EP2948998A1 - Module d'interconnecteur pour electrolyseur de l'eau à haute température ou une pile à combustible du type sofc - Google Patents

Module d'interconnecteur pour electrolyseur de l'eau à haute température ou une pile à combustible du type sofc

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EP2948998A1
EP2948998A1 EP14706096.6A EP14706096A EP2948998A1 EP 2948998 A1 EP2948998 A1 EP 2948998A1 EP 14706096 A EP14706096 A EP 14706096A EP 2948998 A1 EP2948998 A1 EP 2948998A1
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EP
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interconnector
plane
group
holes
chamber
Prior art date
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Withdrawn
Application number
EP14706096.6A
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German (de)
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Inventor
Christian Perret
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Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Original Assignee
Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
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Publication date
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    • Y02E60/50—Fuel cells

Definitions

  • the present invention relates to a device for electrolysis of high temperature water (EHT) also called electrolysis of high temperature water vapor (EVHT for electrolysis of water vapor at high temperature, or HTE acronym for " High Temperature Electrolysis ", or HTSE acronym for” High Temperature Steam Electrolysis ").
  • EHT high temperature water
  • HTE High Temperature Electrolysis
  • HTSE High Temperature Steam Electrolysis
  • SOFC solid oxide fuel cells
  • EHT electrolysers electrolysis of water at high temperature is carried out from vaporized water.
  • the function of a high temperature electrolyser EHT is to transform the water vapor into hydrogen and oxygen according to the following reaction:
  • each elementary electrolysis cell 1 is formed of a cathode 2 and an anode 4 placed on either side of a solid electrolyte 6 generally in the form of a membrane.
  • the two electrodes (cathode and anode) 2, 4 are electronic conductors made of porous material, and the electrolyte 6 is gastight, electronic insulator and ionic conductor.
  • the electrolyte may be in particular an anionic conductor, more specifically an anionic conductor O 2 - ions and electrolyzer is then called anionic electrolyzer.
  • the electrochemical reactions are at the interface between each of the electronic conductors and the ionic conductor.
  • the half-reaction is as follows: 2 H20 + 4 e " ⁇ 2 H2 + 2 0 2" .
  • the electrolyte 6 interposed between the two electrodes 2, 4, is the place of migration of ions O 2 " 'under the effect of the electric field created by the potential difference imposed between the anode 4 and the cathode 2.
  • An elementary reactor consists of an elementary cell 1 as described above, with a cathode 2, an electrolyte 6, and a cathode 4 and two mono-polar connectors that provide electrical, hydraulic and thermal functions.
  • a cathode 2 an elementary electrolysis cell
  • electrolyte 6 an electrolyte 6
  • a cathode 4 two mono-polar connectors that provide electrical, hydraulic and thermal functions.
  • interconnection devices usually called interconnectors or bipolar interconnection plates.
  • the assembly is positioned between two end interconnection plates that support the power supplies and gas supplies of the EHT electrolyser.
  • a high temperature water electrolyser thus comprises at least one, generally a plurality of electrolysis cells stacked on top of one another, each elementary cell being formed of an electrolyte, a cathode and a cathode. an anode, the electrolyte being interposed between the anode and the cathode.
  • the fluidic and electrical interconnection devices which are in electrical contact with one or more electrodes generally provide the power supply and collection functions and define one or more gas circulation compartments.
  • a so-called cathodic compartment has the function of distributing electric current and water vapor as well as recovering hydrogen from the cathode in contact.
  • a so-called anode compartment has the function of distributing the electric current as well as recovering the oxygen produced at the anode in contact.
  • a draining gas may also be injected at the inlet of the anode compartment to evacuate the oxygen produced.
  • the injection of a draining gas has the additional function of acting as a thermal regulator.
  • a device for electrolysis of water at high temperature comprising:
  • At least one elementary electrolysis cell formed of a cathode, an anode and an electrolyte interposed between the cathode and the anode,
  • a first device forming an electrical and fluidic interconnector consisting of a metal part delimited by at least one plane PI,
  • said metal part internally comprising two chambers, superimposed on one another and a plurality of holes distributed on the surface, substantially perpendicular to the plane and divided into two groups, a group of holes of which opens at the same time on the plane PI and directly into the adjacent chamber and the other group of holes opens on both the PI plane and in the farthest chamber through channels, the plane PI of the first interconnector being in mechanical contact with the plane of the cathode .
  • Part of a cathode compartment by which the steam is brought is thus constituted by one of the two chambers and a group of holes.
  • the other group of holes and the other chamber constitute another part of the cathode compartment by which the hydrogen produced at the cathode is recovered.
  • the current distribution at the cathode is optimal.
  • first interconnector with the cathode with a second interconnector at the anode also consisting of a metal part delimited by at least one plane P2, said metal part comprising internally a chamber and a plurality of holes distributed on the surface, substantially perpendicular to the plane and opening at the same time on the latter P2 and in the chamber, the plane P2 of the second interconnector being in mechanical contact with the plane of the anode.
  • an electrolyser with a stack of elementary electrolysis cells each formed of a cathode, an anode and an electrolyte interposed between the cathode and the anode is defined.
  • an interconnector module comprising a first and a second interconnector is arranged between two adjacent elementary cells, such that the plane PI of the first interconnector is in mechanical contact with the cathode of one of the two elementary cells and the plane P2 of the second interconnector is in mechanical contact with the anode of the other of the two elementary cells.
  • the invention described in the application WO2011 / 110677 also applies to the realization of a SOFC fuel cell, the metallic piece of electrical and fluidic interconnector defining the plane PI being then intended to come into contact with the plane of a anode of an elementary electrochemical cell of a SOFC cell.
  • Part of an anode compartment through which the hydrogen is brought consists of one of the two chambers and a group of holes.
  • the other group of holes and the other chamber constitute another part of the anode compartment by which the water produced at the anode is recovered.
  • each interconnector module by assembling massive metal plates and by welding reported tubes to make the fluidic communication channels from the first interconnector to the cathode, to bring water vapor into contact with the PI plane of cathode from the top chamber to recover the hydrogen produced therefrom to the chamber above, that is to say that superimposed on the chamber adjacent to the cathode plane.
  • the disadvantages of such an embodiment can be enumerated as follows:
  • the object of the invention is to provide an alternative solution to that proposed in the application FR 11 55275, which allows to achieve all or part of an interconnector module according to the aforementioned patent application WO 2011/110677 without the aforementioned drawbacks.
  • the subject of the invention is a device forming an electrical and fluidic interconnector for the electrolysis of high temperature water (EHT) or for a solid oxide fuel cell (SOFC) consisting of a delimited metal part. by at least one plane PI, said metal part internally comprising two chambers superimposed on each other with respect to said plane PI and a plurality of holes distributed on the surface, substantially perpendicular to the plane and divided into two groups, of which one first group of holes opens on both the plane PI and directly in the chamber adjacent to the plane PI and a second group of holes opens on both the plane PI and in the farthest chamber through channels, the PI plane of interconnector being intended to come into mechanical contact with the plane of an anode of an elementary electrochemical cell with solid oxides of a SOFC stack or the plane of a cathode of an elementary electrolysis cell, an elementary cell being formed of the cathode, an anode, and an electrolyte interposed between the cathode and the anode.
  • EHT
  • the metal part comprises: two flat sheets spaced apart from one another, one of the two sheets, called the first sheet, being pierced with the first group of holes and with a first complementary group of holes each defining a portion of at least one hole; of the second group, the other of the sheets, said second sheet, being also pierced with a second group of complementary holes each defining a portion of at least one hole of the second group,
  • At least one spacer element pierced with at least one third group of complementary holes each defining a portion of a hole of the second group, each hole of the third complementary group being opening at the same time on at least one hole of the first group and on at least one hole of the second complementary group defining the channels, the (the) spacer (s) being arranged (s) to bear against the two flat sheets without obstructing the first group of opening holes thus defining the adjacent chamber to the plane PI, the two plates and the (the) spacer (s) being welded together at least around the portions of each hole defining the second group.
  • the flat sheets and the spacer element (s) according to the invention are metal thin plates from which cuts are made to obtain the desired geometrical shapes of the interconnector.
  • sheet metal is used to designate the components that cover the entire surface
  • spacer to designate components that cover only part of the surface according to cut-outs made, in particular pierced spacers which cover only the holes or rows of holes of the second group, ie those intended for the recovery of the hydrogen produced.
  • thin sheets means the usual technological sense, that is to say thin metal sheets, typically less than 3 mm thick.
  • the invention overcomes the disadvantages of an assembly of solid plates with solder tubes reported according to the state of the art, for the realization of a half-interconnector on the side of the cathode compartment of a EHT electrolyser or the anode side of a SOFC fuel cell.
  • an interconnector according to the invention is simpler to assemble and in a manufacturing time less than according to the state of the art.
  • the invention makes it possible to obtain a half-interconnector on the cathodic side of an electrolyser EHT whose seals around the holes for recovering the hydrogen produced are very reliable.
  • the metal / metal bonds by initial welding being homogeneous on thin sheets around the holes of the second group, that is to say the holes through which the hydrogen produces H2 is recovered, it is possible to envisage later a diffusion bonding. around said holes during high temperature operation of the EHT electrolyser.
  • the initial seal created around the hydrogen recovery holes by welding, preferably by transparency, between thin sheets is improved by diffusion of the metal generated by the high operating temperatures of the electrolyser EHT.
  • these metal / metal bonds around the holes according to the invention, reinforced by their diffusion bonding further improve the conduction of the electric current for the power supply of the electrolysis cells.
  • the spacer element or elements according to the invention may, according to a variant specified below, be made in the form of multi-cross cross resting on most of the surfaces of the interconnector flat sheets. This allows a good distribution of the mechanical stress induced on each cell of the electrolyzer by clamping on both sides of the end plates of the electrolyser. It is recalled that in a cell stack EHT electrolyser according to the invention, the efficiency continues to depend on the quality of conduction of the current through the stack and therefore on the compressive force (clamping force) applied to the stacking.
  • a device according to the invention may comprise a single electrolysis or electrochemical cell with a first interconnector in contact with its cathode or anode respectively and a second interconnector described below in contact with the anode of the adjacent electrolysis or the cathode of the adjacent electrochemical cell.
  • the metal part comprises two spacer elements pierced respectively from the third group of complementary holes and from a fourth group of complementary holes also defining each a portion of the second group of holes, the two spacers being superimposed on one another being oriented differently parallel to the plane PI, one of the spacers being in direct abutment against the first flat sheet and the other of the spacers being in direct support against the second flat sheet.
  • the holes of the first and second groups are preferably aligned in rows, a row of the second group being interposed between two consecutive rows of the first group and each spacer is preferably made in the form of a cross comprising a rectilinear main spider. on which are connected a plurality of rectilinear secondary braces, each brace covering a row of the holes of the second group.
  • the metal part comprises a third sheet, partially stamped and welded to the second sheet, and one or more unsprung spacers and bearing against the second and third sheets to stiffen said interconnector and to allow the passage of the electric current, the space delimited by the non-stamped portions of the second and third sheets defining the chamber superimposed on the chamber adjacent to the plane Pl.
  • the chamber adjacent to the plane PI constitutes the chamber through which the water vapor is brought and the superimposed chamber constitutes the collection chamber of the water. hydrogen produced by electrolysis.
  • the chamber adjacent to the plane PI constitutes the chamber through which hydrogen is supplied and the superimposed chamber constitutes the collection chamber for the water produced.
  • the invention also relates to an interconnector module comprising a first interconnector as just described, and a second electrical and fluidic interconnector consisting of a metal part delimited by at least one plane P2, said metal part internally comprising a chamber and a plurality of holes distributed on the surface, substantially perpendicular to the plane P2 and opening at the same time on the latter P2 and in the chamber, in which the metal part of the second interconnector comprises two sheets, respectively called fourth and fifth sheets, the fourth sheet; being plane by defining the plane P2 and piercing holes distributed on the surface, while the fifth sheet is partially stamped and welded to the fourth sheet, one or more non-pierced spacers bearing against the fourth and fifth sheets to stiffen said second interconnector and to allow the passage of electric current, the space delimited by the fourth sheet which is flat and the non-stamped portions of the fifth sheet defining the chamber on which opens the plurality of holes of the second interconnector, wherein the third and fifth sheets are welded together defining the interconnector module.
  • the third and fifth sheets are welded back-to-back, with the spacers facing individually with each other both to stiffen the entire module and to allow the passage of electric current from the first sheet to the fifth sheet.
  • all the plates and element (s) forming spacer (s) are welded by laser transparency.
  • the invention also relates to a device for electrolysis of high temperature water comprising:
  • a stack of elementary electrolysis cells each formed of a cathode, an anode and an electrolyte interposed between the cathode and the anode, and
  • each interconnector module being arranged between two adjacent elementary cells such that the plane PI of the first interconnector is in mechanical contact with the cathode of one of the two elementary cells and the plane P2 of the second interconnector is in mechanical contact with the anode of the other of the two elementary cells the plane P2 of the second interconnector.
  • the invention also relates to a hydrogen production assembly comprising a plurality of electrolysis devices described above.
  • the invention also relates to a SOFC fuel cell comprising:
  • each interconnector module being arranged between two adjacent elementary cells such that the plane PI of the first interconnector is in mechanical contact with the anode of one of the two elementary cells and the plane P2 of the second interconnector is in contact mechanics with the cathode of the other of the two elementary cells the plane P2 of the second interconnector.
  • FIG. 1 is a schematic view illustrating the principle of operation of a high temperature water electrolysis cell
  • FIG. 2 is a schematic sectional view of an electrolysis device according to the patent application WO 2011/110677 to a single electrolysis cell
  • FIG. 3 is a diagrammatic cross-sectional view of an electrolysis device according to the aforementioned patent application WO 2011/110677 with stack of electrolysis cells,
  • FIGS. 4 to 7 are sectional views in perspective showing the various components and their relative arrangement of an interconnector device made according to the invention.
  • FIG. 8 is a partial cross-sectional view of an electrolysis device according to the aforementioned patent application WO 2011/110677 with an electrolysis cell stack and produced according to the invention
  • FIG. 8A is a detail view of FIG. 8.
  • the high temperature electrolysis according to the invention can be carried out at temperatures of at least 450 ° C., typically between 700 ° C. and 1000 ° C.
  • an electrolysis device As represented in FIGS. 2 and 3, an electrolysis device according to the patent application WO 2011/110677 comprises an elementary electrolysis cell formed of a cathode 2, an anode 4, and an electrolyte 6 inserted between the cathode and the anode.
  • an elemental electrolysis cell suitable for the invention may be those indicated as follows in the table:
  • a first device 8.0 forming an electrical and fluidic interconnector consists of a metal part 80 delimited by at least one plane P1 in contact with a cathode 2.
  • the metal part 80 internally comprises two chambers 81, 82 superimposed one on the other and a plurality of holes 810, 820 substantially perpendicular to the plane Pl and divided into two groups.
  • Per hole perpendicular to the plane PI we mean a hole whose axis is perpendicular to the plane Pl. Its surface is therefore parallel to the plane Pl.
  • One of the groups of holes 810 opens on both the plane PI and directly into the adjacent chamber 81 and the other group of holes 820 opens out on both the plane PI and in the chamber 82 the furthest through via channels 83.
  • the plane PI of the first interconnector 8.0 is in mechanical contact with the plane of the cathode 2.
  • the steam is directly injected through the chamber 82 furthest from the plane PI for the electrolysis reaction.
  • the water vapor injected by this chamber 82 then flows through the channels 83, then is progressively transformed into hydrogen in the porosity of the cathode 2 and thanks to the uniform supply of electric current over the entire cell surface by ⁇ interconnector 8.0.
  • a portion of hydrogen is uniformly sampled from each of the holes
  • the electrolysis device according to the aforementioned patent application WO 2011/110677 as represented in FIG. 1 comprises, on the anode side 4, a second interconnector 8.1.
  • This interconnector 8.1 also consists of a metal part 84 delimited by a plane P2 in direct mechanical contact with the plane of the anode 4.
  • the metal part 84 internally comprises a chamber 85 and a plurality of holes 800 distributed on the surface, substantially perpendicular to the plane and opening on both this plane P2 and in the chamber 85.
  • the oxygen produced at the anode 4 is collected by each of the holes 800 and then is evacuated by the chamber 85.
  • FIG. 3 diagrammatically shows a stack of three electrolytic cells C1, C2, C3 with the interconnectors according to the aforementioned patent application WO 201 1/110677. More exactly, the current is brought and recovered at the terminals of the stack formed on the one hand by a first interconnector device 8.0 in contact with the cathode of the cell C1 and on the other hand by a second interconnector device 8.1 in contact with the cell C3.
  • An interconnector module 8 consisting of a second interconnector 8.1 and a first interconnector 8.0 is arranged between the cell C1 and the cell C2, the second interconnector 8.1 being in contact with the plane P2 of the anode of the cell C1 and the first interconnector 8.0 being in contact with the PI plane of the cathode of the adjacent cell C2.
  • the metal part 84 constituting the second interconnector 8.1 is in direct mechanical contact with the anode 4, as shown in FIG.
  • the plane P2 of this second interconnector 8.1 is in direct mechanical contact with the plane of the anode as shown in FIG.
  • the holes 800 for collecting the produced oxygen can be alternately aligned in staggered rows exactly like all the holes 810, 820 supplying steam and collecting oxygen respectively.
  • Such a stack electrolyser can quite operate under a high pressure, typically at a pressure of the order of 30 bars.
  • the supply of water vapor H20 can be advantageously from the internal environment of a sealed envelope which receives steam under pressure from the outside by a pipe.
  • the thin sheets according to the invention are sheets having a thickness of less than 3 mm, typically of the order of 0.2 mm.
  • the embodiment according to the invention and Figures 8 and 8A provides a peripheral supply of water vapor by the chamber 81, ie that adjacent to the cathode plane 2 of a cell, and the recovery of the hydrogen produced is made by the chamber 82 above, ie that superimposed on the chamber 81.
  • FIGS. 8 and 8A it is thus possible, according to the embodiment of FIGS. 8 and 8A, to bring the steam at high temperatures under high pressure from inside a sealed envelope adapted to contain water vapor containing at most 1% of hydrogen and in which is housed the stack of electrolysis cells as described in patent application WO 2011/110674 in the name of the applicant.
  • the pressurized high temperature water vapor is fed from the periphery of the interconnector 8.0 into the chamber 81 adjacent to the cathode plane PI 2 as shown by the horizontal arrows in FIG.
  • the metal part 80 is made from two sheets 90, 91 planes and at least one element 92, 93 forming a spacer defining the steam supply chamber 81 H20, adjacent to the plane Pl.
  • the flat sheets 90, 91 and the spacers according to the invention are made from thin metal sheets.
  • the holes 810 of the first group that is to say the holes through which the feed water vapor is injected
  • a row of holes 820 is interposed between two consecutive rows of holes 810.
  • the holes 810, 820 are distributed over a substantially circular surface.
  • the first flat sheet 90 is pierced with through holes 810 intended to form the first group of holes opening on the Pl plane. It is also pierced with holes opening 820a of smaller diameter than the holes 810, each of these holes 820a being intended to form a portion of a hole 820 of the second group ( Figure 4).
  • the holes 820a can be of the same diameter, or even larger diameter holes 810.
  • the second flat sheet 91 is in turn pierced only holes 820b of the same diameter as the holes 820a, each of the holes 820b being intended to form another portion of a hole 820 of the second group ( Figure 5).
  • each of the two flat plates 90, 91 is pierced at its periphery with holes of larger diameter, the holes 10 being intended for the insertion of clamping means of the cell stack of the electrolyser, the holes 11 and 12 being respectively intended to recover the oxygen and the hydrogen produced during the electrolysis at high temperature.
  • each spacer element 92, 93 is pierced with holes opening 820c, 820d each defining a portion of a hole 820 of the second group.
  • each hole 820c, 820d spacers opens both on a hole 820a and on a hole 820b by defining the channels 83, which are those traversed by the hydrogen produced which is thus directed to the chamber 82 superimposed on the chamber 81, as best illustrated in Figure 8 A.
  • the spacer (s) 92, 93 is (are) arranged to bear against the two flat plates 90, 91 without obstructing the first group of through holes 810 thus defining the adjacent chamber 81 to the plane Pl.
  • 90, 91 and the spacer (s) are welded together at least around the portions 820a, 820b, 820c, 820d of each hole defining the second group. All welds between 90, 91 sheets made during manufacture, apart from any operation of the EHT electrolyser can advantageously be performed using a laser technique by transparency, which is possible because of the very small thickness of the thin sheets, typically the order of 0.2 mm.
  • All plates 90, 91 and spacers 92, 93 are advantageously made of ferritic steel with 20% chromium, preferably CROFER® 22APU based on Nickel-type Inconel® 600 or Haynes® or FT18TNb in thicknesses typically between 0, 1 and 1 mm.
  • struts 92, 93 superimposed one on the other, which increases the height of the chamber 81 for supplying water vapor H20.
  • cross-brace 92 comprises a rectilinear main cross-member 920 to which a plurality of rectilinear secondary crosspieces 921 are connected.
  • the spacer 92 in the form of a cross with multiple crosspieces 920, 921 makes it possible to have opposite the portions of holes 820c from which it is pierced with the portions of holes 820a of the flat plate 90 without obstructing any of the 810 water vapor feed holes.
  • each spider 920, 921 covers a row of the holes 820 of the second group.
  • An example of spacer 92, 93 is shown in FIG. 6 for a distribution of holes 820 in a circular surface and in an even number of rows: it can be seen that the cross is asymmetrical with respect to the main cross-member 920 and that the secondary cross-members 921 are of decreasing length from inside to outside. As illustrated in FIG.
  • the two cross-shaped crosspieces 92, 93 are superimposed on each other while being oriented at 90.degree. With respect to each other in a plane parallel to the plane P.sub.1. that is, orthogonal to the longitudinal axis X of ⁇ interconnector 8.0.
  • the main braces 920, 930 of the two spacers are arranged orthogonally relative to each other ( Figure 7).
  • the different orientation of a spacer 92 relative to the other 93 advantageously allows the supply water vapor to flow in other directions within the chamber 81 before reaching the feed holes 810. cathodes 2 electrolysis cells.
  • the arrangement of the two spacers 92, 93 superimposed on each other and at 90 ° to one another allows a uniform distribution of the electric current through the interconnector.
  • metal sheet 94 said third sheet, also made from a thin sheet, on the flat sheet 91.
  • the metal part 84 of the second interconnector 8.1 is made from two sheets 95, 96, respectively called fourth and fifth sheets.
  • the fourth sheet 95 is flat and defines the plane P2. It is pierced with holes 800 distributed on the surface through which the oxygen produced 02 is recovered.
  • the fifth sheet 96 is partially pressed and welded to the fourth sheet 95.
  • the stampings 960 of the fifth sheet are non-drilled and resting against the fourth sheet 95 to stiffen the second interconnector 8.1 and to allow the passage of the electric current. power required for electrolysis.
  • the space delimited between the fourth flat sheet 95 and the non-stamped parts of the fifth sheet define the chamber 85 for recovering the oxygen produced, onto which the plurality of holes 800 of the second interconnector 8.1 opens.
  • the third 94 and fifth sheets 96 are welded together, which thus defines the interconnector module 8 according to the invention.
  • the third 94 and fifth 96 sheets are identical and welded back-to-back.
  • two spacers 97, 98 superimposed on each other can be provided. another in each chamber 82 and 85 and welded together and to each sheet.
  • the struts 97, 98 in a chamber 82 are opposite or in other words back-to-back with those of the other chamber 85.
  • These struts 97, 98 may advantageously be made with the same cross shapes and the same dimensions as the spacers 92, 93 previously described but without being pierced.
  • the arrangement of these spacers 97, 98 is provided to not obstruct the hydrogen recovery holes 820 and the oxygen recovery holes 800.
  • the back-to-back arrangement of the spacers 97, 98 makes it possible to have an interconnector 8 able to withstand the compression forces (clamping) subjected to the stacking of electrolysis cells and to ensure electrical continuity across all the interconnector modules and therefore through the entire stack of cells during the operation of the electrolyser EHT.
  • the interconnector 8.0 may also constitute an interconnector for a SOFC fuel cell: the adjacent chamber 81 to the plane PI then constitutes the chamber through which the hydrogen is supplied and the superimposed chamber 82 constitutes the collection chamber of the produced water.

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Abstract

Selon l'invention, la pièce métallique de l'interconnecteur comprend deux tôles (90, 91) planes espacées l'une de l'autre, et au moins un élément formant entretoise (92, 93) percée, I '( les) entretoise(s) étant agencée(s) pour être en appui contre les deux tôles planes sans obstruer les trous débouchant (820) définissant ainsi la chambre adjacente (81) au plan PI d'électrode, les deux tôles et I '( les) entretoise(s) étant soudées entre elles au moins autour des portions de chaque trou (820) d'un groupe de trous.

Description

MODULE D'INTERCONNECTEUR POUR ELECTROLYSEUR DE L'EAU À HAUTE TEMPÉRATURE OU UNE PILE À COMBUSTIBLE DU TYPE SOFC
Domaine technique
La présente invention concerne un dispositif d'électrolyse de l'eau à haute température (EHT) appelé aussi électrolyse de vapeur d'eau à haute température (EVHT pour électrolyse de la vapeur d'eau à haute température, ou HTE acronyme anglais pour « High Température Electrolysis », ou encore HTSE acronyme anglais pour « High Température Steam Electrolysis »).
Elle a trait plus particulièrement à la réalisation plus simple d' interconnecteurs fluidique et électrique d'un électrolyseur EHT selon la demande de brevet WO 2011/110677.
Bien que décrite en référence à l'application EHT, l'invention s'applique à des piles à combustibles à oxyde solide (SOFC, acronyme anglais pour « Solid Oxid Fuel Cell »).
Art antérieur
Dans les électrolyseurs à haute température EHT, électrolyse de l'eau à haute température est réalisée à partir d'eau vaporisée. La fonction d'un électrolyseur haute température EHT est de transformer la vapeur d'eau en hydrogène et en oxygène selon la réaction suivante:
2H20→ 2H2 + 02.
Cette réaction est réalisée par voie électrochimique dans les cellules de électrolyseur. Comme schématisée en figure 1, chaque cellule d'électrolyse élémentaire 1 est formée d'une cathode 2 et d'une anode 4, placées de part et d'autre d'un électrolyte solide 6 généralement sous forme de membrane. Les deux électrodes (cathode et anode) 2, 4 sont des conducteurs électroniques, en matériau poreux, et l'électrolyte 6 est étanche au gaz, isolant électronique et conducteur ionique. L'électrolyte peut être en particulier un conducteur anionique, plus précisément un conducteur anionique des ions O2" et électrolyseur est alors dénommé électrolyseur anionique.
Les réactions électrochimiques se font à l'interface entre chacun des conducteurs électroniques et le conducteur ionique.
A la cathode 2, la demi-réaction est la suivante : 2 H20 + 4 e"→2 H2 + 2 02".
Et à l'anode 4, la demi-réaction est la suivante:
2 02"→ 02+ 4 e".
L'électrolyte 6 intercalé entre les deux électrodes 2, 4, est le lieu de migration des ions O2"' sous l'effet du champ électrique créé par la différence de potentiel imposée entre l'anode 4 et la cathode 2.
Un réacteur élémentaire est constitué d'une cellule élémentaire 1 telle que décrite plus haut, avec une cathode 2, un électrolyte 6, et une cathode 4 et de deux connecteurs mono-polaires qui assurent les fonctions électrique, hydraulique et thermique. Pour augmenter les débits d'hydrogène et d'oxygène produits, il est connu d'empiler plusieurs cellules d'électrolyse élémentaires les unes sur les autres en les séparant par des dispositifs d'interconnexion, usuellement appelés interconnecteurs ou plaques d'interconnexion bipolaires. L'ensemble est positionné entre deux plaques d'interconnexion d'extrémité qui supportent les alimentations électriques et des alimentations en gaz de l'électrolyseur EHT.
Un électrolyseur de l'eau à haute température (EHT) comprend ainsi au moins une, généralement une pluralité de cellule d'électrolyse empilées les uns sur les autres, chaque cellule élémentaire étant formée d'un électrolyte, d'une cathode et d'une anode, l'électrolyte étant intercalé entre les l'anode et la cathode.
Les dispositifs d'interconnexion fluidique et électrique qui sont en contact électrique avec une ou des électrodes assurent en général les fonctions d'amenée et de collecte de courant électrique et délimitent un ou des compartiments de circulation des gaz.
Ainsi, un compartiment dit cathodique a pour fonction la distribution du courant électrique et de la vapeur d'eau ainsi que la récupération de l'hydrogène à la cathode en contact.
Un compartiment dit anodique a pour fonction la distribution du courant électrique ainsi que la récupération de l'oxygène produit à l'anode en contact. Un gaz drainant peut en outre être injecté en entrée du compartiment anodique pour évacuer l'oxygène produit. L'injection d'un gaz drainant a pour fonction supplémentaire dé jouer le rôle de régulateur thermique.
La demanderesse a proposé dans la demande de brevet internationale WO 2011/110677, une nouvelle architecture d' électrolyseur EHT à fonctionnement plus homogène dans le but de s'affranchir au moins en partie des inconvénients des plaques interconnectrices existantes à la cathode d'un dispositif d'électrolyse de l'eau à haute température telles que décrites dans le préambule de cette demande.
Ainsi, selon cette demande, il est prévu un dispositif d'électrolyse de l'eau à haute température, comprenant :
- au moins une cellule d'électrolyse élémentaire formée d'une cathode, d'une anode, et d'un électrolyte intercalé entre la cathode et l'anode,
- un premier dispositif formant un interconnecteur électrique et fluidique consistant en une pièce métallique délimitée par au moins un plan PI,
ladite pièce métallique comprenant intérieurement deux chambres, superposées l'une sur l'autre et une pluralité de trous répartis sur la surface, sensiblement perpendiculaires au plan et divisés en deux groupes, dont un groupe de trous débouche à la fois sur le plan PI et directement dans la chambre adjacente et l'autre groupe des trous débouche à la fois sur le plan PI et dans la chambre la plus éloignée par l'intermédiaire de canaux, le plan PI du premier interconnecteur étant en contact mécanique avec le plan de la cathode.
Une partie d'un compartiment cathodique par laquelle on amène la vapeur d'eau est ainsi constituée d'une des deux chambres et un groupe de trous. L'autre groupe de trous et l'autre chambre constituent une autre partie du compartiment cathodique par laquelle on récupère l'hydrogène produit à la cathode.
Avec un tel dispositif, on s'affranchit avantageusement des inconvénients de la traditionnelle architecture de plaque interconnectrice à canaux selon l'état de l'art.
Autrement dit, on peut obtenir grâce à un dispositif selon la demande WO 2011/110677, comparativement aux architectures d'électrolyseur EHT selon l'état de l'art, une densité de production uniforme par cellule d'électrolyse et un meilleur taux d'utilisation (ou de conversion) de vapeur d'eau.
En effet, grâce à la pluralité de trous débouchant sur le plan de la cathode, on permet tout d'abord à toute la surface de cellule d'avoir un comportement électrique homogène en tout point avec une résistance de contact électrique limitée entre cathode et premier interconnecteur. Autrement dit, la distribution du courant à la cathode est optimale.
De même, du fait de la superposition des chambres et de la pluralité des trous, on peut injecter la vapeur d'eau directement de manière homogène en tout point de la cathode au travers d'un groupe de trous, ce qui a pour effet, contrairement à l'état de l'art présenté précédemment, une limitation de la surtension de concentration.
Dans cette même demande WO 2011/110677, il est prévu de combiner judicieusement le premier interconnecteur à la cathode avec un deuxième interconnecteur à l'anode consistant lui également en une pièce métallique délimitée par au moins un plan P2, ladite pièce métallique comprenant intérieurement une chambre et une pluralité de trous répartis sur la surface, sensiblement perpendiculaires au plan et débouchant à la fois sur ce dernier P2 et dans la chambre, le plan P2 du deuxième interconnecteur étant en contact mécanique avec le plan de l'anode.
Ainsi, on définit selon cette demande WO 201 1/110677, un électrolyseur (EHT) à empilement de cellules d'électrolyse élémentaires formées chacune d'une cathode, d'une anode et d'un électrolyte intercalé entre la cathode et l'anode, dans laquelle un module interconnecteur comprenant un premier et un deuxième interconnecteur est agencée entre deux cellules élémentaires adjacentes, tel que le plan PI du premier interconnecteur est en contact mécanique avec la cathode d'une des deux cellules élémentaires et le plan P2 du deuxième interconnecteur est en contact mécanique avec l'anode de l'autre des deux cellules élémentaires.
L'invention décrite dans la demande WO2011/110677 s'applique également à la réalisation d'une pile à combustible SOFC, la pièce métallique de interconnecteur électrique et fluidique définissant le plan PI étant alors destiné à venir en contact avec le plan d'une anode d'une cellule électrochimique élémentaire d'une pile SOFC.
Une partie d'un compartiment anodique par laquelle on amène l'hydrogène est alors constituée d'une des deux chambres et un groupe de trous. L'autre groupe de trous et l'autre chambre constituent une autre partie du compartiment anodique par laquelle on récupère l'eau produite à l'anode.
Il a été envisagé de réaliser chaque module interconnecteur en assemblant des plaques métalliques massives et en soudant des tubes rapportés pour réaliser les canaux de communication fluidique du premier interconnecteur à la cathode, pour amener soit la vapeur d'eau en contact avec le plan PI de cathode depuis la chambre du dessus soit récupérer l'hydrogène produit à celle-ci vers la chambre du dessus, c'est-à-dire celle superposée à la chambre adjacente au plan de cathode. Les inconvénients d'une telle réalisation peuvent être énumérés comme suit :
- coût de matière première métallique élevé,
- complexité des assemblages à réaliser, notamment un nombre de soudures élevé, avec un coût élevé des usinages nécessités,
- poids non négligeable,
- durée d'assemblage importante.
Pour pallier ces inconvénients, la demanderesse a déjà proposé dans la demande de brevet français déposée sous le numéro FR 11 55275 intitulé « Module interconnecteur de réalisation simplifiée pour dispositif d'électrolyse de l'eau à haute température », une solution d'assemblage de tôles embouties avec liaison de type cône- cône, soudées entre elles pour réaliser tout ou partie d'un module interconnecteur d'EHT applicable également à la réalisation d'un module d' interconnecteur de pile à combustible SOFC.
Le but de l'invention est de proposer une solution alternative à celle proposée dans la demande FR 11 55275, qui permette de réaliser tout ou partie d'un module interconnecteur selon la demande de brevet précitée WO 2011/110677 sans les inconvénients précités.
Exposé de l'invention
Pour ce faire, l'invention a pour objet un dispositif formant un interconnecteur électrique et fluidique pour l'électrolyse de l'eau à haute température (EHT) ou pour une pile à combustible à oxydes solides (SOFC) consistant en une pièce métallique délimitée par au moins un plan PI, ladite pièce métallique comprenant intérieurement deux chambres, superposées l'une sur l'autre par rapport audit plan PI et une pluralité de trous répartis sur la surface, sensiblement perpendiculaires au plan et divisés en deux groupes, dont un premier groupe de trous débouche à la fois sur le plan PI et directement dans la chambre adjacente au plan PI et un second groupe de trous débouche à la fois sur le plan PI et dans la chambre la plus éloignée par l'intermédiaire de canaux, le plan PI de interconnecteur étant destiné à venir en contact mécanique avec le plan d'une anode d'une cellule électrochimique élémentaire à oxydes solides d'une pile SOFC ou le plan d'une cathode d'une cellule d'électrolyse élémentaire, une cellule élémentaire étant formée de la cathode, d'une anode, et d'un électrolyte intercalé entre la cathode et l'anode.
Selon l'invention, la pièce métallique comprend : - deux tôles planes espacées l'une de l'autre, l'une des deux tôles, dite première tôle, étant percée du premier groupe de trous et d'un premier groupe de trous complémentaire définissant chacun une portion d'au moins un trou du second groupe, l'autre des tôles, dite deuxième tôle, étant également percée d'un deuxième groupe de trous complémentaire définissant chacun une portion d'au moins un trou du second groupe,
- au moins un élément formant entretoise percée d'au moins un troisième groupe de trous complémentaire définissant chacun une portion d'un trou du second groupe, chaque trou du troisième groupe complémentaire étant débouchant à la fois sur au moins un trou du premier groupe et sur au moins un trou du deuxième groupe complémentaire en définissant les canaux, l'(les) entretoise(s) étant agencée(s) pour être en appui contre les deux tôles planes sans obstruer le premier groupe de trous débouchant définissant ainsi la chambre adjacente au plan PI, les deux tôles et l'(les) entretoise(s) étant soudées entre elles au moins autour des portions de chaque trou définissant le second groupe.
Les tôles planes ainsi que le ou les éléments formant entretoise(s) selon l'invention sont des tôles minces métalliques à partir desquelles on réalise des découpes pour obtenir les formes géométriques souhaitées de Γ interconnecteur.
On précise que l'on distingue le terme « tôle » pour désigner les composants qui recouvrent la totalité de la surface, du terme « entretoise » pour désigner des composants qui recouvrent qu'une partie de la surface selon des découpes faites, en particulier les entretoises percées qui ne recouvrent que les trous ou rangées de trous du deuxième groupe, i.e. ceux destinés à la récupération de l'hydrogène produit.
On précise que par « tôles minces », on entend le sens technologique usuel, c'est-à-dire des tôles en métal de faible épaisseur, typiquement d'épaisseur inférieure à 3 mm.
Grâce à l'invention, on s'affranchit des inconvénients d'un assemblage de plaques massives avec soudure de tubes rapportés selon l'état de l'art, pour la réalisation d'un demi-interconnecteur du côté du compartiment cathodique d'un électrolyseur EHT ou du côté anodique d'une pile à combustible SOFC. En particulier, un interconnecteur conforme à l'invention est plus simple à assembler et ce dans un temps de fabrication moindre que selon l'état de l'art. En outre, l'invention permet d'obtenir un demi-interconnecteur du côté cathodique d'un électrolyseur EHT dont les étanchéités autour des trous de récupération de l'hydrogène produit sont très fiables. En effet, les liaisons métal/métal par soudure initiale étant homogènes sur tôles minces autour des trous du second groupe, c'est-à-dire des trous par lesquels l'hydrogène produit H2 est récupéré, on peut envisager ultérieurement une soudure par diffusion autour desdits trous lors du fonctionnement à haute température de l'électrolyseur EHT. Autrement dit, l'étanchéité initiale créée autour des trous de récupération d'hydrogène par soudure, de préférence par transparence, entre tôles minces est améliorée par diffusion du métal engendrée par les hautes températures de fonctionnement de l'électrolyseur EHT.
D'ailleurs, ces liaisons métal/métal autour des trous selon l'invention, renforcées par leur soudage par diffusion améliorent encore la conduction du courant électrique pour l'alimentation électrique des cellules d'électrolyse.
Enfin, le ou les éléments formant entretoises selon l'invention peuvent, selon une variante précisée ci-après, être réalisés sous la forme de croix à multi croisillons en appui sur la majeure partie des surfaces des tôles planes de interconnecteur. Cela permet une bonne répartition de l'effort mécanique induit sur chaque cellule de l'électrolyseur par serrage de part et d'autre des plaques d'extrémité de l'électrolyseur. On rappelle que dans un électrolyseur EHT à empilement de cellules conforme à l'invention, le rendement continue de dépendre de la qualité de conduction du courant à travers l'empilement et donc de l'effort de compression (effort de serrage) appliqué sur l'empilement.
On précise qu'on entend par interconnecteur fluidique et électrique, un système de connexion à la fois d'amenée ou de collecte de courant électrique et d'amenée et de collecte d'un fluide à une électrode d'une cellule d'électrolyse de l'eau ou d'une cellule électrochimique à oxydes solides d'une pile SOFC. Ainsi, un dispositif selon l'invention peut comprendre une seule cellule d'électrolyse ou électrochimique avec un premier interconnecteur en contact avec respectivement sa cathode ou son anode et un deuxième interconnecteur décrit ci-dessous en contact avec respectivement l'anode de la cellule d'électrolyse adjacente ou la cathode de la cellule électrochimique adjacente.
Selon un mode de réalisation avantageux, la pièce métallique comprend deux éléments formant entretoises, percées respectivement du troisième groupe de trous complémentaire et d'un quatrième groupe de trous complémentaires définissant également chacun une portion du second groupe de trous, les deux entretoises étant superposées l'une sur l'autre en étant orientées différemment parallèlement au plan PI, une des entretoises étant en appui direct contre la première tôle plane et l'autre des entretoises étant en appui direct contre la deuxième tôle plane.
Les trous du premier et du deuxième groupe sont de préférence alignés en rangée, une rangée du deuxième groupe étant intercalée entre deux rangées consécutives du premier groupe et chaque entretoise est de préférence réalisée sous la forme d'une croix comportant un croisillon principal de forme rectiligne sur lequel sont reliés une pluralité de croisillons secondaires de forme rectiligne, chaque croisillon couvrant une rangée des trous du deuxième groupe.
Selon un mode de réalisation avantageux, la pièce métallique comprend une troisième tôle, emboutie en partie et soudée à la deuxième tôle, et une ou plusieurs entretoises non percés et en appui contre la deuxième et troisième tôles pour rigidifier ledit interconnecteur et pour permettre le passage du courant électrique, l'espace délimité par les parties non embouties de la deuxième et troisième tôles définissant la chambre superposée à la chambre adjacente au plan Pl .
Selon une variante de réalisation, lorsque le dispositif est un interconnecteur pour l'électrolyse de l'eau, la chambre adjacente au plan PI constitue la chambre par laquelle la vapeur d'eau est amenée et la chambre superposée constitue la chambre de collecte de l'hydrogène produit par l'électrolyse. Selon cette même variante de réalisation, lorsque le dispositif est un interconnecteur pour une pile SOFC, la chambre adjacente au plan PI constitue la chambre par laquelle l'hydrogène est amené et la chambre superposée constitue la chambre de collecte de l'eau produite.
L'invention concerne également un module interconnecteur comprenant un premier interconnecteur tel qu'il vient d'être décrit, et un deuxième interconnecteur électrique et fluidique consistant en une pièce métallique délimitée par au moins un plan P2, ladite pièce métallique comprenant intérieurement une chambre et une pluralité de trous répartis sur la surface, sensiblement perpendiculaires au plan P2 et débouchant à la fois sur ce dernier P2 et dans la chambre, dans lequel la pièce métallique du deuxième interconnecteur comprend deux tôles, dites respectivement quatrième et cinquième tôles, la quatrième tôle étant plane en définissant le plan P2 et percée des trous répartis sur la surface, tandis que la cinquième tôle est emboutie en partie et soudée à la quatrième tôle, une ou plusieurs entretoises non percées étant en appui contre la quatrième et cinquième tôles pour rigidifier ledit deuxième interconnecteur et pour permettre le passage du courant électrique, l'espace délimité par la quatrième tôle qui est plane et les parties non embouties de la cinquième tôle définissant la chambre sur laquelle débouche la pluralité des trous du deuxième interconnecteur, dans lequel les troisième et cinquième tôles sont soudées entre elles en définissant le module interconnecteur.
Avantageusement, les troisièmes et cinquième tôle sont soudées dos-à-dos, avec les entretoises en regard individuellement les unes avec les autres à la fois pour rigidifier tout le module et pour permettre le passage du courant électrique depuis la première tôle jusqu'à la cinquième tôle.
De préférence, toutes les tôles et élément(s) formant entretoise(s) sont soudés par transparence laser.
L'invention concerne également un dispositif d'électrolyse de l'eau à haute température comprenant :
- un empilement de cellules d'électrolyse élémentaires formées chacune d'une cathode, d'une anode et d'un électrolyte intercalé entre la cathode et l'anode, et
- une pluralité de modules interconnecteurs comme celui décrit précédemment, chaque module interconnecteur étant agencé entre deux cellules élémentaires adjacentes tel que le plan PI du premier interconnecteur est en contact mécanique avec la cathode d'une des deux cellules élémentaires et le plan P2 du deuxième interconnecteur est en contact mécanique avec l'anode de l'autre des deux cellules élémentaires le plan P2 du deuxième interconnecteur.
L'invention concerne également un ensemble de production d'hydrogène comprenant une pluralité de dispositifs d'électrolyse décrit ci-avant.
L'invention concerne également une pile à combustible SOFC comprenant :
- un empilement de cellules électrochimiques à oxydes solides élémentaires formées chacune d'une cathode, d'une anode et d'un électrolyte intercalé entre la cathode et l'anode, et
- une pluralité de modules interconnecteurs comme décrit précédemment, chaque module interconnecteur étant agencé entre deux cellules élémentaires adjacentes tel que le plan PI du premier interconnecteur est en contact mécanique avec l'anode d'une des deux cellules élémentaires et le plan P2 du deuxième interconnecteur est en contact mécanique avec la cathode de l'autre des deux cellules élémentaires le plan P2 du deuxième interconnecteur.
Description détaillée
D'autres avantages et caractéristiques de l'invention ressortiront mieux à la lecture de la description détaillée d'exemples de mise en œuvre de l'invention faite à titre illustratif et non limitatif en référence aux figures suivantes parmi lesquelles :
- la figure 1 est une vue schématique illustrant le principe de fonctionnement d'une cellule d'électrolyse de l'eau à haute température ;
- la figure 2 est une vue schématique en coupe d'un dispositif d'électrolyse selon la demande de brevet WO 2011/110677 à une seule cellule d'électrolyse,
- la figure 3 est une vue schématique en coupe d'un dispositif d'électrolyse selon la demande de brevet précitée WO 2011/110677 à empilement de cellules d'électrolyse,
- les figures 4 à 7 sont des vues en coupe et en perspective montrant les différents composants et leur agencement relatif d'un dispositif interconnecteur réalisé selon l'invention ;
- la figure 8 est une vue en coupe partielle transversale d'un dispositif d'électrolyse selon la demande de brevet précitée WO 2011/110677 à empilement de cellules d'électrolyse et réalisé selon l'invention,
- la figure 8 A est une vue de détail de la figure 8.
La figure 1 relative au principe de fonctionnement d'une cellule d'électrolyse de l'eau à haute température à déjà été commentée en détail en préambule. Elle n'est donc pas décrite ci-après.
Les symboles et les flèches de parcours de vapeur d'eau H20, hydrogène H2 et d'oxygène 02 sont montrés dans l'ensemble des figures à des fins de clarté.
L'électrolyse à haute température selon l'invention peut être réalisée à des températures d'au moins 450°C, typiquement comprises entre 700°C et 1000°C.
Tel que représenté en figures 2 et 3, un dispositif d'électrolyse selon la demande de brevet WO 2011/110677 comprend une cellule d'électrolyse élémentaire formée d'une cathode 2, d'une anode 4, et d'un électrolyte 6 intercalé entre la cathode et l'anode. Typiquement, les caractéristiques d'une cellule d'électrolyse élémentaire convenant à l'invention peuvent être celles indiquées comme suit dans le tableau :
TABLEAU
Un premier dispositif 8.0 formant un interconnecteur électrique et fluidique consiste en une pièce métallique 80 délimitée par au moins un plan Pl en contact avec une cathode 2. La pièce métallique 80 comprend intérieurement deux chambres 81, 82 superposées l'une sur l'autre et une pluralité de trous 810, 820 sensiblement perpendiculaires au plan Pl et divisés en deux groupes. Par trou perpendiculaire au plan PI, on entend un trou dont l'axe est perpendiculaire au plan Pl . Sa surface est donc parallèle au plan Pl .
Un des groupes de trous 810 débouche à la fois sur le plan PI et directement dans la chambre adjacente 81 et l'autre groupe des trous 820 débouche à la fois sur le plan PI et dans la chambre 82 la plus éloignée par l'intermédiaire de canaux 83.
Le plan PI du premier interconnecteur 8.0 est en contact mécanique avec le plan de la cathode 2.
Tel que représenté en figure 3, on injecte directement la vapeur d'eau par la chambre 82 la plus éloignée du plan PI en vue de la réaction d'électrolyse.
Comme illustré à l'aide de la flèche et des symboles H2 et H20 en figure 3, la vapeur d'eau injectée par cette chambre 82 circule ensuite par les canaux 83, puis est transformée progressivement en hydrogène dans la porosité de la cathode 2 et grâce à l'amenée uniforme de courant électrique sur toute la surface de cellule par Γ interconnecteur 8.0.
Une partie d'hydrogène est prélevée de manière uniforme par chacun des trous
810 de l'autre groupe puis évacuée par la chambre 81 sur laquelle les trous 810 débouchent.
Le dispositif d'électrolyse selon la demande de brevet précitée WO 2011/110677 tel que représenté en figure 1 comprend, du côté anode 4, un deuxième interconnecteur 8.1.
Cet interconnecteur 8.1 consiste également en une pièce métallique 84 délimitée par un plan P2 en contact mécanique direct avec le plan de l'anode 4.
La pièce métallique 84 comprenant intérieurement une chambre 85 et une pluralité de trous 800 répartis sur la surface, sensiblement perpendiculaires au plan et débouchant à la fois sur ce plan P2 et dans la chambre 85.
Comme illustré à l'aide de la flèche et du symbole 02 en figure 2, l'oxygène produit à l'anode 4 est collecté par chacun des trous 800 puis est évacuée par la chambre 85.
On a représenté schématiquement en figure 3 un empilement de trois cellules d'électrolyse Cl, C2, C3 avec les interconnecteurs selon la demande de brevet précitée WO 201 1/110677. Plus exactement, le courant est amené et récupéré aux bornes de l'empilement constituées d'une part par un premier dispositif interconnecteur 8.0 en contact avec la cathode de la cellule Cl et d'autre part par un deuxième dispositif interconnecteur 8.1 en contact avec la cellule C3.
Un module interconnecteur 8 constitué d'un deuxième interconnecteur 8.1 et d'un premier interconnecteur 8.0 est agencé entre la cellule Cl et la cellule C2, le deuxième interconnecteur 8.1 étant en contact avec le plan P2 de l'anode de la cellule Cl et le premier interconnecteur 8.0 étant en contact avec le plan PI de la cathode de la cellule C2 adjacente.
Cela est réalisé de manière identique entre les deux cellules C2 et C3 adjacentes.
La pièce métallique 84 constituant le deuxième interconnecteur 8.1 est en contact mécanique direct avec l'anode 4, comme représenté en figure 2.
Le plan P2 de ce deuxième interconnecteur 8.1 est en contact mécanique direct avec le plan de l'anode comme représenté en figure 2.
Les trous 800 de collecte de l'oxygène produit, peuvent être alignés en alternance en quinconce exactement comme l'ensemble des trous 810, 820 d'amenée de vapeur d'eau et de collecte d'oxygène respectivement.
Un tel électrolyseur (EHT) à empilement peut tout à fait fonctionner sous une pression élevée, typiquement à une pression de l'ordre de 30 bars. Ainsi, l'alimentation en vapeur d'eau H20 peut se faire avantageusement depuis l'environnement interne d'une enveloppe étanche qui reçoit de la vapeur d'eau sous pression depuis l'extérieur par un tuyau.
Pour réaliser chaque premier interconnecteur 8.0 ou deuxième interconnecteur 8.1, il a déjà été envisagé:
- d'assembler des plaques métalliques massives, c'est-à-dire fabriquées dans une pièce brute,
- de rapporter et de souder des tubes à deux plaques massives pour la réalisation des canaux 83 dont la fonction est soit d'alimenter en vapeur d'eau à haute température une cathode 2 depuis la chambre du dessus 82 comme représenté en figures 2 et 3, soit de récupérer l'hydrogène H2 produit à la cathode 2 pour l'amener dans la chambre du dessus comme représenté ci- après. Cette solution ne peut être retenue car complexe en particulier avec des usinages onéreux et des soudures nombreuses notamment pour les tubes, coûteuses, générant un poids d'ensemble non négligeable. Cette solution complexe nécessite en outre un temps d'assemblage important.
Aussi, selon l'invention, on prévoit un module interconnecteur 8 entre deux cellules d'électrolyse adjacentes tel que montré aux figures 8 et 8A et qui est réalisé uniquement à partir de tôles minces métalliques planes, percées et assemblées entre elles par soudures, comme montré sur les figures 4 à 7. Les tôles minces selon l'invention sont des tôles d'épaisseur inférieure à 3mm, typiquement de l'ordre de 0,2 mm.
On précise ici que contrairement au mode de réalisation selon les figures 2 et 3 selon lequel la chambre du dessus 82 est celle par laquelle la vapeur d'eau est alimentée et la chambre 81 adjacente au plan de cathode est celle de récupération de l'hydrogène produit, le mode de réalisation selon l'invention et des figures 8 et 8A prévoit une alimentation périphérique de la vapeur d'eau par la chambre 81, i-e celle adjacente au plan de cathode 2 d'une cellule, et la récupération de l'hydrogène produit est faite par la chambre 82 du dessus, i-e celle superposée à la chambre 81.
On peut ainsi, selon le mode de réalisation des figures 8 et 8A, amener la vapeur d'eau à hautes températures sous pression élevée depuis l'intérieur d'une enveloppe étanche adaptée pour contenir de la vapeur d'eau contenant au plus 1 % d'hydrogène et dans laquelle est logée l'empilement de cellules d'électrolyse comme décrit dans la demande de brevet WO 2011/110674 au nom de la demanderesse. Typiquement, la vapeur d'eau à haute température sous pression est amenée depuis la périphérie de Γ interconnecteur 8.0 dans la chambre 81 adjacente au plan PI de cathode 2 comme montré par les flèches horizontales en figure 8.
Selon l'invention, afin d'éviter la complexité d'assemblage et le temps nécessaire avec des tubes rapportés et soudés, on prévoit que la pièce métallique 80 est réalisée à partir de deux tôles 90, 91 planes et d'au moins un élément 92, 93 formant entretoise définissant la chambre 81 d'amenée de vapeur d'eau H20, adjacente au plan Pl . Les tôles planes 90, 91 et les entretoises selon l'invention sont réalisées à partir de tôles minces métalliques.
Dans le mode de réalisation illustré aux figures 4 à 8 A, les trous 810 du premier groupe, c'est-à-dire les trous par lesquels la vapeur d'eau d'alimentation est injectée, sont alignés en rangées en alternance avec les rangées des trous 820 du deuxième groupe, c'est-à-dire les trous par lesquels l'hydrogène produit aux cathodes 2 est évacué. Autrement dit, une rangée des trous 820 est intercalée entre deux rangées consécutives de trous 810.
Dans ce mode de réalisation également, comme mieux illustré en figure 4, les trous 810, 820 sont répartis sur une surface sensiblement circulaire.
La première tôle plane 90 est percée des trous débouchant 810 destinés à former le premier groupe de trous débouchant sur le plan Pl . Elle est également percée de trous débouchant 820a de moindre diamètre que les trous 810, chacun de ces trous 820a étant destiné à former une portion d'un trou 820 du deuxième groupe (figure 4). Les trous débouchant 820a peuvent être de même diamètre, voire de diamètre supérieur aux trous 810.
La deuxième tôle plane 91 est quant à elle percée uniquement de trous débouchant 820b de même diamètre que les trous 820a, chacun des trous 820b étant destiné à former une autre portion d'un trou 820 du deuxième groupe (figure 5).
En outre, chacune des deux tôles planes 90, 91 est percée à sa périphérie de trous de plus gros diamètre, les trous 10 étant destinés à l'insertion de moyens de serrage de l'empilement de cellules de l'électrolyseur, les trous 11 et 12 étant respectivement destinés à récupérer l'oxygène et l'hydrogène produit lors de l'électrolyse à haute température.
Selon l'invention, chaque élément formant entretoise 92, 93 est percé de trous débouchant 820c, 820d définissant chacun une portion d'un trou 820 du second groupe. Ainsi, une fois l'assemblage réalisé, chaque trou 820c, 820d des entretoises débouche à la fois sur un trou 820a et sur un trou 820b en définissant les canaux 83, qui sont ceux traversés par l'hydrogène produit qui se dirige ainsi vers la chambre 82 superposée à la chambre 81, comme mieux illustré en figure 8 A.
Comme visible également en figure 8A, l'(les) entretoise(s) 92, 93 est (sont) agencée(s) pour être en appui contre les deux tôles planes 90, 91 sans obstruer le premier groupe de trous débouchant 810 définissant ainsi la chambre adjacente 81 au plan Pl .
Pour réaliser interconnecteur 8.0 qui vient d'être défini, les deux tôles planes
90, 91 et l'(les) entretoise(s) sont soudées entre elles au moins autour des portions 820a, 820b, 820c, 820d de chaque trou définissant le second groupe. Toutes les soudures entre tôles 90, 91 réalisées à la fabrication, en dehors de tout fonctionnement de l'électrolyseur EHT peuvent être réalisées avantageusement selon une technique de laser par transparence, ce qui est possible du fait de la très faible épaisseur des tôles minces, typiquement de l'ordre de 0,2 mm.
Toutes les tôles 90, 91 et entretoises 92, 93 sont avantageusement en acier ferritique à 20% de chrome, de préférence en CROFER® 22APU à base Nickel de type Inconel® 600 ou Haynes® ou le FT18TNb dans des épaisseurs typiquement comprises entre 0,1 et 1 mm.
L'assemblage par soudures autour des trous 820 entre tôles planes 90, 91 et entretoises 92, 93 garantit une bonne étanchéité entre la vapeur d'eau amenée H20 et l'hydrogène H2 produit et récupéré, lors du fonctionnement de l'électrolyseur EHT. En outre, du fait de ces liaisons initiales métal/métal homogènes entre les différentes éléments réalisés en tôles minces autour des trous 820, on peut considérer qu'il va se créer des soudures par diffusion de métal lors du fonctionnement à haute température, ce qui amél ior e 1 ' étanchéité .
Avantageusement, il peut être prévu deux entretoises 92, 93 superposées l'une sur l'autre, ce qui permet d'augmenter la hauteur de la chambre 81 d'alimentation en vapeur d'eau H20.
Dans le mode de réalisation illustré aux figures 4 à 9, les deux entretoises 92, 93 sont identiques entre elles et ont une forme générale de croix à plusieurs croisillons secondaires 921, 931 tous reliés à un croisillon principal 920, 930. Plus exactement, comme mieux représenté en figure 6 en référence avec entretoise en appui direct contre la première tôle plane 90, Γ entretoise en croix 92 comporte un croisillon principal 920 de forme rectiligne sur lequel sont reliés une pluralité de croisillons secondaires 921 de forme rectiligne. Telle qu'agencée, l'entretoise 92 en forme de croix à multi-croisillons 920, 921 permet d'avoir en regard les portions de trous 820c dont elle est percée avec les portions de trous 820a de la tôle plane 90 sans obstruer aucun des trous 810 d'alimentation en vapeur d'eau. Ainsi, chaque croisillon 920, 921 couvre une rangée des trous 820 du deuxième groupe. Un exemple d' entretoise 92, 93 est montré en figure 6 pour une répartition de trous 820 selon une surface circulaire et en un nombre pair de rangées : on voit que la croix est dissymétrique par rapport au croisillon principal 920 et que les croisillons secondaires 921 sont de longueur décroissante de l'intérieur vers l'extérieur. Comme illustré en figure 7, les deux entretoises 92, 93 en forme de croix sont superposées l'une sur l'autre en étant orientées à 90° l'une par rapport à l'autre dans un plan parallèle au plan PI, c'est-à-dire orthogonalement à l'axe longitudinal X de Γ interconnecteur 8.0. Ainsi, les croisillons principaux 920, 930 des deux entretoises sont agencées orthogonalement l'un par rapport à l'autre (figure 7). L'orientation différente d'une entretoise 92 par rapport à l'autre 93 permet avantageusement à la vapeur d'eau d'alimentation de circuler dans d'autres directions au sein de la chambre 81 avant de parvenir aux trous 810 d'alimentation des cathodes 2 des cellules d'électrolyse. En outre, l'agencement des deux entretoises 92, 93 superposées l'une sur l'autre et à 90° l'une de l'autre permet une distribution uniforme du courant électrique au travers de 1 ' interconnecteur.
Pour finaliser Γ interconnecteur 8.0 selon l'invention, c'est-à-dire la réalisation de la chambre 82 de récupération de l'hydrogène produit qui est superposée à la chambre 81 d'alimentation en vapeur d'eau, on vient souder une tôle métallique 94, dite troisième tôle, également réalisée à partir d'une tôle mince, sur la tôle plane 91.
Pour rigidifier Γ interconnecteur 8.0 au niveau de la chambre 82 de récupération de l'hydrogène produit et pour permettre le passage du courant électrique d'alimentation nécessaire à l'électrolyse ou autrement dit la continuité électrique à travers l'empilement des cellules de l'électrolyseur EHT selon l'invention, on prévoit de réaliser une ou plusieurs entretoises 97, 98 de manière analogue aux entretoises 92, 93 mais sans aucun perçage. Les deux entretoises 97, 98 montrées en figure 8, superposées l'une sur l'autre sont respectivement en appui contre la tôle plane 91 et la tôle emboutie 94 sans obstruer les trous 820 de récupération de l'hydrogène H2.
La pièce métallique 84 du deuxième interconnecteur 8.1 est réalisée à partir de deux tôles 95, 96, dites respectivement quatrième et cinquième tôles.
La quatrième tôle 95 est plane et définit le plan P2. Elle est percée des trous 800 répartis sur la surface par lesquels l'oxygène 02 produit est récupéré.
La cinquième tôle 96 est emboutie en partie et soudée à la quatrième tôle 95. Les emboutis 960 de la cinquième tôle sont non percés et en appui contre la quatrième tôle 95 pour rigidifier le deuxième interconnecteur 8.1 et pour permettre le passage du courant électrique d'alimentation nécessaire à l'électrolyse. L'espace délimité entre la quatrième tôle plane 95 et les parties non embouties de la cinquième tôle définissent la chambre 85 de récupération de l'oxygène produit, sur laquelle débouche la pluralité de trous 800 du deuxième interconnecteur 8.1.
Les troisième 94 et cinquième tôles 96 sont soudées entre elles, ce qui définit ainsi le module interconnecteur 8 selon l'invention.
Comme visible en figure 8, les troisième 94 et cinquième 96 tôles sont identiques et soudées dos-à-dos.
Comme visible également en figure 8, pour rigidifier tout le module interconnecteur et pour permettre le passage du courant électrique depuis la première tôle plane 90 jusqu'à la cinquième tôle 96, on peut prévoir deux entretoises 97, 98 superposées l'un sur l'autre dans chaque chambre 82 et 85 et soudées entre elles et à chaque tôle. Les entretoises 97, 98 dans une chambre 82 sont en regard ou autrement dit en dos-à-dos avec celles de l'autre chambre 85. Ces entretoises 97, 98 peuvent être réalisées avantageusement avec les mêmes formes de croix et les mêmes dimensions que les entretoises 92, 93 décrites précédemment mais sans être percées. L'agencement de ces entretoises 97, 98 est prévu pour ne pas obstruer les trous 820 de récupération d'hydrogène et les trous 800 de récupération d'oxygène.
L'agencement dos-à-dos des entretoises 97, 98 permet d'avoir un interconnecteur 8 apte à résister aux efforts de compression (serrage) soumis à l'empilement de cellules d'électrolyse et d'assurer la continuité électrique à travers tous les modules interconnecteurs et donc à travers tout l'empilement de cellules lors du fonctionnement de l'électrolyseur EHT.
L' interconnecteur 8.0 selon l'invention qui vient d'être décrit peut également constituer un interconnecteur pour une pile à combustible SOFC : la chambre adjacente 81 au plan PI constitue alors la chambre par laquelle l'hydrogène est amenée et la chambre superposée 82 constitue la chambre de collecte de l'eau produite.
D'autres améliorations et variantes peuvent être prévues sans pour autant sortir du cadre de l'invention.
L'invention n'est pas limitée aux exemples qui viennent d'être décrits ; on peut notamment combiner entre elles des caractéristiques des exemples illustrés au sein de variantes non illustrées.

Claims

REVENDICATIONS
1. Dispositif (8.0) formant un interconnecteur électrique et fluidique pour l'électrolyse de l'eau à haute température (EHT) ou pour une pile à combustible à oxydes solides (SOFC) consistant en une pièce métallique (80) délimitée par au moins un plan PI, ladite pièce métallique comprenant intérieurement deux chambres (81, 82), superposées l'une sur l'autre par rapport audit plan PI et une pluralité de trous (810, 820) répartis sur la surface, sensiblement perpendiculaires au plan et divisés en deux groupes, dont un premier groupe de trous (810) débouche à la fois sur le plan PI et directement dans la chambre (81) adjacente au plan PI et un second groupe de trous (820) débouche à la fois sur le plan PI et dans la chambre (82) la plus éloignée par l'intermédiaire de canaux (83), le plan PI de interconnecteur étant destiné à venir en contact mécanique avec le plan d'une anode d'une cellule électrochimique élémentaire à oxydes solides d'une pile SOFC ou le plan d'une cathode (2) d'une cellule (C2) d'électrolyse élémentaire, une cellule élémentaire étant formée d'une cathode (2), d'une anode (4), et d'un électrolyte (6) intercalé entre la cathode et l'anode,
dans lequel la pièce métallique comprend :
- deux tôles (90, 91) planes espacées l'une de l'autre, l'une des deux tôles, dite première tôle, étant percée du premier (810) groupe de trous débouchant et d'un premier groupe de trous complémentaire (820a) définissant chacun une portion d'au moins un trou (820) du second groupe, l'autre des tôles, dite deuxième tôle, étant également percée d'un deuxième groupe de trous complémentaire (820b) définissant chacun une portion d'au moins un trou (820) du second groupe,
- au moins un élément formant entretoise (92, 93) percée d'au moins un troisième groupe de trous complémentaire (820c, 820d) définissant chacun une portion d'un trou (820) du second groupe, chaque trou (820c) du troisième groupe complémentaire étant débouchant à la fois sur au moins un trou (820a) du premier groupe et sur au moins un trou (820b) du deuxième groupe complémentaire en définissant les canaux (83), l'(les) entretoise(s) étant agencée(s) pour être en appui contre les deux tôles planes (90, 91) sans obstruer le premier groupe de trous débouchant (810) définissant ainsi la chambre adjacente (81) au plan PI, les deux tôles et l'(les) entretoise(s) étant soudées entre elles au moins autour des portions (820a, 820b, 820c, 820d) de chaque trou définissant le second groupe.
2. Dispositif formant un interconnecteur électrique et fluidique pour l'électrolyse de l'eau à haute température ou pour une pile SOFC selon la revendication 1, dans lequel la pièce métallique comprend deux éléments (92, 93) formant entretoises, percées respectivement du troisième groupe de trous complémentaire (820c) et d'un quatrième groupe de trous complémentaires (820d) définissant également chacun une portion du second groupe de trous, les deux entretoises (92, 93) étant superposées l'une sur l'autre en étant orientées différemment parallèlement au plan PI, une des entretoises étant en appui direct contre la première tôle plane et l'autre des entretoises étant en appui direct contre la deuxième tôle plane.
3. Dispositif formant un interconnecteur électrique et fluidique pour l'électrolyse de l'eau à haute température ou pour une pile SOFC selon la revendication 1 ou 2, dans lequel les trous (810, 820) du premier et du deuxième groupe sont alignés en rangée, une rangée du deuxième groupe étant intercalée entre deux rangées consécutives du premier groupe et dans lequel chaque entretoise (92, 93) est réalisée sous la forme d'une croix comportant un croisillon principal (920) de forme rectiligne sur lequel sont reliés une pluralité de croisillons secondaires (921) de forme rectiligne, chaque croisillon (920, 921) couvrant une rangée des trous (820) du deuxième groupe.
4. Dispositif formant un interconnecteur électrique et fluidique pour l'électrolyse de l'eau à haute température ou pour une pile SOFC selon la revendication 1 à 3, dans lequel la pièce métallique comprend une troisième tôle (94), emboutie en partie et soudée à la deuxième tôle (91), et une ou plusieurs entretoises (97, 98) non percés et en appui contre la deuxième (91) et troisième (94) tôles pour rigidifier ledit interconnecteur et pour permettre le passage du courant électrique, l'espace délimité par les parties non embouties de la deuxième et troisième tôles définissant la chambre (82) superposée à la chambre adjacente (81) au plan Pl .
5. Dispositif formant un interconnecteur électrique et fluidique pour l'électrolyse de l'eau à haute température selon l'une des revendications précédentes, dans lequel la chambre adjacente (81) au plan PI constitue la chambre par laquelle la vapeur d'eau est amenée et la chambre superposée (82) constitue la chambre de collecte de l'hydrogène produit par l'électrolyse.
6. Dispositif formant un interconnecteur électrique et fluidique pour une pile SOFC selon l'une des revendications précédentes, dans lequel la chambre adjacente (81) au plan PI constitue la chambre par laquelle l'hydrogène est amenée et la chambre superposée (82) constitue la chambre de collecte de l'eau produite.
7. Module interconnecteur (8) comprenant un premier (8.0) interconnecteur selon l'une des revendications 1 à 5, et un deuxième (8.1) interconnecteur électrique et fluidique consistant en une pièce métallique (84) délimitée par au moins un plan P2, ladite pièce métallique comprenant intérieurement une chambre (85) et une pluralité de trous (800) répartis sur la surface, sensiblement perpendiculaires au plan P2 et débouchant à la fois sur ce dernier P2 et dans la chambre (85), dans lequel la pièce métallique (84) du deuxième interconnecteur comprend deux tôles (95, 96), dites respectivement quatrième et cinquième tôles, la quatrième tôle (95) étant plane en définissant le plan P2 et percée des trous répartis sur la surface, tandis que la cinquième tôle (96) est emboutie en partie et soudée à la quatrième tôle, une ou plusieurs entretoises (97, 98) non percées étant en appui contre la quatrième (95) et cinquième (96) tôles pour rigidifier ledit deuxième interconnecteur et pour permettre le passage du courant électrique, l'espace délimité par la quatrième tôle (95) qui est plane et les parties non embouties de la cinquième tôle (96) définissant la chambre (85) sur laquelle débouche la pluralité des trous du deuxième interconnecteur, dans lequel les troisième et cinquième tôles sont soudées entre elles en définissant le module interconnecteur (8).
8. Module interconnecteur (8) selon la revendication 7, dans lequel les troisièmes et cinquième tôle sont soudées dos-à-dos, avec les entretoises (97, 98) en regard individuellement les unes avec les autres à la fois pour rigidifier tout le module et pour permettre le passage du courant électrique depuis la première tôle jusqu'à la cinquième tôle.
9. Module interconnecteur (8) selon l'une des revendications 7 ou 8, dans lequel toutes les tôles (90, 91, 94, 95, 96) et élément(s) formant entretoise(s) (92, 93, 97,
98) sont soudés par transparence laser.
10. Dispositif d'électrolyse de l'eau à haute température comprenant :
- un empilement de cellules d'électrolyse (Cl, C2) élémentaires formées chacune d'une cathode (2), d'une anode (4) et d'un électrolyte (6) intercalé entre la cathode et l'anode, et
- une pluralité de modules interconnecteurs (8) selon l'une des revendications 6 à 9, chaque module interconnecteur (8) étant agencé entre deux cellules élémentaires adjacentes (Cl, C2) tel que le plan PI du premier interconnecteur est en contact mécanique avec la cathode d'une des deux cellules élémentaires et le plan P2 du deuxième interconnecteur (8.1) est en contact mécanique avec l'anode (4) de l'autre des deux cellules élémentaires le plan P2 du deuxième interconnecteur.
11. Ensemble de production d'hydrogène comprenant une pluralité de dispositifs d'électrolyse selon la revendication 10.
12. Pile à combustible SOFC comprenant :
- un empilement de cellules électrochimiques à oxydes solides élémentaires formées chacune d'une cathode (2), d'une anode (4) et d'un électrolyte (6) intercalé entre la cathode et l'anode, et
- une pluralité de modules interconnecteurs (8) selon l'une des revendications 6 à 9, chaque module interconnecteur (8) étant agencé entre deux cellules élémentaires adjacentes (Cl, C2) tel que le plan PI du premier interconnecteur est en contact mécanique avec l'anode (4) d'une des deux cellules élémentaires et le plan P2 du deuxième interconnecteur (8.1) est en contact mécanique avec la cathode (2) de l'autre des deux cellules élémentaires le plan P2 du deuxième interconnecteur.
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