EA032348B1

EA032348B1 - Комбинированная мишень-замедлитель для процесса нейтронной активации

Info

Publication number: EA032348B1
Application number: EA201591016A
Authority: EA
Inventors: Петер Телеки
Original assignee: Петер Телеки
Priority date: 2012-11-23
Filing date: 2013-11-25
Publication date: 2019-05-31
Also published as: EP2923361A2; IL238989A0; CN104937671B; IL238989B; EP2923361B1; CA2892365A1; CN104937671A; US10706982B2; US20150302944A1; WO2014080238A2; CA2892365C; EA201591016A1; HUE034414T2; WO2014080238A3

Abstract

Настоящее изобретение относится к конструкциям комбинированной мишени-замедлителя, которые существенно усиливают исходный спектр энергий полученных в ядерном реакторе нейтронов в тепловом диапазоне указанного спектра. Указанные конструкции комбинированной мишени-замедлителя могут применяться во всех случаях, когда сечение захвата нейтронов мишени или ее определенного изотопа для тепловых нейтронов составляет по меньшей мере 2,0 барн.

Description

032348 Β1

Область техники, к которой относится изобретение

Настоящее изобретение относится к конструкциям комбинированной мишени-замедлителя, которые могут быть использованы в процессах нейтронной активации.

Уровень техники

Исходный энергетический спектр нейтронов, порождаемых источником нейтронов, например нейтронным генератором или ядерным (тепловым) реактором, который в целом характерен для конкретного источника нейтронов, является хорошо известным. Обычно различающиеся по энергии области спектра нейтронов, выходящих из активной зоны ядерного реактора, подразделяются на диапазон тепловых нейтронов (от 1 МэВ до 1 эВ), диапазон промежуточных нейтронов (от 1эВ до 100 кэВ) и диапазон быстрых нейтронов (от 0,1 до 15 МэВ), где нейтроны с энергией от 0,1 до 1,0 МэВ называются также надтепловыми, а нейтроны со средней энергией порядка 2,0 МэВ называются также реакторными нейтронами. Здесь и далее по тексту, если не указано иного, термин активация всегда относится к активациям, происходящим в диапазоне тепловых нейтронов (тепловом диапазоне). В диапазоне тепловых нейтронов активации происходят главным образом через реакцию (η, γ), но, хоть и в меньшей степени, в этом диапазоне также случаются и реакции (η, р). Более того, в данном диапазоне энергий в случае Ό₂ и Ве определенную роль играют реакции (γ, η), а для Ь1 и Ве -реакции (η, α). Процессы деления (η, ί) будут рассмотрены далее по тексту. Более того, в диапазоне промежуточных нейтронов (промежуточном диапазоне) могут происходить так называемые резонансы, которые могут вносить свой небольшой вклад в активацию мишени. В случае реакторных нейтронов и быстрых нейтронов реакция (η, γ) не является реакцией характерного типа и/или другие ядерные реакции, например реакции (η, 2η), из-за своей низкой эффективности не могут быть использованы в промышленном масштабе.

В настоящее время процессы нейтронной активации хорошо известны, они применяются в различных областях, например в производстве изотопов для различных диагностических целей. В частности, такие решения раскрываются, например, патентным документом ЕР № 0,791,221 В1 и международной публикацией № АО 2008/060663 А2.

Сущность изобретения

Основной целью настоящего изобретения является повышение эффективности процессов нейтронной активации путем использования применяемых для облучения нейтронов с максимально возможной эффективностью.

В одном аспекте изобретения указанная выше цель достигается использованием конструкции комбинированной мишени-замедлителя в соответствии с п.1 формулы изобретения. Возможные другие предпочтительные варианты осуществления указанной конструкции комбинированной мишенизамедлителя изложены в пунктах со 2 по 10 формулы изобретения.

В ходе нейтронной активации вещество (то есть мишень), подлежащее активации (и, следовательно превращению/трансмутации в разнообразных схемах распада) путем облучения нейтронами, подвергается воздействию нейтронного потока с заданным энергетическим спектром от источника нейтронов (например, от активной зоны ядерного реактора или от нейтронного генератора), причем указанный энергетический спектр является характерным для используемого источника. На достигающий мишени исходный спектр нейтронов влияют материалы, находящиеся между указанным источником нейтронов и мишенью по траектории распространения нейтронов. Например, если нейтроны проходят по направлению к мишени по горизонтальному каналу ядерного реактора, в промежуточном пространстве могут быть расположены разнообразные коллиматоры пучка и термализующие фильтры. То же самое относится и к случаю, когда мишень расположена снаружи реакторной стенки, например в картридже (контейнере). В таком случае реакторная стенка сама по себе образует часть промежуточного пространства.

В наших исследованиях было обнаружено, что предпочтительно настраивать энергетический спектр входящих в мишень нейтронов или сдвигать указанный спектр по энергии таким образом, чтобы поток тепловых нейтронов был настолько большим, насколько это возможно, и предпочтительно был приближен к максимальному.

Более того, мы пришли к выводу, что в целях улучшения эффективности процесса активации и повышения выхода трансмутации предпочтительно формировать мишень и замедлитель в виде одного блока, т.е. в форме конструкции комбинированной мишени-замедлителя таким образом, чтобы в ходе активации замедлитель располагался, по меньшей мере частично, в мишени, т.е. суммарный объем располагался по направлению распространения нейтронного потока. В частности, замедлитель встраивается/вставляется в ту точку мишени, где тепловые нейтроны исходного нейтронного потока уже были поглощены в мишени в значительной степени, предпочтительно по меньшей мере на 70%, предпочтительнее по меньшей мере на 80%, еще более предпочтительно по меньшей мере на 90% и еще более предпочтительно по меньшей мере на 95% на их траектории распространения через указанную мишень, при этом уже активировав облученную часть мишени. Расположенный в данной точке мишени замедлитель предпочтительно представляет собой замедлитель, термализующий промежу

- 1 032348 точный (надтепловой) диапазон входящего в мишень исходного нейтронного потока и тем самым повышающий коэффициент использования тепловых нейтронов. Еще одна мишень или другая конструкция комбинированной мишени-замедлителя может быть расположена по направлению распространения нейтронов после (или ниже по потоку от) части замедлителя, генерирующей термализованные промежуточные (надтепловые) нейтроны. В последнем случае аналогичным образом встроенный замедлитель служит для термализации оставшихся быстрых нейтронов. Т.е. за счет чередующегося расположения в мишени слоев мишени и замедлителей исходный спектр нейтронов сдвигается в тепловой диапазон энергии до порядка 70-95%, предпочтительнее до порядка 80-95%, в результате чего можно почти удвоить полный поток тепловых нейтронов, обеспечиваемый исходным спектром нейтронов.

Тепловые нейтроны в исходном облучающем нейтронном потоке могут быть поглощены мишенью (теоретически) до 100%, однако нанесение слоя мишени с толщиной участка меньшей, чем указанная полная длина поглощения тепловых нейтронов, может быть предпочтительным для некоторых элементов (в случае, например, 8т - 2,0 см, - 10,0 см, Ве - 4,0 см) по траектории распространения падающего нейтронного потока.

Длина одиночной зоны поглощения тепловых нейтронов для соответствующих элементов (т.е. удельная толщина поглощения в мишени) может быть определена на основании физических характеристик излучения. Выполненные нами исследования показали, что зона поглощения промежуточных нейтронов начинает формироваться в материале на глубине порядка 1,5 см для каждого природного химического элемента (т.е. не только для приведенных в качестве примера элементов 8т, и Ве), если сечения захвата (тепловых) нейтронов находятся в диапазоне порядка от 15 до 18000 барн, предпочтительно в диапазоне порядка от 20 до 6000 барн. Более того, быстрые нейтроны в минимальном количестве также начинают замедляться на той же глубине порядка 1,5 см.

Т.е. появляется значительная точка ветвления (участок) в поглощении, замедляющие зоны как для тепловых, так и для промежуточных нейтронов, а также быстрых нейтронов в мишени на глубине порядка 1,5 см от фронта излучения (в предположении, что сечение для тепловых нейтронов находится в диапазоне от 15 до 8000 барн).

В частности, длина поглощения тепловых нейтронов в мишенях 8т, и Ве составляет от 1,5 до 2,5 см, от 1,5 до 15,0 см и от 1,5 до 5,0 см соответственно.

Если промежуточная зона (то есть диапазон энергий от 1 эВ до 100 кэВ) термализована, то полученный за счет этого поток тепловых нейтронов может быть меньше тепловой части исходного спектра, поскольку в целом поток промежуточных нейтронов меньше потока тепловых нейтронов. Это, однако, существенно не меняет приведенные выше результаты. В соответствии с изобретением замедлитель промежуточных нейтронов (здесь и далее обозначаемый как шобл) является замедлителем, расположенным в мишени, то есть внутри ее суммарного объема. Полная толщина мишени может быть разделена на слои, вокруг которых можно поместить замедлители. С этой целью также учитываются длины поглощения нейтронов различного типа/энергии, которые могут быть либо измерены, либо определены/оценены теоретическими расчетами. В рамках этой концепции замедлитель, термализующий нейтроны из различных диапазонов энергий исходного спектра нейтронов, может быть расположен между отдельными слоями мишени, каждый из которых имеет конкретную толщину, определенную так, как было указано выше. Например, кроме замедлителя промежуточных нейтронов также можно использовать замедлитель (здесь и далее обозначаемый как тоб.е) надтепловых нейтронов с энергией от 0,1 до 1,0 МэВ, даже интегрированный с указанным замедлителем промежуточных нейтронов (здесь и далее он обозначается как тобл+е). Существенное значение имеет то, что в случае термализации промежуточного и/или надтеплового диапазона совокупный поток явно не уменьшается, но спектр нейтронов сдвигается в области более низких энергий нейтронов. (Поток быстрых нейтронов уменьшается, и в промежуточное/надтепловое состояние переходит небольшая часть быстрых нейтронов).

Аналогичным образом, в соответствии с настоящим изобретением быстрые нейтроны с энергиями в диапазоне от 1,0 до 15,0 МэВ могут быть термализованы одним, самое большее двумя замедлителями, здесь и далее обозначаемыми как тоб.Г.

В соответствии с вышеизложенным так называемые внутренние замедлители, расположенные в мишени по направлению распространения исходного нейтронного потока, падающего при выполнении активации, могут представлять собой замедлители следующих типов:

замедлитель промежуточных нейтронов (тоб.1); замедлитель надтепловых нейтронов (тоб.е);

опционально комбинация двух перечисленных замедлителей, предпочтительно в виде единого блока (тобл+е);

замедлитель быстрых нейтронов (тоб.Г).

Полная длина (т.е. толщина материала) указанных замедлителей в парафине и/или полиэтилене (РЕ) предпочтительно находится в диапазоне от 40 до 50 см. С учетом характеристик химического элемента мишени по рассеянию нейтронов и коэффициенту столкновений эта длина уменьшается

- 2 032348 (или может быть уменьшена) на толщину мишени.

Указанные внутренние замедлители увеличивают длину облучения, что означает, что вследствие увеличенного расстояния между источником облучения и мишенью в областях мишени, находящихся дальше от источника нейтронов, наблюдается уменьшение нейтронного потока.

В соответствии с настоящим изобретением внутри мишени предусматривается по меньшей мере один внутренний замедлитель (например, замедлитель типа той.1+е), предпочтительно между двумя слоями мишени, таким образом, увеличивая выход активации. В оптимальном случае для вышеупомянутых элементов толщина мишени, т.е. производящая часть, таким образом, может быть удвоена относительно исходных количеств, то есть, она может быть увеличена, например, для 8т с 2,5 до 5,0 см, в случае с 15,0 до 30 см, а в случае Ке с 5,0 до 10,0 см.

Предпочтительно, чтобы все материалы (например, стенка реактора, вода, заслонки, фильтры и т.д.), находящиеся на передней стороне мишени (т.е. в точке, где исходный нейтронный поток входит в мишень) между мишенью и источником излучения, обращенной к источнику нейтронов, образовывали замедлитель тепловых нейтронов (который здесь и далее по тексту обозначается как той.!), который может считаться в соответствии с вышесказанным так называемым внешним замедлителем. Этот внешний замедлитель содержит все материалы, расположенные между источником нейтронов и мишенью, которые частично преобразуют исходный спектр нейтронов. Если поток тепловых нейтронов все еще может быть увеличен, то указанный внешний замедлитель может быть дополнен настоящим замедлителем, размещенным перед передней стороной мишени. Для этого в качестве предпочтительного может быть рекомендован графитовый слой с предпочтительной толщиной в несколько сантиметров, предпочтительнее порядка 5 см.

Предпочтительно, чтобы отражатель нейтронов с обратным рассеиванием (альбедо), здесь и далее по тексту обозначаемый как той.т, мог быть использован на задней стороне мишени, т.е. в той части мишени, которая находится по направлению распространения нейтронного потока далее всего от источника нейтронов, служащей поверхностью выхода для нейтронов, распространяющихся сквозь мишень, покидая ее. Оптимальная толщина отражателя той.т нейтронов соответствует длине диффузии соответствующего химического элемента той.т (например, указанная толщина составляет 50,2 см для С, и по меньшей мере 10,0, предпочтительнее 30,0 см для ВеО). Также предпочтительно, чтобы указанный отражатель нейтронов, той.т, располагался не только на задней стороне мишени, но и на боковых стенках (за исключением передней стороны) контейнера, так как выходящие из реактора нейтроны движутся к мишени не только в перпендикулярном направлении.

Кроме этого, предпочтительным является и то, чтобы каждый замедлитель располагался отдельно в кассете или в случае экспериментальных реакторов отдельно заключался в оболочку, так как это позволяет легко размещать указанные замедлители и опционально обращаться с ними с помощью автоматики (например, посредством роботизированных загрузочных устройств). Более того, также предпочтительно, чтобы мишень была разделена на несколько слоев, которые можно по отдельности заключить в оболочку, чтобы внутренние замедлители было легко вставить между слоями мишени. Т.е. предпочтительно заключать в оболочку и вещество мишени, и замедлители. Также предпочтительно, чтобы полученные таким образом кассеты можно было располагать в общем контейнере для хранения, чтобы индивидуальные кассеты мишеней можно было по отдельности изымать из данного контейнера и помещать в него. Таким образом, в свете рассмотренных выше принципов в некоторых вариантах осуществления изобретения может быть реализована конструкция комбинированной мишени-замедлителя с базовыми сечениями (а)-(й) по направлению распространения облучающего нейтронного потока, т.е. сверху вниз в нижеприведенной табл. 1.

Таблица 1

Источник нейтронов (например, зона реакций ядерного реактора

(а)	(Ь)	(с)	(й)
той.!.	той.1.	той.1.	тос1.1.
мишень	мишень	мишень	мишень
той.г	той.г+е.	той.г	ГЛОСН.
мишень	мишень	мишень	мишень
тоске.	той.!.	тоске.	той.1.
мишень	мишень	мишень	мишень
тос1Т	тос!.т.	тос1Т
мишень		мишень
тос!.т.

Как уже указывалось, рассмотренные выше внутренние замедлители (замедлители внутри мишени), которые можно заключить в оболочку или расположить в кассетах, являются полезными, если

- 3 032348 сечение захвата тепловых нейтронов мишени составляет по меньшей мере 15 барн. Для этой величины не имеется верхнего предела, однако длина мишени Об (сечение 49700 барн) составляет порядка 0,5 см (в то время как для других химических элементов длина составляет порядка 1,5 см), что является исключением. Очевидно, что не имеет смысла делить мишень на слои внутренними замедлителями, если сечение захвата тепловых нейтронов меньше минимума, составляющего 15 барн. В этих случаях решением может быть смешивание мишени с замедлителем по всей ее длине, причем предпочтительно, чтобы и мишень, и замедлитель были приготовлены в порошковой форме. С учетом того факта, что, как правило, большинство химических элементов являются легковоспламеняющимися в порошковой форме, предпочтительно, чтобы мишень присутствовала в форме карбида, нитрида, оксида или силицида. Особо предпочтительными являются формы карбида и оксида, так как они являются великолепными замедлителями. Очевидно, что форма борида является негодной ввиду большого сечения захвата нейтронов для бора (В). Также следует избегать форм фторида, сульфида и хлорида, хотя они и не запрещены. В соответствии с еще одним вариантом осуществления изобретения, если, например, мишень не находится в форме карбида и/или оксида, ее можно обеспечить в виде смеси на водной, парафиновой и иных основах. Указанная мишень в ее смеси на водной, парафиновой и иных основах также может быть окислена.

Если порошковую смесь, составляющую конструкцию мишени-замедлителя в соответствии с изобретением, формируют достаточно длинной (толстой), то требуемый процесс активации произойдет в первую очередь на участке тепловых нейронов данной смеси мишени-замедлителя, местонахождение которого достаточно сложно предсказать заранее. За этим участком следует неактивный участок, где термализуются промежуточные и/или надтепловые нейтроны, а затем то же самое повторяется и с быстрыми нейтронами. Т.е. в достаточно длинной конструкции мишени-замедлителя из порошковой смеси на передней стороне имеется неактивный участок, за которым следуют два или три активных/неактивных участка. Естественно, что в еще одном возможном варианте осуществления может также случиться, что указанная передняя сторона начнется с активного участка.

Описанная выше конструкция мишени-замедлителя с порошковой смесью в целом соответствует идее изобретения замедлитель (замедлители), расположенный в мишени. Однако она менее эффективна, чем рассмотренная выше комбинация слоев мишени-замедлителя, которые могут быть заключены в отдельные оболочки или расположены в отдельных кассетах. Для промышленного применения технологии, основанные на являющейся предметом изобретения конструкции мишенизамедлителя, ограничены назначением сечению мишени нижнего предела в 2,0 барн. В соответствии с этим, в частности, по меньшей мере один способный к трансмутации изотоп способного к трансмутации родительского химического элемента (т.е. мишени) должен иметь сечение захвата тепловых нейтронов минимум 2,0 барн.

Еще одним аспектом настоящего изобретения является применение вышеупомянутых конструкций комбинированной мишени-замедлителя для конверсии химических элементов, т.е. для трансмутации посредством нейтронной активации. Указанный аспект реализуется посредством способа осуществления нейтронной активации указанных конструкций в промышленном масштабе с увеличенной термализацией нейтронов согласно п.11 формулы изобретения. Целью данной трансмутации может быть подготовка конкретного изотопа. В этом случае достаточно просто учесть подходящие изотопы мишени, т.е. родительского химического элемента. Для демонстрации рабочей производительности решения в соответствии с изобретением в лабораторных условиях требуется нейтронный поток с плотностью по меньшей мере 1 χ 10⁸ нейтрон/см²/с, содержащий в спектре нейтронов порядка 45±5% тепловых нейтронов. В случае энергетических реакторов нейтронный поток, который может быть выведен сквозь наружные стенки реактора для кассетных/контейнерных систем, имеет плотность по меньшей мере 1χ10¹⁴ нейтрон/см²/с.

В соответствии с идеей изобретения вышеуказанный нейтронный поток может быть термализован на порядка 70-95%, предпочтительнее на порядка 80-95%. Соответственно поток с плотностью 1 χ 10¹⁴ нейтрон/см²/с является практически потоком тепловых нейтронов. Есть основания полагать, что конструкция мишени-замедлителя с порошковой смесью является более предпочтительной для мишени с сечением захвата нейтронов от 2,0 до 20,0 барн, в то время как для сечения свыше 20,0 барн становится более предпочтительной конструкция комбинированной мишенизамедлителя, опционально в кассетной компоновке. Также есть основание полагать, что активная поверхность (т.е. та поверхность, которая может быть подвергнута воздействию излучения) кассеты составляет 1 м² (или 10 000 см²), однако в одном реакторе может быть расположено по меньшей мере 1000 см² и по меньшей мере одна кассета. Более того, есть основания полагать что на практике по меньшей мере две кассеты (контейнера) с активной поверхностью 1 м² у каждой могут быть расположены в каждом реакторе на траектории распространения нейтронного потока, покидающего активную зону. Общая толщина мишени составляет по меньшей мере 2,0 см.

В качестве термализующих фильтров используются материалы с высоким содержанием водорода (например, Н₂О, Ό₂Θ, парафин, полиэтилен, реакторный графит и т.д.), тем не менее с точки зрения

- 4 032348 термализации (или замедления) нейтронов необходимо учитывать материалы промежуточного пространства и материал самой мишени. В соответствии с требованиями, предъявляемыми к данным термализующим фильтрам (или замедлителям), сечения захвата тепловых нейтронов данных материалов должны быть низкими, в то время как сечения рассеяния тепловых нейтронов при отдельном учете упругого и неупругого рассеяния у этих материалов должны быть высокими. Более того, в процессах термализации тепловых нейтронов за счет столкновений коэффициенты столкновения данных материалов должны быть как можно более низкими.

В случае химических элементов с большим атомным номером (например, РЬ, Βί) замедлители также могут защищать от гамма-излучения из источника излучения. В приведенной ниже табл. 2 сведены замедлители, которые могут быть предпочтительно использованы с решениями настоящего изобретения. Атомные номера приведены перед химическими символами элементов и в случае необходимости, т.е. если одновременно могут быть использованы различные изотопы конкретного элемента, после химического символа приведены также массовые числа. В табл. 2 также включены значения сечения захвата тепловых нейтронов (в барнах) химических элементов для тех процессов, которые могут считаться предпочтительными в отношении настоящего изобретения, т.е. для процессов упругого рассеяния (сой), неупругого рассеяния (1пс) и захвата (аЬз). Сведенные в табл. 2 численные данные могут быть найдены в разнообразных научных пособиях; в этом отношении можно отослать читателя к следующим публикациям:

Хе'Щгоп Сгозз 8есбоп (Сечение нейтрона), Вгоокйеауеп Хабопа1 БаЬога1огу, 2пб еб1боп, 1958 (Сечение нейтрона. Брукхейвенская национальная лаборатория, Брукхэвен, 2-е издание, 1958);

8.Е МидйаЬдйаЬ е1 а1., ХеЩгоп Сгозз 8есбоп: ХеЩгоп Кезопапсе Рагаше1егз апб Тйегта1 Сгозз 8есйоп, ν.1 (Хеийоп Сгозз зесбопз 8ебез, уо11), 8аипбегз Со11еде РиЬбзй1пд (8.Р МидйаЬдйаЬ и др. Сечение нейтрона: параметры нейтронного резонанса и сечение для тепловых нейтронов, том 1 (Библиотека нейтронных сечений, том 1), Издательство колледжа Саундерс);

Хис1еаг Е1ззюп апб Хеи1гоп-шс1ибеб Е1ззюп Сгозз-зесбоп (Хеийоп рйузюз апб пис1еаг ба1а ш зсб епсе апб 1есйпо1оду), Регдатоп Ргезз 1981 (Расщепление атомного ядра и сечение ядерного деления с участием нейтронов (Нейтронная физика и ядерные данные в науке и технологии), издательство Регдатоп Ргезз, 1981);

Абаз о£ Хеибоп Кезопапсез, 516 еб1боп: Кезопапсе Рагаше1егз апб Тйегта1 Сгозз 8есбопз. Ζ=1-100 8.Р. МидйаЬдйаЬ, Ε1зеν^е^ 8с1епсе, 51й еб1боп, 2006 (Атлас нейтронных резонансов, 5-е издание: Параметры нейтронного резонанса и сечение для тепловых нейтронов. Ζ=1-100 8.Р. МидбаЬдбаЬ, издательство Ε1зеν^е^ 8с1епсе).

Таблица 2

	сой (барн)	1пс (барн)	аЬз (барн)	N
1Н	1,7568	80,26	0,3326	1,
2Не	1,34	0,0000	0,0074	2,
4Ве	7,63	0,0018	0,0076	3,
6С	5,551	0,001	0,0035	4,
80	4,232	0,0000	0,0002	5,
12Мд	3,631	0,08	0,063	6,
13ΑΙ	1,495	0,0082	0,231	7,
148Ϊ	2,1633	0,004	0,171	8,
20Са	2,78	0,05	0,43	9,
37КЬ	6,32	0,5	0,38	ю,
40ΖΓ	6,44	0,02	0,185	11,
508п	4,871	0,022	0,626	12,
82РЬ	11,115	0,0030	0,171	13,
83ΒΪ	9,148	0,0084	0,0338	14,
п°	43,01	0	0
26Ее	11,22	0,40	2,56

Перечисленные химические элементы могут быть также обеспечены в виде соединений, сплавов, в частности водород (Н) чрезвычайно взрывоопасен в чистом виде, поэтому целесообразно использовать его в виде оксидов, например Н₂О, Ό₂Ο₃. Далее приводятся еще примеры: Ве, ВеО; С, СО₂; Мд, МдО; А1, А1₂О₃; 81, 81О, 8ιΟ₂, 81С; Ζγ, ΖγΟ₂ (+5% стабилизатора СаО), сплав Розе В150/РЬ28/8п22 (объемная плотность 9,85 г/см³, температура плавления 95°С, применение 8п в чистом виде неприем- 5 032348 лемо из-за его хладноломкости, см. понятие оловянная чума), РЬ, РЬО; Βί, Βί₂Ο₃.

С учетом того, что предпочтительными являются оксиды и/или карбиды веществ замедлителя, в приведенной ниже табл. 3 перечислены возможные оксиды и карбиды вышеупомянутых веществ замедлителей; в ней также указаны объемная плотность Ώ (обычно выражаемая в г/см³, а для газов в кг/м³), точка плавления Т_МР(в °С) И точка кипения Т_ВР (в °С).

Таблица 3

	Ζ	ϋ (г/см³) (кг/м³)	Тмр (С°)	Твр (С°)
1.		0,07	- 259,3	- 252,8
2.		0,12		- 268,9
3.		1,85	1287,0	2471,0
4.		-2,25	3650,0	5000,0
5.		1,14	- 218,8	- 182,9
6.		1,74	650,0	1090,0
7.		2,70	660,3	2519,0
8.		2,33	1414,0	3265,0
9.		1,55	842,0	1484,0
10.		1,53	39,3	688,0
11.		6,50	1855,0	4409,0
12.		7,31	231,9	, 2602,0
13.		11,35	327,4	1749,0
14.		9,74	271,4	1564,0
15.		1,00	0,0	100,0
16.		3,10	2530,0
17.		1,97		-78,5
18.		3,58	2800,0	3600,0
19.		3,97	2045,0	2980,0
20.		2,20	1983,0	2230,0
21.		2,10	1702,0	1880,0
22.		3,30	2580,0
23.		5,60	2687,0	- 5000,0
24.		6,90	1400,0
25.		9,50	890,0
26.		8,90	825,0	1890,0
27.		3,70	1400,0
28.		3,20	2700,0
29.		6,51	3530,0	5100,0

Уже упомянутые парафин, полиэтилен (РЕ), так же, как и другие пластмассы, например поликарбонаты (объемная плотность порядка 1,2 г/см³, рабочая температура максимум 115°С), полиимиды (Р1, объемная плотность порядка 1,4 г/см³, рабочая температура максимум 250°С), каптон, политетрафторэтилен (РТЕЕ, рабочая температура максимум 180°С), тефлон, также могут предпочтительно использоваться в качестве замедляющей среды. С точки зрения охраны окружающей среды последнее вещество не является предпочтительным из-за содержащегося в нем фтора. Эти материалы, за исключением Р1, не являются радиационно-стойкими. Минимальная рабочая температура РЕ достаточно низка, всего 50°С. Здесь и далее по тексту термин рабочая температура материала относится к тому значению температуры, при котором данный материал используется в являющемся предметом изобретения процессе нейтронной активации.

Особым случаем является тот, в котором в качестве замедлителя используется отдельный изотоп природного химического элемента. В табл. 4 ниже приведены некоторые примеры, в ней также указаны пропорции (выраженные в массовых процентах) данного изотопа относительно природных химических компонентов.

- 6 032348

Таблица 4

	%	соИ (барн)	1пс (барн)	аЬз (барн)
ю₂	0,0149	5,592	7,64	0,00005
2Не 4	99,9998	1,34	1,34	0,
ЗЫ 7	92,58	0,619	1,40	0,0454
5В 11	80,20	5,56	5,77	0,0055
7Ν 15	0,365	5,21	0,0000	0,0000
82РЬ 208	52,3	11,34	0,	0,0005

Здесь отмечается, что также предпочтительными являются соединения различных перечисленных в табл. 4 изотопов в виде оксидов, карбидов и нитридов (в чистом виде или в смеси с родительским химическим элементом), например Ό₂Ο, Ь1₂О, В₄С, ΒΝ, РЬО.

Уже была отмечена предпочтительность того, чтобы нейтроны в мишени и/или замедлителе замедлялись до теплового уровня за как можно меньшее число столкновений. В табл. 5 ниже сведены коэффициенты столкновения для реакторных нейтронов, имеющих исходную энергию 2,0 МэВ, для пары материалов замедлителя в случае замедления до теплового уровня энергии (0,025 МэВ).

Таблица 5.

1Н	18;	2Не	43;	ЗЫ7	67;
4Ве	86;	5В11	105;	6С	114;
7Ν15	132;	80	150;	12Мд	222;
13ΑΙ	240;	148Ϊ	261;	20Са	380;
37РЬ	740;	40ΖΓ	800;	508п	1050;
82РЬ	1804;	83ΒΪ	1826;
Вода	19;	26Ре	552;	92 и	2172

Все материалы, расположенные между источником нейтронов и мишенью, действуют в качестве замедлителя, так что замедлитель может содержать такие материалы (элементы), посредством которых исходный спектр нейтронов, рассматриваемый непосредственно перед входом в мишень, предназначенный для использования для финальной активации, может быть сделан более предпочтительным.

Следовательно, данный замедлитель находится на передней стороне мишени и фактически действует в качестве термализующего фильтра, который может быть выполнен в виде комбинации различных химических элементов, например Ре, воды, А1, РЬ, Βί.

Например, в случае 8т, Ш и Ке можно утверждать следующее: толщина материала, необходимая для полного поглощения тепловых нейтронов, составляет 2,5, 15,0 и 5,0 см в 8т, Ш и Ке соответственно. При этих значениях толщины тепловая часть спектра уже поглощена, а за счет столкновений нейтронов и рассеяний в мишени искажается диапазон промежуточных (плюс надтепловых) нейтронов и диапазон быстрых нейтронов, что сопровождается уменьшением интенсивности потока.

Далее подробно рассматриваются некоторые важные радиационные физические характеристики взятых в качестве примера химических элементов, которые подлежат трансмутации (конверсии) в процессе трансмутации, являющемся предметом изобретения. Примеры в каждой таблице пронумерованы, причем конверсия мишень (родительский элемент)ю-продукт (дочерний элемент) обозначена как Перед обозначением каждого химического элемента указан его атомный номер, а после обозначения химического элемента указаны массовое число (числа) его изотопа (изотопов). И для соответствующей мишени (родительского химического элемента), и для ее способных к трансмутации изотопов указано сечение (в барнах) захвата тепловых нейтронов, причем аналогичные данные приведены также для получаемого дочернего элемента (элементов).

В процессе конверсии родительский элементо-дочерний элемент могут также появиться и второй, и третий дочерние элементы. Далее в процессе основное внимание уделяется желаемому продукту (т.е. дочернему химическому элементу), другие же образования только регистрируются. В соответствующих таблицах также приведено (в мас.%) обогащение способных к трансмутации/трансмутированных изотопов родительского химического элемента/дочернего химического элемента.

Первой приводится общая таблица (табл. 6 ниже), содержащая все химические элементы с атомным номером Ζ, указанные один за другим в пронумерованном порядке, которые могут быть трансмутированы в соответствии с настоящим изобретением. Таблица также содержит соответствующие изотопы родительского и дочернего элементов с массовым числом А, а также соответствующие данные по сечению захвата нейтронов, выраженные в барнах (Ь).

- 7 032348

Таблица 6

	Ζ %	А	Ь	Ζ %	А	Ь
1.	23ν		3,0	—>	24Сг
	0,25%	50	60,0
	99,75%	51	4,9		83,76%	52	0,7
2.	25Μη		13,3	—>	26Ее
	100,00%	55	13,3		91,66%	56	2,6
3.	310а		2,7	—>	270е
	60,40%	69	2,2		20,52%	70	3,0
	39,60%	71	3,6		27,43%	72	0,8
4.	ЗЗАз		4,5	—>	348е
	100,00%	75	4,5		9,02%	76	85,0
5.	35Вг		6,9	—>	ЗбКг
	50,53%	79	11,0		2,27%	80	11,8
	49,47%	81	2,7		11,56%	82	29,0
6.	45Ρή		144,8	—>	46Р0
	100,00%	103	144,8		10,97%	104	0,6
7.	47Ад		63,3	—>	4800
	51,35%	107	37,6		0,88%	108	1,1
	48,65%	109	91,0		12,39%	110	11,0
					+46Р0	108	8,5
8.	518Ь		4,9	—>	52Те
	57,25%	121	5,7		2,46%	122	3,4
	42,75%	123	3,8		4,61%	124	6,8
					+508п	122	0,2
9.	53Ι		6,1	—>	54Хе
	100,00%	127	6,1			128	8,0
					+52Те	128	0,2
10.	55Сз		29,0	—>	56Ва
	100,00%	133	29,0		2,42%	134	2,0
		134	151,0		6,59%	135	5,8
11.	571_а		9,0	—>	58Се
	0,09%	138	57,0
	99,91	139	8,9		88,48%	140	0,5
12.	59Рг		11,5	—>	60Ν0
	100,00%	141	11,5		27,11%	142	18,7
13.	60Ν0		50,5	—>	61 Рт
	17,22%	146	1,4		0, %	1,47	168,4
	5,73%	148	2,5		0, %	149	1400,0
	5,62%	150	1,2		0, %	151	700,0
					+ 628т	1,47	57,0
					+ 628т	149	42080,0
					+ 63Еи	151	9100,0
14.	628т		5922,0	—>	63Еи
	7,44%	150	104,0			151	9100,0
	26,72%	152	206,0			153	312,0
					+640с!	152	735,0

- 8 032348

15.	64(30		49700,0	—>	65ТЬ
	0,20%	152	735,0
	24,87%	158	2,2		100,00%	159	23,4
	21,90%	160	0,8		+ Эу	161	600,0
					+ Ей	153	312,0

16.	65ТЬ		23,4	—>	66 Эу
	100,00%	159	23,4		2,29%	160	56,0
17.	66Эу		994,0	—>	67Но
	0,05%	156	33,0
	0,09%	158	43,0
	28,18	164	2840,0		100,00%	165	64,7
					+ 64(30	157	259000,0
					+ 65ТЬ	159	23,4
18.	68Ег		159,0	—>	69Тт
	0,13%	162	19,0
	1,56%	164	13,0
	27,07%	168	2,7		100,00%	169	100,0
	14,88%	170	5,8		+ 67Но	163
					+ 67Но	165	64,7
					+ 70УЬ	171	48,6
19.	70УЬ		34,8	—>	71 1_и
	31,84%	174	69,4		97,40%	175	21,0
	12,37%	176	2,8		+ 72 Ηί	177	373,0
20.	71 1_и		74,0	—>	72Ηί
	97,40%	175	21,0
	2,60%	176	2065,0		18,50%	177	373,0
21.	72НГ		104,0		73Та
	0,18%	174	561,0
	18,50%	177	373,0
	35,23%	180	13,0		999,98	181	20,5
					+ 71 Ι_ιι	175	21,0
					+ 72НГ	178^т2
22.	74\Л/		18,3	—>	75Ке
	0,13%	180	30,0
	30,64%	184	1,7		37,07%	185	112,0
	28,41%	186	37,9		62,93%	187	76,4
					+ 73а	181	20,5
23.	75Ке		89,7	—>	76,05
	37,07%	185	112,0		1,59%	186	80,0
	62,93%	1887	76,4		13,30%	188	4,7
					+	187	320,0
					+	189	25,0
24.	80Нд		372,3	—>	> 81ΤΙ
	0,14%	196	3080,0
	29,80%	202	4,9			203	11,4
	6,85%	204	0,4			205	0,1
					+ 79Аи	197	98,6
25.	90Τή		7,3	—>	> 91 Ра
	100,00%	232	7,3			233	39,5
					+ 921Ι	233 (η,γ)	45,5
						233 (η,ΐ)	529,0
						233 Σ	574,5

Оксиды, карбиды, нитриды и наиболее важные соединения способных к трансмутации родительских соединений следующие: УО₂, У₂О₅, УС, ΥΝ, У81₂; МпО₂, Мп8, МпС1₂; Са₂О₃, ОаЛз; Аз₂8₃; А§С1; ⁸Ь2^Оз, ^8Ь2⁸з^; Ь^а2^Оз, ЬаРз^{; Рг}2^Оз, РгРз^; ΝάΡ3^{; 8т}2^Оз, ⁸тРз^{; ТЬ}2^Оз, ТЬРз^; й^у2^Оз, О^урз^;

- 9 032348

ЕГ2О3, ЕгЕэ; ΥΜ.);, УЬЕэ; Ь^Оэ, ЬиНа; НЮ₂, НЕС, ΗίΝ, 41¾ \ΥΟ;, №С, №8ΐ₂, \Υ8₂; Κ^Ογ; Н§8; ТЬО, ТИС.·. ТЙЕ4, ТЫд, М.

Далее по тексту решения в соответствии с настоящим изобретением будут проиллюстрированы на примере некоторых реакций трансмутации, указанных в табл. 6 под порядковыми номерами 3, 13, 14, 15, 17, 18, 19, 22, 23, 24 и 25, и для этих реакций дается расширенный набор изотопов, участвующих в соответствующей реакции мишень (родительский элемент)^продукт (дочерний элемент), с указанием доли изотопа в массовых процентах, соответствующие сечения захвата нейтронов в барнах, периоды Т(1/2) полураспада, типа испускаемого излучения и, наконец, некоторые важные процессы трансмутации. Примеси в мишени (родительском элементе) считаются характерными примесями в предположении, что химическая чистота мишени (родительского элемента) составляет 99,9%. Активация данных примесей в расчет не принимается.

Пример 1.

Г аллий^германий.

Примеси в Оа: характерные примеси отсутствуют.

Таблица 7

31Са	%	барн 2,7	Т(1/2)	излучение
69	60,40	2,2
70^т			0,0 сек	Υ
70			21,1 минут	е“у
71	39,60	3,6
72^т			0,0 сек	Υ
72			14,1 часов	θΥ
32Се	%	барн	Т(1/2)	излучение
		2,2
70	20,52	3,0
71^т			0,0 сек	Υ
71			11,4 часов	е⁺К
71	27,43	0,8
73^т			0,5 сек
73	7,76	15,1
74	36,53	0,4
75			1,4 часов	θ“Υ
76	7,76	0,1
77^т			53,0 сек	е^_
77			11,3 часов

Оа69^Оа70^Ое70; +Ζη70

Оа71^Оа72^Ое72.

Пример 2.

Неодим^прометий.

Здесь прометий не имеет стабильных изотопов. Примеси в N4: Ьа, Се, Рг, 8т; Υ; 81; Ее.

Таблица 8

60Ν6	%	барн 50.5	Т(1/2)	излучение
142	27,11	18,7
143	12,17	337,0
144	23,85	3,6	2,1*15¹⁵ лет	а
145	8,30	42,0
146	17,22	1,4
147			11,0 суток	е^_	Υ
148	5,73	2,5
149			1,7 часов	е^_	Υ
150	5,62	1,2
151			12,4 минут	е“	Υ

61 Рт	%	барн		Т(1/2)	излучение
			60,0

- 10 032348

146 147	168,4	5.5 лет 2.6 лет	е γ К е^_
148^т	10600,0	41,3 суток	е“у
148		5,4 суток	е“у
149		53,0 часов	е“у
150		2,7 часов	е“у
151		1,1 суток	е“у

(a) Ш146^Ш147^Рт147^-8т147.

(b) Ш148^Ш149^Рт149^-8т149.

(c) N4150^ Ш151^Рт151^8т151^-Еи151.

Пример 3.

Самарий^европий.

Примеси в 8т: Οά; Са, Υ; Мд, 8ΐ; Ре.

Таблица 9

628т	%	барн	5922,0	Т(1/2)	излучение
144	3,09		0,7
145				340,0 суток	е⁺у К
146				5,0*10⁷ лет	а
147	14,97		57,0	1,0*10¹¹ лет	а
148	11,24		2,4
149	13,83		42080,0
150	7,44		104,0
151			15170,0	90,0 лет	е“у
152	26,72		206,0
153			420,0	46,3 часов	θ“Υ
154	22,71		8,4
155				22,3 минут	е“у
156
63Еи	%	барн	4530,0	Т(1/2)	излучение
151	47,82		9100,0
152^т				9,2 часов	е^±уК
152			12800,0	12,2 лет	β^±γ К
153	52,18		312,0
154			1340,0	8,6 лет	е“у
155				4,7 лет	е“у

(a) 8т144^8т145^Рт145 ΑΝ4145.

(b) (8т150+)^8т151^Еи151^Еи152^т^Еи152^О152.

(c) (8т150+)^8т151^8т152^8т153^Еи153.

(ά) 8т152^8т153^Еи153^8т154^8т155^Еи155^О4155.

(ί) 8т154^8т155^Еи155^Еи156^О4156.

Примечание: здесь в процессе реакции 8т149 ^8т150 8т150 значительно обогащается, это обогащение обозначено символом (8т150+).

Пример 4.

Г адолиний^ тербий.

Примеси в Οά: Νά, Ей, ТЪ; Υ; А1, 81, Са, Ре, Ад.

Таблица 10

а 64Сс1	%	барн 49700,0	Т(1/2)	излучение
152	0,20	735,0	1,1*10¹⁴	а
153			240,4 суток	е⁺у К
154	2,15	85,0
155	14,73	61100,0
156	20,47	1,5
157	15,68	259000,0
158	24,87	2,2
159			18,5 часов	е“у
160	21,90	0,8
161			3,6 минут	θ-γ

- 11 032348

Ь 65ТЬ	%	барн 23,4	Т(1/2)	излучение
159	100	23,4
160		592,0	72,3 суток	е“у
161			6,9 суток	е“у
162			2,0 часов	е“у

В ходе активации Θά в процессе реакции Θά152^Θά153 в 100% случаев происходит испускание излучений е⁺ и К. В частности:

(a) Θά152^Θά153^Επ153;

(b) (Θά158+)^Θά159^ΤΒ159 (эта реакция может быть использована);

(c) Οά160^Θά161^ΤΒ161^ϋγ161;

(ά) Θά160^Θά 161 ^ТЪ161 ^ТЪ162^Ώγ 162.

Пример 5.

Диспрозий^гольмий.

Примеси в Оу: ТЪ, Υ, Но, УЪ, Ег, Са.

Таблица 11

а 66 Эу	%	барн	994,0	Т(1/2)	излучение
156	0,05		33,0
157				8,5 часов	е⁺ у К
158	0,09		43,0
159				139,0 суток	е⁺γ К
160	2,29		56,0
161	18,88		600,0
162	25,53		194,0
163	24,97		124,0
164	28,18		2840,0
165^т				1,2 минут	θ-γ
165			564,0	2,3 часов	е-γ
166				80,2 часов	θ-γ
167				4,4 минут	е-γ
Ь	%	барн		Т(1/2)	Излучение
67Но			64,7
165	100		64,7
166^т				1200 лет	Υ
166				26,8 часов	θ-γ
167^т				30 лет
167				3,0 часов	θ-γ

При получении Но следует избегать избыточной активации системы, так как можно легко пропустить Но165. В случае Ώγ157 и Ώγ159 происходят следующие процессы (в 100% случаев происходит испускание излучений е⁺ и К):

(a) [)\Ί56^[)\Ί57^ΤΜ57;

(b) [)у158^[)у159^ТЫ 59;

(c) Ώγ164^Ώγ165™^Ώγ165^Ηο 165 (эта реакция может быть использована).

При избыточной активации может произойти разветвление процесса:

(ά) Ώγ164^Ώγ165“^·Ώγ165^Ώγ166^Ηο166“^Ηο166^ΕΓ166.

Пример 6.

Эрбий^туллий.

Примеси в Ег: Оу, Но, Тт; Υ; Са, Те.

- 12 032348

Таблица 12

68Ег	%	барн	159,0	Т(1/2)	излучение
162	0,13		19,0
163				75,0 минут	е¹ у К
164	1,56		13,0
165				10,3 часов	е¹ у К
166	33,41		19,6
167^т				2,5 сек	Υ
167	22,90		659,0
168	27,07		2,7
169				9,4 суток	е“у
170	14,88		5,8
171			280,0	7,5 часов	е“у
69Тт	%	барн	100,0	Т(1/2)	излучение
167				9,6 суток	Υ к
168				87,0 суток	е у К
169	100,00		100,0
170			169,0	128,6 суток	е¹ у К
171			~ 100,	1,9 лет	θ“Υ

(a) Ег162->Ег163 —Но163.

(b) Ег164—Ег165—Но165.

(c) (Ег168+)—Ег169—Тт169.

(б) Ег170—Ег171 — Тт171 — УЬ171.

Пример 7.

Иттербий—лютеций.

Примеси в УЬ: Ьа, Тт, Ι.ιι; Са, Ре.

Таблица 13

70УЬ	%	барн	34,8	Т(1/2)	излучение
168	0,13		2230,0
169^т				46,0 сек	Υ
169				32,0 суток	е¹ у К
170	3,03		11,4
171	14,31		48,6
172	21,82		0,8
173	16,13		17,1
174	31,84		69,4
175^т				0,0 сек	Υ
175				101,0 часов	θ^_Υ
176	12,73		2,8
177^т				6,5 сек	Υ
177				1,9 часов	е-γ
71 1_и	%	барн	74,0	Т(1/2)	излучение
174^т				90,0 суток	Υ
174				163,0 суток	Υ к
175	97,40		21,0
176^т			16,7	3,6 часов	е¹ у К
176	2,60		2065,0	6,7*1О¹⁰ лет	е-γ
177^т			2,8	160,4 суток	е-γ
177			1000,0	6,7 суток	е-γ

(a) УЬ168—УЬ169^т—УЬ169—Тт169.

(b) УЬ174—УЬ175^т—УЬ175—Ьи175.

(c) УЬ 176—УЬ 177^т—УЬ 177—Ьи 177^т—Ьи 177—НГ177. Пример 8.

Вольфрам—рений (—осмий).

Примеси в Ш: Мо; Мд, 8ί; Са, Тц Ре, Си, 8п, РЬ.

- 13 032348

Таблица 14

75\Л/	%	барн	18,3	Т(1/2)	излучение
180	0,13		30,0
181				121,2 суток	е⁺у К
182	26,41		20,7
183^т				5,3 сек	Υ
183	14,40		10,1
184	30,64		1,7
185^т				1,6 минут	Υ
185				75,1 суток	θ“Υ
186	26,41		37,9
187			90,0	23,7 часов	θ“Υ
75Е?е	%	барн	89,7	Т(1/2)	излучение
184				38,0 суток	γΚ
185	37,07		112,0
186^т				1,0 часов	Υ
186				88,9 часов	е¹ у К
187	62,93		76,4	4,1*1О¹⁰ лет
188^т			2,0	18,6 минут	Υ
188			~ 2,0	17,0 часов	е-γ
7605	%	барн	16,0	Т(1/2)	излучение
186	1,59		80,0
187	1,64		320,0
188^т				26,0 суток	Υ
188	13,30		4,7

(a) Ш180>Ш181>Та181.

(b) \\4 84 >\\4 85^ш >Ао185 >Ке185.

(c) ΥΥΊ86 ΑΥΊ87 >1\е187 (и/или вольфрам>рений>осмий).

(б) XV184 >Ш185^т>Ш185>Ке185>Ке186^т>Ке186>Оз186; +Ш186.

(е) Ш186>Ш187>Ке187>Ке188^т>Ке188>Оз188^т>Оз188.

(ί) Ш186>Ш187>Ш188>Ке188^т>Ке188>Оз188^т>Оз188. Пример 9.

Рений>осмий.

Примеси в Ке: Ре, Мо; А1, Сг, Со, N1, Си; Τι, Ζγ.

Таблица 15

75Ре	%	барн	89,7	Т(1/2)	излучение
184				38,0 суток	Υ к
185	37,07		112,0
186^т				1,0 часов	Υ
186				88,9 часов	е^± γ К
187	62,93		76,4	4,1 *10¹ лет
188^т			2,0	18,6 минут	Υ
188			~2,0	17,0 часов	е-γ
760з	%	барн	16,0	Т(1/2)	излучение
184	0,02		3000,0
185				93,6 суток	е¹ γ К
186	1,59		80,0
187	1,64		320,0
188^т				26,0 суток	Υ
188	13,30		4,7
189^т				5,8 часов	Υ

- 14 032348

189	16,10	25,0
190^т		0,0	9,9 минут	Υ
190	26,40	13,1
191^т		9,2	13,1 часов	Υ
191		3,9	15,4 суток	е-γ
192	40,95	2,0
193		~ 600,0	30,6 часов	е-γ
194			1,9 лет	е^—

(a) Ке185^Ке186^т^Ке186^Оз186; +№186.

(b) Ке187^Ке188^т^Ке188^Оз188^т^Оз188.

Активация полученного таким образом Оз может быть продолжена в процессе осмий^осмий:

(c) Оз186^Оз187, (ά) Оз188^Оз189^т^Оз189.

Пример 10.

Ртуть^таллий+золото.

Примеси в Нд: характерные примеси отсутствуют.

Таблица 16

80Нд	%	барн	372,3	Т(1/2)	излучение
196	0,14		3080,0
197^т				23,8 часов	е⁺у К
197				64,1 часов	е⁺у К
198	10,02		2,0
199^т				42,6 минут	Υ
199	16,84		2150,0
200	23,12		60,0
201	13,22		7,8
202	29,80		4,9
203				46,6 суток	θ-γ
204	6,85		0,4
205				5,1 минут	θ“γ
206				7,5 минут	θ-γ
81ΤΙ	%	барн	3,4	Т(1/2)	излучение
203	29,50		11,4
204				3,8 лет	е“ К
205	70,50		0,1
206				4,3 минут	е^_
94Аи	%	барн	98,6	Т(1/2)	излучение
197^т				7,4 сек	Υ
197	100,00		98,6
198^т				2,2 суток	Υ
198			26000,0	2,7 суток	θ-γ
199			33,8	3,1 суток	θ-γ

(a) Нд196^Нд197^т^Нд197^Аи197.

(b) Нд196^Нд197^т^Нд197^Аи197^т^Аи197.

(c) Нд196^Нд 197^т^Нд197^Аи197^т^Аи197^Аи198^Аи199 Нд199^т^Нд199.

(ά) Нд202^Нд203^Т1203.

(е) Нд204^Нд205^Т1205.

Пример 11.

Торий^протактиний (^уран).

Примеси в Т1г Ν; А1; Са; Ре; Мд; 81.

- 15 032348

Таблица 17

90ТИ	%	барн	7,3	Т(1/2)	излучение
232	100,00		7,3	1,4*10¹⁰ лет	αγ
233			1580,0	21,8 минут	е^_ γ 1
234			2,0	24,1 суток	θ-γ

91 Ра	%	барн	Т(1/2)	излучение
233 234^т 234 235^т		39,5	27,0 суток 1,1 минут 6,7 часов 24,0 минут	θ-γ е^—γ 1 е^— γ 1 е^_

9211	%	барн	7,5	Т(1/2)	излучение
233			45,5	1,6*10° лет	α γ 1
234	0,00		100,0	2,4*10⁵ лет	αγ
235^т				26,5 минут	Υ
235	0,72		98,8	7,0*10⁸ лет	а γ 1
236			5,1	2,3*10⁷ лет	αγ
237				6,7 суток	θ-γ
238	99,27		2,7	4,4*10⁹ лет	αγ
239			24,8	22,4 минут

Замедлителями из Т11 могут быть ТЪО₂; Т11С₂.

Элементы, полученные в результате альфа-распада, в табл. 17 не зарегистрированы.

В таблице ниже подробно, т.е. по элементам и по изотопам, описана происходящая реакция деления ядра (η, ί):

Τϊί	233	15,0 барн
Ра	233^т	500,0 барн
	234	5000,0 барн
и	233	529,0 барн
	234	0,0 барн
	235	582,0 барн
	236	0,0 барн
	237	0,3 барн
	238	0,0 барн
	239	14,0 барн

(a) Тй232^Тй233^Ра233^и233.

(b) Тй232^Тй233^Тй234^Ра234^т^Ра234^и234^и235^т^и235.

(c) ТЙ232^ТЙ233^ТЙ234^Ра234^т^Ра234^Ра235^и235^т^и235.

Возвращаясь к некоторым вопросам реализуемости промышленной трансмутации в соответствии с настоящим изобретением, можно добавить следующее.

В качестве рабочей гипотезы принимается, что плотность потока тепловых нейтронов, которые могут быть термализованы внешними и внутренними замедлителями, составляет 1х10¹⁴ нейтрон/см²/с, поверхность активации кассеты составляет 1 м²=10000 см², а плотность массы мишени (родительского элемента) составляет г(моль)/см², т.е. она соответствует атомной единице массы (а.е.м.) рассматриваемого химического элемента, выраженной в единицах г/см², например для элемента 451К11 103 плотность массы мишени, выполненной из 45КИ 103, равна 102,9 г(моль)/см², так как данный элемент на 100% состоит из своего изотопа с массовым числом 103. Это означает, что полная масса мишени (материнского элемента) в одной кассете составляет 1029 кг. Тогда возникают вопросы: насколько долго следует выполнять активацию мишени (здесь потери, увеличение эффективности, защита и т.д. не учитываются) и сколько дочерних элементов можно произвести в данной мишени? Молярная плотность (а.е.м. - атомные единицы массы) массы была выбрана из-за того, что при этом каждая мишень (родительский элемент) содержит одинаковое количество атомов, т.е. в каждой мишени имеется 6,022142х10²³ атом на моль. Если плотность потока тепловых нейтронов составляет 1х10¹⁴ нейтрон/см²/с, принимая сечение захвата нейтрона за 1 барн, проще говоря, для активации всей молярной массы потребуется 6,022142⁹ с или 190,961 лет (если считать в годах, каждый из которых состоит из 365 суток). В случае, например, родия (а также и других элементов) это время активации должно быть раз

- 16 032348 делено на фактическое значение сечения для получения времени активации, требуемого для рассматриваемого элемента. Для родия это ведет к величине 190,961/144,8=1,318 лет. Т.е. для календарного года в 365 суток вышеуказанное количество родия нельзя трансмутировать полностью (так как его сечение составляет менее 190,9), и его дочерний элемент будет вырабатываться в количестве 780,7 кг в год на одну кассету.

С учетом вышеизложенных сведений для рассмотренных выше двадцати пяти различных мишеней (родительских элементов) в нижеприведенной табл. 18 указаны значения сечения (в барнах), атомная единица массы г(моль) (в граммах), объемная плотность Ό (в г/см³), длина Ьет для 1 см², полное время Т_ас1;_¥а1;_оп активации (в годах), а также полная активированная масса, которую ожидается активировать за один календарный год в кассете с площадью активации в 1м². В таблице десять мишеней (родительских элементов) помечены звездочкой (*). Это означает, что эти мишени гомогенны по содержанию своих изотопов, т.е. они состоят из одного изотопа порядка на 100%.

Таблица 18

	Ζ	барн	г(моль) (г)	ϋ (г/см³)	1 ст	Тас1\|уа1юп (ГОДЫ)	(кг/м²)/год
1.*	23У	3,0	50,9	6,11	8,3	64,653	7,996
2*	25Мп	13,3	54,9	7,30	7,5	14,358	38,236
3.	31Са	2,7	69,7	5,90	11,8	70,726
4*	ЗЗАз	4,5	74,9	5,73	13,0	42,435	17,650
5.	35Вг	6,9	79,9	3,12	25,6	27,675
6.*	45ΚΪΊ	144,8	102,9	12,41	8,3	1,318	780,728
7.	47Ад	63,3	107,8	10,50	10,2	3,016
8.	518Ь	4,9	121,7	6,69	18,2	38,971
9.*	541	6,1	126,9	4,93	25,7	31,305	40,536
10*	55Сз	29,0	132,9	1,87	71,0	6,585	201,822
11.*	571 а	9,0	138,9	6,14	22,6	21,218	65,463
12.*	59Рг	11,5	140,9	6,77	20,8	16,605	84,854
13.	60Νά	50,5	144,2	7,00	20,6	3,871
14.	628т	5922,0	150,3	7,52	20,0	0,032
15.	64(30	49700,0	157,2	7,90	19,9	0,004
16.*	65ТЬ	23,4	158,9	8,23	19,3	8,160	194,730
17.	660у	994,0	162,5	8,55	19,0	0,192
18.	68Ег	159,0	167,2	9,06	18,4	1,201
19.	70УЬ	34,8	173,0	6,96	24,8	5,487
20.	71 1 и	74,0	174,9	9,84	17,8	2,580
21.	72НГ	104,0	178,5	13,31	13,4	1,836
22.	74\Л/	18,3	183,8	19,30	9,5	10,4335
23.	75Ре	89,7	186,2	21,02	8,8	2,129
24.	80Нд	372,3	200,6	13,54	14,8	0,513
25.*	90ΤΪΊ	7,3	232,0	11,72	19,8	26,159	88,708

Очевидно, что толщину (Ьст) материала мишени следует делить на меньшие участки, при этом между полученными участками можно расположить внутренние замедлители. Длины таких участков могут зависеть от исходного спектра реактора (нейтронный поток меньше в диапазоне энергий промежуточных нейтронов, чем, например, в тепловом диапазоне исходного спектра нейтронов), следовательно, длины отдельных участков мишени могут быть разными.

Принимая во внимание вышеуказанные базовые данные, здесь предлагается три реализуемых на практике способа для увеличения производительности на промышленном уровне.

(a) Интенсивное охлаждение кассеты, содержащей конструкцию мишени-замедлителя по настоящему изобретению. Здесь благодаря охлаждению, с одной стороны, происходит увеличение плотности вследствие усадки элементов (зависящей от их коэффициентов термического расширения), составляющих конструкцию мишени-замедлителя. Это увеличивает сечение (в барнах) захвата нейтронов мишени, тем самым влияя на характеристики замедления, а, с другой стороны, скорость тепловых нейтронов будет меньше (порядка 2200 м/с), что может также давать полезный эффект. Т.е. предпочтительно и полезно оптимизировать рабочую температуру конструкции комбинированной мишени-замедлителя по настоящему изобретению.

(b) Увеличение используемого нейтронного потока (1 х 10¹⁴ нейтрон/см²/с). Во вступительной части настоящей заявки было отмечено, что ядерные реакции (γ, п) и (п, 2п) для данного изобретения имеют слишком низкий выход и поэтому не могут быть результативно использованы. Топливные сборки ядерного реактора могут быть расположены так, чтобы увеличить нейтронный поток на передней стороне кассеты до определенной степени, хотя это состояние не всегда можно поддерживать. Суть этого состоит в том, что увеличивается так называемая утечка нейтронов из реактора, примерная

- 17 032348 величина которой составляет 3,5±2,5%.

(с) Расположение делящегося элемента (элементов), например И233, И235 и т.д., спереди передней стороны кассеты. Предпочтительно, чтобы делящийся элемент был обогащен естественным элементом или даже И238 (обычной практикой является обогащение И238 посредством И235 на 2,05,0%). Здесь в единственном событии теплового деления (п, ί) в среднем производится 2,5 нейтрона, из которых примерно 0,09 нейтрона (~3,5%) представляет собой утечку, а фактический выход умножения (размножения) составляет ~1,4 нейтрона. Умножение нейтронов может вносить свой вклад в используемый нейтронный поток, увеличивая его в принципе на порядок, до 1 х10¹⁵ нейтрон/см²/с. Проблема здесь будет состоять в том, что, например, в случае И235 энергия в 1 кВт высвобождается при выходе 3,1х10¹³ делений в секунду, что очевидно выполняется и для покидающего реактор потока тепловых нейтронов той же величины.

Для того чтобы отводить это интенсивно высвобождающееся тепло, предлагается наносить делящийся элемент в виде, например, слоя на субстрат с толщиной слоя равной 0,1-2,0 мм. Для обеспечения хорошей теплопроводности и одинаковых коэффициентов теплового расширения данный субстрат должен быть выполнен из листового Х1 (фольги) толщиной 1,0-2,0 мм (опционально в сплаве с 2-5% Ве), причем поверхность слоя делящегося элемента также покрывают Х1.

Несколько кусков такой фольги с делящимся элементом могут быть расположены в кассете, специально приспособленной для этой цели. Пространство, ограничиваемое кусками фольги (листами), должно интенсивно охлаждаться. Есть основания полагать, что известные хладагенты годятся для охлаждения только до определенного предела. Таким образом, в качестве хладагента предлагается к использованию галлий, поскольку его температура кипения составляет порядка 2200°С, а его среднее сечение захвата нейтронов относительно мало - 2,7 барн. Делящийся элемент осаждают на стороны одного или более листов/кусков фольги Х1, которые также несут Х1 покрытие на своих внешних боковых поверхностях. Такой вариант осуществления является химически стойким и термостойким до 400-500°С. Пространство, образующееся между указанными листами, заполняют Са. действующим в качестве как замедлителя, так и хладагента. Для улучшения эффективности охлаждения можно организовать поток указанного Са. Дочерний элемент Се, производимый в галлиевом замедлителе и хладагенте, может быть отфильтрован при замене указанных делящихся элементов. Содержащую данный делящийся элемент кассету можно передвигать и обращаться с ней независимо от контейнеров с конструкциями комбинированной мишени-замедлителя по настоящему изобретению.

Claims

ФОРМУЛА ИЗОБРЕТЕНИЯ

1. Система нейтронной активации конструкции комбинированной мишени-замедлителя, выполненной с возможностью осуществления нейтронной активации в промышленном масштабе, при этом предусмотрена возможность выполнения нейтронной активации посредством нейтронов, испускаемых активной зоной ядерного реактора, имеющего корпус реактора, причем указанная конструкция содержит замедлители и мишени, расположенные снаружи указанного корпуса ядерного реактора на траектории распространения выполняющих активацию нейтронов, при этом данная конструкция мишени-замедлителя выполнена в виде одного блока, содержащего по меньшей мере два замедлителя и по меньшей мере две мишени, расположенные с чередованием по направлению распространения указанных нейтронов, а каждый из указанных замедлителей выполнен из вещества, сдвигающего энергию по меньшей мере части падающих нейтронов, исходно испущенных активной зоной ядерного реактора, в диапазон энергий тепловых нейтронов так, чтобы максимизировать количество тепловых нейтронов для активации.
2. Система по п.1, отличающаяся тем, что каждый замедлитель и каждая мишень заключены в оболочку по отдельности или помещены в кассету по отдельности.
3. Система по п.2, отличающаяся тем, что по отдельности заключенные в оболочку или помещенные в кассету замедлители и мишени расположены в контейнере.
4. Система по п.2, отличающаяся тем, что полная толщина мишени составляет по меньшей мере 2,0 см, а облучаемая поверхность кассеты составляет по меньшей мере 1000 см².
5. Система по любому из пп.1-4, отличающаяся тем, что замедлитель выполнен из по меньшей мере одного вещества, выбранного из группы, в которую входят

Н, Не, Ве, С, О, Мд, А1, 81, Са, КЬ, Ζγ, 8п, РЬ, В1; ϋ₂, Не₄, Ы₇, В₁₁, А1₄С₃, Х₁₅, РЬ₂₀₈; Н₂О, Ό₂Ο, парафин; ВеО, СО₂, МдО, А1₂О₃, 81О, 81О₂, 81С, ΖγΟ₂, ΖγΟ 8пО₂, РЬО, В1₂О₃, а также поликарбонаты (РС), полиэтилен (РЕ), полиимиды (Р1), политетрафторэтилен (РТЕЕ) и смесь указанных веществ.
6. Система по любому из пп.1-5, отличающаяся тем, что мишень выполнена из по меньшей мере одного вещества, выбранного из группы, в которую входят

V, Мп, Са, Аз, Вг, КЙ, Ад, 8Ь, I, Сз, Ьа, Рг, Ыб, 8т, Сб, ТЬ, Пу, Ег, УЬ, Ьи, Н£, ЭД, Ке, Нд, ТЙ; УО2, УХУ νε, Ж νδΪ2, МпО2, Мп8, МХСЕ; Са2О3, СаАз; Аз283; З^Оэ, 86283; Ьа2О3, Ьар3; РГ2О3, РЩ; Хб₂О₃, ХбЕ₃; 8т₂О₃, 8тЕ₃; Сб₂О₃, СбЕ₃; ТЬ₂О₃, ТЬЕ₃; Оу₂О₃, ЭуЕ₃; Ег₂О₃, ЕгЕ₃; УЬ₂О₃; УЬЕ₃; Ьи₂О₃, ЬиЕ3; НЮ2, Н£С, Н£Х, Н181₃; ЭДО3, ЭДС, ЭД81₂, ЭД82; Ке2О7; Нд8; ТЙО2, ТЙС2, ТЙЕ4, ТЙОЕ2, ТЙ82, а также

- 18 032348 любая смесь, и/или сплав, и/или комбинация указанных веществ.
7. Система по любому из пп.1-6, отличающаяся тем, что сечение захвата тепловых нейтронов (п, γ) в нейтронной активации для материала мишени и/или его изотопа составляет по меньшей мере 2,0 барн, а используемый поток тепловых нейтронов равен 1х 10¹⁴/нейтрон/см²/с.
8. Система по любому из пп.1-7, отличающаяся тем, что снабжена внешним охлаждением.
9. Система по любому из пп.1-8, отличающаяся тем, что делящийся материал расположен по направлению распространения нейтронов перед конструкцией мишени-замедлителя.
10. Система по любому из пп.1-9, отличающаяся тем, что по направлению распространения нейтронов на задней стороне конструкции мишени-замедлителя расположен отражатель нейтронов.
11. Способ осуществления нейтронной активации конструкции комбинированной мишенизамедлителя в промышленном масштабе с увеличенной термализацией нейтронов с использованием ядерного реактора, имеющего активную зону и корпус реактора, окружающий активную зону, при этом ядерный реактор испускает нейтроны через корпус реактора, включающий следующие шаги:

располагают конструкцию комбинированной мишени-замедлителя на траектории распространения нейтронов вне указанного корпуса ядерного реактора, причем указанная конструкция содержит замедлители и мишени;

облучают нейтронами конструкцию комбинированной мишени-замедлителя, тем самым выполняя нейтронную активацию указанной конструкции, при этом конструкция мишени-замедлителя выполнена в виде одного блока, содержащего по меньшей мере два замедлителя и по меньшей мере две мишени, расположенные с чередованием по направлению распространения указанных нейтронов, а каждый из указанных замедлителей выполнен из вещества, сдвигающего энергию по меньшей мере части падающих нейтронов, исходно испущенных активной зоной ядерного реактора, в диапазон энергий тепловых нейтронов так, чтобы максимизировать количество тепловых нейтронов, используемых для нейтронной активации.
12. Способ по п.11, отличающийся тем, что шаг облучения указанной конструкции выполняют, используя поток тепловых нейтронов, равный 1х10¹⁴/нейтрон/см²/с.