DE478313C

DE478313C - Device for the synthesis of ammonia from nitrogen and hydrogen

Info

Publication number: DE478313C
Application number: DER62542D
Authority: DE
Original assignee: RUDOLF ROHDE
Current assignee: RUDOLF ROHDE
Priority date: 1924-11-12
Filing date: 1924-11-12
Publication date: 1929-06-22

Description

Vorrichtung zur synthetischen Darstellung von Ammoniak aus Stickstoff und Wasserstoff Die Erfindung betrifft eine Vorrichtung zur ununterbrochenen Ammoniaksynthese mittels eines Katalysators und unter Anwendung von Druckgasen. Das Problem der Erfindung liegt darin, die zum Betrieb der Anlage notwendige Energie tunlichst zu verringern, vor allem jedoch auch die gesamte Apparatur in weitgehendem Mäße zu vereinfachen, unter Beibehaltung des an sich bekannten Wärmeaustausches zwischen den zur Synthesestelle strömenden und den ihr entströmenden Gasen bei etwa gleichbleibendem Druck in der gesamten Vorrichtung.Device for the synthesis of ammonia from nitrogen and hydrogen. The invention relates to a device for the uninterrupted synthesis of ammonia by means of a catalyst and using compressed gases. The problem of the invention lies in reducing the energy required to operate the system as much as possible, but above all to simplify the entire apparatus to a large extent, while maintaining the known heat exchange between the synthesis point flowing and the gases flowing out of it at approximately the same pressure in the entire device.

Dieses Problem wird gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß zwei (oder mehrere) je in sich geschlossene Rohrsysteme Verwendung finden, in denen =die Synthesegase im Kreislauf an gemeinsamen Wandungen in entgegengesetzter Richtung entlang strömen und deren Hochtemperatur- und Tieftemperaturstellen zusammengelegt sind.This problem is solved according to the invention in that two (or several) each self-contained pipe systems are used in which = the synthesis gases flow in the circuit along common walls in opposite directions and their high-temperature and low-temperature points are merged.

Das Entstehen und Aufrechterhalten der kreisenden Strömung geschieht in der folgenden Weise: In einem in sich geschlossenen, mit Druckgas gefüllten Kreisrohr a (Abb. i ) kann natürlich von selbst keinerlei Strömung auftreten, wenn und solange der Zustand der Gase (Druck, Temperatur, Volumen) überall der gleiche ist. Würden dagegen, durch irgendwelche Mittel, beispielsweise zwischen den beiden Stellen c und d, Druckunterschiede geschaffen und aufrechterhalten werden, so würde zwischen diesen beiden Stellen ständig eine Strömung auftreten. Ebenso wie Druckunterschiede aber sind Temperaturunterschiede ein Mittel, eine Strömung 'in dem geschlossenen Rohr zu erzwingen. Wird also beispielsweise von außen an der einen Stelle c des Ringrohrs eine Hochtemperatur, an der ihr gegenüberliegenden Stelle d eine Tieftemperatur aufrechterhalten, so wird die in dem Rohr befindliche Gasmasse in Bewegung geraten, denn das Volumen an der heißen Zone c wird sich vergrößern, das an der kalten Zone sich verringern. Hierbei kann der Druck überall im Rohrraum a der gleiche bleiben, wobei dann nur infolge der Zusammenziehung der Gase an der Stelle d und ihrer Ausdehnung an der Stelle c die Bewegung eintritt. Die Gase strömen hierbei auf beiden Wegen von c nach d, also sowohl über den Rohrteil hl wie über h..The creation and maintenance of the circling current happens in the following way: In a closed circular tube filled with pressurized gas a (Fig. i), of course, no flow can occur by itself, if and for as long the state of the gases (pressure, temperature, volume) is the same everywhere. Would on the other hand, by any means, for example between the two locations c and d, pressure differentials are created and maintained so would between There is a constant flow in these two places. As well as pressure differences but temperature differences are a means of 'a current' in the closed Force pipe. So, for example, from the outside at one point c of the Ring tube a high temperature, at the opposite point d a low temperature maintained, the gas mass in the pipe will start moving, for the volume at the hot zone c will increase, that at the cold zone decrease. Here the pressure can remain the same everywhere in the pipe space a, then only as a result of the contraction of the gases at point d and their expansion at point c the movement occurs. The gases flow in both ways from c to d, i.e. both over the pipe part hl and over h ..

Diese Bewegung kann dauernd aufrechterhalten bleiben und sehr beträchtlich werden, wenn die Tieftemperatur bei d so niedrig gehalten wird, daß sich das Gas hier niederschlägt und verflüssigt, wobei die sich bildende Flüssigkeitsmenge in beliebiger Weise aus dem Rohr entfernt werden kann. In diesem Falle hat das im Rohr a befindliche Gas oder Gasgemisch bei seiner Verflüssigung bei d sein kleinstes Volumen, so daß der Unterschied der Volumina zwischen c und d, welcher die Strömung auslöst, damit sein Höchstmaß erreicht.This movement can be sustained and very considerable if the cryogenic temperature is kept so low at d that the gas here precipitates and liquefies, whereby the amount of liquid that forms in can be removed from the pipe in any way. In this case it has in the pipe a gas or gas mixture located at its liquefaction at d its smallest Volume so that the difference the volumes between c and d, which triggers the current so that it reaches its maximum.

Nun ist Ammoniak ein Gas, das bei verhältnismäßig kleinem Druck und bei verhältnismäßig geringer Tieftemperatur in Flüssigkeit übergeführt werden kann. »Ist also das Ringrohr a bei Beginn vollständig mit Ammoniakgas unter einem Druck von etwa i oo Atm. gefüllt, so wird, sobald an den gegenüberliegenden Stellen c und d eine Hoch- bzw. Tieftemperatur erzeugt und aufrechterhalten wird, eine Bewegung einsetzen, bei der das Gas nach beiden Seiten, also über hl bzw. h2 gleichmäßig abströmt und sich an der Tieftemperaturstelle d zu einer Flüssigkeit verdichtet, wodurch der Druck in dem ganzen Gefäß allmählich sich verringert. Soll nun der Anfangsdruck ständig erhalten bleiben, so wird es notwendig, Frischgas, bestehend aus einer Mischung von einem Volumen Stickstoff mit drei Volumen Wasserstoff, dem Rohrinnern zuzuführen, und zwar ebensoviel, wie sich in Flüssigkeit umsetzt.Now ammonia is a gas that at relatively low pressure and can be converted into liquid at a relatively low low temperature. “So the ring tube a is completely pressurized with ammonia gas at the beginning of about i oo atm. filled, as soon as c and d a high or low temperature is generated and maintained, a movement insert, in which the gas to both sides, i.e. over hl or h2 evenly flows off and condenses to a liquid at the low temperature point d, whereby the pressure in the whole vessel is gradually reduced. Should now the initial pressure are constantly maintained, so it becomes necessary to use fresh gas consisting of a mixture one volume of nitrogen with three volumes of hydrogen to be supplied to the inside of the pipe, as much as is converted into liquid.

Diese Zusatzgasmenge kann man nun dazu benutzen, die Strömung, die bisher von c nach d gleichmäßig über den Rohrschenkel hl und den Schenkel h2 erfolgte, insofern zu beeinflussen, als das Gas durch die Strömungsenergie der Zusatzgasmenge gezwungen wird, das Strömen über den Rohrteilhl zu bevorzugen oder ausschließlich über hl zu fließen. Zu diesem Zweck wird das Zusatzgas in an sich bekannter Weise mit einem solchen überdruck zugeführt, daß bei seinem Einströmen in das Rohrinnere eine große Geschwindigkeit vorliegt. Natürlich muß dann die Öffnung der Düse, durch welche das Zusatzgas zweckmäßig in das Innere des Rohrs a strömt, vergleichsweise klein sein, weil sonst die Druckverhältnisse im Rohr a zu rasch gestört werden würden.This amount of additional gas can now be used to control the flow that so far from c to d took place evenly over the pipe limb hl and the limb h2, to the extent that the gas is influenced by the flow energy of the additional gas quantity is forced to prefer the flow through the Rohrteilhl or exclusively to flow over hl. For this purpose, the additional gas is used in a manner known per se supplied with such an overpressure that when it flows into the interior of the pipe there is a great speed. Of course, the opening of the nozzle then has to go through which the additional gas expediently flows into the interior of the tube a, for comparison be small, because otherwise the pressure conditions in pipe a would be disturbed too quickly.

Um nun durch diesen Zustrom des Zusatzgases zu erreichen, daß das Gas von der Hochtemperaturstelle c zur #rieftemperaturstelle d durch den Rohrteil h2 möglichst wenig oder gar nicht strömt, sondern möglichst ganz den Weg über hl nimmt, hat die Düsenmündung f für das Zusatzgas eine solche Lage und Richtung erhalten, daß, wie der Pfeil in Abb. i zeigt, die Richtung des bei f ausströmenden Zusatzgases der durch den Schenkelh2 von c nach d strömenden Gasmenge entgegenläuft. Der bei f austretende und der durch h2 ankommende Gasstrom prallen also aufeinander. Es entsteht ein Stau, der, wenn die durch die Düse f erzeugte Strömung stark genug ist, den Weg, der durch den Teil h2 von c nach d führt, für das Gas vollkommen sperrt.In order to achieve through this influx of additional gas that the Gas from the high temperature point c to the letter temperature point d through the pipe part h2 flows as little or not at all, but as completely as possible via St. takes, the nozzle mouth f has been given such a position and direction for the additional gas, that, as the arrow in Fig. i shows, the direction of the additional gas flowing out at f the amount of gas flowing through the leg h2 from c to d runs counter to it. The at f exiting and the incoming gas stream through h2 collide. It there is a jam that, if the flow generated by the nozzle f is strong enough is, the path that leads through the part h2 from c to d, completely blocks the gas.

Anderseits wird bekanntlich nicht die gesamte von c über hl nach d strömende Gasmenge bei d verflüssigt. Die übrige in der Strömung von c nach d mitgerissene Gasmenge verliert ihre Strömungsgeschwindigkeit nicht plötzlich, sondern bewegt sich in der gleichen Richtung über die Tieftemperaturstelle d hinaus nach der Düse/ hin, zumaldie Strömung von c uber, h2 nach d durch den von der bei f austretenden Zusatzgasmenge erzeugten Stau unterbunden ist. Die von c über hl nach d strömende Gasmenge unterstützt also die aus der Düse f austretende Zusatzgasmenge, so daß schließlich die Strömung von c über h2 nach d sich in die entgegengesetzte Strömung von d über h2 nach c verwandelt. Hiermit hat sich also in dem Ringrohr nach Abb. i eine Kreisströmung im Sinne des Uhrzeigers eingestellt. Die Gasmenge strömt von der Höchsttemperaturstelle c über hl zur Tieftemperäturstelle bei d, dort das Ainmoniakgas teilweise als Flüssigkeit zurücklassend, und weiter an der Düse f vorbei und, unterstützt durch den aus der Düse fließenden Zusatzgasstrom, über h2 zur Hochtemperaturstelle c zurück.On the other hand, as is well known, not all of the gas flowing from c via hl to d is liquefied at d. The remaining amount of gas entrained in the flow from c to d does not suddenly lose its flow velocity, but moves in the same direction over the low temperature point d out towards the nozzle /, as the flow from c over, h2 to d through that of the at f escaping additional gas volume generated congestion is prevented. The amount of gas flowing from c via hl to d thus supports the amount of additional gas emerging from nozzle f, so that finally the flow from c via h2 to d changes into the opposite flow from d via h2 to c. With this, a circular flow in the direction of the clockwise has been established in the ring tube according to Fig. I. The amount of gas flows from the maximum temperature point c via hl to the low temperature point at d, partially leaving the ammonia gas there as a liquid, and continues past the nozzle f and, supported by the additional gas stream flowing out of the nozzle, back to the high temperature point c via h2.

Diese Kreislaufströmung wird sich entsprechend dem durch die Zusatzgasmenge erfolgenden Impuls so lange beschleunigen, bis die (im ganzen vergleichsweise geringen) Strömungswiderstände im Rohr so groß geworden sind, daß die Energiezufuhr aufgezehrt wird, die einerseits durch die Synthese und den aus ihr entstehenden Temperaturunterschied zwischen c und d und anderseits durch die Austrittsgeschwindigkeit des Zusatzgases aus der Düse f gebildet wird. Der Beharrungszustand der Kreisströmung tritt also bei um so größerer Geschwindigkeit ein, je kleiner die Widerstände in der Rohrleitung gehalten werden und je größer der Druckunterschied ist, der für die kinetische Energie des einströmenden Frischgases zur Verfügung steht.This circulatory flow will change according to the amount of additional gas accelerate the resulting impulse until the (on the whole comparatively small) Flow resistances in the pipe have become so great that the energy supply is consumed on the one hand by the synthesis and the resulting temperature difference between c and d and on the other hand by the exit velocity of the additional gas is formed from the nozzle f. The steady state of circular flow occurs at the higher the speed, the smaller the resistances in the pipeline are held and the greater the pressure difference, the kinetic energy of the incoming fresh gas is available.

Da, wie erwähnt, die Widerstände in einem in sich geschlossenen Rohr von Kreis- oder anderer geeigneter Form außerordentlich klein gehalten werden können, gegenüber der durch die Synthese entstandenen Energie, so kommt man praktisch mit außerordentlich geringem Druckunterschied zwischen dem zuströmenden Frischgas und dem kreisenden Restgas aus, sobald der Beharrungszustand erreicht ist. In diesem Zustand wird stetig so viel Ammoniakflüssigkeit bei d abgezogen, wie Frischgas zuströmt. Es wird demzufolge eine bestimmte Menge Frischgas so oft im Kreislauf herumströmen, bis sie vollständig in Ammoniakflüssigkeit verwandelt ist.There, as mentioned, the resistors in a self-contained tube of circular or other suitable shape can be kept extremely small, compared to the energy created by the synthesis, you can practically keep up extremely low pressure difference between the incoming fresh gas and the circulating residual gas as soon as the steady state is reached. In this State, as much ammonia liquid is continuously withdrawn at d as fresh gas flows in. As a result, a certain amount of fresh gas will flow around the circuit as often as until it is completely transformed into ammonia liquid.

Wesentlich verringert werden die Strömungswiderstände in dem Kreislaufsystem dadurch, daß, wie dies an sich bereits vorgeschlagen ist, der Kontaktstoff sich in fein verteiltem Zustande im Synthesegas befindet. Dadurch jedoch, daß gemäß der Erfindung ein vollständig in sich geschlossener Kreislaufstrom vorliegt, sind alle Schwierigkeiten beseitigt, die bei dem früheren Vorschlag zur Verwendung fein verteilten Kontaktstoffes darin bestanden, daß der Kontaktstoff bei nicht in sich geschlossener Gasströmung aus dem Restgas entfernt und dem Frischgas wieder zugeführt werden mußte. Anderseits bedingte eine Kreislaufströmung, die durch eine oder mehrere Stellen fester Kontaktkörper durchgepreßt werden mußte, Frischgasüberdrücke von i o bis i oo Atm., während ein Frischgasüberdruck von 2 Atm. in dem erfindungsgemäß durchgebildeten Kreislaufstrom mit fein verteilten Kontaktstoffen vollkommen ausreicht.The flow resistances in the circulatory system are significantly reduced in that, as already proposed in itself is the contact substance is in a finely divided state in the synthesis gas. However, in that according to of the invention is a completely closed loop flow eliminates all difficulties that were fine with the earlier suggestion of use distributed contact material consisted in the fact that the contact material was not in itself closed gas flow is removed from the residual gas and fed back to the fresh gas had to become. On the other hand, a circulatory flow caused by one or more Make solid contact bodies had to be pressed through, fresh gas pressures of i o to i oo atm., while a fresh gas pressure of 2 atm. in the invention through-formed circulation flow with finely divided contact substances is completely sufficient.

Bei der Anordnung zweier derartiger Kreislaufsysteme kann dadurch in an sich bekannter Weise ein Austausch der bei der Synthese entstandenen und der für sie erforderlichen Wärmemengen erreicht werden, daß gemäß der Erfindung die beiden räumlich zusammengebrachten Kreislaufsysteme in entgegengesetzten Richtungen von den Gasen durchzogen werden.When arranging two such circulatory systems, this can in a manner known per se, an exchange between the synthesis and the for them required amounts of heat can be achieved that according to the invention two spatially brought together circulatory systems in opposite directions are permeated by the gases.

Abb.2 zeigt rein schematisch eine gemäß der Erfindung ausgebildete Vorrichtung zur Ammoniaksynthese. In diesem Beispiel ist das in sich geschlossene Rohrsystem a in das gleichfalls in sich geschlossene System b gelegt. Sie werden, wie aus den eingezeichneten Pfeilen hl, h. bzw. il, i2 hervorgeht, ununterbrochen in entgegengesetztem Sinne von den Synthesegasen durchströmt. Beide Rohrsysteme a, b haben etwa bei c eine gemeinsame Hochtemperatur- und etwa bei d eine gemeinsame, auf tiefer Temperatur gehaltene Stelle, an welcher das entstandene Ammoniak ausgeschieden wird. Zum Ersatz und in dem Grade der durch die Synthese hervorgerufenen Gasverminderung strömt zweckmäßig an dieser Stelle d Frischgas durch eine Leitung e beiden Rohrsystemen a und b zu, und zwar wird die Strömungsenergie dieser Frischgasleitung derart gewählt, daß das- zweckmäßig durch Düsen f, g ausströmende Frischgas bei seiner Mischung mit dem im Rohrsystem verbleibenden Gase der gesamten Gasmenge die während des Kreislaufes verlorengegangene Strömungsenergie wieder zuführt.FIG. 2 shows, purely schematically, a device for ammonia synthesis designed according to the invention. In this example, the self-contained pipe system a is placed in the likewise self-contained system b. As indicated by the arrows drawn in, they become hl, h. or il, i2 emerges, flows through uninterrupted in the opposite sense of the synthesis gases. Both pipe systems a, b have a common high-temperature point at about c and a common point, kept at a low temperature, at about d, at which the ammonia formed is excreted. To replace and to the extent of the gas reduction caused by the synthesis, fresh gas flows at this point d through a line e to both pipe systems a and b Fresh gas, when mixed with the gases remaining in the pipe system, supplies the entire amount of gas with the flow energy lost during the cycle.

Durch diese Vorrichtung wird somit ein ununterbrochener Betrieb zur synthetischen Gewinnung von Ammoniak möglich, wobei diejenige Wärmemenge, die das im System a kreisende Gas an der Stelle c besitzt, auf dem Wege h nach der Kältezone d auf das in entgegengesetzter Richtung von dieser Stelle d nach c strömende Gas ü des Rohrsystems b übertragen wird, während sich gleichzeitig das Gas h, im System a abkühlt. Anderseits wird dem Gas des Systems a nach Verlassen der Tieftemperaturstelle d auf seinem Wiege h. zur Wärmezone c Wärme von dem Gas zugeführt, das im Rohrsystem b auf dem Wege i, von der Hochtemperaturstelle c zur Kältezone d strömt. Es findet somit während des ununterbrochenen Betriebs, also während der durch die Energie des Frischgases aufrechterhaltenen Kreislaufströmung zugleich in richtiger und an sich bekannter Weise der Wärmeaustausch zwischen den beiden Gasströmungen statt.This device thus enables uninterrupted operation for the synthetic production of ammonia, with the amount of heat that the gas circulating in system a has at point c on the path h to the cold zone d to that in the opposite direction from this point d to c flowing gas ü of the pipe system b is transferred, while at the same time the gas h, cools down in system a. On the other hand, the gas of the system a after leaving the low temperature point d is on its cradle h. to the heating zone c heat is supplied from the gas that flows in the pipe system b on the path i, from the high-temperature point c to the cold zone d. Thus, during uninterrupted operation, that is to say during the circulatory flow maintained by the energy of the fresh gas, the heat exchange between the two gas flows takes place in a correct and known manner.

Eine Anlage gemäß der Erfindung kann beispielsweise aus zwei je zu einem Ringe gebogenen Rohren a und b (Abb. 2) bestehen, die ineinandergesteckt sind. Die Achse der Rohre bildet demnach einen Kreis, der etwa i o m Durchmesser haben kann. Der Außendurchmesser Dl des Außenrohrs beträgt ioo mm, die Wandstärke wird bei Verwendung von i 4 oo Atm. Druck zweckmäßig zu 35 mm gewählt. Der Rauminhalt des inneren Rohrs a wird am besten ebenso groß gewählt wie der freie Raum des Rohrs b. Zu diesem Zweck hat das Rohr a in dem Beispiel etwa 22 mm Außendurchmesser. Die Wand des Rohrs a braucht nur schwach zu sein, da innerhalb und außerhalb des Rohrs a stets nahezu der gleiche Druck -herrscht. Die Rohre können in lotrechter oder wagerechter Ebene oder beliebig geneigt liegen.A system according to the invention can consist, for example, of two tubes a and b (Fig. 2) which are each bent into a ring and which are plugged into one another. The axis of the tubes therefore forms a circle, which can have about iom diameter. The outer diameter Dl of the outer tube is 100 mm, the wall thickness is 40 atm when using. Print appropriately chosen to be 35 mm. The volume of the inner tube a is best chosen as large as the free space of the tube b. For this purpose, the tube a has an outer diameter of about 22 mm in the example. The wall of the pipe a only needs to be weak, since almost the same pressure always prevails inside and outside of the pipe a. The tubes can be in a vertical or horizontal plane or at any incline.

An zwei diametral gegenüberliegenden Stellen des Rohrsystems befinden sich die Wärmezone c und die Kältezone d. Um die örtliche Erhitzung an der Stelle c zu erzeugen, ist in dem Beispiel an dieser Stelle eine elektrische Widerstandserhitzung cl vorgesehen, die entweder im Innern beider Rohre a, b angebracht oder, wie angedeutet, außen um das Rohr b gelegt werden kann, wobei dann die Wärme dadurch auf das innere Rohr a übertragen wird, daß an dieser Stelle c zwischen beiden Rohren größere Metallmassen, beispielsweise in Form von Rippen c." angeordnet sind, welche jedoch die Strömung im Innern des Rohrs b möglichst wenig hindern. Die Erhitzung wird nur für den Betriebsbeginn notwendig sein, da die Ammoniaksynthese bekanntlich ein Vorgang ist, bei dem Wärme frei wird. Im Verlauf des Verfahrens kann es also notwendig sein, selbst von der Stelle c in irgendeiner Weise Wärme -abzuführen.The heating zone c and the cold zone d are located at two diametrically opposite points on the pipe system. In order to generate the local heating at point c, an electrical resistance heater cl is provided in the example at this point, which can either be fitted inside both tubes a, b or, as indicated, placed outside around tube b, in which case the heat is transferred to the inner tube a by the fact that at this point c between the two tubes larger metal masses, for example in the form of ribs c. ″, are arranged which, however, prevent the flow inside the tube b as little as possible be necessary for the start of operation, since ammonia synthesis is known to be a process in which heat is released, so in the course of the process it may be necessary to dissipate heat in some way even from point c.

An der diametral gegenüberliegenden Kältestelle d ist das Außenrohr b von einem Raum dl umgeben, in dem mittels einer an sich bekannten Kältemaschine eine so tiefe Temperatur erzeugt werden kann, daß Ammoniakdampf unter dem ihm gebotenen Partialdruck flüssig wird. Wie hoch der Druck eingestellt werden muß, hängt aber von der Ausbeute an NH3 für den einmaligen Umlauf ab. Auch an dieser Stelle d wird mittels Metallrippen d2 zwischen den Rohren b und a die für die Verflüssigung des Ammoniakdampfes notwendige Kältemenge von der Außenwandung des Rohrs b in das Innere des Rohrs a übertragen. An Stelle oder in Verbindung mit solchen Rippen können auch die Rohre Vorsprünge, Wülste o. dgl. besitzen, welche die Wärmeübertragung erleichtern und die strömenden Gasmassen durcheinanderwirbeln. Auch über die übrige Länge der Rohre können Rippen, Wülste o. dgl. verteilt oder beliebige andere Vorrichtungen zum Wärmeaustausch zwischen den beiden Rohrräumen vorgesehen sein. Im übrigen Teil der Anlage ist das Rohr b außen gegen Wärmeverluste isoliert.At the diametrically opposite cold point d , the outer tube b is surrounded by a space dl in which a known refrigerating machine can be used to generate such a low temperature that ammonia vapor becomes liquid under the partial pressure offered to it. How high the pressure must be set, however, depends on the yield of NH3 for the single circulation. At this point d, too, the amount of cold necessary for the liquefaction of the ammonia vapor is transferred from the outer wall of the tube b into the interior of the tube a by means of metal ribs d2 between the tubes b and a . Instead of or in connection with such ribs, the tubes can also have projections, beads or the like, which facilitate the transfer of heat and stir up the flowing gas masses. Ribs, beads or the like can also be distributed over the remaining length of the tubes or any other devices for heat exchange between the two tube spaces can be provided. In the remaining part of the system, the pipe b is insulated from the outside against heat loss.

An beliebigen Stellen des Rohrsystems, beispielsweise bei f und g, münden Rohre zur Zuführung von Frischluft in das Innere der beiden Rohre a und b. Diese Rohre können von einer gemeinsamen Frischgaszuleitung e abzweigen. Die Mündungsstelle der Rohre f und g ist in Form eines Ejektors ausgebildet (vgl. z. B. auch Abb. 3), und zwar liegen die Ejektormündungen Fund g in entgegengesetzten Richtungen.At any point in the pipe system, for example at f and g, pipes for supplying fresh air open into the interior of the two pipes a and b. These pipes can branch off from a common fresh gas supply line e. The opening point of the tubes f and g is designed in the form of an ejector (see also Fig. 3, for example), and the ejector openings Fund g are in opposite directions.

Bei Inbetriebnahme werden zunächst in jedes der beiden Rohre sehr fein verteilter, also staubförmiger Kontaktstoff in ausreichender Menge eingeführt. Diese Einführung kann beispielsweise dadurch erfolgen, daß beim Füllen der Rohre den durch f und g zuströmenden Frischgasmassen der Kontaktstoff fein verteilt beigegeben wird. Auf diese Weise wird eine gleichmäßige Verteilung des Kontaktstoffes in den Rohrsystemen a und b erreicht. Sind die Rohre a und b so weit gefüllt, daß der Druck in ihnen Zoo Atm. beträgt, oder auch schon während der Füllung, wird die Stelle c durch Einschaltung des Heizstromes erhitzt und die Stelle d durch Verbindung des Raumes dl mit der Kältezone abgekühlt. Hierdurch tritt in Verbindung mit den durch f und g zuströmenden Frischgasen ein Kreislauf in den beiden Rohren a und b auf, und zwar im Rohr a im Sinne des Uhrzeigers, im Rohr b in entgegengesetzter Richtung. Der fein verteilte Kontaktstoff kreist hierbei mit der Kontaktmasse. Gelangt Gas mit dem in ihm schwebenden Kontaktstoff zur Stelle c, so verbindet sich der Wasserstoff mit dem Stickstoff zu Ammoniak, und zwar kann bei dem als Beispiel gewählten Druck von iq.ooAtm. gerechnet werden, da.ß sich 85 % der durch den Rohrquerschnitt bei c strömenden Gasmenge in Ammoniak verwandelt. Wird dafür gesorgt, daß die Temperatur bei c sich etwa auf q.oo° hält und diejenige in der kalten Zone-15' beträgt, so kann, wenn die Frischgasmenge durch f bzw. g zunächst mit einem Druck von 1406 Atm. dem Rohrinnern zuströmt, damit gerechnet werden, -daß eine Umlaufgeschwindigkeit von x bis 3 m in der Sekunde aufrechterhalten wird, wozu jedoch im Dauerbetrieb schon infolge der Volumenverminderung durch die Tieftemperatur und die Ammoniakbildung höchstens 2 Atm. Überdruck notwendig sind. Auf diese Weise setzen sich in jeder Sekunde 0,83 cbm Gemisch (von Atmosphärendruck) in Ammoniak um. Eine entsprechende Gasmenge, also o,83 cbm/sek auf Atmosphärendruck gerechnet, strömt stetig durch die Ejektoren f und g in das Innere der Rohre a und b. When starting up, a sufficient amount of very finely distributed, i.e. dusty, contact material is first introduced into each of the two tubes. This introduction can take place, for example, in that when the tubes are filled, the contact substance is added in finely divided form to the fresh gas masses flowing in through f and g. In this way, a uniform distribution of the contact material in the pipe systems a and b is achieved. Are the tubes a and b so filled that the pressure in them zoo Atm. is, or even during the filling, the point c is heated by switching on the heating current and the point d is cooled by connecting the space dl with the cold zone. As a result, in connection with the fresh gases flowing in through f and g, a cycle occurs in the two pipes a and b, namely in pipe a in the clockwise direction, in pipe b in the opposite direction. The finely distributed contact material circles with the contact mass. If the gas with the contact substance floating in it reaches point c, the hydrogen combines with the nitrogen to form ammonia, and at the pressure of iq.ooAtm. It can be calculated that 85% of the amount of gas flowing through the pipe cross-section at c is converted into ammonia. If it is ensured that the temperature at c is kept at about q.oo ° and that in the cold zone is -15 ', then when the fresh gas quantity through f or g is initially at a pressure of 1406 atm. flows towards the inside of the pipe, so it can be expected that a speed of rotation of x to 3 m per second is maintained, but for this purpose at most 2 atm in continuous operation due to the volume reduction due to the low temperature and the formation of ammonia. Overpressure are necessary. In this way, 0.83 cbm of mixture (of atmospheric pressure) is converted into ammonia every second. A corresponding amount of gas, i.e. 0.83 cbm / sec calculated at atmospheric pressure, flows steadily through the ejectors f and g into the interior of the pipes a and b.

Das sich bildende Ammoniak schlägt sich an denjenigen Teilen der Innenwände der Rohre a und b in Nebel bzw. Tropfenform nieder, die in der Nähe der kalten Zone oder unmittelbar in dieser Zone liegen. Dieses flüssige Ammoniak läuft in ein Sammelgefäß, das unter dem gleichen Druck steht wie die Wärmezone und den Druck unabhängig von den Flüssigkeitsvolumen aufrechterhält; das Ammoniak kann in beliebiger Weise z. B. mittels nach Art von Kondenstöpfen arbeitenden Einrichtungen dem Innern der Rohre entnommen werden.The ammonia that forms is deposited on those parts of the inner walls of the tubes a and b in the form of mist or droplets which are in the vicinity of the cold zone or directly in this zone. This liquid ammonia runs into a collecting vessel which is under the same pressure as the heat zone and maintains the pressure regardless of the liquid volume; the ammonia can be used in any way, for. B. are removed from the inside of the tubes by means of devices working in the manner of condensate pots.

Der größere Teil der fein verteilten Kontaktmasse bleibt im Restgas, also im Innern der Rohre, und vollführt hier einen stetigen Kreislauf. Ein dem Volumen des sich bildenden flüssigen Ammoniaks etwa entsprechender geringer Teil der Kontaktmasse wird bei der Verflüssigung des Ammoniakdampfes mitgerissen und findet sich im flüssigen Ammoniak wieder. Diese Kontaktstoffmenge kann in i beliebiger Weise von dem flüssigen Ammoniak abgeschieden werden, z. B. durch Ausschleudern. Die ausgeschiedene Kontaktmasse wird getrocknet, wiederum fein verteilt und dann dem Frischgasrohr e zugeführt, so daß die i durch das flüssige Ammoniak dem System entzogene Kontaktmasse durch die Ejektoren f und g mit dem Frischgas stetig dem System wieder zugeführt wird.The greater part of the finely divided contact mass remains in the residual gas, that is, inside the pipes, and here carries out a continuous cycle. On the volume of the liquid ammonia that forms, an approximately corresponding small part of the contact mass is carried away when the ammonia vapor is liquefied and is found in the liquid Ammonia again. This amount of contact substance can be different from the liquid in any way Ammonia are deposited, e.g. B. by centrifuging. The excreted contact mass is dried, again finely divided and then fed to the fresh gas pipe e, so that the contact mass withdrawn from the system by the liquid ammonia through the ejectors f and g are continuously fed back into the system with the fresh gas.

Die ganze Vorrichtung arbeitet demnach i ohne Unterbrechung in kontinuierlichem Betriebe.The entire device therefore works continuously without interruption Establishments.

Statt, wie auf der Zeichnung veranschaulicht, nur zwei ineinandergefügte Rohr- o. dgl. Systeme zu verwenden, können auch mehrere derartige Systeme entsprechend verkettet sein.Instead of just two nested ones, as shown in the drawing To use pipe or the like systems, several such systems can also be used accordingly be chained.

Claims

PATENT A N 5 1 ' it (* "(: 11 1-l: i. Device for the synthetic preparation of ammonia from nitrogen and hydrogen, characterized by two (or more) closed ones, through which the synthesis gases flow in opposite directions, Pipe systems containing finely distributed contact material, which have walls and the high-temperature and low-temperature points in common.For example, the device according to claim t, characterized by a guide of the two systems in a ring or similar shape, in which sharp bends and other constructions which increase the flow resistance are avoided . BERLIN. PRINTED IN THE REICHSDRUCNEathl