DEP0036965DA - Process for removing fluorine from fluorine-containing phosphoric acid or from acidic phosphate liquors - Google Patents

Process for removing fluorine from fluorine-containing phosphoric acid or from acidic phosphate liquors

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DEP0036965DA
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fluorine
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German (de)
Inventor
Erich Dr. Heinerth
Original Assignee
Henkel & Cie GmbH., Düsseldorf
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Description

Beim Aufschluss von Rohphosphaten mittels Schwefelsäure in bekannter Art und Weise erhält man Phosphorsäure, die an Calciumsulfat gesättigt ist und außerdem noch Verbindungen des Fluors, Aluminiums, Eisens, Magnesiums, Arsens u.a. enthält.When raw phosphates are broken down by means of sulfuric acid in a known manner, phosphoric acid is obtained, which is saturated in calcium sulfate and also contains compounds of fluorine, aluminum, iron, magnesium, arsenic, etc.

Bei der üblichen Herstellung von Di- bzw. Trinatriumphosphat aus der rohen Phosphorsäure durch Neutralisation mittels Soda bzw. mittels Soda und Natronlauge werden Aluminium, Eisen, Magnesium und Calcium praktisch vollständig ausgefällt. Sulfat und Arsen verbleiben volständig, Fluor größtenteils in der Lauge. Arsen pflegt man durch Zugabe von Sulfid zur rohen Phosphorsäure zu entfernen.In the usual production of di- or trisodium phosphate from crude phosphoric acid by neutralization using soda or using soda and sodium hydroxide solution, aluminum, iron, magnesium and calcium are practically completely precipitated. Sulphate and arsenic remain completely, fluorine for the most part in the lye. Arsenic is usually removed by adding sulfide to the crude phosphoric acid.

Das Di- bzw. Trinatriumphosphat wird durch Kristallisation in Form der 12-Hydrate von Sulfat und Fluorid getrennt.The di- or trisodium phosphate is separated from sulfate and fluoride by crystallization in the form of the 12-hydrates.

Es wurde nun die überraschende Feststellung gemacht, dass die Entfernung des Fluors in sehr viel einfacherer Weise möglich ist, wenn man die Neutralisation der Phosphorsäure mittels Alkalien, vorzugsweise Soda, in zwei Stufen vollzieht, und zwar stellt man zunächst auf pH-Werte von 3,0-5,0, vorteilhaft 4,7, ein, filtriert ab und neutralisiert anschließend bis zur Diphosphatstufe. Das so erhaltene Produkt kann in üblicher Weise weiterverarbeitet werden. Der Fluorgehalt der so gereinigten Produkte ist nicht höher als der durch Umkristallisieren gewonnene.The surprising finding has now been made that the removal of the fluorine is possible in a much simpler way if the neutralization of the phosphoric acid by means of alkalis, preferably soda, is carried out in two stages. 0-5.0, advantageously 4.7, a, filtered off and then neutralized up to the diphosphate level. The product obtained in this way can be further processed in the usual way. The fluorine content of the products purified in this way is not higher than that obtained by recrystallization.

Das Verfahren ist nicht nur auf rohe Phosphorsäure beschränkt, sondern kann ebenso gut auf Laugen angewandt werden, wie man sie z.B. durch Umsetzung von Superphosphat mittels Glaubersalz erhält. Diese erhalten primäres Natriumphosphat neben freier Phosphorsäure. Es ist zwar schon vorgeschlagen worden, Phosphorsäure mehrstufig mit Alkalicarbonat zu neutralisieren, um Eisen nicht in Form von Eisenphosphat, sondern als Eisensulfid fällen zu können. Doch muss dazu soweit neutralisiert werden, dass etwas weniger als die Hälfte des gebildeten Mono- in Diphosphat überführt wird, d.h. auf einen pH-Wert von etwa 6,7. Indessen ist bei diesem pH-Wert eine genügende Entfernung des Fluors nicht mehr möglich. Es muss dazu viel mehr in einem pH-Bereich gearbeitet werden, in dem Eisensulfid noch löslich ist.The process is not limited to crude phosphoric acid, but can also be applied to alkalis, such as those obtained by converting superphosphate with Glauber's salt, for example. These contain primary sodium phosphate in addition to free phosphoric acid. It has already been proposed to neutralize phosphoric acid in several stages with alkali metal carbonate in order to be able to precipitate iron not in the form of iron phosphate but as iron sulfide. However, it must be neutralized to such an extent that a little less than half of the monophosphate formed is converted into diphosphate, i.e. to a pH value of around 6.7. However, sufficient removal of the fluorine is no longer possible at this pH value. To do this, you have to work much more in a pH range in which iron sulfide is still soluble.

Der Vorteil dieses Verfahrens besteht darin, dass die erhaltenen Phosphatlaugen, gegebenenfalls nach Zusatz von Netzmitteln, alkalischen Salzen u.dgl., in ihrer Gesamtheit in Pulverform überführt werden können, wie das z.B. bei der Herstellung von Wasch- und Reinigungsmitteln geschieht. Dadurch kann ein ganzer Fabrikationsgang, die Kristallisation der Phosphate, erspart werden. Die geringen, in den Rohlaugen enthaltenen Sulfatmengen stören dabei nicht.The advantage of this process is that the phosphate liquors obtained, if necessary after the addition of wetting agents, alkaline salts and the like, can be converted in their entirety into powder form, as is the case, for example, in the manufacture of detergents and cleaning agents. This saves a whole manufacturing process, the crystallization of the phosphates. The small amounts of sulphate contained in the raw liquor do not interfere with this.

Beispiel:Example:

Eine rohe Phosphorsäure mit 185 g P(sub)2O(sub)5, 7,9 g Fe(sub)2O(sub)3, 1,7 g Al(sub)2O(sub)3, 5,6 g CaO, 7,7 g SO(sub)3 und 8 g F im Liter wurde durch Zugabe von Soda auf verschiedene pH-Werte eingestellt. Die Niederschläge wurden abfiltriert. In den Phosphatlaugen wurden die folgenden Fluorgehalte gefunden:A crude phosphoric acid with 185 g P (sub) 2O (sub) 5, 7.9 g Fe (sub) 2O (sub) 3, 1.7 g Al (sub) 2O (sub) 3, 5.6 g CaO, 7.7 g SO (sub) 3 and 8 g F per liter were adjusted to different pH values by adding soda. The precipitates were filtered off. The following fluorine contents were found in the phosphate liquors:

Claims (1)

Verfahren zur Entfernung des Fluors aus fluorhaltigen Phosphorsäuren oder aus sauren Phosphatlaugen, dadurch gekennzeichnet, dass die Lösungen mittels Alkalien, vorzugsweise Soda, bis auf einen pH-Wert von 3,0-5,0, vorteilhaft 4,6-4,7, neutralisiert werden und der entstandene Niederschlag abfiltriert wird.Process for removing fluorine from fluorine-containing phosphoric acids or from acidic phosphate liquors, characterized in that, that the solutions are neutralized by means of alkalis, preferably soda, to a pH of 3.0-5.0, advantageously 4.6-4.7, and the precipitate formed is filtered off.

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