EP0102246B1 - Verpackung und Verdichtung eines teilchenförmigen Materials - Google Patents

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EP0102246B1
EP0102246B1 EP19830304974 EP83304974A EP0102246B1 EP 0102246 B1 EP0102246 B1 EP 0102246B1 EP 19830304974 EP19830304974 EP 19830304974 EP 83304974 A EP83304974 A EP 83304974A EP 0102246 B1 EP0102246 B1 EP 0102246B1
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EP
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bellows
container
bellows container
canister
refractory
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EP19830304974
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English (en)
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EP0102246A1 (de
Inventor
Eric John Ramm
Alfred Edward Ringwood
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Australian Atomic Energy Commission
Australian National University
Original Assignee
Australian Atomic Energy Commission
Australian National University
Australian Nuclear Science and Technology Organization
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/28—Treating solids
    • G21F9/34—Disposal of solid waste

Definitions

  • the nuclear reactor waste is incorporated into the crystal lattices of the synthetic rock in the form of a dilute solid solution and therefore should be safely immobilised.
  • a dense, compact, mechanically strong block of the synthetic rock incorporating the nuclear waste is produced by pressure and heat in a densification process and the block may then be safely disposed of in a suitable geological formation.
  • the high working temperatures for the densification step are best achieved by the use of induction heating and therefore typically it takes many hours for the contents of the bellows container to come to a uniform working temperature. Therefore preheating of the bellows container to bring the contents up to a uniform temperature suitable for the densification step is a major advantage. Not only can the production rate for given capital cost be maximized but furthermore a substantial further advantage is that bringing the contents of the bellows container to the uniform densification temperature aids reliable and uniform densification thereby ensuring reliable axial compression of the bellows container which facilitates its later handling and storage.
  • the bellows container is typically of a heat resistant steel and preferably a stainless steel. Inevitably the mechanical strength of the steel is reduced at the high densification temperatures in the region of 1100 to 1200°C.
  • Such a method may be defined as consisting in a method for the containment of particulate waste material, the method comprising pouring the waste material into bellows containers of generally cylindrical form with a side wall including a bellows-like formation and of heat and decay resistant material, closing each bellows container with a lid, preheating in series the bellows containers to bring the contents thereof to a substantially uniform elevated temperature, placing each bellows container in turn on an upwardly displaceable ram and displacing the ram upwardly to insert the bellows container into a cylindrical canister and applying pressure and maintaining a sufficiently elevated temperature for sufficient time to cause densification of the contents of the bellows container with axial compression of the bellows container and relatively slight outward expansion thereof to cause the bellows container to grip the interior wall of the cylindrical canister, and when the canister has been filled with a series of such bellows containers, sealing the canister and removing the canister for storage.
  • the invention is particularly useful in relation to the incorporation of high level radioactive waste in synthetic rock of the type described by A. E. Ringwood (and referred to above), the invention can also be applied to other synthetic rock arrangements and furthermore can also be applicable to other materials which require storage and are capable of compaction under heat and pressure.
  • One example of such other material would be shredded waste zirconium alloy nuclear fuel rod tubes and similar waste components.
  • the invention consists in a combination of steps which cooperate together in an advantageous relationship which permits efficient, economic, and convenient operations in a hot cell.
  • the apparatus used can be relatively simple, and this can contribute greatly to the reliability and acceptability of the system due to simplicity of servicing and intrinsic reliability.
  • the material is preferably provided in the form of well graded fine particles up to about 2 mm maximum dimension whereby a readily pourable material is provided which can be easily densified in the process.
  • a preferred embodiment of the invention can also provide further means for safeguarding the cylindrical canister from outward deformation under the pressure of expanding bellows containers within the canister.
  • This is achievable by the use of a block of refractory material having a slightly tapered bore which at its narrowest diameter just fits over the canister, the refractory block being adapted to be moved downwardly in a series of steps corresponding to bellows container locations, the slightly tapered bores permitting release of the block even if some outward deformation of the canister has taken place in a step of densification and compression of the bellows container.
  • the refractory block is formed so as to embrace the induction heating coil for surrounding the canister.
  • the refractory block comprises a series of interlocking refractory segments arranged to be mounted inside a cylindrical containment shroud which absorbs any expansion forces applied from the canister.
  • apparatus for encapsulating particulate supply material in bellows containers within a cylindrical canister comprising means for pouring the particulate material into a bellows container, means for sealing the bellows container with a lid, means for moving bellows containers in sequence to a pressing station at which the container is heated and axial pressure is applied to the container causing the axial compression of the container, characterized in that said pressing station comprising an upwardly displaceable ram for receiving a bellows container, means for mounting a cylindrical canister with an open end directed downwardly towards said ram, means for upwardly pressing a bellows container supported on the ram into the canister, upper refractory support means to act as a fixed abutment for the canister and the bellows container pressed upwardly therein by said ram, heating means for maintaining an elevated temperature in said bellows container whilst said pressure is applied to cause densification of said supply material in the bellows container and to expand slightly the bell
  • the process has a preliminary mixing stage 21 in which synthetic rock precursor from supply 20 is formed into a slurry with high level radioactive waste from waste supply 19 which is in the form of a nitrate solution, and the slurry is passed along line 22 to be sprayed into the elevated temperature end of a rotary kiln, at which a maximum temperature in the range 700-800 0 is maintained.
  • the spraying step immediately vaporises the water content of the slurry sprayed into the rotary kiln and causes chemical decomposition of the radioactive nitrates and will cause the mineral components of the synthetic rock to start to form with the radioactive elements starting to go into mineral phases.
  • the particulate material produced by the rotary kiln is fed into a titanium mixing stage 24 which receives metallic titanium powder from a hopper 25 whereby the mixture poured into a bellows container 20 has about 2% titanium metal powder by weight.
  • the precursor material is a product which possesses a very high surface area and functions as an effective ion exchange medium, which is mixed with additives containing Ca, Ba, and AI in solution and mixed in a hot cell with high level nuclear waste (HLW) in the form of nitrate solution to form a thick homogeneous slurry at mixing stage 21.
  • HMW high level nuclear waste
  • up to about 20% by weight of the solid content of the slurry may comprise the high level wastes.
  • the bellows container 20 is of a heat resisting steel such as an austenitic stainless steel, for example Sandvik grade 253MA which retains reasonable mechanical strength even at the elevated temperatures used in the process, although at these temperatures the container is relatively ductile.
  • a thin perforated metal liner 26 is located within the bellows container and the space between the liner and bellows wall is filled with zirconium oxide powder 27.
  • a stainless steel cap 29 is used to seal the bellows container which is then placed between a pair of pistons 30 for a cold pressing operation which can increase the density of particulate material from about 25% of the theoretical maximum density to about 36%.
  • each bellows container 20 is fed in sequence into a vertical induction furnace 31, each bellows container being supported on a refractory disk 32, the lowermost refractory disk being supported by a retractable latch 33. Over a period of several hours the temperature gradually increases up to about 1200°C.
  • a first water cooled ram 34 having a top spigot on which a refractory plate 35 is located is adapted to support and lower one at a time the bellows containers from the furnace for horizontal movement across a support table 36 to a pressing station having a second water cooled ram 37 of similar form.
  • Figure 2 shows the ram 37 both in the lower receiving position and also in the upwardly displaced pressing position inside a metal canister 38 mounted on a support 39 and having its top sealed and in abutment against a fixed refractory block 40, vertically displaceable induction heating coils 41 being provided outside the canister 38.
  • the left hand side of the section of a bellows container 20a is shown in its configuration before hot pressing and the right hand side of the section shows a bellows container 20b as it would be after pressing.
  • the bellows container slightly expands to become an interference fit within the canister 38 as shown by bellows 20c at the top of the canister 38.
  • the refractory plate 32 upon which each of the bellows containers is supported is removed after the pressing stage, the plate 32 being lowered on the water cooled ram 37 and then pushed onto a receiving table from which the plate can be recycled for further use.
  • Refractory plates will wear in use and must be replaced and an important advantage of the design illustrated in Figure 2 is a very simple and easily serviced arrangement made possible by the use of an upward pressing technique; this permits the replaceable refractory top plate 35 simply to sit on the head of each water cooled ram. Just a simple spigot and socket engagement is provided so that manipulators can readily remove a worn refractory plate and insert a new one.
  • the apparatus further includes a base plate 42 with a set of upstanding tubular guides 43 on which sliding mounts for the support 39 and the induction furnace unit 41 are slidably mounted but adapted to be clamped at any selected position.
  • the canister 38 is urged upwardly against the refractory block 40 which is supported by a top cap 44 adapted to be bolted to a top plate 45.
  • Figure 3 shows the parts in slightly exploded view for clarity.
  • the induction heating coil 41 is shown embedded within a refractory block 46 having a tapered bore, the drawing showing a greatly exaggerated taper and clearance between the bore and the container 38.
  • the object of the tapered bore of the refractory block 46 is that any small expansion of the canister 38 causes the canister to be supported against further outward deformation by the refractory block but by virtue of the taper the refractory block can be released by downward motion to the next location for the succeeding bellows container.
  • the refractory block is assembled from refractory segments comprising outer refractory segments 46a of cylindrical profile and inner refractory elements 46b having an inner profile adapted to cooperate to form a tapered bore with circumferentially extending grooves for accommodating the turns of the induction coil 41.
  • the refractory elements are contained within a steel outer support cylinder 47 which absorbs the forces of any outward expansion applied by the canister 38.
  • Figure 5 shows in isometric view the refractory blocks 46a and 46b each having a semi-circular rib 46c on one side thereof and a corresponding cavity 46d on the other side for interengagement purposes.

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Claims (20)

1. Verfahren zum Einschließen und Verdichten von körnigem Ausgangsmaterial, das radioaktiven Abfall und Zwischenmaterial aus synthetischem Gestein enthält, mit folgenden Verfahrensschritten: Zwischenmaterial (28) in einen Balgenbehälter (20) schütten, der eine im wesentlichen zylindrische Form und eine Seitenwand (27) mit balgenartiger Ausbildung hat und aus einem wärme- und verwitterungsbeständigen Material besteht, den Balgenbehälter mit einem Deckel (29) verschließen, den Balgenbehälter auf einen aufwärts verschiebbaren Stempel (37) bringen, der mit einem hitzebeständigen Oberflächenabschnitt (35) versehen ist, einen im wesentlichen axialen Druck auf den Balgenbehälter aufrecht erhalten, Wärme zuführen und eine ausreichend hohe Temperatur im Balgenbehälter für eine ausreichend lange Zeit aufrecht erhalten, um das körnige Ausgangsmaterial im Balgenbehälter zu verdichten und den Balgenbehälter axial zu komprimieren, so daß der Balgenbehälter in seiner Axialrichtigung deformiert wird, und den Balgenbehälter nach dem Abschluß der Verdichtungsstufe entfernen, dadurch gekennzeichnet, daß Druck im wesentlichen axial auf den Balgenbehälter (20) ausgeübt wird, und zwar allein durch die Wirkung eines aufwärts wirkenden Stempels (37), der den Behälter gegen einen festen Anschlag (40) drückt, wobei die balgenartige Ausbildung frei ist von einer sie umgebenden Abstützung.
2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei der Balgenbehälter (20), nachdem der mit dem Deckel (29) verschlossen ist, einleitend vor-erhitzt wird, im wesentlichen ohne Ausübung von axialem Druck auf den Balgenbehälter.
3. Verfahren nach Anspruch 2, wobei der Balgenbehälter aus Metall besteht und das Vor-Erhitzen durch Induktionsheizung (41) für eine Dauer von mehreren Stunden durchgeführt wird, um den Balgenbehälter (20) und seinen Inhalt im wesentlichen auf eine gleichmäßige Temperatur zu und seinen Inhalt im wesentlichen auf eine gleichmäßige Temperatur zu bringen, die erheblich erhöht ist, aber ausreichend unter derjenigen Temperatur liegt, die in der folgenden Warmpreßstufe erzielt wird, so daß der Balgenbehälter eine wesentlich größere Festigkeit bei der Vorheiztemperatur hat, verglichen mit der Warmpreßtemperatur.
4. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei die Warmpreßstufe durchgeführt wird, wenn die Temperatur des Balgenbehälters und seines Inhalts auf etwa 1200°C gebracht worden ist.
5. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei sofort nach dem Aufsetzen des Deckels (29) auf den Balgenbehälter (20) eine axiale Kompression auf den Balgenbehälter ausgeübt wird, während die Temperatur 800°C nicht übersteigt.
6. Verfahren nach Anspruch 5, wobei die in der Preßstufe nach Anspruch 5 ausgeübte axiale Kompression mindestens (3000 Ibs/sq. inch) 20,68 - 106 Pa beträgt.
7. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei das Ausgangsmaterial eine Korngröße von nicht mehr als 2 mm hat und gut schüttbar ist und das Ausgangsmaterial durch Sprühen eines Breies in einem Drehofen (23) hergestellt wird.
8. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei die axiale Kompression des Balgenbehälters bei erhöhter Temperatur durch Einführen des Balgenbehälters (20) auf dem verschiebbaren Stempel (37) in einen zylindrischen Kanister (38) durchgeführt wird, dessen unteres Ende offen ist und in den der Balgenbehälter vor der Warmkompressionsstufe mit Spiel paßt, wobei der Balgenhälter während der Kompression eine kleine radiale Erweiterung erfährt, so daß er in einen Preßsitz mit der Innenwand des Kanisters gepreßt wird.
9. Verfahren nach Anspruch 8, wobei der zylindrische Kanister (38) langgestreckt ist und eine Anzahl von Balgenbehältern (20), einer nach dem anderen, nach oben in den zylindrischen Kanister gepreßt werden, und wobei der Kanister, wenn er im wesentlichen gefüllt ist, verschlossen und zum Lagern entfernt wird.
10. Verfahren nach Anspruch 8 oder 9, wobei ein Block (46) aus Feuerfestmaterial mit einem leicht konischen Hohlraum, während ein Balgenbehälter (20) darin warmgepreßt wird, um den Kanister (38) gesetzt wird, wobei die konische Bohrung bei ihrem geringsten Durchmesser höchstens mit Gleitsitz über den Kanister paßt, wodurch jedem Bestreben einer Auswärts-Deformation des Kanisters durch den Block aus Feuerfestmaterial Widerstand geleistet wird, und wobei der Block (46) aus Feuerfestmaterial nach dem Warmpressen eines Balgenbehälters gegenüber dem Kanister (38) abwärts bewegt wird.
11. Verfahren nach Anspruch 10, wobei sich eine Induktionsheizwicklung (41) durch den Block (46) aus Feuerfestmaterial erstreckt.
12. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, wobei innerhalb des Balgenbehälters (20) eine zylindrische Trennwand (26) verwendet wird und das körnige Material auf den Bereich innerhalb der zylindrischen Trennwand beschränkt wird, wobei ein anderes Ausgangsmaterial zwischen der Trennwand und der Innenwand des Balgenbehälters untergebracht ist, wodurch das Ausgangsmaterial von den Wülsten der Wand des Balgenbehälters (20) ferngehalten wird.
13. Gerät zum Einschließen von körnigem Ausgangsmaterial, das radioaktiven Abfall und synthetisches Gesteins-zwischenmaterial enthält, in Balgenbehälter (20) innerhalb eines zylindrischen Kanisters (38), wobei das Gerät Mittel (24) zum Einschütten des körnigen Materials in den Balgenbehälter (20) aufweist, Mittel zum Verschließen des Balgenbehälters mit einem Deckel (29), Mittel (36) zum Befördern von Balgenbehältern nacheinander zu einer Preßstation, in der der Behälter erhitzt wird und zum axialen Komprimieren des Behälters axialer Druck auf ihn ausgeübt wird, dadurch gekennzeichnet, daß die Preßstation einen aufwärts verschiebbaren Stempel (37) zum Aufnehmen eines Balgenbehälters (20) aufweist, Mittel zum Anbringen eines zylindrischen Kanisters (38), so daß sein offenes Ende abwärts gegen den Stempel gerichtet ist, Mittel (37) zum Pressen eines auf dem Stempel sitzenden Balgenbehälters in den Kanister, obere Widerlagermittel (40) aus Feuerfestmaterial, die einen festen Anschlag bilden, Heizmittel (41) um eine erhöhte Temperatur in dem Balgenbehälter (20) aufrecht zu erhalten, während der Druck angewandt wird, um das Ausgangsmaterial in dem Balgenbehälter zu verdichten und um den Balgenbehälter etwas zu erweitern, um ihn im Kanister zu verklemmen, und daß die Heizmittel (41) geeignet sind, eine Erhitzung in einer Reihe von Zonen innerhalb des Behälters hervorzurufen, entsprechend einer Reihe von Balgenbehältern, die, einer unterhalb des anderen, in ihn eingesetzt sind, und daß der Kanister geeignet ist, entfernt und geschlossen zu werden, wenn eine Reihe von Balgenbehältern verdichtet und darin gesichert worden sind.
14. Gerät nach Anspruch 13, wobei das Gerät eine Vorwärmstation (31) aufweist, die geeignet ist, den Inhalt der Balgenbehälter (20) auf eine im wesentlich gleichmäßige höhere Temperatur zu bringen, und Mittel (36) zum Überführen eines vorgewärmten Balgenbehälters zur Preßstation (37).
15. Gerät nach Anspruch 14, wobei die Vorwärmstation (31) eine sich aufwärts erstreckende zylindrische Induktionsheizzone aufweist, die Tragteile (32, 33) aus Feuerfestmaterial besitzt, um einen Stapel Balgenbehälter in dieser Zone zu halten, und Mittel zum Handhaben der Balgenbehälter (20), wodurch diese kalt in den oberen Teil der zylindrischen Zone eingeführt werden und nach dem Vorwärmen am Unterende der Zone entfernt werden, wobei die Überführungsmittel in waagerechter Richtung wirken, um den vorgewärmten Balgenbehälter auf den verschiebbaren Stempel zu überführen.
16. Gerät nach einem der Ansprüche 13 bis 15, wobei der verschiebbare Stempel (37) eine Deckschicht (35) aus Feuerfestmaterial aufweist, die auf dem Kopf des Stempels duch einen Zapfen festgelegt ist.
17. Gerät nach einem der Ansprüche 13 bis 16 mit Kompressionsmitteln (30) zum axialen Komprimieren jedes Balgenbehälters, im wesentlichen bei Umgebungstemperatur, nachdem der Balgenbehälter (20) mit dem Deckel (29) verschlossen worden ist.
18. Gerät nach einem der Ansprüche 13 bis 17 mit einem vertikal verschiebbaren feuerfesten Block (46), der so angeordnet ist, daß er den Kanister (38) umgibt, wobei der feuerfeste Block einen leicht konischen Hohlraum hat, der an seiner engsten Stelle mit nicht mehr als Gleitsitz Über den Kanister paßt, wobei der feuerfeste Block geeignet ist, den Kanister dort, wo ein Balgenbehälter zusammengedrückt wird, gegen radiale Erweiterung zu stützen, und wobei der feuerfeste Block danach abwärts verschiebbar ist.
19. Gerät nach Anspruch 18, wobei der feuerfeste Block Windungen einer Induktionsheizspule (41) enthält.
20. Gerät nach Anspruch 19, wobei der feuerfeste Block aus einer Reihe von ineinandergreifenden feuerfesten Segmenten (46a, 46b) aufgebaut ist, die innerhalb einer äußeren zylindrischen Scale (47) untergebracht sind.
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