DE3404301A1 - Passives dosimeter - Google Patents

Description

Kernforschungszentrum Karlsruhe GmbH ANR 1 002 597 Karlsruhe, den 6.02 .1984 PLA C4O6 Ga/rd

Passives Dosimeter

Passives Dosimeter

Die Erfindung betrifft ein passives Dosimeter mit einer Diffusionskammer, in der ein Kernspurdetektor für α-Teilchen angeordnet ist, mit dem sowohl die Konzentration von Radon- und Thorongas und der Zerfallprodukte als auch die Anteile von Radon und Thoron einzeln erfaßbar sind.

Die natürliche Strahlenexposition des Menschen ist durch zwei Strahlungskomponenten bedingt/ der Bestrahlung von außen durch kosmische Strahlung und durch Strahlung der natürlichen Radionuklide der Umwelt sowie der Bestrahlung von innen durch Inhalation natürlicher Radionuklide mit der Atemluft und durch Ingestion mit Nahrungsmitteln und Trinkwasser. Zivilisatorische Einflüsse führen oft zu einer Erhöhung. Verantwortlich für eine deutliche Erhöhung der Inhalationsdosis ist das Edelgas Radon. Es hat drei Isotope mit den Massenzahlen 222, 220 und 219. Sie ent-

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stehen in den Zerfallsreihen von U, Th und U. Die Halbwertszeiten sind 3,8 d, 56 s und 4 s. Da natür-

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liches Uran zu ca. 99 % aus U und nur zu ca. 0,7 % aus

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U besteht, ist Rn von untergeordneter Bedeutung.

2 2 2 2 2 fi

Die Konzentration von Radon ( Rn), Thoron ( Rn) und deren kurzlebigen Zerfallsprodukten in Luft ist starken räumlichen und zeitlichen Schwankungen unterworfen. In Häusern hängt sie ab vom Radiumgehalt der Baumaterialien und von der Raumbelüftung. Ein Teil der durch den Zerfall

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von Ra bzw. Ra gebildeten Edelgase gelangt durch Diffusion^in die Luft. Dabei spielt die Durchlässigkeit der Baumaterialien eine wesentliche Rolle. Weitere Quellen können Wasser und Erdgas sowie der geologische Untergrund sein, im Freien besteht ein zusätzlicher Einfluß

durch meteorologische Parameter.

Die Radon-Konzentration steigt sehr stark mit sinkender Luftaustauschrate an. Energiesparmaßnahmen haben in letzter Zeit zu einer ständigen Verringerung der Luftwechselraten in Häusern beigetragen. Die Zerfallsprodukte von Radon sind Schwermetalle und liegen als freie Atome, überwiegend aber an Aerosole angelagert, in Luft vor. Durch Deposition an Oberflächen kommt es zu einer Ab reicherung der Zerfallsprodukte, so daß nie radioaktives Gleichgewicht zwischen Radon und seinen Zerfallsprodukten in Wohnraumluft erreicht wird. Im Freien stellt sich nur in einiger Höhe über dem Erdboden annähernd Gleichgewicht ein.

Die aerosolförmigen kurzlebigen Zerfallsprodukte sind in Luft aufgrund von Deposition an Oberflächen im allgemeinen nie im Gleichgewicht mit Radon bzw. Thoron. Es ist deshalb sinnvoll, einen Gleichgewichtsfaktor F zu definieren.

^CpFp

F — __^_

^cpRn

Dabei bedeutet c _p die potentielle a-Energiekonzentration der kurzlebigen Zerfallsprodukte von Radon und c _R die potentielle ct-Energiekonzentration von Radon im Gleichgewicht mit seinen kurzlebigen Zerfallsprodukten.

Vergleicht man die effektive Äquivalentdosis der Zerfallsprodukte mit der effektiven Äquivalentdosis des Edelgases Radon, wird deutlich, daß der Anteil von Radon an der Dosis nur im Bereich der GIeichgewichtsfaktoren < 0,1 eine Rolle spielt. Kurzzeitmessungen der Gleichgewichtsfaktoren in Häusern ergaben Werte zwischen 0,1 und 0,8 bei einem Medianwert von 0,3.

Für Thoron-Zerfallsprodukte liegen nur sehr wenige ^ Messungen von Gleichgewichtsfaktoren in Häusern vor. Diese Messungen ergeben einen Streubereich von 0,01 bis 0,5 mit einem Häufigkeitsmaximum bei 0,05. Wegen der kleinen radioaktiven Halbwertszeit von ²¹⁶Po (0,15 s) besteht immer Gleichgewicht mit Thoron (55 s). Aus diesem Grund wird bei der Dosisermittlung ²¹⁶Po zusammen mit Thoron behandelt. Bei der Ermittlung der Dosis für die Zerfallsprodukte überwiegt der Anteil von ²¹²Pb den von ²¹²Bi um den Faktor 10.

Bei gleicher inhalierter potentieller α-Energie beträgt die Dosis für Thoron-Zerfallsprodukte nur ca. 1/3 der Dosis von Radon-Zerfallsprodukten. Kurzzeitig messungen der potentiellen a-Energiekonzentration in ca. 100 Häusern ergaben für Radon-Zerfallsprodukte

—8 —3 einen Medianwert von 3,5 · 10 Jm , für Thoron-

—8 —3 Zerfallsprodukte einen Medianwert von 3,1 · 10 Jm Die Messungen haben auch ergeben, daß in einigen Häusern der Anteil der Thoron-Zerfallsprodukte den Anteil der Radon-Zerfallsprodukte bis zum Faktor 2 übersteigt. Aus diesem Grund muß für eine realistische Dosisabschätzung in Häusern auch der Anteil der Thoron-Zerfallsprodukte berücksichtigt werden.

Derzeit gebräuchliche Meßverfahren lassen sich in zwei große Gruppen unterteilen, aktive und passive Meßverfahren. Aktive Meßverfahren benötigen zum Betrieb eine externe Energieversorgung, sie arbeiten überwiegend mit Pumpen und Auswerteelektronik. Passive Meßverfahren arbeiten ohne Energieversorgung, haben keine beweglichen Teile oder Elektronik und benutzen als Detektoren überwiegend Thermolumineszenzdetektoren (CaSo₄: Dy, LIF) oder Kernspurdetektoren (Cellulosenitrat, Polycarbonat).

Ein Hauptnachteil der Thermolumineszenzdetektoren (TLD) ist die vergleichsweise geringe Empfindlichkeit für α-Teilchen gegenüber der Empfindlichkeit für ß- und γ-Strahlen. Da zur Auswertung die Anzahl der registrierten α-Teilchen von Bedeutung ist, muß ein zweiter, abgeschirmter TLD zur Differenzbildung verwendet werden. Kernspurdetektoren, die für Radondosimeter verwendet werden, sind hauptsächlich Cellulosenitratfolien sowie P.olycarbonatfolien (MAKROFOL, LEXAN, CR 39) . Diese Detektoren sind unempfindlich für ß- und γ-Strahlung.

Es werden prinzipiell zwei Arten von Radondosimetern unterschieden, Diffusionskammern und sogenannte offene Detektoren. Diffusionskammern bestehen aus einem mit einem Filter abgeschlossenen Behälter mit einem Detektor im Innern. Radon diffundiert durch das Filter in das Innere des Behälters, in der Luft befindliche Radonzerfallsprodukte werden durch das Filter zurückgehalten. Der Detektor registriert α-Teilchen des Radonzerfalls sowie der Zerfälle der im Dosimeter entstandenen Zerfallsprodukte .

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Dieses Verfahren wird seit einigen Jahren eingesetzt und zeichnet sich durch gute Reproduzierbarkeit der Meßergebnisse aus. Häufig werden offene Detektoren verwendet, um eine Aussage über die Radonkonzentration in Luft zu machen. Es wird ein Detektor ohne Gehäuse exponiert, der alle α-Teilchen aus einem bestimmten Volumenbereich und die α-Teilchen von auf seiner Oberfläche deponierten Radonzerfallsprodukten registriert. Dabei ist i.a. nur eine Aussage über die Brutto-a-Aktivität ohne nuklidspezifische Trennung möglich, wenn der Gleichgewichtszustand zwischen Radon und seinen Zerfallsprodukten in Luft nicht bekannt ist. Eine Aussage über die Anteile von Radon, Thoron oder deren Zerfallsprodukte ist nur möglich durch getrenntes Auswerten bestimmter a-Energiegruppen. Radon allein kann durch eine Diffusionskammer einfach bestimmt werden. Ein Diffusionswiderstand ermöglicht eine quantitative Trennung von Thoron durch dessen kurze Halbwertszeit im Vergleich zu Radon. Thoron kann in einer Diffusionskammer nur zusammen mit Radon gemessen werden. Eine Messung der Thoronkonzentration ist daher eine Differenzmessung. Schwierig ist dabei, ein geeignetes Filtermaterial zu finden, welches Thoron zu einem hohen Anteil durchdiffundieren läßt, gleichzeitig aber Zerfallsproduktaerosole zurückhält. Ein mathematisches Modell für eine derartige Diffusionskammer müßte den Diffusionsvorgang von Radon und Thoron durch das Filter in das Kammerinnere, die Trennung von Zerfallsprodukten und Aerosolen durch das Filter und den Diffusionsvorgang und die Oberflächendeposition der in der Diffusionskammer entstandenen Zerfallsprodukte berücksichtigen.

Es ergab sich daher die Aufgabe, ein Dosimeter der o.g. Art derart auszubilden, daß mit ihm sowohl die Edelgaskonzentration als auch die Zerfallsproduktkonzentration bzw. der Gleichgewichtsfaktor zu messen ist, wobei die Anteile von Radon und Thoron gleichzeitig getrennt erfaßbar sein sollen.

Die Lösung ist in den kennzeichnenden Merkmalen des Anspruches 1 beschrieben.

Die weiteren Ansprüche geben vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung wieder.

Im Gegensatz zur Diffusionskammer zur Bestimmung der Konzentrat j.on von Radon und Thoron ist das erfindungsgemäße offene Dosimeter nicht durch ein Filter abgeschlossen, um einen Austausch von Zerfallsprodukten und anderen Aerosolen zwischen Umgebungsluft und Dosimeterinnerem zu ermöglichen. Das Dosimeter registriert also Radon, Thoron sowie deren aerosolgebundene und freie Zerfallsprodukte .

Das Dosimeter registriert α-Teilchen ohne Unterschied, ob die Zerfälle an der Dosimeterinnenwand oder im Volumenbereich des Dosimeters stattfinden. Der Austausch von Aerosolen mit der Umgebungsluft wird entscheidend durch den Konzentrationsgradienten Dosimeter-Umgebungsluft beeinflußt. Die im Dosimeter ständig stattfindende Abreicherung der Aerosolkonzentration durch Oberflächendeposition wird berücksichtigt. Ferner muß die ständig stattfindende Aerosolanlagerung von freien Zerfallsprodukten berücksichtigt werden. Die durch Desorption beim α-Zerfall von angelagerten oder an Oberflächen deponierten Zerfallsprodukten entstehenden freien Folgeprodukte

werden ebenfalls berücksichtigt. Ein halbkugelförmiges Dosimeter erreicht neben einem offenen, nicht durch einen Volumenbereich begrenzten Detektor annähernd den maximalen Raumwinkelbereich von 2 τ bzw. 0,5. Aus diesem Grund läßt ein halbkugelförmiges Dosimeter gegenüber allen vergleichbaren kegelstumpffönnigen jJosimetern die größte zu erreichende Empfindlichkeit erwarten.

Die Erfindung wird daher im folgenden mittels der Fig. 1-3 anhand eines Dosimeters mit halbkugelförmiger ^ Geometrie näher erläutert.

Aufgrund der o.g. Erkenntnisse wurde ein für alle möglichen Dosimetergeometrien anwendbares, mathematisches Modell erstellt. Eingangsgrößen für das Modell sind die Radon- und Thoronkonzentrationen, die Konzentration der an Aerosole angelagerten und der freien Zerfallsprodukte sowie die Aerosol-Daten der Umgebungsluft. Der erste Teil des Modells berücksichtigt die Teilchentransportvorgänge aus der Umgebungsluft in das Dosimeter und im Dosimeter. Das Ergebnis ist die Nuklidkonzentration im Volumenbereich und die Flächendichte der an Oberflächen deponierten Nuklide im Dosimeter. Der zweite Teil des Modells ermittelt durch Monte-Carlo-Simulation die Ansprechwahrscheinlichkeit in einzelnen Energieklassen am Ort des Detektors für die α-Energien der Nuklide für beide Bereiche. Durch die Kombination beider Teile erhält man als Ausgangsgröße des Modells das a-Energiespektrum des Kernspurdetektors.

Um ein möglichst empfindliches Dosimeter zu erhalten, wurde der maximale, vom Detektor erfaßte Raumwinkelbereich für verschiedene Zylinder und kegelstumpfförmige Geometrien untersucht. Es ergab sich, daß nur ein

halbkugelförmiges Dosimeter annähernd den maximalen Raumwinkel von 2 π erreicht und damit die größte Empfindlichkeit erwarten läßt. Aus diesem Grund wurde diese Geometrie für das Dosimeter gewählt.

Die Figur 1 zeigt im Schnitt ein derartiges Dosimeter 1. Der Kernspurdetektor 2 als kreisförmige Scheibe wird von einer Halbkugel 3 überdeckt. Er liegt zwischen zwei Abdeckblechen 4 und 5 von in Figur 2 dargestellter Form, wobei allerdings bei dem äußeren Abdeckblech 4 der innere Teil 6 geschlossen und beim Abdeckblech 5 offen ist. Allerdings wird der Kernspurdetektor 2 gegenüber dem Innenraum 7 der Halbkugel 3 von einer elektrisch leitenden Folie 8 abgedeckt. Die Innenwandung der Halbkugel 3 sowie das Abdeckblech 5 sind ebenfalls, zumindest als Oberflächenschicht, elektrisch leitend ausgebildet. Diese Maßnahmen dienen dazu, daß sich die Aerosole auf den Innenflächen des Dosimeters 1 nicht aufgrund von statischen Aufladungen nur stellenweise absetzen.

Der Bereich zwischen der Halbkugel 3 und dem Kernspurdetektor 2 ist zum größten Teil offen ausgebildet. Hierzu, sowie zur Halterung des Kernspurdetektors 2 und der Folie 8, sind Schlitze 9 in den Abdeckblechen 4 und 5 vorgesehen (s. Fig. 2), die von möglichst klein bemessenen Stegen 10 unterbrochen sind. Die Schlitze 9 gestatten ein unbehindertes Eindringen von Aerosolen und Gasen in das Dosimeter 1. Die beiden Abdeckbleche 4 und 5 werden bevorzugt mittels Klammern 11 (siehe Fig. 1) an der Halbkugel 3 gehaltert. Ein bevorzugtes Maß für den Durchmesser der Halbkugel 3 liegt bei 30 mm, für den Durchmesser des Teils 6 bei 18 nun und für die Breite der Schlitze 9 bei 4 mm. Das gesamte Dosimeter 1 kann mittels einer Kette 12 oder dergleichen getragen werden.

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Die Ansprechwahrscheinlichkeit des Dosimeters 1 muß für alle auftretenden α-Energien ermittelt werden. Dabei muß unterschieden werden, ob der Zerfall im Volumenbereich 7 des Dosimeters 1 oder an einer Oberfläche stattfindet. Um das mathematische Modell allgemein gültig für alle denkbaren Dosimetergeometrien zu halten und komplizierte Integrationen zu vermeiden, wird die Monte-Carlo-Methode verwendet. Ein stochastisches Modell ermöglicht die Bestimmung des Ansprechverhaltens auf einem Rechner auf einfache Art. Dabei werden innerhalb einer vorgegebenen Geometrie α-Zerfälle simuliert. Ein Zufallszahlengenerator ermittelt Ort und Richtung des α-Zerfalls im Dosimeter 1. über die Reichweite von der simulierten α-Energie in Luft wird ermittelt, ob und mit welcher Restenergie das α-Teilchen auf den Detektor 2 auftrifft. Das Verhältnis der den Detektor 2 erreichenden α-Teilchen zu der Anzahl der simulierten α-Zerfälle ist somit die gesuchte Ansprechwahrscheinlichkeit.

In den Figuren 3a - d sind - neben der Oberflächendeposition von Po: ²¹⁴Po - die ermittelten Ansprechwahrscheinlichkeiten für 50 Energieklassen auf neun konzentrischen Kreisringen mit je 1 mm Breite für die halbkugelförmige Kammer 1 mit 15 mm Kugelradius angegeben. Für Radon sind die beiden Grenzspektren, keine Oberflächendeposition der Zerfallsprodukte (Fig. 3a) und 100 % Oberflächendeposition der Zerfallsprodukte (Fig. 3c) sowie ein typischer Bereich (Fig. 3b) dazwischen dargestellt. Bei Thoron ist wegen der kurzen Halbwertszeit von ²¹⁶Po dessen Oberflächendeposition unwahrscheinlich, während ²¹²Pb und ²¹²Bi durch die relativ lange Halbwertszeit zu 100 % an Oberflächen deponiert vorliegen. Das untere Bild (Fig. 3d) zeigt die entsprechenden Ansprechwahrscheinlichkeiten für Thoron.

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Durch ein elektrochemisches Ätzverfahren werden die durch α-Teilchen verursachten Spuren im Detektor 2 vergrößert. Beim Entwurf des Ätzsystems wurde auf rationelle Handhabung und seine Tauglichkeit zur Auswertung großer Serien besonderer Wert gelegt.

Der Kernspurdurchmesser ist ein Maß für die Energie des α-Teilchens. Die Auswertung der Detektoren 2, d.h. die Messung des Kernspurgrößenspektrums, wurde mit Hilfe des Bildauswertegerätes Mikrovideomat II der Firma Zeiss, Oberkochen, und einem HP 9835 Tischrechner automatisiert. Die Größen-Energie-Zuordnung geschieht durch zusammen mit den Dosimeterfolien ausgewerteten mit kollimierten α-Teilchen verschiedener Energien bestrahlten Kernspurdetektoren. Bei der Messung der Größenspektren dieser kalibrierten Detektoren wird eine Trennung von Mehrfachkernspuren durch ein Korrelationsverfahren durchgeführt, um eine Verfälschung von Größen-Energie-Relation zu verhindern. Zur Berechnung der Konzentrationen von Radon, Thoron und deren kurzlebigen Zerfallsprodukten wird das Minimum-Varianz-Schätzverfahren angewendet. Die Beobachtungsmatrix setzt sich zusammen aus der Transformationsmatrix Kernspurgröße-Energie, der Korrekturmatrix für unterschiedliche Detektorwirkungsgrade einzelner ot-Energien sowie der Systemmatrix des mathematischen Modells.

Um das Dosimeter 1 zu testen, wurde eine kleine Meßreihe in insgesamt 12 Wohnräumen durchgeführt. Der 5O-%-Wert der Verteilung liegt für beide Edelgasisotope bei 50 Bq/m . Der über alle 12 Messungen gemittelte Gleichgewichtsfaktor be'trägt 0,3. Die Expositionszeiten lagen im Bereich von 3-6 Monaten. Daß dennoch eine generelle Annahme eines mittleren Gleichyewichtsfaktors von 0,3 zu

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erheblichen Fehlern bei der Dosisabschätzung im Einzelfall führen kann, deutet eine zweite Spitze der Verteilung bei 0,7 an, die sich in Räumen mit erhöhter Aerosolkonzentration ("Rauchern") findet.

Das erfindungsgemäße Dosimeter 1 bietet erstmals die Möglichkeit, alle dosisrelevanten Größen, d.h. sowohl die Konzentrationen der Edelgasisotope als auch die Konzentrationen der Zerfallsprodukte in Luft zu messen. Damit, ist der Hauptunsicherheitsfaktor bei der Dosisermittlung, die geeignete Annahme eines mittleren Gleichgewichtsfaktors zwischen den Edelgasisotopen und deren Zerfallsprodukte, eliminiert. Ein Rückschluß auf die Emissionsenergie des α-Teilchens und damit auf das Nuklid wird möglich, da die Form und die Größe des Dosimeters der Raum- und Oberflächenbereich, aus dem die α-Teilchen vom Detektor 2 erfaßt werden kann, derart begrenzt wird, daß die Bahnlängenunterschiede der α-Teilchen unabhängig vom Zerfallsort im Dosimeter 1 so klein sind, daß aus der Restenergie beim Erreichen des Detektors 2 die Emissionsenergie ermittelt werden kann. Je kleiner die Abmessungen des Dosimeters 1 sind, je besser wird das Energieauflösungsvermögen.

Claims (3)

Kernforschungszentrum Karlsruhe, den 6.02. 1984 Karlsruhe GmbH PLA 8406 Ga/rd ANR 1 002 597 Patentansprüche:

1. Passives Dosimeter mit einer Kammer in der ein Detektor für α-Teilchen angeordnet ist, mit dem sowohl die Konzentration von Radon- und Thorongas und der Zerfallprodukte als auch die Anteile von Radon und Thoron einzeln erfaßbar sind, dadurch gekennzeichnet, daß

a) die Diffusionskammer (3, 7, 8) offen ist,

b) Größe der Fläche des Detektors (3) und das Volumen (7) der Diffusionskammer (3, 7, 8) derart optimiert sind, daß die Bahnlängenunterschiede für die Alphateilchen unabhängig vom Zerfallsort die Ermittlung der Emissionsenergie gestatten, und

c) die innere Oberfläche der Diffusionskammer (3, 7, 8) sowie der Bereich (6) der Detektorfläche elektrisch leitfähig ausgebildet sind.

2. Passives Dosimeter nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die Diffusionskammer (3, 7, 8) die Form einer Halbkugel aufweist, auf deren Grundfläche der Detektor (2) angeordnet ist, und daß zwischen dem Detektor (2) und der Halbkugel (3) Durchtrittsöffnungen (9) für die Edelgase und/oder deren Zerfallsprodukte vorgesehen sind.

3. Passives Dosimeter nach Anspruch 1-und 2, gekennzeichnet durch seine Verwendung für Messungen in Wohnräumen.

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