DE2952321A1

DE2952321A1 - Verfahren zur loeschkorrektur bei fluessigszintillationszaehlern

Info

Publication number: DE2952321A1
Application number: DE19792952321
Authority: DE
Inventors: Dipl.-Phys. Dr. Fritz 7540 Neuenburg Berthold
Original assignee: Laboratorium Prof Dr Rudolf Berthold GmbH and Co KG
Current assignee: Laboratorium Prof Dr Rudolf Berthold GmbH and Co KG
Priority date: 1979-12-24
Filing date: 1979-12-24
Publication date: 1981-07-02
Also published as: US4427887A

Description

Verfahren zur Löschkorrektur bei Flüssigszintillationszählern

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Löschkorrektur von ionisierende Strahlung emittierenden Proben in einem Flüssigkeitsszintillationszähler, gegebenenfalls unter Verwendung eines externen Standards, gemäß dem Oberbegriff von Anspruch 1.

In einem Flüssigkeitsszintillationszähler wird ionisierende Strahlung, wie beispielsweise Betastrahlung, einer eingebrachten unbekannte! Probe in einer Szintillatorlösung aus einem Lösungsmittel und einem Leuchtstoff abgebremst. Der Leuchtstoff geht dabei aus seinem angeregten Zustand in den Normalzustand unter Emittierung von Photonen über. Je höher die Energie des emittierenden Isotops ist, um so mehr Leuchtstoffmoleküle werden angeregt und um so lichtstärker ist der ausgesandte Lichtblitz der betreffenden Leuchstofferegung bzw. Szintillation. Das von einem Meßwandler, z. B. zwei koinzident geschalteten Photomultipliern, abgegebene elektrische Signal ist im allgemeinen proportional dieser Lichtstärke und damit proportional der Energie der die Anregung auslösenden Kernstrahlung. Zur Unterscheidung verschieden energetischer Kernstrahlung wird das vom Meßwandler abgegebene elektrische Signal nach der Impulshöhe diskriminiert. Die Inhalte verschiedener Impulshöhenbereiche lassen sich somit verschiedenen Elektronenstrahlung aussendenden Nukliden zuordnen, die gegenbenenfalls in der jeweiligen Probe enthalten sind und die sich durch ihre Betaspektren unterscheiden.

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Bei der Erfassung der Kernstrahlungsereignisse treten jedoch Verluste auf.

Hier nicht näher erörtert werden sollen kontrollierbare Verluste, deren spezifischer Parameter während der ganzen Messung kontrolliert konstant gehalten werden kann, z.B. aus einer Vielzahl von Möglichkeiten Verluste durch unvollständige Lichtsammlung.

Praktisch der einzige unkontrollierbare Verlust ist der Verlust durch sog. Löschung (Qenching). Man unterscheidet je nachdem, ob im Umsetzungsablauf der Energieübertragung der Kernstrahlung die Lichtemission selbst oder die anschließende Lichttransmission in den photoelektrischen Wandlern beeinträchtigt wird, zwischen chemischer Löschung und Farblöschung. In der Praxis sind weder qualitativ vorhersehbare Mischfälle von chemischer und Farblöschung gegeben.

Unter der Zählausbeute ZA versteht man den Quotienten aus den faktisch nach Impulshöhendiskriminierung gezählten Ereignissen pro Minute cpm (counts per minute) und den realen Zerfallsereignissen pro Minute dpm (disintegrations per minute). Ist die Zählausbeute bekannt, kann man folglich die letztlich interessierende Zerfallsrate aus der gemessenen Impulsrate gemäß der Gleichung

_ Impuls rate [cpmT

Zerfallsrate IdpmJ =

Zählausbeute

bestimmen. Dabei kann man entweder die Bestimmung der Zählausbeute ohne Unterscheidung von chemischer Löschung oder Farblöschung pauschal vornehmen, was die Genauigkeit jedoch erheblich beeinträchtigt, oder aber, wie es im folgenden anhand eines neuen Verfahrens noch näher im einzelnen erläutert wird, auch beiden Löschungsfaktoren gesondert Rechnung tragen.

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Es existiert eine Reihe bekannter Verfahren zur Ermittlung der Zählausbeute ZA. Besonders hervorgehoben seien das Verfahren der internen Standardisierung, bei dem der Probe nach erfolgter Zählratenmessung eine bekannte Menge an Eichradioaktivität zugesetzt und die Probe nochmals gezählt wird, das Verfahren des Proben-Kanal-Verhältnisses, bei dem die Zählausbeute über das Impulsratenverhältnis zweier Impulshöhenbereiche des Probenspektrums bestimmt und in Beziehung zu Eichmessungen mit zunehmender Löschung gesetzt wird, bei denen der Löscheffekt das Impulsspektrum nach niedrigeren Energien verschiebt, sowie das Verfahren des Extern-Standard-Kanalverhältnisses, bei welchem in Abwandlung des Proben-Kanal-Verhältnisses das Kanalverhältnis durch Bestrahlung der Probe mit einem äußeren Standard, z. B. einem Gammastrahler, wie Cs, geändert wird, wobei ein sich mehr oder weniger dem Probenspektrum überlagerndes Compton-Spektrum erzeugt wird, welches durch Löschung einer analogen Verschiebung wie das Probenspektrum unterliegt.

Wegen der Einzelheiten des der Gattung der Erfindung zugrundeliegenden Stands der Technik, der verwendeteten Begriffe und zugrundeliegenenden Mechanismen und der bekannten gattungsgemäßen Technik zur Bestimmung löschkorrigierter Zählausbeute wird besonders auf die DE-OS 25 21 904 derselben Anmelderin, insbesondere Beschreibungseinleitung bis Seite 13, und die US-PS 4 075 480, insbesondere Beschreibungseinleitung bis Spalte 4, Zeile 55, Bezug genommen. Modernen einschlägigen Stand der Technik zeigen außerdemdem die US-PSn 4 029 401 und 4 060 728 sowie die DE-OSn 16 23 050, 27 25 750 und 27 26 840.

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Den bekannten Verfahren zur Bestimmung der löschkorrigierten Zielausbeute sind jeweils gewisse Nachteile eigentümlich.

So wird nach dem Verfahren der US-PS 4 075 480 als Maß für die Löschung die Lage eines Wendepunktes in einem Impulshöhenspektrum zugrunde gelegt. Dessen Lage ist jedoch stark von statistischen Schwankungen sowie von sehr geringen differenziellen Nichtlinearitäten der gesamten Verstärkeranordnung, insbesondere eines logarithmischen Verstärkers, abhängig. Zudem ist ein Wendepunkt bei den tatsächlich beobachteten Impulshöhenspektren oft überhaupt nicht zu beobachten. Der Abfall scheint streckenweise durch eine Gerade bestimmt zu sein, so daß eine Suchschaltung nach einem Wendepunkt zu zufallsbedingten Ergebnissen kommen kann.

Bei dem üblichen Verfahren des Externen-Standard-Kanalverhältnisses ESKV kann es vorkommen, daß die Spektren aus fest vorgewählten Kanälen auswandern, und somit eine Löschkorrektur wesentlich ungenauer oder im Grenzfall überhaupt nicht mehr möglich wird. Außerdem sind, wie auch bei anderen bekannten Verfahren zur Bestimmung der löschkorrigierten Zählausbeute, die Empfindlichkeiten der Messung oft unbefriedigend.

Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, einen neuen Weg zur Bestimmung der Zählausbeute zu finden, welcher eine große Empfindlichkeit bei der Löschkorrektur unter guter Anpassung an die tatsächlich gemessenen Impulshöhenspektren ergibt.

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-·· 11 -

Diese Aufgabe wird bei einem gattungsgemäßen Verfahren durch die Maßnahmen gemäß dem Kennzeichen von Anspruch 1 gelöst.

Das Verfahren gemäß der Erfindung kann entweder am Probenspektrum selbst oder am Spektrum eines externen Standard angewandt werden. Dabei kann man unterschiedliche Verstärkungscharakteristiken/ insbesondere die lineare oder die logarithmische Charakteristik, verwenden.

Man definiert dann Impulshöhenbereiche, die jeweils entweder eine untere und eine obere Schwelle oder auch nur eine obere oder eine untere Schwelle allein haben können. Sofern Impulshöhenbereiche mit sowohl unterer als auch oberer Schwelle benutzt werden, kann man Kanäle mit funktional vorgegebener Breite vorsehen. Dies bedeutet im einfachsten Fall, daß die Kanäle konstante Breite haben, was vorzugsweise in Verbindung mit logarithmischer Verstärkung angewandt wird. Bei linearer Verstärkung wird die Kanalbreite vorzugsweise proportional zur Kanallage (Lageparameter z. B. untere Schwelle, obere Schwelle oder ein Mittelwert) sein.

Man gibt nun eine numerische Beziehung von Impulsraten zwischen den einzelnen zugrunde gelegten Impulshöhenbereichen vor, die jedoch jeweils (mindestens) einen variablen "Verschiebungsparameter" haben sollen. Nach der Erfindung wird dieser Verschiebungsparameter so variiert, daß die vorgegebene numerische Beziehung zwischen den vorgegebenen Impulshöhenbereichen eingestellt wird. Der bei der Einstellung gewonnene Wert des Verschiebungsparameters wird dann als die für die Löschung charakteristische Größe zugrunde gelegt.

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Es gibt verschiedene Möglichkeiten für die Festlegung des Verschiebeparameters. Man kann z. B. oben und unten begrenzte Kanäle im oben erläuterten Sinne funktional vorgegebener Breite, also Kanäle z. B. konstanter Breite oder sich proportional zur Kanallage oder nach einer anderen vorgegebener Funktion verändernder Breite in ihrer Lage bis zur Einstellung der numerischen Beziehung zwischen mindestens zwei Kanälen verschieben. Dann ist die Kanallage der Verschiebungsparameter. Man kann auch eine untere oder eine obere Schwelle eines sonst festliegenden, am anderen Ende begrenzten oder unbegrenzten Impulshöhenbereiches als den Verschiebungsparameter wählen. Ferner kann man beispielsweise auch sogar bei nicht veränderlichen Impulshöhenbereichen als Verschiebungsparameter den Verstärkungsfaktor cder die Hochspannung einer als photoelektrische Wandlereinrichtung dienende Photomultiplieranordnung verwenden. Die Ansprüche 2 und 3 geben weitere Möglichkeiten der gewählten Variationsart an, wobei die Ansprüche 4 bis 9 bevorzugt zugrundegelegte Arten von Impulshöhenbereichen beschreiben.

Bei dem erfindungsgemäßen Verfahren kann man außer der Verschiebung von ganzen Impulshöhenbereichen bzw. funktional vorgegebenen Kanälen oder einzelnen Schwellen derselben auch Impulshöhenbereiche beidseitig verändern, z. B. nach einem vorgegebenen Parameter spreizen.

Man kann die vorgegebene numerische Beziehung zwischen den definierten Impulshöhenbereichen entweder dadurch einstellen, daß man mittels einer Suchschaltung vorzugsweise mit wenigen Impulshöhenbereichen iterierend mißt (vgl. Anspruch 3) oder man kann das gesamte Spektrum mit einem Vielkanalimpulshöhen-

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kanalysator aufnehmen, aus dem Gesamtspektrum Impulshöhenbereiche herausgreifen und diese anschließend bis zum Erreichen der vorgegebenen numerischen Beziehung verschieben. Maß für den

Als'Löschgrad wird jeweils der Verschiebungsparameter zugrundegelegt. Im Falle konstanter Verstärkung und Hochspannung ist dies vorzugsweise eine der Schwellen, die bis zum Erreichen der vorgegebenen numerischen Beziehung verschoben wird. Im Falle feststehender Schwellen bzw. Kanäle ist vorzugsweise die nachzustellende Verstärkung oder die Hochspannung der Verschiebungsparameter.

Die Vorteile des erfindungsgemäßen Verfahrens gegenüber z. B. der üblichen Methode des Externen-Standard-Kanalverhältnisses ESKV liegen zunächst in der großen Dynamik. Da die Schwellen von Impulshöhenbereichen der durch Löschung verursachten Spektralverschiebung folgen, kann es nicht wie beim ESKV vorkommen, daß Spektren aus fest vorgewählten Kanälen auswandern und somit eine Löschkorrektur nicht mehr ausreichend oder gar nicht mehr möglich wird. Wählt man darüber hinaus die Abstände der Schwellen voneinander und das numerische Verhältnis der Impulsraten so, daß die untere Schwelle des oberen Impulshöhenbereiches auf den steilabfallenden Teil des Proben- oder Extern-Standardspektrum zu liegen kommt, so erreicht man wesentlich höhere Empfindlichkeiten bei der Löschgradbestimmung als bei anderen Verfahren (vgl. Anspruch 11).

Ein weiterer Vorteil besteht darin, daß man die zur Standardisierung benutzten Impulshöhenbereiche so einstellen kann, daß Probenspektren dabei nicht erfaßt werden. Dies führt zu einer Vereinfachung der Messung dadurch, daß eine Substraktion der Probenspektren nicht mehr erforderlich ist. Damit im Zusammenhang steht der weitere Vorteil, daß der niederenergetische

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Teil des von externen Standards erzeugten Spektrums ausgeschlossen werden kann, da in diesem Bereich durch Einwanderung von Szintillar in Gefäßwände Verfälschungen entstehen können.

Ein weiterer Vorteil ist die einfache Möglichkeit der Optimierung der Probenmeßkanäle. Wird als Verschiebeparameter direkt die Position einer im steilen Abfall des Spektrums befindlichen Schwelle genommen, dann können die Schwellen der Probenmeßkanäle bei logarithmischer Verstärkung um den gleichen Betrag verschoben werden bzw. bei linearer Verstärkung um den gleichen Faktor. Diese einfache Beziehung läßt sich aber noch weiter verfeinern (vgl. auch Anspruch 12).

Durch geeignete Auswahl der numerischen Beziehung einerseits und des Verschiebungsparameters andererseits kann es auch nicht zu solchen Ungenauigkeiten kommen, wie es bei einer Bestimmung des Wendepunktes eines Impulshöhenspektrums der Fall ist.

Bei dem bisher beschriebenen erfindungsgemäßen Verfahren ungelöst bleibt bisher noch das Teilproblem, für Farbquench und chemischen Quench unterschiedliche Eich-Löschproben anwenden zu müssen, was zu Fehlern führt, wenn man die Art der Löschung bei den unbekannten Proben nicht kennt.

Aus der zur Gattung bereits genannten DE-OS 25 21 904 der Anmelderin ist es bereits bekannt, einen unbestimmten Anteil von chemischer Löschung und Farblöschung durch Ermittlung einer zusätzlichen Meßgröße und Vergleich mit einem den Unterschieden von chemischer Löschung und Farblöschung Rechnung tragenden Eichfeld zu berücksichtigen. Dort wird das Extrem-Standard-Kanal-Verhältnis gemessen und dieses durch die zusätzliche, für den Anteil von chemischer und Farblöschung charakteristische Meßgröße korrigiert. Nach der Erfindung kann aber das ESKV-Verfahren aus den genannten Gründen ganz vermieden werden.

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Nach der Erfindung ist vorgesehen, daß als zusätzliche Meßgröße die Steilheit des gemessenen Spektrums im Bereich dessen steiler oberer Anstiegsflanke gewählt wird. Diese Steilheit ist als unabhängiges Maß für die Löschung einsetzbar, besonders aber in Verbindung mit der vorher beschriebenen erfindungsgemäßen Verwendung eines Verschiebungsparameters als Maß für den Löschungsgrad geeignet. Im letzteren Falle wird die Steilheit vorzugsweise im Bereich der als Verschiebungsparameter ermittelten, oder für den Verschiebungsparameter maßgeblichen, Schwelle gewählt.

Ob nun die Steilheit der Impulshöhenverteilung im oberen Teil des Spektrums selbständig oder in Verbindung mit dem Verschiebungsparameter bestimmt wird, es gilt stets allgemein, daß das Impulshöhenspektrum in seinem oberen abfallenden Teil um so weniger steil ist, je größer der Anteil von Farblöschung ist.

Die Ansprüche 14 bis 22 geben vorteilhafte Weiterbildungen der Erfindung im Zusammenhang mit der Verwendung der Steilheit im oberen abfallenden Bereich des Impulshöhenspektrums als Maß für den Anteil der Farblöschung wieder. Dabei ist insbesondere auch auf besonders vorteilhafte Verfahren abgestellt, die Verwendung des Verschiebungsparameters einerseits und der Steilheit am oberen Abfall des Impulshöhenspektrums andererseits meßtechnisch günstig miteinander verknüpfen zu können. Beide Löschungsparameter werden vorzugsweise gemäß Anspruch 19 oder 20 miteinander verknüpft, um den gesonderten Anteil von chemischer Löschung und von Farblöschung besonders günstig Rechnung tragen zu können.

Es versteht sich, daß das erfindungsgemäße Verfahren vorzugsweise vollautomatisch, auch mit all seinen numerischen Verknüpfungen, ausgeführt wird. Hierzu können entsprechende

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Programmierungsstufen vorgesehen sein.

Die Erfindung wird im folgenden anhand charakteristischer Diagramme noch mehr im einzelnen erläutert. Dabei befassen sich die Figuren 1 bis 3 mit besonders zweckmäßigen Auswahlen von Schwellen bzw. Kanälen zur Bestimmung der Löschung anhand eines variierten Verschiebungsparameters/ während die Figuren 4 bis 9 sich mit Besonderheiten der Messung der Steilheit am oberen abfallenden Ende des Impulshöhenspektrums befassen. Die Figuren 4, 8 und 9 befassen sich dabei insbesondere mit dem Unterschied von chemischer Löschung und Farblöschung. Fig. 10 beschreibt eine Möglichkeit, eine bezüglich chemischer Löschung und Farblöschung indifferente Eichkurve zu verwenden.

In Fig. 1 ist irgendein Impulshöhenspektrum, wie es in der Praxis auftreten kann, durch Auftrag der Intensität N(E) dE über der Impulshöhe E als ausgezogene Linie wiedergegeben. Im Spektrum sind zwei Kanäle B₁ und B„ jeweils konstanter Breite abgeteilt. Der niederenergetischere Kanal B₁ hat eine untere Schwelle S₁ und eine obere Schwelle S₁ , während der höherenergetischere Kanal B- eine untere Schwelle S_2u und eine obere Schwelle S_ hat. Die beiden Schwellen S₁ sowie S» liegen im dargestellten Beispiel mit Abstand voneinander. Es ist aber auch möglich, daß S₁ und S_? miteinander identisch sind.

Als Verschiebeparameter kann man beispielsweise die relative Parallelverschiebung beider funktional konstant bleibender Kanäle wählen, bis die vorgegebene numerische Beziehung zwischen den Impulsraten der beiden Kanäle B₁ und B₂ erreicht ist.

Als Variante ist gestrichelt auch noch eine untere Schwelle S'_1u unterhalb der Schwelle S_1u eingezeichnet, die dann eine festeingestellte untere Schwelle des Kanals B₁ darstellen soll.

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Zur Variation des Verschiebungsparameters können dann alle übrigen Schwellen bei unter sich konstanten Abständen verschoben werden.

Fig. 2 zeigt ein gleichartiges Impulsspektrum wie Fig. 1, wobei jedoch die Impulshöhenbereiche anders kombiniert sind. Dabei ist der Kanal B₁ mit unterer Schwelle S₁ und oberer Schwelle S- und der Kanal B- nur mit unterer Schwelle S- ausgebildet, wobei hier die untere Schwelle des Kanals B- gleich der oberen Schwelle des Kanals B₁ gewählt ist. Die Kanäle können jedoch auch wie im Beispiel der Figur 1 voneinander Abstand haben.

Als Variante hierzu könnte der Kanal B₁ auch nur die untere Schwelle S₁ besitzen und oben unbegrenzt sein (Fig. 3).

An die Stelle eines oben nicht begrenzten Impulshöhenbereiches kann auch ein solcher Impulshöhenbereich treten, der stets das obere Ende des Impulshöhenbereiches mit einschließt, aber am oberen Ende des Impulshöhenbereiches oder oberhalb davon begrenzt ist.

Als Verschiebungsparameter kann man sowohl die Schwelle S₁ als auch die Schwelle S- als auch gegebenenfalls bei Verschiebung beider Schwellen deren relative Lageänderung verwenden.

Die genannten Beispiele sind an den Figuren 1 und 2 mit Kanälen konstanter Breite veranschaulicht, wie sie vorzugsweise bei Impulshöhenspektren verwendet werden,die durch logarithmische Verstärkung entstanden sind. Wird dagegen linear verstärkt, so sind die Kanäle mit konstanter absoluter Breite zu ersetzen durch Kanäle mit konstanter relativer Breite, d. h. die Kanalbreite nimmt proportional zur Kanallage zu. Dies ist mit konstanter

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funktionaler bzw. funktioneller Breite eines Kanals gemeint.

Werden hingegen Verstärkung einer Meßwandlereinrichtung oder deren Hochspannung variiert und beispielsweise Kanäle bzw. Schwellen konstant gehalten, so ist dies gleichzusetzen mit einer Verschiebung sämtlicher Schwellen relativ zu den Spektren.

Als Verschiebungsparameter können alle Schwellen benutzt werden, welche verschoben werden, ebenso davon funktionell abgeleitete Werte.

Zum Erreichen größtmöglicher Empfindlichkeit bei der Löschgrad-Bestimmung möchte man eine möglichst große Änderung der numerischen Beziehung der Impulsraten in den einzelnen Impulshöhenbereichen gegenüber einer geringen Änderung des Löschgrades erhalten. Dies wird erreicht, wenn z. B. die untere Schwelle des oberen Impulshöhenbereichs im steilabfallenden Teil des Spektrums eines externen Standards bzw. der Probe liegt.

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Abb. 4 zeigt zwei Impulshöhenspektren mit etwa gleichem Löschgrad, verursacht durch 137-Cs als externen Standard, wobei jedoch die eine Impulshöhenverteilung vorwiegend durch chemische, die andere vorwiegend durch Farblöschung bestimmt ist. Zur Bestimmung der Steilheit im oberen abfallenden Teil der Impulse kann man beispielsweise folgendermaßen vorgehen (Fig. 5): Man setzt zwei Zusatzkanäle B- und B. ein, welche beide im steil abfallenden Teil der Impulshöhenverteilung liegen, und mißt das Verhältnis der Impulsraten. Die beiden Kanäle können eine gemeinsame Schwelle besitzen; dies ist jedoch nicht zwingend.

Alternativ (Fig. 6) kann einer der beiden Kanäle identisch mit dem bei der Messung des Verschiebeparameters benutzten Impulshöhenbereich B₁ sein, so daß nur ein zusätzlicher Kanal B_ erforderlich ist. Dabei kann B_ wiederum ein Teil von B_ sein.

Als Maß für die Steilheit kann das Verhältnis der Impulsraten in B, und B. bzw. B„ und B₃ (oder B₁ und B₃) genommen werden. B₁ kann entweder durch eine bewegliche untere Schwelle S₁ oder eine fest eingestellte Schwelle Si gekennzeichnet sein. Bei der Verwendung einer festen unteren Schwelle S' wurden erfahrungsgemäß die besten Ergebnisse erzielt, wenn diese ganz am unteren Rande des Spektrums lag.

Eine weitere Alternative zur Messung der Steilheit ist folgende (Fig. 7); man ermittelt zunächst den Verschiebeparameter Y, beispielsweise die untere Schwelle von B₂, und verschiebt dann nur noch eine zusätzliche Schwelle S_, so lange, bis das Verhältnis der Impulsraten des über Sc liegenden Bereiches zu der Impulsrate in B₁ oder B_ einer weiteren vorgegebenen numerischen Beziehung genügt.

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Der Wert der Steilheit sei als C-Wert bezeichnet, während der Abstand S-, -Y anschaulich als Kehrwert der Steigung gedacht werden kann.

Aus der Kombination des Verschiebeparameters Y und dem C-Wert kann man den Löschgrad praktisch unabhängig vom relativen Anteil chemischer Löschung und Farblöschung bestimmen. Zu diesem Zwecke kann man z. B. ein Eichfeld anlegen, um für jedes Wertepaar von Y und C den Löschgrad zu ermitteln. Da man hierfür eine nicht unbeträchtliche Speicherkapazität benötigt, sucht man auch nach einfacheren Möglichkeiten zur Farbquenchkorrektur. Fig. 8 zeigt die Zählausbeute als Funktion des Verschiebungsparameters Y, einmal für reinen chemischen, einmal für reinen Farbquench. Die hierbei auftretenden Abweichungen sind durchaus denjenigen beim externen Standard-Kanalverhältnis-Verfahren vergleichbar. Für die gleichen Proben kann man den gemessenen C-Wert als Funktion von Y auftragen (Fig. 9). Liegt C auf der Farblöschkurve, so geht n.an zur Bestimmung der Zählausbeute in die Farblöschkurve von Fig. 8 ein; entsprechend verfährt man im Fall reiner chemischer Löschung. In der Praxis wird man meist zwischen den beiden Extremfällen reiner chemischer und Farblöschung liegen und muß interpolieren. Im einfachsten Fall wird linear interpoliert.

Man kann auch versuchen, die beiden Kurven im Y-ZA-Diagramm zur Deckung zu bringen. In diesem Falle würde man über eine einzige universelle Eichkurve verfügen, unabhängig vom relativen Anteil von Färb- und chemischer Löschung. Es zeigte sich, daß dies möglich ist, wenn man z.B. einen neuen Parameter T definiert, welcher folgender Beziehung folgt:

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Dabei sind a und b Konstanten. In diesem Fall erhält man sehr
dicht beieinanderliegende Kurven für chemische Löschung und
Farblöschung, so daß eine weitere Korrektur praktisch nicht nötig wird (Fig. 10). Statt des Wertes /C kann man auch den Wert
S_C~Y nehmen.

Die angegebene Beziehung zwischen T, Y und C bzw. S-.-Y ist nur als Beispiel zu verstehen; andere Verknüpfungen sind in gleicher Weise geeignet.

Als weitere Ausbildung der Erfindung hat es sich als sehr vorteilhaft erwiesen, die zum Ermitteln der Löschkorrektur aufzunehmenden Spektren (externer Standard oder Probe) mit nur
einem Photomultiplier, gegatet durch die Koinzidenz zu messen. Dies führt erstens dazu, daß die Abweichung der unkorrigierten Kurven für chemische und Farblöschung, also im Y-ZA-Diagramm,
von vornherein wesentlich geringer sind. Außerdem ist aber die Abweichung im Y-C-Diagramm größer, so daß das Verfahren erheblich an Genauigkeit gewinnt.

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Claims

Patentansprüche

Ί\. Verfahren zur Bestimmung der durch Löschung reduzierten Zählausbeute von ionisierende Strahlung emittierenden Proben in einem Flüssigkeitszintillationszähler, gegebenenfalls unter Verwendung eines externen Standards, wobei aus Ausgangssignalen einer photoelektrischen Wandlereinrichtung Zählraten des Proben^ spektrums, oder gegebenenfalls des durch den externen Standard hervorgerufenen Comptonspektrums, in unterschiedlichen Impulshöhenbereichen gemessen werden, in Abhängigkeit von dieser Messung eine für die Löschung charakteristische Größe abgeleitet wird und aus dieser im Vergleich mit einer Eichcharakteristik die Zählausbeute bestimmt wird,

dadurch gekennzeichnet ,

daß vorgegebene Impulshöhenbereiche einerseits und das Probenspektrum, oder gegebenenfalls das Comptonspektrum, andererseits, relativ zueinander nach Maßgabe eines Verschiebungsparameters so ausgewählt werden, daß ihre Zählraten eine vorgegebene numerische Beziehung einnehmen,

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ORIGINAL INSPECTED

und daß der diese Beziehung erfüllende Wert des Verschiebungsparameters als die für die Löschung charakteristische Größe gewählt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Probenspektrum, oder gegebenenfalls das Comptonspektrum, in eine Vielzahl von Impulshöhenbereichen aufgelöst gemessen und danach bestimmte Impulshöhenbereiche nach Maßgabe des Verschiebungsparameters ausgewählt werden.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß iterierend in wenigen, vorzugsweise nur zwei, Impulshöhenbereichen funktional vorgegebene r Breite nach einem Suchverfahren bis zur ausreichenden Annäherung an die vorgegebene numerische Beziehung gemessen wird.
4. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß zwei unmittelbar aneinander anschließende Impulshöhenbereiche gewählt werden und die gemeinsame Schwelle als der Verschiebungsparameter verwendet wird.
5. Verfahren nach Anspruch 2 oder 3, dadurch gekennzeichnet, daß mindestens ein Impulshöhenbereich als Teil eines größeren Impulshöhenbereichs gewählt wird.
6. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß der größere Impulshöhenbereich das gesamte Spektrum erfaßt oder lediglich auf der niederenergetischen Seite des Spektrums eingeengt wird.

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7. Verfahren nach Anspruch 5, dadurch gekennzeichnet, daß
die untere Schwelle des größeren Impulshöhenbereichs um einen funktional bestimmten Betrag niedriger als die untere Schwelle des Teils dieses Impulshöhenbereichs gewählt wird.
8. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß
mindestens ein Impulshöhenbereich, vorzugsweise beide, oder alle nur durch eine Schwelle begrenzt wird.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1, 3 oder 5 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß zwei je nur durch eine untere Schwelle begrenzte Impulshöhenbereiche verwendet werden und die höhere untere Schwelle als der Verschiebungsparameter verwendet wird.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1, 3 oder 5 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß als Verschiebungsparameter der Verstärkungsfaktor oder die Hochspannung einer als photoelektrische Wandlereinrichtung dienenden Photomultiplieranordnung verwendet wird.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch gekennzeichnet, daß die numerische Beziehung der Zählraten in den Impulshöhenbereichen so gewählt wird, daß die als Verschiebungsparameter verwendete oder eine für den Verschiebungsparameter maßgebliche Schwelle eines Impulshöhenbereichs in der steilen oberen Anstiegsflanke des gemessenen Spektrums liegt.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß bei Messung mit einem externen Standard die

/die
Impulshöhenbereiche für Probenmessung in Abhängigkeit von der Änderung des Verschiebungsparameters, vorzugsweise proportional zu dieser, nachgestellt werden.

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13. Verfahren insbesondere nach einem der Ansprüche 1 bis 12, mit Berücksichtigung eines unbestimmten Anteils von chemischer Löschung und Farblöschung durch Ermittlung einer zusätzlichen Meßgröße und Vergleich mit einem den Unterschieden von chemischer Löschung und Farblöschung Rechnung tragenden Eichfeld, dadurch gekennzeichnet, daß als zusätzliche Meßgröße die Steilheit des gemessenen Spektrums im Bereich dessen steiler oberer Anstiegsflanke, vorzugsweise im Bereich der als Verschiebungsparameter ermittelten, oder für den Verschiebungsparameter maßgeblichen, Schwelle gewählt wird.
14. Verfahren mindestens nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Steilheit durch das Verhältnis der Zählraten zweier oberhalb und unterhalb der dem bestimmten Verschiebungsparameter entsprechenden Schwelle liegenden Hilfsimpulshöhenbereiche gemessen wird.
15. Verfahren nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, daß die Steilheit aus dem Verhältnis der Impulsraten in einem Hilfsimpulshöhenbereich vorgegebener Breite oberhalb der den Verschiebungsparameter bestimmenden Schwelle und in einem der zur Ableitung der numerischen Beziehung dienenden Impulshöhenbereiche gebildet wird.
16. Verfahren nach den Ansprüchen 3, 11 und 14 oder 15, dadurch gekennzeichnet, daß die Messungen in den Hilfsimpulshöhenbereichen jeweils gleichzeitig mit den iterierenden Messungen durchgeführt werden und als für die Steilheit maßgebliches Verhältnis der Zählraten der Wert zugrunde gelegt wird, der gleichzeitig mit der Festlegung des bestimmten Verschiebungsparameters gewonnen wird.

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17. Verfahren nach Anspruch 13/ dadurch gekennzeichnet, daß ein am oberen Spektrumende gelegener Hilfsimpulshöhenbereich konstanter funktionaler Breite oder ein das obere Spektrumende einschließender Hilfsimpulshöhenbereich variabler Breite so ausgewählt wird, daß das Verhältnis der Zählraten in dem Hilfsimpulshöhenbereich und einem der zur Bildung der für den Verschiebungsparameter maßgeblichen numerischen Beziehung verwendeten Impulshöhenbereich einer zweiten numerischen Beziehung genügt, und daß die Differenz aus der so bestimmten unteren Schwelle des Hilfsimpulshöhenbereichs und der dem Verschiebungsparameter bestimmenden Schwelle als Maß für die Steilheit verwendet wird.
18. Verfahren nach einem der Ansprüche 13 bis 17, dadurch gekennzeichnet, daß als Löschparameter zur Bestimmung der Zählausbeute eine mathematische oder aus einem Eichfeld zu entnehmende Verknüpfung des Wertes des Verschiebungsparamters und einer aus dem Maß für die Steilheit abgeleiteten Größe gebildet
19. Verfahren nach Anspruch 18 und einem der Ansprüche 14 bis

16, dadurch gekennzeichnet, daß als mathematische Verknüpfung im wesentlichen die Summe oder Differenz aus dem Wert des Verschiebungsparameters und einer vorzugsweise linearen oder quadratischen Funktion des Reziprokwertes des als Maß für die Steilheit bestimmten Impulsratenverhältnisses verwendet wird.
20. Verfahren nach den Ansprüchen 17 und 18, dadurch gekennzeichnet, daß als mathematische Verknüpfung im wesentlichen die Summe oder Differenz aus dem Wert des Verschiebungsparameters und einer vorzugsweise linearen oder quadratischen Funktion des für die Steilheit maßgeblichen Wertes verwendet wird.

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21. Verfahren nach einem der Ansprüche 13 bis 20, dadurch gekennzeichnet, daß zur Erzeugung des Impulshöhenspektrums nur die analogen Ausgangssignale eines Photomultipliers der vorzugsweise aus zwei Photomulipliern bestehenden photoelektrischen Wandlereinrichtung verwendet werden.
22. Verfahren nach Anspruch 21, dadurch gekennzeichnet, daß bei einer Meßanordnung mit zwei Photomultipliern abwechselnd die analogen Ausgangssignale des einen und des anderen Photomultipliers für vorzugsweise gleiche Gesamtmeßzeiten zur Erzeugung des Impulshöhenspektrums verwendet werden.

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