DE69204206T2 - Hydrodezication process. - Google Patents
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verringerung des Anteils der in einem Gasöl enthaltenen zyklischen Strukturen.The present invention relates to a process for reducing the proportion of cyclic structures contained in a gas oil.
Es ist hinreichend bekannt, daß Produkte aus Kohlenwasserstofföl bestimmte chemische und physikalische Anforderungen erfüllen müssen, falls sie in der Technik zum Einsatz kommen sollen. Eine der Anforderungen, die ein Gasöl erfüllen muß, ist die Cetanzahl.It is well known that products made from hydrocarbon oil must meet certain chemical and physical requirements if they are to be used in technology. One of the requirements that a gas oil must meet is the cetane number.
Zu den Verbindungen, durch die die Cetanzahl günstig beeinflußt wird, zählen Paraffine. Durch Naphthene wird die Cetanzahl weniger günstig beeinflußt, während Aromaten aus dieser Sicht sogar noch weniger erwünscht sind. Zur Erhöhung der Cetanzahl eines gegebenen Gasöls sind mehrere Verfahren bekannt wie z.B. Hydrocrackung und Hydrierung. Aus der EP-A--0 247 678 ist ein Verfahren zur Hydrocrackung von Kohlenwasserstoffölen bekannt, bei dein man das Kohlenwasserstofföl bei erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck in Gegenwart von Wasserstoff mit einem Katalysator kontaktiert, der aus einem modifizierten Y- Zeolith, einem Bindemittel und mindestens einer Hydrierkomponente eines Metalls aus Gruppe VI und/oder mindestens einer Hydrierkomponente eines Metalls aus Gruppe VIII besteht. Hiernach soll die Kombination aus Nickel und Wolfram besonders geeignet sein. Ein Nachteil der Hydrocrackung besteht darin, daß das Einsatzmaterial teilweise in unerwünschte leichtere Produkte umgewandelt wird. Bei der Hydrierung werden olefinische Verbindungen, insbesondere aromatische Verbindungen, in die entsprechenden gesättigten Verbindungen umgewandelt. Die für ein gegebenes Gasöl ohne wesentliche Crackung der Moleküle erzielbare optimale Cetanzahl wird auf diese Weise nicht erreicht.Compounds which have a favourable effect on the cetane number include paraffins. Naphthenes have a less favourable effect on the cetane number, while aromatics are even less desirable from this point of view. Several processes are known for increasing the cetane number of a given gas oil, such as hydrocracking and hydrogenation. EP-A--0 247 678 discloses a process for hydrocracking hydrocarbon oils in which the hydrocarbon oil is contacted at elevated temperature and pressure in the presence of hydrogen with a catalyst which consists of a modified Y zeolite, a binder and at least one hydrogenation component of a metal from Group VI and/or at least one hydrogenation component of a metal from Group VIII. According to this, the combination of nickel and tungsten is said to be particularly suitable. A disadvantage of hydrocracking is that the feedstock is partly converted into undesirable lighter products. During hydrogenation, olefinic compounds, in particular aromatic compounds, are converted into the corresponding saturated compounds. The achievable for a given gas oil without significant cracking of the molecules The optimum cetane number is not achieved in this way.
Außerdem ist es aus der Sicht des Umweltschutzes wichtig, daß ein Gasöl mit einem geringen Anteil an Aromaten gebildet wird.Furthermore, from an environmental protection perspective, it is important that a gas oil is produced with a low proportion of aromatics.
Es wurde jetzt gefunden, daß sich ein Gasöl mit guter Cetanzahl und geringem Aromatengehalt auf wirtschaftlich ansprechende Weise dadurch herstellen läßt, daß man das Gasöl einem besonderen Verfahren zur Verringerung des Anteils an zyklischen Strukturen in einem Gasöl unterzieht. Bei solch einem Verfahren wird die Cetanzahl der vorliegenden Verbindungen optimiert, während das Hydrocracking der Kohlenwasserstoffe, das zu unerwünschten leichteren Produkten führt, im wesentlichen verhindert wird.It has now been found that a gas oil with a good cetane number and low aromatics content can be produced in an economically attractive manner by subjecting the gas oil to a special process for reducing the proportion of cyclic structures in a gas oil. In such a process, the cetane number of the compounds present is optimized while hydrocracking of the hydrocarbons which leads to undesirable lighter products is substantially prevented.
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verringerung desanteils der in einem Gasöl enthaltenen zyklischen Strukturen, bei dem man ein Gasöl bei erhöhter Temperatur und erhöhtem Druck unter Verwendung eines Katalysators, der im wesentlichen frei von amorphen Crackkomponenten ist und aus einem oder mehreren auf einemträger angeordneten Edelmetallen aus Gruppe VIII besteht, wobei der Träger aus einem modifizierten Zeolithdes Y-Typs mit einer Elementarzellengröße zwischen 24,20 und 24,40 Å und einem SiO&sub2;-Al&sub2;O&sub3;-Molverhältnis zwischen 10 und 150 besteht, mit Wasserstoff kontaktiert und ein Gasöl mit einem verringerten Anteil anzyklischen Strukturen isoliert.The present invention relates to a process for reducing the proportion of cyclic structures contained in a gas oil, in which a gas oil is contacted with hydrogen at elevated temperature and pressure using a catalyst which is substantially free of amorphous cracking components and consists of one or more noble metals from Group VIII arranged on a support, the support consisting of a modified Y-type zeolite with a unit cell size between 24.20 and 24.40 Å and a SiO₂-Al₂O₃ molar ratio between 10 and 150, and a gas oil with a reduced proportion of cyclic structures is isolated.
Unter Gasöl wird ein Kohlenwasserstofföl verstanden, das hauptsächlich aus Kohlenwasserstoffen mit einem Siedepunkt im Bereich von 170 bis 390ºC besteht und mindestens 25 Gew.-% Kohlenwasserstoffe mit einem Siedepunkt im Bereich von 250 bis 390ºC enthält, wobei das Kohlenwasserstofföl weiterhin eine Cetanzahl zwischen 38 und 49 aufweist. Zweckmäßigerweise verwendet man ein relativ leichtes Gasöl, d.h. eines, das hauptsächlich aus Kohlenwasserstoffen mit einem Siedepunkt im Bereich von 170 bis 320ºC besteht. Vorzugsweise verwendet man hydrierte Gasöle, da diese einen relativ niedrigen Stickstoff- und Schwefelgehalt aufweisen, was auf die Lebensdauer des Katalysators einen günstigen Einfluß ausübt.Gas oil is understood to mean a hydrocarbon oil which consists mainly of hydrocarbons having a boiling point in the range from 170 to 390ºC and contains at least 25% by weight of hydrocarbons having a boiling point in the range from 250 to 390ºC, the hydrocarbon oil furthermore having a cetane number between 38 and 49. It is expedient to use a relatively light gas oil, ie one which consists mainly of hydrocarbons having a Boiling point in the range of 170 to 320ºC. Hydrogenated gas oils are preferably used because they have a relatively low nitrogen and sulphur content, which has a positive effect on the service life of the catalyst.
Unter Hydrodezyklisierung versteht man die Verringerung des Anteils der im Gasöl enthaltenen zyklischen Strukturen. Vorzugsweise wird der Anteil an vorhandenen zyklischen Strukturen um mindestens 10%, bezogen auf den Anteil der im Einsatzmaterial enthaltenen zyklischen Strukturen, vorzugsweise um mindestens 15% verringert. Es findet keine wesentliche Crackung statt, was bedeutet, daß das aus dem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung isolierte Gasöl mindestens 5 Gew.-% Kohlenwasserstoffe mit einem Siedepunkt im Bereich des Siedepunkts von 90 Gew.-% des Einsatzgasöls und des Endsiedepunkts des Einsatzgasöls enthält.Hydrodecyclization is understood to mean the reduction of the proportion of cyclic structures contained in the gas oil. Preferably, the proportion of cyclic structures present is reduced by at least 10%, based on the proportion of cyclic structures contained in the feedstock, preferably by at least 15%. No significant cracking takes place, which means that the gas oil isolated from the process according to the present invention contains at least 5% by weight of hydrocarbons with a boiling point in the range of the boiling point of 90% by weight of the feed gas oil and the final boiling point of the feed gas oil.
Bei dem Verfahren gemäß der vorliegenden Erfindung kommt ein Katalysator zum Einsatz, der aus einem oder mehreren Edelmetallen aus Gruppe VIII besteht. Als Metalle können zweckmäßigerweise Platin und/oder Palladium vorliegen. Vorzugsweise enthält der Katalysator zwischen 0,05 und 3 Gew.-% Edelmetall bzw. Edelmetalle, bezogen auf den Anteil an Zeolith. Besonders bevorzugt enthält der Katalysator Platin und Palladium in einem Molverhältnis von 0,25 bis 0,75.The process according to the present invention uses a catalyst which consists of one or more noble metals from Group VIII. The metals used can advantageously be platinum and/or palladium. The catalyst preferably contains between 0.05 and 3% by weight of noble metal or noble metals, based on the proportion of zeolite. The catalyst particularly preferably contains platinum and palladium in a molar ratio of 0.25 to 0.75.
Der Katalysator enthält weiterhin einen Trager aus modifiziertem Zeolith des Y-Typs mit einem SiO&sub2;-Al&sub2;O&sub3;- Molverhältnis zwischen 10 und 150. Es hat sich gezeigt, daß sich mit Katalysatoren mit einem relativ niedrigen SiO&sub2;-Al&sub2;O&sub3;-Molverhältnis überraschend gute Ergebnisse erzielen lassen. Bevorzugt liegt das Molverhältnis zwischen 15 und 50, besonders bevorzugt zwischen 20 und 45. Die Elementarzellengröße des eingesetzten Zeoliths des Y-Typs liegt zwischen 24,20 und 24,40 Å, insbesondere zwischen 24,22 und 24,35.The catalyst further contains a support made of modified Y-type zeolite with a SiO₂-Al₂O₃ molar ratio of between 10 and 150. It has been shown that surprisingly good results can be achieved with catalysts with a relatively low SiO₂-Al₂O₃ molar ratio. The molar ratio is preferably between 15 and 50, particularly preferably between 20 and 45. The unit cell size of the Y-type zeolite used is between 24.20 and 24.40 Å, in particular between 24.22 and 24.35.
Das Hydrodezyklisierungsverfahren kann zweckmäßigerweise bei einer Temperatur zwischen 150 und 400ºC, vorzugsweise bei einer Temperatur zwischen 250 und 380ºC erfolgen. In der Regel arbeitet man bei Wasserstoff-Partialdruck zwischen 10 und 150 bar, vorzugsweise zwischen 30 und 100 bar.The hydrodecyclization process can be carried out conveniently at a temperature between 150 and 400°C, preferably at a temperature between 250 and 380°C. As a rule, the process is carried out at a hydrogen partial pressure between 10 and 150 bar, preferably between 30 and 100 bar.
Bei dem vorliegenden Verfahren werden der Katalysator, die Temperatur und der Druck im allgemeinen in solch einer Kombination gewählt, daß ein Gasöl mit einer Cetanzahl von mehr als 45, vorzugsweise mehr als 50, und mit weniger als 25, vorzugsweise weniger als 20 Gew.-% aromatischer Verbindungen entsteht. Es hat sich gezeigt, daß sich bei dem vorliegenden Verfahren sogar Gasöle mit einer Cetanzahl von mehr als 50 und mit weniger als 5 Gew.-% aromatischer Verbindungen, d.h. sogenannte "Grüngasöle", herstellen lassen. Die Cetanzahl wird nach ASTM D976 gemessen.In the present process, the catalyst, temperature and pressure are generally selected in such a combination that a gas oil with a cetane number of more than 45, preferably more than 50, and with less than 25, preferably less than 20% by weight of aromatic compounds is produced. It has been shown that the present process can even produce gas oils with a cetane number of more than 50 and with less than 5% by weight of aromatic compounds, i.e. so-called "green gas oils". The cetane number is measured according to ASTM D976.
Die Eigenschaften des hergestellten Gasöls hängen von dein Einsatzgasöl und den Verfahrensbedingungen ab. Die Cetanzahl und der Aromatengehalt, die bei technischer Durchführung angestrebt werden, werden von wirtschaftlichen Erwägungen bestimmt.The properties of the gas oil produced depend on the feed gas oil and the process conditions. The cetane number and the aromatics content that are aimed for in technical implementation are determined by economic considerations.
Das Verfahren der vorliegenden Erfindung wird durch das folgende Beispiel weiter erklärt.The process of the present invention is further explained by the following example.
Ein wie in der Tabelle 1 beschriebenes hydriertes Straightrun-Gasöl wurde bei einer Temperatur von 265ºC, einem Wasserstoff-Partialdruck von 35 bar und einer Katalysatorbelastung (WHSV) von 1,4 Tonnen/m³ h mit einem Katalysator kontaktiert, der aus einem Zeolith des Y-Typs mit einer Elementarzellengröße von 24,24 Å und einem SiO&sub2;-Al&sub2;O&sub3;-Molverhältnis von 40 bestand und 0,3 Gew.-% Platin und 0,5 Gew.-% Palladium, bezogen auf den Zeolithanteil, enthielt.A hydrogenated straight-run gas oil as described in Table 1 was contacted with a catalyst consisting of a Y-type zeolite with a unit cell size of 24.24 Å and a SiO2-Al2O3 molar ratio of 40 and containing 0.3 wt.% platinum and 0.5 wt.% palladium, based on the zeolite content, at a temperature of 265°C, a hydrogen partial pressure of 35 bar and a catalyst space velocity (WHSV) of 1.4 tonnes/m3 h.
Die erzielten Ergebnisse sind in der Tabelle 2 dargestellt.The results obtained are shown in Table 2.
Der erzielte Anteil an im Produkt enthaltenen zyklischen Strukturen wurde um 18%, bezogen auf den Anteil der im Einsatzmaterial enthaltenen zyklischen Strukturen, verringert. Tabelle 1 Siedepunktverteilung (ºC) Anfangssiedepunkt Endsiedepunkt Cetanzahl Aromatengehalt (Vol.-%) Tabelle 2 Siedepunktverteilung (ºC) Anfangssiedepunkt Endsiedepunkt Cetanzahl Aromatengehalt (Vol.-%)The achieved proportion of cyclic structures contained in the product was reduced by 18%, based on the proportion of cyclic structures contained in the feedstock. Table 1 Boiling point distribution (ºC) Initial boiling point Final boiling point Cetane number Aromatic content (vol.%) Table 2 Boiling point distribution (ºC) Initial boiling point Final boiling point Cetane number Aromatic content (vol.%)
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Legal Events
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Representative=s name: JUNG, SCHIRDEWAHN, GRUENBERG, SCHNEIDER PATENTANWAELTE |
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Representative=s name: ADVOTEC. PATENT- UND RECHTSANWAELTE, 80538 MUENCHE |
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