CN104937671A - 用于中子活化方法的组合减速剂/靶 - Google Patents

用于中子活化方法的组合减速剂/靶 Download PDF

Info

Publication number
CN104937671A
CN104937671A CN201380071121.9A CN201380071121A CN104937671A CN 104937671 A CN104937671 A CN 104937671A CN 201380071121 A CN201380071121 A CN 201380071121A CN 104937671 A CN104937671 A CN 104937671A
Authority
CN
China
Prior art keywords
moderator
target
neutron
combination
neutron flux
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Granted
Application number
CN201380071121.9A
Other languages
English (en)
Other versions
CN104937671B (zh
Inventor
彼得·泰莱基
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Individual
Original Assignee
Individual
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Individual filed Critical Individual
Publication of CN104937671A publication Critical patent/CN104937671A/zh
Application granted granted Critical
Publication of CN104937671B publication Critical patent/CN104937671B/zh
Active legal-status Critical Current
Anticipated expiration legal-status Critical

Links

Classifications

    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/06—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by neutron irradiation
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H3/00—Production or acceleration of neutral particle beams, e.g. molecular or atomic beams
    • H05H3/06—Generating neutron beams
    • H—ELECTRICITY
    • H05—ELECTRIC TECHNIQUES NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • H05H—PLASMA TECHNIQUE; PRODUCTION OF ACCELERATED ELECTRICALLY-CHARGED PARTICLES OR OF NEUTRONS; PRODUCTION OR ACCELERATION OF NEUTRAL MOLECULAR OR ATOMIC BEAMS
    • H05H6/00—Targets for producing nuclear reactions
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02E—REDUCTION OF GREENHOUSE GAS [GHG] EMISSIONS, RELATED TO ENERGY GENERATION, TRANSMISSION OR DISTRIBUTION
    • Y02E30/00—Energy generation of nuclear origin
    • Y02E30/30—Nuclear fission reactors

Landscapes

  • Physics & Mathematics (AREA)
  • Engineering & Computer Science (AREA)
  • High Energy & Nuclear Physics (AREA)
  • Spectroscopy & Molecular Physics (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Plasma & Fusion (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • General Engineering & Computer Science (AREA)
  • Optics & Photonics (AREA)
  • Particle Accelerators (AREA)

Abstract

本发明涉及组合减速剂/靶结构，其明显提高核反应器中产生的中子在能谱的热范围内的初始能谱。所述组合减速剂/靶结构可应用于所有情况，其中对热中子，靶或者其中某些同位素的中子俘获截面为至少2.0barn。

Description

用于中子活化方法的组合减速剂/靶
本发明涉及可用于中子活化方法中的组合减速剂/靶结构。
由中子源，例如中子发生器或(热)核反应器产生的中子的初始能谱是已知的，所述初始能谱通常为所述中子源的特征。通常将离开核反应器的活性核心的中子的能谱的各种能量范围划分为：热范围(1meV至1eV)、中间范围(1eV至100keV)和快中子范围(0.1MeV至15MeV)，其中0.1MeV至1.0MeV的范围也称为超热范围，而具有约2.0MeV的平均能量的中子为所谓的堆中子。此处以及下文中，如果没有不同的描述，术语“活化”总是指在热范围内进行的活化。在热范围内，活化主要通过(n,γ)反应进行，但(n,p)反应也在较小程度上出现在该范围内。此外，在该能量范围内，在D2和Be情况下的(γ,n)反应，对于Li和Be的(n,α)反应也起到一些作用。(n,f)裂变方法将稍后讨论。此外，在中间范围内，可出现所谓的“共振子”，这也可小程度地贡献于靶的活化。在堆和快中子的情况下，(n,γ)反应不是特征反应类型和/或其它其它核反应如(n,2n)反应由于它们效率低而不能在工业规模上被利用。
目前，中子活化方法是已知的，它们应用于许多领域，例如用于各种诊断目的的同位素产生领域。特别是，这类方案公开于例如EP专利No.0,791,221B1和国际公开No.WO2008/060663A2中。
本发明的主要目的是借助利用用于辐射的中子而尽可能有效地增强中子活化方法的效率。
在本发明一个方面中，以上目的通过使用根据权利要求1的组合靶/减速剂结构实现。所述组合靶/减速剂结构的可能其它优选实施方案描述于权利要求2-12中。
在中子活化期间，通过中子辐射而活化(以及因此通过各种衰变机制转化/嬗变)的物质(即靶)经受来自中子源(例如来自核反应器或中子发生器的活性核心)的具有给定能谱的中子通量，其中所述能谱是所用来源的特征。达到靶的初始中子谱受沿着中子的传播路径位于所述中子源与靶之间的材料影响。如果例如中子在反应器的水平通道中向靶行进，则可在中间空间中设置各种波束锁和热化过滤器。如果靶设置在反应器壁的外部，例如在匣盒(容器)中，则上述内容同样适用；在这种情况下，反应器壁本身形成中间空间的一部分。
我们的研究显示，优选以使得热中子通量尽可能大，优选接近最大值的方式调整进入靶中的中子能谱或者改变所述能谱。
此外，我们得出结论，为增强活化方法的效率和提高嬗变率，优选使靶和减速剂形成单一单元，即，组合靶/减速剂结构的形式，以使得在活化期间，减速剂至少部分地设置在靶中，即在其沿着中子通量的传播方向的总体积中。特别地，减速剂在靶的如下位置并入/插入，在该位置初始中子通量的热中子已沿着它们传播穿过所述靶的路径以明显程度，优选至少70％，更优选至少80％，又更优选至少90％，最优选至少95％吸收到靶中并因此活化了靶的被辐射部分。设置在靶的该位置处的减速剂优选由使进入所述靶的初始中子通量的中间(超热)范围热化并因此提高中子热利用因数的减速剂提供。可沿着中子的传播方向在产生热化中间(超热)中子的那部分减速剂以后(或下游)设置另一靶或另一组合靶/减速剂结构；在后一种情况下，类似地，并入的减速剂用于将残余快中子热化。即，通过靶片和减速剂以交替方式相继设置在靶中，初始中子谱至多约70-95％，更优选至多约80-95％转变成能量中的热范围，因此，由初始中子谱提供的总热中子通量可几乎被加倍。
初始辐射中子通量中的热中子可至多100％地被靶(理论)吸收，然而，对于入射中子通量的传播路径中的一些元素而言也可以优选应用截面厚度小于以上总热吸收长度的靶片(例如在这些情况下，Sm：2.0cm；W：10.0cm；Re：4.0cm)。
各元素的单一热吸收区的长度(即靶中的特定吸收厚度)可基于辐射物理因素确定。我们进行的研究显示，如果(热)中子俘获截面落入约15-18000barn的范围内，或者优选落入约20-6000barn的范围内，则对于各天然元素(即不仅对于示例元素Sm、W和Re)，在约1.5cm的材料深度开始形成中间吸收区。此外，最小量的快中子在约1.5cm的相同深度也开始减慢。
也就是说，吸收中出现明显的支化点(区段)，减慢了从辐射正面起约1.5cm深度下靶中的热和中间以及快中子区(假定热截面落入15-8000barn的范围内)。
具体而言，Sm靶、W靶和Re靶中的热吸收长度分别为1.5-2.5cm、1.5-15.0cm和1.5-5.0cm。
如果中间区(即1eV至100keV的能量范围)被热化，则由此所得热中子通量可小于初始谱的热部分，因为通常中间中子通量小于热通量。然而，这基本不改变以上结果。根据本发明，中间减速剂(此处以及下文，称为mod.i.)为设置在靶中，即在其总体积内的减速剂。靶的总厚度可分割成片，减速剂可围绕片放置；为此，还考虑了可通过理论计算测量或测定/估测的各种种类/能量的中子的吸收长度。基于这一概念，来自初始中子谱的不同能量范围的减速剂热化中子可设置在各自具有如上所述测定的特定厚度的各个靶片之间。例如，除中间减速剂外，也可使用超热(0.1MeV至1.0MeV)减速剂(下文称为mod.e.)，甚至是与所述中间减速剂整合的形式(从现在起称为mod.i.+e.)。重要的是，在将中间和/或超热范围热化的情况下，组合通量不会明显降低，而中子谱在能量上向较低中子能量转变。(快中子通量降低，且少数快中子变成中间/超热状态。)
类似地，快中子(具有1.0MeV至15.0MeV范围内的能量)可通过一种，但至多两种根据本发明的减速剂(下文称为mod.f.)热化。
因此，当活化进行时，沿着入射初始中子通量的传播方向设置在靶中的所谓内部减速剂可以以下类型的减速剂提供：
-中间减速剂(mod.i.)；
-超热减速剂(mod.e.)；
-任选，前两种的组合，优选为单一单元的形式(mod.i.+e.)；和
-快中子减速剂(mod.f.)。
链烷烃和/或聚乙烯(PE)中所述减速剂的总长度(即材料厚度)优选为40-50cm。考虑靶的化学元素的中子散射和碰撞系数特征，该长度(可)降低靶的厚度。
所述内部减速剂增加了辐射长度，这意味着，由于增加的辐射源/靶距离，在所述靶的离中子源更远的那些区域中出现中子通量的降低。
根据本发明，优选至少一种内部减速剂(例如类型mod.i.+e.)应用于靶内，优选两个靶片之间；由此，增强活化率。在最佳的情况下，对于上述元素，靶的厚度(即生产批量)与初始量相比可以此方式加倍，即，例如在Sm的情况下它可由2.5cm提高至5.0cm，在W的情况下由15.0cm提高至30cm，在Re的情况下由5.0cm提高至10.0cm。
优选，位于面对中子源的靶正面(即初始中子通量进入靶中的点)在靶与辐射源之间的所有材料(例如反应器壁、水、闸、过滤器等)形成热减速剂(从现在起称为mod.t.)，其与上文描述相符，可认为是所谓的外部减速剂。该外部减速剂包含设置在中子源与靶之间且部分地改变初始中子谱的所有材料。如果热中子通量仍可被提高，则所述外部减速剂可用设置在靶正面之前的正真减速剂完成。为此，优选可推荐的石墨层，具有优选几cm，更优选约5cm的厚度。
优选，可在靶的后面(即沿着中子通量的传播方向距离中子源最远离并用作靶内传播的中子离开所述靶的出口表面的那些靶部分)使用中子反向散射(反照(albedo))中子反射器(从现在起称为mod.m.)。中子反射器mod.m.的最佳厚度对应于相应元素mod.m.的扩散长度(例如，所述厚度对C而言为50.2cm，对BeO而言为至少10.0cm，优选30.0cm)。还优选的是所述中子反射器mod.m.不仅设置在靶的背面，而且设置在容器的侧壁上(正面除外)，这是因为从反应器离开的中子不仅仅沿着垂直方向向靶行进。
此外，还优选的是，各减速剂分开地设置在盒中(或者在实验反应器的情况下，分开地罐装，因为这样所述减速剂可容易地放置，并且任选以自动化方式处理(借助例如自动化装载装置))。此外，还优选将靶分成若干片，所述片可分开地依次罐装，以使内部减速剂可容易地插入靶片之间。即，优选将靶物质和减速剂二者罐装。还优选的是，可将因此所得盒设置常用储存容器中，该容器容许各个靶盒从所述容器中分开取出和脱除。此外，鉴于上述原理，在一些示例实施方案中组合靶/减速剂结构可以以沿着辐射中子通量的传播方向的基本截面(a)-(d)实现，即下表1中从上至下的方向。
表1
如已经提过的，如果靶的热中子俘获截面为至少15barn，则可罐装或设置在盒中的上述内部减速剂(靶内的减速剂)是有用的。然而，对此不存在上限，Gd靶的长度(截面为49700barn)为约0.5cm(而对于其它元素，长度为约1.5cm)，这是例外的。显然，如果中子俘获截面小于15barn的最小值，则通过内部减速剂将靶分成片是没用的。在这类情况下，解决方法可以是将靶与减速剂沿着其整个长度混合，其中靶和减速剂优选作为粉末制备。考虑到通常大多数化学元素在粉末形式下式易燃这一事实，优选靶以碳化、氮化、氧化、硅化状态存在；尤其优选碳化物和氧化物状态，因为这些是优异的减速剂。显然，由于硼(B)的高中子俘获截面，硼化形式是不利的。还应避免，但不禁止氟化物、硫化物和氯化物状态。根据又一实施方案，如果例如靶不是碳化物和/或氧化物状态，则它可以以与水、链烷烃等制备的混合物的形式提供，为与水、链烷烃等制备的混合物的所述靶也可以是氧化的。
如果构成本发明靶/减速剂结构的粉末混合物以足够长的形式形成，则所需活化方法首先在所涉及的靶/减速剂中的热区段上进行，其位置相当难以预先预测。该区段之后是非活性区段，其中中间和超热中子被热化，然后快中子也同样重复。因此，在足够长的靶/减速剂粉末混合物结构中，在正面存在一个非活性区段，其后是2或3个活性/非活性区段。自然地，在可能的另一实施方案中，也可发生的是所述正面以活性区段开始。
以上靶/减速剂粉末混合物结构根本上与本发明的“设置在靶中的减速剂”概念相符。然而，与先前讨论的可罐装或可设置在分开的盒中的靶/减速剂片组合相比，不太有效。对于工业应用，基于本发明靶/减速剂结构的技术受到规定的靶的截面下限2.0barn的限制。根据这一点，特别地，可嬗变母元素(即靶)的至少一种可嬗变同位素应具有对于热中子为最小2.0barn的中子俘获截面。
本发明另一方面是以上结构在元素转化，即借助中子活化嬗变中的应用。所述嬗变的目的可以是制备某些同位素；在这种情况下，仅考虑靶(即母元素)的合适同位素是足够的。为证明本发明解决方案的可操作能力，在实验室条件下，对于中子谱中约45％±5％热中子比例，需要至少1*108n/cm2/s的中子通量。在粉末反应器的情况下，可通过反应器外部出来的中子通量对盒/容器系统而言为至少1*1014n/cm2/s。
根据本发明概念，以上中子通量可热化至约70％至95％，更优选约80％至95％的程度。因此，1*1014n/cm2/s的通量几乎是热中子通量。认为靶/减速剂粉末混合物结构对具有2.0-20.0barn的中子俘获截面的靶而言是更优选的，而超过20.0barn时，任选设置在盒中的组合靶/减速剂结构变得是更优选的。还认为，盒的活性表面(即可经受辐射的表面)为1m2(或10000cm2)，然而，至少1000cm2，且每个反应器可设置至少一个盒。此外，认为实际上可在每个反应器中离开活性核心的中子通量的传播路径中设置至少2个各自具有1m2的活性表面的盒(容器)。靶的总厚度为至少2.0cm。
作为热化过滤器，使用具有高氢含量的材料(例如H2O、D2O、链烷烃、聚乙烯、反应器级石墨等)，然而，从中子的热化(减速)方面看，不得不考虑中间空间的材料和靶本身的材料。根据对所述热化过滤器(或减速剂)设置的要求，这类材料的热中子俘获截面应为低的，而其热中子散射截面(分别考虑弹性和无弹性散射)应是高的。此外，这些材料的碰撞系数在碰撞中子热化方法中应尽可能低。
在具有高原子序数的元素(例如Pb、Bi)的情况下，减速剂也可屏蔽辐射源的γ辐射。在下表2中，汇总了优选用于本发明方案的减速剂；原子序数在元素的化学符号之前给出，并且在需要的情况下，即若某些元素的各种同位素可同样被利用时，化学符号后面还描述了质量数。表2还包含用于对本发明而言可视为优选的那些方法的元素的热中子的中子俘获截面值(以barn为单位表示)，所述方法为对弹性散射(coh)、无弹性散射(inc)和俘获(abs)。表2中收集的数据可例如在各种教课书中找到；就这点而言，可参考以下出版物：
●Neutron Cross Section-Brookheaven National Laboratory，2nd edition 1958；
●S.F Mughabghab et al.Neutron Cross Section：Neutron Resonance Parameters andThermal Cross Section v.1(Neutron Cross sections Series)(Vol1)-Saunders Col-lege Publishing；
●Nuclear Fission and Neutron-included Fission Cross-section(Neutron physics andnuclear data in science and technology)，Pergamon Press 1981；
●Atlas of Neutron Resonances，5th edition：Resonance Parameters and ThermalCross Sections.Z＝1-100S.F.Mughabghab，Elsevier Science(5th edition 2006).
表2
所列化学元素也可以以化合物、合金的形式提供；特别地，氢(H)单独情况下为高爆炸性的，因此，便利的是以氧化物的形式使用它，即作为H2O、D2O3。此处还提供一些其它实例：Be、BeO；C、CO2；Mg、MgO；Al、Al2O3；Si、SiO、SiO2、SiC；Zr、ZrO2(+5％CaO稳定剂)；铋锡铅合金(roses metal)Bi50/Pb28/Sn22(体积密度：9.85g/cm3，熔点：95℃，注释：由于其冷脆性，单独使用Sn是不利的；参见“tin platue”)；Pb、PbO；Bi、Bi2O3。
考虑减速剂物质的氧化物和/或碳化物是优选的这一事实，下表3汇总了上述减速剂物质的可能氧化物和碳化物；此处还描述了这些化合物的体积密度D(通常以g/cm3为单位表示，对于气体，以kg/m3为单位)、熔点TMP(以℃为单位)和沸点TBP(以℃为单位)。
表3
已提到的链烷烃、聚乙烯(PE)以及其它塑料，例如聚碳酸酯(体积密度：约1.2g/cm3，操作温度：至多115℃)，聚酰亚胺(PI；体积密度：约1.4g/cm3，操作温度：至多250℃)，例如kapton，聚四氟乙烯(PTFE；操作温度：至多180℃)，例如Teflon也可优选用作减速剂介质。然而，由于环境保护原因，后者由于其氟含量不是优选的。除PI外，这些材料不是抗辐射的。PE的操作温度的最小值是相当低的，仅为50℃。此处以及下文，材料的“操作温度”指所述材料用于本发明中子活化方法中时的温度值。
一种特殊情况是天然元素的分离同位素用作减速剂；为此，下表4给出一些实例；此处，还指明涉及的同位素(与天然组分相比)的含量(以质量％表示)。
表4
此处要注意的是，还优选表4中所列各种同位素的氧化物、碳化物和氮化物化合物(单独或者与母元素混合)，例如D2O、Li2O、B4C、BN、PbO。
还已提过的是，优选中子在靶和/或减速剂中借助尽可能少的碰撞减慢至热级。下表5汇总了，对一些减速剂材料，在减慢至热能级(0.025MeV)的情况下，具有2.0MeV初始能量的堆中子的碰撞系数。
表5
设置在中子源与靶之间的所有材料充当减速剂，因此减速剂可包含这样的材料(元素)，借助所述材料(元素)，恰在中子进入靶中以前所考虑的并用于最终活化的初始中子谱可变得更优选。
因此，该减速剂位于靶的正面并实际上充当热过滤器，其可通过各种元素Fe、水、Al、Pb、Bi的组合实现。
例如，在Sm、W和Re的情况下，可如下所述：热中子的总吸收所需的材料厚度在Sm、W和Re中分别为2.5cm、15.0cm和5.0cm。在这些厚度下，能谱的热部分已被吸收，并且由于靶中的中子碰撞和散射，中间(加上超热)范围和快中子范围变得变形且通量密度也降低。
在下文中，将详细讨论待通过本发明嬗变方法嬗变(转化)的示例化学元素的一些重要辐射物理特征。这些实例在各个表中编号，其中靶(母元素)→产物(子元素)转化由“→”表示。相关化学元素的原子序数在所涉及的元素名称的前面给出，而其同位素的质量数在名称的后面给出。对于相应的靶(母元素)及其可嬗变同位素，还提供了以barn为单位表示的热中子的中子俘获截面，对产生的子元素也提供了同样的数据。
在母元素/子元素的转化过程中也可出现第二和第三子元素。在下文中，在所述方法中关注的是所需产物(即子元素)的形成，其它形成仅被记录。母元素/子元素的可嬗变/嬗变同位素的丰度(以质量％为单位表示)也描述于相应的表中。
首先，提供总表(参见下表6)，其以编号方式顺序包含可根据本发明嬗变的具有原子序数Z的所有化学元素；该表还包含质量数A的母元素和子元素的相应同位素，以及以(b)arns为单位表示的相关中子俘获截面数据。
表6
可嬗变母元素的氧化物、碳化物、氮化物和最重要的化合物如下：VO2、V2O5、VC、VN、VSi2；MnO2、MnS、MnCl2；Ga2O3、GaAs；As2S3；AgCl；Sb2O3、Sb2S3；La2O3、LaF3；Pr2O3、PrF3；Nd2O3、NdF3；Sm2O3、SmF3；Tb2O3、TbF3；Dy2O3、DyF3；Er2O3、ErF3；Yb2O3、YbF3；Lu2O3、LuF3；HfO2、HfC、HfN、HfSi2；WO3、WC、WSi2、WS2；Re2O7；HgS；ThO2、ThC2、ThF4、ThOF2、ThS2。
在下文中，借助在表6中所列的反应编号3、13、14、15、17、18、19、22、23、24和25下的一些示例性嬗变反应阐述本发明方案，其中给出了相应靶(母元素)→产物(子元素)反应中涉及的扩展的同位素组，即以质量％为单位的同位素比例，以barn为单位的相关中子俘获截面、半衰期T(1/2)、发射的辐射类型和最终一些重要的嬗变方法。靶(母元素)中的杂质被认为是特性杂质，且假定靶(母元素)已具有99.9％的化学纯度。不考虑所述杂质的活化。
实施例1
镓→锗
Ga中的杂质：不存在特性杂质。
表7
Ga69→Ga70→Ge70；+Zn70
Ga71→Ga72→Ge72。
实施例2
钕→钷
此处，钷未获得稳定同位素。
Nd中的杂质：La、Ce、Pr、Sm；Y；Si；Fe。
表8
(a)Nd146→Nd147→Pm147→Sm147。
(b)Nd148→Nd149→Pm149→Sm149。
(c)Nd150→Nd151→Pm151→Sm151→Eu151。
实施例3
钐→铕
Sm中的杂质：Gd；Ca、Y；Mg、Si；Fe。
表9
(a)Sm144→Sm145→Pm145→Nd145。
(b)(Sm150+)→Sm151→Eu151→Eu152m→Eu152→G152。
(c)(Sm150+)→Sm151→Sm152→Sm153→Eu153。
(d)Sm152→Sm153→Eu153→Sm154→Sm155→Eu155→Gd155。
(f)Sm154→Sm155→Eu155→Eu156→Gd156。
注释：此处，在反应过程Sm149→Sm150中，Sm150明显富集；该富集由符号(Sm150+)指示。
实施例4
钆→铽
Gd中的杂质：Nd、Eu、Tb；Y；Al、Si、Ca、Fe、Ag。
表10
在Gd的活化期间，在反应过程Gd152→Gd153中，e+和K辐射以100％发射。特别是：
(a)Gd152→Gd153→Eu153。
(b)(Gd158+)→Gd159→Tb159。(可利用该反应。)
(c)Gd160→Gd161→Tb161→Dy161。
(d)Gd160→Gd161→Tb161→Tb162→Dy162。
实施例5
镝→钬
Dy中的杂质：Tb、Y、Ho、Yb、Er、Ca。
表11
当制备Ho时，应避免体系的过活化，因为可容易地绕过(pass)Ho165。在Dy157和Dy159的情况下，经历以下过程(e+和K辐射以100％发射)：
(a)Dy156→Dy157→Tb157；和
(b)Dy158→Dy159→Tb159，
(c)Dy164→Dy165m→Dy165→Ho165(可利用该反应。)
如果发射过活化，可出现的过程分支：
(d)Dy164→Dy165m→Dy165→Dy166→Ho166m→Ho166→Er166。
实施例6
铒→铥
Er中的杂质：Dy、Ho、Tm；Y；Ca、Fe。
表12
(a)Er162→Er163→Ho163。
(b)Er164→Er165→Ho165。
(c)(Er168+)→Er169→Tm169。
(d)Er170→Er171→Tm171→Yb171。
实施例7
镱→镥
Yb中的杂质：La、Tm、Lu；Ca、Fe
表13
(a)Yb168→Yb169m→Yb169→Tm169。
(b)Yb174→Yb175m→Yb175→Lu175。
(c)Yb176→Yb177m→Yb177→Lu177m→Lu177→Hf177。
实施例8
钨→铼(→锇)
W中的杂质：Mo；Mg、Si；Ca、Ti；Fe、Cu、Sn、Pb。
表14
(a)W180→W181→Ta181。
(b)W184→W185m→Wo185→Re185。
(c)W186→W187→Re187。(和/或：钨→铼→锇)
(d)W184→W185m→W185→Re185→Re186m→Re186→Os186；+W186。
(e)W186→W187→Re187→Re188m→Re188→Os188m→Os188。
(f)W186→W187→W188→Re188m→Re188→Os188m→Os188。
实施例9
铼→锇
Re中的杂质：Fe、Mo；Al、Cr、Co、Ni、Cu；Ti、Zr。
表15
(a)Re185→Re186m→Re186→Os186；+W186
(b)Re187→Re188m→Re188→Os188m→Os188。
因此得到的Os可在锇→锇过程中进一步活化：
(c)Os186→Os187。
(d)Os188→Os189m→Os189。
实施例10
汞→铊+金
Hg：不存在特性杂质。
表16
(a)Hg196→Hg197m→Hg197→Au197。
(b)Hg196→Hg197m→Hg197→Au197m→Au197。
(c)Hg196→Hg197m→Hg197→Au197m→Au197→Au198→Au199→Hg199m→Hg199。
(d)Hg202→Hg203→Tl203。
(e)Hg204→Hg205→Tl205。
实施例11
钍→镤(→铀)
Th中的杂质：N；Al、Ca、Fe；Mg、Si。
表17
Th减速剂可以为ThO2；ThC2。
注释：表17中没有记录由α-衰变产生的元素。
(n,f)裂变反应在此处详细给出，即基于每种元素和同位素：
(a)Th232→Th233→Pa233→U233。
(b)Th232→Th233→Th234→Pa234m→Pa234→U234→U235m→U235。
(c)Th232→Th233→Th234→Pa234m→Pa234→Pa235→U235m→U235。
现在讨论本发明工业规模嬗变的生产性的一些问题，可增加以下内容。
作为工作假说，假定可通过外部和内部减速剂热化的热中子通量为1*1014n/cm2/s，盒的活化表面为1m2＝10000cm2，且靶(母元素)的质量密度为g(mol)/cm2，即，它相当于以g/cm2为单位表示的所关心的化学元素的原子质量单位(amu)，例如对于元素45Rh 103，由45Rh 103构成的靶的质量密度等于102.9g(mol)/cm2，因为所述元素以100％由其质量数103的同位素构成。这意指单一盒中靶(母元素)的总质量为1029kg。问题则是：活化的靶应当多长(此处，不考虑损耗、效率的提高、屏蔽等)以及在所述靶中可产生多少子元素？选择质量摩尔(amu)密度，使得各个靶(母元素)包含相同量的原子，即各个靶中存在6.022142*1023个原子每摩尔。如果热中子通量为1*1014n/cm2/s—并考虑1barn的中子俘获截面—简单地讲，需要6.0221429秒或者(如果考虑一年有365天)190.961年的活化时间将全部摩尔质量活化。在例如铑(以及其它元素)的情况下，该活化时间应除以截面的实际值以获得所涉及的元素所需的活化时间；对于铑，这导致190.961/144.8＝1.318年。即，考虑365天的一个历年，以上量的铑不能完全嬗变(因为它的截面小于190.9)，以及产生780.7kg/年/盒的量的其子元素。
了解了以上知识，对于上述二十五种不同的靶(母元素)的截面值(以barn为单位)、原子质量单位g(mol)(以g为单位)、体积密度D(以g/cm3为单位)、属于1cm2的长度Lcm、总活化时间T活化(以年为单位)以及在一历年期间具有1m2的活化表面的盒中预期的总活化质量汇总于下表中(参见下表18)。在表中，10种靶(母元素)由*表示；这些靶在其同位素含量方面是均匀的，即它们由约100％相同的同位素构成。
表18
Z barn g(mol)(g) D(g/cm3) Lcm T活化(年) (kg/m2)/年
1.★ 23V 3.0 50.9 6.11 8.3 64.653 7.996
2.★ 25Mn 13.3 54.9 7.30 7.5 14.358 38.236
3. 31Ga 2.7 69.7 5.90 11.8 70.726
4.★ 33As 4.5 74.9 5.73 13.0 42.435 17.650
5. 35Br 6.9 79.9 3.12 25.6 27.675
6.★ 45Rh 144.8 102.9 12.41 8.3 1.318 780.728
7. 47Ag 63.3 107.8 10.50 10.2 3.016
8. 51Sb 4.9 121.7 6.69 18.2 38.971
9.★ 54I 6.1 126.9 4.93 25.7 31.305 40.536
10★. 55Cs 29.0 132.9 1.87 71.0 6.585 201.822
11.★ 57La 9.0 138.9 6.14 22.6 21.218 65.463
12.★ 59Pr 11.5 140.9 6.77 20.8 16.605 84.854
13. 60Nd 50.5 144.2 7.00 20.6 3.871
14. 62Sm 5922.0 150.3 7.52 20.0 0.032
15. 64Gd 49700.0 157.2 7.90 19.9 0.004
16.★ 65Tb 23.4 158.9 8.23 19.3 8.160 194.730
17. 66Dy 994.0 162.5 8.55 19.0 0.192
18. 68Er 159.0 167.2 9.06 18.4 1.201
19. 70Yb 34.8 173.0 6.96 24.8 5.487
20. 71Lu 74.0 174.9 9.84 17.8 2.580
21. 72Hf 104.0 178.5 13.31 13.4 1.836
22. 74W 18.3 183.8 19.30 9.5 10.4335
23. 75Re 89.7 186.2 21.02 8.8 2.129
24. 80Hg 372.3 200.6 13.54 14.8 0.513
25.★ 90Th 7.3 232.0 11.72 19.8 26.159 88.708
显然，将靶的材料厚度(Lcm)分成较小区段，其中内部减速剂可设置在由此所得的区段之间。所述部分的长度可能取决于反应器的初始能谱-中子通量在初始中子谱的中间范围内比在例如热范围内更小-因此，各个靶区段的长度可不同。
鉴于以上基础数据，此处提出三个实践上可行的方法以提高工业规模的产量：
(a)将包含本发明靶/减速剂结构的盒强烈冷却。此处，由于冷却，一方面，由于构成靶/减速剂结构的元素的收缩(由于它们的热膨胀系数)而发生密度的增加。这提高了靶的中子俘获截面(以barn为单位)，由此影响减速特征，另一方面，热中子的速度更小(约2200m/s)，其也可具有有利的影响；即，优选且有利的是使本发明的组合靶/减速剂结构的操作温度最佳化。
(b)提高应用的热中子通量(1*1014n/cm2/s)。在本申请的引言部分中已经提到，(γ,n)和(n,2n)核反应对本发明而言具有低收率，因此不能有益地利用。可设置核反应器的燃料组件以使中子通量在盒正面提高至一定程度，然而，该状态不能一直被保持。这样的本质是提高了所谓的反应器中子泄漏，其近似值为3.5±2.5％。
(c)将裂变元素，例如U233、U235等设置在盒的正面之前。优选裂变元素富含天然元素或者甚至富含U238(通常的实践是U235富含2.0-5.0％程度的U238)。此处，在单一(n,f)热裂变事件中，平均产生2.5个中子，其中约0.09个中子(≈3.5％)代表“泄漏”且实际中子倍增率(增殖)为≈1.4个中子。该中子倍增可贡献于应用的中子通量以使它原则上提高约1个量级，至1*1015n/cm2/s的值。此处问题是在例如U235的情况下，1kW的能量以3.1*1013裂变/秒的收率释放，这在离开核反应器的相同量级的热中子通量的情况下明显发生。
为除去所述强烈释放的热，提出将裂变元素以例如所述裂变元素的层厚度在0.1-2.0mm范围内的层的形式应用于基底上。为确保良好的导热率和相等的热膨胀系数，所述基底应由厚度为1.0-2.0mm(任选与2-5％Be合金化)的Ni片(箔)制成，其中裂变元素层的表面还涂有Ni。
可将数片具有裂变元素的所述箔设置在特别适用于该目的的盒中。必须使由箔(片)限定的空间不得不经受强烈冷却。认为，已知的冷却介质仅有限程度地适于冷却。因此，提出使用镓作为冷却介质，因为它的沸点温度为约2200℃且它的平均中子俘获截面较低，即2.7barn。裂变元素沉积在一个或多个其外表面上还载有Ni涂层的Ni基底片/箔的面上。该实施方案是在高达400-500℃下耐热和耐化学品的。将所述片之间形成的空间用既充当减速剂又充当冷却介质的Ga填充；以增强冷却的效率，可使所述Ga流动。当所述裂变元素被置换时，在镓减速剂和冷却介质中产生的子元素Ge可被滤出。可移动包含所述裂变元素的盒并独立于具有本发明组合的靶/减速剂结构的容器操作该盒。

Claims (12)

1.用由中子源发射的中子通量进行中子活化的组合减速剂/靶结构，其中减速剂和靶设置在完成活化的中子通量的传播路径中，其特征在于减速剂至少部分地设置在沿着所述中子通量的传播方向的靶中，且减速剂由如下所述物质构成：该物质改变已穿过沿着所述中子通量的传播方向位于减速剂前面的靶区的所述中子通量的至少一部分中子通量的能量。
2.根据权利要求1的组合减速剂/靶结构，其特征在于减速剂占据靶中的定界封闭区。
3.根据权利要求2的组合减速剂/靶结构，其特征在于减速剂和靶沿着所述中子通量的传播方向以分段交替的方式设置。
4.根据权利要求3的组合减速剂/靶结构，其特征在于减速剂的各段由作用于中子通量在不同能量范围的能量分布的物质构成。
5.根据权利要求2-4中任一项的组合减速剂/靶结构，其特征在于减速剂和靶分开和/或一起地罐装和/或放入盒和/或容器中。
6.根据权利要求1的组合减速剂/靶结构，其特征在于减速剂和靶至少部分地相互分布于彼此之中。
7.根据权利要求1-6中任一项的组合减速剂/靶结构，其特征在于减速剂由至少一种选自如下的物质构成：H、He、Be、C、O、Mg、Al、Si、Ca、Rb、Zr、Sn、Pb、Bi；和D2、He4、Li7、B11和Al4C3、N15、Pb208；H2O、D2O、链烷烃；BeO、CO2、MgO、Al2O3、SiO、SiO2、SiC、ZrO2、ZrC、SnO2、PbO、Bi2O3；以及聚碳酸酯(PC)、聚乙烯(PE)、聚酰亚胺(PI)、聚四氟乙烯(PTFE)和这些物质的混合物。
8.根据权利要求1-7中任一项的组合减速剂/靶结构，其特征在于靶由至少一种选自如下的物质构成：V、Mn、Ga、As、Br、Rh、Ag、Sb、I、Cs、La、Pr、Nd、Sm、Gd、Tb、Dy、Er、Yb、Lu、Hf、W、Re、Hg、Th；VO2、V2O5、VC、VN、VSi2、MnO2、MnS、MNCl2；Ga2O3、GaAs；As2S3；Sb2O3、Sb2S3；La2O3、LaF3；Pr2O3、PrF3；Nd2O3、NdF3；Sm2O3、SmF3；Gd2O3、GdF3；Tb2O3；TbF3；Dy2O3、DyF3；Er2O3、ErF3；Yb2O3；YbF3；Lu2O3、LuF3；HfO2、HfC、HfN、HfSi2；WO3、WC、WSi2、WS2；Re2O7；HgS；ThO2、ThC2、ThF4、ThOF2、ThS2以及这些物质的任何混合物和/或合金和/或组合。
9.根据权利要求1-8中任一项的组合减速剂/靶结构，其特征在于中子源由核反应器的活性核心提供，且所述组合减速剂/靶结构设置在所述核反应器的反应器壳的外部和/或所述核反应器的研究通道中。
10.根据权利要求1-9中任一项的组合减速剂/靶结构，其特征在于，对靶材料和/或其同位素，中子活化中的热(n,γ)中子俘获截面为至少2.0barn。
11.根据权利要求1-10中任一项的组合减速剂/靶结构，其特征在于它具有外部冷却。
12.根据权利要求1-11中任一项的组合减速剂/靶结构，其特征在于裂变材料沿着所述中子通量的传播方向设置在所述减速剂/靶结构之前。
CN201380071121.9A 2012-11-23 2013-11-25 用于中子活化方法的组合减速剂/靶 Active CN104937671B (zh)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU2012000127 2012-11-23
HUPCT/HU2012/000127 2012-11-23
PCT/HU2013/000112 WO2014080238A2 (en) 2012-11-23 2013-11-25 Combined moderator/target for neutron activation process

Publications (2)

Publication Number Publication Date
CN104937671A true CN104937671A (zh) 2015-09-23
CN104937671B CN104937671B (zh) 2018-04-20

Family

ID=50543617

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CN201380071121.9A Active CN104937671B (zh) 2012-11-23 2013-11-25 用于中子活化方法的组合减速剂/靶

Country Status (8)

Country Link
US (1) US10706982B2 (zh)
EP (1) EP2923361B1 (zh)
CN (1) CN104937671B (zh)
CA (1) CA2892365C (zh)
EA (1) EA032348B1 (zh)
HU (1) HUE034414T2 (zh)
IL (1) IL238989B (zh)
WO (1) WO2014080238A2 (zh)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN107688196A (zh) * 2017-08-18 2018-02-13 中国工程物理研究院核物理与化学研究所 反应堆中子活化样品的收贮装置

Families Citing this family (6)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US20170279028A1 (en) * 2016-03-22 2017-09-28 Eastern Plus, LLC Purposing and repurposing a group of compounds that can be used as high temperature superconductors
DE102017222344A1 (de) * 2017-12-11 2019-06-13 Framatome Gmbh Vorrichtung und Verfahren zur Bestimmung des Borgehalts in einem Medium
CN109164479A (zh) * 2018-09-03 2019-01-08 兰州大学 用于裂变碎片物理测量的双屏栅气体探测器
CN113241125B (zh) * 2021-03-31 2022-09-13 中国科学院近代物理研究所 中子能谱通用型解谱方法、系统、电子设备和可读介质
US20230248853A1 (en) * 2022-02-04 2023-08-10 Westinghouse Electric Company Llc Method and device for direct production of radio-isotope based cancer treatment pharmaceuticals
CN116884664B (zh) * 2023-07-12 2024-03-01 上海交通大学 基于子群燃耗技术的稀缺同位素精细化能谱辐照生产方法

Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3019996A (en) * 1960-04-28 1962-02-06 Warner Swasey Co Balling apparatus for slivers
US4599515A (en) * 1984-01-20 1986-07-08 Ga Technologies Inc. Moderator and beam port assembly for neutron radiography
CN2145494Y (zh) * 1993-02-25 1993-11-03 清华大学 液态金属冷却的旋转靶装置
US5539788A (en) * 1992-10-08 1996-07-23 Westinghouse Electric Corporation Prompt gamma neutron activation analysis system
RU2102775C1 (ru) * 1995-03-29 1998-01-20 Московский государственный инженерно-физический институт Устройство для регистрации потоков нейтронов
CN2831689Y (zh) * 2005-09-05 2006-10-25 张韶英 中子发生器
US20080315109A1 (en) * 2007-06-19 2008-12-25 Stephan Andrew C Neutron detector

Family Cites Families (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5784423A (en) 1995-09-08 1998-07-21 Massachusetts Institute Of Technology Method of producing molybdenum-99
US6472677B1 (en) * 2000-02-24 2002-10-29 General Atomics Devices and methods for transmuting materials
WO2008063693A2 (en) 2006-04-14 2008-05-29 Thorenco, Llc Compound isotope target assembly for production of medical and commercial isotopes by means of spectrum shaping alloys
US20120121053A1 (en) * 2009-08-18 2012-05-17 Schenter Robert E Very Large Enhancements of Thermal Neutron Fluxes Resulting in a Very Large Enhancement of the Production of Molybdenum-99 Including Spherical Vessels

Patent Citations (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US3019996A (en) * 1960-04-28 1962-02-06 Warner Swasey Co Balling apparatus for slivers
US4599515A (en) * 1984-01-20 1986-07-08 Ga Technologies Inc. Moderator and beam port assembly for neutron radiography
US5539788A (en) * 1992-10-08 1996-07-23 Westinghouse Electric Corporation Prompt gamma neutron activation analysis system
CN2145494Y (zh) * 1993-02-25 1993-11-03 清华大学 液态金属冷却的旋转靶装置
RU2102775C1 (ru) * 1995-03-29 1998-01-20 Московский государственный инженерно-физический институт Устройство для регистрации потоков нейтронов
CN2831689Y (zh) * 2005-09-05 2006-10-25 张韶英 中子发生器
US20080315109A1 (en) * 2007-06-19 2008-12-25 Stephan Andrew C Neutron detector

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
CN107688196A (zh) * 2017-08-18 2018-02-13 中国工程物理研究院核物理与化学研究所 反应堆中子活化样品的收贮装置
CN107688196B (zh) * 2017-08-18 2019-06-28 中国工程物理研究院核物理与化学研究所 反应堆中子活化样品的收贮装置

Also Published As

Publication number Publication date
EP2923361B1 (en) 2017-06-07
EA032348B1 (ru) 2019-05-31
EA201591016A1 (ru) 2015-10-30
HUE034414T2 (en) 2018-02-28
WO2014080238A2 (en) 2014-05-30
CA2892365A1 (en) 2014-05-30
US20150302944A1 (en) 2015-10-22
IL238989A0 (en) 2015-07-30
EP2923361A2 (en) 2015-09-30
WO2014080238A3 (en) 2014-08-14
IL238989B (en) 2019-02-28
US10706982B2 (en) 2020-07-07
CA2892365C (en) 2021-06-29
CN104937671B (zh) 2018-04-20

Similar Documents

Publication Publication Date Title
CN104937671A (zh) 用于中子活化方法的组合减速剂/靶
White X-Ray attenuation coefficients from 10 kev to 100 Mev
Didyk et al. Phenomenological nuclear-reaction description in deuterium-saturated palladium and synthesized structure in dense deuterium gas under γ-quanta irradiation
McAlister Neutron shielding materials
US20170249999A1 (en) Passive inherent reactivity coefficient control in nuclear reactors
Yastrebinskii Attenuation of neutron and gamma radiation by a composite material based on modified titanium hydride with a varied boron content
US11869677B2 (en) Breeder blanket for nuclear fusion reactor
Zhou et al. Tritium and deuterium release behavior of Li2TiO3-0.5 Li4SiO4–Pb ceramic
Allan The energy and angular distribution of protons from 14 MeV neutron reactions with Fe54
Baba et al. A simulation-based study on water radiolysis species for 1H+, 4He2+, and 12C6+ ion beams with multiple ionization using Geant4-DNA
WO2019200386A1 (en) Neutron shielding and absorption materials
Sawan et al. Neutronics assessment of molten salt breeding blanket design options
Nasseri The investigation of neutron interactions with HfB2–A simulation study
Spratt et al. A conformal coating for shielding against naturally occurring thermal neutrons
Roy et al. On the Production of Be7 in the NRX Reactor by the B10 (p, α) Be7, Li7 (p, n) Be7, and Li6 (d, n) Be7 Reactions
Alenina et al. Investigations of lithium carbide as tritium breeding material for blanket of the fusion reactor
Tel et al. Triton Emission Spectra in Some Target Nuclei Irradiated by Ultra-Fast Neutrons
Budny Comment on Li pellet conditioning in tokamak fusion test reactor
Roach Investigations into the Solution Combustion Synthesis of Uranium Oxides and Their Mechanisms
Kawai et al. Novel monolayer shields of a neutron powder diffractometer SPICA at BL09 of J-PARC
Fermi Neutronic Reactor I
Kumar et al. High pressure investigations on neutron irradiated ferroboron
Sokolova et al. Crystal structure of (NH {sub 4}){sub 5} Sc {sub 3} F {sub 14}
JP2021532364A (ja) 原子炉用核燃料の燃料混合物への添加
CN108399961A (zh) α源核电池半导体材料的辐射损伤防护方法

Legal Events

Date Code Title Description
PB01 Publication
C10 Entry into substantive examination
SE01 Entry into force of request for substantive examination
GR01 Patent grant
GR01 Patent grant