DE3222525C2 - - Google Patents
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Description
Die Erfindung bezieht sich auf eine elektrochemische Speicherzelle gemäß dem Oberbegriff des Patentanspruches 1.The invention relates to an electrochemical Memory cell according to the preamble of the claim 1.
Solche wiederaufladbaren elektrochemischen Speicherzel len mit Festelektrolyten eignen sich sehr gut zum Aufbau von Akkumulatoren hoher Energie und Leistungsdichte. Solche Akkumulatoren kommen in vermehrtem Maße als Ener giequelle von Elektrofahrzeugen zum Einsatz.Such rechargeable electrochemical storage cells len with solid electrolytes are very suitable for construction of batteries with high energy and power density. Such accumulators come increasingly as energy Power source of electric vehicles for use.
Die in den Alkali/Chalkogen-Speicherzellen verwendeten Festelektrolyten, die beispielsweise aus Beta-Aluminium oxid gefertigt sind, zeichnen sich dadurch aus, daß die Teilleitfähigkeit des beweglichen Ions sehr hoch und die Teilleitfähigkeit der Elektronen um vielfache Zehner potenzen kleiner ist. Durch die Verwendung solcher Fest elektrolyten für den Aufbau von elektrochemischen Spei cherzellen wird erreicht, daß praktisch keine Selbst entladung stattfindet, da die Elektronenleitfähigkeit vernachlässigbar ist und die Reaktionssubstanzen auch nicht als neutrale Teilchen durch den Festelektrolyten gelangen können.Those used in the alkaline / chalcogen storage cells Solid electrolytes, for example made of beta aluminum oxide are made, characterized in that the Partial conductivity of the mobile ion very high and Partial conductivity of the electrons by tens of tens potencies is smaller. By using such hard electrolytes for building electrochemical storage is achieved that practically no self Discharge takes place because of the electron conductivity is negligible and so are the reaction substances not as neutral particles through the solid electrolyte can reach.
Für die Herstellung von Akkumulatoren beziehungsweise Hochtemperatur-Speicherbatterien werden eine Vielzahl solcher elektrochemischen Speicherzellen miteinander verschaltet. Bei Hochtemperatur-Speicherbatterien für Elektrofahrzeuge beispielsweise besteht die Notwendig keit, viele elektrochemische Speicherzellen in Serie und nur wenige Speicherzellen parallel zu schalten. Gründe hierfür sind dadurch gegeben, daß der Energieinhalt einer solchen Hochtemperatur-Speicherbatterie im allge meinen kleiner als 40 kWh sein wird, der Energieinhalt einer einzelnen Speicherzelle wird jedoch größer sein als 80 kWh. Daraus folgt, daß eine solche Hochtempera tur-Speicherbatterie nicht mehr als 500 Speicherzellen enthalten wird. Falls mit einer solchen Batterie bei einer Spannung der Einzelspeicherzelle von etwa 2 Volt insgesamt 200 Volt erzeugt werden sollen, müssen 100 Speicherzellen in Serie geschaltet werden. Das bedeutet, daß höchstens 5 Speicherzellen parallel geschaltet wer den können. Kommt es bei einer oder mehreren Speicher zellen dieser Serienschaltung zu einer Überbelastung, so erhöht sich die Temperatur im Inneren der Speicherzelle. Ein Temperaturanstieg über die Arbeitstemperatur der Speicherzelle hinaus, kann zu ihrer Zerstörung führen. Eine solche defekte Speicherzelle wird hochohmig, wodurch der gesamte Stromfluß durch die Reihenschaltung, in der sich diese Speicherzelle befindet, unterbrochen wird.For the production of batteries respectively High temperature storage batteries are a variety such electrochemical storage cells with each other interconnected. For high temperature storage batteries for Electric vehicles, for example, are necessary many electrochemical storage cells in series and to connect only a few memory cells in parallel. reasons this is due to the fact that the energy content such a high temperature storage battery in general mean will be less than 40 kWh, the energy content however, a single memory cell will be larger than 80 kWh. It follows that such a high temperature tur storage battery no more than 500 storage cells is included. If with such a battery a voltage of the individual memory cell of approximately 2 volts a total of 200 volts must be generated, 100 Memory cells can be connected in series. That means, that a maximum of 5 memory cells are connected in parallel that can. It comes with one or more stores cells of this series connection to an overload, so the temperature inside the storage cell increases. A rise in temperature above the working temperature of the Memory cell can lead to their destruction. Such a defective memory cell becomes high-resistance, whereby the total current flow through the series circuit, in which this memory cell is located, interrupted becomes.
Aus der DE-OS 28 19 583 ist eine elektrochemische Spei cherzelle bekannt, deren innerer Stromkreis unterbrochen wird, wenn die Temperatur der Speicherzelle wesentlich über die Arbeitstemperatur ansteigt. Bei dieser Speicherzelle ist wenigstens einer der beiden Stromabnehmer aus zwei Teilstücken zusammengesetzt. Das erste Teilstück ist außerhalb und das zweite innerhalb der Speicherzelle angeordnet. Die beiden Teilstücke sind über ein elektrisch leitendes Kontaktelement miteinander verbunden, das bei einer um einen vorgebbaren Betrag über der Arbeitstemperatur der Speicherzelle liegenden Temperatur schmilzt. Dadurch wird der Stromkreis durch die Speicherzelle unterbrochen.From DE-OS 28 19 583 is an electrochemical Spei cher cell known, the inner circuit interrupted becomes essential when the temperature of the memory cell rises above the working temperature. At this Memory cell is at least one of the two Pantograph composed of two parts. The the first section is outside and the second inside arranged the memory cell. The two sections are with each other via an electrically conductive contact element connected, at a predetermined amount above the working temperature of the storage cell Temperature is melting. This will complete the circuit the memory cell interrupted.
Von Nachteil ist ferner, daß durch die mehrteilige Aus bildung des Stromkollektors dessen elektrische Leit fähigkeit aufgrund der beiden Übergangsstellen gemindert ist, beziehungsweise durch Bildung von Korrosionsschich ten an diesen Stellen herabgesetzt wird.Another disadvantage is that the multi-part Aus formation of the current collector whose electrical guide ability reduced due to the two transition points or through the formation of a corrosion layer is reduced at these points.
In der US-PS 40 11 366 ist eine elektrochemische Spei cherzelle beschrieben, die temperaturempfindlichen Schalter ausgerüstet ist, der dann anspricht, wenn die Temperatur der Speicherzelle über die Arbeitstemperatur derselben ansteigt. Die Speicherzelle ist so ausgebil det, daß bei einem Ansteigen der Temperatur innerhalb der Speicherzelle auf Werte über 500°C der negative Stromkollektor teilweise schmilzt, so daß kein Strom mehr über den Kollektor fließt. Ist diese Speicherzelle mit mehreren Speicherzellen in Reihe geschaltet, so wird hierdurch der gesamte Stromfluß durch diese Reihenschal tung unterbrochen, da die defekte Speicherzelle hochoh mig wird, und damit kein Strom mehr durch selbige fließt.In US-PS 40 11 366 is an electrochemical Spei cher cell described the temperature sensitive Switch is equipped, which responds when the Temperature of the storage cell above the working temperature the same rises. The memory cell is so trained det that when the temperature rises within the memory cell to values above 500 ° C the negative Current collector partially melts, so no electricity more flows through the collector. Is this memory cell with several memory cells connected in series, so thereby the entire current flow through this series scarf device interrupted because the defective memory cell is high mig, and thus no more electricity through it flows.
Der Erfindung liegt ausgehend von dem eingangs genannten Stand der Technik die Aufgabe zugrunde, eine elektro chemische Speicherzelle zu schaffen, bei der der Strom fluß durch die Speicherzelle bei einem Anstieg der In nentemperatur über die Arbeitstemperatur von 350°C hin aus dauerhaft überbrückt wird.The invention is based on the above State of the art the task of an electro to create chemical storage cell where the electricity flow through the memory cell with an increase in temperature above the working temperature of 350 ° C is permanently bridged.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß durch die Merkmale des Patentanspruches 1 gelöst.This object is achieved by the features of claim 1 solved.
Erfindungsgemäß dient das metallische Gehäuse der Spei cherzelle als erster Stromkollektor. Der zweite Strom kollektor ist als einseitig geschlossenes Rohr ausgebil det. Er ragt mit seinem geschlossenen Ende in den be cherförmig ausgebildeten Festelektrolyten hinein. Im Inneren des Rohres ist ein elektrisch leitender Zylinder angeordnet, dessen unteres Ende in einem vorgebbaren Abstand von dem Boden des Rohres angeordnet ist. Zwi schen den seitlichen Außenflächen des Zylinders und den seitlichen Innenflächen des Rohres ist rundum ein Iso liermaterial angeordnet. Der Zylinder ist über einen elektrischen Leiter, der als elektrischer Anschlußpol dient, mit dem metallischen Gehäuse der Speicherzelle elektrisch leitend verbunden.According to the invention, the metallic housing serves for the storage cher cell as the first current collector. The second stream collector is designed as a tube closed on one side det. It projects into the be with its closed end cher-shaped solid electrolytes. in the Inside the tube is an electrically conductive cylinder arranged, the lower end in a predetermined Distance from the bottom of the tube is arranged. Between between the lateral outer surfaces of the cylinder and the lateral inner surfaces of the tube is an all around liermaterial arranged. The cylinder is over one electrical conductor, the electrical connection pole serves with the metallic housing of the memory cell electrically connected.
An seinem unteren Ende weist der Zylinder eine Bohrung auf, die mit einem Isoliermaterial ausgeleitet ist. In diese Bohrung ist ein schmelzbares metallisches Bauelement eingesetzt, das in der Bohrung gehaltert ist. Das Bauelement ist aus einer Legierung gefertigt, die bei einer Temperatur nur wenig oberhalb der Arbeitstemperatur der Speicherzelle schmelzbar ist. Der Abstand zwischen dem Zylinder und dem Boden des Rohres ist nur so groß gewählt, daß das Material des geschmolzenen Bauelementes den Raum zwischen dem Zylinder und dem Rohr vollständig ausfüllt und eine elektrisch leitende Verbindung zwischen dem Rohr und dem Zylinder bildet. Damit das Bauelement sofort auf die Änderung der Temperatur innerhalb der Speicherzelle anspricht, ist es wenigstens wärmeleitend mit dem als zweiten Stromkollektor dienenden einseitig geschlossenen Rohr verbunden.The cylinder has a bore at its lower end on, which is led out with an insulating material. In this hole is a fusible metallic Component used, which is held in the bore. The component is made of an alloy that at a temperature just above that Working temperature of the memory cell is meltable. The Distance between the cylinder and the bottom of the tube is chosen only so large that the material of the molten component the space between the Cylinder and the tube completely filled and one electrically conductive connection between the pipe and the Cylinder forms. So that the component immediately on the Change in temperature within the storage cell responds, it is at least thermally conductive with the as second current collector serving one-sided closed Tube connected.
Kommt es bei der Speicherzelle zu einer Störung des normalen Lade- und Entladevorgangs, z. B. einer Überbe lastung der Speicherzelle, so kann dies eine Temperatur erhöhung im Inneren der Speicherzelle zur Folge haben. Steigt die Temperatur innerhalb der Speicherzelle wesentlich über die Arbeitstemperatur von 350°C an, so beginnt das in der Bohrung des Zylinders angeordnete Bauelement zu schmelzen. Handelt es sich um eine längere Störung, so schmilzt das Bauelement vollständig. Die Schmelze füllt den Raum zwischen dem Zylinder und dem Rohr vollständig aus, so daß eine elektrisch leitende Verbindung gebildet wird, wodurch die beiden Stromkollektoren der Speicherzelle miteinander kurzgeschlossen werden. Durch die Speicherzelle fließt dann nur noch so lange ein Kurzschlußstrom bis diese vollständig entladen ist. Anschließend ist der Stromfluß durch die Speicherzelle vollständig unterbrochen.If there is a fault in the memory cell normal loading and unloading, e.g. B. a supervisor load on the memory cell, this can be a temperature result in an increase in the interior of the memory cell. The temperature inside the storage cell rises significantly above the working temperature of 350 ° C, so begins that arranged in the bore of the cylinder Melt component. Is it a longer one? Malfunction, the component melts completely. The Melt fills the space between the cylinder and the Pipe completely, so that an electrically conductive Connection is formed, creating the two Current collectors of the memory cell with each other be short-circuited. Flows through the memory cell then only a short-circuit current until this is completely discharged. Then the current flow completely interrupted by the memory cell.
Die Erfindung wird nachfolgend anhand einer Zeichnung erläutert.The invention is described below with the aid of a drawing explained.
In der Figur ist eine elektrochemische Speicherzelle 1 im Vertikalschnitt dargestellt.In the figure, an electrochemical storage cell 1 is shown in vertical section.
Diese elektrochemische Speicherzelle 1 auf der Basis von Natrium und Schwefel ist im wesentlichen durch ein metallisches Gehäuse 2, einen Festelektrolyten 3 und einen stabförmigen Strom abnehmer 4 gebildet. Das metallische Gehäuse 2 weist die Form eines Bechers auf. Im Inneren dieses becherförmigen Gehäuse 2 ist der ebenfalls becherförmig ausgebildete Festelektrolyt 3 angeordnet. Der Festelektrolyt 3 ist aus Beta-Aluminiumoxid gefertigt. Seine Abmessungen sind so gewählt, daß zwischen den inneren Begrenzungsflächen des metallischen Gehäuses 2 und seinen äußeren Begren zungsflächen ein zusammenhängender Zwischenraum 5 ent steht. Dieser Zwischenraum dient bei dem hier darge stellten Ausführungsbeispiel als Kathodenraum. Dieser ist mit einem Graphitfilz 12 ausgefüllt, der mit Schwefel getränkt ist. Ist die Speicherzelle 1 als sogenannte "inverse Speicherzelle" ausgebildet, so wird in dem Zwischenraum 5 der Anodenraum angeordnet. Bei der hier dargestellten normalen Ausführungsform der Speicherzelle wird das Innere des Festelektrolyten 3 als Anodenraum 6 genutzt. Das metallische Gehäuse 2 ist an seinem offenen Ende mit einem nach außen weisenden Flansch 7 versehen. Auf diesem ist der ebenfalls nach außen wei sende Flansch 8 des Festelektrolyten 3 aufgesetzt. Der Flansch 8 des Festelektrolyten 3 wird durch einen Iso lierring gebildet, der aus Alpha-Aluminiumoxid gefertigt ist. Die Verbindung zwischen dem Festelektrolyten 3 und dem Isolierring erfolgt über ein Glaslot (hier nicht dargestellt). Der Isolierring ist so ausgebildet, daß er über den Festelektrolyten 3 nach außen übersteht und gleichzeitig die Funktion des Flansches übernimmt. Zwischen dem Flansch 7 des Gehäuses 2 und dem Flansch 8 des Festelektrolyten 3 ist vorzugsweise eine Dichtung 9 angeordnet. Durch den Flansch 8 des Festelektrolyten wird der zwischen dem Gehäuse 2 und dem Festelektrolyten 3 liegende Kathodenraum 5 gegen den Anodenraum 6 und nach außen hin vollständig verschlossen. Der Verschluß des Anodenraums 6 erfolgt durch eine Verschlußplatte 11, die aus einem korrosionsbeständigen nichtleitenden Material gefertigt ist. Die Verschlußplatte 11 liegt auf dem Flansch 8 des Festelektrolyten 3 auf. Zwischen dem Flansch 8 und der Platte 11 ist eine Dichtung 10 angeordnet.This electrochemical storage cell 1 based on sodium and sulfur is essentially formed by a metallic housing 2 , a solid electrolyte 3 and a rod-shaped current collector 4 . The metallic housing 2 has the shape of a cup. The cup-shaped solid electrolyte 3 is arranged inside this cup-shaped housing 2 . The solid electrolyte 3 is made of beta aluminum oxide. Its dimensions are chosen so that between the inner boundary surfaces of the metallic housing 2 and its outer limita- tion surfaces there is a continuous space 5 ent. This space serves as the cathode space in the embodiment shown here. This is filled with a graphite felt 12 which is impregnated with sulfur. If the memory cell 1 is designed as a so-called “inverse memory cell”, the anode space is arranged in the intermediate space 5 . In the normal embodiment of the memory cell shown here, the interior of the solid electrolyte 3 is used as the anode space 6 . The metallic housing 2 is provided at its open end with an outwardly facing flange 7 . On this, the flange 8 of the solid electrolyte 3 , which also extends outwards, is placed. The flange 8 of the solid electrolyte 3 is formed by an insulating ring which is made of alpha aluminum oxide. The connection between the solid electrolyte 3 and the insulating ring is made via a glass solder (not shown here). The insulating ring is designed so that it projects beyond the solid electrolyte 3 to the outside and at the same time takes over the function of the flange. A seal 9 is preferably arranged between the flange 7 of the housing 2 and the flange 8 of the solid electrolyte 3 . The flange 8 of the solid electrolyte completely closes the cathode space 5 lying between the housing 2 and the solid electrolyte 3 against the anode space 6 and to the outside. The anode compartment 6 is closed by a closure plate 11 , which is made of a corrosion-resistant, non-conductive material. The closure plate 11 lies on the flange 8 of the solid electrolyte 3 . A seal 10 is arranged between the flange 8 and the plate 11 .
Der Zwischenraum zwischen dem metallischen Gehäuse 2 und dem Feststoffelektrolyten 3 dient bei dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel als Kathodenraum. Das metallische Gehäuse 2 der Speicherzelle übernimmt die Funktion des kathodischen Stromabnehmers. Der anodische Stromabnehmer 4 hat die Form eines Stabes und ragt weit in den becher förmigen Festelektrolyten 3, insbesondere in den Anoden raum 6, hinein. Bei dem hier dargestellten Ausführungs beispiel ist der Anodenraum 6 mit einem Metallfilz 13 ausgefüllt, der mit flüssigem Natrium getränkt ist. Der Metallfilz 13 ist so angeordnet, daß er den anodischen Stromabnehmer 4 eng umschließt und fest an den Innen flächen des Festelektrolyten 3 anliegt. Der Metallfilz 13 hat die Wirkung einer Kapillarstruktur, wodurch erreicht wird, daß die Innenflächen des Festeleketrolyten 3 immer mit Natrium benetzt sind, was für eine optimale Funktion der Speicherzelle 1 unbedingt erforderlich ist. Der anodische Stromabnehmer 4 wird durch ein einseitig verschlossenes Rohr 4R gebildet, das aus Stahl gefertigt ist. Das Rohr 4R ist mit seinem verschlossenen Ende in dem becherförmigen Festelektrolyten 3 angeordnet. The space between the metallic housing 2 and the solid electrolyte 3 serves as the cathode space in the embodiment shown here. The metallic housing 2 of the memory cell takes over the function of the cathodic current collector. The anodic current collector 4 has the shape of a rod and extends far into the cup-shaped solid electrolyte 3 , in particular in the anode space 6 . In the embodiment shown here, the anode compartment 6 is filled with a metal felt 13 which is impregnated with liquid sodium. The metal felt 13 is arranged so that it tightly encloses the anodic current collector 4 and firmly rests on the inner surfaces of the solid electrolyte 3 . The metal felt 13 has the effect of a capillary structure, as a result of which the inner surfaces of the solid electrolyte 3 are always wetted with sodium, which is absolutely necessary for the memory cell 1 to function optimally. The anodic current collector 4 is formed by a tube 4 R which is closed on one side and is made of steel. The tube 4 R is arranged with its closed end in the cup-shaped solid electrolyte 3 .
Innerhalb dieses Rohres 4R ist ein Stab oder Zylinder 14 angeordnet, der aus einem elektrisch leitendem Material gefertigt ist. Der Außendurchmesser des Zylinders 14 ist geringfügig kleiner als der Innendurchmesser des Rohres 4R.A rod or cylinder 14 , which is made of an electrically conductive material, is arranged within this tube 4 R. The outer diameter of the cylinder 14 is slightly smaller than the inner diameter of the tube 4 R.
Zwischen den seitlichen Innenflächen des Rohres 4R und den seitlichen Außenflächen des Zylinders 14 ist rundum ein Isoliermaterial 15 so angeordnet, daß sich zwischen dem Rohr 4R und dem Zylinder 14 keine elektrisch lei tende Verbindung ausbildet. Das in dem Rohr 4R angeord nete Ende des Zylinders 14 weist eine Bohrung 16 auf, die in der Längsachse des Zylinders 14 verläuft. Die Bohrung ist mit einem Isoliermaterial 17 ausgekleidet. Innerhalb der Bohrung 16 ist ein schmelzbares Bauelement 18 angeordnet und gehaltert. Das Bauelement 18 ist aus einer Legierung gefertigt, die bei einer Temperatur, die nur wenig oberhalb der Arbeitstemperatur der Speicherzelle 1 liegt, zu schmelzen beginnt. Die Länge des Bauelementes 18 ist so gewählt, daß dieses zumindest in wärmeleitendem Kontakt mit dem Boden des Rohres 4R steht. Das untere Ende des Zylinders 14 ist in einem vorgebbaren Abstand von dem geschlossenen Ende des Rohres 4R angeordnet. Der Abstand ist so groß gewählt, daß das Volumen des zwischen dem Zylinder 14 und dem Rohr 4R verbleibenden Raumes 19 so groß ist, wie das Volumen des Bauelementes 18. Insbesondere ist die Größe des Raumens 19 so gewählt, daß bei einem Tem peraturanstieg über die Arbeitstemperatur der Speicher zelle hinaus das Material des schmelzenden Bauelementes den Raum 19 vollständig ausfüllt und eine elektrisch leitende Verbindung zwischen dem Zylinder 14 und dem Rohr 4R bildet. Das offene Ende des Rohres 4R ist bei dem hier dargestellten Ausführungsbeispiel durch eine mittige Bohrung der Verschlußplatte 11 nach außen ge führt und steht einige mm über diese über. Der Zylinder 14 ragt aus der Speicherzelle 1 heraus und ist über einen elektrischen Leiter 20, der als elektrischer Anschlußpol der Speicherzelle dient, mit dem metallischen Gehäuse 2 der Speicherzelle 1 elektrisch leitend verbunden. Das obere Ende des Rohres 4R dient als zweiter elektrischer Anschlußpol. Kommt es zu einem Temperaturanstieg innerhalb der Speicherzelle, so werden die beiden Stromkollektoren durch die Schmelze des Bau elementes 18 elektrisch leitend miteinander verbunden.Between the lateral inner surfaces of the tube 4 R and the lateral outer surfaces of the cylinder 14 , an insulating material 15 is arranged all around such that no electrically conductive connection is formed between the tube 4 R and the cylinder 14 . In the tube 4 R angeord designated end of the cylinder 14 has a bore 16 which extends in the longitudinal axis of the cylinder 14 . The bore is lined with an insulating material 17 . A fusible component 18 is arranged and held within the bore 16 . The component 18 is made of an alloy that begins to melt at a temperature that is only slightly above the working temperature of the storage cell 1 . The length of the component 18 is chosen so that it is at least in heat-conducting contact with the bottom of the tube 4 R. The lower end of the cylinder 14 is arranged at a predeterminable distance from the closed end of the tube 4 R. The distance is chosen so large that the volume of the space 19 remaining between the cylinder 14 and the tube 4 R is as large as the volume of the component 18th In particular, the size of the room 19 is selected so that at a temperature rise above the working temperature of the storage cell, the material of the melting component completely fills the room 19 and forms an electrically conductive connection between the cylinder 14 and the tube 4 R. The open end of the tube 4 R is in the embodiment shown here leads through a central bore of the closure plate 11 to the outside and is a few mm above this. The cylinder 14 protrudes from the memory cell 1 and is electrically conductively connected to the metallic housing 2 of the memory cell 1 via an electrical conductor 20 , which serves as the electrical connection pole of the memory cell. The upper end of the tube 4 R serves as a second electrical connection pole. If there is a rise in temperature within the storage cell, the two current collectors are connected to one another in an electrically conductive manner by the melt of the construction element 18 .
Die Erfindung beschränkt sich nicht nur auf das in der Figur dargestellte Ausführungsbeispiel, vielmehr umfaßt sie alle elektrochemischen Speicherzellen, bei denen die beiden Stromkollektoren während eines Temperaturanstie ges durch die Schmelze eines elektrisch leitenden Bau elementes dauerhaft miteinander kurzgeschlossen werden. Die erfindungsgemäße Speicherzelle 1 kann auch als "inverse" Speicherzelle 1 betrieben werden.The invention is not limited to the embodiment shown in the figure, but rather includes all electrochemical storage cells in which the two current collectors are short-circuited with one another during the temperature rise by the melt of an electrically conductive construction element. The memory cell 1 according to the invention can also be operated as "inverse" storage cell first
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