DE617645C - Process for the production of nitrogen-hydrogen mixtures suitable for ammonia synthesis from bituminous fuels - Google Patents
Process for the production of nitrogen-hydrogen mixtures suitable for ammonia synthesis from bituminous fuelsInfo
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Description
121I163.30121I163.30
Die für die Ammoniaksynthese benötigten Gasgemische werden in der Regel in der Weise gewonnen, daß Wasserstoff und Stickstoff einzeln hergestellt und -dann im entsprechenden Verhältnis gemischt werden. Für diesen Zweck sind getrennte Apparate notwendig, zu denen, falls für die Vergasung· bituminöse Brennstoffe verwendet werden, noch besondere Einrichtungen zur Reinigung der Gase von flüssigen Kohlenwasserstoffen erforderlich sind.The gas mixtures required for the ammonia synthesis are usually in the Obtained way that hydrogen and nitrogen are produced individually and then in the appropriate Ratio to be mixed. For this purpose, separate apparatuses are necessary, to which, if necessary for the gasification bituminous fuels are used, nor special facilities for cleaning the gases of liquid hydrocarbons are required.
Es wurde nun gefunden, daß man in einem Arbeitsgang und in einer einzigen Apparatur aus bituminösen Brennstoffen ein Wasserstoff Stickstoff-Gemisch herstellen kann, das direkt zur Ammoniaksynthese verwendbar ist.It has now been found that in one operation and in a single apparatus can produce a hydrogen-nitrogen mixture from bituminous fuels, which directly can be used for ammonia synthesis.
Gemäß der Erfindung wird in der Weise gearbeitet, daß Schwelung und evtl. Trocknung der bituminösen Brennstoffe sowie dieAccording to the invention, work is carried out in such a way that smoldering and possibly drying of bituminous fuels as well as the
ao Vergasung der Schwelrückstände in einem Schacht auf horizontalen oder wenig geneigten und übereinanderliegenden Rosten so vorgenommen wird, daß die heißen Gase dieRoste von unten nach oben unter Aufwirbelung des Gutes durchstreichen, während der Brennstoff den Gasen entgegen von oben nach unten über die einzelnen Roste hinweg den Schacht durchwandert, wobei man die Vergasungsmittel und Mittel zur Umsetzung der gasförmigen Kohlenwasserstoffe in solchen Mengen einführt, daß das gewonnene Gasgemisch bei Verarbeitung in an sich bekannter Weise, und zwar durch Abtrennung kondensierbarer Bestandteile und durch unvollständige Verbrennung der in dem Gasgemisch enthaltenen Kohlenwasserstoffe sowie Umsetzung des gebildeten Kohlenoxyds mit Wasserdampf und Abtrennung der Kohlensäure ein Stickstoff-Wasserstoff-Gemisch ergibt, das unmittelbar " für die Ammoniaksynthese benutzt werden kann.ao gasification of smoldering residues in a shaft on a horizontal or slightly inclined shaft and grids lying on top of one another are made in such a way that the hot gases Stroke through from bottom to top, whirling up the material while the fuel Opposite the gases from top to bottom over the individual grids across the shaft wanders through, taking the gasification agent and means for converting the gaseous Introduces hydrocarbons in such amounts that the gas mixture obtained is processed in a manner known per se, and by separating condensable components and by incomplete combustion the hydrocarbons contained in the gas mixture and conversion of the formed Carbon dioxide with water vapor and separation of the carbonic acid a nitrogen-hydrogen mixture results that are used directly "for the ammonia synthesis can.
Die Zusammensetzung des Vergasungsmittels, das z. B. aus einem Gemisch von mit Sauerstoff angereicherter Luft und Wasserdampf bestehen kann, sowie die Zusammen-Setzung des zur teilweisen Verbrennung der in dem entstandene Gase enthaltenen Kohlenwasserstoffe benötigten sauerstoffhaltigen Gase, als welches z. B. Sauerstoff verwendet werden kann, richtet sich bei diesem Prozeß lediglich nach der gewünschten Stickstoff-Wasserstoff-Zusammensetzung des Endgases und kann auf Grund vorhergehender Berechnungen und durch entsprechende Versuche eingestellt werden.The composition of the gasification agent, e.g. B. from a mixture of with Oxygen-enriched air and water vapor can exist, as well as the composition for the partial combustion of the hydrocarbons contained in the resulting gases required oxygen-containing gases, as what z. B. Oxygen is used can be, depends in this process only on the desired nitrogen-hydrogen composition of the end gas and can be based on previous calculations and through appropriate tests can be set.
Die Vorteile des Verfahrens bestehen nicht nur in einer erheblichen Vereinfachung der Apparatur, sondern vor allem auch darin, daß es auf diese Weise möglich ist, in einem einzigen Arbeitsgang im kontinuierlichen Be-The advantages of the process are not only a considerable simplification of the Apparatus, but above all in the fact that it is possible in this way, in one single work step in continuous
*) Von dem Patentsucher sind als die Erfinder angegeben worden:*) The patent seeker indicated the following as the inventors:
Dr. Christian Schneider und Dr. Heinrich Bütefisch in Leuna, Kr. Merseburg.Dr. Christian Schneider and Dr. Heinrich Bütefisch in Leuna, Kr. Merseburg.
trieb aus1 bituminösen Brennstoffen Wasserstoff-Stickstoff-Gemische herzustellen, die direkt zur Ammoniaksynthese verwendbar sind, daß ferner der Brennstoffverbrauch äußerst gering ist und daß das gesamte im Brennstoff enthaltene Bitumen als Teer von vorzüglicher Beschaffenheit gewonnen werden kann.drove to produce hydrogen-nitrogen mixtures from 1 bituminous fuels, which can be used directly for ammonia synthesis, that the fuel consumption is extremely low and that all the bitumen contained in the fuel can be obtained as tar of excellent quality.
Die Verbindung· der Gewinnung von Stickstoff-Wasserstoff-Gemischen mit der gleichzeitigen Schwelung von Brennstoffen hat den weiteren Vorteil, daß eine weitgehende Ausnutzung der fühlbaren Wärme' des bei der Wassergasreaktion unzersetzt gebliebenen Wasserdampfes zur Schwelung ermöglicht wird.The connection · the production of nitrogen-hydrogen mixtures with the simultaneous smoldering of fuels has the further advantage that extensive utilization the sensible warmth of the water vapor, which remained undecomposed during the water gas reaction, allows for smoldering will.
Die Erfindung liegt in der Vereinigung von verschiedenen an sich bekannten Verfahren zu einem kontinuierlich durchführbaren neuen Verfahren, das im Gegensatz zu den bisher bekannten Arbeitsweisen die Frage der Gewinnung von Gasgemischen für die Ammoniaksynthese aus bituminösen Brennstoffen in überraschend einfacher und wirtschaftlicher Weise löst.The invention lies in the combination of various methods known per se a continuously feasible new process, which in contrast to the previous known working methods the question of the production of gas mixtures for ammonia synthesis dissolves from bituminous fuels in a surprisingly simple and economical manner.
Die Zeichnung stellt eine Anlage zur Ausführung der Erfindung dar.The drawing shows a system for carrying out the invention.
Einem durch mehrere Roste (Ji1, R2, R3, Rit i?&) in verschiedene Behandkingszonen unterteilten Schachtofen A wird aus- einem.Vorratsbunker F durch eine Schnecke G der Brennstoff, z. B. vorgetrocknete Braunkohle, zugeführtIn den Schachtofen wird durch, den Stutzen E unter dem untersten Rost R1 das Vergasungsmittel eingeführt, das aus.einem Gemisch von mit Sauerstoff 'angereicherter • Luft und Wasserdampf besteht. Hier wind die aus der Braunkohle entstandene Grude restlos vergast. Die Vergasungstemperatur auf dem RoSiR1 beträgt dabei etwa 900°, und, der Abstand von dem Rost R2 ist so bemessen, daß die mit unzersetztem Wasserdampf beladenen Vergasungsgase mit etwa Soo° durch den RoStK2. treten. Mit diesen Gasen erfolgt nun die Schwelung und die Austreibung des restlichen Wassergehaltes der Kohle auf den Rosten R2, Rs, R4, R5, Die Roste können aus feuerfesten Platten hergestellt sein,, die so dicht nebeneinanderliegen, daß schmale Schlitze entstehen, die zwar die Gase aber nicht den Brennstoff hindurchlassen.A divided by a plurality of grates (Ji 1, R 2, R 3, R i it? &) In various Behandkingszonen A shaft furnace is off by a screw einem.Vorratsbunker F G z of the fuel. B. predried lignite, fed into the shaft furnace through the nozzle E under the lowest grate R 1 introduced the gasification agent, which consists of a mixture of oxygen enriched • air and water vapor. Here, the Grude that has arisen from the lignite is completely gassed. The gasification temperature on the RoSiR 1 is about 900 °, and the distance from the grate R 2 is dimensioned such that the gasification gases laden with undecomposed water vapor pass through the RoStK 2 at about Soo °. step. These gases are now used to smolder and expel the remaining water content of the coal on the grids R 2 , R s , R 4 , R 5. which let the gases through but not the fuel.
Das mit den Schwelprodukten beladene Gasgemisch wird dann in einer im oberen Teil des Schachtes S angeordneten Entstaubungsanlage entweder nach Art der Cyclonenentstaubung oder auf elektrostatischem Wege von dem mitgeführten Staub' befreit und verläßt den Schachtofen .bei H mit einer Temperatur von etwa 2500. Das Gemisch von Gasen, Wasserdampf und Teerdämpfen durchwandert hierauf eine Kondensationsanlage B, in welcher nach den in der Schweltechnik üblichen Verfahren wasserfreier Teer, Benzine und Schwelwasser aus den Gasen entfernt wird. Die die Kondensationsanlage verlassenden, auf etwa 200 abgekühlten Gase enthalten nun noch einen gewissen Prozentsatz gasförmiger Kohlenwasserstoffe. Zur Entfernung dieser Kohlenwasserstoffe wird das Gasgemisch in einem Nachverbrennungsraum D mit einem Sauerstoff-Stickstoff-Gemisch umgesetzt, nachdem es zuerst in einem Wärmeaustauscher C auf höhere Temperatur gebfacht wurde. Es tritt bei / in den Wärmeaustauscher C ein, den es im Gegenstrom zu den heißen, aus dem Nachverbrennungsraum kommenden Gasen durchströmt und bei K mit einer Temperatur von etwa 7500 verläßt. Hierauf tritt es bei L in den Nachverbrennungsraum ein. Durch die bei der Nachverbrennung frei werdende Reaktionswärme wird das Gasgemisch stark erhitzt und verläßt den . Nachverbrerinungsraum D bei M mit etwa 11000. Es tritt dann bei N in den Wärmeaustauscher C ein, den es, auf 250° heruntergekühlt, bei O wieder verläßt. Das so· gewonnene Mischgas wird nun in bekannter Weise durch Umsetzung mit Wasserdampf von Kohlenoxyd befreit und .die dabei sich bildende Kohlensäure in bekannter Weise go aus dem Gase entfernt. Das übrigbleibende Stickstoff-Wasserstoff-Gemisch läßt sich ohne weitere Behandlung direkt zur Amrnoniaksynthese verwenden.The loaded with the Schwelprodukten gas mixture is then freed in a disposed in the upper part of the shaft S dedusting either on the type of Cyclonenentstaubung or electrostatically from the entrained dust 'and leaves the shaft furnace .for H at a temperature of about 250 0th The mixture of gases, water vapor and tar vapors then passes through a condensation system B, in which anhydrous tar, gasoline and smoldering water is removed from the gases using the methods customary in smoldering technology. The condensation plant leaving, cooled to about 20 0 gases now contain a certain percentage of gaseous hydrocarbons. To remove these hydrocarbons, the gas mixture is reacted with an oxygen-nitrogen mixture in a post-combustion chamber D after it has first been buffed to a higher temperature in a heat exchanger C. It enters at / in the heat exchanger C, the flow through it in countercurrent to the hot gases coming out of the afterburner chamber and exits at K at a temperature of about 750 0th It then enters the post-combustion chamber at L. Due to the heat of reaction released during the afterburning, the gas mixture is strongly heated and leaves the. Post-combustion space D at M with about 1100 0 . It then enters the heat exchanger C at N , which it, cooled down to 250 °, leaves again at O. The Sun · mixed gas obtained is now freed in a known manner by reaction with water vapor of carbon monoxide .the case which forms carbonic acid in a known manner go from the gas station. The remaining nitrogen-hydrogen mixture can be used directly for ammonia synthesis without further treatment.
In der oben beschriebenen Anlage wurde mitteldeutsche, auf etwa 8 bis io°/o Wassergehalt vorgetrocknete Braunkohle verarbeitet. Die Braunkohle, die in bekannter Weise in einer Dampf- oder Feuergastrockenanlage getrocknet worden war, besaß einen durchschnittlichen Wassergehalt von 8,4% und ergab 14.9% Teer.In the system described above, the water content in Central Germany was about 8 to 10 per cent pre-dried brown coal processed. The lignite, which in a known manner in had been dried in a steam or fire gas drying system, had an average Water content of 8.4% and yielded 14.9% tar.
Zur Vergasung wurden je Tonne vorgetrocknete Braunkohle 428m3 mit Sauerstoff angereicherter Luft mit einem Sauerstoffgehalt von 43,8% und 62*2 kg Wasserdampf verwendet. For gasification, 428m 3 of pre-dried lignite per tonne of oxygen-enriched air with an oxygen content of 43.8% and 62 * 2 kg of water vapor were used.
Die Ausbeute an hochwertigem, wasserfreiem Schwelteer betrug 142 kg je Tonne vorgetrockneter Braunkohle.The yield of high-quality, anhydrous smoldering tar was 142 kg per ton pre-dried brown coal.
Nach Abscheidung von Teer, Benzinen und Schwelwasser verblieben 1380m3 Gas nachfolgender Zusammensetzung: 20,2% CO2, 22,i°/0 CO, 36,o%H2, 17,90IoN2, x,o%H2S, 2,8% Kohlenwasserstoffe.After deposition of tar, mineral spirits, and low-temperature carbonization gas remained 1380m 3 of the following composition: 20.2% CO 2, 22, i ° / 0 CO, 36% H 2 O, 17.9 0 ION 2, x, o% H 2 S, 2.8% hydrocarbons.
Zur unvollständigen Verbrennung der Kohlenwasserstoffe wurden 58,3 m3 eines Sauerstoff-Stickstoff-Gemiscfaes mit einem Gehalt von 79,2 % Sauerstoff benötigt. Dabei wurden m3 eines Gases von folgender Zusammensetzung: 19,7% CO2, 25,5% CO, 35,0% H2, For incomplete combustion of the hydrocarbons, 58.3 m 3 of an oxygen-nitrogen mixture with an oxygen content of 79.2% were required. Thereby, m 3 of a gas with the following composition: 19.7% CO 2 , 25.5% CO, 35.0% H 2 ,
ΐ8,7ο/οΛΓ2, 1,O9I0 H2S, 0,10I0CH1 erhalten. Dieses Gas wurde durch Umsetzung mit Wasserdampf von Kohlenoxyd befreit. Nach Entfernung der dabei erhaltenen Kohlensäure wurde ungefähr die gleiche Menge (1400 m3) eines für die Ammoniaksynthese direkt verwendbaren S tickstoff- Wasserstoff-Gemisches mit etwa 75% Wasserstoff erhalten.ΐ8.7 ο / οΛΓ 2 , 1, O 9 I 0 H 2 S, 0.1 0 I 0 CH 1 . This gas was freed from carbon oxide by reaction with steam. After removing the carbonic acid obtained in this way, approximately the same amount (1400 m 3 ) of a nitrogen-hydrogen mixture with about 75% hydrogen which can be used directly for the ammonia synthesis was obtained.
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