EP0000181A1 - Process and apparatus for solidifying toxic and waste materials, in particular radioactive materials. - Google Patents

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EP0000181A1
EP0000181A1 EP78100216A EP78100216A EP0000181A1 EP 0000181 A1 EP0000181 A1 EP 0000181A1 EP 78100216 A EP78100216 A EP 78100216A EP 78100216 A EP78100216 A EP 78100216A EP 0000181 A1 EP0000181 A1 EP 0000181A1
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EP
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filter
container
waste materials
filter medium
waste
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Withdrawn
Application number
EP78100216A
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German (de)
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Inventor
Josef Stecker
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Ingenieurbuero Stecker
STECKER INGBUERO
Original Assignee
Ingenieurbuero Stecker
STECKER INGBUERO
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
    • G21F9/00—Treating radioactively contaminated material; Decontamination arrangements therefor
    • G21F9/04—Treating liquids
    • G21F9/06—Processing
    • G21F9/08—Processing by evaporation; by distillation

Abstract

A process and apparatus for solidifying toxic and waste materials, in particular radioactive materials, by means of which it is possible to avoid an increase in volume, and to contain and render harmless the toxic or waste materials produced with the least possible amounts of neutral materials. For this purpose, a solution or suspension of waste material is guided through a precoated filter which is subjected to freeze drying after being loaded with the waste materials, so that only the toxic waste materials remain attached to the surface of the filter. A solidifying agent, e.g. cement slurry, is then introduced into the dried filter, and penetrates into the cavities of the filter and completely surrounds the latter. The process of filtering, freeze drying and solidification is carried out directly in the closed container (10) provided for the final disposal of the waste materials, which is filled with the filter medium (11a) and is connected to a cooling unit (31) which is connected on the other hand to a steam condenser (30) from which the extracted heat is once again supplied immediately to the container (10) in order to dry the filter medium (11a). Connected to the container (10) is a maser (25) which supplies the filter medium (11a) by means of microwaves with additional heat of an amount such that the frozen toxic material suspension is converted immediately from the solid ice phase into the steam phase. <IMAGE>

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Einrichtung zum Verfestigen von insbesondere radioaktiven Schad- oder Abfallstoffen zu lagerfähigen Massen oder Festkörpern, bei welchem die als Suspensionen oder Lösungen anfallenden Abfallstoffe in diese bindende und ggf. mit diesen erhärtende neutrale Stoffe eingelagert werden.The invention relates to a method and a device for solidifying, in particular, radioactive pollutants or waste materials to form storable masses or solids, in which the waste materials accumulating as suspensions or solutions are incorporated into neutral substances which bind them and, if necessary, harden with them.

Radioaktive Abfallstoffe von Kernkraftwerken od. dgl. fallen in Form von wässrigen Schlämmen an, die so beseitigt werden müssen, daß sie über lange Zeit hinweg keine Umweltschäden verursachen können. Hierzu ist es bekannt, diese anfallenden Schlämme mit bituminösen Massen zu vermischen oder in Zementbeton einzubinden, wobei der wässrige Schlamm einem trocken vorgemischten Mischgut aus Zement und Kiessand als Anmachwasser zugesetzt wird. Die erstarrten und zu Festkörpern.erhärteten Massen werden dann in verschlossenen Behältern in unterirdischen Räumen, beispielsweise in verlassenen Salzbergwerken gelagert, von wo aus die von den Abfallstoffen ausgehende radioaktive Strahlung nicht mehr an die Erdoberfläche gelangen und dort Schaden anrichten kann.Radioactive waste from nuclear power plants or the like is produced in the form of aqueous sludges which must be removed in such a way that they cannot cause any environmental damage over a long period of time. For this purpose, it is known to mix these slurries with bituminous masses or to incorporate them in cement concrete, the aqueous sludge being added to a dry premixed mix of cement and gravel sand as mixing water. The solidified and hardened masses are then stored in sealed containers in underground rooms, for example in abandoned ones Salt mines stored from where the radioactive radiation from the waste materials can no longer reach the surface of the earth and cause damage there.

Die bekannten Verfahren zum Verfestigen von radioaktiven Abfallstoffen haben den Nachteil, daß verhältnismäßig große Mengen an Betonmischgut erforderlich sind, um die radioaktiven Abfallschlämme zu binden und daß mit der Verfestigung der radioaktiven Schlämme zugleich eine Volumenvergrößerung auf das Doppelte der Anfallenden Schlammengen eintritt. Die verfestigten und erhärteten Betonkörper, welche die radioaktiven Stoffe in sich enthalten, haben außerdem ein bedeutendes Gewicht, und ihre Endlagerung erfordert hohe Aufwendungen.The known methods for solidifying radioactive waste have the disadvantage that relatively large amounts of concrete mix are required to bind the radioactive waste sludge and that with the solidification of the radioactive sludge an increase in volume occurs at twice the amount of sludge. The solidified and hardened concrete bodies, which contain the radioactive substances, also have a significant weight and their final storage requires high expenditure.

Aufgabe der Erfindung ist es, diese Nachteile zu vermeiden und ein Verfahren und eine Einrichtung anzugeben, mit denen es möglich ist, bei der Verfestigung von insbesondere radioaktiven Abfallstoffen eine Volumenvergrößerung zu vermeiden und die anfallenden Schad- oder Abfallstoffe mit geringstmöglichen Mengen von neutralen Stoffen einzuschließen und unschädlich zu machen.The object of the invention is to avoid these disadvantages and to provide a method and a device with which it is possible to avoid an increase in volume when solidifying in particular radioactive waste and to enclose the resulting pollutants or waste materials with the smallest possible amounts of neutral substances and to render it harmless.

Diese Aufgabe wird mit den Verfahren nach der Erfindung dadurch gelöst, daß die Abfallstofflösung oder -suspension durch einen Anschwemmfilter geleitet wird, der nach seiner Beladung mit den Abfallstoffen durch Druckermäßigung gettocknet'und hierbei gefroren wird (Gefiiertrocknung), wobei die Lösungs- oder Suspenaionaflüsaigkeit als Dampf entweicht und niedergeschlagen wird, und daß danach dem trockenen, an seiner Oberfläche mit den Schadstoffen beladenen Filter ein Verfestigungsmittel, insbesondere ein Kohlenwasserstoff, ein Kunststoff, Zementmilch, Silikate, insbesondere Alkalisilikate oder eine Mischung aus diesen Stoffen zugeführt wird, das in die Hohlräume des Filters eindringt und dieses vollständig umschließt.This object is achieved with the method according to the invention in that the waste material solution or suspension is passed through a precoat filter which, after it has been loaded with the waste materials, is depressurized by pressure reduction and is thereby frozen (freeze drying), the solution or suspensions being liquid speed escapes as vapor and is precipitated, and that afterwards the solid filter, which is loaded with the pollutants on its surface, a solidifying agent, in particular a hydrocarbon, a plastic, cement milk, silicates, in particular alkali silicates, or a mixture of these substances, which is fed into the Cavities of the filter penetrates and completely surrounds it.

Durch dieses Verfahren gelingt es, den mit radioaktiven Abfallstoffen beladenen Schhämmen das Wasser vollständig zu entziehen, ohne daß hierbei in dem Wasser enthaltene Abfallstoffe in den gasförmigen Aggregatzustand gelangen, in dem sie großen Schaden anrichten und nur sehr schwer wieder gebunden werden können.With this method, it is possible to completely remove the water from the sponges loaded with radioactive waste materials, without the waste materials contained in the water getting into the gaseous state in which they cause great damage and are very difficult to bind again.

Um die Verdampfung möglichst rasch venstatten gehen zu lassen, wird dem Filter nach dem Gefrieren der an ihm haftenden Suspension die erforderliche Verdampfungswärme zweckmäßig durch Mikrowellen in einer solchen Menge zugeführt, daß die gefrorene Suspensionsflüssigkeit aus dem festen Aggregatzustand unmittelbar in den gasförmigen Zustand übergeht. Hierdurch wird erreicht, daß einerseits der Verdampfungsvorgang gefördert und andererseits ein Auftauen der am Filter anhaftenden Eiskristalle der Schadstoffsuspension verhindert wird. Die Mikrowellen erwärmen hierbei den gesamten Filter sehr gleichmäßig, so daß auch ein lokales Auftauen der gefrorenen Schadstoffsuspension nicht zu befürchten ist.In order to allow the evaporation to proceed as quickly as possible, the filter, after freezing the suspension adhering to it, is expediently supplied with the necessary evaporation heat by microwaves in such an amount that the frozen suspension liquid changes from the solid state of matter directly to the gaseous state. This has the effect that, on the one hand, the evaporation process is promoted and, on the other hand, thawing of the ice crystals of the pollutant suspension adhering to the filter is prevented. The microwaves heat the entire filter very evenly, so that there is no need to fear local thawing of the frozen pollutant suspension.

Alternativ oder zusätzlich kann auch die beim Niederschlagen des aus dem Filter entweichenden Dampfes gewennene Wärme dem Anschwemmfilter als Verdampfungswärme wieder zugeführt werden.Alternatively or additionally, the vapor escaping from the filter when the precipitate is deposited can also be used nene heat can be fed back to the precoat filter as heat of vaporization.

Wenn die dem getrockneten Filter zugeführten Verfestigungsmittel eine solche Molekularstruktur haben, daß sie nicht in alle Hohlräume des Filters eindringen und diese ausfüllen können, ist es zweckmäßig, den mit den Abfallstoffen beladenen Filter nach seiner Trocknung zu zerkleinern und dann mit den zugeführten Verfestigungsmitteln zu mischen. Auf diese Weise wird gewährleistet, daß das gesamte Filtermedium mit den Verfestigungsmitteln umhüllt wird.If the solidifying agents supplied to the dried filter have such a molecular structure that they cannot penetrate and fill all cavities of the filter, it is expedient to comminute the filter loaded with the waste materials after it has dried and then to mix them with the supplied solidifying agents. This ensures that the entire filter medium is coated with the solidifying agents.

Als Filtermedium für die Anschwemmfilter wird zweckmäßig Silica-Gel (Kieselgur) verwendet. Es sind aber auch andere Filterstoffe möglich, die sich zum Anlagern der zu bindenden Abfallstoffe eignen.Silica gel (diatomaceous earth) is expediently used as the filter medium for the precoat filters. However, other filter materials that are suitable for storing the waste materials to be bound are also possible.

Zum Umschließen des Filtermediums und zum Binden der auf diesem haftenden Abfallstoffe werden vorzugsweise erhärtende Kunststoffe, insbesondere Polymerisationskunstharze und deren niedermolekulare Vorprodukte oder diroplastische Kunstharze verwendet. Hierbei können die thermoplastischen Polymerisationskunstharze und ihre Vorprodukte, beispielsweise Styrol, durch Wärmezufuhr über die Mikrowelle oder andere. Wärmeerzeuger verfestigt und ausgehärtet werden. Die duroplastischen Kunstharze und das Styrol können durch chemische Zusätze gehärtet werden.To enclose the filter medium and to bind the waste materials adhering to it, preference is given to using hardening plastics, in particular polymerisation resins and their low molecular weight precursors or diroplastic resins. Here, the thermoplastic polymer resins and their precursors, for example styrene, by supplying heat via the microwave or others. Heat generator solidified and cured. The thermosetting synthetic resins and the styrene can be hardened by chemical additives.

Besonders zweckmäßig ist es, den Filter- Gefriertrocknungs- und Verfestigungsprozeß in dem für die Endlagerung der Abfallstoffe vorgesehenen Behälter selbst durchzuführen. Dies hat den Vorteil, daß die dem Behälter einmal zugeführten Abfallstoffe diesen nicht mehr entnommen werden müssen, sondern zusammen mit diesem in ihrer eingebundenen.und verfestigten Form sogleich der Endlagerung im Bergwerk od. dgl. zugeführt werden können.It is particularly expedient to use the filter freeze-drying and solidification process for the final position waste containers provided. This has the advantage that the waste materials once supplied to the container no longer have to be removed from them, but instead, together with the latter in their integrated and solidified form, can immediately be sent to final storage in the mine or the like.

Zum Ausüben des Verfahrens bedient nan sich zveckmäßig einer Einrichtung, die durch einen mindestens teilweise mit einem Filtermedium gefüllten, geschlossenen Behälter gekennzeichnet ist, der eine Zulaufleitung für die mit den Abfallstoffen beladene Suspension, eine Rücklaufleitung für die nach dem Durchgang durch den Filter von den Abfallstoffen befreite Suspensionsflüssigkeit und eine Abdampfleitung aufweist. Die Einrichtung besteht ferner aus einer an die Abdampfleitung angeschlossenen Vakuumpumpe, einer an den Behälter angeschlossenen Wärmezuführeinrichtung, einem Kühlaggregat zum Kühlen des Im Inneren des Behälters angeordneten Filtermediums und einer Vorrichtung zum Zuführan von Verfestigungsmitteln. Hierbei ist das Kühlaggregat zweckmäßig einerseits an den Behälter mit dem Filtermedium und andererseits an einen Dampfkondensator angeschlossen, der zwischen dem Behälter und der Vakuumpumpe in einer Vakuumvorlage angeordnet ist, Mit dieser Kühleinrichtung kann die dem Gas oder Dampf der Vakuumvorlage entzogene Wärme sogleich dem Behälter mit dem Filtermedium wieder zugeführt werden, um die Verdampfungswärme bereitzustellen, die zum Trocknen des Filtermediums bzw. zum Verdampfen der zu Eis gefrorenen Suspensionsflüssigkeit erforderlich ist.To practice the method, nan uses a device which is characterized by a closed container which is at least partially filled with a filter medium and which has an inlet line for the suspension loaded with the waste materials, a return line for the waste materials after passing through the filter freed suspension liquid and an evaporation line. The device also consists of a vacuum pump connected to the evaporation line, a heat supply device connected to the container, a cooling unit for cooling the filter medium arranged inside the container and a device for supplying solidifying agents. Here, the cooling unit is expediently connected on the one hand to the container with the filter medium and on the other hand to a steam condenser which is arranged in a vacuum receiver between the container and the vacuum pump Filter medium are supplied again in order to provide the heat of vaporization required to dry the filter medium or to evaporate the suspension liquid frozen into ice.

Der Vakuumpumpe kann ein Restfeuchte-Abscheider vor-und ein Molekularfilter nachgeschaltet sein. Der vorgeschaltete Abscheider hat die Aufgabe, die Restfeuchte der aus dem Behälter abgezogenen Brüden abzuscheiden, die im Vakuumvorlagebehälter nicht auskondensiert ist. Im nachgeschalteten Molekularfilter werden eventuell mitgerissene Teilchen abgeschieden. Die aus dem Molekularfilter austretende Luft wird zweckmäßig der Abluft des Kernreaktors zugeführt, wo sie nochmals durch einen Absolutfilter gefiltert wird.A residual moisture separator can be connected upstream of the vacuum pump and a molecular filter can be connected downstream. The upstream separator has the task of separating the residual moisture from the vapors drawn off from the container, which is not condensed out in the vacuum storage container. Any entrained particles are separated in the downstream molecular filter. The air emerging from the molecular filter is expediently fed to the exhaust air of the nuclear reactor, where it is filtered again through an absolute filter.

Die Abflußleitungen der Vakuumvorlage, des Abscheides und des Molekularfilters sind zweckmäßig an die Rücklaufleitung an geschlossen, welche die gefilterte, den Behälter verlassende Suspensionsflüssigkeit dem Reaktor zur wiederverdendung wieder zuführt.The drain lines of the vacuum receiver, the separator and the molecular filter are expediently connected to the return line, which feeds the filtered suspension liquid leaving the container to the reactor for reuse.

In den Behälter kann ein Rührer zum Zerkleinern des Filtermediums angeordnet sein, dessen aus dem Behälter herausragende Rührerwelle von einem Motor angetrieben wird. Die Vorrichtung zum Zuführen des Verfestigungsmittelsist zweckmäßig über die Rücklaufleitung an den Behälter anschließbar. Nach vollständiger Trocknung das beladenen Filters ist diese Rücklaufleitung außer Betrieb, so daß dem Filtermedium durch de Rücklauflei-tung von unten her das Verfestigungsmittel zugeführt werden,kann, welches seinerseits Luft oder Gas aus allen Hohlräumen des Filters nach oben verdrängt, wobei das Gas oder die Luft durch die Abdampfleitung entweichen kann, während das aufsteigende Verfestigungsmittel die im Filter enthaltenen Hohlräume vollständig musfüllt.A stirrer for comminuting the filter medium can be arranged in the container, the stirrer shaft protruding from the container being driven by a motor. The device for supplying the solidifying agent can expediently be connected to the container via the return line. After the loaded filter has completely dried, this return line is out of operation, so that the solidifying agent can be supplied to the filter medium through the return line from below, which in turn displaces air or gas from all cavities of the filter upwards, the gas or Air can escape through the evaporation line, while the rising solidifying agent completely fills the cavities contained in the filter.

Das zwischen dem Behälter und der Vakuumvorlage angeordnete Kühlaggregat ist zweckmäßig umkehrbar. Hierdurch ist es möglich, bei einer Vereisung des Kondensators diesem über das Kühlaggregat vom Behälter her Wärme zuzuführen und hierdurch den Kondensator abzutauen. Gleichzeitig wird dem Behälter hierdurch Kälte zugeführt, um den Gefriertrocknungsprozeß im Behälter zu unterstützen.The cooling unit arranged between the container and the vacuum receiver is expediently reversible. This makes it possible, when the condenser is iced up, to supply heat to the condenser from the container via the cooling unit, thereby defrosting the condenser. At the same time, cold is supplied to the container in order to support the freeze-drying process in the container.

Die Wärmzuführeinrichtung zum Zuführen von Mikrowellen zu dem Filtermedium ist zweckmäßig ein Maser-Aggregat an sich bekannter Bauart.The heat supply device for supplying microwaves to the filter medium is expediently a burl aggregate of a type known per se.

Weitere Merkmale und Vorteild ergeben sich aus der nachfolgenden Bescheibung und den Zeichnungen, in denen die Erfindung anhand eher schematischen Darstellung beispielsweise näher erläutert wird.Further features and advantages result from the following description and the drawings, in which the invention is explained in more detail, for example, on the basis of a rather schematic illustration.

In den Zeichnungen ist mit 10 ein Behälter für die Endlagerung von radioaktiven Abfallstoffen bezeichnet, in welchem ein Filter 11 angeordnet ist, welcher den Innenraum 12 des Behälters zum größten Teil ausfüllt. Das Filtermedium 11a ist Kieselgur (Silica-Gel), welches auf einem gelochten Zwischenboden 12'lagert, durch den die zu filternde Flüssigkeit hindurchtreten und sich im tiefsten Teil 13 des Behälters 10 sammeln kann.In the drawings, 10 denotes a container for the final storage of radioactive waste materials, in which a filter 11 is arranged, which largely fills the interior 12 of the container. The filter medium 11a is kieselguhr (silica gel), which is supported on a perforated intermediate floor 12 'through which the liquid to be filtered can pass and collect in the deepest part 13 of the container 10.

Der Behälter ist durch mindestens einen Deckel 14 fest verschlossen, welcher Anschlußstutzen für eine Zulautleitung 13 für die mit den Abfallstoffen beladene Suspension, eine Rücklaufleitung 16 für die nach dem Durchgang durch den Filter 11 von den Abfallstoffen befreite SuspensionsflUssigkeit und eine Abdampfleitung 17 aufweist. Von dem Anschlußstutzen 17 der Rücklaufleitung reicht ein Rohr 19 bis in den untersten Teil 13 des Behälters hinein, in dem sich die von den Abfallstoffen befreite Suspensionsflüssigkeit befindet. Nach ihrer Entleerung kann an die Rücklaufleitung 16 eine Vorrichtung 20 zum Zuführen eines Verfestigungsmittels algeschlossen werden, was in der Zeichnung durch den Doppelpfeil 21 angedeutet ist. Im unteren Teil des Filters 11 ist ein RUhrer 22 angeordnet, der an der Rührerwelle 23 befestigt ist, die durch den Deckel 14 des Behälters oben herausragt und von einem Motor 24 angetrieben wird. Am Deckel 14 des Behälters ist ferner noch ein Maser angeordnet, der in der Zeichnung nur schematisch angedeutet und mit 25 bezeichnet ist und der das im Inneren des Behälters angeordnete Filtermedium 11a gleichmäßig mit Mikrowellen beaufschlagen kann.The container is tightly closed by at least one lid 14, which connecting piece for one Inlet line 13 for the suspension loaded with the waste materials, a return line 16 for the suspension liquid freed from the waste materials after passing through the filter 11 and an evaporation line 17. A pipe 19 extends from the connecting piece 17 of the return line into the lowermost part 13 of the container, in which the suspension liquid freed of the waste materials is located. After it has been emptied, a device 20 for supplying a solidifying agent can be connected to the return line 16, which is indicated in the drawing by the double arrow 21. In the lower part of the filter 11, an agitator 22 is arranged, which is attached to the agitator shaft 23, which protrudes through the lid 14 of the container at the top and is driven by a motor 24. Also arranged on the lid 14 of the container is a burl, which is only indicated schematically in the drawing and is designated by 25 and which can evenly apply microwaves to the filter medium 11a arranged in the interior of the container.

Die Vakuumleitung 17 führt zunächst zu einer Vakuumvorlage 26 und von dort durch einen Abscheider 27 zu einer Vakuumpumpe 28, die den Druck im Behälter 10 heralsetzt. Die von der Vakuumpumpe abgeblasene Abluft wird durch die Abluftleitung 29 und einen Mole- kulerfilter 30 der Abluft des Kernreaktors zugefübrt, dessin radioaktive Abfallstoffe die dargestellte Ein- nichtung verfestigun soll.The vacuum line 17 first leads to a vacuum receiver 26 and from there through a separator 27 to a vacuum pump 28, which uses the pressure in the container 10. The exhaust air blown off by the vacuum pump is fed through the exhaust air line 29 and a molecular filter 30 to the exhaust air of the nuclear reactor, which radioactive waste materials are intended to solidify the notion shown.

In der Vakuumvorlage 26 befindet sich ein Dampfkondensator 30, der an ein Kühleggregat 31 angeschlossen ist, das andererseits auf den Behälter 10 wirkt und die dem Kondensator 30 entzogene Wärme dem Behälter 10 und dem in ihm angeordneten Filter wieder zuführt. Das Kühlaggregat 31 ist umkehrbar, d.h., ea kann auch so betrieben werden, daß es dem Filter 11 Wärme entzieht und diese dem Kondenaator 30 wieder zuführt, wenn dieser vereist ist und abgetaut werden muß.In the vacuum receiver 26 there is a steam condenser 30, which is connected to a cooling unit 31, which on the other hand acts on the container 10 and supplies the heat extracted from the condenser 30 to the container 10 and the filter arranged in it. The cooling unit 31 is reversible, i.e. ea can also be operated in such a way that it extracts heat from the filter 11 and feeds it back to the condenser 30 when it is iced up and must be defrosted.

Die Vakuumvorlage 26, der Abscheider 28 und das Molekularfilter 30 haben Abflußleitungen 32 bzw. 33 bzw. 34, die an die Rücklaufleitung 16 anschließbar sind und das abgeschiedene Wasser zusammen mit der gefilterten Suspensionaflüssigkeit dem Kernreaktor wieder zuführen.The vacuum receiver 26, the separator 28 and the molecular filter 30 have drain lines 32, 33 and 34, respectively, which can be connected to the return line 16 and which feed the separated water together with the filtered suspension liquid back to the nuclear reactor.

Das Verfahren nach der Erfindung vollzieht sich in der dargestellten Anlage auf folgende Weise:

  • Das in einem Kernkraftwerk anfallende Abwasser, das mit radioaktiven Schad- oder Abfallstoffen beladen ist, wird über die Zulaufleitung 15 von oben her in den Behälter 10 eingeführt und durchströmt den Anschwemmfilter 11. Hierbei lagern sich die radioaktiven Abfallstoffe im Filter auf dessen Oberfläche ab. Das filtrierte Wasser oder eine andere Suspensionsflässigkeit sammelt sich in untersten Teil 13 des Behälters 10 und wird durch die Rücklaufleitung 16 dem Reaktor im Kreislaut wieder zugeführt.
The method according to the invention takes place in the system shown in the following way:
  • The waste water occurring in a nuclear power plant, which is loaded with radioactive pollutants or waste materials, is introduced into the container 10 from above via the feed line 15 and flows through the precoat filter 11. The radioactive waste materials are deposited in the filter on its surface. The filtered water or another suspension liquid collects in the lowermost part 13 of the container 10 and is returned to the reactor in a loop through the return line 16.

Nach einer gewissen Betriebszeit ist das Filtermedium 11a so hoch mit radioaktiven Abfallstoffen beladen, daß das Filter erneuert werden muß. Es wird hierzu jedoch nicht aus dem Behälter 10 herausgenommen, sondern der Behälter 10 wird gegen einen gleichen Behälter mit einem frischen Filter 11 ausgetauscht. Vorher wird jedoch das Filtermedium 11 mit den an ihm haftenden Abfallstoffen verfestigt. Dies geschieht auf folgende Weise:After a certain operating time, the filter medium 11a is so highly loaded with radioactive waste that the filter has to be replaced. For this purpose, however, it is not removed from the container 10, but the container 10 is exchanged for an identical container with a fresh filter 11. Before that, however, the filter medium 11 is solidified with the waste materials adhering to it. This is done in the following way:

Von der Vakuumpumpe 28 wird über die Abdampfleitung 17 und den Vakuumvorlagebehälter 26 der Druck im Inneren 12 des Behälters 10 stark herabgesetzt. Hierdurch beginnt das im Filter befindliche Wasser zu verdampfen. Der Dampf gelangt durch die Abdampfleitung 17 in die Vakuumvorlage 26 und kondensiert am Kondensator 30. Das Kondensat wird durch die Leitung 32 in die Rücklaufleitung 16 geleitet und von dort dem Reaktor wieder zugeführt. Durch Kühlen und Auskondensieren des Dampfes in der Vakuumvorlage wird die erforderliche Leistung der Vakuumpumpe 28 in Grenzen gehalten.The pressure in the interior 12 of the container 10 is greatly reduced by the vacuum pump 28 via the evaporation line 17 and the vacuum reservoir 26. This causes the water in the filter to evaporate. The steam passes through the evaporation line 17 into the vacuum receiver 26 and condenses on the condenser 30. The condensate is passed through the line 32 into the return line 16 and from there fed back to the reactor. The required power of the vacuum pump 28 is kept within limits by cooling and condensing out the steam in the vacuum receiver.

Durch die Verdampfung des im Filter 11 noch vorhandenen Wassers der Schadstoffsuspension wird dem Filter Wärme entzogen, so daß die Temperatur im Behälter 10 absinkt. Dieser Wärmeentzug wird solange fortgesetzt, bis sich Eiskristalle bilden. Der Gefriervorgang kann dadurch unterstützt werden, daB dem Filtermedium von dem Kälteaggregat 31 aus Kälte zugeführt wird.Evaporation of the water of the pollutant suspension still present in the filter 11 removes heat from the filter, so that the temperature in the container 10 drops. This heat removal continues until ice crystals form. The freezing process can be supported by supplying the filter medium from the cooling unit 31 from the cold.

Die aus den Wassermolekülen gebildeten Eiskristall. vergrößern die Zwischenräume im Kieselget. Gleichzeitig wird durch das Gefrieren des Wassers im Filter 11 der Verdampfungsvorgang stark verlangsamt. Um ihn aufrecht zu erhalten, wird nun dem Filter 11 vom Maser 25 aus über Mikrowellen Wärme zugeführt, die sich gleichmäßig über das gesamte Filtermedium verteilt und die so dosiert wird, daß das Wasser der Schadstoffsuspension nicht wieder in seine flüssige Phase zurückkehrt, sondern vielmehr von der festen Eisphase sofort in die Dampfphase übergeht. Die im Filter enthaltenen Eiskristalle verdampfen hierdurch unmittelbar, so daß der Filter trocknet. Die im Wasser enthaltenen radioaktiven Abfallstoffe bleiben an der Oberfläche des Filtermattrials hängen.The ice crystal formed from the water molecules. enlarge the gaps in the Kieselget. At the same time, the freezing of the water in the filter 11 greatly slows down the evaporation process. In order to maintain it, the filter 11 is now supplied with heat from the burner 25 via microwaves, which is distributed uniformly over the entire filter medium and which is metered in such a way that the water of the pollutant suspension does not return to its liquid phase, but rather from the solid ice phase immediately changes to the vapor phase. The ice crystals contained in the filter evaporate immediately, so that the filter dries. The radioactive waste contained in the water remains on the surface of the filter material.

Wenn die Eisbildung vollständig erreicht ist, wird das Kühlaggregat 31 wieder so geschaltet, daß die Kühlleistung dem Kondensator 30 im Vorlagebehälter 26 zugeführt wird. Die dann dem Dampf im Kondensator 30 entzogene Wärme wird über das Kälteaggregat 31 dem Anschwemmfilter 11 wieder zugeführt, um die Leistung des Masers 25, soweit erforderlich, zu unterstützen (Wärmerückkopplung). Sollte der Kondensator 30 vereisen, kann der Vorgang kurzfristig umgekehrt werden, um dem Kondensator 30 Wärme zuzuführen und diesen wieder abzutauen.When the ice formation is completely reached, the cooling unit 31 is switched again so that the cooling capacity is supplied to the condenser 30 in the storage container 26. The heat then extracted from the steam in the condenser 30 is fed back to the precoat filter 11 via the refrigeration unit 31 in order to support the performance of the measles 25, if necessary (heat feedback). If the condenser 30 freezes, the process can be reversed briefly in order to supply heat to the condenser 30 and to defrost it again.

Ist das Filtermedium 11a im Behälter 10 vollständig getrocknet, wird die Vorrichtung 20 zum Zuführen eines Verfestigungsmittels an die Rücklaufleitung 16 angeschlossen, die bereits zu Beginn des Gefriertrocknungsverfahren ebenso wie die Zulaufleitung 15 abgesperrt wurde. Als Verfestigungsmittel können Kohlenwasserstoffe, insbesondere thermoplastische Polymerisationskunstharze oder deren niedermolekulare Vorprodukte, wie beispielsweise Styrol verwendet werden. Diese Verfestitungsmittel werden durch das Rohr 19 von unten her in den Filter 11 eingeleitet und dringen in die von den Eiskristallen zurückgelassenen Hohlräume des Filters ein dnd füllen diese ganz aus, indem sie das Filtermedium und die auf diesen abgelagerten radioaktiven Abfallstoffe vollständig umschließen. Nach vollständiger Füllung aller Hohlräume des Behälters 10 und des Filters 11 kann der Kunststoff dann durch Wärmeeinwirkung mit Hilfe von Kurzwellen oder durch den Kühler des Kühlaggregates 31 auspolymerisiert werden, so daß er vollständig erhärtet. Anstelle von Wärmebehandlung kann den Verfestigungsmitteln auch ein chemischer Zusatz beigefügt werden, welcher die Aushärtung bewirkt, wenn und soweit die Eigenart des Verfestigungsmittels dies zuläßt.Once the filter medium 11a in the container 10 has dried completely, the device 20 for supplying a solidifying agent is connected to the return line 16, which is already at the beginning of the freeze-drying process nation procedure as well as the supply line 15 was blocked. Hydrocarbons, in particular thermoplastic polymerization resins or their low molecular weight precursors, such as styrene, can be used as solidifying agents. These solidifying agents are introduced through the tube 19 from below into the filter 11 and penetrate into the cavities of the filter left behind by the ice crystals and fill them completely by completely enclosing the filter medium and the radioactive waste deposited thereon. After all the cavities of the container 10 and the filter 11 have been completely filled, the plastic can then be polymerized out by the action of heat with the aid of short waves or by the cooler of the cooling unit 31, so that it hardens completely. Instead of heat treatment, a chemical additive can also be added to the hardening agent, which causes the hardening if and to the extent that the nature of the hardening agent permits this.

Wenn das jeweils eingeführte Verfestigungsmittel aufgrund seiner Molekularstruktur die vom Eis geschaffenen Hohlräume im Filtermedium 11a nicht vollständig ausfüllen kann, wird der Rührer 22 in Gang gesetzt, welcher das mit Schadstoffen beladene Filtermedium 11a zerkleinert und auflockert und mit dem eingepreßten Verfestigungsmittel innig vermischt. Der Rührer 22 bleibt mit seiner Welle 23 im Behälter 10 und wird zusammen mit diesem und allen anderen Einbauten im Behälter in die Endlagerstätte gebracht.If, due to its molecular structure, the respectively introduced solidifying agent cannot completely fill the cavities in the filter medium 11a created by the ice, the stirrer 22 is started, which crushes and loosens the filter medium 11a laden with pollutants and intimately mixes it with the pressed-in solidifying agent. The stirrer 22 remains with its shaft 23 in the container 10 and is brought into the final deposit together with this and all other internals in the container.

Da der Behälter 10 beim Einführen des Verfestigungsmittels unter Unterdruck steht, wird das Verfestigungsmittel gleichsam in den Behälter eingesaugt.Since the container 10 is under vacuum when the solidifying agent is introduced, the solidifying agent is, as it were, sucked into the container.

In dem der Vakuumpumpe 28 vorgeschalteten Abscheider 27 wird eine etwa noch vorhandene Restfeuchte abgeschieden, die im Vakuumvorlagebehälter 26 nicht auskondensiert ist. Im Molekularfilter 30 werden noch eventuell mitgerissene Teilchen abgeschieden, die dem Reaktor wieder zugeführt werden.In the separator 27 connected upstream of the vacuum pump 28, any residual moisture that may still be present is separated, which is not condensed out in the vacuum storage container 26. In the molecular filter 30 any entrained particles are also separated, which are fed back to the reactor.

Man erkennt, daß zum Einlagern der an der Oberfläche des Filtermediums haftenden radioaktiven Abfallstoffe nur verhältnismäßig geringe Mengen an Gießharz oder anderen Kunststoffen erforderlich sind, die ein verhältnismäßig kleines Volumen und vor allen Dingen ein wesentlich niedrigeres Gewicht als die Betonblöcke haben, welche zum Binden gleicher Mengen von radioaktiven Abfallstoffen erforderlich sind.It can be seen that in order to store the radioactive waste adhering to the surface of the filter medium, only relatively small amounts of casting resin or other plastics are required, which have a relatively small volume and, above all, a much lower weight than the concrete blocks, which bind the same amounts of radioactive waste are required.

Die Erfindung ist nicht auf das Ausführungsbeispiel beschränkt. Beispielsweise ist es möglich, andere Fültermedium einzusetzen oder andere Verfestigungsmittel zu verwenden, ohne daß hierdurch der Rahmen der Erfindung überschritten wird.The invention is not restricted to the exemplary embodiment. For example, it is possible to use other filler media or to use other solidifying agents without thereby exceeding the scope of the invention.

Claims (15)

1. Verfahren zum Verfestigen von insbesondere radioaktiven Schad- oder Abfallstoffen zu lagerfähigen Massen oder Festkörpern, bei welchem die als Suspensionen oder Lösungen anfallenden Abfallstoffe in diese bindende und ggf. mit diesen erhärtende neutrale Stoffe eingelagert werden, dadurch gekennzeichnet, daß die Abfallstofflösung oder -suspension durch ein An- - schwemmfilter geleitet wird, das nach seiner Beladung mit den Abfallstoffen durch Druckermäßigung getrocknet und hierbei gefroren wird (Gefriertrocknung), wobei die Lösungs- oder Suspensionsflüssigkeit als Dampf entweicht und niedergeschlagen wird, und daß danach dem trockenen, an seiner Oberfläche mit den Schadstoffen beladenen Filter ein Verfestigungsmittel, insbesondere ein Kohlenwasserstoff, ein Kunststoff, Zementmilch, Silikate, insbesondere Alkalisilikate, oder eine Mischung aus diesen Stoffen zugeführt wird, das in die Hohlräume des Filters eindringt und dieses vollständig umschließt.1. A method for solidifying, in particular, radioactive pollutants or waste materials to form storable masses or solids, in which the waste materials accumulating as suspensions or solutions are stored in these binding and, if appropriate, hardening neutral substances, characterized in that the waste material solution or suspension is passed through a precoat filter, which, after it has been loaded with the waste materials, is dried by pressure reduction and frozen in the process (freeze-drying), the solution or suspension liquid escaping and being precipitated as vapor, and then the dry surface of the liquid a solidifying agent, in particular a hydrocarbon, a plastic, cement milk, silicates, in particular alkali silicates, or a mixture of these substances, which penetrates into the cavities of the filter and completely surrounds it, is fed to the filter laden with pollutants. 2.) Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß dem Filter nach dem Gefrieren der an ihm haftenden Suspension die erforderliche Verdampfungswärme durch Mikrowellen in einer solchen Menge zugeführt wird, daß die gefrorene Suspensionsflüssigkeit aus dem festen Aggregatzustand unmittelbar in den gasförmigen Zustand Ubergeht.2.) Method according to claim 1, characterized in that the filter, after the freezing of the suspension adhering to it, is supplied with the necessary heat of vaporization by microwaves in such an amount that the frozen suspension liquid passes directly from the solid state to the gaseous state. 3.) Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß die beim Niederschlagen des aus dem Filter entweichenden Dampfes gewonnene Wärme dem Anschwemmfilter als Verdampfungswärme zugeführt wird.3.) Method according to claim 1 or 2, characterized in that the heat obtained when the vapor escaping from the filter is deposited is fed to the precoat filter as heat of vaporization. 4.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der mit den Abfallstoffen beladene Filter nach seiner Trocknung zerkleinert und dann mit den zugeführten Verfestigungsmitteln gemischt wird.4.) Method according to one of claims 1 to 3, characterized in that the filter loaded with the waste materials is comminuted after it has dried and then mixed with the solidifying agents supplied. 5.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß als Filtermedium für den Anschwemmfilter Silica-Gel (Kieselgut) verwendet wird.5.) Method according to one of claims 1 to 4, characterized in that silica gel (diatomaceous earth) is used as the filter medium for the precoat filter. 6.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß zum Umschließen des Filtermediums und zum Binden der auf diesem haftenden Abfallstoffe erhärtende Kunststoffe, insbesondere Polymerisationskunstharze und deren niedermolekulare Vorprodukte oder duroplastische Kunstharzs verwendet werden.6.) Method according to one of claims 1 to 5, characterized in that for enclosing the filter medium and for binding the adhering waste materials hardening plastics, in particular polymerization resins and their low molecular weight precursors or thermosetting synthetic resin are used. 7.) Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Filter-, Gefriertrocknungs- und Verfestigungsprozeß in dem für die Endlagerung der Abfallstoffe vorgesehenen Behälter selbst durchgeführt wird.7.) Method according to one of claims 1 to 6, characterized in that the filter, freeze-drying and solidification process is carried out in the container provided for the final storage of the waste materials itself. 8.) Einrichtung zum Ausüben des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 7, gekennzeichnet durch einen mindestens teilweise mit einem Filtermedium (11a) gefüllten, geschlossenen Behälter (10), eine Zulaufleitung (15) für die mit den Abfallstef- fen beladene Suspension, eine Rücklaufleitung (16) für die nach dem Durchgang durch den Filter (11) von den Abfallstoffen befreite Suspensionsflüssigkeit, eine Abdampfleitung (17), eine an die Abdampfleitung (17) angeschlossene Vakuumpumpe (28), eine an den Behälter (10) angeschlossene wärmezuführeinrichtung (25), ein Kühlaggregat (31) zum Kühlen des im Inneren (12) des Behälters (10) angeordneten Filtermediums (11a) und eine Vprrichtung (20) zum Zuführen von Verfestigungsmitteln zu dem Behälter.8.) Device for carrying out the method according to one of claims 1 to 7, characterized by an at least partially filled with a filter medium (11a), closed container (10), an inlet line (15) for the suspension loaded with the waste steps, a return line (16) for the suspension liquid freed from waste after passing through the filter (11), an evaporation line (17), a vacuum pump (28) connected to the evaporation line (17), and a heat supply device connected to the container (10) (25), a cooling unit (31) for cooling the filter medium (11a) arranged in the interior (12) of the container (10) and a device (20) for supplying solidifying agents to the container. 9.) Einrichtung nach Anspruch 8, dadurch gekennzeichnett daß das Kühlaggregat (31) einerseits an den. Behälter (10) mit dem Filtermedium (11a) und andererseits an einen Dampfkondensator (30) angeschlossen ist, der zwischen dem Behälter (10) und der Vakuumpumpe (28) in einer Vakuumvorlage (26) engeordnet ist.9.) Device according to claim 8, characterized in t that the cooling unit (31) on the one hand on the. Container (10) with the filter medium (11a) and on the other hand is connected to a steam condenser (30), which is arranged between the container (10) and the vacuum pump (28) in a vacuum receiver (26). 10.) Einrichtung nach Anspruch 8 oder 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Vakuumpumpe (28) ein Restfeuchte-Abscheider (27) vor- und ein Molekularfilter (30) nachgeschaltet ist.10.) Device according to claim 8 or 9, characterized in that the vacuum pump (28) a residual moisture separator (27) upstream and a molecular filter (30) is connected downstream. 11.) Einrichtung nach einem der Ansprüche 8 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die Abflußleitungen (32,33,34) der Vakuumvorlage (26), des Abscheiders (27) und des Molekularfilters (30) an die Rücklaufleitung (16) angeschlossen sind.11.) Device according to one of claims 8 to 10, characterized in that the drain lines (32,33,34) of the vacuum receiver (26), the separator (27) and the molecular filter (30) are connected to the return line (16) . 12.) Einrichtung nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß in dem Behälter (10) ein Rührer (22) zum Zerkleinern des Filtemediums (11a) angeordnet ist, dessen aus dem Behälter (10) herausgagende Rührerwelle (23) von einem Motor (24) angetrieben wird.12.) Device according to one of claims 1 to 11, characterized in that in the container (10) a stirrer (22) for comminuting the filter medium (11a) is arranged, the stirrer shaft (23) protruding from the container (10) of a motor (24) is driven. 13.)Einrichtung nach einem der Ansprüche 8 bis 12, dadurch gekennzeichnet, daß die Vorrichtung (20) zum Zuführen des Verfestigungsmittels über die Rücklaufleitung (16) an den Behälter (10) anschließbar ist.13.) Device according to one of claims 8 to 12, characterized in that the device (20) for supplying the solidifying agent via the return line (16) to the container (10) can be connected. 14.) Einrichtung nach einem der Ansprüche 8 bis 13, dadurch gekennzeichnet, daß das Kühlaggregat (31) umkehrbar ist.14.) Device according to one of claims 8 to 13, characterized in that the cooling unit (31) is reversible. 15.) Einrichtung nach einem der Ansprüche 8 bis 14, dadurch gekennzeichnet, daß die Wärmezuführeinrichtung (25) ein Maser-Aggregat ë zum Zuführen von Mikrowellen zu dem Filtermedium ist.15.) Device according to one of claims 8 to 14, characterized in that the heat supply device (25) is a burl aggregate ë for supplying microwaves to the filter medium.
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