DE4122807A1 - Monolithischer katalysatorkoerper und verfahren zu seiner herstellung - Google Patents

Monolithischer katalysatorkoerper und verfahren zu seiner herstellung

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Description

Die Erfindung betrifft einen monolithischen Katalysatorkörper, der in Strömungsrichtung mit einer Vielzahl zueinander paralleler Kanäle durchsetzt ist.
Des weiteren betrifft die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung des monolithischen Katalysatorkörpers sowie ein Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden und/oder Kohlenwasserstoffen und/oder Kohlen­ monoxid aus Abgasen.
Monolithische Katalysatorkörper werden bevorzugt dort eingesetzt, wo nur geringe Druckverluste für die durchströmenden gasförmigen oder flüssigen Medien zugelassen werden können. Ebenso kann die Beladung von Abgasen mit Staub den Einsatz solcher monolithischer Katalysator­ körper erforderlich machen. Hierdurch kann verhindert werden, daß der bei Schüttungen üblicherweise schon von vorneherein höhere Druckver­ lust durch Staubablagerungen in den Schüttungen noch weiter erhöht wird.
Die Fertigung monolithischer Katalysatorkörper kann entweder durch Extrudieren einer katalytisch aktiven Masse erfolgen oder durch Auf­ bringen der katalytisch aktiven Komponenten auf vorgefertigte mono­ lithische Trägerkörper, die aus Metalloxiden ebenfalls durch Extrusion hergestellt werden oder durch Wickeln speziell geformter Folien aus Metall oder Metalloxiden entstehen.
Während bei gewickelten monolithischen Katalystorkörpern durch den lagenweisen Aufbau, besonders im Falle der Verwendung von Metall­ folien, unterschiedliche Gestaltungsformen für die den monolithischen Katalysatorkörper durchziehenden Kanäle beschrieben sind, besteht bei der Extrusion von keramischen monolithischen Katalysatorkörpern nur die Möglichkeit der Endlosfertigung. Hierbei wird, wie z. B. in Advanced Materials in Catalysis, Academic Press, 1977, S. 293 bis 322, beschrieben, eine plastische Masse durch eine Matrix gepreßt und somit der monolithische Katalysatorkörper sofort in seiner endgültigen Form gefertigt. Es kann noch die Länge des monolithischen Katalysatorkörpers durch Abschneiden beeinflußt werden.
Die Anzahl der Kanäle pro Fläche läßt sich entsprechend den Anforde­ rungen der Praxis in weiten Grenzen variieren, jedoch ist auch dieses eine Größe, die sich während des Fertigungsprozesses innerhalb eines monolithischen Katalysatorkörpers nicht ändert. Üblicherweise beträgt die Kanalbreite 1 bis 30 mm. Die Kanäle eines extrudierten monolithi­ schen Katalysatorkörpers weisen glatte Wände auf, die durch die Extru­ sion nicht beeinflußbar sind. Hierbei sind die glatten Wände neben ge­ eigneten Gasgeschwindigkeiten von 0,5 bis 60 m/sec die Voraussetzung, daß sich aus staubbeladenen Abgasen keine Ablagerungen an den Anström­ flächen in den Kanälen des monolithischen Katalysatorkörpers bilden und somit der Druckverlust des monolithischen Katalysatorkörpers gering ist.
So wird verhindert, daß durch Verstopfungen der Kanäle die Funktions­ fähigkeit des monolithischen Katalysatorkörpers eingeschränkt wird oder gar verlorengeht.
Andererseits entfällt in vielen Fällen die Notwendigkeit, auf Staub im zu reinigenden Abgas Rücksicht nehmen zu müssen. Besonders in diesen Fällen weist ein monolithischer Katalysatorkörper den Nachteil auf, daß das strömende Medium vorwiegend in laminarer Strömung durch die Kanäle geführt wird. Unter diesen Bedingungen wird die vorhandene Katalysator­ oberfläche nicht vollständig genutzt, da die an den Kanalwänden statt­ findenden Reaktionen nur nach vorheriger Diffusion der Reaktionspartner an die Katalysatoroberfläche einsetzen können. Da in vielen Fällen die Geschwindigkeit der ablaufenden Reaktionen sehr schnell ist, können bei laminarer Strömung die Reaktanden somit nicht so schnell in die Reak­ tionszone gelangen, wie sie dort abreagieren.
Es ist bekannt, daß in der Vergangenheit schon Versuche unternommen worden sind, um die katalytische Wirksamkeit von monolithischen Kataly­ satorkörpern zu steigern. So offenbart EP-OS 03 15 047 einen monolithi­ schen Katalysatorkörper, der in Richtung seiner Hauptachse mit einer Vielzahl zueinander paralleler Kanäle durchsetzt ist, die durch Wand­ stege voneinander getrennt sind. Hierbei weisen die Wandstege Öffnungen auf, durch die jeder Kanal mit zumindest einem benachbarten Kanal in Verbindung steht. Die Entfernung O zwischen zwei benachbarten, die gleichen Kanäle verbindenden Öffnungen genügt der Bedingung
O = X · P (cm),
wobei P der hydraulische Durchmesser eines Kanals und X eine Zahl von 2 bis 50 bedeutet.
DE-OS 39 04 550 beschreibt einen Katalysator-Formkörper, der mehrere aneinandergesetzte Teil-Formkörper besitzt, deren Strömungskanäle stu­ fig ineinander übergehen. An den Ansatzstellen der Teil-Formkörper teilt sich der Teil-Strom des Mediums von einem Strömungskanal des einen Teil-Formkörpers auf mehrere Strömungskanäle des anderen Teil- Formkörpers auf.
Leider erbringen die obengenannten Maßnahmen gemäß dem Stand der Tech­ nik nicht den gewünschten Erfolg.
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, einen monolithischen Kataly­ satorkörper, der in Strömungsrichtung mit einer Vielzahl zueinander paralleler Kanäle durchsetzt ist, so zu gestalten, daß seine katalyti­ sche Wirksamkeit gegenüber der von bekannten monolithischen Katalysa­ torkörpern erhöht wird.
Es wurde nun überraschenderweise gefunden, daß sich die katalytische Wirksamkeit eines monolithischen Katalysatorkörpers ganz erheblich steigern läßt, indem in Strömungsrichtung mehrere Einzelkanäle zu einem gemeinsamen Kanal zusammengefaßt werden und der gemeinsame Kanal weiter stromabwärts wieder in mehrere Einzelkanäle aufgeteilt wird.
Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist daher ein monolithischer Kata­ lysatorkörper, der in Strömungsrichtung mit einer Vielzahl zueinander paralleler Kanäle durchsetzt ist und der dadurch gekennzeichnet ist, daß in Strömungsrichtung mehrere Einzelkanäle zu einem gemeinsamen Ka­ nal zusammengefaßt sind und der gemeinsame Kanal weiter stromabwärts wieder in mehrere Einzelkanäle aufgeteilt ist.
Bevorzugt ist ein monolithischer Katalysatorkörper, bei dem in Strö­ mungsrichtung in Abständen mehrere Einzelkanäle zu jeweils einem ge­ meinsamen Kanal zusammengefaßt sind und der gemeinsame Kanal weiter stromabwärts wieder in mehrere Einzelkanäle aufgeteilt ist, d. h. der monolithische Katalysatorkörper ist so geformt, daß sich in ihm die Zusammenfassung von mehreren Einzelkanälen zu jeweils einem gemeinsamen Kanal und die Auftrennung desselben in mehrere Einzelkanäle in Strö­ mungsrichtung des Mediums einmal oder mehrfach wiederholt.
Des weiteren ist Gegenstand der vorliegenden Erfindung ein Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden und/oder Kohlenwasserstoffen und/oder Kohlenmonoxid aus Abgasen, das dadurch gekennzeichnet ist, daß das Abgas durch einen monolithischen Katalysatorkörper nach den Anprüchen 1 bis 5 geleitet wird.
Hierbei entsprechen die Verfahrensbedingungen und die chemische Zusam­ mensetzung der Katalysatoren dem Stande der Technik. So ist die Entfer­ nung von Stickstoffoxiden aus Abgasen z. B. in DE-PS 24 43 262 oder in DE-PS 24 58 888 ausführlich beschrieben.
Außerdem ist Gegenstand der vorliegenden Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines monolithischen Katalysatorkörpers nach den Ansprüchen 1 bis 5, das dadurch gekennzeichnet ist, daß in den monolithischen Ka­ talysatorkörper schräg oder rechtwinklig zur Strömungsrichtung zur Aus­ bildung des gemeinsamen Kanals ein Schlitz eingearbeitet wird.
Bevorzugt werden in den monolithischen Katalysatorkörper in Abständen schräg und/oder rechtwinklig zur Strömungsrichtung zur Ausbildung der gemeinsamen Kanäle mehrere Schlitze eingearbeitet.
Erfindungsgemäß weist der monolithische Katalysatorkörper an Stellen, an denen die laminare Strömung dominiert, Unterbrechungen in den Ein­ zelkanälen auf, wodurch die laminaren Strömungen mehrerer Einzelkanäle in einen gemeinsamen Kanal einmünden. Hier wird die diskrete Trennung des in den Kanälen strömenden Mediums aufgehoben, und es kommt zu einer intensiven Neuvermischung des Mediums. Nach dem Passieren des gemein­ samen Kanals wird das gut gemischte Medium stromabwärts wieder in die ursprüngliche Anzahl von Einzelkanälen gezwungen. Dieser Wiedereintritt in die Einzelkanäle führt zu einer starken Verwirbelung und damit zu einem innigen Kontakt des Mediums mit den Kanalwänden des monolithi­ schen Katalysatorkörpers. Die so gestaltete Zusammenführung von Einzel­ kanälen zu gemeinsamen Kanälen mit anschließender Wiederaufteilung in Einzelkanäle kann beliebig oft erfolgen, wobei in der Praxis die Beein­ flussung der mechanischen Festigkeit des monolithischen Katalysatorkör­ pers die limitierende Größe für die Anzahl der Kanalaufweitungen, d. h. der gemeinsamen Kanäle, ist.
Unter diesem Aspekt ist bei einem monolithischen Katalysatorkörper bei nur in begrenzter Anzahl durchführbaren Kanalaufweitungen, d. h. Aus­ bildungen von gemeinsamen Kanälen, die Aufweitung immer dann sinnvoll, wenn sich der nicht laminare Strömungsanteil des Mediums gegen Null bewegt. Eine weitere Gestaltungsmöglichkeit ist in der Länge der ge­ meinsamen Kanäle zu sehen.
Das strömende Medium kann sowohl ein Gas als auch eine Flüssigkeit sein.
Eine Ausführungsform des erfindungsgemäßen monolithischen Katalysator­ körpers ist in Abb. 1 dargestellt:
Hierbei sind
"A" der Abstand des ersten gemeinsamen Kanals von der Stirn­ fläche des monolithischen Katalysatorkörpers,
"B" die Länge eines gemeinsamen Kanals,
"C" die Abstände der gemeinsamen Kanäle voneinander,
"D" die Versätze der gegenüberliegenden, gemeinsamen Kanäle gegeneinander und
"E" und "F" die Tiefen der gemeinsamen Kanäle.
Der Abstand (A) des ersten gemeinsamen Kanals von der Anströmseite (Stirnfläche) des monolithischen Katalysatorkörpers bzw. die Abstände (C) der gemeinsamen Kanäle voneinander hängen von den Betriebsbedin­ gungen ab.
Vorzugsweise sind bei dem erfindungsgemäßen monolithischen Katalysa­ torkörper in Strömungsrichtung die gemeinsamen Kanäle voneinander in Abständen des 2- bis 50fachen des hydraulischen Durchmessers eines Ein­ zelkanals angeordnet, und vorzugsweise ist in Strömungsrichtung der er­ ste gemeinsame Kanal von der Stirnfläche des monolithischen Katalysatorkörpers in einem Abstand des 2- bis 50fachen des hydraulischen Durchmessers eines Einzelkanals angeordnet.
Die Länge eines gemeinsamen Kanals hängt ebenfalls von den Betriebsbe­ dingungen ab. Vorzugsweise weist der gemeinsame Kanal in Strömungsrich­ tung eine Länge des 1- bis 20fachen des hydraulischen Durchmessers eines Einzelkanals auf.
Die Zusammenfassung mehrerer Einzelkanäle zu einem gemeinsamen Kanal kann z. B. dadurch geschehen, daß über eine bestimmte Länge (B) Kata­ lysatormaterial durch Stechen, Bohren, Fräsen, Sägen oder Schleifen entfernt wird, so daß in den monolithischen Katalysatorkörper ein Schlitz eingearbeitet wird.
Weiterhin kann die Zusammenfassung mehrerer Einzelkanäle zu einem ge­ meinsamen Kanal durch direkten Eingriff in den Extrusionsprozeß er­ folgen, so daß hierbei Schlitze in den monolithischen Katalysatorkörper eingearbeitet werden.
Die eingearbeiteten Schlitze können senkrecht zur Strömungsrichtung des Mediums oder schräg zu ihr angeordnet sein.
Vorzugsweise wird oder werden in den monolithischen Katalysatorkörper ein Schlitz oder mehrere Schlitze mit einer Schlitztiefe bis ca. zur Hälfte des geometrischen Querschnitts des monolithischen Katalysator­ körpers eingearbeitet.
Die Schlitztiefen (E, F) können aber auch geringer sein oder darüber hinausgehen, soweit es die mechanische Stabilität des monolithischen Katalysatorkörpers zuläßt.
Um alle Einzelkanäle des monolithischen Katalysatorkörpers erfassen zu können, sind die Schlitze auf gegenüberliegenden Seiten desselben ver­ setzt angeordnet.
Es können also in den monolithischen Katalysatorkörper in Abständen schräg und/oder rechtwinklig zur Strömungsrichtung zur Ausbildung der gemeinsamen Kanäle wechselseitig Schlitze eingearbeitet werden.
Eine weitere Ausführungsform des erfindungsgemäßen monolithischen Kata­ lysatorkörpers kann durch einen umlaufenden, spiralförmigen Einschnitt (H) in einen monolithischen Katalysatorkörper erzeugt werden (siehe Abb. 2).
In den monolithischen Katalysatorkörper wird also ein umlaufender, spi­ ralförmiger Schlitz eingearbeitet.
Durch den umlaufenden, spiralförmigen Schlitz wird praktisch eine Viel­ zahl gemeinsamer Kanäle erzeugt.
In Abb. 2 sind
"A" der Abstand des Beginns des umlaufenden, spiralförmigen Schlitzes von der Stirnfläche des monolithischen Katalysatorkörpers,
"K" die Breite des umlaufenden, spiralförmigen Schlitzes,
"G" die Steigung des umlaufenden, spiralförmigen Schlitzes und
"F" die Tiefe des umlaufenden, spiralförmigen Schlitzes.
Um einen Austritt des durch den erfindungsgemäßen monolithischen Kata­ lysatorkörper strömenden Mediums aus den Schlitzen zu verhindern, kön­ nen die in den monolithischen Katalysatorkörper eingearbeiteten Schlit­ ze z. B. durch einen Blechrahmen abgedeckt werden.
Die Erfindung wird durch das folgende Beispiel näher erläutert:
Beispiel 1
Der monolithische Katalysatorkörper A (im folgenden als Katalysator A abgekürzt) ist ein 1000 mm langer Wabenkatalysator mit einem Quer­ schnitt von 150 mm×150 mm und einer Kanalzahl von 21×21, mit einer freien Kanalkantenlänge von 6,1 mm und einer Wandstärke der Stege von 1,0 mm, der aus den Aktivkomponenten TiO2 (<70 Gew.-%), WO3 (3-10 Gew.-%) und V2O5 (0,2 Gew.-%) besteht.
Der monolithische Katalysatorkörper B (im folgenden als Katalysator B abgekürzt) entspricht Katalysator A, ist jedoch wechselseitig mit ins­ gesamt acht je 30 mm breiten Sägeeinschnitten (S) mit einer Tiefe von je 75 mm versehen. Die Sägeeinschnitte (S) sind von außen mit Stahl­ folie abgedeckt.
Der Katalysator B ist in Abb. 3 dargestellt. Die Abstände (C) der Säge­ einschnitte (S), d. h. der Schlitze, voneinander betragen, jeweils auf derselben Seite des Katalysatorkörpers gemessen, 200 mm und die Ab­ stände (M, N) der ersten Sägeeinschnitte (S) von der Stirnfläche des Katalysatorkörpers auf der einen Seite des Katalysatorkörpers 200 mm (M) und auf der anderen Seite 80 mm (N).
Die Katalysatoren A und B werden in einem Strömungsrohr bei 411°C und 430°C mit einem Gas folgender Zusammensetzung beaufschlagt:
4,5 Vol.-% O₂, trocken,
7,0 Vol.-% H₂O-Dampf,
500 Vol.-ppm NOx, trocken,
400 Vol.-ppm SO₂, trocken,
500 Vol.-ppm NH₃, trocken,
Rest Stickstoff.
Die Strömungsgeschwindigkeit des Gases in den Kanälen beträgt bei 411°C 7,1 m/s.
Messung des NOx-Umsatzes
Die NOx-Umsätze, die mit den beiden Katalysatoren A und B erhalten wer­ den, sind in der folgenden Tabelle 1 dargestellt:
Tabelle 1: NOx-Umsätze
Aus der Tabelle 1 ist zu ersehen, daß sich die Aktivitätskonstante K des Katalysators B durch die Sägeeinschnitte in demselben um mehr als 27% im Vergleich zu der des herkömmlichen Katalysators A erhöht.
Messung der SO2-Konversionsrate (gamma)
Die SO2-Konversionsraten (gamma) der Katalysatoren A und B sind in der Tabelle 2 aufgeführt:
Tabelle 2: SO₂-Konversionsraten
Aus der Tabelle 2 ist zu ersehen, daß die SO2-Konversionsrate gamma des Katalysators B durch die Sägeeinschnitte in demselben um 15% im Ver­ gleich zu der des herkömmlichen Katalysators A herabgesetzt wird.
In der Tabelle 1 bedeutet eta den gemessenen NOx-Umsatz in Prozent, di­ vidiert durch 100, AV die Flächengeschwindigkeit in (m/h), das ist der Gasvolumenstrom (m3/h), bezogen auf die angeströmte, geometrische Kata­ lysatoroberfläche (m2) und K die Aktivitätskonstante in (m/h), die sich aus folgender Formel berechnet:
K = -AV · ln (1-eta).
In der Tabelle 2 bedeutet SO2-Eingangskonzentration die SO2-Konzentra­ tion (Vol.-ppm) vor dem Wabenkatalysator, SO3-Ausgangskonzentration die SO3-Konzentration (Vol.-ppm) hinter dem Wabenkatalysator und gamma die SO2-Konversionsrate (%), die sich berechnet nach:
gamma = (SO3-Ausgangskonzentration) · 100/(S02-Eingangskonzentration).

Claims (11)

1. Monolithischer Katalysatorkörper, der in Strömungsrichtung mit einer Vielzahl zueinander paralleler Kanäle durchsetzt ist, dadurch gekennzeichnet, daß in Strömungsrichtung mehrere Einzelkanäle zu einem gemeinsamen Kanal zusammengefaßt sind und der gemeinsame Kanal weiter stromab­ wärts wieder in mehrere Einzelkanäle aufgeteilt ist.
2. Monolithischer Katalysatorkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß in Strömungsrichtung in Abständen mehrere Einzelkanäle zu je­ weils einem gemeinsamen Kanal zusammengefaßt sind und der gemein­ same Kanal weiter stromabwärts wieder in mehrere Einzelkanäle auf­ geteilt ist.
3. Monolithischer Katalysatorkörper nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß in Strömungsrichtung die gemeinsamen Kanäle voneinander in Abständen des 2- bis 50fachen des hydraulischen Durchmessers eines Einzelkanals angeordnet sind.
4. Monolithischer Katalysatorkörper nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der gemeinsame Kanal in Strömungsrichtung eine Länge des 1- bis 20fachen des hydraulischen Durchmessers eines Einzelkanals aufweist.
5. Monolithischer Katalysatorkörper nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß der in Strömungsrichtung erste gemeinsame Kanal von der Stirn­ fläche in einem Abstand des 2- bis 50fachen des hydraulischen Durchmessers eines Einzelkanals angeordnet ist.
6. Verfahren zur Entfernung von Stickstoffoxiden und/oder Kohlenwas­ serstoffen und/oder Kohlenmonoxid aus Abgasen, dadurch gekennzeichnet, daß das Abgas durch einen monolithischen Katalysatorkörper nach den Ansprüchen 1 bis 5 geleitet wird.
7. Verfahren zur Herstellung eines monolithischen Katalysatorkörpers nach den Ansprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß in den monolithischen Katalysatorkörper schräg oder rechtwink­ lig zur Strömungsrichtung zur Ausbildung des gemeinsamen Kanals ein Schlitz eingearbeitet wird.
8. Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, daß in den monolithischen Katalysatorkörper in Abständen schräg und/oder rechtwinklig zur Strömungsrichtung zur Ausbildung der gemeinsamen Kanäle mehrere Schlitze eingearbeitet werden.
9. Verfahren nach den Ansprüchen 7 und 8, dadurch gekennzeichnet, daß in den monolithischen Katalysatorkörper in Abständen schräg und/oder rechtwinklig zur Strömungsrichtung zur Ausbildung der gemeinsamen Kanäle wechselseitig Schlitze eingearbeitet werden.
10. Verfahren nach den Ansprüchen 7 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß in den monolithischen Katalysatorkörper ein Schlitz oder meh­ rere Schlitze mit einer Schlitztiefe bis ca. zur Hälfte des geome­ trischen Querschnitts des monolithischen Katalysatorkörpers einge­ arbeitet wird oder werden.
11. Verfahren nach den Ansprüchen 7 und 10, dadurch gekennzeichnet, daß in den monolithischen Katalysatorkörper ein umlaufender, spi­ ralförmiger Schlitz eingearbeitet wird.
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