DEC0006715MA - - Google Patents

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DEC0006715MA
DEC0006715MA DEC0006715MA DE C0006715M A DEC0006715M A DE C0006715MA DE C0006715M A DEC0006715M A DE C0006715MA
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BUNDESREPUBLIK DEUTSCHLANDFEDERAL REPUBLIC OF GERMANY

Tag der Anmeldung: 26. November 1952 Bekanntgemacht am 3. November 1955Registration date: November 26, 1952. Advertised on November 3, 1955

DEUTSCHES PATENTAMTGERMAN PATENT OFFICE

Die Erfindung betrifft eine oxydativ an der Luft oder im Ofen trocknende Masse, welche dadurch gekennzeichnet ist, daß sie ein härtbares Formaldehydkondensationsprodukt eines mindestens zwei NH2-Gruppen enthaltenden Aminotriazins und ein Metallsikkativ, insbesondere Kobaltsikkativ, enthält, wobei im Kondensationsprodukt mindestens zwei Methylolgruppen pro Mol des Aminotriazins durch Allylgruppen veräthert sind.The invention relates to an oxidative mass drying in the air or in the oven, which is characterized in that it contains a hardenable formaldehyde condensation product of an aminotriazine containing at least two NH 2 groups and a metal siccative, in particular cobalt siccative, with at least two methylol groups per mole in the condensation product of the aminotriazine are etherified by allyl groups.

ίο Es wurde schon beschrieben, mit Allyl- oder Methallylalkohol modifizierte Harnstoff-Formaldehyd-Kondensationsprodukte unter Verwendung von peroxydischen Katalysatoren in saurem Medium in der Wärme polymerisieren zu lassen, wobei Produkte erhalten werden, die härter und zäher sind als diejenigen, welche aus mit gesättigten niedern Alkoholen modifizierten Harnstoff-Formaldehyd-Kondensationsprodukten erhältlich sind. Versucht man jedoch, diese allylmodifizierten Harnstoff-Formaldehyd-Kondensationsprodukte an der Luft bei Raumtemperatur zur Trocknung zu bringen, so erhält man mit Kobaltoder vielen andern Metallsikkativen oder mit Peroxyden oder deren Gemischen mit Kobaltsikkativ rasch angetrocknete Überzüge, welche aber leicht kratzbar und thermoplastisch bleiben und welche von Wasser in wenigen Sekunden angegriffen und von Lösungsmitteln, z. B. Alkoholen, sofort wieder gelöst werden.ίο It has already been described with allyl or methallyl alcohol modified urea-formaldehyde condensation products using peroxidic Allow catalysts to polymerize in an acidic medium in the heat, with products that are tougher and tougher than those which are made from urea-formaldehyde condensation products modified with saturated lower alcohols are available. If one tries, however, these allyl-modified urea-formaldehyde condensation products to dry in the air at room temperature is obtained with cobalt or many other metal siccatives or with peroxides or their mixtures with cobalt siccative Coatings that dry on quickly, but which remain easily scratchable and thermoplastic and which of Water attacked in a few seconds and from solvents such. B. alcohols, dissolved again immediately will.

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C 6715 IVc/22hC 6715 IVc / 22h

Ks \\ui"(le nun überraschenderweise gefunden, daß die Polyallyläther von Aminotriazin-Formaldehyd-Kondensalionsjr.uduk'i.'n, insbesondere von Methylollnelaininen, sieh gänzlich anders verhalten. Sie sprechen in der Kälte .licht und in der Wärme mir wenig auf lYroxyd1' : η und lassen sich deshalb nicht zn brauchbaren Kunststoffen polymerisieren. Dagegen /,eigen sie in (iegemvart von Kobalt-Verbindungen schon bei Raumtemperatur eine erhöhteWe have now surprisingly found that the polyallyl ethers of aminotriazine-formaldehyde condensation units, especially of methylol nelainines, behave completely differently. They speak lightly in the cold and little to me in the warm on hydroxide 1 ': η and therefore cannot be polymerized into usable plastics

ίο Polymerisat ionsfreudigkeit und geben beispielsweise lufttrorknende Überzüge, die schon nach wenigen Stunden staubtrocken und druckfestund spätestens nach einigen lagen kratzfest und in Lösungsmitteln und Wasser weitgehend unlöslich sind.ίο Polymerisat ionsfreudigkeit and give for example Air-freezing covers that are dust-dry and pressure-resistant after just a few hours and at the latest after a few layers are scratch-resistant and largely insoluble in solvents and water.

Durch Erwärmen, z. 11. auf 80 während 1 Stunde, laut sich dieser Vorgang d'S Trockm ns s-.-hr stark beschleunigen. Während nun bei Raumtemperatur nur wenige Mctallsikkative als gut brauchbar in Betracht kommen, neben Kobalt- beispielsweise auch Eisen- und Nickelsikkative, welch letztere jedoch längere Trocknungszeiten erfordern, können bei erhöhter Temperatur auch andere bekannte Metallsikkative verwendet werden, insbesondere' Chrom-, Aluminium-, Calcium- oder Zinksikkative.By heating, e.g. 11. to 80 for 1 hour, according to this process d'S Trockm ns s -.- hr strong accelerate. While only a few metal siccatives can be considered useful at room temperature come, in addition to cobalt, for example, iron and nickel siccatives, but the latter require longer drying times, other known metal siccatives can also be used at elevated temperatures be used, in particular 'chromium, aluminum, calcium or zinc siccatives.

Die Trocknung läßt sich leicht als eine unter dem Einiliiß des l.iiftsauerstoffes vor sich gehende Oberllächenreaktion erkennen. Es konnte nämlich festgestellt werden, daß die überzüge nach der Trocknung eine Gewichtszunahme aufweisen und daß ferner die kobalthaltigen Aufgüsse in einer Kohlensäureatmosphärc, also unter Ausschluß von Luft-Säuerst off, nicht mehl- zur Trocknung zu bringen sind.Drying can easily be seen as a surface reaction taking place under the influence of the exhaust oxygen recognize. It was found that the coatings after drying show an increase in weight and that, furthermore, the cobalt-containing infusions in a carbonic acid atmosphere, that is, with the exclusion of air and acid, are not to be brought to dryness with flour.

Kin Zusatz von l'eroxydeii, insbesondere von organischen Peroxyden, wie Beiizoylperoxyd, Di-tert.-Kin addition of l'eroxydeii, in particular of organic peroxides, such as beiizoyl peroxide, di-tert.-

:j5 butylperoxyd, Laurylperoxyd, Oxycyclohexylhydroperoxyd od. ä., kann die Trocknung noch beschleunigen. Beispielsweise trocknet ein Aufstrich eines Methylolinclaniinallyläthers, der neben 0,1 °/0 Co-Sikkativ noch 211J11 Benzoylperoxyd enthält, innerhalb 5 Stunden bei Raumtemperatur staubtrocken auf, während ohne Peroxyd zur 'Trocknung etwa 10 bis 12 Stunden erforderlich sind. Durch Erhöhung der Menge des Metallsikkativs oder des Peroxyds kann die 'Trocknungszeit weiterhin verkürzt werden.: j5 butyl peroxide, lauryl peroxide, oxycyclohexyl hydroperoxide or the like, can accelerate the drying process. For example, a spread of a dried Methylolinclaniinallyläthers, the 0 co-desiccant contains 0.1 ° / 2 or 11 J 11 benzoyl peroxide, within 5 hours at room temperature to dry dust, while the 'drying about 10 to 12 hours required without peroxide. The drying time can be further reduced by increasing the amount of metal siccative or peroxide.

Die gleichzeitige Anwesenheit von Metallsikkativen und peroxydischeii Katalyten kann, insbesondere bei erhöhter Temperatur, außer der oben beschriebenen Oberflächemeaktion auch eine Polymerisation im Innern der Masse herbeiführen.The simultaneous presence of metal siccatives and peroxidischeii catalysts can, in particular at elevated temperature other than that described above Surface reaction also bring about polymerization inside the mass.

Während bei hitzehärtbaren Harzen, wie Harnstoff- oder Melaminharze!!, durch Wärmeeinwirkung eine starre Vernetzung erfolgt, beruht bei den erfindungsgeinäUen oxydafiv trocknenden Massen, insbesondere Überzugsmassen, die Härtung auf einer Sauerstoffaufnahme an der Doppelbindung der Allylgruppe.While with thermosetting resins, such as urea or melamine resins !!, a Rigid networking takes place, based on the principles of the invention Oxydafiv drying masses, especially coating masses, the hardening on an oxygen uptake on the double bond of the allyl group.

Poly a I Iy la Hier der Formaldehyd kondensat ionspro-Poly a I Iy la Here the formaldehyde condensation pro-

dukte von Amiiiotriazinen, insbesondere von Melamin, sind mit vielen bei der Herstellung von Kunstharzmasseii und -lösungen gebräuchlichen Bindemittelnproducts of amiiiotriazines, especially melamine, are with many in the production of synthetic resin masseii and solutions common binders

ft» und Lösungsmitteln ausgezeichnet verträglich. Es hat sich überraschenderweise gezeigt, daß die geschilderte oxydative Trockinmgseigenschaft dieser Allylällier auch in Mischungen mit solchen Bindemitteln und Lösungsmitteln in der Regel erhalten bleiben. Der Zusatz solcher Allyläther z. B. zu aus gebräuchlichen Bindemitteln hergestellten Überzugsmassen ergibt Überzüge, deren Härte, Glanz und gelegentlich auch Lichtechtheit meistens erheblich besser sind als bei Überzügen, die ohne Zusatz der Allyläther erhalten werden. Selbstverständlich werden auch den genannten Überzugsmassen analoge Gieß-, Preß-, Laminicr-, Spachtel-, Imprägnier-, Kitt- und Klebemassen durch die Mitverwendung der Allyläther von Amiiiotriazinen in ähnlicher Weise verbessert. Daraus hergestellte Erzeugnisse zeigen in der Regel größere Oberflächenhärte, Abrasionsbeständigkeit, bessere Wasser-, Lösungsmittel- und Chemikalienbeständigkeit als die ohne Zusatz der Allyläther erhältlichen Produkte.ft »and solvents excellently compatible. It has surprisingly been shown that the described oxidative drying property of this Allyl allies also in mixtures with such binders and solvents are usually retained. The addition of such allyl ethers z. B. to off Coating compositions produced using conventional binders result in coatings, their hardness, gloss and occasionally lightfastness are usually considerably better than in the case of coatings that do not have the addition of Allyl ethers can be obtained. Of course, casting and coating materials analogous to the coating materials mentioned are also used Press, laminate, filler, impregnation, putty and adhesive masses through the use of allyl ethers similarly improved by amiiiotriazines. Products made from it usually show greater surface hardness, abrasion resistance, better water, solvent and chemical resistance than the products available without the addition of the allyl ethers.

Besonderes Interesse kommt der Mitverwcndung der Allyläther mit ölhaltigen Bindemitteln zu, welche an sich schon auf Sikkative ansprechen und darum luft trocknende Eigenschaften besitzen. Bei Verwendung von trocknenden Ölen, wie Leinöl, dehydriertem Rizinusöl, Sojaöl, Holzöl, ferner Alkydharzen, styrolisierten Ölen wird die Endhärte der damit erzeugten Überzüge durch den Zusatz der Allyläther erhöht; bei Ölen, welche beim Lufttiocknen Nachkleben zeigen, kann dieser Nachteil durch den Zusatz der Allyläther vermindert oder aufgehoben werden. Diese Filme zeigen auch verbesserte Wasser- und Lösungsmittelbeständigkeit.The co-use of allyl ethers with oleaginous binders is of particular interest already respond to siccatives and therefore have air-drying properties. Using of drying oils such as linseed oil, dehydrated castor oil, soybean oil, wood oil, and alkyd resins, styrenized oils, the final hardness of the coatings produced therewith is increased by the addition of the Allyl ether increased; with oils, which during air drying Show sticking, this disadvantage can be reduced or eliminated by adding allyl ethers will. These films also show improved water and solvent resistance.

Aber auch bei Nitrocellulose, Acctylccllulosc, Äthyl-C(1HuIoSe, Polyvinylacetat, Polyvinylacetalcn, Polystyrolen und ähnlichen thermoplastischen Stoffen, deren Lösungen durch bloßen Lösungsmittelverlust physikalisch trocknen, können durch Zusatz von Methylolaminotriazinallyläthern Verbesserungen, insbesondere hinsichtlich Härte der damit erzeugten Überzüge, erreicht werden. Auch aus lösungsmittelfreien Massen, welche solche thermoplastische Stoffe, Aminotriazin-Allyläther, insbesondere solche mit hohem Allylgehalt, ferner Metallsikkative und gegebenenfalls Weichmacher enthalten, können durch an sich wohlbekannte Verarbeitungsweisen und Härten an der Luft bei Raum- oder erhöhter Temperatur Erzeugnisse erhalten werden, welche an der Oberfläche härter sind als im Innern und eine beachtliche Abrasionsfestigkeit besitzen.But even with nitrocellulose, Acctylccllulosc, ethyl-C ( 1 HuIoSe, polyvinylacetate, polyvinylacetals, polystyrenes and similar thermoplastic substances, the solutions of which dry physically through the mere loss of solvent, improvements can be achieved by adding methylolaminotriazinallyl ethers, in particular with regard to the hardness of the coatings produced with them. Also from solvent-free masses which contain thermoplastic substances, aminotriazine allyl ethers, especially those with a high allyl content, furthermore metal siccatives and possibly plasticizers, products can be obtained through well-known processing methods and hardening in air at room or elevated temperature the surface are harder than on the inside and have considerable abrasion resistance.

Gemäß vorstehenden Ausführungen umfaßt die no vorliegende Erfindung also nicht nur luft- und ofentrocknende Massen, insbesondere Überzugsmittel, welche Allyläther der genannten Art allein enthalten, sondern auch solche Massen, in denen Allyl-Melaminäther als Zusätze zu gebräuchlichen Bindemitteln verwendet werden. Im letzteren Falle können die Mengen des Allylätherzusatzes je nach Eigenschaften der übrigen Bindemittel und entsprechend den Anforderungen, welche an die Massen gestellt werden, innerhalb weiter Grenzen variiert werden. Selbstverständlich können die Massen auch Lösungsmittel und/oder modifizierend wirkende Zusätze, wie Weichmacher, organische oder anorganische Füllmittel, Pigmente od. ä., enthalten.According to the foregoing, the present invention does not only include air-drying and oven-drying Masses, in particular coating agents, which contain allyl ethers of the type mentioned on their own, but also those masses in which allyl melamine ethers can be used as additives to common binders. In the latter case, the Amounts of allyl ether additive depending on the properties of the other binders and according to the requirements, which are placed in front of the masses can be varied within wide limits. Of course the masses can also contain solvents and / or additives with a modifying effect, such as plasticizers, Organic or inorganic fillers, pigments or the like. Contain.

I7Ur die vorliegende Erfindung kommen nach bekannten Verfahren herstellbare härtbare; Formaldchyd-I 7 The present invention includes curable; Formaldehyde

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kondensationsprodukte von mindestens zwei NH2-Gruppen enthaltenden Aminotriazinen, wobei im Kondensationsprodukt mindestens zwei Methylolgruppen pro Mol Aminotriazin durch Allyl- oder Methallylgruppen veräthert sind, in Betracht. Dabei können im Prinzip alle Aminotriazine verwendet werden, welche mindestens zwei NH2-Gruppen enthalten, soweit sie sich mit Formaldehyd in die entsprechenden Methylolverbindungen überführen und anschließendCondensation products of aminotriazines containing at least two NH 2 groups, at least two methylol groups per mole of aminotriazine being etherified by allyl or methallyl groups in the condensation product. In principle, it is possible to use all aminotriazines which contain at least two NH 2 groups, provided that they are converted into the corresponding methylol compounds with formaldehyde and then subsequently

ίο veräthern lassen, wie z. B. Melamin, ferner N-Phenylmelamin, Benzoguanamin, Acetoguanamin, Formoguanamin, Ammelin oder 2,4-Diamino-6-chlor-I, 3, 5-triazin. Es können auch Mischäther verwendet werden, welche neben Allyläther- noch gesättigte Alkyläthergruppen enthalten und welche in bekannter Weise, z. B. durch partielle Umätherung von gesättigte Alkyläthergruppen enthaltenden Methylolaminotriazin-äthern mit Allyl- oder Methallylalkohol oder durch partielle Umätherung von einen hohenίο let ethereal, such. B. melamine, also N-phenylmelamine, Benzoguanamine, acetoguanamine, formoguanamine, ammeline or 2,4-diamino-6-chloro-I, 3, 5-triazine. Mixed ethers can also be used which, in addition to allyl ethers, are also saturated Contain alkyl ether groups and which in a known manner, for. B. by partial re-etherification of saturated Methylolaminotriazine ethers containing alkyl ether groups with allyl or methallyl alcohol or by partial inversion from a high one

ao Allylgehalt aufweisenden Methylolaminotriazin-allyläthern mit einwertigen oder mehrwertigen Alkoholen, die einen höheren Siedepunkt als Allylalkohol besitzen, erhältlich sind, also z. B. mit Butanol, Äthylenglykol, Stearyl-, Myricylalkohol, unvollständig veräthertem oder verestertem Glycerin oder mit anderen, Hydroxylgruppen enthaltenden Stoffen. Ferner können auch nach an sich bekannten Methoden herstellbare Methylolaminotriazin-allyläther verwendet werden, in welchen Methylolgruppen mit organischen Säuren, wie gesättigten oder ungesättigten Fettsäuren, Harzsäuren oder anderen Carboxylgruppen enthaltenden Verbindungen verestert sind.ao methylolaminotriazine allyl ethers with an allyl content with monohydric or polyhydric alcohols that have a higher boiling point than allyl alcohol, are available, so z. B. with butanol, ethylene glycol, stearyl, myricyl alcohol, incompletely etherified or esterified glycerine or with other substances containing hydroxyl groups. Furthermore can Methylolaminotriazine allyl ethers which can be prepared by methods known per se can also be used, in which methylol groups with organic acids, such as saturated or unsaturated fatty acids, resin acids or other compounds containing carboxyl groups are esterified.

Die vorliegende Erfindung umfaßt auch solche Massen, die durch Polymerisation eines Gemisches erhältlich sind, welches einerseits Methylolaminotriazin-allyläther und andererseits polymerisierbare ungesättigte Verbindungen, wie Vinylacetat, Styrol, Methacrylsäureester, ungesättigte Alkydharze bzw. Esterharze, trocknende Öle od. ä. enthält.The present invention also encompasses those compositions which are obtained by polymerizing a mixture are available, which on the one hand methylolaminotriazine allyl ether and on the other hand polymerizable unsaturated compounds such as vinyl acetate, styrene, methacrylic acid esters, unsaturated alkyd resins or Ester resins, drying oils or the like. Contains.

Die im Sinne der vorliegenden Erfindung verwendbaren Polyallyläther von Aminotriazin-Formaldehyd-Kondensationsprodukten sind in der Regel sehr stabile Produkte; sie können bei Raumtemperatur und pH-Werten von über 7 längere Zeit unverändert aufbewahrt werden.The polyallyl ethers of aminotriazine-formaldehyde condensation products which can be used for the purposes of the present invention are generally very stable products; they can at room temperature and p H values are kept unchanged over 7 long periods.

Für Massen, welche an der Luft bei Raumtemperatur trocknen, finden vorteilhaft weitgehend allylierte Produkte Verwendung, während für Ofentrocknung sich auch weniger weitgehend allylierte Produkte gut eignen, welche, vermutlich dank noch vorhandener Methylolgruppen, in der Wärme rasch härten.For masses which dry in the air at room temperature, largely allylated ones are advantageous Products use, while less largely allylated products work well for oven drying which, presumably thanks to the methylol groups still present, harden quickly in the heat.

Durch Trocknung an der Luft bei Raumtemperatur oder im Ofen von mit Co-Sikkativ versetzten Polyallyläthern allein erhaltene Überzüge, Filme u. ä. Erzeugnisse sind in der Regel geruchlos, wasserhell, unlöslich in organischen Lösungsmitteln, wasserbeständig, lichtecht und zeigen sehr hohe Endhärten. Die Trocknungszeit der Überzugsmittel an der Luft (etwa 10 bis 48 Stunden) kann erheblich, z. .B. auf wenigeBy drying in air at room temperature or in the oven of co-siccative polyallyl ethers Coatings, films and similar products obtained on their own are generally odorless, water-white and insoluble in organic solvents, water-resistant, lightfast and show very high final hardnesses. The drying time the coating agent in the air (about 10 to 48 hours) can considerably, e.g. .B. to a few

Stunden, verkürzt werden, wenn die Überzugsmittel, beispielsweise durch Blasen mit Luft bei 1500, vorpolymerisiert werden, wodurch deren Viskosität erhöht wird.Be shortened hours when the coating means, for example by blowing with air at 150 0, can be prepolymerized, thereby increasing its viscosity.

Die in den Beispielen verwendeten Allyläther können nach bekannten, hier nicht beanspruchten Verfahren z. B. wie folgt hergestellt sein.The allyl ethers used in the examples can be known, but not claimed here Method z. B. be made as follows.

Produkt I (Methylolmelamin-allyläther)Product I (methylol melamine allyl ether)

648 Teile Hexamethylolmelamin werden mit 2580 Teilen Allylalkohol im Rührkolben unter Zugabe von etwa 237 Teilen einer etwa 36°/oigen Salzsäure ι Stunde bei 250 C gut gerührt. Dann wird mit kalzinierter Soda (etwa 235 Teile) auf Brillantgelb-Orangerot neutralisiert, worauf vom gebildeten Salz abfiltriert und dieses mit Allylalkohol nachgewaschen wird. Aus dem klaren Filtrat wird nun unter einem Druck von etwa 400 mm Hg-Säule ein Gemisch von Allylalkohol und Wasser abdestilliert. Schließlich wird durch Erhitzen im Ölbad bei einer Innentemperatur von etwa 1050C und unter vermindertem Druck noch völlig entwässert. Der trübe Sirup wird nach mehrstündigem Stehenlassen kalt filtriert. Man erhält 883 Teile eines wasserhellen Sirups, welcher aus nahezu 100% eines Allyläthers besteht, der etwa fünf Allyläthergruppen pro Mol Melamin enthält.648 parts hexamethylolmelamine be about / well stirred with 2580 parts of allyl alcohol in spinner flasks with the addition of about 237 parts of a 36 ° o by weight hydrochloric acid ι hour at 25 0C. Then it is neutralized with calcined soda (about 235 parts) to brilliant yellow-orange-red, whereupon the salt formed is filtered off and this is washed with allyl alcohol. A mixture of allyl alcohol and water is then distilled off from the clear filtrate under a pressure of about 400 mm Hg column. Finally, it is completely dehydrated by heating in an oil bath at an internal temperature of about 105 ° C. and under reduced pressure. The cloudy syrup is filtered cold after standing for several hours. 883 parts of a water-white syrup are obtained which consists of almost 100% of an allyl ether which contains about five allyl ether groups per mole of melamine.

Produkt II (Methylolharnstoff-allyläther)Product II (methylol urea allyl ether)

In einem mit Rührer, Thermometer und Fraktionieraufsatz versehenen Dreihalskolben werden 300,25 Teile Harnstoff, 25,6 Teile Allylalkohol, 1000 Teile einer 3O°/0igen Lösung von Paraformaldehyd in Allylalkohol und etwa 50 Teile Äthylendichlorid eingebracht. Das Äthylendichlorid dient zur Entfernung des Wassers in Form einer azeotropen Mischung. Dem Fraktionieraufsatz ist ein Äthylendichlorid enthaltender Wasserabscheider angeschlossen. Das Reaktionsgemisch wird auf Rückflußtemperatur erhitzt und bei dieser Temperatur gehalten, bis keine weitere Reaktion mehr zu beobachten ist. Die im Kühler kondensierten Dämpfe werden im Wasserabscheider aufgefangen, wobei sich eine wäßrige Schicht und eine untere Lösungsmittelschicht bilden. Die wäßrige Schicht wird abgelassen und die Lösungsmittelschicht in den Fraktionieraufsatz zurückgeführt. Nach etwa x/2stündigem Erhitzen werden etwa 3 Teile Ameisensäure zugefügt, und es wird dann noch etwa 2x/2 Stunden weiter erhitzt, während welcher Zeit etwa 60 °/0 Wasser, berechnet auf die Menge des Harnstoffs, entfernt werden. Nach Wegnahme des Abscheiders wird das Äthylendichlorid vollständig und der überschüssige Allylalkohol möglichst weitgehend abdestilliert. Das erhaltene Produkt wird zweimal mit je etwa 1Z3 Volumen Toluol versetzt und das Toluol beide Male abdestilliert. Das verbleibende Produkt wird dann mit einem Gemisch aus gleichen Teilen Toluol und Butanol auf einen Trockengehalt von 70 °/0 eingestellt.In a vessel equipped with stirrer, thermometer and fractionating column three-necked flask 300.25 parts of urea, 25.6 parts of allyl alcohol, 1000 parts of 3O ° / 0 solution of paraformaldehyde in allyl alcohol and about 50 parts of ethylene dichloride are introduced. The ethylene dichloride is used to remove the water in the form of an azeotropic mixture. A water separator containing ethylene dichloride is connected to the fractionation attachment. The reaction mixture is heated to reflux temperature and held at this temperature until no further reaction can be observed. The vapors condensed in the cooler are collected in the water separator, an aqueous layer and a lower solvent layer being formed. The aqueous layer is drained off and the solvent layer is returned to the fractionation head. After about x / 2 hours of heating, about 3 parts of formic acid are added, and heating is then continued for about 2 x / 2 hours, during which time about 60 ° / 0 of water, calculated on the amount of urea, is removed. After removing the separator, the ethylene dichloride is completely distilled off and the excess allyl alcohol is distilled off as far as possible. The product obtained is treated twice with about 1 to 3 volumes of toluene each time and the toluene is distilled off both times. The remaining product is then adjusted to a dry content of 70 ° / 0 with a mixture of equal parts of toluene and butanol.

120 Produkt III (Methylolmelamin-allyläther)120 Product III (methylol melamine allyl ether)

In gleicher Weise wie bei Produkt II wird unter Verwendung von 252 Teilen Melamin, 390 Teilen Paraformaldehyd und 871 Teilen Allylalkohol eine auf einen Trockengehalt von 70 °/0 eingestellte LösungIn the same manner as in product II 390 parts paraformaldehyde and 871 parts of allyl alcohol is prepared using 252 parts of melamine, adjusted to a dry matter content of 70 ° / 0 solution

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eines Methylolmelamin-allyläthers hergestellt, welcher etwa drei Allyläthergruppen pro Mol Melamin enthält.of a methylolmelamine allyl ether, which contains about three allyl ether groups per mole of melamine.

Produkt IV (Methylolinelamin-allyläther)Product IV (methylolinelamine allyl ether)

ICs werden 120 Teile Paraformaldelivd in 1200Teilen Allylalkohol in der Wärme gelöst und zur Lösung lid Teile Melamin zugegeben, worauf die Mischung auf Siedetemperatur erhitzt und etwa 4 Stunden auf dieser Temperatur gehalten und dann unter vermindertem Druck bis zur Genichlosigkeit eingedampft wird. Dabei wird ein etwa zwei Allyläthergruppcn pro Mol Melamin enthaltendes Harz erhalten, das in organischen Lösungsmitteln löslich und bei Raumtemperatur zäh-viskos ist.ICs are 120 parts paraformal deliverd in 1200 parts Allyl alcohol dissolved in the heat and added to the solution lid parts of melamine, whereupon the mixture heated to boiling temperature and about 4 hours kept this temperature and then under reduced Pressure evaporated to the point of inequality will. This gives a resin containing about two allyl ether groups per mole of melamine, which in organic solvents and is viscous at room temperature.

Produkt V (Methylolbenzoguanamin-allyläther)Product V (methylol benzoguanamine allyl ether)

93,5 Teile Beiizoguanamin werden in 187 Teilen einer wäßrigen, 30,8"/„igen Forinaldehydlösung, deren Pii-Wert auf 8,5 eingestellt worden ist, unter Erwärmen gelöst. Die Lösung wird während 15 Minuten auf <)()"(' erhitzt und hierauf unter vermindertem Druck bis zur Bildung eines dicken Sirups eingedampft. Zu den 175 '!'eilen des so erhaltenen Produktes werden <}(>() Teile Allylalkohol und 59 Teile wäßriger, konzentrierter Salzsäure zugefügt, worauf die Mischung bei einer Temperatur von 25' C 1 Stunde lang gerührt wird. Nach dem Neutralisieren mit Natriumcarbonat wird das ausgeschiedene Natriumchlorid durch Filtrieren abgetrennt, und Wasser sowie überschüssiger Allylalkohol werden unter vermindertem Druck abdestilliert. Man erhält 1.S6 Teile eines klaren Sirups, welcher etwa zwei Allyläthergruppeii pro Mol Iieiizoguanamin aufweist.93.5 parts of beiizoguanamine are divided into 187 parts an aqueous, 30.8 "/" strength foraldehyde solution, whose Pii has been adjusted to 8.5 with heating solved. The solution is heated to <) () "('for 15 minutes and then under reduced Pressure evaporated until a thick syrup is formed. To the 175 '!' Parts of the product obtained in this way <} (> () parts of allyl alcohol and 59 parts of aqueous, concentrated hydrochloric acid are added, whereupon the mixture at a temperature of 25 ° C for 1 hour is stirred for a long time. After neutralization with sodium carbonate, the precipitated sodium chloride becomes separated by filtration, and water and excess allyl alcohol are reduced under reduced Distilled pressure. 1.56 parts of a clear syrup are obtained which contain about two allyl ether groups having per mole of iizoguanamine.

Produkt VI (Methylolacetoguanamin-allyläther)Product VI (methylolacetoguanamine allyl ether)

Wenn bei der Herstellung von Produkt V an Stelle von ().S,5 Teilen Menzoguanamin O3 Teile Acetoguanamin und an Stelle von 187 Teilen Formaldehydlösung .;o8 Teile verwendet werden, so erhält man if«) Teile eines wasserhellen Sirups, der beim Abkühlen in einen salbenartigen Zustand übergeht und etwa zwei Allyläthergruppen pro Mol Aeetoguanamin aufweist.If in the manufacture of product V instead of () .S, 5 parts of menzoguanamine O3 parts of acetoguanamine and instead of 187 parts of formaldehyde solution.; o8 parts are used, this gives if «) parts of a water-white syrup that turns into an ointment-like state on cooling and about two allyl ether groups per mole of aeetoguanamine having.

Beispiel 1example 1

Je log Trockensubstanz enthaltende Mengen der Produkte 1, II, III und IV werden mit 10 mg Co (in Form des Naphthenatsikkativs) versetzt und mit Toluol auf Ciießviskosität verdünnt. ICs \verden Ausgüsse auf (ilasplatten gemacht und bei Raumtemperatur liegengelassen.For each log of dry matter containing amounts of products 1, II, III and IV, 10 mg of Co (in the form of the naphthenate siccative) and diluted with toluene to pour viscosity. ICs become sinks on (made ilas plates and left at room temperature.

Der Oberzug mit Produkt I wird in etwa 10 Stunden staubtrocken, nach weiteren 10 bis 15 Stunden ist er gut durchgetrocknet und in einigen Tagen kratzfest. ICr ist wasserhell, zeigt guten Verlauf und Glanz und ist gegen die Einwirkung von Wasser und Lösungsmittel schon gut beständig. Diese !eigenschaften werden bei längerer Trocknung noch verbessert; die Härte steigt auf rund 70 Swardeinheiten (im Vergleich zu 100 Swardeinheiten für Spiegelglasflächen) an.The topcoat with Product I will be dust-dry in about 10 hours, after a further 10 to 15 hours it is well dried and scratch-resistant in a few days. ICr is water-white, has a good leveling and gloss and is already well resistant to the effects of water and solvents. These! Properties are improved with longer drying; the hardness increases to around 70 Sward units (in comparison to 100 Sward units for mirror glass surfaces).

Der Überzug aus Produkt III trocknet in wenigen Stunden an der Luft klebefrei auf. Nach einigen Tagen ist er kratzfest und hat dann ähnliche Eigenschaften wie derjenige aus Produkt 1.The coating from product III dries in a few hours in the air without sticking. After some Days it is scratch-resistant and then has similar properties to that from product 1.

Der mit Produkt IV erhaltene Überzug trocknet innerhalb '/„ Stunde staubtrocken auf und ist nach 18 Stunden Liegen an der Luft bei Raumtemperatur so weit polymerisiert, daß er gegenüber istündigem Eintauchen in Wasser beständig ist; ein in gleicher Weise, aber ohne Co-Sikkativ-Zusatz hergestellter Überzug wird dagegen schon nach unmutigem Eintauchen in Wasser \veiß.The coating obtained with product IV dries to the touch dry within 1/2 hour and is after 18 hours lying in the air at room temperature polymerized so far that it is hourly Immersion in water is resistant; one produced in the same way, but without the addition of co-siccative The coating, on the other hand, already turns white after uncomfortable immersion in water.

Der mit Produkt II erhaltene Überzug trocknet rasch klebefrei auf, bleibt aber weich. ICr läßt sich auch nach über 10 Tagen Trocknungszeit noch mit don Fingernagel kratzen und erweicht unter dem Druck des warmen Fingers. 1 Tropfen Wasser bewirkt in wenigen Sekunden Weiß-Anlaufen; nach einigen Minuten ist der Überzug sogar völlig durchweicht und läßt sich mit dem Finger abwischen.The coating obtained with product II dries quickly, tack-free, but remains soft. ICr can Even after more than 10 days of drying time, still scratch with your fingernail and soften under the Warm finger pressure. 1 drop of water causes whitening in a few seconds; after a few minutes the coating is even completely soaked and can be wiped off with a finger.

Beispiel 2Example 2

Produkt I wird mit Xylol aufgenommen und mit 0,4 °/0 Pb sowie 0,08 0/„ Co (in Form der Naphthenate) versetzt. Die erhaltene Überzugsmasse ergibt einen Überzug, der in rund 10 Stunden staubtrocken ist und in wenigen Wochen eine Bleistifthärte von über 9 II und eine Swardhärte von etwa 70 erreicht.Product I is taken up in xylene and added to 0.4 ° / 0 and Pb 0.08 0 / "Co (as naphthenates). The coating compound obtained results in a coating that is dust-dry in around 10 hours and reaches a pencil hardness of over 9 II and a Sward hardness of around 70 in a few weeks.

Wird vorstehender Versuch unter gleichzeitigem Zusatz von 2 °/0 Benzoylperoxyd (bezogen auf die Menge des Produktes I) wiederholt, so erhält man einen Aufguß, der schon nach etwa 5 Stunden staubtrocken ist und nach einigen Wochen eine Bleistifthärte von etwa 9 H und eine Swardhärte von etwa 70 besitzt.If the above test is repeated (based on the amount of the product I) with simultaneous addition of 2 ° / 0 benzoyl peroxide, we obtain an infusion which is dust-dry after about 5 hours and after a few weeks a pencil hardness of about 9H and Swardhärte of about 70 owns.

Verwendet man im vorstehenden Beispiel, bezogen auf die Menge des Produktes I, 0,1 °/0 Co (in Form des Naphthenats) und 4 °/0 Benzoylperoxyd, so ist der Überzug schon in 31^ Stunden staubtrocken, ioo während mit Benzoylperoxyd allein (z. B. 5 "/„) keine Trocknung stattfindet.Is used in the above example, based on the amount of product I, 0.1 ° / 0 Co (as the naphthenate) and 4 ° / 0 benzoyl peroxide, as the coating is already dry dust in 3 1 ^ hours, while benzoyl peroxide ioo alone (e.g. 5 "/") no drying takes place.

Beispiel 3Example 3

Es werden Massen hergestellt, deren !umbildender Anteil aus 30 °/0 des Produktes I und 70 °/0 'Trockensubstanz eines gebräuchlichen, trocknenden Bindemittels besteht und welche, berechnet auf dem Gesamtgehalt an filmbildenden Stoffen, 0,2 °/0 Pb und 0,04 °/0 Co (in Form der Naphthenate) enthalten. Das trocknende Bindemittel wird in einem geeigneten Lösungsmittel gelöst. Dann werden Produkt I und Sikkativ zugesetzt, und es wird mit dem Lösungsmittel auf Gießviskosität eingestellt. Die so erhaltenen Massen werden auf Glas ausgegossen, und es wird die Trocknung bei etwa 20° C und etwa 85 °/0 relativer Feuchtigkeit beobachtet. Die Swardhärtcn und die Beständigkeit gegenüber Lösungsmitteln werden nach etwaAre prepared masses whose umbildender share! Consists of 30 ° / 0 of the product I and 70 ° / 0 'dry substance of a conventional, drying binder and which, calculated on the total content of film-forming substances, 0.2 ° / 0 Pb and 0 , 04 ° / 0 Co (in the form of naphthenates). The drying binder is dissolved in a suitable solvent. Then product I and siccative are added and the viscosity is adjusted to the casting viscosity with the solvent. The masses obtained in this way are poured onto glass, and the drying is observed at about 20 ° C. and about 85 ° / 0 relative humidity. The Swardhärtcn and the resistance to solvents are after about

Z2 bis 3 Monaten bestimmt. Diese Beobachtungen ergeben für die Verwendung der nachstehenden trocknenden Bindemittel folgendes Bild:Z 2 to 3 months determined. These observations give the following picture for the use of the following drying binders:

a) Lackleinöl. Der Film ist innerhalb etwa 4 Stunden staubtrocken, nach einigen Tagen nagelkratzfest und besitzt eine Endhärte von 23 Swardeinheiten; er bleibt auch bei längerem Eintauchen in Wasser klar. Beim Eintauchen in eine io°/0ige, wäßrige Natrium-a) linseed oil. The film is dust-dry within about 4 hours, scratch-resistant after a few days and has a final hardness of 23 Sward units; it remains clear even after prolonged immersion in water. When immersed in a io ° / 0 strength aqueous sodium

578/136578/136

C 6715 IVc/22hC 6715 IVc / 22h

carbonatlösung bzw. in Butylacetat tritt bei Raumtemperatur erst nach etwa 4 Stunden bzw. 7 Minuten Quellung des Films ein.carbonate solution or in butyl acetate occurs at room temperature only after about 4 hours or 7 minutes does the film swell.

Demgegenüber ergibt Lackleinöl allein (ohne Zu-In contrast, linseed oil alone (without adding

satz von Produkt I und Sikkativ) einen Überzug, der selbst nach wochenlangem Trocknen an der Luft Nachkleben zeigt, weich ist und beim Eintauchen in Wasser nach wenigen Minuten blind wird; seine Endhärte beträgt etwa 13 Swardeinheiten. Beim Eintauchen in eine etwa io°/0ige wäßrige Natriumcarbonatlösung bzw. Butylacetat quillt der Film bei Raumtemperatur -bereits nach etwa 30 Minuten bzw. nach ι Minute.set of product I and siccative) a coating that shows stickiness even after weeks of drying in the air, is soft and becomes blind after a few minutes when immersed in water; its final hardness is about 13 Sward units. Upon immersion in an approximately io ° / 0 aqueous sodium carbonate solution and butyl acetate of the film at room temperature swells -bereits after about 30 minutes, or after ι minute.

b) Ricinenöl. Der Überzug ist schon nach etwa 21J2 Stunden staubtrocken, besitzt ungefähr dieb) ricin oil. The coating is dust-dry after about 2 1 J 2 hours, about possesses the

gleichen Eigenschaften wie der analoge Überzug aus Lackleinöl und zeigt eine Endhärte von etwa 19 Swardeinheiten. same properties as the analogous coating made of linseed oil and shows a final hardness of about 19 Sward units.

Ein ohne Mitverwendung von Produkt I aus Ricinenöl erzeugter Überzug besitzt ähnliche Eigenschaften wie der analoge Überzug aus Lackleinöl allein; er zeigt eine Endhärte von nur etwa 7 Swardeinheiten.A coating produced from ricin oil without the use of product I has similar properties like the analogous coating of linseed oil alone; it shows a final hardness of only about 7 Sward units.

c) Lufttrocknendes, mit Leinöl modifiziertes Alkydharz. Der Überzug ist nach 24 Stunden gut trocken, nach einigen Tagen nagelhart, gegen Wasser und Lösungsmittel beständig und besitzt eine Endhärte von etwa 60 Swardeinheiten. Beim Eintauchen in eine io°/0ige wäßrige Natriumcarbonatlösung quillt der fFilm bei Raumtemperatur nach etwa 3 Stunden.c) Air-drying alkyd resin modified with linseed oil. The coating is dry well after 24 hours, nail-hard after a few days, resistant to water and solvents and has a final hardness of about 60 Sward units. When immersed in a io ° / 0 aqueous sodium carbonate solution at room temperature of fFilm swells after about 3 hours.

Ein ohne Mitverwendung von Produkt I analog hergestellter Überzug besitzt nach der gleichen Trocknungsdauer eine Swardhärte von 43 und quillt beim Eintauchen in eine io%ige wäßrige Natriumcarbonatlösung schon nach etwa ΐχ/2 Stunden.After the same drying time, a product without the use of I analog produced coating has a Swardhärte of 43 and swells when immersed in an aqueous sodium carbonate solution io% after about ΐ χ / 2 hours.

d) Mit Styrol copolymerisiertes leinöl-modifiziertes Allydharz. Der Überzug besitzt im wesentlichen die Eigenschaften des gemäß c) erhaltenen; seine Endhärte beträgt etwa 53 Swardeinheiten.d) linseed oil-modified allyd resin copolymerized with styrene. The coating has essentially the Properties of the obtained according to c); its final hardness is about 53 Sward units.

Beispielexample

In gleicher Weise wie im Beispiel 3 werden Sikkativ enthaltende Massen hergestellt aus a) 50 °/0 Polyvinylacetat und 50 % Produkt I, b) 50 % Polystyrol und 50 °/0 Produkt I, c) 50 % Nitrocellulose und 50 °/0 Produkt I, d) 2 Teilen eines Polyvinylformals und ι Teil Produkt I.In the same manner as desiccant-containing compounds are prepared from a) in Example 3 50 ° / 0 polyvinyl acetate and 50% of product I, b) 50% of polystyrene and 50 ° / 0 Product I, c) 50% nitrocellulose and 50 ° / 0 Product I, d) 2 parts of a polyvinyl formal and ι part of product I.

Mit diesen Massen auf Glas erzeugte Überzüge besitzen folgende Eigenschaften:Coatings produced on glass with these compounds have the following properties:

a) Der Überzug trocknet schon nach 10 bis 15 Stunden zu einem nagelharten Film auf.a) The coating dries after 10 to 15 hours to a rock-hard film.

Demgegenüber bleibt ein ohne Sikkativzusatz hergestellter Überzug selbst nach wochenlangem Trocknen an der Luft klebrig.In contrast, a coating produced without the addition of a siccative remains even after weeks of drying sticky in the air.

b) Der Überzug trocknet in ähnlicher Weise wie der unter a) erzeugte und erreicht eine Endhärte von etwa 33 Swardeinheiten.b) The coating dries in a similar way to that produced under a) and reaches a final hardness of approx 33 Sward units.

c) Der Aufguß trocknet bei 1200 C innerhalb 20 Minuten zu einem wasserhellen, nagelkratzfesten, sehr zähen und gegen Lösungsmittel sehr beständigenc) The infusion dried at 120 0 C over 20 minutes to a water-white, nail scratch-resistant, very tough and very resistant to solvents

Überzug auf, dessen Endhärte etwa 61 Swardeinheiten beträgt.Coating, the final hardness of which is about 61 Sward units.

d) Diese Masse ergibt einen Überzug, der nach 10 bis I5stündigem Trocknen bei Raumtemperatur außerordentliche Zähigkeit und eine Härte von etwa 68 Swardeinheiten besitzt. 'd) This mass gives a coating which, after drying for 10 to 15 hours at room temperature possesses extraordinary toughness and a hardness of approximately 68 Sward units. '

Bezüglich Trocknungsgeschwindigkeit und Endhärten werden ähnliche Resultate wie bei a) und b) erhalten, wenn man ein Gemisch von 50 Teilen monomerem Vinylacetat bzw. Styrol und 50 Teilen Produkt I sowie 100 Teilen Toluol in an sich bekannter Weise, z. B. mittels Benzoylperoxyd, der Polymerisation unterwirft und dem erhaltenen Produkt Sikkativ zusetzt. Die damit erzeugten Überzüge und Filme weisen überdies gegenüber Beispiel a) und b) eine verbesserte Lösungsmittelbeständigkeit auf.With regard to drying speed and final hardening, the results are similar to those of a) and b) obtained when a mixture of 50 parts of monomeric vinyl acetate or styrene and 50 parts of product I and 100 parts of toluene in a conventional manner, for. B. by means of benzoyl peroxide, the polymerization subject and add siccative to the product obtained. The coatings produced therewith and Films also have improved solvent resistance compared to examples a) and b).

Beispiel 5Example 5

Je 100 Teile Produkt V und VI werden nach Zugabe von 10 Teilen Lackbenzin mit 0,1 Teil Co (in Form des Naphthenats) versetzt.100 parts of product V and VI are mixed with 0.1 part of Co (in Form of naphthenate).

Die aus Produkt V erhaltene Masse trocknet, auf eine Glasplatte ausgegossen, nach etwa 14 Stunden zu einem klaren, harten Überzug auf, der gegenüber Lösungsmitteln beständig ist. Die aus Produkt VI hergestellte Masse trocknet innerhalb 3 Tagen zu einem matten Film auf, welcher gegenüber Wasser und Aceton beständig ist.The mass obtained from product V dries, poured onto a glass plate, after about 14 hours to a clear, hard coating that is resistant to solvents. The from product VI The mass produced dries within 3 days to form a matt film, which against water and acetone is resistant.

Beispiel 6Example 6

a) Eine in unten beschriebener Weise hergestellte Lösung des Mischpolymerisates aus Lackleinöl, Styrol und Produkt I in Lackbenzin und Xylol wird, berechnet auf den Trockengehalt, mit 0,04% Co und 0,2 °/0 Pb (in Form der Naphthenate) versetzt.a) A solution prepared in the manner described below of the copolymer of linseed oil, styrene, and product I in mineral spirits, and xylene is calculated on the solids content, mixed with 0.04% Co and 0.2 ° / 0 Pb (as naphthenates) .

Ein Brettchen aus Tannenholz wurde dreimal allseitig mit dieser Lösung lackiert und nach einem. Monat Lagerung bei Raumtemperatur einem Schnellbewitterungstest unterworfen. Zu diesem Zwecke wurde das Brettchen im Weather-Ometer (Atlas Electric Devices Co., Chicago) zunächst während 20 Stunden abwechslungsweise 16 Minuten belichtet und 4 Minuten belichtet und gleichzeitig mit Wasser berieselt, dann x/2 Stunde in Wasser von Raumtemperatur eingelegt und schließlich 1 Stunde im Tiefkühlschrank bei — 20° C gelagert. Diese Behandlung wurde noch 28mal wiederholt. Darnach zeigte der Überzug lediglich drei kleine Rißchen, war aber sonst völlig unverändert und zeigte noch den ursprünglichen Glanz.A small board made of fir wood was coated three times on all sides with this solution and after one. Month of storage at room temperature subjected to an accelerated weathering test. For this purpose, the board in the Weather-Ometer (Atlas Electric Devices Co., Chicago) was first exposed for 20 hours alternately 16 minutes and 4 minutes and at the same time sprinkled with water, then immersed in water at room temperature for x / 2 hours and finally 1 Stored in the freezer at - 20 ° C for one hour. This treatment was repeated 28 more times. The coating then showed only three small cracks, but was otherwise completely unchanged and still showed the original gloss.

Das in obigem Beispiel verwendete Mischpolymerisat wurde wie folgt hergestellt:The copolymer used in the above example was produced as follows:

50 Teile Lackleinöl, 25 Teile Styrol und 25 Teile des Produktes I wurden in einem mit Rührer und Rückflußkühler versehenen Rundkolben nach Zugabe von 2 Teilen Benzoylperoxyd im Ölbad zunächst während 6 Stunden auf i6o° C Innentemperatur und hierauf während 10 Stunden auf 2200 C erhitzt. Das nicht umgesetzte Styrol wurde dann bei vermindertem Druck unter Einleiten von Stickstoff abdestilliert. Das erhaltene Mischpolymerisat wurde hierauf in einem Gemisch von gleichen Teilen Lackbenzin und Xylol gelöst und der Trockengehalt der Lösung auf 50 bis 60% eingestellt.50 parts of lacquer linseed oil, 25 parts of styrene and 25 parts of the product I were in a vessel equipped with a stirrer and reflux condenser, round-bottomed flask by the addition of 2 parts of benzoyl peroxide in an oil bath, first for 6 hours at I6O ° C internal temperature and heated then for 10 hours at 220 0 C. The unreacted styrene was then distilled off under reduced pressure while passing in nitrogen. The copolymer obtained was then dissolved in a mixture of equal parts of mineral spirits and xylene, and the solids content of the solution was adjusted to 50 to 60%.

b) Es wurde gleich verfahren wie unter a), aber mit dem Unterschied, daß an Stelle von 50 Teilenb) The same procedure was followed as under a), but with the difference that instead of 50 parts

509 578/136509 578/136

C 6715 IVc/22hC 6715 IVc / 22h

Laekleinöl nun 50 Teile dehydriertes Rizinusöl verwendet wurden.Laeklein oil now uses 50 parts of dehydrated castor oil became.

Auch hier war der Überzug des Tanneiibrettchens nach der Schnellbewitterung praktisch unverändert. c) Wurden bei der unter a) und b) beschriebenen Herstellung des Mischpolymerisates die 25 Teile des Produktes 1 durch 25 Teile Styrol ersetzt und wurde im übrigen genau wie unter a) verfahren, so zeigten die Oberzüge nach der Schnellbewitterung starke Kißbildung; sie waren matt und weißlich und teilweise zerstört.Here, too, was the coating of the tannin slab practically unchanged after accelerated weathering. c) Were described under a) and b) Production of the copolymer, the 25 parts of product 1 was replaced by 25 parts of styrene Otherwise proceed exactly as under a), so the upper layers showed strong after the accelerated weathering Kissing; they were dull and whitish and partially destroyed.

Die gemäß a) und b) beschriebene Mitverwendung von Produkt I bewirkte also eine wesentliche Verbesserung der durch die Schnellbewitterung feststell· baren lacktechnischen Eigenschaften solcher Mischpolymerisate. Überzüge gemäß a) und b) wurden bei erhöhter 'Temperatur, ζ. B. bei etwa 1800C, nicht klebrig, während Überzüge gemäß c) schon zwischen 50 und 80' C stark klebrig wurden. Die Beständigkeit gegenüber Lösungsmitteln erwies sich bei Mitverwendung von Produkt 1 ebenfalls als wesentlich verbessert. Der gemäß a) erhaltene Überzug blieb auch nach 2.|stündigeni Einlegen in Butanol, Butylacetat oder Xylol praktisch unverändert, während sich ein Überzug gemäß c) nach wenigen Minuten in diesen Lösungsmitteln aufzulösen begann.The concomitant use of product I described according to a) and b) thus brought about a substantial improvement in the lacquer properties of such copolymers of such copolymers which can be determined by the accelerated weathering. Coatings according to a) and b) were at elevated 'temperature, ζ. B. at about 180 0 C, not sticky, while coatings according to c) were already very sticky between 50 and 80 ° C. The resistance to solvents was also found to be significantly improved when product 1 was also used. The coating obtained according to a) remained practically unchanged even after 2 hours of soaking in butanol, butyl acetate or xylene, while a coating according to c) began to dissolve in these solvents after a few minutes.

Beispiel 7Example 7

joo Teile eines nach den Angaben am Schlüsse dieses Beispieles hergestellten Methylolmelamin-allylstearyl-mischäthers werden in 100 Teilen 'Toluol gelöst und mit 0,04 Teilen Co (in Form des Naphthenats) versetzt. Beim Aufgießen der Lösung auf Aluminiumblech erhält man nach :'/,stündigem Erwärmen auf 1001C einen durchsichtigen, farblosen, elastischen, aber mit dein Fingernagel noch kratzbaren Überzug, der in l.ackbenzin vollständig unlöslich ist.100 parts of a methylolmelamine-allylstearyl mixed ether prepared according to the information at the end of this example are dissolved in 100 parts of toluene and 0.04 part of Co (in the form of naphthenate) is added. When the solution is poured onto aluminum sheet, after : 1 hour of heating at 100 ° C., a transparent, colorless, elastic coating, which can still be scratched with your fingernail and which is completely insoluble in white spirit.

Wenn Baumwollgahanlinc in die vorgenannte sikkativierte Lösung getaucht, hierauf so weit abgequetscht wird, daß das Gewebe etwa 12 % Harz (berechnet auf das 'Trockengewicht des Gewebes) enthält, und schließlich 45 Minuten bei 100" C oder durch 3<)Stündiges Lagern bei Raumtemperatur getrocknet wird, so zeigt das Gewebe einen guten wasserabweisenden Effekt. Dieser Effekt ist noch erhöht, wenn in der Imprägnierlösung gleichzeitig noch Paraffin mit verwendet wird.When cotton gahan linc is dipped into the aforementioned siccative solution, it is squeezed so far that the fabric has about 12% resin (calculated on the 'dry weight of the fabric) and finally dried for 45 minutes at 100 "C or by storing for 3 hours at room temperature the fabric shows a good water-repellent effect. This effect is still there increased if paraffin is used in the impregnation solution at the same time.

I )er in diesem Beispiel verwendete Metliylolmelamininischäther wurde in für die Herstellung von solchen Mischäthern bekannter Weise wie folgt erhalten:I) He used methylol melamine ether in this example was obtained in a manner known for the production of such mixing ethers as follows:

100'Teile Produkt I wurden mit 54'Teilen Stearyl·100 parts of product I were mixed with 54 parts of stearyl

alkohol unter Zusatz von 0,05 'Teilen etwa 85°/niger Ameisensäure unter Rühren und bei einem Druck von etwa 30 mm Hg-Säule während etwa 31Z2 Stunden auf etwa 150" C erhitzt. Es wurden 143 Teile eines vaseliiiähnlichen, salbenartigen Produktes erhalten, welches etwa zwei Allyläthcrgruppen pro Mol Melamin besaß.alcohol such as / heated with the addition of 0.05 'parts of 85 ° n formic acid under stirring and at a pressure of about 30 mmHg for about 3 1 Z 2 hours at about 150 "C. There were 143 parts of a vaseliiiähnlichen, Ointment-like product obtained which had about two allyl ether groups per mole of melamine.

Beispiel 8Example 8

fm 'fm '

Eine Lösung von 100 'Teilen eines nach den Angaben am Schlüsse dieses Beispiels hergestellten Methylolinelamin-miscliäthcrs in 100 'Teilen Lackbenzin wird mit 0,04 '!'eilen Co und 0,2 Teilen Pb (in Form der Naphthenate) versetzt. Beim Aufgießen auf Glas hinterläßt die Lösung einen nach etwa I1I11 Stunden staubtrockenen Film mit guten lacktechnischen Eigenschaften.0.04 parts of Co and 0.2 parts of Pb (in the form of the naphthenates) are added to a solution of 100 parts of a methylolinelamine mixture prepared according to the information at the end of this example in 100 parts of mineral spirits. When poured onto glass, the solution leaves behind a film which is dust-dry after about 1 1 1 11 hours and has good lacquer properties.

Der vorstehend erwähnte. Methylolmelamin-mischäther wurde wie folgt in bekannter Weise hergestellt:The aforementioned. Methylol melamine mixed ether was produced in a known manner as follows:

100 Teile Produkt I wurden mit 200 Teilen Lcinölfettsäure-Diglycerid und 1,5 Teilen 85°/oiger Ameisensäure unter Rühren und Einleiten von COo zunächst während 8 Stunden bei einem Druck von etwa 90 mm Hg-Säule auf 1450 C und anschließend bei einem Druck von etwa 80 mm Hg-Säule während 6 Stunden auf 200° C erhitzt. Die 274 Teile des so erhaltenen mittelviskoscn Harzes sind mit beliebigen Mengen Lackbenzin verdünnbar.100 parts of Product I was charged with 200 parts Lcinölfettsäure-diglyceride and 1.5 parts of 85 ° / o formic acid while stirring and passing of COo first for 8 hours at a pressure of about 90 mm Hg to 145 0 C and then at a Pressure of about 80 mm Hg column heated to 200 ° C for 6 hours. The 274 parts of the medium-viscosity resin thus obtained can be diluted with any amount of mineral spirits.

Beispiel 9Example 9

100 'Teile eines Methylolmelamin-mischäthcrs, dessen Herstellung unten beschrieben ist, werden in 100 Teilen Solventnaphtha gelöst und mit 0,04 Teilen Co (in Form des Naphthenats) versetzt. Ein mit dieser Lösung hergestellter Überzug war schon nach ι stündiger Lagerung bei Raumtemperatur staubtrocken. Nach itägiger Lagerung betrug die Bleistiftritzhärte bereits 6 H; ein unter gleichen Bedingungen aus dem nachstehend beschriebenen, noch nicht mit Produkt I umgesetzten, partiell verestert«! Polyäther hergestellter Überzug zeigte eine Bleistiftritzhärte von nur 3 H.100 parts of a methylol melamine mixture ether, its Preparation described below are dissolved in 100 parts of solvent naphtha and made up with 0.04 parts Co (in the form of naphthenate). A coating made with this solution was already after ι hour storage at room temperature dust-dry. After storage for days, the pencil hardness was already 6 H; one under the same conditions from the one described below, not yet with Product I converted, partially esterified «! Coating made from polyether exhibited a pencil hardness of only 3 H.

Der in obigem Beispiel verwendete Methylohnelamin-mischäther wurde wie folgt nach bekannten Methoden hergestellt:The methyl amine mixed ether used in the above example was prepared as follows according to known methods Methods made:

40 Teile eines in an sich bekannter Weise durch Umsetzung von 228 Teilen 4, 4'-Dioxydiphcnyl-dimethylmethan und 148 'Teilen Epichlorhydrin in Gegenwart von wässeriger Natronlauge erhaltenen spröden, harzartigen Polyglycidyläthers wurden mit 60 Teilen dehydrierter Rizinusölfettsäure während 2 Stunden auf etwa 2600 C erhitzt. 75 'Teile des so erhaltenen, partiell veresterten Polyäthers, welcher eine Säurezahl von 10 und eine Hydroxylzahl von 42 aufwies, wurden dann zusammen mit 25 Teilen Produkt I nach Zugabe von 0,5 Teilen etwa 85°/oiger Ameisensäure unter Rühren und Einleiten von CO2 und bei einem Druck von etwa 260 mm Hg-Säule während etwa 12 Minuten auf etwa 1500 C erhitzt, no Es wurden 95 Teile eines Mischäthers erhalten, der eine Hydroxylzahl von 25 aufwies.40 parts of a brittle, resinous polyglycidyl ether obtained in a manner known per se by reacting 228 parts of 4,4'-dioxydiphcnyl-dimethylmethane and 148 'parts of epichlorohydrin in the presence of aqueous sodium hydroxide solution were heated to about 260 ° C. with 60 parts of dehydrated castor oil fatty acid for 2 hours heated. 75 'parts of the polyether thus obtained, partially esterified, which showed an acid value of 10 and a hydroxyl number of 42, were then combined with 25 parts of product I after the addition of 0.5 parts of about 85 ° / o formic acid while stirring and passing of CO 2 and heated at a pressure of about 260 mmHg for about 12 minutes about 150 0 C, no There were obtained 95 parts of a mixed ether which had a hydroxyl number of 25th

Beispiel 10Example 10

55 Teile eines ungesättigten Polyesters, dessen Herstellung unten beschrieben ist, werden mit 35 Teilen frisch destilliertem Styrol, in welchem 8 Teile Hydroxycyclohexylhydroperoxyd (H—C—H-Katalyt) gelöst sind, und mit 10 Teilen Produkt I gemischt und auf etwa io° C abgekühlt. Hierauf werden der Mischung 0,01 Teile Co (in Form des Naphthenats) zugesetzt.55 parts of an unsaturated polyester, the preparation of which is described below, is mixed with 35 parts freshly distilled styrene in which 8 parts of hydroxycyclohexyl hydroperoxide (H — C — H catalytic) are dissolved and mixed with 10 parts of product I and cooled to about 10 ° C. Then the Mixture 0.01 part of Co (in the form of the naphthenate) added.

Die Masse muß wegen der rasch fortschreitenden Polymerisation innerhalb kurzer Frist weiterverarbeitet werden. Auf Holz oder Metall aufgegossen, aufgestrichen oder aufgespritzt, ergibt sie nachBecause of the rapidly progressing polymerization, the mass must be further processed within a short period of time will. Poured, painted or sprayed onto wood or metal, it yields

50') 578/13650 ') 578/136

C 6715 IVc/22hC 6715 IVc / 22h

i^stündigem Lagern, auch wenn die aufgebrachte Schicht dick ist, einen staubtrockenen, glänzenden und praktisch farblosen Überzug. Auch in noch dickeren Schichten, z. B. eingegossen in Formen, polymerisiert die Masse unter Selbsterwärmung und ergibt so blasen- und rißfreie, geformte Erzeugnisse wie Kugeln, Platten u. ä., die hohe Oberflächenhärte aufweisen. Wird nun die harte Oberflächenschicht mechanisch entfernt, so wird dadurch eine Flächei ^ hour storage, even if the applied Layer is thick, a dust-dry, shiny and practically colorless coating. Even in still thicker layers, e.g. B. poured into molds, the mass polymerizes with self-heating and thus results in bubble-free and crack-free, shaped products such as balls, plates and the like, the high surface hardness exhibit. If the hard surface layer is now removed mechanically, it becomes a surface

ίο freigelegt, welche anfänglich weicher ist als die ursprüngliche Oberfläche; durch Luftoxydation bildet sich aber wieder ein harter Überzug.ίο exposed, which is initially softer than the original Surface; but a hard coating is formed again by air oxidation.

Der in vorstehendem Beispiel verwendete ungesättigte Polyester wurde wie folgt nach bekannter Weise hergestellt:The unsaturated polyester used in the above example became known as follows Way made:

Eine Mischung aus 98 Teilen Maleinsäureanhydrid, 148 Teilen Phthalsäureanhydrid, 146 Teilen Glykol und 25 Teilen Benzylalkohol wurde unter Rühren und Einleiten von CO2 während 6 bis 7 Stunden aufA mixture of 98 parts of maleic anhydride, 148 parts of phthalic anhydride, 146 parts of glycol and 25 parts of benzyl alcohol was added to the mixture for 6 to 7 hours while stirring and passing in CO 2

ao etwa 200° C (Innentemperatur) erhitzt. Der erhaltene, hellgelbe, mittelviskose ungesättigte Polyester besaß eine Säurezahl von 27.ao about 200 ° C (internal temperature) heated. The obtained, light yellow, medium viscosity unsaturated polyester possessed an acid number of 27.

Beispiel 11Example 11

Eine Mischung aus 30 Teilen Produkt I und 70 Teilen eines aus 633 Teilen Diäthylenglykol, 580 Teilen Fumarsäure und 202 Teilen Sebazinsäure durch 7stündiges Erhitzen auf etwa 2200 C in C O2-Atmosphäre erhaltenen Polyesters wird mit 2 Teilen Benzoylperoxyd und 0,0033 Teilen Co (in Form des Naphthenats) versetzt.A mixture of 30 parts of product I and 70 parts of 633 parts of diethylene glycol, 580 parts of fumaric acid and 202 parts of sebacic acid for 7 hours by heating to about 220 0 C in CO 2 atmosphere polyester obtained is mixed with 2 parts of benzoyl peroxide and 0.0033 parts of Co ( in the form of naphthenate).

Diese mittelviskose Masse läßt sich gut auf die verschiedensten Unterlagen, wie Metall oder Holz, auftragen und hinterläßt nach 45minütigem Erwärmen auf etwa ioo° C einen durcnpolymerisierten, hochglänzenden, farblosen und elastischen Überzug. This medium-viscosity mass can be easily applied to a wide variety of substrates, such as metal or wood and after 45 minutes of heating at about 100 ° C., it leaves behind a fully polymerized, high-gloss, colorless and elastic coating.

Mit obiger Masse imprägnierte, während 1 bis 2 Stunden bei Raumtemperatur gelagerte oder während 3 bis 5 Minuten auf etwa 100° C erwärmte Glasgewebe wurden aufeinandergeschichtet und dann unter einem Druck von 15 kg/cm2 während 10 Minuten bei 95° C zu einem praktisch farblosen, transparenten und elastischen Laminat verpreßt.Glass fabric impregnated with the above mass, stored for 1 to 2 hours at room temperature or heated for 3 to 5 minutes to about 100 ° C, were stacked and then under a pressure of 15 kg / cm 2 for 10 minutes at 95 ° C to a practically colorless pressed transparent and elastic laminate.

100 Teile der eingangs beschriebenen Masse wurden mit 43 Teilen Tannenholzmehl vermischt und das Ganze gut durchgeknetet. Die so erhaltene plastische Masse A ließ sich gut spachteln und streichen, sie war nach etwa I4stündigem Lagern bei Raumtemperatur so hart, daß sie geschliffen und auch überstrichen werden konnte. Eine in analoger Weise, aber ohne Co-Sikkativ hergestellte plastische Masse B bleibt auch nach mehrtägigem Lagern bei Raumtemperatur weich und klebrig. Beim getrennten Verpressen der plastischen Massen A und B unter einem Druck von kg/cm2 bei 1400 C während 15 Minuten wurden Preßkörper erhalten, welche anfänglich die gleichen mechanischen und chemischen Eigenschaften und eine Bleistiftritzhärte von etwa 7 H aufwiesen. Nach 3tägigem Lagern bei Raumtemperatur stieg aber die Härte des aus Masse A erhaltenen Preßkörpers auf über 9 H, während die Härte des aus Masse B hergestellten Preßkörpers praktisch unverändert blieb.100 parts of the mass described at the beginning were mixed with 43 parts of fir wood flour and the whole thing was kneaded thoroughly. The plastic compound A obtained in this way was easy to trowel and paint; after about 14 hours of storage at room temperature, it was so hard that it could be sanded and painted over. A plastic mass B produced in an analogous manner, but without a co-siccative, remains soft and sticky even after storage for several days at room temperature. When separate pressing of plastic materials A and B under a pressure of kg / cm 2 at 140 0 C for 15 minutes compacts were obtained, which initially had the same mechanical and chemical properties and a pencil hardness of approximately 7 H. After storage for 3 days at room temperature, however, the hardness of the compact obtained from compound A rose to over 9 H, while the hardness of the compact made from compound B remained practically unchanged.

Claims (3)

PATENTANSPRÜCHE:PATENT CLAIMS: 1. Oxydativ trocknende Masse, insbesondere Überzugsmasse bzw. -lack, dadurch gekennzeichnet, daß sie ein härtbares Formaldehydkondensationsprodukt eines mindestens zwei NH2-Gruppen enthaltenden Aminotriazins, vorzugsweise des Melamins, und ein Metallsikkativ, insbesondere ein solches der Eisengruppe des Periodischen Systems, vorzugsweise ein Kobaltsikkativ, enthält, wobei im Kondensationsprodukt mindestens zwei Methylolgruppen pro Mol Aminotriazin durch Allylgruppen veräthert sind.1. Oxidative drying mass, in particular coating mass or varnish, characterized in that it is a curable formaldehyde condensation product of an aminotriazine containing at least two NH 2 groups, preferably melamine, and a metal siccative, in particular one of the iron group of the periodic table, preferably a Cobalt siccative, containing at least two methylol groups per mole of aminotriazine in the condensation product being etherified by allyl groups. 2. Masse nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Allyläther des Formaldehydkondensationsproduktes des Aminotriazins in Form eines Produktes vorliegt, welches durch Polymerisation eines den Allyläther und eine polymerisierbare ungesättigte Verbindung enthaltenden Gemisches erhältlich ist.2. Composition according to claim 1, characterized in that the allyl ether of the formaldehyde condensation product of the aminotriazine is in the form of a product which, by polymerization a mixture containing the allyl ether and a polymerizable unsaturated compound is available. 3. Masse nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß sie zusätzlich noch ein Peroxyd enthält.3. Composition according to claim 1 and 2, characterized in that it also has a Contains peroxide. Angezogene Druckschriften:
Kanadische Patentschrift Nr. 469 660;
Wagner-Varx, Kunstharze, 1946, S. 85.
Referred publications:
Canadian Patent No. 469,660;
Wagner-Varx, Kunstharze, 1946, p. 85.
© 509578/136 10.55© 509578/136 10.55

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