DE4416644A1

DE4416644A1 - Element for a catalytic reactor

Info

Publication number: DE4416644A1
Application number: DE19944416644
Authority: DE
Inventors: James Howard Terhune
Original assignee: General Electric Co
Current assignee: General Electric Co
Priority date: 1993-05-21
Filing date: 1994-05-11
Publication date: 1994-11-24
Also published as: JPH0788360A

Abstract

An element for a catalytic reactor has catalytic surfaces in order to promote the efficiency of compact catalytic reactors. The element for a catalytic reactor catalyses the reaction of two or more types of molecules which are present in dilute concentrations in flowing fluid media at elevated temperatures. The element for a catalytic reactor is a thin plate of catalytic material having a multiplicity of perforations distributed thereon. The perforations are arranged in stepped rows, the spacing between neighbouring holes in each row being smaller than the distance between adjacent rows. This structure restricts the growth of the boundary layer and simultaneously facilitates the binding and mixing of the reactants without introducing an excessive pressure drop in the fluid medium mass. <IMAGE>

Description

Field of the Invention

Diese Erfindung bezieht sich allgemein auf die ka talytische Reaktion von zwei oder mehr Molekülarten in ver dünnten Konzentrationen in fließenden Strömungsmitteln bei erhöhten Temperaturen. Im besonderen bezieht sich die Erfin dung auf Elemente eines katalytischen Reaktors zum Einsatz in kompakten katalytischen Reaktoren.This invention relates generally to the ka talytical reaction of two or more types of molecules in ver thinned concentrations in flowing fluids elevated temperatures. In particular, the Erfin relates on elements of a catalytic reactor for use in compact catalytic reactors.

Background of the Invention

Katalytische Reaktoren, die die Reaktion von zwei oder mehr Molekülarten in verdünnten Konzentrationen in flie ßenden Strömungsmitteln bei erhöhten Temperaturen katalysie ren, sind gut bekannt. Die Molekülarten sind in der Strö mungsmittelmasse stabil, unterliegen jedoch einer chemischen Umsetzung an den katalytischen Oberflächen, wobei eine gerin ge Menge günstiger Reaktionsprodukte (z. B. Wasser oder Koh lendioxid) gebildet wird, die weder eine Auswirkung auf die Strömungsverteilung noch die Konzentrationen der Reaktanten haben.Catalytic reactors that the reaction of two or more types of molecules in dilute concentrations in flow flowing fluids at elevated temperatures ren are well known. The types of molecules are in flow medium stable, but are subject to a chemical Implementation on the catalytic surfaces, with a minor amount of favorable reaction products (e.g. water or Koh lendioxide) is formed, which has no effect on the Flow distribution still the concentrations of the reactants to have.

Die Anwesenheit eines festen Katalysators verur sacht die Bildung dünner Grenzschichten in dem fließenden Strömungsmittel, die zwei dimensionale Geschwindigkeits- und Konzentrations-Verteilungen sind. Die Hauptwirkung der Grenz schicht ist es, eine Diffunsionssperre für die Reaktanten zu den katalytischen Oberflächen zu bilden, wo sie chemisch rea gieren. Die Grenzschichten bauen sich mit dem Strömungsab stand entlang den Oberflächen auf, sie werden dicker und be hindern eine Diffusion zu den Oberflächen stärker, wodurch die katalytische Reaktion verzögert wird.The presence of a solid catalyst gently the formation of thin boundary layers in the flowing Fluid, the two dimensional velocity and Are concentration distributions. The main effect of the border layer is to create a diffusion barrier for the reactants to form the catalytic surfaces where they are chemically reactive yaw. The boundary layers build up with the flow got up along the surfaces, they get thicker and thicker prevent more diffusion to the surfaces, thereby the catalytic reaction is delayed.

In katalytischen Reaktoren, in denen dünne Platten aus katalytischem Material in einer beabstandeten parallelen Anordnung vorhanden sind, bauen sich die Grenzschichten in den Strömungskanälen zwischen gegenüberliegenden Platten mit zunehmendem Strömungsabstand auf. Für kurze Abstände zwischen gegenüberliegenden Platten bauen sich die Grenzschichten auf, bis sie den Strömungskanal ausfüllen. Diese Erscheinung, die als "vollständig entwickelte Strömung" bezeichnet wird, be einträchtigt den Betrieb des katalytischen Reaktors durch Vermindern der Diffusion der Reaktanten zu den katalytischen Oberflächen.In catalytic reactors in which thin plates of catalytic material in a spaced parallel Arrangement exist, the boundary layers build in the flow channels between opposite plates increasing flow distance. For short distances between the boundary layers build up opposite plates, until they fill the flow channel. This appearance that is referred to as a "fully developed flow", be interferes with the operation of the catalytic reactor Reduce the diffusion of the reactants to the catalytic ones Surfaces.

Der Entwurf kompakter katalytischer Reaktoren schließt die Anwendung relativ einfacher "Beziehungen" ein, die brauchbar sind beim Inbeziehungsetzen verschiedener Vari abler mit Daten hinsichtlich der Erschöpfung der Reaktanten, während das Strömungsmittel entlang den katalytischen Ober flächen fließt. Ein Verstehen der grundlegenden Mechanik die ses komplexen Prozesses führt zu analytischen Funktionen di mensionsloser Verhältnisse, die bei der Interpretation expe rimenteller Daten brauchbar sind.The design of compact catalytic reactors includes the use of relatively simple "relationships" which are useful when relating different variations abler with data regarding the depletion of the reactants, while the fluid flows along the catalytic surface surfaces flows. An understanding of the basic mechanics This complex process leads to analytical functions mensionless conditions, which in the interpretation expe rimental data are usable.

Es kann aus ersten Prinzipien gezeigt werden, daß bei durch Diffusion beschränktem Massentransport die geeig nete Beziehungsfunktion ist:It can be shown from the first principles that in the case of mass transport restricted by diffusion nete relationship function is:

Sh = Φ(Re,Sc)Sh = Φ (Re, Sc)

worin die dimensionslosen Verhältnisse (Sherwood-Zahl, Sh; Reynolds-Zahl, Re; Schmidt-Zahl, Sc) unten definiert sind. Das Symbol Φ bedeutet hier "Funktion von". Die genaue Form der funktionellen Beziehung hängt von der Geometrie und Form der katalytischen Elemente ab, die einen Reaktor bilden, doch ist sie im allgemeinen:where the dimensionless ratios (Sherwood number, Sh; Reynolds number, Re; Schmidt number, Sc) are defined below. The symbol Φ here means "function of". The exact shape The functional relationship depends on the geometry and shape of the catalytic elements that make up a reactor in general it is:

Sh ∝ ϕ(Re)Sc^q Re^p Sh ∝ ϕ (Re) Sc ^q Re ^p

Die Exponenten, p und q, und die Proportionalitäts-Konstante müssen im allgemeinen durch Inbeziehungsetzen von Testdaten für eine spezielle Art von Element gefunden werden. Für eine einzelne flache Platte kann die Beziehung aus der Theorie ab geleitet werden mit folgendem Resultat:The exponents, p and q, and the proportionality constant generally need by relating test data can be found for a special type of item. For one single flat plate can relate the relationship from theory are managed with the following result:

Sh ≅ 0,4315(Re_L)^1/2(Sc)^1/3 Sh ≅ 0.4315 (Re _L ) ^1/2 (Sc) ^1/3

worin das tiefgestellte Zeichen an der Reynolds-Zahl das Ver hältnis bezeichnet, das unter Verwendung der Plattenlänge L in Strömungsrichtung errechnet ist. Diese Gleichung ergibt sich, wenn die Strömung über eine flache Platte 2 laminar ist, wie in Fig. 1 gezeigt. Die Vektor-Einhüllende V_x in Fig. 1 ist das Geschwindigkeitsprofil in der x-Richtung für eine Grenzschicht mit einer Dicke δ·V_o bezeichnet die Geschwin digkeit der Strömung außerhalb der Grenzschicht.wherein the subscript on the Reynolds number denotes the ratio calculated using the plate length L in the direction of flow. This equation results when the flow across a flat plate 2 is laminar, as shown in FIG. 1. The vector envelope V _x in Fig. 1 is the velocity profile in the x-direction for a boundary layer with a thickness δ · V _o denotes the velocity of the flow outside the boundary layer.

Die dimensionslosen Verhältnisse, die in der Bezie hung erscheinen, sind folgendermaßen definiert:The dimensionless relationships in the relation hung appear are defined as follows:

worin h die Massentransport-Geschwindigkeit, V_o die Geschwin digkeit des Strömungsmittels, die kinematische Viskosität des Strömungsmittels, D_h der hydraulische Durchmesser des Strömungskanals und D_eff der effektive Diffusionskoeffizient der Reaktanten ist.where h is the mass transport velocity, V _{o is} the velocity of the fluid, the kinematic viscosity of the fluid, D _{h is} the hydraulic diameter of the flow channel and D _{eff is} the effective diffusion coefficient of the reactants.

Es ergibt sich ein eindimensionaler Massenausgleich in einer Differentialgleichung erster Ordnung für die gelöste Konzentration, deren Lösung ist:There is a one-dimensional mass balance in a first order differential equation for the solved Concentration, the solution of which is:

worin C die Ausgangskonzentration bei L, C_o die Eingangs konzentration und:where C is the initial concentration at L, C _{o is} the initial concentration and:

Das Auslaßkonzentrations-Verhältnis variiert daher als:The outlet concentration ratio therefore varies as:

Die Funktion ist die einzig unbekannte Menge in dieser Gleichung, und ihre Form wird halb empirisch bestimmt.The function is the only unknown set in this Equation, and its shape is determined semi-empirically.

Eine zweite wichtige Betrachtung ist der Druck abfall des Strömungsmittels. Für konstante Dichte und Strö mungsgeschwindigkeit kann die Impulsgleichung für die Strö mungsmittelströmung etwa geschrieben werden als:A second important consideration is pressure waste of fluid. For constant density and flow speed, the momentum equation for the currents average flow can be written as:

worin der Reibungsfaktor f auch aus Messungen abgeleitet wird, ρ die Dichte und g_o die Beschleunigung aufgrund der Schwerkraft ist. Üblicherweise findet man, daß:where the friction factor f is also derived from measurements, ρ is the density and g _{o is} the acceleration due to gravity. Usually one finds that:

f ∝ ψ(Re)Re^-s f ∝ ψ (Re) Re ^-s

worin die Funktion ψ, der Exponent s und die Propor tionalitätskonstante von der Geometrie abhängen. Der Rei bungsfaktor schließt Eintritts- und Austrittsverluste, Dreh verluste, Randzonen- bzw. Wandreibung, Beschleunigungswir kungen und Formwiderstand ein.where the function ψ, the exponent s and the proportion Functionality constant depend on the geometry. The Rei Exercise factor includes entry and exit losses, rotation losses, edge zone or wall friction, acceleration and resistance to form.

Wenn die Funktionen ϕ und ψ aus Messungen abgelei tet sind, ist es möglich, einen Kompaktreaktor zu entwerfen und seine Leistungsfähigkeit genau vorherzusagen. Typischer weise findet man einen Ausgleich zwischen dem Konzentrations verhältnis am Auslaß und dem Gesamtdruckabfall. Die Aufgabe beim Entwurf ist es, eine physikalische Konfiguration zu be stimmen, die die Einschränkungskriterien erfüllt und die Lei stungsfähigkeit der Geräte zum Massentransport optimiert.If the functions ϕ and ψ derive from measurements tet, it is possible to design a compact reactor and accurately predict its performance. More typical wise one finds a balance between the concentration ratio at the outlet and the total pressure drop. The task the design is to be a physical configuration agree that meets the restriction criteria and the Lei The ability of the mass transport devices to be optimized.

Ein Schlüsselfaktor beim Entwurf eines katalyti schen Reaktors oder Rekombinierers ist die physikalische Natur seiner grundlegenden Bauelemente. Typischerweise sind solche Geräte aus einer mechanischen Ansammlung von Platten, Hülsen, Spiralen, Sieben, Teilchen usw. zusammengesetzt, die als das Reaktor- oder Rekombinierelement bezeichnet werden. Es ist im Stand der Technik eine große Vielfalt von Oberflä chen der Platten-Rippen (plate-fin)-Art bekannt, und sie sind besonders brauchbar beim Entwurf kompakter Wärme- und Massen austauscher. Unter Einsatz dieser konventionellen Geräte ist es möglich, eine große Transportfläche pro Einheitsvolumen zu erhalten, verglichen, z. B., mit dem Verhältnis von Oberflä che zu Volumen für Rohr-Bank (tube-bank)-Oberflächen. Dies erhöht die Leistungsfähigkeit, minimiert das Gewicht und führt zu einem vernünftigen Druckabfall.A key factor in the design of a catalyti The reactor or recombiner is the physical one Nature of its basic components. Typically are such devices from a mechanical accumulation of plates, Composed of sleeves, spirals, sieves, particles, etc., the be referred to as the reactor or recombining element. There is a wide variety of surfaces in the prior art Chen the plate-fin (plate-fin) type known, and they are particularly useful when designing compact heat and masses exchanger. Using these conventional devices it is possible to have a large transport area per unit volume received, compared, e.g. B., with the ratio of surface to volume for tube-bank surfaces. This increases performance, minimizes weight and leads to a reasonable pressure drop.

Die Klasse von Platten-Rippen-Elementen kann in Flach-Rippen (plain-fin) -, Drossel-Rippen (louvered-fin) -, Streifen-Rippen (strip-fin)-, Stift-Rippen (pin-fin) -, Wel len-Rippen (wavy-fin)- und perforierte Rippen (perforated- fin)-Arten unterteilt werden. Alle außer der Flach-Rippen-Art sind konfiguriert, um die Grenzschichten auf zubrechen oder zu unterbrechen, um größere Massentransport-Geschwindigkeiten h zu erhalten. Die Aufmerksamkeit des Standes der Technik wurde jedoch nicht auf perforierte Rippen-Formen gerichtet, da die Anwesenheit von Perforationen eine Verringerung der Reakti ons-Oberfläche impliziert, die ein offensichtlicher Nachteil ist.The class of plate-rib elements can be in Flat ribs (plain-fin) -, throttle ribs (louvered-fin) -, Strip-fin, pin-fin, Wel len ribs (wavy-fin) - and perforated ribs (perforated- fin) types. All except the flat rib type are configured to open or close the boundary layers interrupt to greater mass transport speeds h to obtain. Attention has been paid to the prior art but not aimed at perforated rib shapes, since the The presence of perforations reduces the reactivity ons surface implies that is an obvious disadvantage is.

Summary of the invention

Die vorliegende Erfindung demonstriert, daß der Nachteil der verringerten Reaktionsoberfläche überwindbar ist und tatsächlich durch andere Faktoren, die die Leistungsfä higkeit eines katalytischen Reaktors beeinflussen, weit über wogen wird. Dies wird erreicht durch Schaffen eines Elementes für einen katalytischen Reaktor, das eine perforierte Ausfüh rungsform aufweist, die die Wirksamkeit kompakter katalyti scher Reaktoren verbessert.The present invention demonstrates that the Disadvantage of the reduced reaction surface can be overcome and actually by other factors that affect performance ability of a catalytic reactor, far above is being weighed. This is achieved by creating an element for a catalytic reactor that has a perforated design tion form that has the effectiveness of compact catalytic shear reactors improved.

Gemäß der bevorzugten Ausführungsform der Erfindung ist das Element des katalytischen Reaktors eine perforierte dünne Platte aus katalytischem Material mit einer Vielzahl kleiner Löcher, vorzugsweise kreisförmiger Löcher gleichen Durchmessers. Die Löcher können durch Stanzen und Entgraten gebildet werden. Die Löcher sind in einem Muster versetzter Reihen über die Platte bzw. das Blech verteilt. Der Abstand zwischen den verteilten Reihen ist größer als zwischen den Löchern in jeder Reihe. Diese Anordnung von Perforationen op timiert die Leistungsfähigkeit des Elementes des katalyti schen Rekombinierers durch Begrenzen des Wachsens der Grenz schicht, und gleichzeitig erleichtert es die Verbindung und das Vermischen der Reaktanten ohne Einführen eines zu großen Druckabfalles in der Strömungsmittelmasse.According to the preferred embodiment of the invention the element of the catalytic reactor is a perforated one thin plate made of catalytic material with a variety small holes, preferably circular holes Diameter. The holes can be punched and deburred be formed. The holes are staggered in a pattern Rows distributed over the plate or sheet. The distance between the distributed rows is larger than between the Holes in each row. This arrangement of perforations op timed the performance of the element of the catalytic recombiner by limiting the growth of the border layer, and at the same time it facilitates the connection and mixing the reactants without introducing too large Pressure drop in the fluid mass.

Im besonderen brechen die Perforationen die Grenz schichten des Strömungsmittels auf den Oberflächen des Ele mentes des katalytischen Reaktors auf, die die Diffusion der Reaktanten zur Oberfläche des katalytischen Materials bloc kieren. Zweitens schaffen die Perforationen turbulente Pfade, die das Vermischen von Strömungsmittel auf einer Seite des katalytischen Reaktorelementes mit Strömungsmittel von der anderen Seite des katalytischen Reaktorelementes verursachen, was die Bildung lokaler Zonen der Verarmung von Reaktanten vermeidet.In particular, the perforations break the boundaries layers of fluid on the surfaces of the ele mentes the catalytic reactor, which diffusion of the Reactants to the surface of the catalytic material bloc kieren. Second, the perforations create turbulent paths which is the mixing of fluid on one side of the catalytic reactor element with fluid from the cause other side of the catalytic reactor element, what the formation of local zones of depletion of reactants avoids.

Das Element des katalytischen Reaktors gemäß der Erfindung katalysiert die Reaktion von zwei oder mehr Mole külarten mit verdünnten Konzentrationen in fließenden Strö mungsmitteln bei erhöhten Temperaturen. Gemäß einer bevor zugten Ausführungsform, die für die Rekombination gelösten Wasserstoffes und Sauerstoffes zu Wasser in einem Siedewas ser-Kernreaktor geeignet ist, ist das katalytische Reaktor element eine dünne Platte (z. B. etwa 0,25 bis 0,30 mm dick) aus Edelmetall-dotierter Legierung (z. B. korrosionsbestän digem Stahl, der mit mindestens etwa 1 Gew.-% Palladium do tiert ist) oder aus reinem Edelmetall (z. B. 100 Gew.-% Pal ladium).The element of the catalytic reactor according to the Invention catalyzes the reaction of two or more moles cool types with dilute concentrations in flowing streams agents at elevated temperatures. According to one before preferred embodiment, which is solved for the recombination Hydrogen and oxygen in water in one boil This nuclear reactor is suitable is the catalytic reactor element a thin plate (e.g. about 0.25 to 0.30 mm thick) Made of precious metal-doped alloy (e.g. corrosion-resistant digem steel that do with at least about 1 wt .-% palladium is) or made of pure precious metal (e.g. 100% by weight pal ladium).

Das katalytische Reaktorelement der Erfindung er zeugt eine synergistische Beziehung zwischen dem Massentrans port und dem Druckabfall, wobei der erstere maximiert und der letztere minimiert wird. Das Element des katalytischen Reak tors benutzt eine abgestufte Anordnung von Löchern, um den natürlichen Aufbau der Grenzschicht zu kontrollieren, die den Massentransport beeinträchtigt, wobei ein Teil der Massen transport-Fläche geopfert wird, um die Massentransport-Ge schwindigkeit in einer Weise zu verbessern, die nicht intu itiv offensichtlich ist. Eingebaut in einen kompakten Mas senaustauscher hat das Element des katalytischen Reaktors eine Einrichtung zum Vermischen von Reaktanten zwischen Ka nälen der Massenaustauscher, was die Segregation minimiert und die Oberflächenreaktivität fördert.The catalytic reactor element of the invention he creates a synergistic relationship between mass transfer port and pressure drop, with the former maximized and the the latter is minimized. The element of the catalytic react tors uses a graded arrangement of holes to make the to control the natural structure of the boundary layer, which the Mass transportation affected, with part of the masses transport area is sacrificed to the mass transport Ge to improve speed in a way that is not intu itiv is obvious. Installed in a compact mas Senaustauscher has the element of the catalytic reactor means for mixing reactants between Ka mass exchangers, which minimizes segregation and promotes surface reactivity.

Das Element des katalytischen Reaktors der Erfin dung ist leicht in einer weiten Vielfalt von Gestalten und Größen herstellbar. Diese Elemente können zu Geräten zusam mengebaut werden, die unerwünschte chemische Bestandteile in Strömungsmitteln in günstige Reaktionsprodukte umwandeln. Die hier offenbarte Struktur kann mit komprimierbaren oder inkom primierbaren Strömungsmitteln, wie Luft oder Wasser, bei er höhten Temperaturen benutzt werden.Element of the catalytic reactor of Erfin manure is easy in a wide variety of shapes and sizes Sizes available. These elements can be combined into devices be built, the undesirable chemical components in Convert fluids into cheap reaction products. The Structure disclosed here can be compressed or incom primable fluids, such as air or water, in it high temperatures.

Weiter hat dieses katalytische Element Anwendung bei der katalytischen Umsetzung unerwünschter Moleküle und Verbindungen, die in Strömungsmitteln von Kernenergieanlagen und anderen Industriewerken gefunden werden. Das katalytische Element wird für besonders brauchbar angesehen beim Entwurf katalytischer Reaktoren zum Kontrollieren der Wasserstoff- Wasser-Zusammensetzung in Kernreaktorgefäßen und -rohren. Im besonderen könnte die Erfindung dazu benutzt werden, gelösten Wasserstoff und Sauerstoff zu Wasser zu rekombinieren, um das elektrochemische Potential auf ein Niveau unterhalb des Schwellwertes zu verringern, der mit intergranularer Span nungsrißkorrosion verbunden ist. Die Erfindung hat auch An wendung in Systemen zum Umwandeln von CO in Abgassystemen, wie als katalytische Konverter an Automobilen oder Systeme zum Umwandeln von CO₂ in H₂O, wie Wäschern in Anlagen mit fossilen Brennstoffen.This catalytic element is also used in the catalytic conversion of undesired molecules and Connections in fluids from nuclear power plants and other industrial plants can be found. The catalytic Element is considered particularly useful in design catalytic reactors to control the hydrogen Water composition in nuclear reactor vessels and pipes. in the in particular, the invention could be used to solve To recombine hydrogen and oxygen to form water electrochemical potential to a level below the Decrease threshold with intergranular span Crack corrosion is connected. The invention also relates to use in systems for converting CO into exhaust systems, such as catalytic converters on automobiles or systems for converting CO₂ into H₂O, such as washers in systems with fossil fuels.

Brief description of the drawing

Fig. 1 ist eine schematische Darstellung der Grenz schicht für laminare Strömung über eine flache Platte gemäß allgemeinen Prinzipien der Strömungsmitteldynamik. Fig. 1 is a schematic representation of the boundary layer for laminar flow over a flat plate according to general principles of fluid dynamics.

Fig. 2A ist eine schematische Vorderansicht eines Elementes für einen katalytischen Reaktor gemäß einer bevor zugten Ausführungsform der Erfindung. Fig. 2A is a schematic front view of an element for a catalytic reactor in accordance with a prior ferred embodiment of the invention.

Fig. 2B ist eine Seitenansicht einer Anordnung von zwei parallelen katalytischen Reaktorelementen der in Fig. 2A gezeigten Art. Fig. 2B is a side view of an arrangement of two parallel catalytic reactor elements of the type shown in Fig. 2A.

Fig. 3 und 4 sind graphische Darstellungen, bei denen die Massentransport-Beziehung ϕ(Re) und die Reibungs faktor-Beziehung ψ(Re) jeweils für ein beispielhaftes perfo riertes (perforated-fin) katalytisches Reaktorelement gemäß einer bevorzugten Ausführungsform der Erfindung aufgetragen sind. FIGS. 3 and 4 are graphical representations in which the mass transfer relationship are respectively applied φ (Re) and friction factor relationship ψ (Re) for an exemplary perfo riertes (perforated-fin) catalytic reactor element according to a preferred embodiment of the invention .

Fig. 5 und 6 sind logarithmische graphische Dar stellungen, bei denen das Konzentrationsverhältnis am Auslaß und der Gesamtdruckabfall gegen die mittlere Strömungsge schwindigkeit für Anordnungen von Flach-Rippen-artigen und perforiert-Rippen-artigen katalytischen Reaktorelementen aufgetragen sind. Fig. 5 and 6 are logarithmic graphs positions Dar in which the concentration ratio at the outlet and the overall pressure drop versus the average Strömungsge like flat-fin speed for arrays of perforated and rib-like catalytic reactor elements are applied.

Detailed description of the preferred embodiments

Werden Störfaktoren, die die Entwicklung der Grenz schicht unterbrechen, auf der Oberfläche einer dünnen Platte eingeführt, dann sind die Beziehungsfunktionen komplizierter als im einfachen ebenen (plain-fin) Falle. Dies trifft beson ders zu, wenn ein Element Perforationen (Löcher) in einem ab gestuften Muster enthält.Are disruptive factors affecting the development of the frontier Interrupt layer on the surface of a thin plate introduced, then the relationship functions are more complicated than in the plain-fin case. This is particularly true especially if an element has perforations (holes) in it contains stepped patterns.

Der Bequemlichkeit halber ist nur ein Segment eines typischen Elementes 4 eines katalytischen Reaktors gemäß der Erfindung in Fig. 2A gezeigt. Zwei derartige parallel ange ordnete Segmente sind in Fig. 2B gezeigt. In diesem Falle hat die Platte eine Dicke t gleich etwa 0,25 mm (10 mils) und eine Lochdichte von 30 Löchern/6,25 cm²(1 Zoll²), wobei der Abstand D von Zentrum zu Zentrum zwischen den Platten etwa 0,75 mm (30 mils) beträgt. Das (nicht maßstabsgerecht) abge bildete Segment hat eine Breite W von etwa 6 mm (0,25 Zoll) und eine Länge L von etwa 5 cm (2 Zoll), doch erstrecken sich die Breite und Länge des katalytischen Reaktorelementes über das hinaus, was in Fig. 2A abgebildet ist.For convenience, only a segment of a typical element 4 of a catalytic reactor according to the invention is shown in Fig. 2A. Two such parallel arranged segments are shown in Fig. 2B. In this case the plate has a thickness t equal to about 0.25 mm (10 mils) and a hole density of 30 holes / 6.25 cm² (1 inch²), the distance D from center to center between the plates being about 0.75 mm (30 mils). The segment (not to scale) is about 6 mm (0.25 inches) wide W and about 5 cm (2 inches) long L, but the width and length of the catalytic reactor element extend beyond what . in Fig 2A is illustrated.

Element 4 weist viele Löcher 6 auf, die in einem Muster abgestufter Reihen angeordnet sind. Jedes Loch hat ei nen Durchmesser d von etwa 2 mm (0,079 Zoll). Die Abstände zwischen den Löchern sind die folgenden: s₁ = etwa 4,1 mm (0,161 Zoll); s₂ = etwa 5,5 mm (0,216 Zoll); s₃ = etwa 10,2 mm (0,4 Zoll); s₄ = 5,1 mm (0,2 Zoll), wobei s₁ der Abstand zwischen benachbarten Löchern in jeder Reihe und s₄ der Ab stand zwischen benachbarten Reihen abgestufter Löcher ist. Wie hier definiert, ist eine Reihe eine Anordnung von Lö chern, die längs einer Linie liegen, die senkrecht zur Rich tung des Strömungsmittelflusses liegt, die durch den Pfeil F in Fig. 2A angezeigt ist.Element 4 has many holes 6 arranged in a pattern of graded rows. Each hole has a diameter d of about 2 mm (0.079 inches). The distances between the holes are as follows: s₁ = about 4.1 mm (0.161 inches); s₂ = about 5.5 mm (0.216 inches); s₃ = about 10.2 mm (0.4 inches); s₄ = 5.1 mm (0.2 inches), where s₁ is the distance between adjacent holes in each row and s₄ is the distance between adjacent rows of stepped holes. As defined herein, a series is an array of holes located along a line perpendicular to the fluid flow direction indicated by arrow F in FIG. 2A.

In dem Maße, in dem das Strömungsmittel an der Vorderkante 8 des Reaktorelementes 4 vorbeiströmt, beginnt sich eine Grenzschicht aufzubauen. Sobald die Grenzschicht über die erste Reihe von Löchern strömt, von denen in Fig. 2A nur das Loch 6a gezeigt ist, bildet jedes dieser Löcher einen Vorstrom, der sich durch das Loch ausbreitet. Die Turbulenz dieses Vorstromes bricht die Grenzschicht auf und vermindert sie mit zunehmender Strömungsdistanz über die Löcher der er sten Reihe. Nur das Strömungsmittel, das über das Loch 6a strömt, wird in dieser Weise beeinflußt; das Strömungsmittel, das am Loch 6a vorbeiströmt, hat eine Grenzschicht, die sich weiter aufbaut, bis die Strömung die zweite Reihe erreicht, von der zwei Löcher 6b und 6b′ gezeigt sind. Beim Erreichen der entfernt liegenden Kante des Loches 6a beginnt sich die verminderte Grenzschicht wieder aufzubauen, während das Strö mungsmittel über die Oberfläche zur dritten Reihe von Löchern strömt.As the fluid flows past the leading edge 8 of the reactor element 4 , a boundary layer begins to build up. As soon as the boundary layer flows over the first row of holes, of which only the hole 6 a is shown in Fig. 2A, each of these holes forms a bias current which propagates through the hole. The turbulence of this bias current breaks up the boundary layer and reduces it with increasing flow distance over the holes of the first row. Only the fluid that flows through the hole 6 a is affected in this way; the fluid which flows past the hole 6a has, until the flow reaches a boundary layer continues to build up the second row, the two holes 6 b and 6 b are shown '. Upon reaching the distant edge of the hole 6 a, the reduced boundary layer begins to build up again, while the flow medium flows over the surface to the third row of holes.

Die Vorströme, die durch die erste Reihe von Lö chern verursacht werden, breiten sich in verschiedenen Rich tungen aus, beeinflussen die nicht verringerte Grenzschicht strömung des Strömungsmittels, das an der erste Reihe von Löchern vorbeigeströmt ist. Die Löcher 6b und 6b′ der zweiten Reihe erzeugen Vorströme in der vorher nicht verminderten Grenzschichtströmung, die Turbulenz erzeugen, die die Grenz schicht unterbricht. In gleicher Weise breiten sich die tur bulenten Wirkungen der zweiten Reihen von Löchern in der Grenzschicht aus, während das Strömungsmittel sich der drit ten Reihe von Löchern nähert.The bias currents caused by the first series of holes spread in different directions, affecting the undiminished boundary layer flow of the fluid that has flowed past the first series of holes. The holes 6 b and 6 b 'of the second row generate bias currents in the previously unreduced boundary layer flow, which generate turbulence that interrupts the boundary layer. Similarly, the turbulent effects of the second series of holes in the boundary layer spread as the fluid approaches the third series of holes.

Gemäß der Erfindung sollte der Durchmesser jedes Loches (z. B. d = etwa 2 mm) mindestens nahezu gleich dem Abstand sein, der benachbarte Löcher der nächsten Reihe trennt ( z. B. s₁ = etwa 4,1 mm). Weil die Löcher in einer Reihe mit Bezug auf die Löcher in der nächsten Reihe abge stuft sind, wird die Grenzschicht wiederholt über die gesamte Breite des Elementes unterbrochen.According to the invention, the diameter of each Hole (e.g. d = about 2 mm) at least almost equal to that Distance, the adjacent holes of the next row separates (e.g. s₁ = about 4.1 mm). Because the holes in one Row with reference to the holes in the next row are tiered, the boundary layer is repeated over the entire Broken element width.

Das wiederholte Unterbrechen der Grenzschicht durch aufeinanderfolgende Reihen von Löchern erzeugt eine effektiv verringerte Grenzschicht über die gesamte Struktur und er reicht ein Gleichgewicht. Wie in Fig. 2B gezeigt, bei der ein Paar katalytischer Reaktorelemente 4 und 4′ parallel angeord net ist, um einen Strömungskanal 10 dazwischen zu bilden (von z. B. etwa 0,63 mm (25 mils) Breite), verhindert die wieder holte Unterbrechung der Grenzschicht auf den gegenüberliegen den Oberflächen die Ausbildung einer vollständig entwickelten Strömung in dem Kanal. Dies resultiert in einem exponenti ellen Wachstum des Massentransportes, wie in Fig. 3 gezeigt.Repeatedly breaking the interface through successive rows of holes creates an effectively reduced interface across the structure and equilibrium. As shown in Fig. 2B, in which a pair of catalytic reactor elements 4 and 4 'is arranged in parallel to form a flow channel 10 therebetween (e.g., about 0.63 mm (25 mils) wide), this prevents again Disruption of the boundary layer on the opposite surfaces caused the formation of a fully developed flow in the channel. This results in exponential growth in mass transport, as shown in FIG. 3.

Für eine laminare Strömung über der Oberfläche ei nes perforierten Elementes gemäß der bevorzugten Ausführungs form wird die Grenzschicht, während die Strömung über die Löcher fortschreitet, wiederholt unterbrochen. Diese Unter brechung verringert die Möglichkeit der Grenzschicht, monoton vom Einlaß einer Reihe solcher Elemente, wie in Fig. 1 ge zeigt, zuzunehmen. Zusätzlich schaffen die Löcher Einrichtun gen für die Reaktanten, in einer Anordnung aus mehreren Ele menten von Kanal zu Kanal zu strömen, wenn diese Elemente in irgendeiner kompakten Anordnung kombiniert werden, die das gezeigte Grundmuster wiederholt. Obwohl es daher eine Verrin gerung der Oberfläche gibt, erhält man eine synergistische Wirkung, die die Leistungsfähigkeit des perforierten (perforated-fin) Elementes erhöht, verglichen mit anderen Arten dieser Klasse. Im besonderen hat sich das abgestufte Lochmuster, das in Fig. 2A gezeigt ist, als besonders brauch bar bei der Förderung katalytisch induzierter Oberflächen reaktionen für die Kontrolle der Wasserstoff-Wasser-Zusammen setzung in einem Kernreaktor erwiesen. Solche Elemente werden Anwendung in der chemischen Verarbeitungsindustrie, der Ab gaskontrolle von Automobilen, Waschanlagen für Anlagen mit fossilem Brennstoff und einer weiten Vielfalt industrieller Geräte zum Umweltschutz finden. For a laminar flow over the surface of a perforated element in accordance with the preferred embodiment, the boundary layer is repeatedly interrupted as the flow progresses through the holes. This interruption reduces the possibility of the boundary layer increasing monotonously from the inlet of a number of such elements, as shown in FIG. 1. In addition, the holes provide facilities for the reactants to flow from channel to channel in a multi-element arrangement when these elements are combined in any compact arrangement that repeats the basic pattern shown. Therefore, although there is a reduction in surface area, a synergistic effect is obtained which increases the performance of the perforated-fin element compared to other types of this class. In particular, the graded hole pattern shown in FIG. 2A has been found to be particularly useful in promoting catalytically induced surface reactions for controlling the hydrogen-water composition in a nuclear reactor. Such elements will find application in the chemical processing industry, from gas control of automobiles, washing systems for plants with fossil fuel and a wide variety of industrial devices for environmental protection.

Die Beziehungsfunktionen ϕ(Re) und ψ(Re) sind in den Fig. 3 und 4 für ein typisches Element eines katalyti schen Reaktors mit der Geometrie gezeigt, wie sie in den Fig. 2A und 2B dargestellt ist. Für diese Geometrie sind die Expo nenten für die Massentransport-Beziehung ϕ(Re) q = 0,33 und p = 0,46; der Exponent s ist = 2/3 für die Reibungsfaktor- Beziehung ψ(Re).The relationship functions ϕ (Re) and ψ (Re) are shown in Figs. 3 and 4 for a typical element of a catalytic reactor with the geometry as shown in Figs. 2A and 2B. For this geometry, the exponents for the mass transport relationship are ϕ (Re) q = 0.33 and p = 0.46; the exponent s is = 2/3 for the friction factor relationship ψ (Re).

Die glatte Kurve der Fig. 3 ist errechnet aus: . The smooth curve of Figure 3 is calculated from:

ϕ(Re) = α[1 - αe^-cRe]ϕ (Re) = α [1 - αe ^-cRe ]

worin Re 1.400; α ≈ 0,77: c ≈ 1/3.570. Die Reynolds-Zahl Re beruht auf dem hydraulischen Durchmesser der vielfachen Strö mungskanäle zwischen den katalytischen Elementen, die alle als identisch angenommen werden.wherein Re 1,400; α ≈ 0.77: c ≈ 1 / 3,570. The Reynolds number Re is based on the hydraulic diameter of the multiple flows channels between the catalytic elements, all can be assumed to be identical.

Die glatte Kurve der Fig. 4 ist errechnet aus: . The smooth curve of Figure 4 is calculated from:

worin Re 1.000; b_o = 2; b₁ = 6 × 10^-4; b₂ = -3 × 10^-8; und b₃ = 7 × 10^-13. Die Beziehungen der Fig. 3 und 4 sind spezi fisch für das in Fig. 2A gezeigte Muster, doch können ähn liche Beziehungen für andere Abmessungen, Lochgestalten und -anordnungen gefunden werden.wherein Re 1,000; b _o = 2; b₁ = 6 × 10 ^-4 ; b₂ = -3 × 10 ^-8 ; and b₃ = 7 × 10 ^-13 . The relationships of FIGS . 3 and 4 are speci ﬁ c for the pattern shown in FIG. 2A, but similar relationships may be found for other dimensions, hole shapes and arrangements.

Die physikalische Anordnung der Elemente des kata lytischen Reaktors gemäß der Erfindung kann eine Anzahl mög licher Formen annehmen. Leistungsvergleiche für einen typi schen Fall sind in den Fig. 5 und 6 für einen Rekombinierer dargestellt, der eine Reihe paralleler planarer dünner Rippen mit 33 Rippen/2,5 cm, wobei jede Rippe mit 2 mm Durchmesser aufweisenden Löchern perforiert ist, die eine Flächendichte von 30 Löchern/6,25 cm² aufweisen. Das katalytische Material dieses Beispiels ist eine korrosionsbeständige Stahllegie rung, die mit 1% Palladium dotiert ist. Das Verhältnis der Oberfläche zum freien Strömungsvolumen der perforierten Rip penanordnung beträgt 70,5/2,5 cm. Die Perforationen verrin gern die Massentransport-Oberfläche um etwa 15%, doch wird dies mehr als aufgewogen durch eine Zunahme in ϕ(Re), die sich aus der Unterbrechung der Grenzschicht ergibt.The physical arrangement of the elements of the catalytic reactor according to the invention can take a number of possible forms. Performance comparisons for a typical case are shown in FIGS . 5 and 6 for a recombiner that has a series of parallel planar thin ribs with 33 ribs / 2.5 cm, each rib being perforated with 2 mm diameter holes that have a surface density of 30 holes / 6.25 cm². The catalytic material of this example is a corrosion-resistant steel alloy doped with 1% palladium. The ratio of the surface to the free flow volume of the perforated rib assembly is 70.5 / 2.5 cm. The perforations tend to reduce the mass transport surface area by about 15%, but this is more than offset by an increase in ϕ (Re) resulting from the break in the boundary layer.

Die Fig. 5 und 6 zeigen das Verhältnis C/C_o der Auslaßkonzentration bzw. des Gesamtdruckabfalls Δp für eine Anordnung perforierter Rippen, verglichen mit einer Anordnung flacher Rippen für gelösten Wasserstoff und Sauerstoff in Wasser bei etwa 290°C (550°F). Die Bezeichnung "flache Rip pen" ist typisch für die konventionelle katalytische Ober fläche; die Bezeichnung "perforierte Rippe" bezieht sich auf die neue hochleistungsfähige Oberfläche gemäß der Erfindung. Jede Anordnung hat eine Länge L vom Einlaß bis zum Auslaß von etwa 30 cm (12 Zoll); jede Rippe hat eine Dicke t von etwa 0,3 mm (12 mils). FIGS. 5 and 6 show the ratio C / C _o of the outlet concentration or the total pressure drop Ap of an arrangement of perforated fins, compared with an arrangement of flat ribs dissolved hydrogen and oxygen in water at about 290 ° C (550 ° F). The term "flat rip pen" is typical of the conventional catalytic surface; the term "perforated rib" refers to the new high performance surface according to the invention. Each array has a length L from inlet to outlet of approximately 30 cm (12 inches); each rib has a thickness t of approximately 0.3 mm (12 mils).

Wie in Fig. 5 ersichtlich, wird das Verhältnis der Konzentration der Reaktanten am Auslaß der Anordnung zur Kon zentration der Reaktanten am Einlaß der Anordnung um minde stens einen Faktor von 10 für einen Bereich von Reynolds- Zahlen verbessert, wenn perforierte Rippen benutzt werden. Wie in Fig. 6 ersichtlich, ändert sich der Druckabfall über die Anordnung wenig durch die Anwesenheit von Löchern, da die Wandreibung ein untergeordneter Faktor in der Gesamtreibung ist, der das fließende Strömungsmittel ausgesetzt ist. Die Formreibung (form drag) ist der Hauptbeitrag zur Reibung, doch wird die Formreibung durch die Anwesenheit von Perforationen in einer Rippe, die parallel mit dem fließenden Strömungsmittel ausgerichtet ist, nicht beeinflußt.As seen in Fig. 5, the ratio of the concentration of the reactants at the outlet of the arrangement for Kon the reactant concentration at the inlet of the assembly to minde least a factor of 10 for a range of Reynolds numbers improved when perforated fins be used. As can be seen in Fig. 6, the pressure drop across the assembly changes little due to the presence of holes, since wall friction is a minor factor in the overall friction to which the flowing fluid is exposed. Form drag is the main contributor to friction, but form friction is not affected by the presence of perforations in a rib that is parallel to the flowing fluid.

Fig. 5 und 6 veranschaulichen somit die Vorteile, die sich aus der perforierten Rippen-Ausführungsform gemäß der Erfindung ergeben. Insbesondere für typische Strömungs geschwindigkeiten von mehreren 30 cm/s erzeugt die Ausfüh rungsform mit perforierten Rippen nur einen nominell geringen Druckabfall, dafür aber eine große Abnahme beim Verhältnis der Auslaßkonzentration. Elemente katalytischer Reaktoren nach dem Stand der Technik mit vergleichbaren Abmessungen, zeigen größere Druckabfälle und geringere Verhältnisse der Auslaßkonzentration, weil sich die Reaktanten nicht zwischen Kanälen des Rekombinierens vermischen können. Die Perforati onen der Erfindung erfüllen daher zwei Funktionen bei der Förderung von Oberflächenreaktionen: Ein stärkeres Vermischen und eine verminderte Dicke der Grenzschicht. FIGS. 5 and 6 thus illustrate the advantages of the embodiment ribs emerge from the perforated according to the invention. Particularly for typical flow velocities of several 30 cm / s, the embodiment with perforated ribs produces only a nominally low pressure drop, but a large decrease in the ratio of the outlet concentration. Prior art elements of comparable prior art catalytic reactors exhibit greater pressure drops and lower outlet concentration ratios because the reactants cannot mix between recombination channels. The perforations of the invention therefore perform two functions in promoting surface reactions: more mixing and a reduced thickness of the boundary layer.

Gemäß dem breiten Konzept der Erfindung brauchen die Einrichtungen zum periodischen Unterbrechen der Grenz schicht keine Löcher zu sein. Vertiefungen und Höcker können auch in einem Muster abgestufter Reihen über die Plattenober flächen verteilt werden. Obwohl Vertiefungen und Höcker weni ger erwünscht sind als Löcher, weil die ersteren nicht das Vermischen von Strömungsmittel zwischen Strömungskanälen ge statten, würde der Nutzen des Unterbrechens der Grenzschicht realisiert werden.According to the broad concept of the invention the means for periodically interrupting the border layer to be no holes. Wells and bumps can also in a pattern of graduated rows across the top of the slab areas are distributed. Although depressions and humps are not enough are more desirable than holes because the former are not that Mixing fluid between flow channels ge would benefit from disrupting the boundary layer will be realized.

Die bevorzugten Ausführungsformen der Erfindung sind hier nur zur Veranschaulichung offenbart worden. Varia tionen und Modifikationen solcher Ausführungsformen sind dem Ingenieur üblichen Könnens leicht zugänglich. So ist es z. B. klar, daß die Größe und Anordnung der Löcher, Höcker oder Vertiefungen auf dem katalytischen Reaktorelement variiert werden kann, ohne daß man den Rahmen der Erfindung verläßt. Obwohl das offenbarte Element flach war, ist es klar, daß die Elemente auch gebogen sein sein können, z. B. zylindrische Hüllen. Alle solche Variationen und Modifikationen sollen durch die beigefügten Ansprüche umfaßt werden.The preferred embodiments of the invention have been disclosed here for illustration only. Varia tion and modifications of such embodiments are the Engineer easily accessible. So it is z. B. clear that the size and arrangement of the holes, bumps or Wells on the catalytic reactor element varied can be without leaving the scope of the invention. Although the element disclosed was flat, it is clear that the Elements can also be curved, e.g. B. cylindrical Covers. All such variations and modifications are intended are encompassed by the appended claims.

Claims

1. Element ( 4 ) of a catalytic reactor, comprising a thin plate of a catalytic material, the surface of the catalytic material catalyzing the implementation of first and second reactants, which are dissolved in a flow medium, characterized in that Plate has a plurality of means ( 6 ) for producing turbulence distributed thereon, the turbulence generating means being arranged to cause a repeated reduction in the thickness of the boundary layer of the fluid flowing in a predetermined direction.

2. Element of a catalytic reactor according to An saying 1, characterized in that the plurality of turbulence-producing devices is a first Large number of turbulence-generating devices in the front certain direction with a first distance on a first Section of the plate is aligned and a second lot number of turbulence-generating devices included in the predetermined direction with the first distance on one second section of the plate is aligned, the first multitude of turbulence generating devices related to the second multitude of turbulence generating devices is graded in the predetermined direction, the first and second variety of turbulence-generating devices for how repeatedly reducing the thickness of the boundary layer of the stream mungsmittel serves that along in the predetermined direction a surface of the first and second plate portions flows.

3. Element of a catalytic reactor according to An saying 2, characterized in that the pattern of turbulence generating devices further one comprises a third plurality of turbulence generating devices, which in the predetermined direction with the first distance a third portion of the plate is aligned with the third multitude of turbulence generating devices Regarding the second plurality of turbulence-generating devices is graded and with the first multitude of turbulence generating devices in a direction transverse to the front certain direction and the third variety Turbulence generating devices for repeated min serves the thickness of the boundary layer of the fluid, that in the predetermined direction along the surface of the third plate section flows.

4. Element of a catalytic reactor according to An saying 3, characterized in that all the multitudes of turbulence-generating devices have predetermined diameter, and the corresponding Turbulence generating devices of the first and third Variety separated by a distance that is at most only slightly larger than the predetermined diameter ser.

5. Element of a catalytic reactor according to An saying 4, characterized in that the predetermined diameter on the order of 2 mm lies.

6. Element of a catalytic reactor according to An saying 1, characterized in that the thickness of the plate on the order of about 0.25 mm (10 mils).

7. Element of a catalytic reactor according to An saying 1, characterized in that the majority of the turbulence generating devices Mass transport surface of the plate by up to 15% ver wrestles.

8. Element of a catalytic reactor according to An saying 1, characterized in that the catalytic material comprises a noble metal.

9. Element of a catalytic reactor according to An saying 8, characterized in that the amount of the noble metal is at least about 1% by weight.

10. Element of a catalytic reactor according to An saying 1, characterized in that each of the turbulence generating devices has a perfora tion, a recess or a hump.