EP2678273A1 - Verfahren und vorrichtung zum gasphasentransport von metallelementen - Google Patents

Verfahren und vorrichtung zum gasphasentransport von metallelementen

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Publication number
EP2678273A1
EP2678273A1 EP12708099.2A EP12708099A EP2678273A1 EP 2678273 A1 EP2678273 A1 EP 2678273A1 EP 12708099 A EP12708099 A EP 12708099A EP 2678273 A1 EP2678273 A1 EP 2678273A1
Authority
EP
European Patent Office
Prior art keywords
metal elements
carrier gas
target
gas
synthesis chamber
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Withdrawn
Application number
EP12708099.2A
Other languages
English (en)
French (fr)
Inventor
Christoph DÜLLMANN
Jan Dvorak
Matthias SCHÄDEL
Andreas TÜRLER
Julia EVEN
Jens Volker KRATZ
Lorenz NIEWISCH
Norbert WIEHL
Alexander Yakushev
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Scherrer Paul Institut
Technische Universitaet Muenchen
GSI Helmholtzzentrum fuer Schwerionenforschung GmbH
Original Assignee
Scherrer Paul Institut
Technische Universitaet Muenchen
GSI Helmholtzzentrum fuer Schwerionenforschung GmbH
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Scherrer Paul Institut, Technische Universitaet Muenchen, GSI Helmholtzzentrum fuer Schwerionenforschung GmbH filed Critical Scherrer Paul Institut
Publication of EP2678273A1 publication Critical patent/EP2678273A1/de
Withdrawn legal-status Critical Current

Links

Classifications

    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01G—COMPOUNDS CONTAINING METALS NOT COVERED BY SUBCLASSES C01D OR C01F
    • C01G1/00—Methods of preparing compounds of metals not covered by subclasses C01B, C01C, C01D, or C01F, in general
    • C01G1/04—Carbonyls

Definitions

  • the invention relates to a method and a device for transporting metal elements in gaseous phase.
  • Transactinoids and other elements of the periodic table such as transition metals and elements of the d and p groups, it is usually not possible to use a macroscopic
  • Solid or liquid body to observe, but one observes the behavior of individual atoms and molecules under certain circumstances.
  • the target material is selected and exposed to the radiation, by nuclear reactions finally the desired elements arise.
  • thermal energy for example, thermal energy
  • Used neutrons and a neutron-induced Nuclear fission are caused, as for example on
  • Synchrotrons such as the heavy ion beam of the GSI, or a cyclotron are shot at a selected target.
  • Origin can be removed.
  • it may be of interest to refractory
  • Metal elements are generated, or at one
  • a cluster Gasj et is used, wherein an inert gas aerosol cluster of solid or liquid materials such as
  • Yield from the cluster gas et can be ensured. This may be due to the fact that during operation, the aerosol particles accumulate in some places in the system and thereby the system properties can be adversely affected. For another use would be a separation of the refractory elements from the clusters necessary. This is difficult, energy intensive and
  • fission zircon can be generated in the induced nuclear fission of uranium-235.
  • UF 3 is used as target material
  • the invention therefore has the task of providing a method which makes it possible
  • Metal elements can be used elsewhere.
  • the object of the invention is solved by the subject matters of the independent claims.
  • Advantageous developments of the invention are defined in the subclaims. According to the invention metal elements by means of the synthesis of metal element carbonyl complexes in a
  • the transport of the metal elements in the gaseous phase proves to be particularly advantageous.
  • this process does not require a phase transition to another, for example solid, phase for the transport, so that the metal elements are not complicated from the other phase into the gaseous phase for a first
  • Carbonyl formation ensures that the metal elements are essentially not attached to physical objects on the body
  • the carrier gas contains carbon monoxide.
  • the carrier gas is preferably combined with the metal elements in a reaction volume, wherein the
  • Metal element carbonyl complexes are Complex compounds of metal elements with
  • Carbon monoxide ligand The complex compounds have the general structure d m (C0) n . Under the term
  • Carbonyl complex will be referred to hereinafter as well
  • the metal elements are directly synthesized in the gaseous phase to metal element carbonyl complexes and are thereby stably transportable in the gaseous phase.
  • the metal element carbonyl complexes themselves are gaseous.
  • Molybdenum-104 preferably with six
  • a metal element ruthenium-108 may preferably react with five carbon monoxide molecules to form a trigonal bipyramidal Ru (CO) 5 carbonyl complex compound
  • a metal element can with charge number X with n carbon monoxide molecules
  • the synthesized metal element carbonyl complex may be in the form x dm (CO) ", where x is the mass number of the respective isotope, m is the number of the respective isotopes
  • Metal element atoms (d) in the metal element carbonyl complex and n represents the number of carbon monoxide ligands (CO) in the metal element carbonyl complex.
  • the number m of the respective metal element atoms and the number n of the carbon monoxide ligands may each be any natural number including "one".
  • a polynuclear metal element carbonyl complex is present.
  • metal elements which typically preferentially form polynuclear metal element carbonyl complexes are in particular
  • rhenium preferably 2 rhenium nuclei with 10 carbon monoxide molecules synthesize a 188 Re 2 (CO) 10, with two square-pyramidal 188 Re (CO) 5 sub-nuclei joined together via a metal-metal compound.
  • CO 188 Re 2
  • CO square-pyramidal 188 Re
  • Technetiums synthesize preferably 2 technetium nuclei and 10 carbon monoxide ligands to 99 ⁇ 2 (00) ⁇ , with a similar to the rhenium geometric design.
  • metal elements of the 6. and 8. Group of the Periodic Table preferably mononuclear Metal element carbonyl complexes, whereas metal elements of the 7th group have an odd number
  • Valence electrons preferably form polynuclear metal element carbonyl complexes.
  • the number of cores (metal elements) per metal element carbonyl complex which is preferred for a respective element usually results in compliance with the 18-electron rule for the respective metal element.
  • the synthesized metal element carbonyl complexes for example, do not adhere or only briefly adhere to surfaces, and therefore have a high volatility.
  • the metal element carbonyl complexes are suitable for transport and can also be used over greater distances, e.g. by
  • Synthesis of the metal element carbonyl complexes directly from molecular carbon monoxide gas and the metal elements can proceed successfully at moderate conditions without intermediate reaction.
  • the method can be carried out at a temperature in the interval between 50 and 600 K and at one pressure
  • the process can be carried out at a pressure in the interval between 0.005 to 20 bar and more preferably at a pressure in the interval between 0.1 to 10 bar.
  • the carbonyl complex synthesis can also take place in ordinary room conditions, ie at a Temperature of about 290 K ⁇ 10K and at one
  • the carrier gas can be next to the
  • Carbon monoxide contain a non-reactive and thus inert gas component.
  • the proportion of non-reactive gas may vary depending on the structure of a device used.
  • the inert gas may vary depending on the structure of a device used.
  • the non-reactive gas constituent serves for moderation of the metal elements to be transported in the reaction volume of the synthesis apparatus.
  • Metal element carbonyl complexes are increased. This allows the emitted from a target
  • Metal elements are moderated by the carrier gas particles.
  • the efficiency of moderation depends in particular on the mass ratio of the particles involved. In this case, by selecting the carrier gas particles, the proportion of carbon monoxide to the carrier gas, the
  • the carrier gas may also consist entirely or at least substantially of carbon monoxide.
  • thermalizing is meant that the energy of the metal elements of the kinetic energy of the
  • Carrier gas particles substantially corresponds. But it is also possible a high proportion of carbon monoxide with, for example, a minimum proportion of preferably 95%,
  • carbon monoxide Depending on the geometry chosen, the ion beam, the energy of the repulsive nuclei, and the nature of the other gases in the carrier gas, a lesser amount of carbon monoxide may be sufficient to form the complexes.
  • the proportion of carbon monoxide here can be well below 50%.
  • the carbon monoxide-containing carrier gas may be in addition to
  • Carbon monoxide also has another reactive
  • Metal elements, carbon monoxide and constituents of the further reactive gas may optionally be added
  • the further reactive gas component may preferably the
  • Moderation and / or the selectivity of the carbonyl complex synthesis can be influenced.
  • the reaction volume can be in the synthesis chamber
  • the synthesis chamber can allow a targeted gas flow of the carrier gas.
  • a supply line so for example a hose made of polyethylene or a pipe made of copper, can the gas into the synthesis chamber and that in it
  • Lead also a transport line to a
  • Outlet opening in particular a gas outlet of the
  • the carrier gas can flow out. With the carrier gas can
  • metal element carbonyl complexes leave the synthesis or reaction chamber and by means of a gas transport line connected to the reaction chamber to a location remote from the place of production of the metal elements
  • the metal elements in carbonyl complex form
  • Metal element carbonyl complexes have achieved yield.
  • gas transport line There are generally a variety of simple materials for use as a gas transport line conceivable.
  • simple plastics such as polyethylene (PE) or polytetrafluoroethylene (PTFE) can be used as a material for a gas transport line.
  • PE polyethylene
  • PTFE polytetrafluoroethylene
  • the choice of the material of the gas transport line can be dependent on the radiation resistance of the respective material, since it can be guided at least partially in a region in which a greatly increased
  • Radiation exposure may be present.
  • the generated elements in particular the radioactive
  • the length of the gas transport line may therefore preferably be just selected in such a way by a
  • Radiation shielding device for example, a sufficiently thick concrete wall to be able to be passed through.
  • the gas flow through the respective lines can be adjusted by various settings.
  • the delivery rate of the carrier gas may be the
  • Carrier gas components can be adjusted individually at each gas source.
  • a gas source for each component of the carrier gas may typically serve a compressed gas cylinder to which a pressure reducer may be connected. This can be an individual mass flow control guarantee.
  • the adjustment of the flow rate can be adapted to the structural geometry, such as the diameter or the length of the installed cables, on the one hand. On the other hand, the flow rate adjustment can also be adapted to the average life of the metal elements. This can be radioactive in terms of their
  • the flow rate can be set in a range between 1 ml / min and 10 1 / min in order to adjust the gas flow to these conditions.
  • an object called Target from a
  • Radiation source irradiated, thereby activated and in a reaction, in particular a nuclear reaction, the
  • a nuclear reaction can be, for example, a nuclear fission, a nuclear fusion process or a nuclear decay.
  • nuclear fission this can be induced in particular by neutrons.
  • the neutrons can be generated in a nuclear reactor.
  • thermal neutrons can preferably be used. These conditions may be, for example, on Research Reactor TRIGA Mainz at the Johannes Gutenberg University in Mainz.
  • the metal elements may be fused by using particle beams, in particular a
  • a particle accelerator is especially one
  • Linear accelerator a synchrotron or a cyclotron.
  • the particle or ion beams for example, in facilities such as the GSI Helmholtz Center for
  • Lead metal elements are known per se.
  • the target is thus with, for example, hadron-containing
  • hadrons themselves (e.g., neutrons) or hadrons-containing particles (e.g., ions).
  • hadrons themselves (e.g., neutrons) or hadrons-containing particles (e.g., ions).
  • photons it is also possible to use photons or
  • the material of the target is preferably selected according to which metal elements are to be produced.
  • a material for example, actinides, in particular the
  • fissile elements such as uranium, plutonium or Californium or objects containing these materials can be used.
  • the materials uranium, plutonium or Californium, and objects containing these materials can be used.
  • the materials uranium, plutonium, Californium, and objects containing these materials can be used.
  • molybdenum for example, molybdenum, technetium, rhenium, rhodium or
  • Object with high probability can adhere directly to this, so they can not be picked up and / or transported by a carrier gas.
  • the target can be lapped directly by the carrier gas, in order to avoid contact of the elements produced, in particular the refractory metal elements, for example, with the outer skin of the synthesis chamber, before this with the
  • Carbon monoxide molecules can be synthesized to metal element carbonyl complexes. This can be the
  • the range of the metal elements produced can be any metal elements produced.
  • Composition of the carrier gas can be influenced.
  • the conditions in particular gas type, gas mixture, temperature, pressure and / or size of the
  • Metal elements influenced such that at least 98% of the metal elements in the synthesis chamber by means of Carrier gases can be moderated to allow the highest possible yield for the subsequent transport of the metal elements. Preference is given to the production of metal elements which are for the most part short-lived, and those which are extremely short-lived, for example from the group of transactinoids.
  • Half-lives of the short-lived refractory metal elements are typically less than 10 minutes, those of the extremely short-lived in the range below 100 milliseconds.
  • the metal elements decay, they emit radioactive radiation.
  • This radioactive radiation of the radioactively decomposing metal elements can be measured by means of a radiation detector in a detection device. If the detector is connected downstream to the transport line connected to the synthesis chamber, the existence of the metal elements, in particular in the form of the metal element carbonyl complexes at the point of decomposition, can prove beyond doubt the transport location by means of the carrier gas.
  • the metal elements are preferably radioactive
  • applications for the metal element transport according to the invention can be found, for example, in tribology, in radiochemistry and in nuclear medicine.
  • the place of use may then be, for example, a room in which people can stay, for example a treatment or therapy room.
  • the metal elements can then be in the room or the therapy room of her
  • radioactive materials for example, in the field of nuclear medicine, for example in a scintigraphic examination, for example of the skeleton, lung, thyroid, kidneys, heart and tumors, it may be of considerable advantage to use as short-lived radioactive materials as so-called
  • Carbonyl complex formation are brought over the Gastransportiertung in the vicinity of the patient, the lowest possible radiation exposure of the patient can be achieved. It can therefore be used exactly to the purpose of the investigation tuned radioactive isotopes.
  • metal elements in particular refractory metal elements by means of the above-described
  • the metal elements to be transported are preferably elements from the Maugrup s, ie the d groups of
  • Periodic Table may also be metal elements from the range of the main groups of the periodic table, which can be transported in the gaseous phase by means of the described method. This can be, for example Indium, tallium or germanium. Furthermore, the elements of the actinides and lanthanides can be transported by the described method. Refractory metal elements from the d-groups of the Periodic Table may in particular be ruthenium, iridium, rhodium, osmium, rhenium, molybdenum, tungsten or technetium, in particular radioactively decomposing isotopes of these elements.
  • the method shown preferably operates selectively.
  • the selection of a particular metal element from a number of generated or existing metal elements is done depending on various process parameters. For example, by setting the
  • Delivery rate of the carrier gas can the selectivity of the
  • Transport process can be influenced. Furthermore, the particle number resulting from the probability of generation of the chosen target material can also have an influence on the selectivity of the metal element carbonyl complex synthesis. This can already prefer the emergence of a selected metal element with the right choice.
  • reaction volume For generating and providing metal elements in gaseous phase, a reaction volume is defined in which the metal elements with the carbon monoxide of the carrier gas to metal element carbonyl complexes
  • Metal element can be achieved a special stability. These interactions make electrons of the filled sigma orbital of carbon monoxide in
  • the structure of the synthesized metal-element carbonyl complex is predicted primarily by the VSEPR model and the 18-electron rule. Carbonyl complexes with several or even different metal elements are due to the density of the metal element particles in the
  • complex symmetry may be tetrahedral, trigonal-bipyramidal,
  • metal element particles in a metal element carbonyl complex may also have symmetry, for example
  • the 6th group preferably form hexacarbonyl complex compounds, those of the 8th group, due to the 18-electron rule
  • the molybdenum metal element of the 6th group forms, for example, a high probability of hexacarbonyl complex compound in the form of 104 Mo (CO). 6
  • 104 Mo carbon monoxide molecules synthesize with a 104 Mo to form a metal element-carbonyl complex in
  • the reaction volume can be accommodated in a device in a synthesis chamber, which also has a supply line for providing and initiating the
  • Radiation pollution may accompany the removal of the metal elements from the place of origin to a
  • the reaction volume is in particular always with
  • Flow can be generated with which the metal element carbonyl complexes can be carried.
  • the entire reaction volume can be continuously rinsed with the fresh incoming carrier gas in order to avoid stationary flow areas.
  • the production of the metal elements is done in particular by a target of fissile material, which is irradiated by a radiation source and activated.
  • the metal elements can therefore be directly in the process
  • Nuclear fission reactions can give rise to many different core fragments and thus, and through their further decay processes, an additional nuclear fragment
  • Synthesis chamber to install The target can also be attached outside the synthesis chamber.
  • Core fragments that do not correspond to the desired metal element may preferably have a target
  • Metal elements can be penetrated without too much loss of yield.
  • the target coverage can be selected so that it can retain heavier fission fragments than the metal elements. Accordingly, through
  • Selecting the target cover material and / or adjusting the thickness of the target cover increases the selectivity of the target cover penetrating metal elements from the resulting core fragments.
  • the synthesis chamber can be provided with an entrance window.
  • This can be constructed in such a way that the respectively used radiation directed to the target, in particular thermal neutrons or accelerated ions, can pass.
  • the entrance window can be a Mylar film, which in particular only a few
  • Microns has thickness.
  • the detection device can
  • a catcher for filtering and collecting the metal element carbonyl complexes from the
  • the detection device may comprise a detector which detects the decay of the
  • Metal element carbonyl complexes also by a
  • a per se known gas chromatograph comprises a gas chromatography column through which the gas stream is passed with the metal elements.
  • the gas chromatography column may further include a
  • FIG. 1 a basic structure of a schematic
  • Fig. 2 shows another exemplary construction of a
  • FIG. 3 shows a further device structure with
  • FIG. 6 shows an exemplary construction of a synthesis chamber for synthesizing the metal element carbonyl complexes
  • Fig. 7 is a flow chart for the inventive
  • Fig. 8 is a gas flow diagram with a closed
  • Gas loop; 9 shows a relative transport yield of refractory metal elements as a function of
  • Fig. 10 shows a relative transport yield of refractory
  • FIG. 1 shows an embodiment of a synthesis chamber 14.
  • the synthesis chamber 14 has two inlet openings 46 which can each be connected to a supply line 10.
  • the carrier gas may consist of those not shown in FIG.
  • Compressed gas cylinders 2, 4 are mixed and is connected via the with the inlet 46 of the synthesis chamber 14
  • reaction volume 58 in which the carrier gas and metal elements 55 are combined to facilitate the synthesis of the metal element carbonyl complexes
  • the carbon monoxide gas is in the
  • the synthesis chamber 14 comprises a target 54.
  • the target 54 preferably contains fissile material, in particular uranium, plutonium or californium, in order to produce metal elements 55 during a nuclear reaction, for example an induced nuclear fission.
  • fissile material in particular uranium, plutonium or californium
  • Synthesis chamber 14 and in particular the target 54 are irradiated with a radiation 60.
  • a radiation 60 In the shown
  • the target 54 is placed in the synthesis chamber 14.
  • the radiation 60 penetrates the wall 52 of the synthesis chamber 14 at a location provided for this purpose, the inlet window 53.
  • the flow path of the carrier gas at the inlet 46 is symbolized by the arrow 40.
  • the arrow 42 shows the
  • the synthesis of the metal elements is briefly described below.
  • the metal elements generated and emitted by the target 54 are defined by the components of the
  • Carrier gas in the synthesis chamber 14 thermalizes, which increases the likelihood of synthesizing
  • Metal elements synthesize in reaction volume 58 with the carrier gas to metal element carbonyl complexes.
  • the synthesized metal element carbonyl complexes are entrained to the outlet 48 by the gas flow of the carrier gas, appearing in the direction shown by the arrow 42
  • a pressure sensor 51 is attached to the synthesis chamber 14 for measuring the pressure in the reaction volume.
  • FIG. 2 shows a further embodiment of a
  • Reaction volume 58 The further construction of the apparatus is in accordance with the synthesis chamber 14 described with reference to FIG.
  • FIG. 3 shows a further embodiment of a
  • the target 54 is arranged as in the structure described with Figure 2 outside the synthesis chamber 14 and can be irradiated with the radiation 60, in particular particle radiation.
  • Ablenkmagnete 61 act on the location of the target 54 with a deflecting force.
  • Particles moving in the magnetic field of the deflecting magnets 61 are deflected by their deflecting force depending on various particle parameters such as mass and charge number.
  • the target 54 is irradiated, wherein the radiation 60 at least partially penetrates the target 54.
  • This penetrating radiation is shown as "primary radiation” 60 with a little curved arrow in Figure 3.
  • This radiation 60 is little influenced by the deflection magnets 61 in their direction, it does not strike the synthesis chamber 14.
  • the metal elements 55 produced in the target 54 on the other hand, become is deflected by means of the magnetic field in the direction of the synthesis chamber 14.
  • the magnetic field of the deflection magnets 61 is preferably matched to the desired metal elements 55
  • FIG. 4 schematically shows an exemplary structure of a device for generating, providing, transporting and measuring refractory metal elements. This is at a nuclear reactor 18, in this example the
  • the reactor core 16 generates and thermalises the neutrons, which are then made available to four different measurement sites 64, in the case shown.
  • the synthesis chamber 14 shown in more detail in FIG. 4 is installed at one of the four measuring stations 64.
  • a carrier gas is in the case shown by a
  • the carrier gas source comprises a carbon monoxide gas bottle 2 and a
  • Inert gas cylinder 4 N 2 gas as an inert gas As an inert gas.
  • Synthesis chamber 14 is explained in more detail in particular with reference to FIG 4. Optionally, depending on the requirement in the
  • Carbon monoxide gas cylinder 2 or so a mixture of carbon monoxide gas and inert gas from the
  • Carbon monoxide gas cylinder 2 and the inert gas cylinder 4 are fed into the supply line 10. About one with an outlet 48 of the synthesis chamber 14th
  • connected transport line 12 may be the carrier gas which contains the synthesized in the synthesis chamber 14 Metallelement- Carbonyl complexes containing a remote from the place of production of the metal elements in the synthesis chamber 14 structure 15 in the form of a detection or measuring device to the side facing away from the synthesis chamber 14 end 13 of
  • Transport line 12 are supplied.
  • Synthesis chamber 14 remote end 13 of the transport line 12 is connected.
  • a filter 34 is arranged, by means of the filter 34, the metal element carbonyl complexes produced are filtered from the carrier gas stream.
  • the filter 34 consists for example of a simple
  • a detector 20 is in this embodiment above the
  • the detector 20 may be a germanium gamma detector. By means of the detector, the
  • Decay frequency can be obtained.
  • the transport yield can be determined.
  • a gas pump 30 is in the flow direction of the
  • Gas Chromatograph 21 connected. This comprises a gas chromatography column 22 with a cooling device 24 and a coolant reservoir 26.
  • Gas chromatograph connected furnace 32 allows a more accurate setting of a temperature gradient along the gas chromatography column 22.
  • a detector 20 ' is arranged longitudinally displaceable on the gas chromatography column 22.
  • the detector 20 ' may be, for example, a germanium gamma detector. In principle, any detector that detects a radioactive radiation is suitable.
  • the detector 20 ' measures the decay frequency distribution of the radioactive metal element decays along the gas chromatography column
  • Coolant reservoir 2 6 connected.
  • thermochromatography column 22 forms during operation of the gas chromatograph 21, a temperature gradient from. This corresponds to a thermochromatography apparatus.
  • the structure 15 ' viewed in the direction of flow of the carrier gas behind the structure 15', in particular the
  • both structures 15, 15 'can also be constructed serially, by referring to the aforementioned
  • Detection device 15 from Figure 1 connects. If a plurality of detectors 20, 20 'is used, those in the gas chromatography column 22 may not
  • the structures 15, 15 'shown in FIGS. 4 and 5 in the form of detection or measuring devices are exemplary. It may there also a different kind used as evidence or measuring apparatus used construction or apparatus for further use of the metal elements produced or be integrated and connected to the end 13 of the transport line 12 to the
  • FIG. 6 shows a further embodiment of the
  • Synthesis chamber 14 in a cross section The reference numbers used correspond to those of the previous ones
  • Embodiments match.
  • Carrier gas arranged which the carrier gas around the target 54 distributed around in the synthesis chamber 14 admits.
  • the flow path of the carrier gas at the inlet 46 is symbolized by the arrow 40.
  • the arrows 44 symbolize a rotationally symmetrical distribution of the carrier gas around the synthesis chamber 14 and the entry of the carrier gas in the reaction volume 58th
  • Target cover 56 attached.
  • the target cover 56 may comprise further, in particular heavier, fission products, which may be formed in the target 54 in the case of nuclear reactions such as induced nuclear fission, from the reaction volume 58
  • the material of which the target cover 56 consists, or which has the target cover 56, will be based on the target material and the desired
  • Target cover 56 made of aluminum.
  • a pressure sensor 51 is connected to a port 50 in this embodiment. The pressure sensor 51 allows the adjustment of the gas pressure in the synthesis chamber 14. Also, the synthesis chamber 14 shown in Fig. 6 can be
  • the synthesis chamber 14 has an inlet 46 which is connected to a supply line 10 and with a
  • Carrier gas source 3 can be connected.
  • the carrier gas may be introduced via the inlet 46 into the synthesis chamber.
  • the synthesis chamber 14 also has a reaction volume 58 in which the carrier gas and the metal elements in
  • the synthesis chamber 14 likewise comprises a target 54.
  • the target 54 is in the synthesis chamber 14 in the example shown
  • the flow path of the carrier gas is symbolized by arrows, wherein at the inlet 46 of the arrow 40
  • the target 54 may be irradiated with the radiation 60.
  • the process parameters of the device preferably allow the release of the metal elements to take place directly in the gaseous phase.
  • a target cover 56 is attached on the target 54 of the embodiment shown in Figure 6, a target cover 56 is attached.
  • the target 54 may also be configured such that the target cover 56 is included in the target 54. Also, use of the entrance window 53 as
  • Target cover 56 especially in the case of a
  • FIG. 7 shows a flow chart for the method according to the invention for providing and transporting
  • FIG. 8 shows a flow chart of the gas flow. In the embodiment shown, this is a closed circuit, so that the carrier gas circulates between feed line 10, the synthesis chamber 14 and transport line 12.
  • the carrier gas taken from the carrier gas bottles 2, 4 and adjusted by means of the mass flow controllers 6, 8 is supplied to the circuit in order to fill the circuit and / or to compensate for gas loss.
  • the mass flow controller 7 the mass flow is measured with the pressure regulator 9, the pressure in the circuit and / or adjusted.
  • the carrier gas is therefore recirculated.
  • valves 29 the desired gas flow path is adjustable.
  • the carrier gas can be sucked and / or the supply and transport lines 10, 12 before
  • the gas pump 30 can be separated from the gas flow path by means of the valve 29. It is also possible in the supply line by means of a valve 29 further, possibly other carrier gas supplied to the gas flow path.
  • FIG. 9 shows that with the one shown in FIG.
  • Total delivery gives the proportionate mixture size of the carbon monoxide gas.
  • the ordinate shows a corresponding transport of metal elements normalized to such a corresponding metal element transport by potassium chloride.
  • the yield obtained is a multiple of the yield obtained when using
  • FIG. 9 shows the results for four refractory metal elements with two measurement series each. Two each for technetium, molybdenum, ruthenium and rhodium.
  • FIG. 10 shows the yield of metal element transport as a function of the delivery rate of the carrier gas. Again, a structure has been used which corresponds to that shown in Figure 4.
  • the detector 20, 20 'and the mass flow controllers 6, 8 are recorded and the data are evaluated by the evaluation device 62.
  • the abscissa here shows the carrier gas flow in ml / min, the ordinate on a transport with potassium chloride
  • FIG. 10 shows the results for four refractory metal elements technetium, molybdenum, ruthenium and rhodium.
  • FIG. 11 shows the yield of the metal element transport as a function of the set pressure of the carrier gas in the range from 1000 to 1500 mbar. The ordinate is again normalized to a conventional transport with
  • Refractory metal elements technetium, molybdenum, ruthenium and rhodium shown.
  • radiation e.g., neutrons, ions

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Abstract

Vorrichtung und Verfahren zum Erzeugen, Bereitstellen und Transportieren von Metallelementen in gasförmiger Phase, wobei das Trägergas Kohlenstoffmonoxid enthält und das Trägergas und die Metallelemente in einem Reaktionsvolumen zusammengeführt werden und die Metallelemente und Kohlenstoffmonoxid zu Metallelement-Carbonyl-Komplexen synthetisieren.

Description

Verfahren und Vorrichtung zum
Gasphasentransport von Metallelementen
Beschreibung
Gebiet der Erfindung
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Transport von Metallelementen in gasförmiger Phase.
Hintergrund der Erfindung
Die Beobachtung der chemisch-physikalischen Eigenschaften von verschiedensten Elementen geschieht zunächst durch die Beobachtung von deren molekularen Eigenschaften. Gerade zur Synthese neuartiger chemischer Verbindungsklassen von
Transactinoiden und anderen Elementen des Periodensystems, wie Übergangsmetalle und Elemente der d- und p-Gruppen, ist es in der Regel nicht möglich, einen makroskopischen
Feststoff- oder Flüssigkörper zu beobachten, sondern man beobachtet unter Umständen das Verhalten von einzelnen Atomen und Molekülen.
Zur Erzeugung dieser Elemente des Periodensystems ist es ein brauchbarer Weg, einen Körper aus einem Material, insbesondere einem Festkörper als Target zu verwenden und dieses Target mit einer Strahlung zu aktivieren. Je nach der zur Verfügung stehenden Strahlungsquelle und dem
Element, welches hauptsächlich erzeugt werden soll, wird das Targetmaterial ausgewählt und der Strahlung ausgesetzt, wobei durch Kernreaktionen schließlich die gewünschten Elemente entstehen. Beispielsweise können thermische
Neutronen verwendet und eine neutroneninduzierte Kernspaltung hervorgerufen werden, wie dies z.B. am
Forschungsreaktor TRIGA Mainz an der Johannes Gutenberg Universität in Mainz, Deutschland, möglich ist. Beschleunigereinrichtungen, beispielsweise die der GSI Helmholtzzent um für Schwerionenforschung GmbH in
Darmstadt, Deutschland (im Folgenden GSI) , können ebenfalls eingesetzt werden. Zur Erzeugung von Elementen mit
unterschiedlicher Masse, beispielsweise zur Erzeugung von Metallelementen, beispielsweise von Übergangsmetallen, kann ein Ionenstrahl eines Linearbeschleunigers, eines
Synchrotrons, beispielsweise des Schwerionenstrahls der GSI, oder eines Zyklotrons auf ein ausgewähltes Target geschossen werden.
Die Vermessung, Verwendung und Nutzbarmachung der
physikalisch-chemischen Eigenschaften der Metallelemente ist dabei äußerst schwierig, da die Metallelemente
teilweise sehr kurzlebig sind. Ferner neigen manche
Metallelemente stark dazu, an allen physikalischen
Objekten, wie beispielsweise einer Umwandung,
beispielsweise durch Adsorption anzuhaften.
Darüber hinaus ist es aufgrund der oft extremen
Strahlungsbelastung, bedingt durch bei der Erzeugung der Metallelemente ablaufende Kernprozesse, schwierig bis unmöglich, am Ort der Entstehung der Metallelemente ihre Eigenschaften zu vermessen oder zu benutzen. Deshalb ist es zweckmäßig, wenn die Metallelemente vom Ort ihrer
Entstehung abtransportiert werden können. Insbesondere kann es von Interesse sein, refraktäre
Metallelemente von einem Ort zu einem anderen Ort zu transportieren, ohne diese durch Adsorption zum Beispiel an einer Wand einer Kammer, beispielsweise einer
Reaktionskammer oder Vakuumkammer, in der die
Metallelemente erzeugt werden, oder an einer
Transportleitung beim Transportprozess zu verlieren.
Bisherige Verfahren, die einen Transport von
Metallelementen ermöglichen, benötigen für ihre
Durchführbarkeit teils extreme Umgebungsbedingungen in Druck und Temperatur. Die Beherrschung dieser Bedingungen ist neben den ohnehin extremen Erzeugungsbedingungen der Metallelemente oftmals so schwierig, dass dadurch die
Ausbeute gering wird, so dass ein Mess- oder
Anwendungsverfahren nicht durchführbar ist, schwieriger ist oder zumindest länger dauert.
Bei einem vielfach eingesetzten Verfahren wird ein Cluster- Gasj et verwendet, wobei einem Inertgas Aerosolcluster aus festen oder flüssigen Stoffen wie beispielsweise
Kaliumchlorid, Bleijodid, Kohlenstoff oder Molybdäntrioxid, Latex, Öl oder Wasser beigefügt wird, wobei die refraktären Elemente sich an die Aerosolcluster anlagern und auf diese Weise mit den Aerosolteilchen im Gasfluss transportiert werden. Zum Nachteil dieses Verfahrens ist es, dass es nicht selektiv arbeitet und außerdem keine konstante
Ausbeute aus dem Cluster-Gas et gewährleistet werden kann. Dies kann darauf zurückzuführen sein, dass sich während des Betriebs die Aerosolteilchen an einigen Stellen im System anlagern und dadurch die Systemeigenschaften nachteilig beeinflusst werden können. Für eine weitere Verwendung wäre eine Trennung der refraktären Elemente von den Clustern notwendig. Dies ist schwierig, energieintensiv und
zeitaufwändig . Bei einem weiteren an sich bekannten Verfahren zum
selektiven Transport der Metallelemente Ruthenium, Osmium, Rhenium, Molybdän und Technetium werden diese als
nichtrefraktäre Oxide, Oxychloride oder Hydroxide in einem Gasstrom transportiert, indem dem Gasstrom Sauerstoff und/oder Wasser oder chlorierende Medien beigemengt werden. Hierfür sind allerdings hohe Temperaturen von mehreren hundert Grad Celsius nötig, um den Prozess zu starten.
Eine weitere Möglichkeit besteht in ausgewählten Fällen in der Synthese nichtreaktiver Fluoride. Beispielsweise kann in der induzierten Kernspaltung von Uran-235 Spaltzirkon erzeugt werden. Hierfür wird UF3 als Targetmaterial
verwendet und auf über 400°C erhitzt. Auf diese Art lässt sich in diesen Experimenten nichtreaktives ZrF4 erzeugen und bei einem Druck von 10-7 bar transportieren. Auch dieses Verfahren benötigt extreme Umgebungsbedingungen.
Allgemeine Beschreibung der Erfindung
Die Erfindung hat sich daher die Aufgabe gestellt, ein Verfahren bereitzustellen, welches es ermöglicht,
Metallelemente, insbesondere bei moderaten
Umgebungsbedingungen, von einem Ort zu einem entfernten Ort zu transportieren, um dort die Metallelemente an sich nachweisen zu können, aber auch deren physikalisch- chemische Eigenschaften zu vermessen oder die
Metallelemente dort anderweitig verwenden zu können. Die Aufgabe der Erfindung wird durch die Gegenstände der unabhängigen Ansprüche gelöst. Vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung sind in den Unteransprüchen definiert. Erfindungsgemäß werden Metallelemente mittels der Synthese von Metallelement-Carbonyl-Komplexen in einen
transportfähigen Zustand versetzt und können dadurch auch über größere Entfernungen in der gasförmigen Phase mit einem Trägergas transportiert werden.
Der Transport der Metallelemente in der gasförmigen Phase erweist sich als besonders vorteilhaft. Zum einen ist durch diesen Prozess kein Phasenübergang zu einer anderen, beispielsweise festen Phase für den Transport notwendig, so dass die Metallelemente nicht erst aufwändig aus der anderen Phase in die gasförmige Phase für eine
Weiterverwendung rücküberführt werden müssen. Dieser erzwungene Phasenübergang zurück in die gasförmige Phase ist beim Stand der Technik nur mit hohen Verlustraten und hohem Energieeinsatz möglich. Zum anderen ist aber durch die erfindungsgemäße und im Weiteren beschriebene
Carbonylbildung gewährleistet, dass die Metallelemente im Wesentlichen nicht an physischen Objekten auf dem
Transportweg anhaften und so dem Transportprozess nicht mehr zur Verfügung stehen.
Erfindungsgemäß enthält das Trägergas Kohlenstoffmonoxid. Das Trägergas wird bevorzugt mit den Metallelementen in einem Reaktionsvolumen zusammengeführt, wobei die
Metallelemente und die Kohlenstoffmonoxidmoleküle des
Trägergases direkt zu Metallelement-Carbonyl-Komplexen synthetisieren können. Metallelement-Carbonyl-Komplexe sind Komplexverbindungen von Metallelementen mit
Kohlenstoffmonoxid-Liganden. Die Komplexverbindungen haben die allgemeine Struktur dm(C0)n. Unter dem Begriff
„Carbonyl-Komplex" werden hierin im Weiteren sowohl
einfache Carbonyl-Komplexe mit nur einem
Kohlenstoffmonoxid-Liganden als auch solche mit mehreren Kohlenstoffmonoxid-Liganden verstanden. Ferner werden unter dem Begriff „Carbonyl-Komplex" hierin sowohl einkernige Carbonyl-Komplexe (m=l) als auch mehrkernige Carbonyl- Komplexe (m>l) verstanden.
Mit anderen Worten werden die Metallelemente direkt in der gasförmigen Phase zu Metallelement-Carbonyl-Komplexen synthetisiert und sind dadurch stabil in der gasförmigen Phase transportierbar. Demnach sind bei der vorliegenden Erfindung die Metallelement-Carbonyl-Komplexe selbst gasförmig .
Die Metallelemente werden somit aus dem Target herausgelöst und gehen dabei in die gasförmige Phase über. Anschließend synthetisieren die gasförmigen Metallelemente in dem
Reaktionsvolumen mit dem molekularen Kohlenstoffmonoxid zu den gasförmigen Metallelement-Carbonyl-Komplexen. D.h. es findet beim Synthetisieren eine (exotherme) chemische
Reaktion unter Verbleib in der gasförmigen Phase zwischen den Metallelementen und dem molekularen Kohlenstoffmonoxid statt, wobei die gasförmigen Metallelement-Carbonyl- Komplexe entstehen. Ein physikalischer Phasenübergang der Metallelemente, beispielsweise ein simples Ausfrieren an Aerosolclustern, wie es der Stand der Technik beschreibt, ist mit all seinen Nachteilen nicht notwendig. Im Gegensatz dazu können in überraschender Weise die Voraussetzungen für eine
unmittelbare Synthetisierung der Metallelement-Carbonyl- Komplexe und somit für einen direkten Gasphasentransport der Metallelemente geschaffen werden.
Anhand der drei nachfolgend aufgeführten beispielhaften Reaktionsgleichungen sollen die Prozesse zur
erfindungsgemäßen Synthese der Metallelement-Carbonyl- Komplexe, die in Folge als Carbonyl-Komplexsynthese
bezeichnet wird, beschrieben werden.
u^Mo + 6 CO — > I J^Mo(CO)6
l 08 u + 5 CO — > 108Ru(CO)5
m xd + n CO — > xdm(CO)
So kann beispielsweise ein erzeugtes Metallelement
Molybdän-104 vorzugsweise mit sechs
Kohlenstoffmonoxidmolekülen zu einer oktaedrischen Mo(CO)6- Carbonyl-Komplexverbindung synthetisieren. Ein ebenfalls erzeugtes Metallelement Ruthenium-108 kann vorzugsweise mit fünf Kohlenstoffmonoxidmolekülen zu einer trigonal- bipyramidalen Ru (CO) 5-Carbonyl-Komplexverbindung
synthetisieren. Gegebenenfalls kann dieses im weiteren Verlauf auch zu dem Metallelement-Carbonyl-Komplex Ru3(CO)i2 synthetisieren. Im Allgemeinen kann sich ein Metallelement mit Ladungszahl X mit n Kohlenstoffmonoxidmolekülen
verbinden, so dass die 18-Elektronenregel erfüllt wird. Das synthetisierte Metallelement-Carbonyl-Komplex kann in der Form xdm(CO)„ vorliegen, wobei x für die Massenzahl des jeweiligen Isotops, m für die Anzahl der jeweiligen
Metallelement-Atome (d) in dem Metallelement-Carbonyl- Komplex und n für die Anzahl der Kohlenstoffmonoxid- Liganden (CO) in dem Metallelement-Carbonyl-Komplex steht. Die Anzahl m der jeweiligen Metallelement-Atome sowie die Anzahl n der Kohlenstoffmonoxid-Liganden kann jeweils jede natürliche Zahl einschließlich „eins" sein.
In dem Falle m > 1 liegt ein mehrkerniger Metallelement- Carbonyl-Komplex vor. Beispiele für Metallelemente, welche typischerweise bevorzugt mehrkernige Metallelement- Carbonyl-Komplexe ausbilden, sind insbesondere
Metallelemente aus der 7 . Gruppe des Periodensystems, also insbesondere Rhenium sowie Technetium, beispielsweise in der Form der Isotope Rhenium-188 (188Re) oder Technetium- 99 (99Tc) .
So synthetisieren beispielsweise im Falle des Rheniums bevorzugt 2 Rheniumkerne mit 10 Kohlenstoffmonoxid- Molekülen zu einem 188Re2 (CO) io , wobei zwei quadratisch- pyramidale 188Re (CO) 5-Teilkerne über eine Metall-Metall- Verbindung miteinander verbunden sind. Im Falle des
Technetiums synthetisieren bevorzugt 2 Technetiumkerne sowie 10 Kohlenstoffmonoxid-Liganden zu 99Το2 (00) ιο , mit einem mit dem Rhenium vergleichbaren geometrischen Aufbau.
Im Allgemeinen synthetisieren Metallelemente der 6 . und 8 . Gruppe des Periodensystems bevorzugt zu einkernigen Metallelement-Carbonyl-Komplexen, wohingegen Metallelemente der 7. Gruppe mit einer ungeraden Anzahl an
Valenzelektronen bevorzugt mehrkernige Metallelement- Carbonyl-Komplexe bilden. Die für ein jeweiliges Element bevorzugte Anzahl Kerne (Metallelemente) je Metallelement- Carbonyl-Komplex ergibt sich zumeist unter Beachtung der 18-Elektronenregel für das jeweilige Metallelement.
Die synthetisierten Metallelement-Carbonyl-Komplexe haften beispielsweise nicht oder jeweils nur kurz an Oberflächen an, weisen also eine hohe Flüchtigkeit auf. Dadurch sind die Metallelement-Carbonyl-Komplexe zum Transport geeignet und können auch über größere Distanzen z.B. durch
Transportieitungen wie Schläuche oder Rohre transportiert werden .
Von großem Vorteil bei diesem Verfahren ist, dass die
Synthese der Metallelement-Carbonyl-Komplexe direkt aus molekularem Kohlenstoffmonoxidgas und den Metallelementen erfolgreich bei moderaten Bedingungen ohne Zwischenreaktion ablaufen kann. Das Verfahren kann bei einer Temperatur im Intervall zwischen 50 bis 600 K und bei einem Druck
zwischen 0,00005 bis 200 bar realisiert werden. Eine Besonderheit ist aber, dass das Verfahren bei einer
Temperatur im Intervall zwischen 200 bis 400 K und
besonders bevorzugt bei einer Temperatur im Intervall zwischen 250 bis 310 K durchgeführt werden kann. Ebenfalls bevorzugt kann das Verfahren bei einem Druck im Intervall zwischen 0,005 bis 20 bar und besonders bevorzugt bei einem Druck im Intervall zwischen 0,1 bis 10 bar durchgeführt werden. Die Carbonyl-Komplexsynthese kann ebenfalls bei gewöhnlichen Raumbedingungen stattfinden, also bei einer Temperatur von ungefähr 290 K ±10K und bei einem
Gasgesamtdruck von ungefähr 1 Bar + 0,5 Bar, dem
Atmosphärendruck entsprechend. In der Synthesekammer kann das Trägergas kann neben dem
Kohlenstoffmonoxid einen nicht reaktiven und damit inerten Gasbestandteil enthalten. Der Anteil des nicht reaktiven Gases kann je nach Aufbau einer verwendeten Vorrichtung unterschiedlich sein. Bevorzugt kann das inerte Gas
beispielsweise Helium oder N2 sein. Im Wesentlichen dient der nicht reaktive Gasbestandteil der Moderation der zu transportierenden Metallelemente im Reaktionsvolumen der Synthesevorrichtung. Dadurch können die Metallelemente von höheren kinetischen Energien, die diese nach ihrer
Erzeugung haben können, auf eine dem Trägergas angepasste Energie abgebremst werden. Hierdurch kann die
Wahrscheinlichkeit für die Synthetisierung der
Metallelement-Carbonyl-Komplexe vergrößert werden. Hierdurch können die aus einem Target emittierten
Metallelemente durch die Trägergasteilchen moderiert werden. Die Effizienz der Moderation ist insbesondere von dem Massenverhältnis der beteiligten Teilchen abhängig. Hierbei kann durch die Auswahl der Trägergasteilchen, dem Anteil des Kohlenstoffmonoxids an dem Trägergas, der
Einstellung des Drucks und/oder der Einstellung der
Temperatur des Trägergases die Moderation gezielt
beeinflusst werden. Somit kann die Ausbeute und die
Selektivität der Carbonyl-Komplexsynthese gezielt
beeinflusst werden. Insbesondere in den Fällen, in denen es aus den Erzeugungsbedingungen ersichtlich ist, dass die erzeugten Metallelemente bereits thermalisiert sind oder durch das Kohlenstoffmonoxid allein thermalisiert werden können, kann das Trägergas auch vollständig oder zumindest im Wesentlichen aus Kohlenstoffmonoxid bestehen. Unter Thermalisieren ist hierbei zu verstehen, dass die Energie der Metallelemente der kinetischen Energie der
Trägergasteilchen im Wesentlichen entspricht. Es ist aber auch möglich einen hohen Anteil von Kohlenstoffmonoxid mit beispielsweise einem Mindestanteil von bevorzugt 95%,
besonders bevorzugt 99% im Trägergas vorzusehen.
Je nach gewähltem geometrischen Aufbau, dem Ionenstrahl, der Energie der Rückstoßkerne und Art der anderen Gase im Trägergas kann ein geringerer Anteil von Kohlenstoffmonoxid zur Bildung der Komplexe ausreichend sein. Der Anteil des Kohlenstoffmonoxids kann hierbei deutlich unter 50% liegen.
Das kohlenstoffmonoxidhaltige Trägergas kann neben
Kohlenstoffmonoxid auch einen weiteren reaktiven
Gasbestandteil in der Synthesekammer enthalten.
Metallelemente, Kohlenstoffmonoxid und Bestandteile des weiteren Reaktivgases können gegebenenfalls zu
Carbonylkomplexen oder zu Carbonylkomplexen enthaltenden Verbindungen synthetisieren. Durch die Einstellung des Weiteren reaktiven Gasbestandteils kann bevorzugt die
Moderation und/oder die Selektivität der Carbonyl- Komplexsynthese beeinflusst werden.
Das Reaktionsvolumen kann in der Synthesekammer
bereitgestellt werden. Neben Abschirmungszwecken kann die Synthesekammer eine gezielte Gasströmung des Trägergases ermöglichen. Mittels einer Zuleitung, also beispielsweise einem Schlauch aus Polyethylen oder einem Rohr aus Kupfer, kann das Gas in die Synthesekammer und das darin
beherbergte Reaktionsvolumen geführt werden. Mit einfachen Schlauchanschlüssen oder Rohrflanschen kann neben der
Zuleitung auch eine Transportleitung an einer
Auslassöffnung, insbesondere einem Gasauslass der
Synthesekammer befestigt sein. An diesem Auslass kann dann das Trägergas ausströmen. Mit dem Trägergas können
ebenfalls die Metallelement-Carbonyl-Komplexe die Syntheseoder Reaktionskammer verlassen und mittels einer mit der Reaktionskammer verbundenen Gastransportleitung zu einem vom Erzeugungsort der Metallelemente entfernten Ort
transportieren werden. An dem entfernten Ort können die Metallelemente (in Carbonyl-Komplex-Form) nachgewiesen, experimentell untersucht und/oder einer weiteren Verwendung zugeführt werden. Ein Transport von atomaren
Metallelementen, also solchen die nicht in Form von
Carbonyl-Komplexen verbunden sind, wurde hingegen bisher, außer bei Quecksilber (Hg) , nicht nachgewiesen und ist sehr unwahrscheinlich, insbesondere nahezu nicht realisierbar. Dies deshalb, da diese wenig flüchtig sind und wenn sie nicht bereits an der Wand der Synthesekammer anhaften, binnen kürzester Zeit an der Gastransportleitung anhaften werden und somit nicht mit dem Gasstrom mitgeführt werden können .
Die Bereitstellung und der Transport der Metallelement- Carbonyl-Komplexe erfolgt demnach in einem Gasphasen- Durchfluss-Verfahren. Somit kann vorteilhafterweise erst die Überführung der in der Reaktionskammer erzeugten
Metallelemente in Metallelement-Carbonyl-Komplexe einen
Transport dieser ermöglichen. Die Materialauswahl der verwendeten Gastransportleitung kann einen Einfluss auf die beim Transport der
Metallelement-Carbonyl-Komplexe erzielte Ausbeute haben. Es ist generell eine Vielzahl an einfachen Materialien zur Verwendung als Gastransportleitung denkbar. Insbesondere einfache Kunststoffe, wie beispielsweise Polyethylen (PE) oder Polytetrafluorethylen (PTFE) , können als Material für eine Gastransportleitung verwendet werden. Zum Teil kann die Wahl des Materials der Gastransportleitung von der Strahlungsbeständigkeit des jeweiligen Materials abhängig sein, da diese zumindest teilweise in einem Bereich geführt sein kann, in welchem eine stark erhöhte
Strahlungsbelastung vorliegen kann. Am Ort der Verwendung der erzeugten Elemente, insbesondere der radioaktiven
Elemente kann somit eine geringe oder sogar keine
zusätzliche Strahlungsbelastung vorliegen. Die Länge der Gastransportleitung kann daher vorzugsweise gerade derart gewählt sein, um durch eine
Strahlungsabschirmungseinrichtung, beispielsweise eine ausreichend dicke Betonmauer, hindurchgelegt werden zu können .
Die Gasströmung durch die jeweiligen Leitungen kann durch verschiedene Einstellungen angepasst werden. Insbesondere kann die Fördermenge des Trägergases die die
Strömungsgeschwindigkeit direkt beeinflussen kann,
eingestellt werden. Die Fördermenge der einzelnen
Trägergasbestandteile kann dabei einzeln an jeder Gasquelle eingestellt werden. Als Gasquelle für jeden Bestandteil des Trägergases kann typischerweise eine Druckgasflasche dienen, an der ein Druckminderer angeschlossen sein kann. Dies kann eine individuelle Massenflussregelung gewährleisten. Die Einstellung der Fördermenge kann zum einen an die Aufbaugeometrie, wie z.B. den Durchmesser oder die Länge der verbauten Leitungen, angepasst sein. Zum anderen kann die Fördermengeneinstellung auch an die mittlere Lebensdauer der Metallelemente angepasst sein. Dadurch können in Bezug auf ihre radioaktive
Zerfallswahrscheinlichkeit sehr kurzlebige Metallelemente unter Umständen mit höherer Strömungsgeschwindigkeit als weniger kurzlebige Metallelemente transportiert werden, um das Transportziel , den entfernten Ort, zu erreichen. Des Weiteren kann die einzustellende Strömungsgeschwindigkeit auch abhängig davon sein, bei welcher
Strömungsgeschwindigkeit ein optimaler Einfang der
Metallelemente durch das Trägergas gewährleistet ist. Im Allgemeinen kann die Fördermenge in einem Bereich zwischen 1 ml/min und 10 1/min eingestellt werden, um den Gasfluss diesen Bedingungen anzupassen.
Dabei kann zur Erzeugung der Metallelemente eine
physikalische Reaktion verwendet werden. Hierbei wird beispielsweise ein Objekt, genannt Target, von einer
Strahlungsquelle bestrahlt, dadurch aktiviert und in einer Reaktion, insbesondere einer Kernreaktion können die
Metallelemente erzeugt werden. Eine Kernreaktion kann beispielsweise eine Kernspaltung, ein Kernfusionsprozess oder ein Kernzerfall sein.
Im Falle der Kernspaltung kann diese insbesondere durch Neutronen induziert werden. Beispielsweise können die Neutronen in einem Kernreaktor erzeugt werden. Hierbei können bevorzugt thermische Neutronen verwendet werden. Diese Bedingungen können beispielsweise am Forschungsreaktor TRIGA Mainz an der Johannes Gutenberg Universität in Mainz erfüllt werden.
Ferner können die Metallelemente mittels Kernspaltung unter Verwendung von Teilchenstrahlen, insbesondere eines
Teilchen- oder Ionenbeschleunigers, erzeugt werden. Ein Teilchenbeschleuniger ist insbesondere ein
Linearbeschleuniger, ein Synchrotron oder ein Zyklotron. Die Teilchen- bzw. Ionenstrahlen können beispielsweise bei Einrichtungen wie der GSI Helmholtzzentrum für
Schwerionenforschung GmbH in Darmstadt/Deutschland zur Verfügung gestellt werden. Die besonderen Anforderungen an die Strahlung, die zur Erzeugung der gewünschten
Metallelemente führen, sind an sich bekannt. Das Target wird demnach mit beispielsweise Hadronen-enthaltender
Strahlung, d.h. mit Hadronen selbst (z.B. Neutronen) oder Hadronen-enthaltenden Teilchen (z.B. Ionen) bestrahlt. Es ist beispielsweise aber auch möglich, Photonen oder
Elektronen induzierte Strahlung zu verwenden.
Das Material des Targets wird bevorzugt danach ausgesucht, welche Metallelemente erzeugt werden sollen. Als Material können beispielsweise Actinoiden, insbesondere die
verschiedenen spaltfähigen Elemente wie Uran, Plutonium oder Californium oder Objekte, die diese Materialien enthalten, eingesetzt werden. Die Materialien Uran,
Plutonium oder Californium haben eine eweils
materialeigene Wahrscheinlichkeit dafür, ein bestimmtes Element, darunter das erwünschte Metallelement wie
beispielsweise Molybdän, Technetium, Rhenium, Rhodium oder
Ruthenium zu erzeugen. Da die Reichweiten der erzeugten Metallelemente verhältnismäßig kurz sind, kann der Bereich, in dem die erzeugten Metallelemente zu erwarten sind, direkt mit dem Trägergas geflutet werden. Insbesondere da sich die
Einzelteilchen bei einem Kontakt mit einem physischen
Objekt mit hoher Wahrscheinlichkeit direkt an dieses anhaften können, können sie somit nicht von einem Trägergas aufgenommen und/oder transportiert werden. Insbesondere kann das Target direkt vom Trägergas umspült werden, um einen Kontakt der erzeugten Elemente, insbesondere der refraktären Metallelemente beispielsweise mit der Außenhaut der Synthesekammer zu vermeiden, bevor diese mit den
Kohlenstoffmonoxidmolekülen zu Metallelement-Carbonyl- Komplexen synthetisiert werden können. Dies kann die
Ausbeute der Synthese der Metallelement-Carbonyl-Komplexe erhöhen .
Die Reichweite der erzeugten Metallelemente kann
insbesondere in Abhängigkeit von der Energie der Strahlung, durch Auswahl des Targets sowie durch Druck und
Zusammensetzung des Trägergases beeinflusst werden.
Bevorzugt werden die Bedingungen (insbesondere Gasart, Gasmischung, Temperatur, Druck und/oder Größe der
Synthesekammer) so gewählt, dass die Reichweite der
Metallelemente derart ist, dass mindestens 5 % der
erzeugten Metallelemente in der Synthesekammer mittels des Trägergases moderiert, also abgebremst, werden. Bevorzugter werden allerdings mehr Metallelemente mittels des
Trägergases moderiert als durch zu große Reichweite
verlorengeht. Besonders bevorzugt ist die Reichweite der
Metallelemente derart beeinflusst, dass zumindest 98 % der Metallelemente in der Synthesekammer mittels des Trägergases moderiert werden können, um eine möglichst hohe Ausbeute für den späteren Transport der Metallelemente zu ermöglichen. Bevorzugt werden Metallelemente erzeugt, die zumeist kurzlebig, diejenigen beispielsweise aus der Gruppe der Transactinoiden sogar extrem kurzlebig sind. Die
Halbwertszeiten der kurzlebigen refraktären Metallelemente liegen dabei typischerweise unter 10 Minuten, diejenigen der extrem kurzlebigen im Bereich unter 100 Millisekunden. Beim Zerfall der Metallelemente emittieren diese eine radioaktive Strahlung. Diese radioaktive Strahlung der radioaktiv zerfallenden Metallelemente lässt sich mittels eines Strahlungsdetektors in einer Nachweiseinrichtung messen. Baut man den Detektor nachgeschaltet zu der an die Synthesekammer angeschlossene Transportleitung an, so lässt die Existenz der Metallelemente, insbesondere in Form der Metallelement-Carbonyl-Komplexe am Ort des Zerfalls, entfernt vom Ort der Erzeugung deren Transport mittels des Trägergases zweifelsfrei nachweisen.
Die Metallelemente haben vorzugsweise radioaktive
Eigenschaften. Das Vorhandensein einer wohldefinierten Halbwertszeit ermöglicht beispielsweise verschiedene
Nachweisverfahren, auf die im weiteren Verlauf der
Beschreibung noch eingegangen wird, sowie verschiedene Anwendungsmöglichkeiten für den Metallelement-Transport. So können Anwendungsmöglichkeiten für den erfindungsgemäßen Metallelement-Transport beispielsweise in der Tribologie, in der Radiochemie sowie der Nuklearmedizin zu finden sein. Der Ort der Verwendung kann dann beispielsweise ein Raum sein, in dem sich Personen aufhalten können, beispielsweise ein Behandlungs- oder Therapiezimmer. Die Metallelemente können dann in dem Raum oder dem Therapiezimmer ihrer
Verwendung zugeführt werden.
Beispielsweise kann es im Bereich der Nuklearmedizin beispielsweise bei einer szintigraphischen Untersuchung, beispielsweise von Skelett, Lunge, Schilddrüse, Nieren, Herz sowie Tumore von erheblichem Vorteil sein, möglichst kurzlebige radioaktive Materialien als sogenannte
radioaktive „Marker" (Tracer) zu verwenden. Indem die unmittelbar zuvor erzeugten Metallelemente nach der
Carbonyl-Komplexbildung über die Gastransportiertung in die Nähe des Patienten gebracht werden, kann eine möglichst geringe Strahlungsbelastung des Patienten erreicht werden. Es können dadurch genau auf den Zweck der Untersuchung abgestimmte radioaktive Isotope verwendet werden.
Gleichzeitig kann Strahlungsbelastung des Patienten
erheblich reduziert werden.
Bevorzugt werden Metallelemente, insbesondere refraktäre Metallelemente mittels des vorstehend beschriebenen
Verfahrens in die gasförmige Phase überführt. Somit ist es bevorzugt ermöglicht Metallelemente, insbesondere
refraktäre Metallelemente zu transportieren. Die zu transportierenden Metallelemente sind vorzugsweise Elemente aus den Nebengrup en, also den d-Gruppen des
Periodensystems. Es können aber auch Metallelemente aus dem Bereich der Hauptgruppen des Periodensystems sein, die mittels des beschriebenen Verfahrens in gasförmiger Phase transportiert werden können. Dies können beispielsweise Indium, Tallium oder Germanium sein. Des Weiteren können auch die Elemente der Actinide und Lanthanide mittels beschriebenem Verfahren transportiert werden. Refraktäre Metallelemente aus den d-Gruppen des Periodensystems können insbesondere Ruthenium, Iridium, Rhodium, Osmium, Rhenium, Molybdän, Wolfram oder Technetium, insbesondere radioaktiv zerfallende Isotope dieser Elemente sein.
Das gezeigte Verfahren arbeitet vorzugsweise selektiv. Die Selektion eines bestimmten Metallelements aus einer Reihe von erzeugten oder vorhandenen Metallelementen geschieht dabei in Abhängigkeit von verschiedenen Prozessparametern. Beispielsweise durch die Einstellung des
Kohlenstoffmonoxidanteils am Trägergas und/oder der
Fördermenge des Trägergases kann die Selektivität des
Transportprozesses gezielt beeinflusst werden. Ferner kann darüber hinaus die aus der Erzeugungswahrscheinlichkeit des gewählten Targetmaterials resultierende Teilchenzahl einen Einfluss auf die Selektivität der Metallelement-Carbonyl- Komplexsynthese haben. Diese kann bei richtiger Wahl bereits die Entstehung eines ausgewählten Metallelements bevorzugen.
Zur Erzeugung und Bereitstellung von Metallelementen in gasförmiger Phase wird ein Reaktionsvolumen definiert, in welchem die Metallelemente mit dem Kohlenstoffmonoxid des Trägergases zu Metallelement-Carbonyl-Komplexen
synthetisieren können. Bei den gebildeten Carbonyl- Komplexen kann durch die synergistischen Sigma-Donor/Pi- Akzeptor-Wechselwirkungen des Kohlenstoffmonoxids mit dem
Metallelement eine besondere Stabilität erreicht werden. Durch diese Wechselwirkungen werden Elektronen vom gefüllten Sigma-Orbital des Kohlenstoffmonoxids in
symmetrieäquivalente Orbitale des Metallelements und von gefüllten Orbitalen des Metallelements in leere Pi-Orbitale der Kohlenstoffmonoxid-Mehrfachbindung verschoben. Diese Elektronendelokalisierung ruft eine energetische
Stabilisierung hervor. Dies wird auch „nephelauxetischer Effekt" genannt.
Die Struktur des synthetisierten Metallelement-Carbonyl- Komplexes wird in erster Linie durch das VSEPR-Modell und die 18-Elektronen-Regel vorhergesagt. Carbonyl-Komplexe mit mehreren oder sogar verschiedenen Metallelementen sind aufgrund der Dichte der Metallelement-Teilchen im
Reaktionsvolumen unwahrscheinlich, sollen aber nicht ausgeschlossen sein. Die resultierende Carbonyl-
Komplexsymmetrie kann dementsprechend je nach Metallelement beispielsweise tetraedisch, trigonal-bipyramidal ,
oktaedrisch sein. Im Falle der Synthese zweier
Metallelement-Teilchen in einem Metallelement-Carbonyl- Komplex kann die Symmetrie aber auch beispielsweise
zweifach trigonal-bipyramidal staggered oder zweifach oktaedrisch staggered sein. Die Metallelemente
beispielsweise der 6. Gruppe bilden aufgrund der 18- Elektronen-Regel vorzugsweise Hexacarbonyl- Komplexverbindungen, diejenigen der 8. Gruppe
Pentacarbonyl-Komplexe. Das Metallelement Molybdän der 6. Gruppe bildet beispielsweise mit hoher Wahrscheinlichkeit eine Hexacarbonyl-Komplexverbindung in Form von 104Mo(CO)6. Hierbei synthetisieren sechs Kohlenstoffmonoxid-Moleküle mit einem 104Mo zu einem Metallelement-Carbonyl-Komplex in
Form eines Mo-Carbonyl-Komplexes mit oktaedrischer
Symmetrie . Das Reaktionsvolumen kann in einer Vorrichtung in einer Synthesekammer beherbergt sein, welche auch eine Zuleitung zur Bereitstellung und Einleitung des
kohlenstoffmonoxidhaltigen Trägergases aufweist, um das Trägergas und die in der Synthesekammer erzeugten oder in die Synthesekammer eingebrachten Metallelemente im
Reaktionsvolumen zusammenzuführen. Die synthetisierten Metallelement-Carbonyl-Komplexe sind somit in der
Synthesekammer umgeben von dem Trägergas für den Transport zur Verfügung gestellt und können über einen Auslass mit dem Trägergas aus der Synthesekammer ausgeleitet werden. Da der Erzeugung der Metallelemente eine oftmals hohe
Strahlungsbelastung einhergehen kann, ist der Abtransport der Metallelemente vom Ort der Entstehung zu einem
strahlengeschützten Ort der Verwendung zweckmäßig.
Das Reaktionsvolumen wird insbesondere stets mit
einströmendem Trägergas gespült, so dass eine stete
Strömung erzeugt werden kann mit welcher die Metallelement- Carbonyl-Komplexe mitgeführt werden können. Insbesondere kann, bei geeigneter Wahl der Synthesekammergeometrie, in einem solchen Durchflussbetrieb das ganze Reaktionsvolumen beständig mit dem frischen einströmenden Trägergas gespült werden, um stillstehende Strömungsbereiche zu vermeiden.
Die Erzeugung der Metallelemente geschieht insbesondere durch ein Target aus spaltbarem Material, welches durch eine Strahlungsquelle bestrahlt und aktiviert wird. Die Metallelemente können demnach direkt im Prozess
beziehungsweise unmittelbar vor der CarbonylSynthese und dem Transportprozess erzeugt werden, insbesondere in oder in der Nähe der Synthesekammer. Bei einer induzierten
Kernreaktion in Form einer Kernspaltung können viele verschiedene Kernfragmente entstehen und dadurch und durch deren weitere Zerfallsprozesse eine zusätzliche
Strahlungsbelastung vorliegen. Es können demnach auch primäre Kernreaktionsprodukte, insbesondere Spaltprodukte, transportiert bzw. verwendet werden. Bedingt durch die zumeist kurzen Reichweiten der Metallelemente ist es dennoch zweckmäßig, das Target unmittelbar in der
Synthesekammer anzubringen. Das Target kann aber auch außerhalb der Synthesekammer angebracht sein.
Zur Abschirmung von weiteren, insbesondere schwereren
Kernfragmenten, die nicht dem gewünschten Metallelement entsprechen, kann auf das Target vorzugsweise eine
Targetabdeckung angebracht sein, welche von den
Metallelementen ohne einen zu großen Verlust an Ausbeute durchdrungen werden kann. Die Targetabdeckung kann so ausgewählt werden, dass diese schwerere Spaltfragmente als die Metallelemente zurückhalten kann. Demnach kann durch
Auswahl des Targetabdeckungsmaterials und/oder Einstellung der Dicke der Targetabdeckung die Selektivität der die Targetabdeckung durchdringenden Metallelemente aus den entstehenden Kernfragmenten erhöht werden.
Zum Durchlass der das Target aktivierenden Strahlung kann die Synthesekammer mit einem Eintrittsfenster versehen werden. Dieses kann derart konstruiert sein, dass die jeweils verwendete auf das Target gerichtete Strahlung, insbesondere thermische Neutronen oder beschleunigte Ionen, passieren kann. Beispielsweise kann das Eintrittsfenster eine Mylar-Folie sein, die insbesondere nur wenige
Mikrometer Dicke aufweist. Zum Nachweisen der Metallelemente können die
bereitgestellten Metallelement-Carbonyl-Komplexe durch eine Transportieitung geleitet und einer Nachweiseinrichtung zugeführt werden. Die Nachweiseinrichtung kann
beispielsweise eine Auffangeinrichtung zum Ausfiltern und Auffangen der Metallelement-Carbonyl-Komplexe aus dem
Trägergasstrom aufweisen, in der die Metallelemente
radioaktiv zerfallen. Ferner kann die Nachweiseinrichtung einen Detektor aufweisen, der die beim Zerfall der
Metallelemente entstehende radioaktive Strahlung nachweist.
Zur Bestimmung der Adsorptionsenthalpie der Metallelement- Carbonyl-Komplexe können die bereitgestellten
Metallelement-Carbonyl-Komplexe ebenfalls durch eine
Transportleitung geleitet und anschließend einem
GasChromatographen zugeführt werden. Ein an sich bekannter GasChromatograph umfasst eine GasChromatographiesäule, durch welche der Gasstrom mit den Metallelementen geleitet wird. Die Gaschromatographiesäule kann weiterhin eine
Kühleinrichtung aufweisen.
Im Folgenden wird die Erfindung anhand von
Ausführungsbeispielen und unter Bezugnahme auf die Figuren näher erläutert, wobei gleiche und ähnliche Elemente teilweise mit gleichen Bezugszeichen versehen sind und die Merkmale der verschiedenen Ausführungsbeispiele miteinander kombiniert werden können. Unabhängig von der
Zusammenfassung in den Patentansprüchen können sich aus den Ausführungsbeispielen auch weitere Merkmale, Einzelheiten und/oder Vorteile dazuergeben. Kurzbeschreibung der Figuren
Es zeigen in Schematischer Darstellung: Fig. 1 einen prinzipiellen Aufbau einer schematisch
dargestellten Synthesekammer zur Synthetisierung der Metallelement-Carbony1-Kom 1exe;
Fig. 2 einen weiteren beispielhaften Aufbau einer
Vorrichtung mit einer Strahlungsquelle ; Fig. 3 einen weiteren Vorrichtungsaufbau mit
Ablenkmagneten;
Fig. 4 einen beispielhaften Vorrichtungsaufbau mit einer
Strahlungsquelle des Forschungsreaktors TRIGA Mainz zum Nachweis der Synthese der
Metallelement-Carbonyl-Komplexsynthese nach Ihrem
Transport ;
Fig. 5 einen weiteren beispielhaften Aufbau einer
Vorrichtung mit der Strahlungsquelle des Forschungsreaktors TRIGA Mainz zur Bestimmung der Adsorptionsenthalpie der Metallelemente-Carbonyl-
Komplexe nach ihrem Transport;
Fig. 6 einen beispielhaften Aufbau einer Synthesekammer zur Synthetisierung der Metallelement-Carbonyl- Komplexe;
Fig. 7 ein Ablaufdiagramm für das erfindungsgemäße
Verfahren zum Bereitstellen und Transport von Metallelement-Carbonyl-Komplexen in gasförmiger Phase;
Fig. 8 ein Gasflussdiagramm mit einem geschlossenen
Gaskreislauf; Fig. 9 eine relative Transportausbeute von refraktären Metallelementen in Abhängigkeit des
Kohlenstoffmonoxidanteils im Trägergas;
Fig. 10 eine relative Transportausbeute von refraktären
Metallelementen in Abhängigkeit von der
Fördermenge des Trägergases;
Fig. 11 eine Abhängigkeit der Transportausbeute vom Druck in der Targetkammer für einen Druckbereich im ungefähren Bereich der Normalbedingungen;
Detaillierte Beschreibung der Figuren
Figur 1 zeigt eine Ausführungsform einer Synthesekammer 14. Die Synthesekammer 14 weist in der in Figur 1 gezeigten Ausführung zwei Einlassöffnungen 46 auf, die jeweils mit einer Zuleitung 10 verbunden werden können. Das Trägergas kann aus den in der Figur 1 nicht gezeigten
Druckgasflaschen 2, 4 gemischte werden und wird über die mit dem Einlass 46 der Synthesekammer 14 verbundene
Zuleitung 10 dieser zugeführt. Die Synthesekammer 14
umfasst ein Reaktionsvolumen 58, in welchem das Trägergas und die Metallelemente 55 zusammengeführt werden, um die Synthese der Metallelement-Carbonyl-Komplexe zu
ermöglichen. Das Kohlenstoffmonoxidgas ist in der
Ausführungsform der Erfindung mit „CO" -Symbolen
verdeutlicht. Zur Erzeugung der Metallelemente 55 umfasst die Synthesekammer 14 ein Target 54. Das Target 54 enthält bevorzugt spaltbares Material, insbesondere Uran, Plutonium oder Californium, um bei einer Kernreaktion, beispielsweise einer induzierten Kernspaltung, Metallelemente 55 zu erzeugen. Im Einsatz, wenn die Synthesekammer 14 beispielsweise an einem Messplatz 64 angebracht ist, können die
Synthesekammer 14 und insbesondere das Target 54 mit einer Strahlung 60 bestrahlt werden. In der gezeigten
Ausführungsform ist das Target 54 in der Synthesekammer 14 platziert. Die Strahlung 60 durchdringt die Umwandung 52 der Synthesekammer 14 an einer dafür vorgesehenen Stelle, dem Eintrittsfenster 53. Der Strömungsverlauf des Trägergases am Einlass 46 ist mit dem Pfeil 40 symbolisiert. Der Pfeil 42 zeigt den
Strömungsverlauf des Trägergases am Auslass 48.
Nachfolgend ist die Synthese der Metallelemente kurz beschrieben. Die vom Target 54 erzeugten und emittierten Metallelemente werden durch die Bestandteile des
Trägergases in der Synthesekammer 14 thermalisiert , was die Wahrscheinlichkeit für die Synthetisierung von
Metallelement-Carbonyl-Komplexen vergrößert. Die
Metallelemente synthetisieren im Reaktionsvolumen 58 mit dem Trägergas zu Metallelement-Carbonyl-Komplexen. Die synthetisierten Metallelement-Carbonyl-Komplexe werden mittels der Gasströmung des Trägergases zum Auslass 48 mitgeführt, treten in der mit dem Pfeil 42 gezeigten
Strömungsrichtung aus der Synthesekammer 14 aus und strömen mit dem Trägergas in die mit dem Auslass 48 verbundene Transportleitung 12. Damit sind die Metallelemente in Form der Metallelement-Carbonyl-Komplexe am Auslass 48 der Synthesekammer 14 zum Transport und anschließend zu einer Verwendung entfernt von der Synthesekammer 14
bereitgestellt. Der Ort der Verwendung kann aufgrund der geschaffenen Transportmöglichkeit soweit entfernt sein, dass er nicht oder zumindest erheblich weniger strahlenbelastet ist. Ein Drucksensor 51 ist zur Messung des Drucks im Reaktionsvolumen an der Synthesekammer 14 angebaut .
Aufgrund des Wirkungsquerschnittes für die Metallelement- Carbonyl-Komplexsynthese im Reaktionsvolumen 58 können einzelne Metallelemente das Trägergas passieren ohne zu Metallelement-Carbonyl-Komplexen synthetisiert zu sein. Diese werden von der Umwandung 52 der Synthesekammer 14 in der Regel adsorbiert. Andernfalls werden diese spätestens in der Transportleitung 12 adsorbiert.
Figur 2 zeigt eine weitere Ausführungsform einer
Transportvorrichtung zum Gasphasentransport von
Metallelementen, bei welcher das Target 54 außerhalb der Synthesekammer 14 angeordnet ist. Die Produktion der
Metallelemente 55 außerhalb der Synthesekammer 14
ermöglicht gegebenenfalls eine Separation der
PrimärStrahlung 60 von der Metallelement-„Strahlung" 55, die aus dem Target 54 erzeugt wird. Auch eine Separation der Metallelement-„Strahlung" 55 von weiteren bei
Kernreaktionen entstehenden Teilchen kann dadurch erreicht werden. Das Eintrittsfenster 53 ermöglicht in dieser
Ausführungsform das Passieren der Metallelemente 55 in die Synthesekammer 14 und das darin beherbergte
Reaktionsvolumen 58. Der weitere Aufbau der Vorrichtung stimmt mit der mit Figur 1 beschriebenen Synthesekammer 14 überein.
Figur 3 zeigt eine weitere Ausführungsform einer
Vorrichtung zum Transport von Metallelementen in der Gasphase mit einer Anordnung der Synthesekammer 14. Das Target 54 ist wie in dem mit Figur 2 beschriebenen Aufbau außerhalb der Synthesekammer 14 angeordnet und kann mit der Strahlung 60, insbesondere Teilchenstrahlung, bestrahlt werden. Ablenkmagnete 61 beaufschlagen den Ort des Targets 54 mit einer Ablenkkraft.
Teilchen, die sich in dem Magnetfeld der Ablenkmagnete 61 bewegen, werden durch deren Ablenkkraft in Abhängigkeit von verschiedenen Teilchenparametern wie Masse und Ladungszahl abgelenkt .
Mittels der Strahlung 60, beispielsweise Strahlung 60 aufweisend thermische Neutronen oder Ionen, wird das Target 54 bestrahlt, wobei die Strahlung 60 zumindest teilweise das Target 54 durchdringt. Diese durchdringende Strahlung ist als „PrimärStrahlung" 60 mit einem wenig gekrümmten Pfeil in Figur 3 dargestellt. Diese Strahlung 60 wird wenig durch die Ablenkmagnete 61 in ihrer Richtung beeinflusst, sie trifft nicht auf die Synthesekammer 14. Die im Target 54 erzeugten Metallelemente 55 hingegen werden mittels des Magnetfelds in Richtung der Synthesekammer 14 abgelenkt. Das Magnetfeld der Ablenkmagnete 61 ist vorzugsweise auf eine zu den erwünschten Metallelementen 55 passenden
Feldstärke eingestellt. Dies führt zu einer Separation der erzeugten Metallelemente 55 von der Strahlung 60.
In Figur 4 ist schematisch ein beispielhafter Aufbau einer Vorrichtung zur Erzeugung, Bereitstellung, Transport und Messung von refraktären Metallelementen gezeigt. Dieser ist an einem Kernreaktor 18, in diesem Beispiel dem
Forschungsreaktor TRIGA Mainz der Johannes Gutenberg Universität in Mainz, der in einem Längsschnitt gezeigt ist, angebaut, um die dort erzeugten thermischen Neutronen für die neutroneninduzierte Spaltung eines Targets 54 zu verwenden .
Der Reaktorkern 16 erzeugt und thermalisiert die Neutronen, die dann verschiedenen, im gezeigten Fall vier Messplätzen 64 zur Verfügung gestellt werden. Die in Figur 4 näher gezeigte Synthesekammer 14 ist an einem der vier Messplätze 64 installiert.
Ein Trägergas wird im gezeigten Fall von einer
Trägergasquelle 3 abgegeben. Die Trägergasquelle umfasst eine Kohlenstoffmonoxidgasflasche 2 und eine
Inertgasflasche 4. In diesem Beispiel enthält die
Inertgasflasche 4 N2-Gas als Inertgas. Das
Mischungsverhältnis zwischen dem Kohlenstoffmonoxidgas und dem Inertgas kann jeweils mittels der Massenflussregler 6 und 8 an den Gasflaschen 2 und 4 eingestellt werden. Über eine Zuleitung 10 wird das Trägergasgemisch zur
Synthesekammer 14 geführt. Der Prozess innerhalb der
Synthesekammer 14 wird insbesondere anhand Figur 4 näher erläutert. Es können wahlweise je nach Anforderung im
Wesentlichen reines Kohlenstoffmonoxidgas aus der
Kohlenstoffmonoxidgasflasche 2 oder aber also ein Gemisch aus Kohlenstoffmonoxidgas und Inertgas aus der
Kohlenstoffmonoxidgasflasche 2 und der Inertgasflasche 4, , in die Zuleitung 10 gespeist werden. Über eine mit einem Auslass 48 der Synthesekammer 14
verbundene Transportleitung 12 kann das Trägergas, welches die in der Synthesekammer 14 synthetisierten Metallelement- Carbonyl-Komplexe enthält, einem vom Erzeugungsort der Metallelemente in der Synthesekammer 14 entfernten Aufbau 15 in Form einer Nachweis- oder Messeinrichtung an das von der Synthesekammer 14 abgewandte Ende 13 der
Transportleitung 12 zugeführt werden.
Ein beispielhafter Aufbau 15 in Form einer
Nachweiseinrichtung ist in Figur 1 an das von der
Synthesekammer 14 abgewandte Ende 13 der Transportleitung 12 angeschlossen. Am Ende 13 ist ein Filter 34 angeordnet, mittels des Filters 34 werden die erzeugten Metallelement- Carbonyl-Komplexe aus dem Trägergasstrom gefiltert. Das Filter 34 besteht beispielsweise aus einem einfachen
Sammelröhrchen, welches mit Aktivkohle gefüllt ist. Ein Detektor 20 ist in dieser Ausführungsform oberhalb des
Filters 34 angeordnet. Der Detektor 20 kann ein Germanium- Gammadetektor sein. Mittels des Detektors kann die
radioaktive Zerfallsstrahlung der kurzlebigen
Metallelemente gemessen werden. Hieraus kann eine
Zerfallshäufigkeit erhalten werden. Mit einem
Auswertesystem 62 kann die Transportausbeute bestimmt werden. Eine Gaspumpe 30 ist in Flussrichtung des
Trägergases gesehen hinter dem Filter 34 angeordnet.
Mittels der Gaspumpe 30 kann eine geregelte Abfuhr des Trägergases erfolgen, um einen möglichen Gasstau zu verhindern und den Gasfluss konstant zu halten. Der
Gaspumpe 30 nachgeschaltet wird das Trägergas zur Abluft 31 geführt . Ein weiteres Ausführungsbeispiel der Erfindung für den mit dem von der Synthesekammer 14 abgewandten Ende 13 der Transportleitung 12 verbundenen Aufbau 15' in Form einer Messeinrichtung, in diesem Beispiel ein GasChromatograph
21, ist in Figur 5 gezeigt. Die verwendeten
Systemkomponenten sind bis zum Ende 13 der Transportleitung
12 mit dem in Figur 1 beschriebenen System identisch. An das Ende 13 anschließend ist der Aufbau 15', hier ein
GasChromatograph 21, angeschlossen. Dieser umfasst eine Gaschromatographiesäule 22 mit einer Kühleinrichtung 24 und einem Kühlmittelreservoir 26. Ein mit dem
GasChromatographen verbundener Ofen 32 ermöglicht ein genaueres Einstellen eines Temperaturgradienten entlang der Gaschromatographiesäule 22. Ein Detektor 20' ist längs verschieblich an der Gaschromatographiesäule 22 angeordnet. Der Detektor 20' kann beispielsweise ein Germanium- Gammadetektor sein. Prinzipiell eignet sich jeder Detektor, der eine radioaktive Strahlung detektiert. Der Detektor 20' misst die Zerfallshäufigkeitsverteilung der radioaktiven Metallelement-Zerfälle entlang der Gaschromatographiesäule
22. Das eine Ende der Kühleinrichtung 24, welches vom Ende
13 der Transportleitung abgewandt ist, ist mit dem
Kühlmittelreservoir 2 6 verbunden. Das andere Ende der Kühleinrichtung 24, welches dem Ende 13 der
Transportleitung zugewandt ist, gegebenenfalls mit einem Ofen 32. Entlang der Gaschromatographiesäule 22 bildet sich im Betrieb der GasChromatographen 21 ein Temperaturgradient aus. Dies entspricht einer Thermochromatographieapparatur .
Der Aufbau 15' weist in Strömungsrichtung des Trägergases gesehen hinter dem Aufbau 15', insbesondere der
Gaschromatographiesäule 22, ein Drosselventil 28 und eine Gaspumpe 30 auf. Das Drosselventil 28 regelt den Druck des Trägergases, eine Gaspumpe 30 führt das übrige Trägergas zu einer nicht näher bezeichneten Ablufteinrichtung 31. Gegebenenfalls können beide Aufbauten 15, 15' auch seriell aufgebaut werden, indem sich an den vorgenannten
Thermochromatographen 21 aus Figur 3 die
Nachweiseinrichtung 15 aus Figur 1 anschließt. Werden mehrere Detektoren 20, 20' verwendet, können auch die eventuell in der Gaschromatographiesäule 22 nicht
anhaftenden Metallelemente im nachgeschalteten Filter 34 detektiert werden.
Die in Figuren 4 und 5 gezeigten Aufbauten 15, 15' in Form von Nachweis- bzw. Messeinrichtungen sind beispielhaft. Es kann dort auch ein andersartiger als Nachweißeinrichtung oder Messapparatur verwendeter Aufbau oder eine Apparatur zur weiteren Verwendung der erzeugten Metallelemente angeschlossen oder integriert sein und an das Ende 13 der Transportleitung 12 angeschlossen sein, um die
bereitgestellten und transportierten Metallelemente nachzuweisen, experimentell zu untersuchen oder anderweitig zu verwenden.
Figur 6 zeigt eine weitere Ausführungsform der
Synthesekammer 14 in einem Querschnitt. Die verwendeten Bezugszeichen stimmen mit denen vorheriger
Ausführungsformen überein.
Unter dem Target 54 ist ein Ringverteiler 43 für das
Trägergas angeordnet, welcher das Trägergas um das Target 54 herum verteilt in die Synthesekammer 14 einlässt. Der Strömungsverlauf des Trägergases am Einlass 46 ist mit dem Pfeil 40 symbolisiert. Die Pfeile 44 symbolisieren eine rotationssymmetrische Verteilung des Trägergases rund um die Synthesekammer 14 sowie den Eintritt des Trägergases in das Reaktionsvolumen 58.
Auf dem Target 54 ist in diesem Beispiel eine
Targetabdeckung 56 angebracht. Die Targetabdeckung 56 kann weitere, insbesondere schwerere Spaltprodukte, die bei Kernreaktionen wie einer induzierten Kernspaltung im Target 54 entstehen können, aus dem Reaktionsvolumen 58
zurückhalten. Das Material, aus welchem die Targetabdeckung 56 besteht, bzw. welches die Targetabdeckung 56 aufweist, wird anhand des Targetmaterials und der gewünschten
Metallelemente ausgesucht. Beispielsweise ist die
Targetabdeckung 56 aus Aluminium gefertigt. Ein Drucksensor 51 ist in dieser Ausführungsform an einem Anschluss 50 angeschlossen. Der Drucksensor 51 erlaubt die Einstellung des Gasdruckes in der Synthesekammer 14. Auch die in Fig. 6 dargestellte Synthesekammer 14 kann
beispielsweise in den Vorrichtungen der Figuren 4 und 5 verwendet werden. Die Synthesekammer 14 weist einen Einlass 46 auf, der mit einer Zuleitung 10 und mit einer
Trägergasquelle 3 verbunden werden kann. Das Trägergas kann über den Einlass 46 in die Synthesekammer gebracht werden. Die Synthesekammer 14 weist ferner ein Reaktionsvolumen 58 auf, in welchem das Trägergas und die Metallelemente beim
Betrieb der Synthesekammer 14 zusammengeführt werden, um die Synthese der Metallelement-Carbonyl-Komplexe zu
ermöglichen. Zur Erzeugung der Metallelemente umfasst die Synthesekammer 14 ebenfalls ein Target 54. Das Target 54 ist im gezeigten Beispiel in der Synthesekammer 14
angeordnet. Es kann aber auch außerhalb der Synthesekammer 14, bevorzugt in Richtung der Quelle der Strahlung 60, angeordnet sein.
Der Strömungsverlauf des Trägergases ist mit Pfeilen symbolisiert, wobei am Einlass 46 der Pfeil 40 das
Einströmen des Trägergases in und am Auslass 48 der Pfeil 42 das Ausströmen des Trägergases mit Metallelement- Carbonyl-Komplexen aus der Synthesekammer 14 symbolisiert. Das Trägergas passiert zwischen Einlass 46 und Auslass 48 das Reaktionsvolumen 58.
Wenn die Synthesekammer 14 an einem Messplatz 64, oder einem anderen Bestrahlungsplatz für Hadronen-enthaltende Strahlung 60 angebracht ist, kann insbesondere das Target 54 mit der Strahlung 60 bestrahlt werden. Hierdurch können Metallelemente erzeugt und freigesetzt werden. Bevorzugt erlauben es die Verfahrensparameter der Vorrichtung, dass die Freisetzung der Metallelemente direkt in gasförmiger Phase geschieht. Auf dem Target 54 der in Figur 6 gezeigten Ausführungsform ist eine Targetabdeckung 56 angebracht.
Insbesondere das Target 54 auch so eingerichtet sein, dass die Targetabdeckung 56 im Target 54 enthalten ist. Auch eine Verwendung des Eintrittsfensters 53 als
Targetabdeckung 56, insbesondere für den Fall einer
Anbringung des Targets 54 außerhalb der Synthesekammer 14, ist möglich.
Figur 7 zeigt ein Ablaufdiagramm für das erfindungsgemäße Verfahren zum Bereitstellen und Transport von
Metallelement-Carbonyl-Komplexen in gasförmiger Phase. Figur 8 zeigt ein Flusslaufdiagramm des Gasflusses. Es handelt sich in der gezeigten Ausführungsform um einen geschlossenen Kreislauf, so dass das Trägergas zwischen Zuleitung 10, der Synthesekammer 14 und Transportleitung 12 zirkuliert.
Das den Trägergasflaschen 2, 4 entnommene und mittels der Massenflussregler 6, 8 eingestellte Trägergas wird dem Kreislauf zugeführt, um den Kreislauf zu befüllen und/oder Gasverlust auszugleichen. Mittels des Massenflussreglers 7 wird der Massenfluss, mit dem Druckregler 9 der Druck im Kreislauf gemessen und/oder eingestellt.
Die gegebenenfalls in der Synthesekammer 14 erzeugten
Carbonyl-Komplexe werden mittels der Filtereinrichtung 34 ausgeschieden, das Trägergas anschließend in einem Trockner 11 getrocknet, wodurch ein mehrfaches Verwenden der
gleichen Gasmenge ermöglicht werden kann. Das Trägergas wird demnach rezirkuliert. Mittels Ventilen 29 ist der gewünschte Gasflusspfad einstellbar. So kann beispielsweise mittels einer Gaspumpe 30 das Trägergas abgesaugt werden und/oder die Zu- und Transportleitungen 10, 12 vor
Benutzung evakuiert werden. Nach der Evakuierung kann die Gaspumpe 30 mittels des Ventils 29 aus dem Gasflusspfad getrennt werden. Es kann auch in der Zuleitung mittels eines Ventils 29 weiteres, gegebenenfalls anderes Trägergas dem Gasflusspfad zugeführt werden.
Figur 9 zeigt die mit der in Figur 4 dargestellten
Anordnung gemessene Ausbeute des Metallelement-Transports in Abhängigkeit vom Mischungsverhältnis des
Kohlenstoffmonoxids mit dem Inertgas N2. Es wurden die mit dem Detektor 20, 20' gemessenen Zählraten und die
Einstellungen der Massenflussregier 6 und 8 aufgezeichnet und mit der Auswerteeinrichtung 62 ausgewertet. Die mit dem Detektor 20, 20' gemessene Zerfallshäufigkeit ist in Figur 7 über das Mischungsverhältnis, also dem Quotienten der Werte der beiden Massenflussregler 6, 8, aufgetragen. Die Gesamtfördermenge des Gasgemisches beträgt für jeden
Messpunkt 500 ml/min. Das Verhältnis der auf der Abszisse angegebenen Kohlenstoffmonoxid-Fördermenge mit der
Gesamtfördermenge ergibt die anteilige Mischungsgroße des Kohlenstoffmonoxidgases . Die Ordinate zeigt eine auf einen als solchen bekannten entsprechenden Metallelementtransport mittels Kaliumchlorid normierte Transportausbeute. Wie aus Figur 9 ersichtlich ist, beträgt die erzielte Ausbeute ein Mehrfaches der Ausbeute, die bei Verwendung von
Kaliumchlorid zu erwarten gewesen wäre. In Figur 9 sind die Ergebnisse für vier refraktäre Metallelemente mit je zwei Messreihen gezeigt. Je zwei für Technetium, Molybdän, Ruthenium und Rhodium.
Figur 10 zeigt die Ausbeute des Metallelement-Transports in Abhängigkeit von der Fördermenge des Trägergases. Auch hier wurde ein Aufbau verwendet, der dem in Figur 4 gezeigten entspricht. Für die Datenaufnahme werden der Detektor 20, 20' und die Massenflussregler 6, 8 aufgezeichnet und die Daten mit der Auswerteeinrichtung 62 ausgewertet. Die Abszisse zeigt hier die Trägergasfördermenge in ml/min, die Ordinate die auf einen Transport mit Kaliumchlorid
normierte Transportausbeute des kohlenstoffmonoxidhaltigen Trägergases. Da die Fördermenge abhängig von der
Aufbaugeometrie ist, wird eine zum jeweiligen Aufbau passende Einstellung der Fördermenge für eine Maximierung der Ausbeute eingestellt. In Figur 10 sind die Ergebnisse dargestellt für vier refraktäre Metallelemente Technetium, Molybdän, Ruthenium und Rhodium. Figur 11 zeigt die Ausbeute des Metallelement-Transports in Abhängigkeit vom eingestellten Druck des Trägergases im Bereich von 1000 bis 1500 mbar. Die Ordinate ist wiederum normiert auf einen herkömmlichen Transport mit
Kaliumchlorid. Auch hier sind Ergebnisse für vier
refraktäre Metallelemente Technetium, Molybdän, Ruthenium und Rhodium dargestellt.
Es ist dem Fachmann ersichtlich, dass die vorstehend beschriebenen Ausführungsformen beispielhaft zu verstehen sind, und die Erfindung nicht auf diese beschränkt ist, sondern in vielfältiger Weise variiert werden kann, ohne die Erfindung zu verlassen. Ferner ist ersichtlich, dass die Merkmale unabhängig davon, ob sie in der Beschreibung, den Ansprüchen, den Figuren oder anderweitig offenbart sind auch einzeln wesentliche Bestandteile der Erfindung definieren, selbst wenn sie zusammen mit anderen Merkmalen gemeinsam beschrieben sind.
Bezugszeichenliste
2 Kohlenstoffmonoxidgasf1asche
3 Trägergasquelle
4 Inertgasflasche
6 Massenflussregler der Kohlenstoffmonoxidgasflasche
7 Massenflussregler
8 Massenflussregler der Inertgasflasche
9 Druckregler
10 Zuleitung
11 Trockner
12 Transportleitung
13 Fernes Ende der Transportleitung
14 Synthesekammer
15 Aufbau
15' Aufbau
16 Strahlungsquelle (z.B. Reaktorkern)
18 Kernreaktor
20 Detektor
20' Detektor
21 GasChromatograph
22 GasChromatographiesäule
24 Kühleinrichtung
26 Kühlmengenreservoir
28 Drosselventil
29 Ventil
30 Gaspumpe
31 Abluft
32 Ofen
34 Filter
40 Strömungsrichtungspfeil am Einlass
42 Strömungsrichtungspfeil am Auslass 43 Ringverteiler
44 Strömungsrichtungspfeil beim Einströmen in das Reaktionsvo1umen
46 Einlass
48 Auslass
50 Anschluss
51 Drucksensor
52 Umwandung
53 Eintrittsfenster
54 Target
55 Metallelemente
56 Targetabdeckung
58 Reaktionsvolumen
60 Strahlung (z.B. Neutronen, Ionen)
61 Magnet
62 Auswerteeinrichtung
64 Messplatz

Claims

Patentansprüche :
1. Verfahren zum Bereitstellen von Metallelementen in gasförmiger Phase in einem Trägergas,
wobei das Trägergas Kohlenstoffmonoxid enthält, wobei das Trägergas und die Metallelemente in einem Reaktionsvolumen (58) zusammengeführt werden, und
wobei die Metallelemente und das Kohlenstoffmonoxid zu Meta11e1ement-Carbony1-Kom 1exen synthetisieren.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Metallelemente in den 4. bis 10. Gruppen des Periodensystems oder den
d-Gruppen des Periodensystems enthalten sind.
3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,
wobei das Trägergas eine Mischung aus
Kohlenstoffmonoxidgas und zumindest einem nicht reaktiven Gasbestandteil enthält.
4. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,
wobei das Trägergas im Wesentlichen aus
Kohlenstoffmonoxidgas besteht.
5. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche,
wobei das Reaktionsvolumen (58) für die Synthese der
Metallelement-Carbonyl-Komplexe in einer Synthesekammer
(14) beherbergt ist,
wobei das Trägergas mittels einer Zuleitung (10) in die Synthesekammer (14) geführt wird und
wobei die Metallelement-Carbonyl-Komplexe mit dem
Trägergas an einem Auslass (48) der Synthesekammer (14) zur weiteren Verwendung bereitgestellt werden.
6. Verfahren nach vorstehendem Anspruch,
wobei die Metallelement-Carbonyl-Komplexsynthese in der Synthesekammer (14) bei einer Temperatur im Intervall zwischen 50 bis 500 K und einem Druck im Intervall zwischen 0,00005 bis 200 bar durchgeführt wird.
7. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche
wobei die synthetisierten Metallelement-Carbonyl-
Komplexe mittels einer Transportleitung (12) von dem
Reaktionsvolumen zu einem von dem Reaktionsvolumen
entfernten Ort oder Aufbau (15) am Ende (13) der
Transportleitung (12) geführt werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 5 oder 6 ,
wobei die Strömungsgeschwindigkeit des Trägergases am
Auslass (48) der Synthesekammer (14) abhängig ist von dessen Fördermenge, welche in einem Bereich zwischen 1 ml/min bis 10 1/min eingestellt wird, um den Transport der Metallelement-Carbonyl-Komplexe über die mit dem Auslass (48) der Synthesekammer (14) verbundene Transportleitung zu bewerkstelligen.
9. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche,
wobei die Metallelemente mittels eines Targets (54) erzeugt werden und
wobei das Target (54) zur Erzeugung der Metallelemente von einer Strahlungsquelle (60) aktiviert wird.
10. Verfahren nach vorstehendem Anspruch,
wobei das Target (54) zur Erzeugung der Metallelemente Actinoide enthält und/oder
das Target (54) mit einem Hadronen-enthaltenden Strahl (60) , insbesondere mit thermalisierten Neutronen oder beschleunigten Ionen bestrahlt wird.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 oder 10,
wobei das Target (54) in der Synthesekammer (14)
angeordnet ist und von dem Trägergas umspült wird, um die Metallelemente direkt aufzunehmen und die Metallelement- Carbonyl-Komplexe aus den Metallelementen und den
Kohlenstoffmonoxidmolekülen zu synthetisieren.
12. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche,
wobei die Metallelemente kurzlebig sind und
wobei die kurzlebigen, Metallelemente bei ihrem
Zerfall radioaktive Strahlung emittieren.
13. Verfahren nach einem der vorstehenden Ansprüche,
wobei die Metallelemente Ruthenium, Osmium, Rhenium,
Molybdän, Wolfram, Iridium, Rhodium oder Technetium sind.
14. Verfahren nach einem der Ansprüche 9 bis 13,
wobei im Reaktionsvolumen (58) aus mehreren
verschiedenen Metallelementen zumindest ein bestimmtes Element zur Synthese selektiert wird, indem zumindest einer der folgenden Prozessparameter in Abhängigkeit von dem zu selektierenden Metallelement ausgewählt bzw. eingestellt wird:
- Anteil des Kohlenstoffmonoxids am Trägergas,
- Fördermenge des Trägergases,
- Trägergasdruck in der Synthesekammer (14),
- Inertgassorte, - Targetmaterial,
- Targetabdeckungsmaterial ,
- Targetabdeckungsdicke.
15. Vorrichtung zur Erzeugung und Bereitstellung von
Metallelementen in Form von Metallelement-Carbonyl- Komplexen in gasförmiger Phase insbesondere zur
Durchführung des Verfahrens nach einem der vorstehenden Ansprüche, umfassend:
eine Synthesekammer (14) , welche ein Reaktionsvolumen
(58) definiert,
eine Quelle von Metallelementen (55) , insbesondere ein Target (54) zur Erzeugung der Metallelementen oder erzeugte Metallelemente (55) ,
eine Trägergasquelle (3) mit einer Zuleitung (10) zur
Einleitung des kohlenstoffmonoxidhaltigen Trägergases in die Synthesekammer (14) , um das Trägergas und die
Metallelemente (55) in der Synthesekammer (14)
zusammenzuführen und aus den Metallelementen (55) und dem Kohlenstoffmonoxid des Trägergases Metallelement-Carbonyl- Komplexe zu synthetisieren,
einen Auslass (48) zum Bereitstellen des Trägergases mit den synthetisierten Metallelement-Carbonyl-Komplexen zur weiteren Nutzung.
16. Vorrichtung nach vorstehendem Anspruch,
wobei ein direkter Kontakt des Targets (54) mit dem Trägergas ermöglicht ist, indem das Target (54) von dem Trägergas umspült ist.
17. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 oder 16,
wobei das Target (54) Actinoide enthält und/oder zur Erzeugung der Metallelemente mit Hadronen-enthaltender Strahlung, insbesondere mit thermalisierten Neutronen oder beschleunigten Ionen, aktiviert wird.
18. Vorrichtung nach vorstehendem Anspruch, ferner
umfassend eine Targetabdeckung (56), welche auf der der Hadronen-enthaltenden Strahlung (60) abgewandten Seite des Targets (54) angeordnet ist und deren Material und Dicke angepasst ist, um schwerere Spaltfragmente zurückzuhalten.
19. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 17 bis 18, ferner umfassend ein Eintrittsfenster (53) zum Eintritt der zur Aktivierung des Targets (54) verwendeten Strahlung (60) von der Strahlungsquelle in die Synthesekammer (14) ,
wobei die zur Aktivierung des Targets (54) verwendete
Strahlung (60) thermische Neutronen oder beschleunigte Ionen enthält und
wobei die Strahlung (60) auf das Target gerichtet ist.
20. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 19, ferner umfassend eine Transportleitung (12) zum Transport der Metallelement-Carbonyl-Komplexe zu einem von der
Synthesekammer (14) entfernten Ort oder Aufbau (15) .
21. Verwendung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 14 oder der Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 20 zum Bereitstellen von Metallelementen für die
Szintigraphie, die Nuklearmedizin, die Tribologie, die Radiochemie oder die Radiopharmakologie.
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