DE3404301C2 - Passives Dosimeter - Google Patents

Description

Die Erfindung betrifft ein passives Dosiermeter nach dem Oberbegriff des Patenanspruchs, wie es aus US-35 05 523 bekannt ist.

Die natürliche Strahlenexposition des Menschen ist durch zwei Strahlungskomponenten bedingt, der Bestrahlung von außen durch kosmische Strahlung und durch Strahlung der natürlichen Radionuklide der Umwelt sowie der Bestrahlung von innen durch Inhalation natürlicher Radionuklide mit der Atemluft und durch Ingestion mit Nahrungsmitteln und Trinkwasser. Zivilisatorische Einflüsse führen oft zu einer Erhöhung. Verantwortlich für eine deutliche Erhöhung der Inhalationsdosis ist das Edelgas Radon. Es hat drei Isothope mit den Massenzahlen 222, 220 und 219. Sie ent­ stehen in den Zerfallsreihen von ²³⁸U, ²³²Th und ²³⁵U. Die Halbwertszeiten sind 3,8 d, 56s und 4s. Da natür­ liches Uran zu ca. 99% aus U und nur zu ca. 0,7% aus ²³⁵U besteht, ist ²¹⁹Rn von untergeordneter Bedeutung.

Die Konzentration von Radon (²²²Rn), Thoron (²²⁰Rn) und deren kurzlebigen Zerfallsprodukten in Luft ist starken räumlichen und zeitlichen Schwankungen unterworfen. In Häusern hängt sie ab vom Radiumgehalt der Baumaterialien und von der Raumbelüftung. Ein Teil der durch den Zerfall von ²²⁶Ra bzw. ²²⁴Ra gebildeten Edelgase gelangt durch Diffusion in die Luft. Dabei spielt die Durchlässigkeit der Baumaterialien eine wesentliche Rolle. Weitere Quel­ len können Wasser und Erdgas sowie der geologische Unter­ grund sein. Im Freien besteht ein zusätzlicher Einfluß durch meteorologische Parameter.

Die Radon-Konzentration steigt sehr stark mit sinkender Luftaustauschrate an. Energiesparmaßnahmen haben in letzter Zeit zu einer ständigen Verringerung der Luft­ wechselraten in Häusern beigetragen. Die Zerfallspro­ dukte von Radon sind Schwermetalle und liegen als freie Atome, überwiegend aber an Aerosole angelagert, in Luft vor. Durch Deposition an Oberflächen kommt es zu einer Abreicherung der Zerfallsprodukte, so daß nie radioak­ tives Gleichgewicht zwischen Radon und seinen Zerfalls­ produkten in Wohnraumluft erreicht wird. Im Freien stellt sich nur in einiger Höhe über dem Erdboden annähernd Gleichgewicht ein.

Die aerosolförmigen kurzlebigen Zerfallsprodukte sind in Luft aufgrund von Deposition an Oberflächen im allgemei­ nen nie im Gleichgewicht mit Radon bzw. Thoron. Es ist deshalb sinnvoll, einen Gleichgewichtsfaktor F zu de­ finieren.

Dabei bedeutet c_pFp die potentielle α-Energiekonzentra­ tion der kurzlebigen Zerfallsprodukte von Radon und c_pRn die potentielle α-Energiekonzentration von Radon im Gleichgewicht mit seinen kurzlebigen Zerfallsproduk­ ten.

Vergleicht man die effektive Äquivalentdosis der Zer­ fallsprodukte mit der effektiven Äquivalentdosis des Edelgases Radon, wird deutlich, daß der Anteil von Ra­ don an der Dosis nur im Bereich der Gleichgewichtsfak­ toren <0,1 eine Rolle spielt. Kurzzeitmessungen der Gleichgewichtsfaktoren in Häusern ergaben Werte zwischen 0,1 und 0,8 bei einem Medianwert von 0,3.

Für Thoron-Zerfallsprodukte liegen nur sehr wenige Messungen von Gleichgewichtsfaktoren in Häusern vor. Diese Messungen ergeben einen Streubereich von 0,01 bis 0,5 mit einem Häufigkeitsmaximum bei 0,05. Wegen der kleinen radioaktiven Halbwertszeit von ²¹⁶Po (0,15 s) besteht immer Gleichgewicht mit Thoron (55 s). Aus diesem Grund wird bei der Dosisermittlung ²¹⁶Po zusam­ men mit Thoron behandelt. Bei der Ermittlung der Dosis für die Zerfallsprodukte überwiegt der Anteil von ²¹²Pb den von ²¹²Bi um den Faktor 10.

Bei gleicher inhalierter potentieller α-Energie be­ trägt die Dosis für Thoron-Zerfallsprodukte nur ca. ¹/₃ der Dosis von Radon-Zerfallsprodukten. Kurzzeit­ messungen der potentiellen α-Energiekonzentration in ca. 100 Häusern ergaben für Radon-Zerfallsprodukte einen Medianwert von 3,5 · 10^-8 Jm^-3, für Thoron- Zerfallsprodukte einen Medianwert von 3,1 · 10^-8 Jm^-3. Die Messungen haben auch ergeben, daß in einigen Häu­ sern der Anteil der Thoron-Zerfallsprodukte den Anteil der Radon-Zerfallsprodukte bis zum Faktor 2 übersteigt. Aus diesem Grund muß für eine realistische Dosisab­ schätzung in Häusern auch der Anteil der Thoron-Zer­ fallsprodukte berücksichtigt werden.

Aus der DE 29 26 491 A1 ist ein passives Dosimeter bekannt, welches aus einer Diffusionskammer und einer offenen Kammer besteht.

Des weiteren ist aus IEEE Transactions on Nucelar Science, Vol. NS-25, No. 1, 1978, Seiten 757 bis 761 eine halbkugel­ förmige Diffusionskammer bekannt, bei welcher die Halbkugel­ schale aus offenporigem Schaum besteht. Weitere Öffnungen sind nicht vorgesehen.

Derzeit gebräuchliche Meßverfahren lassen sich in zwei große Gruppen unterteilen, aktive und passive Meßver­ fahren. Aktive Meßverfahren benötigen zum Betrieb eine externe Energieversorgung, sie arbeiten überwiegend mit Pumpen und Auswerteelektronik. Passive Meßverfahren ar­ beiten ohne Energieversorgung, haben keine beweglichen Teile oder Elektronik und benutzen als Detektoren über­ wiegend Thermolumineszenzdetektoren oder Kernspurdetektoren (Cellulosennitrat, Polycarbonat).

Ein Hauptnachteil der Thermolumineszenzdetektoren (TLD) ist die vergleichsweise geringe Empfindlichkeit für α-Teilchen gegenüber der Empfindlichkeit für β- und γ-Strahlen. Da zur Auswertung die Anzahl der registrier­ ten α-Teilchen von Bedeutung ist, muß ein zweiter, abge­ schirmter TLD zur Differenzbildung verwendet werden. Kernspurdetektoren, die für Radondosimeter verwendet werden, sind hauptsächlich Cellulosenitratfolien sowie Polycarbonatfolien. Diese Detek­ toren sind unempfindlich für β- und γ-Strahlung.

Es werden prinzipiell zwei Arten von Radondosimetern un­ terschieden, Diffusionskammern und sogenannte offene De­ tektoren. Diffusionskammern bestehen aus einem mit einem Filter abgeschlossenen Behälter mit einem Detektor im Innern. Radon diffundiert durch das Filter in das Innere des Behälters, in der Luft befindliche Radonzerfalls­ produkte werden durch das Filter zurückgehalten. Der Detektor registriert α-Teilchen des Radonzerfalls sowie der Zerfälle der im Dosimeter entstandenen Zerfallspro­ dukte.

Dieses Verfahren wird seit einigen Jahren eingesetzt und zeichnet sich durch gute Reproduzierbarkeit der Meßer­ gebnisse aus. Häufig werden offene Detektoren verwendet, um eine Aussage über die Radonkonzentration in Luft zu machen. Es wird ein Detektor ohne Gehäuse exponiert, der alle α-Teilchen aus einem bestimmten Volumenbereich und die α-Teilchen von auf seiner Oberfläche deponierten Radonzerfallsprodukten registriert. Dabei ist i. a. nur eine Aussage über die Brutto-α-Aktivität ohne nuklid­ spezifische Trennung möglich, wenn der Gleichgewichts­ zustand zwischen Radon und seinen Zerfallsprodukten in Luft nicht bekannt ist. Eine Aussage über die Anteile von Radon, Thoron oder deren Zerfallsprodukte ist nur möglich durch getrenntes Auswerten bestimmter α-Energie­ gruppen. Radon allein kann durch eine Difffusionskammer einfach bestimmt werden. Ein Diffusionswiderstand er­ möglicht eine quantitative Trennung von Thoron durch dessen kurze Halbwertszeit im Vergleich zu Radon. Thoron kann in einer Diffusionskammer nur zusammen mit Radon gemessen werden. Eine Messung der Thoronkonzentration ist daher eine Differenzmessung. Schwierig ist dabei, ein geeignetes Filtermaterial zu finden, welches Thoron zu einem hohen Anteil durchdiffundieren läßt, gleich­ zeitig aber Zerfallsproduktaerosole zurückhält. Ein mathematisches Modell für eine derartige Diffusions­ kammer müßte den Diffisionsvorgang von Radon und Thoron durch das Filter in das Kammerinnere, die Trennung von Zerfallsprodukten und Aerosolen durch das Filter und den Diffusionsvorgang und die Oberflächendeposition der in der Diffusionskammer entstandenen Zerfallsprodukte berücksichtigen.

Es ergab sich daher die Aufgabe, ein Dosimeter der o. g. Art derart auszubilden, daß mit ihm die Anteile von Radon und Thoron gleichzeitig getrennt erfaßbar sein sollen.

Die Lösung ist in den kennzeichnenden Merkmalen des Patent­ anspruchs beschrieben.

Im Gegensatz zur Diffusionskammer zur Bestimmung der Konzentration von Radon und Thoron ist das erfindungsge­ mäße offene Dosimeter nicht durch ein Filter abgeschlos­ sen, um einen Austausch von Zerfallsprodukten und ande­ ren Aerosolen zwischen Umgebungsluft und Dosimeterinne­ rem zu ermöglichen. Das Dosimeter registriert also Radon, Thoron sowie deren aerosolgebundene und freie Zerfalls­ produkte.

Das Dosimeter registriert α-Teilchen ohne Unterschied, ob die Zerfälle an der Dosimeterinnenwand oder im Volumen­ bereich des Dosimeters stattfinden. Der Austausch von Aerosolen mit der Umgebungsluft wird entscheidend durch den Konzentrationsgradienten Dosimeter-Umgebungsluft beeinflußt. Die im Dosimeter ständig stattfindende Ab­ reicherung der Aerosolkonzentration durch Oberflächen­ deposition wird berücksichtigt. Ferner muß die ständig stattfindende Aerosolanlagerung von freien Zerfallspro­ dukten berücksichtigt werden. Die durch Desorption beim α-Zerfall von angelagerten oder an Oberflächen deponier­ ten Zerfallsprodukten entstehenden freien Folgeprodukte werden ebenfalls berücksichtigt. Ein halbkugelförmiges Dosimeter erreicht neben einem offenen, nicht durch einen Volumenbereich begrenzten Detektor annähernd den maximalen Raumwinkelbereich von 2π bzw. 0,5. Aus diesem Grund läßt ein halbkugelförmiges Dosimeter gegenüber al­ len vergleichbaren kegelstumpfförmigen Dosimetern die größte zu erreichende Empfindlichkeit erwarten.

Die Erfindung wird daher im folgenden mittels der Fig. 1-3 anhand eines Dosimeters mit halbkugelförmiger Geometrie näher erläutert.

Aufgrund der o. g. Erkenntnisse wurde ein für alle mögli­ chen Dosimetergeometrien anwendbares, mathematisches Modell erstellt. Eingangsgrößen für das Modell sind die Radon- und Thoronkonzentrationen, die Konzentration der an Aerosole angelagerten und der freien Zerfallsprodukte sowie die Aerosol-Daten der Umgebungsluft. Der erste Teil des Modells berücksichtigt die Teilchentransport­ vorgänge aus der Umgebungsluft in das Dosimeter und im Dosimeter. Das Ergebnis ist die Nuklidkonzentration im Volumenbereich und die Flächendichte der an Oberflächen deponierten Nuklide im Dosimeter. Der zweite Teil des Modells ermittelt durch Monte-Carlo-Simulation die An­ sprechwahrscheinlichkeit in einzelnen Energieklassen am Ort des Detektors für die α-Energien der Nuklide für beide Bereiche. Durch die Kombination beider Teile er­ hält man als Ausgangsgröße des Modells das α-Energie­ spektrum des Kernspurdetektors.

Um ein möglichst empfindliches Dosimeter zu erhalten, wurde der maximale, vom Detektor erfaßte Raumwinkel­ bereich für verschiedene Zylinder und kegelstumpfför­ mige Geometrien untersucht. Es ergab sich, daß nur ein halbkugelförmiges Dosimeter annähernd den maximalen Raumwinkel von 2π erreicht und damit die größte Empfind­ lichkeit erwarten läßt. Aus diesem Grund wurde diese Geometrie für das Dosimeter gewählt.

Die Fig. 1 zeigt im Schnitt ein derartiges Dosimeter 1. Der Kernspurdetektor 2 als kreisförmige Scheibe wird von einer Halbkugel 3 überdeckt. Er liegt zwischen zwei Ab­ deckblechen 4 und 5 von in Fig. 2 dargestellter Form, wobei allerdings bei dem äußeren Abdeckblech 4 der innere Teil 6 geschlossen und beim Abdeckblech 5 offen ist. Al­ lerdings wird der Kernspurdetektor 2 gegenüber dem Innen­ raum 7 der Halbkugel 3 von einer elektrisch leitenden Folie 8 abgedeckt. Die Innenwandung der Halbkugel 3 sowie das Abdeckblech 5 sind ebenfalls, zumindest als Ober­ flächenschicht, elektrisch leitend ausgebildet. Diese Maß­ nahmen dienen dazu, daß sich die Aerosole auf den Innen­ flächen des Dosimeters 1 nicht aufgrund von statischen Aufladungen nur stellenweise absetzen.

Der Bereich zwischen der Halbkugel 3 und dem Kernspurde­ tektor 2 ist zum größten Teil offen ausgebildet. Hierzu, sowie zur Halterung des Kernspurdetektors 2 und der Fo­ lie 8, sind Schlitze 9 in den Abdeckblechen 4 und 5 vor­ gesehen (s. Fig. 2), die von möglichst klein bemessenen Stegen 10 unterbrochen sind. Die Schlitze 9 gestatten ein unbehindertes Eindringen von Aerosolen und Gasen in das Dosimeter 1. Die beiden Abdeckbleche 4 und 5 werden bevorzugt mittels Klammern 11 (siehe Fig. 1) an der Halb­ kugel 3 gehaltert. Ein bevorzugtes Maß für den Durchmes­ ser der Halbkugel 3 liegt bei 30 mm, für den Durchmesser des Teils 6 bei 18 mm und für die Breite der Schlitze 9 bei 4 mm. Das gesamte Dosimeter 1 kann mittels einer Kette 12 oder dergleichen getragen werden.

Die Ansprechwahrscheinlichkeit des Dosimeters 1 muß für alle auftretenden α-Energien ermittelt werden. Dabei muß unterschieden werden, ob der Zerfall im Volumenbereich 7 des Dosimeters 1 oder an einer Oberfläche stattfindet. Um das mathematische Modell allgemein gültig für alle denkbaren Dosimetergeometrien zu halten und komplizierte Integrationen zu vermeiden, wird die Monte-Carlo-Methode verwendet. Ein stochastisches Modell ermöglicht die Be­ stimmung des Ansprechverhaltens auf einem Rechner auf einfache Art. Dabei werden innerhalbb einer vorgegebenen Geometrie α-Zerfälle simuliert. Ein Zufallszahlengene­ rator ermittelt Ort und Richtung des α-Zerfalls im Do­ simeter 1. Über die Reichweite von der simultierten α-Energie in Luft wird ermittelt, ob und mit welcher Restenergie das α-Teilchen auf den Detektor 2 auftrifft. Das Verhältnis der den Detektor 2 erreichenden α-Teilchen zu der Anzahl der simulierten α-Zerfälle ist somit die gesuchte Ansprechwahrscheinlichkeit.

In den Fig. 3a-d sind - neben der Oberflächendepo­ sition von ²¹⁸Po: ²¹⁴Po - die ermittelten Ansprechwahr­ scheinlichkeiten für 50 Energieklassen auf neun konzen­ trischen Kreisringen mit je 1 mm Breite für die halb­ kugelförmige Kammer mit 15 mm Kugelradius ange­ geben. Für Radon sind die beiden Grenzspektren, keine Oberflächendeposition der Zerfallsprodukte (Fig. 3a) und 100% Oberflächendeposition der Zerfallsprodukte (Fig. 3c) sowie ein typischer Bereich (Fig. 3b) dazwischen darge­ stellt. Bei Thoron ist wegen der kurzen Halbwertszeit von ²¹⁶Po dessen Oberflächendeposition unwahrscheinlich, während ²¹²Pb und ²¹²Bi durch die relativ lange Halbwerts­ zeit zu 100% an Oberflächen deponiert vorliegen. Das untere Bild (Fig. 3d) zeigt die entsprechenden Ansprech­ wahrscheinlichkeiten für Thoron.

Durch ein elektrochemisches Ätzverfahren werden die durch α-Teilchen verursachten Spuren im Detektor 2 ver­ größert. Beim Entwurf des Ätzsystems wurde auf ratio­ nelle Handhabung und seine Tauglichkeit zur Auswertung großer Serien besonderer Wert gelegt.

Der Kernspurdurchmesser ist ein Maß für die Energie des α- Teilchens. Die Auswertung der Detektoren 2, d. h. die Messung des Kernspurgrößenspektrums, wurde mit Hilfe eines Bildaus­ wertegerätes und einem Tischrechner automatisiert.

Die Größen-Energie-Zuordnung geschieht durch zusammen mit den Dosimeterfolien ausgewerteten mit kollimierten α-Teilchen verschiedener Energien bestrahlten Kernspur­ detektoren. Bei der Messung der Größenspektren dieser kalibrierten Detektoren wird eine Trennung von Mehrfach­ kernspuren durch ein Korrelationsverfahren durchgeführt, um eine Verfälschung von Größen-Energie-Reaktion zu ver­ hindern. Zur Berechnung der Konzentrationen von Radon, Thoron und deren kurzlebigen Zerfallsprodukten wird das Minimum-Varianz-Schätzverfahren angewendet. Die Beobach­ tungsmatrix setzt sich zusammen aus der Transformations­ matrix Kernspurgröße-Energie, der Korrekturmatrix für unterschiedliche Detektorwirkungsgrade einzelner α- Energien sowie der Systemmatrix des mathematischen Modells.

Um das Dosimeter 1 zu testen, wurde eine kleine Meßreihe in insgesamt 12 Wohnräumen durchgeführt. Der 50-%-Wert der Verteilung liegt für beide Edelgasisotope bei 50 Bq/m³. Der über alle 12 Messungen gemittelte Gleich­ gewichtsfaktor beträgt 0,3. Die Expositionszeiten lagen im Bereich von 3-6 Monaten. Daß dennoch eine generelle Annahme eines mittleren Gleichgewichtsfaktors von 0,3 zu erheblichen Fehlern bei der Dosisabschätzung im Einzel­ fall führen kann, deutet eine zweite Spitze der Ver­ teilung bei 0,7 an, die sich in Räumen mit erhöhter Aerosolkonzentration ("Rauchern") findet.

Das erfindungsgemäße Dosimeter 1 bietet erstmals die Möglichkeit, alle dosisrelevanten Größen, d. h. sowohl die Konzentrationen der Edelgasisotope als auch die Konzentrationen der Zerfallsprodukte in Luft zu messen. Damit ist der Hauptunsicherheitsfaktor bei der Dosiser­ mittlung, die geeignete Annahme eines mittleren Gleich­ gewichtsfaktors zwischen den Edelgasisotopen und deren Zerfallsprodukte, eliminiert. Ein Rückschluß auf die Emissionsenergie des α-Teilchens und damit auf das Nuklid wird möglich, da die Form und die Größe des Dosimeters 1 der Raum- und Oberflächenbereich, aus dem die α-Teilchen vom Detektor 2 erfaßt werden kann, derart begrenzt wird, daß die Bahnlängenunterschiede der α-Teilchen un­ abhängig vom Zerfallsort im Dosimeter 1 so klein sind, daß aus der Restenergie beim Erreichen des Detektors 2 die Emissionsenergie ermittelt werden kann. Je kleiner die Abmessungen des Dosimeters 1 sind, je besser wird das Energieauflösungsvermögen.

Claims (1)

1. Passives Dosimeter mit einer Kammer in der ein Detektor für α- Teilchen angeordnet ist, mit dem sowohl die Konzentration von Radon- und Thorongas und der Zerfallprodukte als auch die Anteile von Radon und Thoron einzeln erfaßbar sind, dadurch gekennzeichnet, daß

   • a) die Kammer (3, 7, 8) die Form einer Halbkugel aufweist, auf deren Grundfläche der Detektor (2) angeordnet ist, und daß zwischen dem Detektor (2) und der Halbkugel (3) Durchtrittsöffnungen (9) für die Edelgase und/oder deren Zerfallsprodukte vorgesehen sind,
   • b) Größe der Fläche des Detektors (2) und das Volumen (7) der Kammer (3, 7, 8) derart optimiert sind, daß die Bahn­ längenunterschiede für die von dem Detektor (2) erfaßten Alphateilchen so klein sind, daß aus der Restenergie beim Erreichen des Detektors (2) unabhängig vom Zerfallsort die Emissionsenergie der Alphateilchen ermittelt werden kann, und
   • c) die innere Oberfläche der Kammer (3, 7, 8) elektrisch leitfähig ausgebildet ist und der Detektor (2) gegenüber dem Innenraum (7) der Halbkugel (3) von einer elektrisch leitenden Folie (8) abgedeckt wird.