EP0186677B1 - Verfahren zur aufbereitung radioaktiver abfälle, die aus aktiniden mit mittlerer und/oder langer halbwertszeit bestehen - Google Patents

Verfahren zur aufbereitung radioaktiver abfälle, die aus aktiniden mit mittlerer und/oder langer halbwertszeit bestehen Download PDF

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EP0186677B1
EP0186677B1 EP19850902571 EP85902571A EP0186677B1 EP 0186677 B1 EP0186677 B1 EP 0186677B1 EP 19850902571 EP19850902571 EP 19850902571 EP 85902571 A EP85902571 A EP 85902571A EP 0186677 B1 EP0186677 B1 EP 0186677B1
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actinide
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emitter
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Michel Beauvy
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Commissariat a lEnergie Atomique CEA
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor

Definitions

  • the present invention relates to a device for conditioning radioactive waste consisting essentially of actinides with a medium and / or long period.
  • the first solution consists in storing this waste in stable geological layers, after having introduced them into glass or resin matrices.
  • the second solution consists in transforming this waste in a nuclear reactor, by reaction of fission or transmutation into elements with much shorter period or into fissile isotopes usable in nuclear reactors.
  • the first solution requires a complex packaging infrastructure in glass or resin matrices.
  • the stability of these matrices is not guaranteed in the very long term.
  • the second solution firstly requires the separation of the actinides with a high degree of purity before irradiation so as not to increase the anti-reactivity. Furthermore, it is not certain that the yield from the cracked actinide / actinide formed operation is positive or sufficient, and this technique, which appears difficult to implement, cannot lead to total destruction of the actinides. In addition, it has the disadvantage of being of high cost and requiring the use of a nuclear reactor.
  • the present invention specifically relates to a device for conditioning radioactive waste consisting essentially of actinides with a long and / or medium period, which overcomes the drawbacks mentioned above, while offering sufficient guarantees of safety and security.
  • the quantities of actinide elements with long and / or medium period, of actinide emitting elements a with short period (at most 100 years) and of light elements being chosen in such a way that a sufficient quantity of neutrons is produced for obtain the destruction of actinide elements with a long and / or medium period by autofission and / or capture and / or decay, and their conversion into non-radioactive or radioactive elements of short period or into actinide elements which can be used industrially.
  • the reaction (a, n) between the emitter a with a period at most equal to 100 years and a light element such as boron-11, fluorine, beryllium, carbon, etc. is used to produce fast neutrons with an energy higher than 4 MeV and these fast neutrons formed "in situ" in the packaging are used to split or transmute actinides with long or medium period and to initiate the autofission chain.
  • the packaging can be reprocessed in order to recover the interesting actinide elements.
  • actinides with a medium period are understood to mean actinides with a period of 100 to 1,000 years and by actinides with a long period, actinides with a period greater than 1,000 years.
  • Examples of long-lived actinides include 23 'Np, 243 Am, 245 Cm, 242 PU.
  • the overall yield of the autofission ultimately depends on the fission yield, but this operation is limited by the quantity of neutrons produced which is itself conditioned by the number of particles emitted.
  • the number of particles a produced in a period Ta per gram of actinide is approximately 1.2-10 21 particles a.
  • R is the reaction yield (a, n) the number of neutrons produced per gram of actinide in a period T "is about 1.2.10 21 R neutrons. Also, to maximize the production of neutrons, there must be a period T ⁇ as short as possible, but remaining compatible with the waste produced (cooling time and quantity produced) and there must be a maximum yield R which is linked to the nature of the light element used.
  • the mixture of actinides and of the light element (s) is placed in a sealed envelope, reflecting or absorbing neutrons, preferably spherical with a diameter of less than 10 cm, so defining a central region constituted by a mixture of the actinide emitting element or elements a having a period at most equal to 100 years and of the light element or elements capable of generating neutrons by reaction (a, n), and a peripheral region surrounding the central region constituted by a mixture of the emitting actinide element or elements with a medium and / or long period and the light element or elements capable of generating neutrons by reaction ( ⁇ , n).
  • the mixture placed inside a sealed envelope, reflecting or absorbing neutrons comprises three regions, a first central region constituted by a mixture of the emitting actinide element or elements a having a period at most equal to 100 years with the light element or elements capable of generating neutrons by reaction (a, n), a second region surrounding the central region constituted by a mixture of at least one actinide emitting element a of medium period with at least one light element capable of generating neutrons by reaction (a, n ), and a third region surrounding the second region constituted by a mixture of the or of the actinide emitting elements has a long period with the light element (s) capable of generating ne utrons by reaction (a, n).
  • the various constituents, actinides and light elements can be homogeneously mixed inside a sealed envelope, reflecting or absorbing neutrons, whose shape and dimensions are not limited by the effectiveness of neutron collisions on actinides, as in the previous embodiments; one could, for example, use a cylindrical container with a diameter of about one meter.
  • the mixture of actinides and light elements confined in said container can be obtained from a mixture of the various constituents in a finely divided state, for example in the form of powders having particle sizes less than 20 ⁇ m.
  • the powder mixture is generally subjected to compaction followed possibly by sintering.
  • the mixture can also be obtained directly in the form of a solid solution, by direct formation of borides or berylliides of the actinide elements, such as UB. 2 CmB ,, AmB 6 , AmBe., NpB, etc.
  • At least part of the actinide elements entering into the composition of the mixture is associated with boron or beryllium in the form of boride or berylliide.
  • actinides and light elements are combined in the form of compounds such as borides or berylliides, it is possible to obtain a very intimate mixture and to precisely control the concentration of actinides by controlling the stoichiometric ratio of compound and avoiding the presence of precipitates of light elements or actinides.
  • the characteristics of any one of the first two modes are combined with those of the third, by disposing in a container such as that used in the third embodiment, mini- spheres with concentric layers, i.e. spherical envelopes with a diameter of less than 10 cm. waterproof, reflecting or absorbing neutrons, each containing mixtures of ⁇ -emitting actinide element (s), a emitting element (s) a and light element (s) arranged in concentric layers as in any of the first two embodiments.
  • mini-spheres the diameter of which is preferably of the order of a millimeter, can be obtained, for example, by the sol-gel process as described by HD RINGEL and E.
  • the actinide elements with a long period can be chosen from 237Np, 243 Am, 2 4 5 Cm , 2 4 2Pu.
  • the actinide emitting elements a having an average period can be chosen from 24 Am and 242m Am.
  • the actinide emitting elements a having a period at most equal to 100 years are advantageously chosen from 242 Cm, 244 Cm, 238 Pu, 241 pu and z32 U.
  • the light elements used are advantageously chosen from '° B, 11 B, 9 Be, C, O and F.
  • the light element which has a high reaction yield (a, n) is chosen, for example beryllium whose yield is approximately 70 neutrons for 10 6 particles a or boron whose yield is around 20 neutrons for 10 6 ⁇ particles, with a particles of 5.3 MeV.
  • each fast neutron produced reacts with an actinide atom to cause its fission, which, on the other hand, leads to the production of more than two fast neutrons on average.
  • a large number of long-term actinide fissions can be obtained by promoting neutron collisions with actinides by a chosen distribution of the different atoms in the mixture as seen above and by choosing so appropriate the relative concentrations of the different actinide elements and the light elements as a function of the mean fission cross section of the actinides and of the balance of transmutation and fission reactions, and of the concentration of neutrons formed.
  • the overall performance of the autofission can be further increased by placing a layer of neutron reflective material between the outer shell and the mixture of the actinide elements with the light element (s).
  • the neutron reflective material can be boron, water, graphite, steel, etc.
  • the actinide elements present in the packaging device of the invention are preferably used in a relatively pure form to obtain the best fission yield.
  • the actinide elements are isolated during the reprocessing of the irradiated fuels by extraction techniques by acid solvent and they are recovered in the organic solution or the aqueous extraction solution by precipitation techniques, which makes it possible to separate them from the other elements with a good degree of purity.
  • a mixture of several actinides is generally obtained and this mixture can be used directly in the packaging device of the invention.
  • the device comprises a spherical outer envelope 1 made for example of steel, inside which is placed the mixture of actinide elements and light elements.
  • the second embodiment of the device of the invention was used, namely an arrangement of the mixture in the form of three concentric regions of different compositions.
  • the first region 3 which constitutes the source of neutrons and comprises a mixture of emitting elements a with short period with a light element capable of producing neutrons by reaction ( ⁇ , n).
  • This region 3 is constituted, for example, by a gram of a source of 242 cm and / or 244 cm with beryllium or boron.
  • the second region 5 which is constituted by a layer of an actinide element with a medium period such as 242 Am which has a high neutron capture section and also plays the role of emitter.
  • this layer also contains boron-11 or beryllium.
  • the thickness of the second region 5 can be about 1 cm or more.
  • the third region 7 which constitutes the target is formed of a mixture of long-lived actinides such as 237 Np with 9 Be or "B.
  • the thickness of this third region is substantially equal to the thickness of the second region 5.
  • This third region 7 is surrounded by a layer 9 of neutron reflective material constituted by boron-10, thanks to the use of beryllium in the first central region 3. fast neutrons are produced with a relatively high yield.
  • 242 Cm we produce about 2.10 ° neutrons / gram per second and if we use z44 Cm, we produce about 4 108 neutrons per gram per second.
  • neutrons are used to split the americium 241 present in zone 5 which in turn emits other neutrons capable of splitting and / or transforming by reaction of transmutation, fission and / or capture the neptunium 237 present in the region 7 in 232 U.
  • the weight concentrations of actinides and of light elements are of the order of 95% and 5% respectively.

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Claims (19)

1. Vorrichtung zur Aufbereitung radioaktiver Abfälle, die im wesentlichen aus Aktiniden bestehen, dadurch gekennzeichnet, daß sie umfaßt eine dichte äußere Hülle (Gehäuse) (1), in deren Innern eine Mischung angeordnet ist, die enthält :
- mindestens ein a-strahlendes Aktinidenelement mit mittlerer oder langer Halbwertszeit,
- mindestens ein α-strahlendes Aktinidenelement mit einer Halbwertszeit von höchstens 100 Jahren und
- mindestens ein leichtes Element. das durch (α, n)-Reaktion Neutronen bilden kann, wobei die Aktinidenelemente mit langer und/oder mittlerer Halbwertszeit, die α-strahlenden Aktinidenelemente mit kurzer Halbwertszeit (von höchstens 100 Jahren) und die leichten Elemente so ausgewählt werden, daß man eine Neutronenmenge erhält, die ausreicht für die Zerstörung der Aktinidenelemente mit langer und/oder mittlerer Halbwertszeit durch Selbstspaltung und/oder Einfangen und/oder Abnehmen und für ihre Umwandlung in nicht-radioaktive Elemente oder radioaktive Elemente mit einer kurzen Halbwertszeit oder in Aktinidenelemente, die industriell verwendbar sind.
2. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung der Aktiniden und des (der) leichten Elements (Elemente) in einer dichten Umhüllung angeordnet ist, welche die Neutronen reflektiert oder absorbiert in der Weise, daß ein zentraler Bereich (3). der besteht aus einer Mischung von einem oder mehr a-strahlenden Aktinidenelementen mit einer Halbwertszeit von höchstens 100 Jahren und einem oder mehr leichten Element(en), die durch (α, n)-Reaktion Neutronen bilden können, und ein peripherer Bereich (7), der den zentralen Bereich umgibt und besteht aus einer Mischung von einem oder mehr a-strahlenden Aktinidenelementen mit mittlerer und/oder langer Halbwertszeit und einem oder mehr leichten Elementen, die durch (α, n)-Reaktion Neutronen bilden können, entstehen.
3. Vorrichtung nach Anspruch 1. dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung, die im Innern einer dichten Umhüllung angeordnet ist, welche die Neutronen reflektiert oder absorbiert, drei Bereiche umfaßt, einen ersten zentralen Bereich (3), bestehend aus einer Mischung von einem oder mehr α-strahlenden Aktinidenelementen mit einer Halbwertszeit von höchstens 100 Jahren und einem oder mehr leichten Elementen, die durch (a, n)-Reaktion Neutronen bilden können, einen zweiten Bereich (5), der den zentralen Bereich umgibt und besteht aus einer Mischung von mindestens einem α-strahlenden Aktinidenelement mit mittlerer Halbwertszeit und mindestens einem leichten Element, das durch (a. n)-Reaktion Neutronen bilden kann, und einen dritten Bereich (7), der den zweiten Bereich umgibt, der besteht aus einer Mischung von einem oder mehr α-strahlenden Aktinidenelementen mit langer Halbwertszeit und einem oder mehr leichten Elementen, die durch (α, n)-Reaktion Neutronen bilden können.
4. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Bestandteile der Mischung, das (die) α-strahlenden Aktinidenelement(e) mit mittlerer oder langer Halbwertszeit, das (die) a-strahlenden Aktinidenelement(e) mit einer Halbwertszeit von höchstens 100 Jahren und das (die) leichte(n) Element(e) im Innern einer dichten Umhüllung, welche die Neutronen reflektiert oder absorbiert, homogen gemischt sind.
5. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung der Aktiniden und des (der) leichten Elements (Elemente) in kugelförmigen Umhüllungen mit einem Durchmesser von weniger als 10 cm, die dicht sind und die Neutronen reflektieren oder absorbieren, so angeordnet ist, daß in jeder kugelförmigen Umhüllung ein zentraler Bereich (3), bestehend aus einer Mischung von einem oder mehreren a-strahlenden Aktinidenelementen mit einer Halbwertszeit von höchstens 100 Jahren und einem oder mehr leichten Elementen, die durch (a, n)-Reaktion Neutronen bilden können, und ein peripherer Bereich (7), der den zentralen Bereich umgibt und aus einer Mischung von einem oder mehr α-strahlenden Aktinidenelementen mit mittlerer und/oder langer Halbwertszeit und einem oder mehr leichten Elementen, die durch (a, n)-Reaktion Neutronen bilden können, besteht, und daß die diese Mischungen enthaltenden kugelförmigen Umhüllungen in einem Behälter angeordnet sind, der die äußere Umhüllung der Vorrichtung darstellt.
6. Vorrichtung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Mischung der Aktiniden und des (der) leichten Elemente in kugelförmigen Umhüllungen mit einem Durchmesser von weniger als 10 cm, die dicht sind und die Neutronen reflektieren oder absorbieren, so angeordnet ist, daß in jeder kugelförmigen Umhüllung drei Bereiche gebildet werden, nämlich ein erster zentraler Bereich (3), bestehend aus einer Mischung der oder des α-strahlenden Aktinidenelemente mit einer Halbwertszeit von höchstens 100 Jahren und einem oder mehr leichten Elementen, die durch (α, n)-Reaktion Neutronen bilden können, ein zweiter Bereich (5), der den zentralen Bereich umgibt und besteht aus einer Mischung von mindestens einem α-strahlenden Aktinidenelement mit mittlerer Halbwertszeit und mindestens einem leichten Element, das durch (a, n)-Reaktion Neutronen bilden kann, und ein dritter Bereich (7), der den zweiten Bereich umgibt und besteht aus einer Mischung von einem oder mehr α-strahlenden Aktinidenelementen mit einer langen Halbwertszeit und einem oder mehr leichten Elementen, die durch (α, n)-Reaktion Neutronen bilden können, und daß die kugelförmigen Umhüllungen, welche diese Mischungen enthalten, in einem Behälter angeordnet sind, der die äußere Umhüllung der Vorrichtung darstellt.
7. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß zwischen der äußeren Umhüllung (1) und der Mischung der Aktinidenelemente mit dem oder den leichten Elementen eine Schicht (9) aus einem Neutronen reflektierenden Material angeordnet ist.
8. Vorrichtung nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß es sich bei dem Neutronen reflektierenden Material um Bor, Wasser, Graphit, Stahl oder irgendeinen anderen Neutronenreflektor handelt.
9. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das oder die leichten Element(e) ausgewählt wird aus der Gruppe 10B, 11B, 9Be, C, 0 und F.
10. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß das oder die α-strahlenden Aktinidenelemente mit einer Halbwertszeit von höchstens 100 Jahren ausgewählt werden aus 242cm, 244CM, 238pU, 241Pu und 232U.
11. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Aktinidenelemente mit langer Halbwertszeit ausgewählt werden aus der Gruppe, die umfaßt 23Np. 243Am, 245Cm und 242Pu.
12. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 3 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß das oder die a-strahlenden Aktinidenelemente, die eine mittlere Halbwertszeit haben, ausgewählt werden aus - Am und 242Am.
13. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2, 3, 5 und 6, dadurch gekennzeichnet, daß der zentrale Bereich besteht aus einer Mischung von Curium-242 und/oder Curium-244 mit Beryllium oder Bor.
14. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 2 und 4, dadurch gekennzeichnet, daß die periphere Schicht aus einer Mischung von mindestens einem Aktinidenelement, das ausgewählt wird aus 237Np. 243Am. 5Cm und 242Pu, und Bor besteht.
15. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 3, 6, 10 und 13, dadurch gekennzeichnet. daß der zweite Bereich besteht aus einer Mischung von mindestens einem Aktinidenelement, ausgewählt aus 241Am und 242Am. und Beryllium.
16. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 3, 6, 10, 13 und 15, dadurch gekennzeichnet. daß der dritte Bereich besteht aus einer Mischung von mindestens einem Aktinidenelement, ausgewählt aus 23-Np, 243Am, 245Cm und 242Pu, mit Bor.
17. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das leichte Element besteht aus Bor und mindestens ein Teil der Aktinidenelemente, die in die Zusammensetzung der Mischung eindringen, mit Bor in Form von Aktinidenborid assoziiert ist.
18. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß das leichte Element besteht aus Beryllium und mindestens ein Teil der Aktinidenelemente, die in die Zusammensetzung der Mischung eindringen, mit Beryllium in Form des Aktinidenberyllids assoziiert ist.
19. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 18, dadurch gekennzeichnet, daß die Gewichtskonzentrationen der Aktiniden und der leichten Elemente jeweils in der Größenordnung von 95 % und 5 % liegen.
EP19850902571 1984-06-05 1985-06-04 Verfahren zur aufbereitung radioaktiver abfälle, die aus aktiniden mit mittlerer und/oder langer halbwertszeit bestehen Expired EP0186677B1 (de)

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