumineszenz von der Wellenlänge des auslesenden Lichts. Entsprechend kann für das Messen des Aufladespektrums vorgegangen wer- den, wobei der OSL-Stoff hierfür bevorzugt nicht vollständig aufgeladen sein sollte.
Hierbei wird ein OSL-Stoff als teilweise aufgeladen bezeichnet, wenn zumindest so viele Ladungsträger an den Fallenzentren gespeichert sind, dass sich bei Bestrahlung mit einem Ausleseprozess ein messbares Lumineszenzsignal ergibt. Dabei stellt die Anzahl der gespeicherten Ladungsträger bevorzugt eine makroskopisch kontinuierliche Variable dar.
Das Auslesespektrum kann deutliche Bandenstrukturen aufweisen. Auch wenn das Auslesespektrum Banden zeigt, entspricht es bevorzugt nicht einem Einzelmolekülspektrum. Es kann also aus dem Spektrum nicht gefolgert werden, ob ein konkretes Fallenzentrum gefüllt oder leer ist. In diesem Sinne verhält sich ein Speicherleuchtstoff nicht wie ein diskreter Speicher. In Analogie zum Auslesespektrum beschreibt das Aufladespektrum die spektrale Verteilung der Effizienz von Aufladevorgängen.
Messvorrichtung Die Messung für den Echtheitsnachweis wird mit einer auf den verwendeten optischen Speicherleuchtstoff abgestimmten Messvorrichtung durchgeführt. Der Echtheitsnachweis nutzt die Abhängigkeit des Messsignals von der Vorgeschichte, also das Gedächtnis des optischen Speicherleuchtstoffs aus. Be- vorzugt wird hierzu das Wertdokument mit Licht bestrahlt und die entstehende Lumineszenz gemessen.
In einer ersten Ausführung kommt zur Beleuchtung mindestens eine Lichtquelle zum Einsatz, wobei die Wellenlänge der Lichtquelle, nämlich die Schwerpunkts Wellenlänge, geeignet ist, den optischen Speicherleuchtstoff auszulesen. Bevorzugt ist dabei der Wellenlängenbereich von 360 nm bis 1200 nm, besonders bevorzugt der Wellenlängenbereich von 550 nm bis 1000 nm. In einer weiteren bevorzugten Ausprägung wird unterschieden zwischen einem ersten, einem zweiten und einem dritten Wellenlängenbereich, aus dem die mindestens eine Lichtquelle bevorzugt ausgewählt wird. Der erste Wellenlängenbereich erstreckt sich von 360 nm bis 550 nm, bevorzugt von 360 nm bis 405nm, der zweite Wellenlängenbereich von 550 nm bis 1000 nm, bevorzugt von 600nm bis 750 nm und der dritte Wellenlängenbereich von 750 bis 1200 nm, bevorzugt von 750nm bis lOOOnm. In einer besonders bevorzugten Ausgestaltung beträgt der zweite Wellenlängenbereich 620-660 nm und der dritte Wellenlängenbereich 750-1000 nm.
In einer bevorzugten Ausführung kommt zusätzlich mindestens eine zweite Lichtquelle zum Einsatz, die bei gleicher Wellenlänge emittiert.
In einer weiter bevorzugten Ausführung kommt zusätzlich mindestens eine zweite Lichtquelle zum Einsatz, die bei einer Wellenlänge emittiert, die sich von der Emissionswellenlänge der ersten Lichtquelle unterscheidet. Bevorzugt sind die erste und zweite Lichtquelle derart ausgestaltet, dass der erste Ausleseprozess der ersten Lichtquelle und zweite Ausleseprozess der zweiten Lichtquelle mindestens zwei spektral getrennte Auslesewellenlängen aufweisen. Weiter bevorzugt weicht die Wellenlänge der zweiten Lichtquelle signifikant von der ersten Lichtquelle ab und ist geeignet, den optischen Speicherleuchtstoff auszulesen. Ein signifikanter Unterschied in der Wellenlänge wird erreicht, wenn sich die Wellenlänge um mehr als die halbe Halbwertsbreite (HWHM) der adressierten Bande des Auslesespektrums unterscheiden, oder indem sie unterscheidbare Strukturen des Auslesespektrums adressieren, wie beispielsweise unterschiedliche Banden oder ein Minimum und ein Maximum im Auslesespektrum.
In einer insbesondere bevorzugten Ausprägung werden die beiden Ausle- sewellenlängen aus zwei unterschiedlichen der zuvor genannten Wellenlängenbereiche ausgewählt.
In einer weiteren bevorzugten Ausführung kommt eine dritte Lichtquelle zum Einsatz, deren Wellenlänge im Bereich von 240 nm bis 550 nm, bevor- zugt im Bereich 350 nm bis 550 nm, insbesondere bevorzugt im Bereich 380 nm bis 550 nm liegt. In einer Ausprägung ist das Licht der Lichtquelle in diesem Wellenlängenbereich geeignet, den optischen Speicherleuchtstoff aufzuladen, in einer weiteren Ausprägung ist das Licht dieser Lichtquelle geeignet, den optischen Speicherleuchtstoff auszulesen. Dabei kann die dritte Lichtquelle sowohl zum Aussenden des Aufladepulses als auch zum Aussenden des Auslesepulses eingesetzt werden.
In einer alternativen Ausführung weist die Vorrichtung eine dritte Lichtquelle auf, die geeignet ist, das Echtheitsmerkmals im Bereich des optischen Speicherleuchtstoffs mit einem Präparationsschritt zu beaufschlagen. Dieser kann beispielsweise dazu geeignet sein, eine teilweise Aufladung des Speicherleuchtstoffs zu bewirken, um beispielsweise gewünschte Signalhöhen in folgenden Ausleseprozessen vorzubereiten.
Die genannten Lichtquellen lassen sich bevorzugt gepulst betreiben, dabei liegen nominelle Wiederholfrequenzen im Bereich von 0,1 kHz bis 50 MHz. Zusätzlich lassen sich die Lichtquellen in ihrer Intensität, Leuchtdauer und zeitlichem Verlauf steuern.
Zur Festlegung der Pulsdauer der Aufladepulse nehmen das Prüfverfahren des OSL-Stoffs und/ oder der OSL-Stoff selbst Einfluss. So ist in einer ersten bevorzugten Ausprägung beispielsweise zum Prüfen eines bewegten OSL- Stoffs mit kleiner Lumineszenzlebensdauer die Pulsdauer der Aufladepulse zwischen Ιμβ und 100ms, bevorzugt zwischen 10 und 1ms, insbesondere bevorzugt zwischen 10 μβ und ΙΟΟμβ. In einer weiteren bevorzugten Ausprägung, beispielsweise zum Prüfen eines ruhenden OSL-Stoffs und/ oder eines OSL-Stoffs mit langer Lumineszenzlebensdauer, lieg die Pulsdauer der Aufladepulse zwischen Ιμβ und 100ms, bevorzugt zwischen 500 μ8 und 50ms, insbesondere bevorzugt zwischen 1ms und 20ms.
Zur Festlegung der Pulsdauer der Auslesepuls nehmen das Prüfverfahren des OSL-Stoffs und/ oder der OSL-Stoff selbst Einfluss. In einer ersten bevorzugten Ausprägung, beispielsweise zum Prüfen eines bewegten OSL- Stoffs mit kleiner Lumineszenzlebensdauer, liegen die Pulsdauer der Auslesepulse zwischen Ιμβ und 100ms, bevorzugt zwischen 1 β und ΙΟΟμβ, insbesondere bevorzugt zwischen 5 μ8 und δθμβ. In einer weiteren bevorzugten Ausprägung, beispielsweise zum Prüfen eines ruhenden OSL-Stoffs und/ oder eines OSL-Stoffs mit langer Lumineszenzlebensdauer, lieg die Pulsdau- er der Auslesepulse zwischen Ιμβ und 100ms, bevorzugt zwischen 20 und 5ms, insbesondere bevorzugt zwischen 40μβ und 1ms. Der Auslesepuls ist vorzugsweise kürzer als der Aufladepuls. Durch geeignete Auswahl der Pulsdauer der Aufladepulse und Auslesepulse ist somit in geeigneter Weise ein Prüfung von ruhenden und/ oder bewegten OSL-Stoffen möglich.
In einer Ausführung werden die Lichtpulse auf näherungsweise denselben Ort auf dem Wertdokument gestrahlt und die Lichtemission im genannten geeigneten Spektralbereich gemessen und als Zeitreihe aufgezeichnet.
In einer Weiterbildung der Erfindung erfolgt die Messung der Lumineszenzemission des optischen Speicherleuchtstoffs mit mindestens einem Photode- tektor in einem geeigneten spektralen Bereich, der mindestens einen Teil des Emissionsspektrums des optischen Speicherleuchtstoffes umfasst. Dieser Bereich wird als spektrales Detektionsfenster bezeichnet.
In einer ersten Ausführung hat die Detektion eine zeitliche Auflösung, die geeignet ist, die Auslesekurve angepasst an das Echtheitsmerkmal aufzulösen, insbesondere im Pulsbetrieb die Emission als Wirkung eines einzelnen Pulses zu messen und insbesondere im Pulsbetrieb eine zeitliche Auflösung von < 20 μβ, bevorzugt < 5 μβ, noch bevorzugter von < 1 μβ zu haben. In einer weiteren Ausführung weist der Detektor einen einzigen Kanal auf, wobei das Licht aus dem gesamten spektralen Detektionsfenster akkumuliert wird. In einer weiteren, bevorzugten Ausführung weist der Detektor mindestens einen zweiten Kanal auf, dessen spektrales Detektionsfenster sich mindestens in einem spektralen Bereich vom Detektionsfenster des ersten Kanals unterscheidet.
In einer bevorzugten Ausführung weist die Vorrichtung eine Detektionsein- richtung auf, die zur Erfassung eines zweiten spektralen Bereichs angepasst ist, der sich von dem ersten spektralen Bereich unterscheidet. Vorzugsweise ermöglicht die Detektionseinrichtung eine mehrkanalige Detektion mit mehr als zwei, bzw. drei Kanälen auf, die insbesondere bevorzugt mehrere spektrale Bereiche umfassen.
Die Messvorrichtung kann so angeordnet sein, dass sie das Wertdokument an einer Stelle bewertet.
Bevorzugt ist die Messvorrichtung so angeordnet, dass das Wertdokument beispielsweise linear an der Messvorrichtung vorbeigeführt wird und so eine ganze Messspur erfasst wird. Insbesondere bevorzugt ist, dass das Wertdokument an mindestens zwei räumlich in einer anderen Richtung als der Be- wegungsrichtung gegeneinander versetzten Messvorrichtungen vorbeigeführt wird, so dass mindestens zwei Messpuren erfasst werden.
Weiter im Besonderen ist die Vorrichtung mit einem Hintergrundsystem zum Abgleichen von Auslesemesswertzeitreihen mit Referenzauslesemess- wertzeitreihen verbunden. Vorzugsweise weist das Hintergrundsystem zur Auswertung der Auslesemesswertzeitreihe eine Recheneinheit, beispielsweise einen Computer oder eine EDV-Anlage auf. In einer bevorzugten Ausführungsform weist das Hintergrundsystem zusätzlich einen Datenspeicher o- der einen Cloudspeicher auf, die geeignet ist, die Referenzbibliothek mit den entsprechenden Auslesemesswert-zeitreihen, den entsprechenden Look-Up- Tabellen und den entsprechenden Messparametern zu speichern, um diese bei einer Echtheitsprüfung zur Verfügung zu stellen. Insbesondere bevorzugt weist das Hintergrundsystem eine EDV-Anlage auf, die zur Auswertung der Auslesemesswertzeitreihe und zum Abgleich dieser mit Referenzzeitreihen aus einer gespeicherten Referenzbibliothek geeignet ist. Durch den Abgleich beispielsweise der Auslesekurve mit bekannten Auslesekurven von ausgewählten optischen Speicherleuchtstoffen erfolgt dann die Echtheitsprüfung des untersuchten optischen Speicherleuchtstoffs.
Insbesondere kann das Hintergrundsystem Teil einer Banknotenbearbeitungsmaschine sein oder mit einer Banknotenbearbeitungsmaschine verbunden sein.
Vorkonfigurationsschritt (Präparationsschritt) / Aufladen
In einem ersten Hauptaspekt der Erfindung wird lediglich gefordert, dass der Speicher sich von vornherein in einem auslesbaren Zustand befindet o- der zuvor aufgeladen wird, aber nicht zwingend vollständig oder in einem anderen, genauer definierten Zustand (z.B. Sättigung, Mindestmenge gespeicherter Ladungsträger) gebracht wurde. Technisch wäre ein definierter Zustand ohne vorangehende Messung kaum zu erreichen, da der Speicherleuchtstoff unter Umständen auch außerhalb der Messung aufladenden oder entladenden, wie z.B. auslesenden Einflüssen, unterworfen ist. Der definierte Zustand ((Vor-)konfiguration, kann gegebenenfalls auch Präparation genannt werden) kann beispielsweise mittels Aufladen des Speicherleuchtstoffs erreicht bzw. der Speicherleuchtstoff entsprechend eingestellt werden. Diese Einflüsse und deren Wirkung sind zu Beginn des Echtheitsnachweises nach der vorliegenden Erfindung nicht notwendig bekannt.
Das Aufladen des optischen Speicherleuchtstoffs kann daher unabhängig von einer nachfolgenden Aufladesequenz und/ oder Abfragesequenz erfolgen.
In einer ersten Ausprägung wird der optische Speicherleuchtstoff für die Echtheitsbewertung innerhalb der Messvorrichtung nicht gezielt aufgeladen, sondern es wird ausgenutzt, dass der optische Speicherleuchtstoff auch außerhalb der Messung aufladenden Einflüssen (zum Beispiel einer zuvor durchgeführten Messung mit einem anderen Röntgen-, UV- oder VIS- Sensor) unterworfen war. In einer weiteren Ausprägung lässt sich der optische Speicherleuchtstoff für die Echtheitsbewertung mit Licht unspezifisch bzw. universell aufladen. Dazu kann z.B. eine breitbandig emittierende Lichtquelle (Blitzlampe) eingesetzt werden. Zum Aufladen des OSL-Stoffs kann beispielsweise Licht einer Wellenlänge zwischen 240 nm und 550 nm verwendet. Insbesondere lässt sich der optische Speicherleuchtstoff mit Licht einer Wellenlänge größer 250 nm und insbesondere mit sichtbarem Licht (Wellenlänge größer 400 nm) aufladen. In einer Ausgestaltung wird Licht in einem ersten Wellenlängenbereich von 275 nm bis 285 nm oder einem zweiten Wellenlängenbereich von 350 nm bis 550 nm, besonders bevorzugt in einem ersten Wellenlängenbereich von 385 nm bis 405 nm oder in einem zweiten Wellenlängenbereich von 440-460 nm, und insbesondere bei einer Wellenlänge von 450 nm verwendet. In einer besonders bevorzugten Ausprägung, lässt sich der optische Speicherleuchtstoff mit einem gepulsten Lichtstrahl und insbesondere bevorzugt mit einem gepulsten Lichtstrahl mit einer Pulsdauer unter 0,1 Sekunden aufladen.
Diese Lichtpulse werden von den oben genannten Lichtquellen auf näherungsweise denselben Ort auf dem Wertdokument gestrahlt und die Lichtemission im genannten geeigneten Spektralbereich gemessen und als Auslesemesswertzeitreihe aufgezeichnet.
In einem zweiten Hauptaspekt der Erfindung wird eine spezifische Aufladung des Speichers vorausgesetzt. Diese Variante der Erfindung wird später im Detail beschrieben. In einer Weiterbildung weist das Verfahren sogar vor dem Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs mit wenigstens einer Auflade- und/ oder Abfragesequenz noch den Schritt auf: Anregen des optischen Speicherleuchtstoffs mit wenigstens einem zusätzlichen Präparationsschritt. Dies dient zur Einstellung eines bestimmten Ausgangszustands. Besonders be- vorzugt ist jedoch für die vorliegende Erfindung, dass das Verfahren ohne vorherige zusätzliche Präparation eines definierten Ausgangszustands des optischen Speicherleuchtstoffs erfolgt.
Für die Echtheitsüberprüfung wird im Echtheitsmerkmal, das eine unbe- stimmte aber nicht vernachlässigbare Menge an Ladungsträgern bereits gespeichert hat, eine Messhistorie durch die Anwendung spezifischer (bevorzugt periodischer oder auch aperiodischer) Anregungssequenzen aus Anre- gungspuls(en) und/ oder kontinuierlich modulierter Anregung aufgeprägt. Abfrage- bzw. Aufladesequenzen
Die genannten Abfrage- bzw. Aufladesequenzen setzen sich bevorzugt aus einzelnen Lichtpulsen zusammen, die jeweils über Intensität, Wellenlänge und zeitlichem Pulsverlauf (Pulsform, Pulsdauer und Pulsabstand) festgelegt sind.
Innerhalb einer Abfolge mehrerer Pulse kann ein Puls durch seine Periodendauer gekennzeichnet werden, d.h. der Zeitdauer vom ersten Anstieg der Intensität bis zum Ende des folgenden Totzeitintervalls.
• Die Wellenlänge eines Auflade-bzw. Auslesepulses ist ein charakteristisches Maß für das Spektrum des Lichtes dieses Pulses und beispielsweise gegeben durch den Median oder durch die Lage des Maximum der spektral- en Verteilung dieses Pulses.
• Die Intensität eines Auflade- bzw. Auslesepulses ist ein charakteristisches Maß für die Anzahl an Photonen, die aus diesem Puls am Messort auf die Probe treffen. Sie kann beispielsweise als zugehörige Signalstärke an ei- nem geeigneten Detektor definiert werden.
• Mit Pulsform eines Auflade-bzw. Auslesepulses ist die Form des zeitlichen Intensitätsverlaufs dieses Pulses gemeint. Sie kann beispielsweise Rechtecks-, Sägezahn-, Cosinus-, Gauß-, Impuls-Form oder auch eine andere Form darstellen.
• Mit Pulsdauer eines Auflade- bzw. Auslesepulses ist ein charakteristisches Maß für die Zeit gemeint, während der Licht dieses Pulses auf den Messort trifft. Sie kann beispielsweise durch die zeitliche Halbwertsbreite oder den zeitlichen Abstand der Wendepunkte der steigenden und der fallenden Flanke des Pulses beschrieben werden.
• Der Pulsabstand eines Pulses zu seinem Nachfolger beschreibt die Zeitdauer, die zwischen dem Ende des einen und dem Beginn des nachfolgenden Pulses liegt, beispielsweise definiert durch die Zeitdauer zwischen abfallender Flanke des ersten und ansteigender Flanke des zweiten, nachfolgenden Pulses. Bei dieser Art der Definition kann ein Überlapp aufeinanderfolgender Pulse durch einen negativen Pulsabstand beschrieben werden.
Eine Unterscheidung oder Variation des Pulsabstands ist erst ab mindestens drei Pulsen möglich.
Figur 1 zeigt eine Auflade- bzw. Abfragesequenz aus drei Pulsen PI, P2, und P3, wobei beispielhaft drei Pulsformen dargestellt sind, Rechtecks-, Impuls- und abgewandelte Sägezahnform.
Erster Hauptaspekt: Beaufschlagen mit mindestens einer Abfragesequenz Optische Speicherleuchtstoffe als gedächtnisbehaftete Stoffsysteme
Zu einem bestimmten Zeitpunkt liegt in den Fallenzentren des optischen Speicherleuchtstoffs eine Ladungsträgerverteilung vor, die kompatibel mit externen Einflüssen ist. "Kompatibel mit externen Einflüssen" bedeutet, dass ein Auslese- oder Aufladeprozess die Ladungsträgerverteilung beeinflusst oder dass die Ladungsträgerverteilung durch die Umgebungstemperatur und/ oder weitere Einflüsse wie mechanischer Druck, elektrische Felder und/ oder Strahlung, einschließlich Partikelstrahlung, beeinflusst wird. Wird der optische Speicherleuchtstoff nun mit einem Ausleseprozess ausge- lesen, verlässt ein Teil der Ladungsträger die Fallenzentren und die Ladungsträgerverteilung in den Fallenzentren passt sich entsprechend an, so dass ein weiterer Lichtpuls auf eine veränderte Ladungsträgerverteilung wirkt.
Die aus den Fallenzentren angeregten Ladungsträger können, insbesondere aufgrund des Ausleseprozesses, auf die Leuchtzentren übergehen und dort die Emission von Lumineszenzstrahlung auslösen. Neben diesem gewünschten Prozess können Ladungsträger aber auch wiederum in (anderen) Fallen- Zentren gefangen werden und/ oder strahlungslos relaxieren. Diese Pfade tragen zwar nicht zur Lumineszenzemission bei, sind aber für die Ladungsträgerverteilung in den Fallenzentren relevant.
Es ist insbesondere bevorzugt, dass die Ladungsträgerverteilung innerhalb des Speicherleuchtstoffs aufgrund des ersten Ausleseprozesses derart verändert wird, dass der zweite Ausleseprozess eine andere Wirkung aufweist als der erste Ausleseprozess. Durch die veränderte Ladungsträgerverteilung kann sich beispielsweise die Wahrscheinlichkeit eines Übergangs (entsprechend der quantenmechanischen Übergangsmatrix bzw. dem Absorptions- querschnitt) von den Fallenzentren in die Leuchtzentren verändern. Für eine gleichbleibende Übergangsrate kann es somit zum Beispiel erforderlich sein, dass der zweite Ausleseprozess eine veränderte Intensität, eine veränderte Pulsform, eine veränderte Pulsbreite und/ oder eine veränderte Spektralform zur Erlangung desselben Messwerts wie bei dem ersten Ausleseprozess auf- weist.
Bevorzugt ist es möglich, dass der erste Auslesemesswert unterschiedlich zum zweiten Auslesemesswert ist, wenn der erste Ausleseprozess gleich dem zweiten Ausleseprozess ist. Alternativ oder zusätzlich ist es möglich, dass der erste Auslesemesswert gleich dem zweiten Auslesemesswert ist, wenn der erste Ausleseprozess und der zweite Ausleseprozess unterschiedlich sind. Von praktischer Bedeutung ist vor allem, dass die Anzahl der emittierten OSL-Photonen (also die Intensität der Emission) von der Anzahl gespeicherter Ladungsträger, der Anzahl eingestrahlter Auslesephotonen (bestimmt durch die Dauer und Intensität) und stoffspezifischen Eigenschaften (zum Beispiel Auslesespektrum, Ladungsdiffusion im Leitungsband, parasitäre Prozesse im OSL-Stoff) abhängt.
Liest man einen geladenen optischen Speicherleuchtstoff aus und zeichnet die emittierte Intensität über die Zeit auf, ergibt sich die Auslesekurve. Werden Intensität und Wellenlänge des auslesenden Lichtstrahls dabei konstant gehalten, klingt die zugehörige Auslesekurve für einen optischen Speicherleuchtstoff, der kein signifikantes Nachleuchten zeigt, mit der Zeit näherungsweise exponentiell ab, wobei die zugehörige Zeitkonstante direkt von der Ausleseintensität und stoffspezifischen Größen abhängt. Dies gilt insbesondere dann, wenn die Dauer des Auslesens die intrinsische Lebensdauer der Lumineszenz des Leuchtzentrums, die durch die Lebensdauer seines angeregten elektronischen Zustands gegeben ist, übersteigt.
Weist ein optischer Speicherleuchtstoff Nachleuchten auf, so überlagert das Nachleuchten die optisch stimulierte Lumineszenz und die Intensität in der Auslesekurve kann zunächst sogar ansteigen.
Somit hängt die Form der Auslesekurve jedes einzelnen Prozesses von der Anzahl gespeicherter Ladungsträger, der Intensität und Dauer des auslesenden Lichtes sowie von stoffspezifischen Eigenschaften ab. Liest bevorzugt ein erster Lichtpuls einer bestimmten Wellenlänge während seiner Pulsdauer mit der zugehörigen Intensität den optischen Speicherleuchtstoff aus, so werden die gespeicherten Ladungsträger entsprechend reduziert und ein Teil dieser Ladungsträger erzeugt bei der Relaxation an den Leuchtzentren die emittierende Lumineszenz. Der nachfolgende Puls der Messsequenz liest also den optischen Speicherleuchtstoff aus, in dem bereits weniger gespeicherte Ladungsträger vorliegen. Betrachtet man ein Prozesspaar aus einem ersten und einem nachfolgenden Prozess, hängt deshalb das Messergebnis, das durch den nachfolgenden Pro- zess erzielt wird von der Vorgeschichte ab, die durch den ersten Prozess aufgeprägt wurde. Bevorzugt ist das Prozesspaar ein Pulspaar. Beim Pulspaar können die Lichtpulse gleiche oder unterschiedliche Eigenschaften ha- ben.
Wenn der nachfolgende Puls die gleichen Eigenschaften hat wie der erste Puls, so ist (wegen der im Vergleich zum ersten Puls reduzierten Anzahl gespeicherter Ladungsträger) die emittierte Lumineszenz geringer. Eine Mess- sequenz aus einer Folge gleicher Einzelpulse führt im Messsignal zu einer Auslesekurve, bei der die Einhüllende nahezu exponentiell abfällt (unter den Bedingungen, dass die stoff-intrinsische Lebensdauer und eventuelles Nachleuchten kurz gegen die Pulsdauer sind). Wie schnell die Einhüllende der Auslesekurve unter dieser Messsequenz abfällt, ist stoffspezifisch.
Der nachfolgende Puls kann sich aber in seinen Eigenschaften vom ersten Puls unterscheiden, wobei jeweils die gemessene Lumineszenzintensität beim nachfolgenden Puls größer, gleich oder kleiner als die unter dem ersten Puls sein kann: 1. Die Wellenlänge ist unterschiedlich. Ein solcher Puls adressiert eine andere Stelle des Auslesespektrums mit anderen Ausleseeffizienzen und prüft damit stoffspezifische Eigenschaften. Die Auslesekurve unter einer Messsequenz, die Pulse unterschiedlicher Wellenlänge benutzt, weicht im Allgemeinen deutlich von der Auslesekurve unter einer Messsequenz gleicher Pulse ab.
2. Die Intensität des nachfolgenden Pulses unterscheidet sich von der des ersten Pulses, wodurch die durch den nachfolgenden Puls hervorgerufene Lumineszenzintensität sich im Allgemeinen von der des ersten Pulses unterscheidet. Eine Messsequenz aus Pulsen unterschiedlicher Intensität weicht im Allgemeinen deutlich von der Auslesekurve unter einer Messsequenz gleicher Pulse ab.
3. Die Dauer des nachfolgenden Pulses unterscheidet sich von der des ersten Pulses, wodurch die zeitliche Verteilung der Lumineszenz während des nachfolgenden Pulses sich von der zeitlichen Verteilung der Lumineszenz während des ersten Pulses unterscheidet. Eine Messsequenz aus Pulsen unterschiedlicher Dauer weicht im Allgemeinen deutlich von der Auslesekurve unter einer Messsequenz gleicher Pulse ab.
4. Die Pulsform des nachfolgenden Pulses unterscheidet sich von der des ersten Pulses. Dies ist insbesondere dann ein wirksamer Parameter, wenn der Zeitverlauf der einzelnen Auslesepulse asymmetrisch ist (zum Beispiel ansteigende gegen fallende Intensität).
5. Der erste und der nachfolgende Puls unterscheiden sich in mehreren Eigenschaften, insbesondere in Wellenlänge und Intensität. Dabei kann die gemessene Lumineszenzintensität beim nachfolgenden Puls größer, gleich oder kleiner als die des ersten Pulses sein.
In speziellen Ausführungsformen können unterschiedliche Ausleseprozesse, bevorzugt unterschiedliche Auslesepulse verwendet werden,
• die jeweils für das spezielle Merkmal des OSL- Stoffs eine bekannte und untereinander in Beziehung stehende Wirkung auf das Lumineszenzsignal zeigen, und/ oder
• die für das spezielle Merkmal eines betreffenden speziellen OSL- Stoffs eine abgestimmte Wirkung aufweisen, sodass in der Zeitreihe des Lumineszenzsignals eine charakteristische Signatur entsteht, und/ oder · die insbesondere für das spezielle Merkmal, eines speziellen OSL- Stoffs in ihrer Reihenfolge vertauschbare Auswirkung auf das Lumineszenzsignal aufweisen.
Bei der Wahl der Ausleseprozesse, bevorzugt Auslesepulse können ver- schiedene Ziele verfolgt werden:
Die Wellenlängen der Auslesepulse können derart auf das Auslesespektrum des optischen Speicherleuchtstoffs abgestimmt werden, um optimale Auslesegeschwindigkeit bzw. Signalintensität zu erhalten. Es können gezielt auch Wellenlängen gewählt werden, die kein Auslesesignal erzeugen oder lediglich eine klassische Lumineszenz ohne signifikante Wechselwirkung mit dem Speichersystem hervorrufen. Dies ist insbesondere relevant, wenn nicht nur ein einzelnes Echtheitsmerkmal, sondern ein ganzer Satz unterschiedlicher Echtheitsmerkmale zur Codierung eingesetzt wird. Die Echtheitsbewertung wird entsprechend angepasst.
Geeignete Abfragesequenz
Um geeignete Abfragesequenzen zu erzeugen, werden Reihenfolgen von Ausleseprozessen, bevorzugt Auslesepulsen ausgewählt, die eine spezifische Prüfung von charakteristischen Gedächtniseigenschaften des optischen Speicherleuchtstoffes ermöglichen. Dies geschieht durch eine geeignete Auswer- tung der jeweils durch die Messsequenz erzeugten Auslesekurve, gegebenenfalls für jeden Detektionskanal einzeln oder auch für zwei oder mehrere Detektionskanäle gemeinsam. Zusätzlich können die Messdaten hinsichtlich weiterer Stoffeigenschaften, zum Beispiel Eigenschaften der Anregungs- o- der Emissionsspektren, der Lumineszenzlebensdauer oder Intensitäten aus- gewertet werden.
Die Variationen der Abfragesequenzen haben den Vorteil einer genaueren Bestimmung der stoffspezifischen zeitlichen Dynamik und damit erschweren sie Fälschungen des Echtheitsmerkmals.
In einer ersten Ausführung ist die Abfragesequenz aus wenigstens einem Ausleseprozess zusammengesetzt und es wird kein Anregen des optischen Speicherleuchtstoffs mit wenigstens einem Präparationsschritt durchgeführt. In einer weiteren Ausführung erfolgt das Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs mit wenigstens einer Abfragesequenz ohne vorheriger Präparation eines definierten Ausgangszustands des optischen Speicherleuchtstoffs. In einer zweiten Ausführung umfasst die Abfragesequenz wenigstens einen Ausleseprozess, der wenigstens eine mit der Zeit intensitätsmodulierte kontinuierliche Auslesung umfasst. In einer bevorzugten Ausführung umfasst die Abfragesequenz wenigstens einen Ausleseprozess, der wenigstens einen Auslesepuls umfasst.
Insbesondere bevorzugt umfasst ein Ausleseprozess mindestens zwei, noch bevorzugter drei bis sechzehn Auslesepulse.
In einer dritten bevorzugten Ausprägung umfasst das Verfahren zwei Abfragesequenzen, die jeweils wenigstens einen ersten Ausleseprozess und einen zweiten Ausleseprozess umfassen, insbesondere bevorzugt drei bis fünf Abfragesequenzen.
In einer weiteren bevorzugten Ausführung werden die Abfragesequenzen sukzessive oder parallel oder zeitlich überlappend durchgeführt. Bevorzugt umfassen die Abfragesequenzen wenigstens einen Puls, noch bevorzugter drei bis sechzehn Pulse.
In einer vierten bevorzugten Ausführung werden mehrere Abfragesequenzen in unterschiedlicher Reihenfolge durchgeführt. Bevorzugt erfolgen die Abfrage-sequenzen hintereinander oder gleichzeitig oder zeitlich überlappend.
Besonders bevorzugt erfolgt die zweite Abfragesequenz nach der ersten Abfragesequenz oder die Abfragesequenzen werden in der Reihenfolge eins, zwei, drei durchgeführt. In einer weiteren bevorzugten Ausführung, erfolgt der zweite Auslesepro- zess in zeitlicher Reihenfolge nach dem ersten Ausleseprozess.
Besonders bevorzugt umfasst jeder Ausleseprozess mindestens zwei Ausle- sepulse, insbesondere bevorzugt erfolgt der erste Puls in zeitlicher Reihenfolge vor zweitem Puls. Dies führt zu unterschiedlicher Stimulation.
In einer alternativen bevorzugten Ausführung umfassen die Abfragesequenzen einen dritten und vierten Ausleseprozess.
Insbesondere bevorzugt erfolgen der dritte Ausleseprozess in zeitlicher Reihenfolge nach dem ersten Ausleseprozess und der vierte Ausleseprozess in zeitlicher Reihenfolge nach dem zweiten Ausleseprozess, wobei die Ausleseprozesse bevorzugt wenigstens einen Puls, noch bevorzugter drei bis acht Pulse umfassen.
In einer fünften bevorzugten Ausführung werden die Abfragesequenzen bei unterschiedlicher Wellenlänge der Ausleseprozesse und/ oder Detektion der optischen Emission durchgeführt, wobei die Ausleseprozesse bevorzugt we- nigstens einen Puls, noch bevorzugter drei bis acht Pulse umfassen.
In einer bevorzugten Ausprägung erfolgen Abfragesequenzen bei denen sich wenigstens ein erster Ausleseprozess und ein zweiter Ausleseprozess in wenigstens der Spektralform, d.h. der spektralen Aufbringung des Lichts des Ausleseprozesses oder Aufladeprozesses unterscheiden, wobei die Ausleseprozesse bevorzugt wenigstens einen Puls, noch bevorzugter drei bis acht Pulse umfassen. In einer alternativen bevorzugten Ausprägung erfolgen Abfragesequenzen bei denen wenigstens ein erster Ausleseprozess und ein zweiter Ausleseprozess mindestens zwei spektral getrennte Auslesewellenlängen aufweisen, wobei die Ausleseprozesse bevorzugt wenigstens einen Puls, noch bevor- zugter drei bis acht Pulse umfassen.
In einer sechsten bevorzugten Ausführung werden mehrere Abfragesequenzen durchgeführt, die sich in der örtlichen Aufbringung unterscheiden. In einer siebten bevorzugten Ausführung werden mehrere Abfragesequenzen durchgeführt, wobei sich wenigstens ein erster Ausleseprozess und ein zweiter Ausleseprozess in der Intensität, in der Pulsform und/ oder in dem Pulsabstand des Ausleseprozesses unterscheiden, wobei die Ausleseprozesse bevorzugt wenigstens einen Puls, noch bevorzugter drei bis acht Pulse um- fassen.
Besonders bevorzugt sind Abfragesequenzen aus mehr als zwei einzelnen Auslesepulsen, bevorzugt mehr als fünf Einzelpulsen zusammengesetzt, wobei die einzelnen Pulse vorzugsweise jeweils eine Pulsdauer von weniger als 1 ms, bevorzugt weniger als 0,1 ms und besonders bevorzugt weniger als 20 aufweisen.
In einer ersten Ausprägung ist die Abfragesequenz aus gleichen Auslesepulsen zusammengesetzt. Der Auslesepuls, der über Wellenlänge, Intensität und zeitlichen Verlauf (Pulsdauer und Pulsabstandsdauer oder Pulsdauer und Wiederholfrequenz) festgelegt ist, wird dazu mehrfach hintereinander wiederholt ausgeführt. In einer zweiten bevorzugten Ausprägung ist die Abfragesequenz aus mindestens zwei unterschiedlichen Auslesepulsen zusammengesetzt, die in einer festgelegten Reihenfolge jeweils wiederholt ausgeführt werden. Die mindestens zwei Auslesepulse sind jeweils über die Parameterwellenlänge, Intensi- tät, Pulsdauer und Pulsabstandsdauer festgelegt und die mindestens zwei Pulse unterscheiden sich in mindestens einem dieser Parameter.
In einer weiteren Ausprägung wird die Reihenfolge der Auslesepulse zufallsbestimmt.
In einer weiteren Ausprägung ist die Reihenfolge der Pulse willkürlich fest vorgegeben.
In einer bevorzugten Ausprägung wechseln sich in der Abfragesequenz die mindestens beiden Pulse wiederholt ab.
In einer weiteren bevorzugten Ausprägung wird in der Abfragesequenz jeder Auslesepuls jeweils mindestens zweimal durchgeführt, bevor zu einem anderen Puls gewechselt wird.
In einer weiteren bevorzugten Ausprägung ist die Abfragesequenz aus mindestens zwei Gruppen mit jeweils mindestens zweifacher Ausführung eines der mindestens zwei Auslesepulse zusammengesetzt, wobei aufeinanderfolgende Gruppen aus unterschiedlichen Auslesepulsen bestehen.
In einer besonders bevorzugten Ausprägung ist die Abfragesequenz aus mindestens zwei unterschiedlichen Auslesepulsen zusammengesetzt, die sich jeweils mindestens in ihren Wellenlängen unterscheiden, die zudem jeweils so in ihren Intensitäten und Pulsdauern aufeinander abgestimmt sind, dass sie in ihrer Wirkung auf den gewählten optischen Speicherleuchtstoff im Rahmen der Messgenauigkeit vertauschbar sind.
Bevorzugt sind die mindestens zwei Wellenlängen so gewählt, dass die erste Wellenlänge nahe des Maximums einer Bande des Auslesespektrums liegt und mindestens eine zweite Wellenlänge gegenüber der ersten Wellenlänge um mindestens eine Halbwertsbreite dieser Bande verschoben ist.
Insbesondere bevorzugt ist, dass die Wellenlänge des ersten und mindestens eines zweiten Auslesepulse unterschiedliche Banden des Auslesespektrums adressieren. Für den gewählten optischen Speicherleuchtstoff als Echtheitsmerkmal sind die beiden Auslesepulse in der Abfragesequenz vertauscht, was zur Echtheitsprüfung herangezogen wird. In einer ersten Ausprägung ist die Abfragesequenz unter diesen Bedingungen aus einer alternierenden Folge der beiden Auslesepulse aufgebaut.
In einer zweiten Ausprägung ist die Abfragesequenz aus mindestens zwei Gruppen mit jeweils mindestens zweifacher Ausführung eines der beiden Auslesepulse zusammengesetzt, wobei aufeinanderfolgende Gruppen aus unterschiedlichen Auslesepulsen bestehen.
In einer dritten Ausprägung ist die Reihenfolge der Auslesepulse in der Abfragesequenz willkürlich festgelegt. In einer weiteren Ausprägung ist die Abfragesequenz aus mindestens zwei unterschiedlichen Auslesepulse zusammengesetzt, die sich in mindestens einem der Parameter Wellenlänge, Intensität und Pulsdauer unterscheiden, wobei der erste der mindestens zwei Auslesepulse mit einer ersten Frequenz m-fach und der mindestens zweite der beiden Auslesepulse mit einer zwei- ten Frequenz, die sich von der ersten unterscheidet, n-fach wiederholt wird, wobei n und m ganzen Zahlen größer drei sind.
In einer bevorzugten Ausprägung überlappen die mindestens zwei Auslese- pulse in keiner der Wiederholungen, in einer alternativen Ausprägung überlappen die mindestens zwei Pulse mindestens teilweise in mindestens einem Teil der Wiederholungen innerhalb der Abfragesequenz.
In einer weiteren Ausprägung ist die Abfragesequenz aus mindestens zwei unterschiedlichen Auslesepulsen zusammengesetzt, die sich mindestens in ihrer Pulsdauer unterscheiden. Bevorzugt ist dabei, dass die Pulsdauer des ersten Auslesepulses mindestens doppelt so lange ist wie die des mindestens zweiten Pulses und insbesondere bevorzugt ist, dass die Pulsdauer des ersten Auslesepulses mindestens zehnmal so lang ist, wie die des mindestens zweiten Pulses.
In einer Ausprägung wechselt der erste Auslesepuls mit mindestens einer Gruppe aus mindestens fünf Wiederholungen eines weiteren der mindestens zwei Auslesepulse ab, wobei der lange Einzelpuls oder die Pulsgruppe den Anfang bilden kann. Bevorzugt wird dabei die Pulsdauer des ersten Pulses angepasst an die Summe der Pulsdauern der Auslesepulse der folgenden Gruppe aus mindestens fünf Wiederholungen eines weiteren der mindestens zwei Auslesepulse. In einer anderen Ausprägung überlappen die ersten Auslesepulse und die mindestens zweiten Auslesepulse zumindest teilweise in mindestens einem Teil der Wiederholungen innerhalb der Abfragesequenz. In einer weiteren Ausprägung umfasst die Abfragesequenz wenigstens einen dritten oder einen vierten Ausleseprozess, bevorzugt vier oder mehr Auslesepulse, insbesondere bevorzugt mindestens acht oder mindestens zehn. In einer alternativen Ausprägung umfasst die Abfragesequenz einen dritten Auslesepuls, der in zeitlicher Reihenfolge nach dem ersten Auslesepuls und einen vierten Auslesepuls der in zeitlicher Reihenfolge nach dem zweiten Auslesepuls erfolgt, bevorzugt werden die Auslesepulse in einer festgelegten Reihenfolge jeweils wiederholt ausgeführt, besonders bevorzugt wird eine mindestens zweifache Wiederholung der jeweils zwei Auslesepulsgruppen ausgeführt.
In einer weiteren alternativen Ausprägung, wird über den ersten, zweiten, dritten Auslesemesswert und/ oder vierten Auslesemesswert ein Emissions- spektrum, eine Intensität, eine Wellenlänge und/ oder eine Abklingdauer der Emission des Speicherleuchtstoffs erfasst.
Geeignete Auslesespektren In einer ersten Ausführung ist das Auslesespektrum des ausgewählten optischen Speicherleuchtstoffes strukturiert, bevorzugt enthält es mindestens eine Bande deren Maximum im Bereich 400 nm bis 2000 nm liegt und insbesondere bevorzugt weist diese mindestens eine Bande auf ihrer flacheren Flanke höchstens eine Halbwertsbreite (bestimmt als HWHM, half width half maximum) von 250 nm auf.
In einer weiteren bevorzugten Ausführung weist das Auslesespektrum des ausgewählten optischen Speicherleuchtstoffs mehr als eine Bande im Bereich 400 nm bis 2000 nm auf, wobei besonders bevorzugt ist, dass die Halbwerts- breiten der Banden (bestimmt als FWHM, füll width at half maximum) höchstens 500 nm betragen.
In einer Weiterbildung der Erfindung liegt das Emissionsspektrum des opti- sehen Speicherleuchtstoffs im Bereich 300 nm bis 2000 nm.
In einer bevorzugten Ausführung fällt das Emissionsspektrum des Speicherleuchtstoffs nicht vollständig mit dem Auslesespektrum des Speicherleuchtstoffs zusammen.
Zweiter Hauptaspekt: Beaufschlagen mit wenigstens einer Aufladesequenz
Um verschiedene Mitglieder einer Merkmalsserie universell aufzuladen, kann eine breitbandig emittierende Lichtquelle (Blitzlampe) eingesetzt wer- den. Die Aufladeeffizienz eines Stoffes bezüglich einer breitbandigen Beleuchtung unterscheidet sich typischerweise von der Effizienz einer schmal- bandigen Beleuchtung (zum Beispiel durch eine Laserlinie). Eine breitbandi- ge Beleuchtung kann spektrale Verschiebungen ausgleichen, die durch das Stoffdesign bzw. die Stoffauswahl bedingt werden. So lassen sich Stoffe in einer breitbandigen Anregung gleichstellen, welche unter schmalbandigen Beleuchtungen trennbar sind (zum Beispiel, weil für einen Stoff ein spezifischer Übergang getroffen wird).
Das Aufladespektrum beschreibt die spektrale Verteilung der Effizienz von Aufladevorgängen. Die Speichereffizienz variiert dabei mit der Wellenlänge. Das Aufladespektrum liegt in der Regel im hochenergetischen Teil des Anregungsspektrums der Photolumineszenz. Dabei können das Auflade- und das Anregungsspektrum unterschiedliche Verläufe aufweisen (Liu, Sei. Rep. 3, 1554; DOI:10.1038/ srep01554 (2013)). Insbesondere gibt es typischerweise eine Grenzwellenlänge, ab der ein Stoff nicht mehr signifikant aufgeladen, aber substantiell zur Photolumineszenz angeregt wird. Wählt man beispielsweise zwei Aufladeprozesse so, dass ein Beleuchtungsprozess bei der ersten Wellenlänge eine effiziente Aufladung bewirkt während bei der zweiten Wellenlänge das OSL- System nicht beteiligt ist, kann dies in einer Messsequenz zur Echtheitsprüfung genutzt werden: analog zum Zusammenhang von Ausleseeffizienz und Auslesekurve lässt sich die spektrale Aufladeeffizienz so anhand der Aufladekurve oder einer komplexen Auslesekurve anhand der Wirkung der unterschiedlichen Aufladeprozesse prüfen. Wählt man die Parameter zweier Aufladeprozesse so, dass sie nur für einen spezifischen Stoff gleiche Wirkung entfalten, lässt sich für diesen Stoff resultierende spezifische Kommutativität der Aufladeprozesse zur Echtheitsbewertung nutzen.
In einer bevorzugten Ausführung wird der optische Speicherleuchtstoff mit wenigstens einer Aufladesequenz und/ oder mindestens einem Präparationsschritt eine Schwellenwertemission eingestellt. Die Schwellenwertemission kann durch Einstellung der Aufladesequenz bzw. Auflademenge ange- passt werden. Bei der Schwellenwertemission zeigt die Emission des OSL- Stoffs bevorzugt ein definiertes Ausgangsignal, insbesondere eine definierte Intensität der optischen Emission unter einem definierten Ausleseprozess. Damit lassen sich präparierte definierte Ausgangszustände der OSL-Stoffe erzielen, so dass diese miteinander verglichen und somit unterschieden wer- den können.
Zwei Stoffe können auch aufgrund unterschiedlicher Aufladegeschwindigkeiten getrennt werden. In einer Ausprägung werden dazu Aufladesequenzen eingesetzt, die mehrere Aufladeprozesse, bevorzugt mehrere Auflade- pulse, enthalten. Aus den zugehörigen Auslesesignalen wird die Aufladegeschwindigkeit des optischen Speicherleuchtstoffs bestimmt. Die Auslesesignale entsprechen der Emissionszeitreihe oder Emissionsserienzeitreihe bzw. der Auslesemesswert-zeitreihe.
In einer ersten Ausführung umfasst Schritt a) zwei Aufladesequenzen, die jeweils wenigstens einen ersten Aufladeprozess und einen zweiten Auf- ladeprozess umfassen. In einer weiteren bevorzugten Ausführung werden die Aufladesequenzen sukzessive oder parallel oder zeitlich überlappend durchgeführt. Bevorzugt umfassen die Aufladesequenzen wenigstens einen Puls, noch bevorzugter drei bis acht Pulse. In einer weiteren Ausführung umfasst eine Aufladesequenz wenigstens einen ersten Aufladeprozess einen zweiten Aufladeprozess, der zeitlich nach dem ersten Ausleseprozess erfolgt.
In einer alternativen Ausführung umfasst eine Aufladesequenz wenigstens einen dritten oder einen vierten Aufladeprozess, bevorzugt mindestens vier bis zwanzig insbesondere bevorzugt acht bis sechzehn.
In einer zweiten Ausführung umfasst eine Aufladesequenz mindestens ein Aufladeprozess, der sich gegenüber einem anderen Aufladeprozess in der Wellenlänge, in der Intensität, in der Pulsdauer, in der Pulsintervalldauer und/ oder in der Wellenlänge unterscheidet.
In einer bevorzugten Ausführung umfasst ein Aufladeprozess wenigstens eine mit der Zeit intensitätsmodulierte kontinuierliche Aufladung. Dadurch ergeben sich zeitliche Schwankungen in der Intensität der Aufladungsanregung, d.h. es erfolgt eine nicht-diskrete Aufladung.
In einer weiteren bevorzugten Ausführung umfasst ein Aufladeprozess we- nigstens einen Aufladepuls, insbesondere bevorzugt zwei oder mehr Aufladepulse, noch bevorzugter drei bis acht oder vier bis zwanzig.
In einer weiteren Ausprägung werden unterschiedliche Pulsdauern der Aufladepulse ausgenutzt, um abzuschätzen, wie schnell ein Merkmal unter den gegebenen Beleuchtungsbedingungen aufgeladen wird.
In Messungen all dieser Ausprägungen kann direkt das Signal genutzt werden, das beim Aufladepuls anfällt. Außerdem kann ein Auslesepuls oder mehrere auch unterschiedliche Auslesepulse als probender Prozess einge- setzt werden, um die Effizienz des Aufladens zu prüfen.
Figur 2 zeigt unterschiedliche Aufladegeschwindigkeiten dreier Stoffe (Stoff I, Stoff II, Stoff III). Das Anwachsen des Signals unter Auslesepulsen (kurze Pulse) wird betrachet, wenn der Stoff wiederholt aufgeladen wird (längere Pulse). In der zugehörigen Sequenz erzeugt zunächst ein Auslesepuls ein Signal, danach folgt ein Aufladepuls.
Dieses Pulspaar wird zehnmal wiederholt, wobei der Auslesepuls den Effekt des vorlaufenden Aufladepulses misst. Aus den Maxima der Auslesepulse entsteht so eine bewertbare Kurve zur Aufladegeschwindigkeit dieser Stoffe. Hier erkennt man deutliche Unterschiede in der Wirkung der Aufladepulse auf die Stoffe I, II bzw. III: Während die Aufladepulse keine deutliche Wirkung auf Stoff I zeigen, wird für Stoff II eine deutliche Steigerung der Intensität der optischen Emission in Antwort auf den jeweils zugehörigen Ausleseprozess beobachtet. Bei entsprechender quantitativer Auswertung lassen sich auch die Stoffe II und III voneinander anhand ihres Aufladeverhaltens unterschieden. Dritter Hauptaspekt: Beaufschlagen mit Abfrage- und Aufladesequenzen
Durch das Mischen von Auflade- und Abfragesequenzen können komplexere Auslesekurven erhalten werden. Dies hat den Vorteil einer erhöhten Sicherheit, da dieses Mischen von Auflade- und Abfragesequenzen schwer nachzustellen ist.
Um zusätzliche externe Einflüsse abzufangen, kann durch eine geeignete Aufladesequenz ein optischer Speicherleuchtstoff in eine Situation gebracht werden, in der diese Einflüsse kaum noch eine Rolle spielen.
In einer bevorzugten Ausführung wird hierfür eine geeignete Abfolge von Auslese- und Aufladepuls eingesetzt, bis anhand eines Signals zum Beispiel unter einem Auslesepuls festgestellt wird, dass eine Schwelle überschritten wurde. Dadurch können definierte Ausgangssignale eingestellt werden. So kann eine Vergleichbarkeit der optischen Speicherleuchtstoffe erreicht werden.
In einer weiteren bevorzugten Ausführung kann eine sogenannte thermali- sierende Sequenz aus mehreren Auflade- und Abfragesequenzen (zum Bei- spiel auch randomisiert) eingesetzt werden, um die Kohärenz des Gedächtnisses zu zerstören, so dass anhand einer weiteren Prüfung nicht mehr nachvollziehbar ist, welcher Messsequenz das spezielle Merkmal vor dieser thermalisierenden Sequenz unterworfen war. Hier liegt also typischerweise ein teilweise entleerter OSL- Stoff vor, im Gegensatz spezifisch präparierten oder sogar singulären Situationen.
In einer bevorzugten Ausführung umfasst das Verfahren einen weiteren Schritt h., wobei der optische Speicherleuchtstoff mit wenigstens einer ther- malisierenden Sequenz beaufschlagt wird.
In einer ersten Ausführung wird der optische Speicherleuchtstoff mit mehreren Abfragesequenzen und mit mehreren Aufladesequenzen beaufschlagt.
In einer bevorzugten Ausführung erfolgt eine wiederholte und/ oder jeweils alternierende Abfolge des wenigstens einen Aufladeprozesses und des wenigstens einen Ausleseprozesses, insbesondere bevorzugt umfassen die Prozesse jeweils mindestens einen Puls, d.h. ersten Aufladepuls, ersten Auslese- puls.
In einer weiteren bevorzugten Ausführung erfolgen mehr als zwei Abfolgen, besonders bevorzugt ist die Reihenfolge: Aufladeprozess/ Ausleseprozess/ Aufladeprozess/ Ausleseprozess, insbesondere bevorzugt umfassen die Prozesse jeweils mindestens einen Puls.
In einer alternativen bevorzugten Ausführung erfolgt mindestens eine 2-fach randomisierte (zufällige) Wiederholung der Aufladeprozesse/ Ausleseprozesse, insbesondere bevorzugt umfassen die Prozesse jeweils mindestens einen Puls.
In einer weiteren Ausprägung kann in einer Sequenz die Kombination aus Auflade- und Auslesepuls gesucht werden, unter der das Emissionssignal stationär wird. Dadurch können unterschiedliche Aufladegeschwindigkeiten abgefragt werden.
Auswertung und Echtheitsnachweis
Je nach eingesetzter Auflade- bzw. Abfragesequenz ergibt sich eine Ausle- semesswertzeitreihe, die für den Echtheitsnachweis bewertet wird. Je nachdem, wie sich der ausgewählte optische Speicherleuchtstoff unter einer bestimmten Auflade- bzw. Abfragesequenz verhält und welche Eigenschaften durch diese Sequenz für den Echtheitsnachweis adressiert werden soll, müssen unterschiedliche Aspekte der Auslesemesswertzeitreihe ausgewertet werden. Es können auch verschiedene Echtheitsmerkmale mit mehreren Abfragesequenzen beaufschlagt werden. Aus einer Auslesemesswertzeitreihe lässt sich eine Auslesekurve erstellen. Durch die Bestimmung der Form der Auslesekurve oder durch die Bestimmung von Parametern, bevorzugt bezüglich absoluter Intensitätskalibrierungen skalierungsinvarianten Parametern, die den zeitlichen Verlauf der Kurve beschreiben und Abgleich des Kurvenverlaufs oder der bestimmten Parameter mit den zu erwarteten Ergebnissen für bekannte Referenzspeicherleuchtstoffe ist das Erkennung der Echtheit eines optischen Speicherleuchtstoffs möglich.
Für bekannte Referenzspeicherleuchtstoffe sind Referenzauslesemesswert- zeitreihen oder Referenzauslesemesswertserienzeitreihen in beispielsweise Look-up Tabellen hinterlegt. Durch einen Abgleich der erfassten Auslesekurvenform oder der erfassten Parameter erfolgt eine Zuordnung der optischen Speicherleuchtstoffe mithilf e der Look-up Tabelle. Dadurch können optische Speicherleuchtstoffe unterschieden werden und eine Bewertung der Echtheit des optischen Speicherleuchtstoffs erfolgen.
Besonders bevorzugt sind dabei Auswertungsmethoden, die für die Bewertung der Echtheit keinen definierten Ausgangszustand des optischen Spei- cherleuchtstoffes benötigen.
Echtheitsnachweis : a) Form der Auslesekurve
Zum Echtheitsnachweis kann die Form der Auslesekurve direkt bewertet werden, indem sie mit einer Vorgabe oder einem Schätzer verglichen wird. b) Parameter, die den zeitlichen Verlauf der Kurve beschreiben
Parameter die bevorzugt bewertet werden, sind das Verhältnis der Signalin- tensitäten, insbesondere zu Beginn und zu Ende der Pulsfolge, Mittelwert der Signalintensitäten ausgewählter Pulse, insbesondere bei alternierenden Sequenzen oder das Entleerungsverhältnis, das durch die Differenz der Signalintensität zu Beginn und Ende der Sequenz, insbesondere relativ zur Signalintensität zu Beginn der Sequenz gegeben ist. Weiterhin bevorzugte Pa- rameter sind die Differenzen direkt aufeinanderfolgender oder in größerem zeitlichem Abstand aufeinander folgender Auslesemesswerte. Weiterhin bevorzugte Parameter sind die relativen Differenzen direkt aufeinanderfolgender oder in größerem zeitlichem Abstand aufeinander folgender Auslesemesswerte.
Bevorzugt wird durch die Auslesemesswertzeitreihe von mindestens zwei Auslesemesswerten eine Intensitätsrelation des ersten Auslesemesswerts zum zweiten und/ oder gegebenenfalls folgenden Auslesemesswert des Speicherleuchtstoffs erfasst, um so die Auslesegeschwindigkeit des optischen Speicherleuchtstoffs zu bestimmen. Es kann das Intensitätsverhältnis zu verschiedenen Zeiten gebildet werden und als Maß für das charakteristische Zeitverhalten der Lumineszenz verwendet werden. Bei spektraler mehrkanaliger Detektion lassen sich zudem Intensitätsverhältnisse unterschiedlicher Emissionsbanden und das jeweilige zeitliche Verhalten unter der gegebenen Messsequenz bestimmen.
Neben der gesamten Auslesekurve kann auch jeder Puls betrachtet werden. Das An- bzw. Abklingverhalten eines Einzelpulses gibt charakteristische Informationen über das Zeitverhalten des Leuchtzentrums sowie eventuell auftretendes Nachleuchten.
Figur 3 zeigt den normierter Signalverlauf unter einem Pulspaar (erst Puls „rot" gefolgt von Puls„NIR") zusammen mit exponentiellen Anpassung des Messsignals an den Teil der Auslesekurve, in dem jeweils der Auslesepuls aus und das Signal im Wesentlichen abgeklungen ist. Aus diesen Daten lässt sich als weitere Maßzahl der Exponent der Anpassung nutzen. Bevorzugt ist die Abklingdauer der Emission eines Einzelpulses auf einen ersten Ausleseprozess so lange, dass die durch den ersten Ausleseprozess verursachte Emission die durch den zweiten Ausleseprozesses verursachte Emission überlagert. Alternativ bevorzugt dazu ist die Abklingdauer der Emission eines Einzelpulses auf einen ersten Ausleseprozess so kurz, dass die durch den ersten Ausleseprozess verursachte Emission zu Beginn des zweiten Ausleseprozesses bereits im Wesentlichen abgeklungen ist. Darüber hinaus kann aus der Auslesekurve auch die intrinsische Lumineszenzlebensdauer oder die persistente Lumineszenz (Nachleuchten) bestimmt werden. Insbesondere nimmt die Auslesekurve in Fällen, in denen die Lumineszenzlebensdauer (oder die Nachleuchtdauer) größer als der Pulsab- stand ist, ungewöhnliche Formen mit zunächst kumulativ ansteigenden Intensitäten an.
Zum Echtheitsnachweis wird bevorzugt aus den Parametern, die den zeitlichen Verlauf der Kurve beschreiben, dem Verhältnis der Signalintensitäten, dem Mittelwert der Signalintensitäten oder das Entleerungsverhältnis, quantitativ eine charakteristische Gedächtniseigenschaft bestimmt.
Für ein Echtheitsmerkmal hängen diese Eigenschaften jeweils von der Art der Messung ab. Wegen der engen Verschränkung von Messablauf und cha- rakteristischen Größe entsteht eine erhöhte Sicherheit, da für eine erfolgreiche Nachstellung die Merkmalszusammensetzung und der eingesetzte Messablauf (mit zeitlichen Abfolgen und Parametrisierungen) bekannt sein müssen. Beispiele für charakteristische Gedächtniseigenschaften sind:
• Auslesegeschwindigkeit (Wie schnell werden Energiereserven geleert?) Im OSL-Stoff beschreibt diese Größe, wie schnell sich ein Stoff auslesen lässt bzw. wie schnell die gespeicherten Energiereserven geleert werden. Sie lässt sich als relative Abnahme der optisch stimulierten Lumineszenz von Auslesepuls zu Auslesepuls beschreiben oder als Ableitung der Auslesekurve. Vergleicht man die Auslesegeschwindigkeit zweier optischer Speicherleuchtstoffe unter derselben Messsequenz, so ergeben sich Unterschiede aus Materialeigenschaften der optischen Speicherleuchtstoffe wie ihrer Stimu- lierbarkeit unter diesen Bedingungen, Ladungstransporteigenschaften oder unterschiedlichen Wahrscheinlichkeiten dafür, dass die stimulierten Ladungsträger in (anderen) Fallenzentren gefangen werden. · Aufladegeschwindigkeit (Wie schnell erfolgt die Aufladung?) Im
OSL-Stoff beschreibt diese Größe, wie schnell bzw. effektiv sich ein Stoff aufladen lässt. Sie lässt sich als relative Zunahme der optisch stimulierten Lumineszenz von Aufladepuls zu Aufladepuls beschreiben oder als Ableitung der Aufladekurve. Vergleicht man die Aufladegeschwindigkeit zweier opti- scher Speicherleuchtstoffe unter derselben Messsequenz, so ergeben sich Unterschiede aus Materialeigenschaften der optischen Speicherleuchtstoffe.
• Gedächtnistiefe (Wie lange kann ein Ereignis in der Vorgeschichte zurückliegen, um noch das Ergebnis einer Messung signifikant zu beeinflus- sen?) Dies kann durch wiederholtes Anwenden einer Messsequenz erfolgen, die zu bestimmten Zeiten durch ein anderes ausgezeichnetes Messereignis ersetzt wird, beispielsweise durch einen starken Auslesepuls. In einer bevorzugten Ausprägung ist die Gedächtnistiefe klein (2 Zyklen), sodass die Auslesekurve möglichst nur von der unmittelbaren Vorgeschichte abhängt.
• Vertauschbarkeitsregeln (Wird eine Information durch eine andere überschrieben oder verändert?) Für den optischen Speicherleuchtstoff werden Auslesepulse so festgelegt, dass sie in ihrer Wirkung definiert unterscheidbar oder bevorzugt definiert ähnlich sind. Die Unterscheidbarkeit oder Ähnlichkeit kann über ein Unterscheidbarkeitsmaß (Vertauschbarkeitsmaß) bestimmt werden. Ein solches Maß beschreibt, wie sich die Auslesekurve ändert, wenn die Reihenfolge zweier Auslesepulse in der zugehörigen Messsequenz vertauscht wird. In einer Ausprägung wird der betrachtete Puls mit einem Schätzwert verglichen, der sich aus dem Nachbarpulsen durch geeignete Verfahren (wie lineare Näherung oder Mittelwertbildung) ergibt. In einer weiteren Ausprägung wird der betrachtete Puls mit einem Schätzwert verglichen, der sich aus einer zusätzlichen Messung ergibt.
In einer alternativen Ausprägung werden Systeme (Speicherleuchtstoff, Auslesepulse und Messsequenzen) mit definierter Unterscheidbarkeit bevorzugt, in einer weiteren bevorzugten Ausprägung Systeme, in denen Vertausch- barkeit erfüllt ist.
• Kontinuität des Gedächtnisses (Können Lücken in einem ansonsten kontinuierlichen Gedächtnis auftreten?)
Bei einem optischen Speicherleuchtstoff als Echtheitsmerkmal beschreibt diese Größe, ob bei einer zeitweiligen Unterbrechung einer ansonsten gleichmäßigen Messsequenz eine Auslesekurve entsteht, die sich kontinuierlich aus den beiden Teilstücken vor und nach der Unterbrechung zusammenset- zen ließe. Lassen sich die Teilstücke vor und nach der Unterbrechung kontinuierlich zusammensetzen, wird das Gedächtnis als kontinuierlich und dieser Messsequenz bezeichnet. Treten bei einer solchen Zusammensetzung Stufen in der Auslesekurve auf, wird das Gedächtnis unter dieser Messsequenz als nicht kontinuierlich bezeichnet, wobei auch die Art und Form der Stufe (zu großes oder zu kleines Signal verglichen mit dem Soll, ansteigend oder verstärkt abfallend) charakteristisch ist. Ein mögliches Kontinuitätsmaß vergleicht unmittelbar nach der Unterbrechung die geschätzte Fortsetzung der Auslesekurve mit der unter der gegebenen Messsequenz tatsächlich gemessenen. In einer besonders bevorzugten Ausprägung werden optische Speicherleuchtstoffe, Auslesepulse und Messsequenz so ausgewählt, dass das Gedächtnis des gewählten optischen Speicherleuchtstoffs unter den gewählten Auslesepulsen und Messsequenzen wesentlich kontinuierlich ist.
• Persistenz (Wie stabil ist das Gedächtnis über der Zeit? Verlischt die Erinnerung?) In OSL-Stoffen verändert sich die Fallenbesetzung mit der Zeit („Fading"), da nichtstrahlende Relaxationspfade auch bei Raumtemperatur zugänglich sind.) Als mögliches Messverfahren kann nach einem Auflade- puls die Wartezeit zum ersten Puls der nachfolgenden Messsequenz variiert werden. Aus dem Vergleich der Auslesekurven für unterschiedliche Wartezeiten lassen sich geeignete Maße der Persistenz wie die Intensitätspersistenz (Stabilität des Signalmaximums der Auslesekurve gegenüber der Wartezeit) oder Geschwindigkeitspersistenz (Stabilität der Auslesegeschwindigkeit gegenüber der Wartezeit) bestimmen.
In einer Ausprägung werden OSL-Stoffe und Aufladepulse gewählt, die eine lange Persistenz des Gedächtnisses gewährleisten, um Aufladen und Ausle- sen zeitlich und räumlich zu entkoppeln.
In einer zweiten Ausprägung werden Echtheitsmerkmal und Aufladepulse gewählt, die eine kurze Persistenz des Gedächtnisses gewährleisten, um Aufladen und auslesen zeitlich und räumlich zu koppeln und damit eine ma- schinelle Bearbeitung notwendig zu machen.
In einer bevorzugten Ausführung sind OSL- Stoffe und Aufladepulse so gewählt, dass die Persistenz des Gedächtnisses an die Bearbeitungsgeschwindigkeit angepasst ist, d.h., dass die Persistenz des Gedächtnisses so einge- stellt ist, dass ab einer Wartezeit von 50 μβ, besonders bevorzugt ab einer Wartezeit von 20 μβ, nach dem Aufladen für eine feste Messsequenz das Gedächtnis stabil ist. · Sensitivität (Wie variiert das Gedächtnis mit den Parametern eines
Stimulus?) Bei einem OSL-Stoff ändert sich die Effizienz der Messung mit der Wellenlänge, d.h. es gibt ein Auslese- bzw. Aufladespektrum. Alternativ kann auch die Abhängigkeit der der optisch stimulierten Lumineszenz von der auslesenden Intensität gemessen werden.
In einer Ausprägung werden OSL-Stoffe gewählt, die ein Auslesespektrum mit mindestens einer ausgeprägten spektralen Struktur die in der Stimulationseffizienz mit der Wellenlänge variierend ausgebildet ist, aufweisen, wobei das Auslesespektrum mindestens ein lokales Minimum aufweist, bei dem die Stimulationseffizienz im Vergleich zu den flankierenden Maxima um mindestens 10% reduziert ist.
In einer bevorzugten Ausprägung ist die Stimulationseffizienz im Vergleich zu den flankierenden Maxima um mindestens 30% reduziert, wobei ein loka- les Minimum bedeutet, dass die Intensität davon ausgehend sowohl zu größeren als auch zu kleineren Wellenlängen hin zunimmt.
In einer zweiten Ausprägung werden OSL-Stoffe gewählt, die ein Aufladespektrum mit mindestens einer ausgeprägten spektralen Struktur, die in der Aufladeeffizienz mit der Wellenlänge variierend ausgebildet ist, aufweisen, wobei das Auslesespektrum mindestens ein lokales Minimum aufweist, bei dem die Aufladeeffizienz im Vergleich zu den flankierenden Maxima um mindestens 10% reduziert ist Assoziationsregeln: Assoziativität beschreibt wie verschiedene Messprozesse bei gleichzeitiger oder aufeinander folgender Einwirkung das Gedächtnis beeinflussen im Vergleich zu der Situation, in der jeweils nur einer der Messprozesse wirkt. Beispielsweise hängt die Lichtemission eines optischen Speicherleuchtstoffs davon ab, ob zwei unterschiedliche, auslesende Messprozesse hintereinander ausgeführt werden oder zeitlich überlappen.
• Gedächtnisstärke: Die Gedächtnisstärke beschreibt, wie stark ein Messprozess einen nachfolgenden beeinflusst. Für ein gedächtnisbehaftetes Merkmalssystem lässt sich eine Effizienz η definieren, S(P1) = η S(P1 ° PI), die gegebenenfalls auch als Funktion weiterer Parameter aufgefasst werden kann. Für ein gedächtnisloses System ist rj=l. Auch komplexere Maßzahlen für die Gedächtnisstärke sind denkbar, indem beispielsweise nicht aufeinanderfolgende sondern weiter auseinanderliegende Prozesse verglichen wer- den. Bei n-facher Wiederholung von PI (bezeichnet als Pln ) ergibt sich so S(P1) = rjn S(Pln) oder mit Normierung nS(Pl) = ηη S(Pln). Statt direkt Messwerte eines Messprozesses zu verwenden, können Messwerte mehrerer Messprozesse auch zuvor verrechnet (beispielsweise gemittelt) werden. Dies kann insbesondere sinnvoll sein, wenn eine ausgezeichnete Messprozessfol- ge eingesetzt werden soll.
• Sättigungsverhalten: Um zu beschreiben, inwieweit das gedächtnisbehaftete System sättigbar ist, wird über geeignete Abfolgen von Messprozessen festgestellt, unter welchen Bedingungen das System sein Gedächtnis verliert, da in einem Sättigungszustand das Systemverhalten pfadunabhängig wird. Das Sättigungsverhalten beschreibt somit die Art und Weise wie der Sättigungszustand erreicht wird und somit das Gedächtnis keine Informationen zusätzlich aufnehmen kann. • Latenz: Die Gedächtniseigenschaft Latenz bezieht sich auf die Verzögerung zwischen dem Zeitpunkt wann ein Messprozess wirkt und dem Zeitpunkt, wann die Wirkung in der Messhistorie sichtbar wird. Dies ist insbesondere in solchen Fällen eine wichtige Gedächtniseigenschaft, in der phy- sikalische Eigenschaften über kaskadierte Vorgänge verändert werden (beispielsweise bei der Lumineszenz durch Energieübertrag von einem Sensiti- zer auf das Leuchtzentrum eines Luminophors).
• Isolation: Die Isolation beschreibt die Stabilität des Werts der Ge- dächtniseigenschaft gegenüber der Umwelt (beispielsweise eine Arbeitstemperatur oder anliegende elektrische Felder für ein optisch stimulierbares Merkmalssystem, oder gegebenenfalls gegenüber chemische Umgebung o- der Ankopplung an ein Wärmebad). Bevorzugt ist das Merkmalssystem im Nachweisverfahren isoliert gegen die Umwelt und nur durch Messprozesse beeinflussbar.
• Spezifität: Mit Spezifität wird beschrieben, wie Messprozesse eines Typs im Vergleich zu einem anderen Typ wirken. Im Gegensatz zu Sensitivi- tät, welche die Wirksamkeit eines Messprozesses bei variierenden Parame- tern beschreibt, vergleicht Spezifität die Wirkung kategorisch unterschiedlicher Messprozesse. Ist beispielsweise ein gedächtnisbehaftetes Merkmalssystem sensitiv gegenüber optischen und thermischen Stimuli (beispielsweise ein System, das sowohl optisch stimulierte Lumineszenz also auch Thermo- lumineszenz aufweist), so beschreibt Spezifität wie sich die beiden Messpro- zesstypen in ihren Wirkungen vergleichen. Beispielsweise kann die Messwertänderung unter jeweils wiederholten Messprozessen eines jeden Typs miteinander in Beziehung gesetzt werden. Eine Normierung auf die Dauer der Messprozesse, die Anzahl der Messprozesse oder die eingetragene Energie ist dabei hilfreich. Referenzbibliothek
Zum Absicherungssystem gehören typischerweise mehrere optische Spei- cherleuchtstoffe, für die jeweils mehrere Auflade- bzw. Abfragesequenzen hinterlegt sind, die auf einen oder auch mehreren unterschiedlichen Typen von Messvorrichtungen abgestimmt sind, so dass der Echtheitsnachweis jeweils angepasst und gleichzeitig spezifisch durchgeführt werden kann. Für einen ausgewählten, optischen Speicherleuchtstoff lässt sich eine Vielzahl an Auflade- bzw. Abfragesequenzen für den Echtheitsnachweis definieren. Dies ist insbesondere relevant, wenn mehrere unterschiedliche Messvorrichtungen zum Einsatz kommen, die sich beispielsweise in den Wellenlängen der eingesetzten Lichtquellen unterscheiden. Auch bevorzugt ist es, wenn die Ergebnisse unter einer ersten Auflade- bzw. Abfragesequenz für den Echtheitsnachweis unter einer zweiten, von der ersten verschiedenen, Auflade- bzw. Abfragesequenz herangezogen werden (als Schätzer und/ oder Referenz, beispielsweise zur Bewertung von Vertauschbar keiten). Außerdem lassen sich Auflade- bzw. Abfragesequenzen definieren, unter denen eine ganze zugehörige Gruppe optischer Speicherleuchtstoffe echt erkannt wird. Wird zum Beispiel für eine Währung eine Gruppe optischer Speicherleuchtstoffe ausgewählt, wobei jede Denomination einen anderen optischen Speicherleuchtstoff enthält, so können Sequenzen definiert wer- den, die zur Echtheitsprüfung aller Denominationen gleichzeitig herangezogen werden und es können Auflade- bzw. Abfragesequenzen spezifisch für eine Denomination definiert werden.
Diese Vorgehensweise erlaubt eine hierarchische Strukturierung der Bank- notenbewertung von Qualitätssicherung bis hin zur Echtheitsbewertung einer einzelnen Ausgabe einer Denomination bzw. spezielle Präparationen.
In einer bevorzugten Ausprägung umfasst eine Referenzbibliothek solche Sequenzen, die zur Echtheitsbewertung eines gewählten optischen Speicherleuchtstoffs mit einer gewählten Messvorrichtung herangezogen werden können.
In einer weiteren bevorzugten Ausprägung umfasst die Referenzbibliothek Messparameter, die geeignet sind, in relevant diskriminierenden Echtheitsnachweisen für verschiedene, zu einem OSL-Stoff gehörende Merkmale eingesetzt zu werden.
Bevorzugt wird für die Echtheitsbewertung des gewählten Echtheitsmerk- mals auf der gewählten Messvorrichtung mindestens eine Auflade- bzw. Abfragesequenzen aus dieser Referenzbibliothek verwendet.
Insbesondere bevorzugt werden für die Echtheitsbewertung des gewählten Echtheitsmerkmals auf der gewählten Messvorrichtung mehr als eine Aufla- de- bzw. Abfragesequenzen aus dieser Referenzbibliothek verwendet.
In einer alternativen Ausprägung umfasst die Referenzbibliothek Look-up Tabellen die geeignet sind, in relevant diskriminierenden Echtheitsnachweisen für verschiedene, zu einem OSL-Stoff gehörende Merkmale eingesetzt zu werden
Bevorzugt sind Wertdokumente mit mindestens einem Echtheitsmerkmal mit einem erfindungsgemäßen optischen Speicherleuchtstoff. Insbesondere bevorzugt sind Wertdokumente, die mehrere unterschiedliche Echtheitsmerkmale aufweisen. Das Verfahren zum Prüfen der verschiedenen Echtheitsmerkmale umfasst mehrere verschiedene Abfragesequenzen und/ oder Aufladesequenzen.
Figuren
Die Erfindung wird nachstehend in Verbindung mit den Fig.l bis Fig. 12 beschrieben. In den Figuren zeigen:
Figur 1: eine Messsequenz aus drei Pulsen PI, P2, und P3, wobei beispielhaft drei Pulsformen dargestellt sind, Rechtecks-, Impuls- und abgewandelte Sägezahnform; Figur 2: unterschiedliche Aufladegeschwindigkeiten dreier Stoffe (Stoff I, Stoff II, Stoff III);
Figur 3: Normierter Signal verlauf unter einem Pulspaar (erst Puls„rot" gefolgt von Puls„NIR") zusammen mit exponentiellen Anpassung des Mess- Signals;
Figur 4: Anregungs-, Emissions- und Auslesespektrum von Stoff I;
Figur 5: Anregungs-, Emissions- und Auslesespektrum von Stoff II;
Figur 6: Anregungs-, Emissions- und Stimulationsspektrum von Stoff III;
Figur 7: Messsequenz 16(Q),16-fach wiederholtes Auslesen mit Auslesepuls Q und die zugehörige Auslesekurve für Stoff I zusammen mit der exponentiellen Anpassung an die Einhüllende; Figur 8: Stoff I unter der alternierenden Sequenzabfolge der 12 roten bzw. NIR-Lichtpulse 12(rot NIR) und die Auslesekurve; Figur 9: Stoff I die Wert der Signalmaxima zu jedem Puls zur Sequenz 12(rot NIR);
Figur 10 a-c Beispiele zur Vertauschbar keit:
1. Reihe-Stoff I, 2. Reihe-Stoff II, 3. Reihe-Stoff III, Zusätzlich sind jeweils die maximalen Signalamplituden für jeden Auslesepuls markiert (Rauten);
Figur 10a: Verwendete Messsequenzen 8(RR*), Auslesekurven für Stoff I-III;
Figur 10b: Verwendete Messsequenz 16R, Auslesekurven für Stoff I-III;
Figur 10c: Verwendete Messsequenz 16R*; Auslesekurven für Stoff I-III;
Figur 11 Vergleich des Unterscheidbar keitmaßes U für Stoff I, Stoff I und Stoff III berechnet unter den Sequenzen ((R R*), 16R und 16R*;
Figur 12 Vergleich des einseitigen und gleichmäßigen Abstands für Stoff I, Stoff II und Stoff III als Nachweis der Vertauschbarkeit: Nur für Stoff I weisen beide Maße kleine Werte auf. Für Stoff I sind also die Auslesepulse R und R* auch auf diesen Maßen vertauschbar.
Ausführungsbeispiel 1:
Stoff I: Strontiumsulfid dotiert mit Kupfer und Bismut
Herstellung 19,93g SrC03, 0,03g B12O3 und 0,01g CuS wurden sorgfältig gemischt und in einen Korund-Tiegel gegeben. Die Mischung wurde mit 24 g einer 1:1 Mischung aus elementarem Schwefel und Na2CÜ3 überschichtet und mit einem Deckel abgedeckt. Anschließend wurde das Material 6h bei 900°C geglüht. Das gesinterte Material wurde zerkleinert und in einer Schwingmühle gemahlen. Das fertige Produkt liegt nach einem abschließenden Temperierungsschritt (12h bei 550°C) vor. Die zugehörigen Spektren sind in Figur 4 dargestellt. Stoff II: Strontiumsulfid dotiert mit Europium und Samarium
Präparation in Analogie zu Stoff I. Die zugehörigen Spektren sind in Figur 5 dargestellt.
Stoff III: Strontiumaluminat dotiert mit Europium und Thulium
Präparation folgt Katsumata, T., et al. Trap Levels in Eu-doped SrAl204 Phosphor Crystals Co-Doped with Rare-Earth Elements. J. A,. Ceram. Soc. 2006, Bd. 89, 3, S. 932-936. Die zugehörigen Spektren sind in Figur 6 dargestellt. Ausführungsbeispiel 2: Messsequenz, 16-fach wiederholtes Auslesen mit Auslesepuls Q, 16(Q)
Im ersten Beispiel wird der angeregte Stoff I (Anregung erfolgte mit einem blauen Lichtpuls) 16-fach wiederholt mit demselben Auslesepuls (bezeichnet als„Q") ausgelesen und das auftretende Signal im Bereich von 490 nm bis 550 nm mit einer Avalanche-Photodiode bei 2 MHz Abtastfrequenz gemessen und als Auslesekurve aufgezeichnet. Die Parameter, die den Auslesepuls beschreiben, sind in der folgenden Tabelle zusammengefasst. Tabelle 1 Parameter des Auslesepulses„rot'
In Figur 7 ist die Pulsfolge der Auslesepulse (vertikale Achse rechts) und die Auslesekurve (vertikale Achse links) gegen die Zeit dargestellt. Der Aufladepuls (Laserdiode 450 nm, Strom 800 mA, Dauer 200 μ5) erfolgte außerhalb der dargestellten Daten (zur Zeit t=0). In die Messdaten ist zusätzlich die exponentielle Anpassung an die Einhüllende ab dem 2. Puls als gestrichelte Linie eingetragen. Stoff I weist zudem ein gewisses Nachleuchten auf, das im Signalanstieg vom ersten auf den zweiten Puls der Pulsfolge sichtbar wird. Dieses Nachleuchten überlagert mit dem OSL-Signal. Dies ist eine sehr spezifische Eigenschaft des hier beschriebenen Systems aus Stoff I, der Messvorrichtung sowie der verwendeten Messsequenz, die auf der starken Verschränkung dieser Komponenten des Echtheitssystems beruht. Dies wird vorteilhaft zur Echtheitsbewertung des markierten Gegenstands herangezogen.
Zur Auswertung der Auslesekurve kann die Lebensdauer aus der exponen- tiellen Anpassung an die Einhüllende herangezogen werden, hier beträgt dieser Wert 341.3 β. Außerdem kann das Entleerungsverhältnis η herangezogen werden, das hier über die Differenz der maximalen Signalintensität des a-ten Pulses zu Beginn S(a) und des b-ten Puls gegen Ender der Sequenz S(b) gewichtet mit der Summe dieser Intensitäten definiert wird, η = - r— -τ . Für a=2, b=15 ergibt sich im dargestellten Fall der Wert η=0.198.
Weiterhin kann zur Auswertung die exakte Form der Auslesekurve mit ei- ner Referenzkurve verglichen werden oder selektiv weitere charakteristischen Aspekte der Kurve wie z.B. die An- oder Abklingzeiten der Intensitäten der einzelnen Pulse oder der jeweilige Nachleuchtanteil mit entsprechenden Referenzwerten verglichen werden. Ausführungsbeispiel 3: Messsequenz, alternierendes Auslesen 12(rot NIR)
Im diesem Beispiel wird der geladene Stoff I der Sequenz 12(rot NIR) ausgesetzt und das auftretende Signal im Bereich von 500 und 550 nm gemessen: anfangs wird der Stoff mit dem Prozess W aufgeladen (der Aufladepuls en- det zum Zeitpunkt ί=300μ8), nach einer Wartezeit (Delay, 2ms) wird zuerst mit den Prozess rot, dann mit dem Prozess NIR ausgelesen. Die Wartezeit stellt sicher, dass kein Nachleuchten zum Signal beiträgt. Eine andere (insbesondere kürzere) Wartezeit ist möglich, führt aber wegen des Nachleuchtens und anderer Relaxationseffekte zu einer anderen Auslesekurve. Letztlich stellt eine Messsequenz mit anderer Wartezeit eine andere Messsequenz dar. Diese Abfolge der Auslesepulse wird 12 Mal wiederholt. Die Prozesse sind in Tabelle 2 definiert und in Figur 8 dargestellt. Beispielhaft erfolgt die Echtheitsanalyse aufgrund mehrerer Maßzahlen. Tabelle 2 Parameter des Aufladepulses W und der Auslesepulse„rot" und
Prozesse und Parameter W rot NIR
Wellenlänge 455 nm 638 nm 853 nm
Strom 1000 mA 800 mA 1000 mA
Rel. Intensität nach Abschwächer 100% ca. 40% 100%
Pulsdauer 80 β 2.5 μβ 2.5μ5
Pulsabstand 2 ms 11.25μβ 11.25μβ
Die in dieser Erfindung als Echtheitsmerkmal verwendeten Speichereigenschaften lassen sich anhand der Auslesekurve bestimmen. Dazu werden beispielsweise die Signalmaxima (bzw. das Integral des Signals für jeden Puls) der Prozesse rot und NIR ermittelt und als Zeitreihe dargestellt:
Wie in Figur 9 sichtbar ergeben sich für jeden der Prozesse abfallende Kurven. Die Größen rot(n) bzw. NIR(n) bezeichnen das maximale Signal, die Größen sum_rot(n) bzw. sum_NIR(n) das integrierte Signal zugehörig zur n. Anwendung des jeweiligen Prozesses. Die Tabelle 3 fasst einige mögliche erfindungsgemäße Maßzahlen und die zugehörigen Ergebnisse in diesem Beispiel zusammen.
Tabelle 3 Beispiele für charakteristische Maßzahlen und deren Auswertung für Stoff I
„rot" und„NIR".
Das erste Pulspaar wird ignoriert um eventuelles Einschwingverhalten abzufangen.
NIR 2 - rot{12 -15.2 Ein mögliches Maß für die Unterrot(2) - NIR{12 schiedlichkeit der Wirkung der beiden Ausleseprozesse„rot" und „NIR".
Das erste Pulspaar wird ignoriert um eventuelles Einschwingverhalten abzufangen.
Neben der gesamten Auslesekurve kann auch jeder Puls betrachtet werden. Das An- bzw. Abklingverhalten eines Einzelpulses gibt charakteristische Informationen über das Zeitverhalten des Leuchtzentrums sowie eventuell auftretendes Nachleuchten. Figur 3 zeigt den normierten Signalverlauf unter einem Pulspaar rot/NIR, d.h. erst Puls„rot" gefolgt von Puls„NIR" zusammen mit exponentiellen Anpassungen des Messsignals an den Teil der Auslesekurve, in dem jeweils der Auslesepuls aus und das Signal im Wesentlichen abgeklungen ist. Aus diesen Daten lässt sich als weitere Maßzahl der Exponent der Anpassung nutzen. Alternativ können Intensitätsverhältnisse zu verschiedenen Zeiten gebildet werden und als Maß für das charakteristische Zeitverhalten der Lumineszenz verwendet werden.
Tabelle 4 Beispiele für eine charakteristische Maßzahl, die sich auf Lumineszenzabklingzeiten und Nachleuchten stützt und deren Auswertung für Stoff I
Ergebnis Bemerkung Exponentielle Anpassung an -122144s-! (NiR) Diese Größe beschreibt die die auf das Maximum von -114967s-1 (rot) Lumineszenzlebensdauer
NIR normierten Signalpulse, beziehungsweise auch Anab einem Abstand von 2.5μ8 teile des Nachleuchtens vom Pulsmaximum, davon
der Exponent
Ausführungsbeispiel 4: Vertauschbarkeit und Bibliotheken
In diesem Beispiel wird Stoff I als Echtheitsmerkmal in ein Banknotenpapier eingebracht, die Stoffe II und III stellen einen alternativen Stoff und einen Nachahmer dar. Spektral unterscheiden sich Stoff I und II merklich, während Stoff I und III sehr ähnliche Emissionen aufweisen.
Zunächst werden für das Merkmal Stoff I zwei Auslesepulse festgelegt, die in ihrer Wirkung vertauschbar sind, nämlich Auslesepuls R und R*. Die Parameter der beiden Auslesepulse sind in der nachfolgenden Tabelle 5 zu- sammengefasst. Vertauschbarkeit bedeutet, dass die Reihenfolge der beiden Auslesepulse innerhalb einer Sequenz getauscht werden kann, ohne die Auslesekurve merklich zu ändern.
Tabelle 5 Parameter der Auslesepulse R und R*
Geeignete Messsequenzen die R und R* enthalten, können die Vertauschbar- keit für den Echtheitsnachweis testen. Ein Beispiel solcher Sequenzen ist die Sequenz 8(R R*), in der sich R und R* abwechseln. Die Sequenz beginnt mit R und umfasst insgesamt 16 Auslesepulse. Die Messsequenz und die Auslesekurve am (durch einen blauen Lichtpuls) zuvor geladenen Stoffe I, II und III unter dieser Sequenz sind in Figur 10a bis c dargestellt.
Während die Auslesekurve für Stoff I einen gleichmäßigen Abfall der Intensität zeigt, ist die Auslesekurve für Stoff II und insbesondere für Stoff III deutlich moduliert. Betrachtet man zusätzlich die gleich langen Messsequen- zen, die nur einen der beiden Auslesepulse enthalten, nämlich 16R und 16R* so verhalten sich die Auslesekurven für alle drei Stoffe (I, II, III) gleichmäßig fallend.
Zum Echtheitsnachweis werden Unterscheidbarkeitsmaße definiert. Solch ein Maß beschreibt, inwieweit zwei Pulse innerhalb einer Sequenz in ihrer Wirkung unterscheidbar sind. Für die Messsequenz 8(R R*) wird das Unter- scheidbarkeitsmaß U folgendermaßen bestimmt: Zunächst wird für jeden Auslesepuls der Wert des zugehörigen Maximums der Auslesekurve bestimmt (als Rauten in Figur 10a bis c markiert). Dieser Wert wird als Pulsin- tensität Pn bezeichnet, wobei der Index n den n-ten Puls der Messsequenz bezeichnet. Für den betrachteten n-ten Puls der Messsequenz wird berechnet, wie weit er vom geometrischen Mittel der Pulsintensitäten der benachbarten Pulse der Messsequenz entfernt ist, also
wobei hier n von 2 bis 15 läuft, da der erste und letzte Puls keinen Nachbarn hat. Als Unterscheidbarkeitsmaß U wird hier die Standardabweichung der Werte ^bezeichnet. In Figur 11 ist für die Stoffe I, II und III jeweils das Unterscheidbarkeitsmaß U für die Messsequenz 8(R R*) dargestellt. Zum Vergleich ist außerdem jeweils der Wert des Unterscheidbarkeitsmaßes U für die Sequenzen 16 R und 16R* eingezeichnet. Stoff I weist unter allen drei Messsequenzen eine kleine Unterscheidbarkeit auf, U (Stoff I) <0,1. Die bei- den anderen Stoffe weisen unter der Messsequenz 8(R R*) eine Unterscheidbarkeit U>0,3 auf. Für Stoff II und Stoff III sind die Auslesepulse R und R* in ihrer Wirkung nicht vertauschbar.
Zudem wird zur Messung unter der Sequenz 8(R R*) auch die Sequenz 16 R* und / oder 16R herangezogen. Die Auslesekurve unter 16 R* dient als Schätzer für die Auslesekurve und damit für die Pulsintensitäten unter der Messsequenz 8(R R*). Zum Echtheitsnachweis wird der einseitige Abstand oder der gleichmäßige Abstand der Auslesekurven bestimmt. Dazu werden zunächst die Pulsintensitäten der Auslesekurven so normiert, dass jeweils die Pulsintensität des ersten Auslesepulses einer Messsequenz auf den Wert 1 gesetzt wird. Die so normierte Pulsintensität des n-ten Pulses unter einer Messsequenz wird mit Pn bezeichnet. Der einseitige Abstand ε ergibt sich hier aus
Der gleichmäßige Abstand δ wird hier berechnet über
Beide Maße beschreiben letztlich, wie gut die Wirkung der Auslesepulse R und R* vertauschbar sind, wobei die Messsequenzen 16R und 16R* Schätzer für die Messsequenz 8 (R R*) bereitstellen.
Die Figur 12 stellt die Werte des einseitigen und gleichmäßigen Abstands für Stoff I, Stoff II und Stoff III zusammen, berechnet wie oben angegeben mit den Daten aus Figur 10a bis c. Nur für Stoff I weisen beide Maße kleine Wer- te (ε < 0.1; δ < 0.1) auf. Nur für Stoff I sind die Auslesepulse R und R* auch auf diesen Maßen in ihrer Wirkung vertauschbar.
Diese Vorgehensweise lässt sich verallgemeinern, wobei nicht nur alternierende Pulsfolgen sondern auch komplexere Messsequenzen herangezogen werden können. Vertauschbarkeit lässt sich auch für mehr als zwei unterschiedliche Auslesepulse definieren. Für den Echtheitsnachweis werden deshalb geeignete Messsequenzen zu Referenzbibliotheken zusammengefasst. Hier gehören beispielsweise die genannten Messsequenzen 8(R R*), 16R und 16 R* in eine Referenzbibliothek. Eine weitere Sequenz dieser Referenzbiblio- thek ist aus Gruppen der Auslesepulse R und R* zusammengefasst, wobei in der Messsequenz zuerst acht Mal R und anschließend acht Mal R* ausgeführt werden, also 8R8R*. Auch für diese Messsequenz kann ein Unter- scheidbarkeitsmaß definiert und/ oder der einseitige und/ oder der gleichmäßige Abstand berechnet und zum Echtheitsnachweis herangezogen wer- den. Weiterhin enthält die Referenzbibliothek weitere Messsequenzen der Länge 16, wobei unterschiedliche Permutationen der Abfolge von R und R* genutzt werden.
Bedarfsgemäß erweitern kürzere und längere Messsequenzen die Referenz- bibliothek, beispielsweise gehören die Sequenz RRR* oder R*RR ebenso dazu wie 100R, 100R*, 100(RR*), die beispielsweise für den Echtheitsnachweis in unterschiedlichen Einsatzszenarien, z.B. Qualitätssicherung des Merkmals, eines Zwischenprodukts oder der Banknote genutzt werden können, ohne den in der maschinellen Banknotenbearbeitung ablaufenden Bewertungs- prozess offenzulegen. Alternativ können auch unterschiedliche Prüfungsorte der Banknoten (z.B. POS-Kassen vs. Zentralbanken) unterschiedliche Messsequenzen der Referenzbibliotheken verwenden.
Bedarfsgemäß werden Messsequenzen zur Referenzbibliothek hinzuge- nommen, die andere Auslesepulse nutzen. Zu diesen Auslesepulsen gehören beispielsweise solche mit längerer Pulsdauer (10 μβ, 100 8) und/ oder mit anderen Wellenlängen (zum Beispiel 488 nm, 532 nm, 658 nm, 758nm, 808nm, 915 nm, 980 nm) und/oder anderen Intensitäten der Lichtquellen. Mit diesen Pulssequenzen (die in Analogie zu den genannten gebildet wer- den und/ oder andere Pulsreihenfolgen) wird sichergestellt, dass ein Stoff auf unterschiedlichen Sensoren sicher nachgewiesen werden kann. Insbesondere enthält die Referenzbibliothek auch Messsequenzen aus mindestens drei unterschiedlichen Auslesepulsen, zum Beispiel die Sequenz 4(SRR*), wobei der Auslesepuls S definiert ist durch die Parameter in nachfolgender Tabelle 6 Parameter des Auslesepulses.
Tabelle 6: Parameter des Auslesepulses
Dieser zusätzliche Auslesepuls dient zur Unterscheidung von Stoff I und Stoff II in der Referenzbibliothek und ruft für Stoff II ein starkes Signal hervor, während Stoff I nur ein schwaches Signal liefert.
Ausführungsbeispiel 5: Überlagerte Auslesepulse und dritter Auslesepuls
In einem weiteren Beispiel wird Stoff I in ein geeignetes transparentes Lacksystem eingebracht und auf eine Trägerfolie auf geräkelt (10 Masseprozent Merkmalspulver im Lack, Nassfilmstärke 50 μιη).
In einer Referenzbibliothek sind drei Abfragesequenzen hinterlegt.
Als erste Abfragesequenz wird eine Pulsfolge verwendet, in der zunächst 6 Pulse des Typs Q wie in Beispiel 2 eingesetzt werden. Anschließend wird das Echtheitsmerkmal mit drei weiteren Pulsen des Typs Q beleuchtet, denen ein lang anhaltender Puls L (Wellenlänge 780 nm, Bestromung 1000 mA, Puls- dauer 30 μβ, Pulsabstand -30μ8) überlagert ist. Der negative Pulsabstand stellt die Überlagerung sicher. Über einen Abschwächer wird die Beleuchtungsstärke so eingestellt, dass die vom ersten Puls der Überlagerung hervorgerufene Signalintensität doppelt so groß ist wie die Signalintensität die vom ersten Puls Q der Abfragesequenz hervorgerufen wird. Als Echtheitsnachweis wird dies geprüft und die Auslesegeschwindigkeiten für die beiden Teile der Abfragesequenz bestimmt. Während der Überlagerung lässt sich das Echtheitsmerkmal deutlich schneller auslesen. Im Vergleich zum Echtheitsmerkmal weisen Stoff II und Stoff III ein vom Faktor 2 abweichendes Verhältnis der Signalintensität des ersten Pulses der Überlagerung zur Signalintensität des ersten Pulses der Abfragesequenz auf. Der Einfluss der Überlagerung auf die Auslesegeschwindigkeit ist für Stoff II und Stoff III deutlich geringer.
Als zweite Abfragesequenz ist die alternierende Sequenz 8(RR*) aus Beispiel 4 hinterlegt. Der Echtheitsnachweis folgt Beispiel 4.
Als dritte Abfragesequenz wird eine alternierende Folge 5(RTR*) eingesetzt. Puls T nutzt dieselbe Beleuchtungsquelle wie L (780 nm), ist allerdings als kurzer Puls definiert (Pulsdauer 1 μ8, Pulsabstand 4 μβ). Wiederum sind für das Echtheitsmerkmal die Pulse R und R* vertauschbar. Der Puls T stört die Vertauschbarkeit nicht. Ausführungsbeispiel 6: Unterschiedliche Wirkung von Aufladepulsen
In Figur 2 werden die unterschiedlichen Aufladegeschwindigkeiten der drei OSL-Stoffe Stoff I, Stoff II und Stoff III bewertet. Dazu wird jeweils die gleiche Abfolge aus Auslesepuls und Aufladepuls zehnmal wiederholt zu einer Sequenz zusammengesetzt und deren Wirkung auf die drei OSL-Stoffe verglichen.
Der Auslesepuls misst dabei den Effekt des vorlaufenden Aufladepulses. Aus den Maxima der Auslesepulse entsteht so eine bewertbare Kurve zur Aufladegeschwindigkeit dieser Stoffe. Hier erkennt man deutliche Unterschiede in der Wirkung der Aufladepulse auf die Stoffe I, II bzw. III: Während die Aufladepulse keine deutliche Wirkung auf Stoff I zeigen, wird für Stoff II eine deutliche Steigerung der Intensität der optischen Emission in Antwort auf den jeweils zugehörigen Ausleseprozess beobachtet. Bei entsprechender quantitativer Auswertung lassen sich auch die Stoffe II und III voneinander anhand ihres Aufladeverhaltens unterschieden.
Ausführungsbeispiel 7: Aufladeprozesse mit unterschiedlicher Effizienz
Die OSL-Stoffe Stoff I und Stoff II werden mit einer wiederholten Sequenz aus
5x Aufladepuls 280nm
5x Auslesepuls 900nm
4x Aufladepuls 450nm
4x Auslesepuls 900nm
beaufschlagt.
Dabei wird für Stoff I und für Stoff II eine jeweils quantitativ unterschiedli- che Aufladewirkung für die beiden Aufladeprozesse bei 280 nm bzw. bei 450 nm beobachtet, anhand derer die beiden Stoffe unterschieden werden können. Für einen Fachmann ist es selbstverständlich, dass die angegebenen Beispiele nur beispielhaft aufgeführt sind und, sofern möglich, anderweitige Kombination und Wertebereiche, wie angegeben, denkbar sind. Die angegebenen Beispiele sollten demnach nicht abgrenzend gelesen werden, sondern kön- nen auch in Kombination mit den hierin angegebenen verschiedenen Merkmalen mitgelesen werden.
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Claims

P a t e n t a n s p r ü c h e
1. Verfahren zum Prüfen eines Echtheitsmerkmals mit einem optischen Speicherleuchtstoff, umfassend die Schritte:
a. Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs mit mindestens einer Abfragesequenz, umfassend jeweils wenigstens einen ersten Aus- leseprozess und einen zweiten Ausleseprozess;
b. Erfassen jeweils mindestens eines ersten und eines zweiten Auslesemesswerts, die jeweils auf der Detektion einer optischen Emission in Antwort auf den jeweils ersten bzw. den jeweils zweiten zugehörigen Ausleseprozess basieren;
c. Erstellen einer jeweils der mindestens einen Abfragesequenz zugehörigen Auslesemesswertzeitreihe, umfassend mindestens den jeweils zu dem ersten Ausleseprozess zugehörigen ersten und den jeweils zu dem zweiten Ausleseprozess zugehörigen zweiten Auslesemesswert; und
d. Auswerten der jeweils der Abfragesequenz zugehörigen Auslesemesswertzeitreihe zur Bestimmung eines dynamischen Verhaltens aus der Auslesemesswertzeitreihe unter der jeweils zugehörigen Abfragesequenz.
2. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der optische Speicherleuchtstoff Leuchtzentren und Fallenzentren aufweist, wobei vorzugsweise in dem Speicherleuchtstoff vorhandene Ladungsträger vor Schritt a. zumindest teilweise an den Fallenzentren gespeichert sind und wobei die in den Fallenzentren gespeicherten Ladungsträger mittels der Ab- fragesequenz in Schritt a. zumindest teilweise von den Fallenzentren auf die Leuchtzentren übergehen.
3. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der Schritt a. zwei Abfragesequenzen umfasst, die jeweils wenigstens einen ersten Ausleseprozess und einen zweiten Ausleseprozess umfassen.
4. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei bei dem Schritt d. das Auswerten der Auslesemesswertzeitreihe quantitativ erfolgt, um mindestens eine charakteristische Gedächtniseigenschaft des optischen Speicherleuchtstoffs zu bestimmen.
5. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei jeder Ausleseprozess wenigstens einen Auslesepuls oder eine mit der Zeit intensi- tätsmodulierte kontinuierliche Auslesung umfasst.
6. Verfahren nach Anspruch 5, wobei der Auslesepuls eine Schwerpunktswellenlänge aus einen Wellenlängenbereich von 360 bis 1200 nm aufweist und/ oder die Pulsdauer in einem Bereich von 1 μβ und 100 ms, insbesondere zwischen 5 und 50 oder zwischen 20 μβ und 5 ms, insbesondere zwischen 40 μβ und 1 ms, liegt.
7. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei die Abfragesequenz wenigstens einen dritten oder einen vierten Ausleseprozess umfasst.
8. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, weiterhin umfassend wenigstens eine Aufladesequenz, umfassend wenigstens einen ersten Aufladeprozess zum Beaufschlagen des optischen Speicherleuchtstoffs zeitlich vor der wenigstens einen Abfragesequenz, wobei der Aufladeprozess vorzugsweise wenigstens einen Aufladepuls umfasst, der Aufladepuls einen Wellenlängenbereich von 240 nm und 550 nm, insbesondere dem Wellenlängenbereich im sichtbaren Licht von 400 nm bis 550 nm, aufweist, und/ oder die Pulsdauer in einem Bereich von 1 μβ und 100 ms, insbesondere zwischen 10 μβ und 100 ms, vorzugsweise zwischen 500 μβ und 50 ms liegt.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 4 oder 5 bis 8 in Kombination mit 4, wobei die mindestens eine charakteristische Gedächtniseigenschaft ausgewählt ist aus: Persistenz, Gedächtnistiefe, Gedächtnisstärke, Sensitivi- tät, Spezifität, Vertauschbarkeit, Assoziation, Kontinuität, Latenz, Sättigung, Isolation, Aufladegeschwindigkeit und/ oder Auslesegeschwindigkeit.
10. Verfahren nach einem Ansprüche 4 oder 5 bis 9 in Kombination mit Anspruch 4, wobei der Schritt des Auswertens der Auslesemesswertzeitreihe auf mindestens eine charakteristische Gedächtniseigenschaft des optischen Speicherleuchtstoffs eine Bestimmung der Form des zeitlichen Kurvenver- laufs der Auslesemesswertzeitreihe, oder eine Bestimmung von Parametern die den zeitlichen Kurvenverlauf der Auslesemesswertzeitreihe beschreiben, umfasst.
11. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei in der Auslesemesswertzeitreihe von mindestens zwei Auslesemess werten die Abklingdauer der Emission auf einen ersten Ausleseprozess so lang ist, dass die Emission auf den ersten Ausleseprozess die Emission des zweiten Ausleseprozesses überlagert.
12. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der optische Speicherleuchtstoff mehr als eine unterschiedliche charakteristische Gedächtniseigenschaft aufweist.
13. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei wenigs- tens ein erster Ausleseprozess und ein zweiter Ausleseprozess sich in wenigstens einer der Eigenschaften: Wellenlänge, Spektralform, Intensität, Pulsform und Pulsabstand unterscheiden.
14. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei wenigs- tens ein erster Ausleseprozess und ein zweiter Ausleseprozess mindestens zwei spektral getrennte Auslesewellenlängen aufweisen.
15. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der op- tische Speicherleuchtstoff mit zwei oder drei Abfragesequenzen beaufschlagt wird, wobei jeder Abfragesequenz mindestens eine Auslesemesswertzeitrei- he oder Auslesemesswertserienzeitreihe zugeordnet ist.
16. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der op- tische Speicherleuchtstoff mehrere charakteristische Gedächtniseigenschaften aufweist und mit mehreren Abfragesequenzen beaufschlagt wird, wobei jeder Abfragesequenz mindestens eine Auslesemesswertzeitreihe zugeordnet ist.
17. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei der optische Speicherleuchtstoff mit mehreren Abfragesequenzen beaufschlagt wird, wobei sich die mehreren Abfragesequenzen in wenigstens einer der Eigenschaften: örtliche Aufbringung des Ausleseprozesses, zeitliche Aufbringung des Ausleseprozesses, spektrale Aufbringung des Ausleseprozes- ses, Pulsdauer des Ausleseprozesses, Pulsform des Ausleseprozesses, Pulsabstand des Ausleseprozesses und/ oder Pulsreihenfolge des Ausleseprozesses unterscheiden.
18. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, umfassend den Schritt e. Abgleich des bestimmten dynamischen Verhaltens aus der Auslesemesswertzeitreihe mit mindestens einer Referenz, sowie
f. Erkennen der Echtheit des Echtheitsmerkmals als Funktion des Abgleichs e.
19. Vorrichtung zum Durchführen eines Verfahrens nach einem der vorhergehenden Ansprüche, umfassend:
eine erste Lichtquelle, geeignet zum Beaufschlagen des Echtheitsmerkmals, insbesondere im Bereich des optischen Speicherleuchtstoffs, mit wenigstens einer Abfragesequenz und/ oder mit wenigstens einer Auflade- sequenz und/ oder mit einem Präparationsschritt;
eine Messeinrichtung mit einer oder mehreren Detektionseinrichtun- gen angepasst zur Erfassung der Lichtemission des optischen Speicherleuchtstoffs in wenigstens einem ersten spektralen Bereich seines Emissions- Spektrums.
20. Vorrichtung nach dem vorangehenden Anspruch, wobei die Vorrichtung eine zweite Lichtquelle geeignet zum Beaufschlagen des Echtheitsmerkmals im Bereich des optischen Speicherleuchtstoffs mit einer Abfra- gesequenz und/ oder Aufladesequenz nach einem der Ansprüche 1 bis 18 aufweist, wobei die zweite Lichtquelle bei einer Wellenlänge emittiert, die sich von der Emissionswellenlänge der ersten Lichtquelle unterscheidet.
21. Echtheitsmerkmal mit einem optischen Speicherleuchtstoff zur Prü- fung auf Echtheit des Merkmals mit einem Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 18, wobei der optische Speicherleuchtstoff ein Auslesespektrum mit mindestens einer ausgeprägten spektralen Struktur, die in der Stimulationseffizienz mit der Wellenlänge variierend ausgebildet ist, aufweist, wobei das Auslesespektrum mindestens ein lokales Minimum aufweist, bei dem die Stimulationseffizienz im Vergleich zu den flankierenden Maxima um mindestens 10% reduziert ist.
22. Wertdokument mit mindestens einem Echtheitsmerkmal nach dem vorangehenden Anspruch.
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