RU2522636C1 - Microwave plasma converter - Google Patents
Microwave plasma converter Download PDFInfo
- Publication number
- RU2522636C1 RU2522636C1 RU2013105283/05A RU2013105283A RU2522636C1 RU 2522636 C1 RU2522636 C1 RU 2522636C1 RU 2013105283/05 A RU2013105283/05 A RU 2013105283/05A RU 2013105283 A RU2013105283 A RU 2013105283A RU 2522636 C1 RU2522636 C1 RU 2522636C1
- Authority
- RU
- Russia
- Prior art keywords
- discharge
- microwave
- gas
- discharge chamber
- waveguide
- Prior art date
Links
Images
Landscapes
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Abstract
Description
Изобретение относится к технике переработки углеводородного сырья, в частности природного газа, и производства углерода и водорода.The invention relates to techniques for processing hydrocarbon materials, in particular natural gas, and the production of carbon and hydrogen.
Одной из важнейших проблем рационального природопользования является глубокая переработка природного и попутного газа нефтедобычи. Здесь возможны многие варианты: превращение газа в жидкую фракцию, использование в качестве источника для производства электроэнергии, конверсия в такие ценные продукты как углерод и водород, потребность в которых достаточно высока. Перспективность получения углерода подтверждается большим интересом, связанным с его главной ролью в нанотехнологиях. В связи с этим следует отметить уникальность известных углеродных модификаций - фуллеренов и нанотрубок, открывающую широкие возможности их применения в фармакологии, материаловедении, электронике, автомобильной и авиакосмической отраслях, в военном деле и т.п.One of the most important problems of environmental management is the deep processing of natural and associated gas from oil production. Many options are possible here: converting gas into a liquid fraction, using it as a source for generating electricity, converting it into such valuable products as carbon and hydrogen, the demand for which is quite high. The prospect of carbon production is confirmed by the great interest associated with its main role in nanotechnology. In this regard, it is worth noting the uniqueness of the known carbon modifications - fullerenes and nanotubes, which opens up wide possibilities for their use in pharmacology, materials science, electronics, the automotive and aerospace industries, in military affairs, etc.
Не менее значима и проблема получения водорода, необходимость в котором для нужд энергетики трудно переоценить. Для его получения в качестве основного сырья используется углеводородный газ.No less significant is the problem of hydrogen production, the need for which is difficult to overestimate for the needs of the energy sector. To obtain it, hydrocarbon gas is used as the main raw material.
Таким образом, подтверждается актуальность разработки технологии и средств получения чистого углерода и водорода, повышение эффективности процессов.Thus, the relevance of developing technology and means for producing pure carbon and hydrogen, increasing the efficiency of processes is confirmed.
Известно устройство, реализующее способ эндотермических гетерофазных реакций, к которым относится и реакция диссоциации молекул углеводорода [СВЧ каталитический реактор для эндотермических гетерофазных реакций. Патент РФ №2116826]. Новизна устройства состоит в том, что реактор выполнен в форме СВЧ резонатора, а рабочая смесь открыта для проникновения электромагнитного поля. Это позволяет осуществлять дополнительный нагрев рабочей смеси сырья и катализатора диссипацией СВЧ энергии на резистивных потерях материала. Устройство обладает недостатками, свойственными пиролизной диссоциации: низкая производительность, закоксовывание и, следовательно, малый срок службы катализатора.A device is known that implements a method of endothermic heterophase reactions, which include the dissociation of hydrocarbon molecules [microwave catalytic reactor for endothermic heterophase reactions. RF patent №2116826]. The novelty of the device is that the reactor is made in the form of a microwave resonator, and the working mixture is open to the penetration of an electromagnetic field. This allows for additional heating of the working mixture of raw materials and catalysts by dissipation of microwave energy at resistive losses of the material. The device has the disadvantages inherent in the pyrolysis of dissociation: low productivity, coking and, consequently, a short catalyst life.
Известно устройство для получения углерода и водорода из углеводородного газа (метана) [А.И.Бабарицкий и др. Импульсно-периодический СВЧ-разряд как катализатор химической реакции // ЖТФ. - 2000. - Т.70. - Вып. 11. - с.36-41], которое реализует процесс термической диссоциации метана на углерод и водород: СН4→2Н2+С при воздействии плазмы импульсно-периодического СВЧ разряда на предварительно нагретый газ. Устройство содержит источник для нагрева газа, СВЧ генератор, ферритовый циркулятор, разрядную камеру, волноводы для подвода СВЧ энергии в разрядную камеру. Недостатки известного устройства: необходимость дополнительного внешнего источника тепла для предварительного нагрева исходного углеводородного газа, т.е. неизбежные потери тепла и усложнение конструкции, а также относительно низкие степень конверсии метана и выход углерода и водорода.A device for producing carbon and hydrogen from hydrocarbon gas (methane) is known [A.I. Babaritsky et al. Pulse-periodic microwave discharge as a catalyst for a chemical reaction // Zhtf. - 2000. - T. 70. - Vol. 11. - p. 36-41], which implements the process of thermal dissociation of methane into carbon and hydrogen: CH 4 → 2H 2 + C under the action of a plasma of a pulsed periodic microwave discharge on a preheated gas. The device contains a source for heating gas, a microwave generator, a ferrite circulator, a discharge chamber, waveguides for supplying microwave energy to the discharge chamber. The disadvantages of the known device: the need for an additional external heat source for preheating the source hydrocarbon gas, i.e. unavoidable heat loss and structural complexity, as well as relatively low methane conversion and carbon and hydrogen yield.
Известно устройство для плазмохимической конверсии углеводородного газа (метана) в водород и углерод [Патент РФ №2393988, опубл. 10.07.2010. Бюл. №19], в котором предварительный нагрев и последующее разложение углеводородного газа на углерод и водород в плазме СВЧ разряда осуществляют совмещенным действием СВЧ электромагнитного поля и вещества-инициатора (катализатора). По совокупности технических признаков данный аналог выбран в качестве прототипа предлагаемого изобретения. Устройство содержит проточный реактор с раздельным входом углеводородного газа и выходом углерода и водорода, выполненный из радиопрозрачного, термостойкого материала, например кварцевого стекла, заполненный катализатором, снабженный концентратором сверхвысокочастотного электромагнитного поля и помещенный в S-образный волновод прямоугольного сечения через его середину перпендикулярно широким стенкам. К выходу реактора примыкает концентратор сверхвысокочастотного электромагнитного поля, выполненный в виде волноводно-коаксиального перехода (ВКП) с полым внутренним проводником, в котором аксиально размещен высоковольтный электрод, соединенный с источником высокого напряжения и образующий с внутренним проводником коаксиала ВКП систему вспомогательного разряда (электрический газовый разрядник), при этом высоковольтный электрод выполнен в виде трубки, заглушенной на выходном конце, и снабжен системой диаметрально противоположных отверстий. Во внутреннем проводнике коаксиала ВКП также выполнена система радиальных отверстий. Обе системы отверстий изолированы друг от друга газонепроницаемой диэлектрической перегородкой, расположенной в поперечном сечении внутреннего проводника коаксиала ВКП. Полость, ограниченная торцом внутреннего проводника и боковой внутренней поверхностью внешнего проводника коаксиала, образует разрядную камеру.A device for plasmachemical conversion of hydrocarbon gas (methane) into hydrogen and carbon is known [RF Patent No. 2393988, publ. 07/10/2010. Bull. No. 19], in which the preliminary heating and subsequent decomposition of the hydrocarbon gas into carbon and hydrogen in the microwave discharge plasma is carried out by the combined action of the microwave electromagnetic field and the initiator substance (catalyst). On the basis of the technical features of this analogue is selected as a prototype of the invention. The device contains a flow reactor with a separate inlet of hydrocarbon gas and an outlet of carbon and hydrogen, made of a translucent, heat-resistant material, for example quartz glass, filled with a catalyst, equipped with a microwave electromagnetic concentrator and placed in a S-shaped waveguide of rectangular cross section through its middle perpendicular to wide walls. A microwave concentrator concentrator adjacent to the output of the reactor is made in the form of a waveguide-coaxial junction (HCP) with a hollow inner conductor, in which a high-voltage electrode is axially placed, connected to a high voltage source and forming an auxiliary discharge system (electric gas discharge) with the inner conductor of the HCP ), while the high-voltage electrode is made in the form of a tube plugged at the output end, and is equipped with a system diametrically opposite from versts. In the inner conductor of the VKP coaxial, a system of radial holes is also made. Both systems of holes are isolated from each other by a gas-tight dielectric partition located in the cross section of the inner conductor of the VKP coaxial. The cavity bounded by the end face of the inner conductor and the lateral inner surface of the outer conductor of the coaxial forms a discharge chamber.
Устройство-прототип работает следующим образом. После продувки реактора азотом с целью вытеснения из его объема кислорода в S-образный волновод подается СВЧ энергия от сверхвысокочастотного генератора (магнетрона), работающего в непрерывном режиме. При воздействии СВЧ энергии в реакторе происходит разогрев катализатора за счет диссипации энергии на резистивных потерях до температур 400÷700°C. На втором этапе работы на высоковольтный электрод системы вспомогательного разряда подается импульс от источника высокого напряжения, под действием которого в пространстве между высоковольтным электродом и внутренним проводником коаксиала ВКП загорается тлеющий разряд. Данный разряд играет роль вспомогательного для создания начальной концентрации плазмы, достаточной для инициирования и поддержания в дальнейшем СВЧ разряда. Часть СВЧ энергии после прохождения через катализатор поступает в зону тлеющего разряда. При достаточном уровне напряженности электрической составляющей электромагнитного поля пробивается газ (азот) и поджигается СВЧ разряд. На третьем этапе в реактор подается метан (СНЧ) и отключается подача азота. Проходя нагретый катализатор, метан нагревается, что приводит к предварительному возбуждению молекул и образованию непредельных углеводородов (этилен, ацетилен). Эти продукты выносятся в зону СВЧ разряда, в плазме которого происходит окончательное разложение непредельных углеводородов на углерод и водород.The prototype device operates as follows. After purging the reactor with nitrogen in order to displace oxygen from its volume, microwave energy is supplied to the S-shaped waveguide from a microwave generator (magnetron) operating in a continuous mode. When exposed to microwave energy in the reactor, the catalyst heats up due to energy dissipation at resistive losses to temperatures of 400 ÷ 700 ° C. At the second stage of operation, a pulse from a high voltage source is supplied to the high-voltage electrode of the auxiliary discharge system, under the influence of which a glow discharge lights up in the space between the high-voltage electrode and the inner conductor of the VKP coaxial. This discharge plays the role of an auxiliary to create an initial plasma concentration sufficient to initiate and maintain a microwave discharge in the future. Part of the microwave energy after passing through the catalyst enters the glow discharge zone. With a sufficient level of electric component of the electromagnetic field, gas (nitrogen) breaks through and the microwave discharge is ignited. At the third stage, methane (VLF) is fed into the reactor and the nitrogen supply is turned off. Passing the heated catalyst, methane is heated, which leads to the preliminary excitation of molecules and the formation of unsaturated hydrocarbons (ethylene, acetylene). These products are carried into the microwave discharge zone, in the plasma of which the final decomposition of unsaturated hydrocarbons into carbon and hydrogen takes place.
В ходе экспериментальной проверки условий поджига и поддержания вспомогательного (тлеющего) и основного (СВ4) разрядов было установлено, что используемое в прототипе конструктивное исполнение системы вспомогательного разряда обеспечивает стабильное инициирование и поддержание основного СВЧ разряда в смеси азот - метан при расходах метана до 1 м3/час и СВЧ мощности, вкладываемой в разряд порядка 2000 Вт. При увеличении расхода метана свыше 1 м3/час для обеспечения высокой степени конверсии необходимо повышать уровень СВЧ мощности, вводимой в зону разряда. При высокой мощности, рассеиваемой в разряде, возникают проблемы с нагревом и эрозией внутреннего проводника коаксиала (электрода) вплоть до его плавления. Уменьшение мощности с целью устранения перегрева электрода может приводить либо к невозможности инициирования СВЧ разряда, либо к его погасанию.During the experimental verification of the conditions of ignition and maintenance of auxiliary (glow) and main (CB 4 ) discharges, it was found that the design of the auxiliary discharge system used in the prototype ensures stable initiation and maintenance of the main microwave discharge in a nitrogen - methane mixture at methane flows up to 1 m 3 / hour and microwave power invested in the discharge of the order of 2000 watts. If methane consumption increases above 1 m 3 / h, in order to ensure a high degree of conversion, it is necessary to increase the level of microwave power introduced into the discharge zone. At high power dissipated in the discharge, problems arise with heating and erosion of the inner conductor of the coaxial (electrode) up to its melting. A decrease in power in order to eliminate the overheating of the electrode can lead either to the impossibility of initiating a microwave discharge, or to its extinction.
Недостатком системы вспомогательного разряда, реализованной в прототипе, является также «привязка» вспомогательного разряда к определенной точке электрода, что нарушает пространственную однородность плазмы инициирования СВЧ разряда атмосферного давления из-за его контракции, приводящей к снижению эффективности процесса конверсии.The disadvantage of the auxiliary discharge system implemented in the prototype is also the "binding" of the auxiliary discharge to a specific point of the electrode, which violates the spatial uniformity of the plasma initiating microwave atmospheric pressure discharge due to its contraction, leading to a decrease in the efficiency of the conversion process.
С другой стороны, при увеличении расхода метана, проходящего через зону разряда, может оказаться недостаточной величина энерговклада вспомогательного разряда для создания начальной, необходимой для инициирования концентрации плазмы. При этом во всех режимах разложения метана (расход, температура, энерговклад) мощность вспомогательного разряда должны быть меньше мощности, вкладываемой в основной СВЧ разряд. Это условие диктуется общей эффективностью системы.On the other hand, with an increase in the flow rate of methane passing through the discharge zone, the energy input of the auxiliary discharge may be insufficient to create the initial one necessary to initiate the plasma concentration. Moreover, in all methane decomposition modes (flow rate, temperature, energy input), the auxiliary discharge power should be less than the power deposited in the main microwave discharge. This condition is dictated by the overall efficiency of the system.
К недостаткам следует отнести и то, что при увеличении мощности вспомогательного разряда и расхода метана на разогретом до высокой температуры электроде разрядника в присутствии метана происходит образование углерода, который в виде углеродного мостика перекрывает разрядный промежуток вплоть до срыва вспомогательного и, как следствие, основного СВЧ разряда.The disadvantages include the fact that, with an increase in the auxiliary discharge power and methane consumption, the formation of carbon occurs in the presence of methane on the spark gap electrode heated to a high temperature, which closes the discharge gap in the form of a carbon bridge until the auxiliary and, as a consequence, main microwave discharge .
Технический результат предлагаемого изобретения заключается в повышении эффективности за счет увеличения реакционного объема, стабильности «горения» СВЧ разряда и вихревого стабилизирующего действия на плазменный факел СВЧ разряда, увеличении выхода целевых продуктов, производительности и продолжительности непрерывной работы конвертора.The technical result of the invention is to increase efficiency by increasing the reaction volume, the stability of the "burning" of the microwave discharge and the vortex stabilizing effect on the plasma torch of the microwave discharge, increasing the yield of target products, productivity and duration of continuous operation of the converter.
Указанный технический результат достигается тем, что в предлагаемом СВЧ плазменном конверторе, содержащем, как и прототип, проточный реактор из радиопрозрачного термостойкого материала, заполненный газопроницаемым электропроводящим веществом - катализатором, помещенный в сверхвысокочастотный волновод, соединенный с источником сверхвысокочастотного электромагнитного излучения, снабженный концентратором СВЧ электромагнитного поля, выполненным в виде волноводно-коаксиального перехода (ВКП) с полыми внешним и внутренним проводниками, образующими разрядную камеру, и системой вспомогательного разряда, в отличие от прототипа, система вспомогательного разряда выполнена из N разрядников, где N>1, расположенных в плоскости поперечного сечения разрядной камеры равномерно по ее окружности, при этом продольные оси разрядников ориентированы тангенциально по отношению к боковой поверхности разрядной камеры в одном направлении.The specified technical result is achieved by the fact that in the proposed microwave plasma converter, containing, like the prototype, a flow reactor made of radiolucent heat-resistant material, filled with a gas-permeable electrically conductive substance - a catalyst, placed in a microwave waveguide connected to a microwave source, equipped with a microwave electromagnetic field concentrator made in the form of a waveguide-coaxial transition (VKP) with hollow external and internal conductors and, forming the discharge chamber, and the auxiliary discharge system, in contrast to the prototype, the auxiliary discharge system is made of N dischargers, where N> 1 located in the plane of the cross section of the discharge chamber uniformly around its circumference, while the longitudinal axes of the dischargers are oriented tangentially with respect to to the side surface of the discharge chamber in one direction.
Целесообразно, чтобы во внутреннем полом проводнике коаксиала ВКП на его выходном конце было выполнено сопло.It is advisable that in the inner hollow conductor of the coaxial VKP at its output end was made nozzle.
Целесообразно, чтобы каждый из разрядников был снабжен индивидуальным газопроводом для подачи плазмообразующего газа в зону разряда.It is advisable that each of the arresters be equipped with an individual gas pipeline for supplying a plasma-forming gas to the discharge zone.
По сравнению с системой вспомогательного разряда прототипа предложенное исполнение системы в виде N разрядников, во-первых, увеличивает плазменный объем вспомогательного разряда, обеспечивая тем самым надежность инициирования основного СВЧ разряда, во-вторых, тангенциальное расположение разрядников в одном направлении относительно нормали к боковой поверхности разрядной камеры создает закрученный поток плазмообразующего газа (азота), увеличивая реакционный объем плазменного образования, время взаимодействия конвертируемого природного газа (метана) с плазмой, повышая стабильность «горения» СВЧ разряда и оказывая вихревое стабилизирующее действие на плазменный факел СВЧ разряда.Compared with the auxiliary discharge system of the prototype, the proposed design of the system in the form of N dischargers, firstly, increases the plasma volume of the auxiliary discharge, thereby ensuring the reliability of initiating the main microwave discharge, and secondly, the tangential arrangement of the dischargers in one direction relative to the normal to the side surface of the discharge the chamber creates a swirling flow of plasma-forming gas (nitrogen), increasing the reaction volume of the plasma formation, the interaction time of the convertible gas (methane) with plasma, increasing the stability of the “combustion” of the microwave discharge and exerting a vortex stabilizing effect on the plasma torch of the microwave discharge.
За счет данного исполнения системы вспомогательного разряда повышается эффективность конверсии, выход углерода и водорода при повышенных (более 1.0 м3/час) расходах конвертируемого газа, требующих повышения энерговклада в разряд.Due to this design of the auxiliary discharge system, the conversion efficiency increases, the yield of carbon and hydrogen at increased (more than 1.0 m 3 / h) consumption of convertible gas, requiring an increase in the energy input into the discharge.
На фиг.1 схематически представлен пример выполнения конструкции заявляемого устройства. На фиг.2 представлено поперечное сечение разрядной камеры с системой вспомогательного разряда.Figure 1 schematically shows an example of the design of the inventive device. Figure 2 presents a cross section of a discharge chamber with an auxiliary discharge system.
Предлагаемое устройство содержит реактор 1, выполненный из трубчатого радиопрозрачного термостойкого материала, например кварцевого стекла, заполненного гранулированной массой вещества - катализатора 2, например железными опилками. Реактор 1 установлен поперек (например, S-образного) волновода 3 прямоугольного сечения, через середину его широких стенок (в частности, перпендикулярно стенкам в максимуме напряженности электрического поля волны Н10 в волноводе прямоугольного сечения). Вход волновода 3 через циркулятор 4 соединен с источником сверхвысокочастотного электромагнитного излучения (магнетроном) 5. Волновод 3 оснащен запредельным круглым волноводом 6, который предотвращает излучение СВЧ энергии наружу. В выходном конце волновода 3 установлен подвижный короткозамыкающий поршень 7. Гранулированное вещество - катализатор 2 размещено в полости реактора 1 в ассоциированном (уплотненном) состоянии, обеспечивающем незатрудненное сквозное протекание газа. К выходному концу реактора примыкает концентратор СВЧ электромагнитной энергии, выполненный в виде волноводно-коаксиального перехода (ВКП) 8, с полым внутренним проводником 9, на выходном конце которого выполнено сопло 10. Охлаждаемая разрядная камера 11, ограниченная внешним проводником коаксиала ВКП, содержит систему вспомогательного разряда, состоящую из N, где N>1, разрядников 12, каждый из которых снабжен индивидуальным газопроводом 13 для подачи плазмообразующего газа в разрядный (межэлектродный) промежуток и содержит изолированные друг от друга внешний 14 и внутренний 15 электроды.The proposed device contains a reactor 1 made of tubular radiolucent heat-resistant material, for example silica glass, filled with a granular mass of a substance - catalyst 2, for example, iron filings. The reactor 1 is installed across (for example, an S-shaped) waveguide 3 of rectangular cross section, through the middle of its wide walls (in particular, perpendicular to the walls at the maximum electric field strength of wave H 10 in the rectangular waveguide). The input of the waveguide 3 through the circulator 4 is connected to a source of microwave electromagnetic radiation (magnetron) 5. The waveguide 3 is equipped with a prohibitive circular waveguide 6, which prevents the emission of microwave energy outside. At the output end of the waveguide 3, a movable short-circuit piston 7 is installed. Granular substance - catalyst 2 is placed in the cavity of the reactor 1 in an associated (sealed) state, which provides easy through gas flow. A microwave electromagnetic concentrator, made in the form of a waveguide-coaxial transition (VKP) 8, with a hollow inner conductor 9, at the output end of which a nozzle 10 is connected, is adjacent to the output end of the reactor. The cooled
Разрядники 12 расположены равномерно по окружности и ориентированы своими продольными осями тангенциально к боковой поверхности разрядной камеры 11 в одном направлении.The
Предлагаемое устройство работает следующим образом.The proposed device operates as follows.
На первом этапе реактор 1 продувается инертным газом (азотом) с целью вытеснения из его объема кислорода воздуха. Затем в волновод 3 от магнетрона 5 подается СВЧ энергия, за счет которой в реакторе 1 происходит разогрев частиц вещества - катализатора 2 под действием наведенных вихревых токов и диссипативных потерь энергии до температур 500-800°С. При этом между частицами катализатора 2 возможны электрические микроразряды и автоэлектронная эмиссия, переходящая, по мере увеличения температуры частиц, в термоэлектронную.At the first stage, reactor 1 is purged with an inert gas (nitrogen) in order to displace air oxygen from its volume. Then, microwave energy is supplied to waveguide 3 from magnetron 5, due to which particles of catalyst 2 are heated in reactor 1 under the influence of induced eddy currents and dissipative energy losses to temperatures of 500-800 ° C. In this case, between the particles of catalyst 2, electric microdischarges and field emission can occur, which, with increasing temperature of the particles, transforms into thermionic emission.
На втором этапе работы на разрядники 12 подаются импульсы высокого напряжения от источника (не показан), под действием которых между электродами 14, 15 разрядников 12 загорается тлеющий разряд. Потоком азота, подаваемого в разрядный промежуток каждого разрядника, плазма разряда выдувается внутрь разрядной камеры 11. Концентрация этой плазмы оказывается достаточной для инициирования и поддержания в дальнейшем основного СВЧ разряда. Доля СВЧ энергии, не поглотившейся веществом - катализатором 2, поступает по волноводу 3 в зону вспомогательного разряда разрядной камеры 11. При достаточном уровне напряженности электрической составляющей электромагнитного СВЧ поля пробивается газ и в разрядной камере 11 в области торца внутреннего полого проводника 9 коаксиала ВКП возникает СВЧ разряд. Настройка ВКП на оптимальный режим работы осуществляется с помощью подвижного короткозамыкающего поршня 7.At the second stage of operation, high voltage pulses from a source (not shown) are supplied to the
Созданная ранее системой вспомогательного разрядника совокупность тлеющих разрядов облегчает зажигание СВЧ разряда, что снимает проблемы, связанные с эрозией и разогревом внутреннего проводника 9, характерными для устройства-прототипа.The set of glow discharges created earlier by the auxiliary arrester system facilitates the ignition of a microwave discharge, which removes the problems associated with erosion and heating of the inner conductor 9, characteristic of the prototype device.
На третьем этапе в реактор 1 подается метан (СН4) и отключается подача азота в реактор. Проходя нагретое вещество - катализатор 2 метан нагревается, что приводит к образованию непредельных углеводородов (этилен, ацетилен), а также активных частиц (радикалов ионов, возбужденных молекул), способствующих разложению углеводородов в цепных реакциях. Конвертированные и оставшиеся газы, углеводородные продукты выносятся в зону концентратора сверхвысокочастотного электромагнитного поля, где одновременно горят СВЧ газовый разряд и инициирующий его тлеющий разряд. Здесь в плазме газового СВЧ разряда происходит окончательное разложение непредельных углеводородов на углерод и водород, которые выносятся интенсивным газовым потоком из зоны плазмохимической реакции. Для предлагаемого устройства, как и для прототипа, предположительно участие вещества - катализатора 2 химической реакции, в результате которой при указанных выше температурах на его поверхности образуется кристаллический углерод (нанотрубки), За счет плазмы микроразрядов, возбуждаемых между отдельными частицами вещества - катализатора СВЧ электромагнитным полем, кристаллический углерод сбивается с поверхности частиц катализатора и уносится из реактора газовым потоком. Это позволяет увеличить «срок жизни» вещества -катализатора и повысить эффективность конверсии природного газа.In the third stage, methane (CH 4 ) is supplied to reactor 1 and the nitrogen supply to the reactor is turned off. Passing a heated substance - catalyst 2, methane is heated, which leads to the formation of unsaturated hydrocarbons (ethylene, acetylene), as well as active particles (ion radicals, excited molecules) that contribute to the decomposition of hydrocarbons in chain reactions. Converted and remaining gases, hydrocarbon products are carried into the zone of the concentrator of the microwave electromagnetic field, where the microwave gas discharge and the glow discharge initiating it are simultaneously burned. Here, in the plasma of a microwave gas discharge, the final decomposition of unsaturated hydrocarbons into carbon and hydrogen takes place, which are carried out by the intense gas stream from the plasma-chemical reaction zone. For the proposed device, as well as for the prototype, the participation of a substance — catalyst 2 of a chemical reaction — is expected to result in crystalline carbon (nanotubes) formed on its surface at the temperatures indicated above. , crystalline carbon is knocked off the surface of the catalyst particles and carried away from the reactor by a gas stream. This allows you to increase the "life" of the catalyst substance and increase the conversion efficiency of natural gas.
В ходе экспериментальной проверки условий поджига и стабильности вспомогательного (тлеющего) и основного (СВЧ) разрядов было установлено, что оба типа разрядов устойчиво горят в атмосфере азота. При переходе на азотно-метановую смесь или на чистый метан зафиксированы нарушения стабильности разряда, вплоть до его гашения за счет образования углеродного мостика между электродами в месте привязки разряда. При перемыкании электродов вспомогательный разряд гаснет и, соответственно, гаснет основной СВЧ разряд. В устройстве-прототипе эта проблема частично снята за счет создания конструкции разрядника, обеспечивающей горение вспомогательного разряда преимущественно в среде азота, а СВЧ разряда в среде метана. Однако с увеличением расхода метана до величин, представляющих практический интерес при фиксированном для вспомогательного разряда расходе азота, резко возрастает скорость образования углеродного материала на электродах, приводящая к гашению разрядов. Данная проблема решена за счет предлагаемой конструкции системы вспомогательного разряда.During the experimental verification of the ignition conditions and the stability of the auxiliary (glow) and main (microwave) discharges, it was found that both types of discharges burn steadily in a nitrogen atmosphere. When switching to a nitrogen-methane mixture or to pure methane, violations of the stability of the discharge were recorded, up to its extinction due to the formation of a carbon bridge between the electrodes at the location of the discharge. When the electrodes are bridged, the auxiliary discharge goes out and, accordingly, the main microwave discharge goes out. In the prototype device, this problem is partially eliminated by creating a spark gap design that provides the auxiliary discharge combustion mainly in a nitrogen medium, and a microwave discharge in a methane medium. However, with an increase in methane consumption to values of practical interest for a nitrogen flow rate fixed for an auxiliary discharge, the rate of formation of carbon material on the electrodes sharply increases, leading to the quenching of discharges. This problem is solved due to the proposed design of the auxiliary discharge system.
В соответствии с чертежом тангенциально расположенные по периферии разрядной камеры 11 разрядники 12 вспомогательного разряда и полый проводник 9, по которому в разрядную камеру подается метан и в зоне которого зажигается СВЧ разряд, пространственно разнесены. Кроме этого, данное расположение разрядников и их исполнение обеспечивают вращательную стабилизацию факела плазмы СВЧ разряда потоком инертного газа (азота), отжимая его от стенок разрядной камеры. За счет этого уменьшается вероятность образования углеродных отложений на электродах разрядников и их перемыкания.In accordance with the drawing,
Благодаря предложенной конструкции системы вспомогательные разряды зажигаются и горят преимущественно в атмосфере азота. Газом они выдуваются в объем разрядной камеры и инициируют СВЧ разряд в зоне торца внутреннего проводника 9 коаксиала ВКП с преобладанием в ней концентрации метана. Данное исполнение системы вспомогательного разряда увеличивает объем плазменного образования, повышает стабильность СВЧ разряда и пространственную однородность его плазмы, повышает выход продуктов конверсии (углерода и водорода) и эффективность конвертора.Due to the proposed system design, auxiliary discharges ignite and burn mainly in a nitrogen atmosphere. They are blown with gas into the volume of the discharge chamber and initiate a microwave discharge in the zone of the end face of the inner conductor 9 of the VKP coaxial with a predominance of methane concentration in it. This embodiment of the auxiliary discharge system increases the volume of plasma formation, increases the stability of the microwave discharge and the spatial uniformity of its plasma, increases the yield of conversion products (carbon and hydrogen) and the efficiency of the converter.
В конкретном примере реализации предлагаемого изобретения внутренний проводник 9 коаксиала ВКП, являющийся электродом разрядной камеры, выполнен из нержавеющей стали полым трубчатым диаметром 16 мм и длиной l, определяющейся из условия 
где m=0,1,2,3… - целые числа, λ0/4 - четверть рабочей длины волны СВЧ генератора.where m = 0,1,2,3 ... - integer, λ 0/4 - a quarter of the operating wavelength of the microwave generator.
При значении рабочей частоты СВЧ генератора f0=2450 МГц, λ0=12,24 см данное условие выбора длины электрода диктуется необходимостью расположения торца электрода в пучности электрической напряженности СВЧ поля.With the value of the operating frequency of the microwave generator f 0 = 2450 MHz, λ 0 = 12.24 cm, this condition for choosing the length of the electrode is dictated by the need to position the end of the electrode in the antinode of the electric voltage of the microwave field.
В выходном конце электрода выполнено конусное расширяющееся сопло для формирования плазменного факела. Внешний проводник коаксиала ВКП, представляющий собой цилиндрическую разрядную камеру, снабженную четырехэлектродной системой вспомогательного разряда, в своем продолжении является круглым волноводом с внутренним диаметром 40 мм, запредельным для волны СВЧ генератора λ0=12,24 см. За счет образования отраженной волны от запредельного волновода увеличивается напряженность электрического поля у торца электрода до пробивной, что повышает стабильность зажигания СВЧ разряда и повышает эффективность процесса конверсии. Подвод СВЧ энергии в разрядную камеру осуществляется от СВЧ генератора с регулируемой выходной мощностью 5 через циркулятор 4 по волноводу прямоугольного сечения 90×45 мм. В качестве СВЧ генератора использован магнетрон типа М-168 с выходной мощностью до 5 кВт в непрерывном режиме, а в качестве циркулятора - ферритовый вентиль типа ВФВВ2-39. Оба этих прибора отечественного производства.A conical expanding nozzle is made at the output end of the electrode to form a plasma torch. The outer conductor of the VKP coaxial, which is a cylindrical discharge chamber equipped with a four-electrode auxiliary discharge system, in its continuation is a circular waveguide with an internal diameter of 40 mm, which is transcendent for a microwave oscillator wave λ 0 = 12.24 cm. Due to the formation of a reflected wave from an transcendent waveguide the electric field strength at the end of the electrode increases to breakdown, which increases the stability of the ignition of the microwave discharge and increases the efficiency of the conversion process. The microwave energy is supplied to the discharge chamber from a microwave generator with an adjustable output power of 5 through the circulator 4 along a rectangular waveguide of 90 × 45 mm. An M-168 type magnetron with an output power of up to 5 kW in continuous mode was used as a microwave generator, and a ferrite valve of the VFVV2-39 type was used as a circulator. Both of these devices are domestic production.
Ввод конвертируемого газа (метана) в реактор осуществляется через запредельный круглый волновод (он же трубопровод) 6.Convertible gas (methane) is introduced into the reactor through a transcendental circular waveguide (aka pipeline) 6.
Импульсы высокого напряжения от источника 15 кВ с частотой 100 Гц подают на центральные электроды 75 разрядников 12 через высоковольтные вводы, представляющие собой автомобильные свечи зажигания, например А20Д, у которых удален боковой электрод (не показано). Каждый из разрядников 12 снабжен индивидуальным газопроводом для подачи в межэлектродный промежуток плазмообразующего газа (азота). Из разрядной камеры продукты реакции поступают в сборники углерода и водорода (не показано).High voltage pulses from a source of 15 kV with a frequency of 100 Hz are supplied to the central electrodes of 75
В конверторе предусмотрено водяное охлаждение разрядной камеры.The converter provides for water cooling of the discharge chamber.
Таким образом, новая конструкция системы вспомогательного разряда позволила достичь основного технического результата заявляемого изобретения - повышение эффективности конвертора за счет следующих факторов.Thus, the new design of the auxiliary discharge system made it possible to achieve the main technical result of the claimed invention - increasing the efficiency of the converter due to the following factors.
1. Увеличение плазменного образования (реакционного объема) в разрядной камере.1. An increase in plasma formation (reaction volume) in the discharge chamber.
2. Повышение стабильности инициирования и поддержания СВЧ разряда.2. Improving the stability of the initiation and maintenance of microwave discharge.
3. Стабилизирующее действие вихревого газового потока на плазменный факел СВЧ разряда.3. The stabilizing effect of the vortex gas flow on the plasma torch of the microwave discharge.
4. Повышенный энерговклад в СВЧ разряд при больших расходах конвертируемого газа.4. Increased energy input in the microwave discharge at high consumption of convertible gas.
5. Увеличение выхода целевых продуктов (углерода и водорода).5. The increase in the yield of target products (carbon and hydrogen).
6. Повышение производительности и продолжительности непрерывной работы конвертора.6. Improving the productivity and duration of continuous operation of the converter.
Claims (3)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2013105283/05A RU2522636C1 (en) | 2013-02-07 | 2013-02-07 | Microwave plasma converter |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| RU2013105283/05A RU2522636C1 (en) | 2013-02-07 | 2013-02-07 | Microwave plasma converter |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| RU2522636C1 true RU2522636C1 (en) | 2014-07-20 |
Family
ID=51217444
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| RU2013105283/05A RU2522636C1 (en) | 2013-02-07 | 2013-02-07 | Microwave plasma converter |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| RU (1) | RU2522636C1 (en) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2545643A (en) * | 2015-12-15 | 2017-06-28 | Fgv Cambridge Nanosystems Ltd | Apparatus and method for plasma synthesis of carbon nanotubes |
| US10676353B2 (en) | 2018-08-23 | 2020-06-09 | Transform Materials Llc | Systems and methods for processing gases |
| US11471852B2 (en) | 2018-08-23 | 2022-10-18 | Transform Materials Llc | Systems and methods for processing gases |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2116826C1 (en) * | 1997-01-27 | 1998-08-10 | Игорь Хуснутович Бикбулатов | Shf catalytic reactor for endothermal heterophase reactions |
| RU2393988C1 (en) * | 2009-04-06 | 2010-07-10 | Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Томский политехнический университет | Device for plasma-chemical conversion of hydrocarbon gas |
| RU2468544C1 (en) * | 2011-03-21 | 2012-11-27 | Общество с ограниченной ответственностью "Фиберус" | Device for exciting and maintaining microwave discharges in plasma chemical reactors |
-
2013
- 2013-02-07 RU RU2013105283/05A patent/RU2522636C1/en not_active IP Right Cessation
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2116826C1 (en) * | 1997-01-27 | 1998-08-10 | Игорь Хуснутович Бикбулатов | Shf catalytic reactor for endothermal heterophase reactions |
| RU2393988C1 (en) * | 2009-04-06 | 2010-07-10 | Государственное образовательное учреждение высшего профессионального образования Томский политехнический университет | Device for plasma-chemical conversion of hydrocarbon gas |
| RU2468544C1 (en) * | 2011-03-21 | 2012-11-27 | Общество с ограниченной ответственностью "Фиберус" | Device for exciting and maintaining microwave discharges in plasma chemical reactors |
Non-Patent Citations (1)
| Title |
|---|
| БАБАРИЦКИЙ А.И. и др., Импульсно-периодический СВЧ разряд как катализатор химической реакции, Журнал технической физики, 2000, т. 70, вып. 11, с.с. 36-41. АНТИПОВ В.Б. и др., СВЧ-установка для проведения плазмохимических реакций, Известия ВУЗов, Физика, 2008, т. 51, N 9/2, с.с. 140-141 * |
Cited By (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| GB2545643A (en) * | 2015-12-15 | 2017-06-28 | Fgv Cambridge Nanosystems Ltd | Apparatus and method for plasma synthesis of carbon nanotubes |
| US10930473B2 (en) | 2015-12-15 | 2021-02-23 | Fgv Cambridge Nanosystems Limited | Apparatus and method for plasma synthesis of carbon nanotubes |
| GB2545643B (en) * | 2015-12-15 | 2022-06-15 | Levidian Nanosystems Ltd | Apparatus and method for plasma synthesis of carbon nanotubes |
| US10676353B2 (en) | 2018-08-23 | 2020-06-09 | Transform Materials Llc | Systems and methods for processing gases |
| US11471852B2 (en) | 2018-08-23 | 2022-10-18 | Transform Materials Llc | Systems and methods for processing gases |
| US11634324B2 (en) | 2018-08-23 | 2023-04-25 | Transform Materials Llc | Systems and methods for processing gases |
| US11634323B2 (en) | 2018-08-23 | 2023-04-25 | Transform Materials Llc | Systems and methods for processing gases |
| US11633710B2 (en) | 2018-08-23 | 2023-04-25 | Transform Materials Llc | Systems and methods for processing gases |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| Khalifeh et al. | Decomposition of methane to hydrogen using nanosecond pulsed plasma reactor with different active volumes, voltages and frequencies | |
| US11358113B2 (en) | Non-thermal micro-plasma conversion of hydrocarbons | |
| Mizeraczyk et al. | Studies of atmospheric-pressure microwave plasmas used for gas processing | |
| RU2425795C2 (en) | Apparatus for producing hydrogen and carbon nanomaterials and structures produced from hydrocarbon gas, including associated pertroleum gas | |
| RU2410603C1 (en) | Device of plasma ignition of dust-coal fuel | |
| RU2393988C1 (en) | Device for plasma-chemical conversion of hydrocarbon gas | |
| CN112823056B (en) | Method and device for converting a plasma chemical gas or gas mixture | |
| CN104071747A (en) | Method for preparing synthesis gas through methane reforming with plasma | |
| JP2004536007A (en) | Method for converting a fuel usable in an internal combustion engine or a gas turbine into a synthesis gas by plasma catalytic conversion and a plasma catalytic converter used for the method | |
| RU2522636C1 (en) | Microwave plasma converter | |
| Zherlitsyn et al. | Microwave plasma torch for processing hydrocarbon gases | |
| Korolev et al. | Methane oxidation in a low-current nonsteady-state plasmatron | |
| RU2011123888A (en) | DEVICE FOR PRODUCING ENERGY FROM SMOKE GASES | |
| Li et al. | An atmospheric-pressure glow-discharge plasma jet and its application | |
| Zhou et al. | Hydrogen production by reforming methane in a corona inducing dielectric barrier discharge and catalyst hybrid reactor | |
| Korolev et al. | Plasma-assisted combustion system for incineration of oil slimes | |
| RU2414418C2 (en) | Method of producing hydrogen and carbon nanofibres from hydrocarbon gas | |
| KR20090027991A (en) | Plasma reactor for diesel particulate filter trap and apparatus for soot reduction using the same | |
| Goujard et al. | Influence of the plasma power supply nature on the plasma–catalyst synergism for the carbon dioxide reforming of methane | |
| Pacheco-Sotelo et al. | A universal resonant converter for equilibrium and nonequilibrium plasma discharges | |
| Zhu et al. | Microwave Plasma Setups for CO2 Conversion: A Mini-Review | |
| RU2554512C1 (en) | Method for thermal and electric energy production and device for its implementation | |
| RU167295U1 (en) | Microwave Plasma Converter | |
| CN104725271A (en) | Method for preparing aminoacetonitrile and N,N-dimethylcyanamide from methane and ammonia gas through plasma synthesis | |
| De Felice et al. | On design of plasma jet reactor for non-oxidative methane conversion |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| MM4A | The patent is invalid due to non-payment of fees |
Effective date: 20170208 |