EA040404B1 - METHOD AND DEVICE FOR PLASMA-CHEMICAL GAS/GAS MIXTURE CONVERSION - Google Patents
METHOD AND DEVICE FOR PLASMA-CHEMICAL GAS/GAS MIXTURE CONVERSION Download PDFInfo
- Publication number
- EA040404B1 EA040404B1 EA202190970 EA040404B1 EA 040404 B1 EA040404 B1 EA 040404B1 EA 202190970 EA202190970 EA 202190970 EA 040404 B1 EA040404 B1 EA 040404B1
- Authority
- EA
- Eurasian Patent Office
- Prior art keywords
- gas
- plasma
- reaction chamber
- discharge
- average
- Prior art date
Links
Description
Изобретение относится к области химии, а именно к плазмохимической конверсии газа или газовой смеси с применением импульсного электрического разряда. Оно может быть использовано для переработки природного газа или попутного нефтяного газа в нефтехимической промышленности, может применяться в природосберегающих технологиях связывания и переработки углекислого газа, а также в других областях химического производства.The invention relates to the field of chemistry, namely to the plasma-chemical conversion of a gas or gas mixture using a pulsed electric discharge. It can be used to process natural gas or associated petroleum gas in the petrochemical industry, can be used in environmentally friendly technologies for capturing and processing carbon dioxide, as well as in other areas of chemical production.
Уровень техникиState of the art
Плазма - это мощный инструмент для проведения химических реакций с высокой энергией активации, например, при производстве сингаза, конверсии СО2 и H2S и т.п. Широко известны плазменные технологии с использованием барьерного и коронного электрических разрядов, электрической дуги или микроволнового электрического разряда для проведения плазмохимических реакций в неравновесной и равновесной плазме. Название неравновесная плазма означает, что молекулы газа остаются холодными (их температура существенно не растет), а электроны имеют высокую энергию, достаточную для диссоциации молекул и их ионизации.Plasma is a powerful tool for high activation energy chemical reactions such as syngas production, CO2 and H2S conversion, etc. Plasma technologies are widely known using barrier and corona electric discharges, an electric arc or a microwave electric discharge for conducting plasma-chemical reactions in non-equilibrium and equilibrium plasma. The name non-equilibrium plasma means that the gas molecules remain cold (their temperature does not increase significantly), and the electrons have a high energy sufficient for the dissociation of molecules and their ionization.
Оптимизация параметров плазмы для проведения плазмохимической реакции состоит в минимизации затрат энергии при максимальном выходе желаемых продуктов. Для того чтобы стимулировать прямые химические реакции, плазма вызывает диссоциацию или возбуждение молекул реагентов, производя радикалы или другие активные частицы, которые могут реагировать, приводя к желаемым продуктам.Optimization of plasma parameters for carrying out a plasma-chemical reaction consists in minimizing energy costs while maximizing the yield of desired products. In order to stimulate direct chemical reactions, the plasma causes the reactant molecules to dissociate or excite, producing radicals or other active species that can react to produce the desired products.
Есть два пути, обеспечивающие протекание таких реакций.There are two ways to ensure the occurrence of such reactions.
Первый путь - диссоциация исходных молекул непосредственно ударами электронов, имеющих достаточную энергию. В этом случае ключевой характеристикой плазмы является напряженность электрического поля или, точнее, отношение напряженности электрического поля к концентрации газа, определяющее, достаточна ли энергия, которую набирает электрон в электрическом поле между двумя столкновениями с молекулами газа, для желаемого процесса образования радикалов или активных частиц.The first way is the dissociation of the initial molecules directly by impacts of electrons having sufficient energy. In this case, the key characteristic of the plasma is the electric field strength, or more precisely, the ratio of the electric field strength to the gas concentration, which determines whether the energy that an electron gains in an electric field between two collisions with gas molecules is sufficient for the desired process of formation of radicals or active particles.
Этот путь типичен для всех типов неравновесной плазмы, таких как барьерный разряд, включая прерывистый барьерный разряд, описанный в статье DBD in burst mode: solution for more efficient CO2 conversion? A. Oskan и др. (см. Plasma Sources Science and Technology, IOP Publishing, 2016, 25 (5), стр. 055005), опубликованной на сайте https://hal.sorbonne-universite.fr/hal-01367345.This path is typical for all types of non-equilibrium plasma, such as barrier discharge, including intermittent barrier discharge, described in the article DBD in burst mode: solution for more efficient CO2 conversion? A. Oskan et al. (See Plasma Sources Science and Technology, IOP Publishing, 2016, 25(5), p. 055005), published at https://hal.sorbonne-universite.fr/hal-01367345.
То же самое относится и к наносекундному коронному разряду, описанному, например, в статье Nanosecond-Pulsed Discharge Plasma Splitting of Carbon Dioxide Moon Soo Bak и др. (см. IEEE TRANSACTIONS ON PLASMA SCIENCE, VOL. 43, NO. 4, APRIL 2015, стр. 1002-1007).The same applies to the nanosecond corona discharge described, for example, in the article Nanosecond-Pulsed Discharge Plasma Splitting of Carbon Dioxide Moon Soo Bak et al. (see IEEE TRANSACTIONS ON PLASMA SCIENCE, VOL. 43, NO. 4, APRIL 2015 , pp. 1002-1007).
Обе работы можно рассматривать как аналоги заявленного изобретения, имеющие очевидный недостаток - невысокую эффективность процесса конверсии.Both works can be considered as analogs of the claimed invention, having an obvious drawback - the low efficiency of the conversion process.
Общая проблема неравновесной плазмы состоит в том, что все виды потерь энергии электронов (за счет упругих столкновений, колебательного возбуждения молекул и пр.), идущие на нагрев газа, являются в этом случае бесполезными и необратимыми. К сожалению, обычно эти потери во много раз больше, чем энергия диссоциации молекул и тем более чем тепловой эффект (энтальпия) реакции. Поэтому энергетическая эффективность неравновесной плазмы (доля энтальпии реакции от полных затрат энергии на проведение процесса) обычно очень мала - порядка 10-20%.The general problem of a nonequilibrium plasma is that all types of electron energy losses (due to elastic collisions, vibrational excitation of molecules, etc.) used to heat the gas are useless and irreversible in this case. Unfortunately, these losses are usually many times greater than the dissociation energy of molecules and even more so than the thermal effect (enthalpy) of the reaction. Therefore, the energy efficiency of a nonequilibrium plasma (the fraction of the reaction enthalpy of the total energy spent on the process) is usually very low, on the order of 10–20%.
Второй путь состоит в том, чтобы нагреть молекулы газа в реакционной камере до температуры, достаточной для преодоления активационного барьера реакции. В этом случае нагрев - это полезный процесс, и все процессы, ведущие к нагреву, потерями не являются.The second way is to heat the gas molecules in the reaction chamber to a temperature sufficient to overcome the activation barrier of the reaction. In this case, heating is a useful process, and all processes leading to heating are not losses.
Но при нагреве реакционной камеры существует другая проблема: идет нагрев всех молекул, и энергия расходуется не только на нагрев и диссоциацию нужных нам реагентов, но и на нагрев и диссоциацию конечных продуктов реакции. В этом случае основной проблемой становятся обратные реакции, уменьшающие конверсию и энергетическую эффективность процесса.But when heating the reaction chamber, there is another problem: all molecules are heated, and energy is spent not only on heating and dissociation of the reagents we need, but also on heating and dissociation of the final reaction products. In this case, the main problem is reverse reactions, which reduce the conversion and energy efficiency of the process.
Решение этой проблемы - вывод продуктов реакции из горячей зоны как можно быстрее. За счет такого способа подавления обратных реакций может быть существенно увеличены выход желаемых продуктов и энергетическая эффективность плазмохимических процессов. Такой подход называется закалкой продуктов плазмохимических реакций.The solution to this problem is the removal of reaction products from the hot zone as quickly as possible. Due to this method of suppressing reverse reactions, the yield of desired products and the energy efficiency of plasma-chemical processes can be significantly increased. This approach is called quenching of the products of plasma-chemical reactions.
Известна технология проведения плазмохимических реакций, описанная в патенте US 7867457 В2, опубл. 11.01.2011. В ней используется плазмохимический реактор, построенный на базе скользящей дуги, двигающейся в потоке газа, организованного в виде обратного вихря. Такой подход позволяет частично решить проблему закалки продуктов за счет движения плазменного канала, но и это решение имеет существенные недостатки, связанные с тем, что скорость движения плазменного канала относительно газа (скорость проскальзывания) невелика - порядка 1 м/с. Таким образом, часть полезных продуктов реакции успевает подвергнуться вторичной обработке, что приводит к существенному вкладу обратных реакций и понижению конверсии и энергетической эффективности процесса.Known technology for conducting plasma-chemical reactions, described in US patent 7867457 B2, publ. 01/11/2011. It uses a plasma-chemical reactor built on the basis of a sliding arc moving in a gas flow organized in the form of a reverse vortex. This approach makes it possible to partially solve the problem of hardening of products due to the movement of the plasma channel, but this solution also has significant drawbacks due to the fact that the velocity of the plasma channel relative to the gas (slip velocity) is low, about 1 m/s. Thus, part of the useful reaction products has time to undergo secondary processing, which leads to a significant contribution of reverse reactions and a decrease in the conversion and energy efficiency of the process.
Обеспечение оптимальных условий проведения конверсии газа в горячей зоне разряда при эффективной закалке продуктов реакции дает возможность достижения максимальной конверсии и энергетической эффективности процесса преобразования.Ensuring optimal conditions for gas conversion in the hot zone of the discharge with efficient quenching of the reaction products makes it possible to achieve maximum conversion and energy efficiency of the conversion process.
- 1 040404- 1 040404
Сущность изобретенияThe essence of the invention
Технический результат заявленного решения заключается в повышении эффективности процесса преобразования газа/газовой смеси в желаемые продукты за счет стимулирования прямых реакций и минимизации протеканий обратных реакций.The technical result of the claimed solution is to increase the efficiency of the process of converting a gas / gas mixture into the desired products by stimulating direct reactions and minimizing the occurrence of reverse reactions.
Для достижения указанного результата предлагается способ плазмохимической конверсии газа/газовой смеси, заключающийся в создании в потоке газа/газовой смеси, движущемся в реакционной камере с определенной скоростью, импульсного электрического разряда, представляющего собой последовательно возникающие и гаснущие горячие плазменные каналы, соединяющие электроды, расположенные внутри реакционной камеры.To achieve this result, a method for plasma-chemical conversion of a gas/gas mixture is proposed, which consists in creating in a gas/gas mixture flow moving in a reaction chamber at a certain speed, a pulsed electric discharge, which is a sequentially emerging and extinguishing hot plasma channels connecting the electrodes located inside reaction chamber.
Предлагаемый способ обеспечивает решение проблемы закалки продуктов реакции, генерируемых в горячем плазменном канале. Движущийся с определенной скоростью поток газа/газовой смеси в реакционной камере помимо предоставления новых порций реагентов для конверсии способствует быстрому гашению образованного плазменного канала, тем самым ограничивая его время существования. Оптимальный процесс плазмохимической конверсии осуществляется при нахождении в следующем диапазоне отношении скорости потока газа/газовой смеси в реакционной камере к среднему току в электрическом разряде:The proposed method provides a solution to the problem of quenching the reaction products generated in a hot plasma channel. The flow of gas/gas mixture moving at a certain speed in the reaction chamber, in addition to providing new portions of reagents for conversion, contributes to the rapid quenching of the formed plasma channel, thereby limiting its lifetime. The optimal process of plasma-chemical conversion is carried out when the ratio of the gas/gas mixture flow rate in the reaction chamber to the average current in the electric discharge is in the following range:
250 Дж/(м3*А2) < p*V2 / I2 < 4000 Дж/(м3*А2), где ρ - плотность газа/газовой смеси в реакционной камере (кг/м3), V - скорость потока газа/газовой смеси в реакционной камере (м/с), I - средний ток разряда (А).250 J / (m 3 * A 2 ) < p * V 2 / I 2 < 4000 J / (m 3 * A 2 ), where ρ is the density of the gas / gas mixture in the reaction chamber (kg / m 3 ), V - gas/gas mixture flow rate in the reaction chamber (m/s), I - average discharge current (A).
Время существования канала, в течение которого он имеет температуру, обеспечивающую высокую степень ионизации реагентов и электрическое сопротивление канала менее 10 кОм, составляет 10-500 нс. При меньшем времени существования температура канала оказывалась низкой и падала энергетическая эффективность прямых реакций, а при времени большем 500 нс возрастал вклад обратных реакций и падала эффективность закалки.The lifetime of the channel, during which it has a temperature that provides a high degree of ionization of the reagents and the electrical resistance of the channel is less than 10 kOhm, is 10-500 ns. At a shorter lifetime, the channel temperature turned out to be low and the energy efficiency of direct reactions decreased, while at times longer than 500 ns, the contribution of reverse reactions increased and the quenching efficiency decreased.
Оптимальная частота повторения плазменных каналов составляет 20-300 кГц. При меньшей частоте падает производительность реактора, а при большей частоте резко возрастали технические трудности по стабилизации оптимальной формы электрического разряда.The optimal repetition frequency of plasma channels is 20-300 kHz. At a lower frequency, the productivity of the reactor decreases, and at a higher frequency, technical difficulties in stabilizing the optimal form of an electric discharge sharply increase.
Для осуществления заявленного способа предлагается устройство для проведения плазмохимической конверсии газа/газовой смеси, содержащее реактор, состоящий из реакционной камеры и модулей ввода и вывода, регулятор расхода газа и высоковольтный блок питания, соединенный с электродами, находящимися внутри реакционной камеры, при этом высоковольтный блок питания создает между электродами импульсные электрические разряды, представляющие собой горячие плазменные каналы длительностью 10-500 нс с частотой повторения 20-300 кГц.To implement the claimed method, a device is proposed for conducting plasma-chemical conversion of a gas / gas mixture, containing a reactor consisting of a reaction chamber and input and output modules, a gas flow regulator and a high-voltage power supply connected to the electrodes located inside the reaction chamber, while the high-voltage power supply creates between the electrodes pulsed electrical discharges, which are hot plasma channels with a duration of 10-500 ns with a repetition rate of 20-300 kHz.
Краткое описание чертежейBrief description of the drawings
На фиг. 1 показана схема предлагаемого устройства для проведения плазмохимической конверсии газа/газовой смеси.In FIG. 1 shows a diagram of the proposed device for conducting plasma-chemical conversion of a gas/gas mixture.
На фиг. 2 показана схема примерного варианта исполнения устройства для проведения плазмохимической конверсии газа/газовой смеси с рециркуляцией газа/газовой смеси.In FIG. 2 shows a diagram of an exemplary embodiment of a device for conducting plasma-chemical gas/gas mixture shifting with gas/gas mixture recirculation.
На фиг. 3 показана электрическая схема высоковольтного блока питания для формирования импульсных электрических разрядов.In FIG. 3 shows the electrical circuit of a high-voltage power supply for generating pulsed electrical discharges.
Подробное описание изобретенияDetailed description of the invention
Плазменная конверсия газа или газовой смеси в желаемый продукт предполагает диссоциацию или возбуждение молекул исходных реагентов, которые не вступают в химическую реакцию без внешнего воздействия, при этом предотвращая это воздействие на образовавшиеся продукты реакции для исключения обратных реакций. Например, при производстве ацетилена из природного газа (метана) плазменной обработке должны подвергаться молекулы метана, а не молекулы ацетилена, а при производстве СО и водорода из газовой смеси CO2 и метана обработке должны подвергаться исходные реагенты CO2 и CH4, а не продукты реакции СО и H2.Plasma conversion of a gas or gas mixture into the desired product involves the dissociation or excitation of the molecules of the initial reagents that do not enter into a chemical reaction without external influence, while preventing this effect on the formed reaction products to exclude reverse reactions. For example, in the production of acetylene from natural gas (methane), methane molecules, and not molecules of acetylene, should be subjected to plasma treatment, and in the production of CO and hydrogen from a gas mixture of CO2 and methane, the initial reagents CO2 and CH 4 should be treated, and not the reaction products CO and H2.
Сущность предлагаемого процесса конверсии газа заключается в создании в газовой области импульсного электрического разряда, представляющего собой периодически возникающие и гаснущие горячие плазменные каналы, соединяющие электроды. Температура внутри канала достигает несколько тысяч градусов Цельсия. Под воздействием высокой температуры происходит диссоциация или возбуждение молекул во всем объеме газа, попавшего в канал. После гашения плазменного канала происходит необходимая химическая реакция с участием радикалов или возбужденных частиц газа, в результате которой образуются желаемые компоненты, которые остаются стабильными, поскольку окружающая температура уже не превышает 100-150°С.The essence of the proposed process of gas conversion is to create a pulsed electric discharge in the gas region, which is a periodically arising and extinguishing hot plasma channels connecting the electrodes. The temperature inside the channel reaches several thousand degrees Celsius. Under the influence of high temperature, dissociation or excitation of molecules occurs in the entire volume of gas that has entered the channel. After the plasma channel is extinguished, the necessary chemical reaction occurs with the participation of radicals or excited gas particles, as a result of which the desired components are formed, which remain stable, since the ambient temperature no longer exceeds 100-150°C.
Эффективность такого процесса преобразования газа в желаемый продукт при его непрерывном использовании напрямую зависит от формы создаваемых импульсных электрических разрядов. Наибольшая эффективность достигается, когда формы импульсных электрических разрядов представляют собой последовательно возникающие и гаснущие горячие плазменные каналы. Электрический разряд, который представляет собой быстро возникающий и гаснущий горячий плазменный канал, является оптимальнойThe efficiency of such a process of converting gas into the desired product during its continuous use directly depends on the form of the generated pulsed electrical discharges. The greatest efficiency is achieved when the forms of pulsed electric discharges are sequentially emerging and extinguishing hot plasma channels. An electric discharge, which is a rapidly emerging and extinguishing hot plasma channel, is the optimal
- 2 040404 формой разряда.- 2 040404 discharge form.
Параметры для образования оптимальной формы разряда в потоке газа, движущегося с определенной скоростью, отличаются от параметров его образования в неподвижной газовой среде. В ходе проведенных экспериментов была установлена зависимость между скоростью потока газа и средним током импульсного электрического разряда для появления оптимальной формы разряда в определенной газовой среде. Был определен следующий диапазон значений отношения скорости потока к среднему току разряда, при котором сохраняется оптимальная форма разряда:The parameters for the formation of the optimal form of a discharge in a gas flow moving at a certain speed differ from the parameters of its formation in a stationary gaseous medium. In the course of the experiments, a relationship was established between the gas flow rate and the average current of a pulsed electric discharge for the appearance of an optimal discharge form in a certain gaseous medium. The following range of values for the ratio of the flow rate to the average discharge current was determined, at which the optimal discharge shape is maintained:
250 Дж/(м3*А2) < p*V2 / I2 < 4000 Дж/(м3*А2), где ρ - плотность газа/газовой смеси в реакционной камере (кг/м3), V - скорость потока газа/газовой смеси в реакционной камере (м/с), I - средний ток разряда (А).250 J / (m 3 * A 2 ) < p * V 2 / I 2 < 4000 J / (m 3 * A 2 ), where ρ is the density of the gas / gas mixture in the reaction chamber (kg / m 3 ), V - gas/gas mixture flow rate in the reaction chamber (m/s), I - average discharge current (A).
Скорость V потока газа/газовой смеси, используемая в формуле выше, рассчитывается как отношение объема газа/газовой смеси, поступающего в реакционную камеру за единицу времени, к площади поперечного сечения рабочей области реакционной камеры. Также эта скорость может измеряться напрямую, например, доплеровским методом. Скорость V потока газа/газовой смеси в реакционной камере регулируется скоростью подачи исходных реагентов, например регулятором расхода газа.The gas/gas mixture flow rate V used in the formula above is calculated as the ratio of the volume of gas/gas mixture entering the reaction chamber per unit time to the cross-sectional area of the working area of the reaction chamber. Also, this speed can be measured directly, for example, by the Doppler method. The rate V of the gas/gas mixture flow in the reaction chamber is controlled by the feed rate of the feedstock, for example, by a gas flow controller.
Использование периодических импульсных электрических разрядов в движущемся потоке обеспечивает решение сразу нескольких задач:The use of periodic pulsed electrical discharges in a moving stream provides a solution to several problems at once:
1) идет непрерывное поступление новых порций реагентов для конверсии, что позволяет обработать большее количество объема реагентов за меньшее время;1) there is a continuous flow of new portions of reagents for conversion, which allows you to process a larger amount of reagents in less time;
2) осуществляется быстрый вывод готовых продуктов из рабочей зоны реактора, тем самым уменьшается возможность образования обратных реакций, что повышает эффективность процесса конверсии; и2) a quick withdrawal of finished products from the working zone of the reactor is carried out, thereby reducing the possibility of formation of reverse reactions, which increases the efficiency of the conversion process; And
3) происходит обдув горячего плазменного канала, что способствует его быстрому гашению и позволяет контролировать его длительность существования.3) the hot plasma channel is blown, which contributes to its rapid quenching and allows you to control its duration of existence.
Длительность существования плазменного канала имеет влияние на эффективность конверсии газа. При малой его длительности не все молекулы газа, находящиеся в канале, успевают диссоциировать, в результате чего снижается количество частиц, способных к участию в реакции, тем самым уменьшается количество прямых реакций, образующих необходимый продукт. А при высокой длительности существования плазменного канала воздействие температуры будет происходить также на только что образованные молекулы продукта, вызывая их диссоциацию, что приведет к появлению обратных реакций.The lifetime of the plasma channel has an impact on the gas conversion efficiency. With its short duration, not all gas molecules in the channel have time to dissociate, as a result of which the number of particles capable of participating in the reaction decreases, thereby reducing the number of direct reactions that form the necessary product. And with a long duration of the existence of the plasma channel, the effect of temperature will also occur on the newly formed molecules of the product, causing their dissociation, which will lead to the appearance of reverse reactions.
Оптимальное значение времени существования плазменного канала, в течение которого канал имеет достаточно высокую температуру и соответственно достаточно высокую степень ионизации молекул, обеспечивающую электрическое сопротивление канала менее 10000 Ом, составляет 10-500 нс. При времени меньше 10 нс падает энергетическая эффективность прямой реакции, а при времени большем 500 нс возрастает вклад обратных реакций и падает эффективность закалки.The optimal value of the lifetime of the plasma channel, during which the channel has a sufficiently high temperature and, accordingly, a sufficiently high degree of ionization of molecules, providing an electrical resistance of the channel of less than 10,000 Ω, is 10–500 ns. At a time less than 10 ns, the energy efficiency of the direct reaction decreases, and at a time greater than 500 ns, the contribution of reverse reactions increases and the quenching efficiency decreases.
Также во время экспериментов была определена оптимальная частота повторения электрических разрядов для проведения плазмохимической конверсии. Она составляет 20-300 кГц: при меньшей частоте падала производительность реактора, а при большей частоте резко возрастали технические трудности по стабилизации оптимальной формы разряда.Also during the experiments, the optimal frequency of repetition of electrical discharges for carrying out plasma-chemical conversion was determined. It is 20-300 kHz: at a lower frequency, the productivity of the reactor fell, and at a higher frequency, technical difficulties in stabilizing the optimal discharge form sharply increased.
Принцип проведения плазмохимической конверсии газа/газовой смеси будет расписан далее с использованием схемы устройства, представленной на фиг. 1.The principle of conducting plasma-chemical gas/gas mixture shifting will be described below using the scheme of the device shown in Fig. 1.
Устройство для проведения плазмохимической конверсии содержит реактор 1, состоящий из реакционной камеры 2 и модулей ввода 3 и вывода 4, и высоковольтный блок питания 5, подсоединенный к электродам 6 и 7, находящимся внутри реакционной камеры 2.The device for carrying out plasma-chemical conversion contains a reactor 1, consisting of a reaction chamber 2 and input modules 3 and output 4, and a high-voltage power supply 5 connected to electrodes 6 and 7 located inside the reaction chamber 2.
Реакционная камера 2 изготавливается из термостойкого диэлектрического материала, например из керамики или кварцевого стекла, и обычно выполняется в цилиндрической форме.The reaction chamber 2 is made of a heat-resistant dielectric material, such as ceramic or quartz glass, and is usually made in a cylindrical shape.
Электроды 6 и 7 представляют собой анод и катод либо несколько пар анодов и катодов с раздельным питанием и могут быть изготовлены в различных вариантах исполнения в виде, например, цилиндра с плоским концом, цилиндра, один конец которого выполнен с заостренной кромкой, цилиндра со штырями или иглами на одном конце или конуса с острым концом и радиальными отверстиями. При этом комбинация исполнения может быть любая. В качестве материалов для электродов или их частей могут быть использованы сталь, нержавеющая сталь, медь, латунь, бронза, титан, вольфрам, молибден, гафний, цирконий или их комбинации.Electrodes 6 and 7 represent an anode and a cathode or several pairs of anodes and cathodes with separate power supply and can be made in various versions in the form of, for example, a cylinder with a flat end, a cylinder with one end made with a sharpened edge, a cylinder with pins or needles at one end or a cone with a sharp end and radial holes. In this case, the combination of execution can be any. As materials for the electrodes or parts thereof, steel, stainless steel, copper, brass, bronze, titanium, tungsten, molybdenum, hafnium, zirconium, or combinations thereof can be used.
Блок питания 5 подсоединяется к электродам 6, 7 через высоковольтные вводы анода 8 и катода 9 соответственно. Количество высоковольтных вводов 8, 9 для каждого электрода 6 и 7 может быть разное, их число выбирается исходя из требуемой индуктивности разрядного контура для достижения необходимого времени развития плазменного канала.The power supply 5 is connected to the electrodes 6, 7 through the high-voltage inputs of the anode 8 and cathode 9, respectively. The number of high-voltage inputs 8, 9 for each electrode 6 and 7 can be different, their number is selected based on the required inductance of the discharge circuit to achieve the required development time of the plasma channel.
Исходный газообразный реагент или несколько исходных газообразных реагентов, расход которых задается одним или несколькими регуляторами расхода газа, поступают в реактор 1, где через отверстия модуля ввода 3 они направляются в реакционную камеру 2. Высоковольтный блок питания 5 обеспечивает периодическое создание между электродами 6 и 7 кратковременных горячих плазменных каналов сThe initial gaseous reagent or several initial gaseous reagents, the flow rate of which is set by one or more gas flow regulators, enter the reactor 1, where they are directed through the openings of the input module 3 to the reaction chamber 2. The high-voltage power supply 5 provides periodic generation between electrodes 6 and 7 of short hot plasma channels with
- 3 040404 оптимальными параметрами длительности и частоты для осуществления плазмохимической конверсии.- 3 040404 optimal parameters of duration and frequency for the implementation of plasma-chemical conversion.
Достаточная скорость потока реагентов в реакционной камере 2 и геометрия электродов 6, 7 приводят к быстрому гашению плазменного канала, тем самым минимизируя возможность образования обратных реакций. Образовавшиеся компоненты и оставшиеся непрореагировавшие реагенты выходят из камеры 2 через отверстия модуля вывода 4, дополнительно формирующие необходимое поле скоростей в камере 2.A sufficient flow rate of the reagents in the reaction chamber 2 and the geometry of the electrodes 6, 7 lead to rapid quenching of the plasma channel, thereby minimizing the possibility of back reactions. The resulting components and the remaining unreacted reagents leave chamber 2 through the holes of the output module 4, which additionally form the required velocity field in chamber 2.
Вариант выполнения устройства для плазмохимической конверсии с возможностью повторного поступления непрореагировавших реагентов в реакционную камеру 2 показан на фиг. 2.A variant of the device for plasma-chemical conversion with the possibility of re-entry of unreacted reagents into the reaction chamber 2 is shown in Fig. 2.
Смесь реагентов и образовавшихся продуктов после выхода из модуля вывода 4 проходит теплообменник-рекуператор тепла 10 для охлаждения до температуры, приемлемой для работы модуля разделения газов, и затем поступают в модуль разделения газов 11, где происходит разделение смеси на продукты и реагенты. Далее непрореагировавшие реагенты направляются в канал подачи исходных реагентов в реактор 1. Устройство также может быть дополнительно оснащено рециркуляционным компрессором 12 для создания необходимой скорости потока газа в реакционной камере 2, если скорости подачи исходных реагентов от регулятора расхода газа 13 будет недостаточно.The mixture of reactants and formed products, after exiting the output module 4, passes through the heat exchanger-recuperator 10 for cooling to a temperature acceptable for the operation of the gas separation module, and then enters the gas separation module 11, where the mixture is separated into products and reagents. Next, the unreacted reagents are sent to the channel for supplying the initial reagents to the reactor 1. The device can also be additionally equipped with a recirculation compressor 12 to create the required gas flow rate in the reaction chamber 2, if the feed rate of the initial reagents from the gas flow controller 13 is not enough.
Продуктами 1 и 2 могут быть, например, СО и кислород в случае, если исходным сырьем является углекислый газ. Также возможно, что продукт может быть только один, например ацетилен из метана. Иногда продукты можно и не отделять друг от друга, например при производстве сингаза (смесь Н2 и СО) из газовой смеси СО2 и метана.Products 1 and 2 can be, for example, CO and oxygen, if the feedstock is carbon dioxide. It is also possible that there can be only one product, such as acetylene from methane. Sometimes the products may not be separated from each other, for example, in the production of syngas (a mixture of H 2 and CO) from a gas mixture of CO 2 and methane.
Примером модуля разделения газов 11 может являться двухступенчатая система, применяемая при производстве ацетилена из метана, состоящая из ступени растворения ацетилена в ацетоне с последующей его экстракцией при сбросе давления и короткоцикловой адсорбционной установкой для отделения водорода от остатков метана.An example of a gas separation module 11 can be a two-stage system used in the production of acetylene from methane, consisting of a stage for dissolving acetylene in acetone, followed by its extraction under pressure release, and a pressure swing adsorption unit for separating hydrogen from methane residues.
Модули ввода и вывода представляют собой детали, изготовленные из металла, термостойкого пластика или керамики, которые формируют локальные потоки газа в приэлектродной области за счет того, что газ входит в разрядную камеру и выходит их нее через отверстия, находящиеся в этих модулях. При этом формируются локальные поля скоростей в приэлектродной области (не путать со скоростью потока газа/газовой смеси V), а при необходимости организуется обдув электродов и вращение газа с возможностью образования обратных вихрей в разрядной камере.The input and output modules are parts made of metal, heat-resistant plastic or ceramics, which form local gas flows in the near-electrode region due to the fact that the gas enters the discharge chamber and leaves it through the holes located in these modules. In this case, local velocity fields are formed in the near-electrode region (not to be confused with the gas/gas mixture flow velocity V), and, if necessary, the electrodes are blown and the gas rotates with the possibility of the formation of reverse vortices in the discharge chamber.
Вращение газа в камере 2 организуется для стабилизации зоны образования плазменных каналов в центральной области разрядной камеры и предотвращения прилипания плазменных каналов к стенке реактора. Такое прилипание является нежелательным и опасным явлением, которое может привести к разрушению стенок реакционной камеры за счет их перегрева. Прилипание, обусловленное неравномерностью нагрева стенок реакционной камеры, может быть предотвращено закруткой газа в ней за счет тангенциальных отверстий в модулях ввода и вывода, что выравнивает поле температур в реакторе и стимулирует формирование плазменных каналов, идущих по траекториям, близким к кратчайшему расстоянию между анодом и катодом.Rotation of the gas in chamber 2 is organized to stabilize the zone of formation of plasma channels in the central region of the discharge chamber and prevent sticking of plasma channels to the reactor wall. Such sticking is an undesirable and dangerous phenomenon, which can lead to the destruction of the walls of the reaction chamber due to their overheating. Sticking caused by uneven heating of the walls of the reaction chamber can be prevented by swirling the gas in it due to tangential holes in the input and output modules, which evens out the temperature field in the reactor and stimulates the formation of plasma channels that follow trajectories close to the shortest distance between the anode and cathode .
Высоковольтный блок питания 5 обеспечивает напряжение на электродах, достаточное для возникновения пробоя и образования плазменного канала между электродами 6 и 7. После прогрева канала и падения его сопротивления разрядная емкость разряжается и напряжение на разрядном промежутке падает, в определенный момент проходит через нулевое значение и становится отрицательным за счет индуктивности цепи. В этот момент выделение энергии в плазменном канале близко к нулю. Для следующего пробоя требуется некоторое время на зарядку разрядной емкости до напряжения, достаточного для него. Это время определяется параметрами блока питания 5, который и обеспечивает необходимую паузу между электрическими разрядами. При этом следующий плазменный канал образуется уже в другом месте, не затрагивая готовые продукты реакции и обеспечивая их идеальную закалку. Описанная картина похожа на импульсно-периодический искровой разряд, но в данном случае время существования плазменного канала и период их повторения оказываются на два порядка меньше, что и обеспечивает качества, необходимые для применения в описанном устройстве для плазмохимической конверсии.The high-voltage power supply 5 provides a voltage on the electrodes sufficient to cause a breakdown and the formation of a plasma channel between electrodes 6 and 7. After the channel warms up and its resistance drops, the discharge capacitance is discharged and the voltage across the discharge gap drops, at a certain moment passes through zero and becomes negative due to the inductance of the circuit. At this moment, the energy release in the plasma channel is close to zero. For the next breakdown, some time is required to charge the discharge capacity to a voltage sufficient for it. This time is determined by the parameters of the power supply 5, which provides the necessary pause between electric discharges. In this case, the next plasma channel is formed already in another place, without affecting the finished reaction products and ensuring their ideal hardening. The described picture is similar to a repetitively pulsed spark discharge, but in this case, the lifetime of the plasma channel and the period of their repetition are two orders of magnitude shorter, which provides the qualities necessary for use in the described device for plasma-chemical conversion.
Пример электрической схемы высоковольтного блока питания 5, применяемого в устройстве для формирования импульсных электрических разрядов, показан на фиг. 3.An example of an electrical circuit of a high-voltage power supply 5 used in a device for generating pulsed electrical discharges is shown in Fig. 3.
Высоковольтный блок питания содержит преобразователь частоты 13, высоковольтный высокочастотный трансформатор 15, схему удвоения напряжения 16 и импульсный выходной конденсатор 17. Схема удвоения напряжения 16 состоит из высоковольтных диодов 18 и высоковольтных конденсаторов 19.The high-voltage power supply contains a frequency converter 13, a high-voltage high-frequency transformer 15, a voltage doubling circuit 16, and a pulsed output capacitor 17. The voltage doubling circuit 16 consists of high-voltage diodes 18 and high-voltage capacitors 19.
Высоковольтный трансформатор 15 и схема удвоения напряжения 16 на базе диодов 18 и конденсаторов 19 работают как ограничители тока зарядки выходного импульсного конденсатора 17. Управление током зарядки может осуществляться изменением частоты подаваемого высокого напряжения или подаваемых импульсов, генерируемых силовым преобразователем частоты 14. После зарядки выходного импульсного конденсатора до напряжения, достаточного для пробоя межэлектродного зазора плазмохимического реактора 1, импульсный выходной конденсатор 17 разряжается через образовавшийся плазменный канал. Желательно, чтобы емкость конденсатора 17 была больше значения I*100 (мкФ), где I - средний ток разряда.The high-voltage transformer 15 and the voltage doubling circuit 16 based on diodes 18 and capacitors 19 work as current limiters for charging the output pulse capacitor 17. The charging current can be controlled by changing the frequency of the applied high voltage or the applied pulses generated by the power frequency converter 14. After charging the output pulse capacitor to a voltage sufficient for the breakdown of the interelectrode gap of the plasma-chemical reactor 1, the pulsed output capacitor 17 is discharged through the resulting plasma channel. It is desirable that the capacitance of the capacitor 17 be greater than the value of I*100 (uF), where I is the average discharge current.
После гашения плазменного канала процесс повторяется снова. Высокая частота повторений обес-After the plasma channel is extinguished, the process is repeated again. High repetition rate provides
Claims (5)
Applications Claiming Priority (1)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
RU2018136120 | 2018-10-12 |
Publications (1)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
EA040404B1 true EA040404B1 (en) | 2022-05-27 |
Family
ID=
Similar Documents
Publication | Publication Date | Title |
---|---|---|
RU2687422C1 (en) | Method and device for plasma-chemical conversion of gas/gas mixture | |
Qin et al. | Status of CO2 conversion using microwave plasma | |
US8221689B2 (en) | Decomposition of natural gas or methane using cold arc discharge | |
Yang | Direct non-oxidative methane conversion by non-thermal plasma: experimental study | |
Yin et al. | CO 2 conversion by plasma: how to get efficient CO 2 conversion and high energy efficiency | |
Hu et al. | Conversion of methane to C2 hydrocarbons and hydrogen using a gliding arc reactor | |
EA040404B1 (en) | METHOD AND DEVICE FOR PLASMA-CHEMICAL GAS/GAS MIXTURE CONVERSION | |
US20230285927A1 (en) | Plasma reactor and plasma chemical reactions | |
WO2008002197A1 (en) | Chlorine producing method | |
WO2015147703A2 (en) | Method for producing thermal and electrical energy and device for implementing said method | |
RU2522636C1 (en) | Microwave plasma converter | |
Takeda et al. | Morphology of high-frequency electrohydraulic discharge for liquid-solution plasmas | |
Meiyazhagan et al. | Feasible production of hydrogen from methanol reforming through single stage DC microplasma reactor | |
RU2616445C1 (en) | Plasma jet source | |
JP7154363B2 (en) | ozone generator | |
WO2022172426A1 (en) | Ozone generator and ozone generation method | |
Ananthanarasimhan et al. | Characterization and Applications of Non-Magnetic Rotating Gliding Arc Reactors-A Brief Review | |
Verreycken et al. | Time resolved optical emission spectroscopy of a pulsed CO2 microwave discharge | |
US20230294065A1 (en) | Method and system for transforming a gas mixture using pulsed plasma | |
RU2780263C1 (en) | Method for obtaining thermal and electrical energy, hydrogen and a device for its implementation | |
US10477666B2 (en) | Method and system for carrying out plasma chemical reaction in gas flow | |
Gosteev | THE PHYSICAL AND TECHNICAL LIMITS OF THE CAPABILITIES OF LOW-TEMPERATURE NON-EQUILIBRIUM PLASMA (LTNP) TECHNOLOGIES OF ATMOSPHERIC PRESSURE | |
WO2002096591A1 (en) | Postcombustion removal of n2o in a pulsed corona reactor | |
Hwang et al. | Effects of Voltage–Current Characteristics on the Discharge Images in an Arc Reformer | |
Sun et al. | A 2D model for CO2 conversion in a gliding arc: the role of vibrational states |