DE2713439A1 - METHOD FOR SETTING THE METAL CLEANING PRODUCTS RESULTING FROM CORE REACTIONS IN HIGH-TEMPERATURE REACTORS - Google Patents
METHOD FOR SETTING THE METAL CLEANING PRODUCTS RESULTING FROM CORE REACTIONS IN HIGH-TEMPERATURE REACTORSInfo
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Description
Kernforschungsanlage Jülich Gesellschaft mit beschränkter HaftungJülich nuclear research facility limited liability company
Verfahren zum Gettern von bei Kernreaktionen in Hochtemperaturreaktoren entstehenden metallischen SpaltproduktenProcess for gettering from nuclear reactions in high-temperature reactors metallic fission products
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zum Gettern von bei Kernreaktionen in Hochtemperaturreaktoren entstehenden metallischen Spaltprodukten mittels Zusatzstoffen, die in Kernreaktorkomponenten, die mit den flüchtigen metallischen Spaltprodukten in Berührung kommen, eingebracht sind, wobei Zusatzstoffe verwendet werden, die bei Betriebstemperatur der Kernreaktorkomponenten nicht flüchtig sind. Unter Kernreaktorkomponenten werden sowohl Brenn- und/oder Brutelemente sowie auch Bauteile des Hochtemperaturreaktors verstanden, die mit den durch das Reaktorcore des Hochtemperaturreaktors strömenden Kühlgasen in Berührung kommen.The invention relates to a method for gettering in nuclear reactions in high-temperature reactors resulting metallic fission products by means of additives, which are in nuclear reactor components, which with the volatile metallic fission products come into contact, are introduced, with additives used which are not volatile at the operating temperature of the nuclear reactor components. Under nuclear reactor components are both fuel and / or breeding elements as well as components of the high-temperature reactor understood that with the through the reactor core of the high-temperature reactor come into contact with flowing cooling gases.
Zur Getterung der sich bei der Kernspaltung bildenden radioaktiven Spaltprodukte und/oder der Aktivierungsprodukte, die im folgenden unter dem Begriff "Spaltprodukte" zusammengefaßt werden sollen, sind verschiedene Maßnahmen bekannt. Um gasförmige Spaltprodukte zurückzuhalten, ist es bekannt, auf Kernbrennstoffpartikeln gasundurchlässige Schichten aus hochtemperaturbeständigen Materialien aufzubringen. Derartige Schichten können beispielsweise aus Pyrokohlenstoff bestehen, die gasförmige Spaltprodukte, wie Krypton,For gettering the radioactive fission products formed during nuclear fission and / or the activation products, which are referred to below under the term "fission products" are to be summarized, various measures are known. About gaseous fission products Withhold, it is known to use gas-impermeable layers of high-temperature resistant layers on nuclear fuel particles To apply materials. Such layers can be made of pyrocarbon, for example consist of gaseous fission products such as krypton,
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Xenon oder Jod, zurückhalten. Bei hohen Betriebstemperaturen oberhalb 1000° C diffundieren jedoch die metallischen Spaltprodukte durch diese Schichten hindurch und verdampfen anschließend an der Oberfläche der Brennelemente. Die so in den Kühlgaskreislauf gelangenden Spaltprodukte setzen sich bevorzugt an Bauteilen des Hochtemperaturreaktors ab, die niedrigere Temperaturen aufweisen, zum Beispiel an der Oberfläche von Wärmetauschern, und führen dort zu einer während des Betriebes des Hochtemperaturreaktors zunehmenden radioaktiven Strahlung.Hold back xenon or iodine. At high operating temperatures above 1000 ° C, however, the diffuse metallic fission products pass through these layers and then evaporate on the surface of the fuel assemblies. The fission products that get into the cooling gas circuit in this way preferentially accumulate Components of the high-temperature reactor that have lower temperatures, for example at the Surface of heat exchangers, and lead there to a during operation of the high-temperature reactor increasing radioactive radiation.
Um die Diffusion metallischer Spaltprodukte durch die Pyrokohlenstoffschicht zu verringern, ist es bekannt, bei der Beschichtung der Brennstoffteilchen mit Pyrokohlenstoff eine zusätzliche Schicht, beispielsweise aus Siliziumcarbid, aufzubringen. Eine Zerstörung eines Teils dieser Schichten beim Betrieb des Hochtemperaturreaktors läßt sich jedoch nicht ausschließenIn order to reduce the diffusion of metallic fission products through the pyrocarbon layer, it is known when coating the fuel particles with pyrocarbon an additional layer, for example made of silicon carbide. Destruction of part of these layers during operation of the high-temperature reactor however, cannot be ruled out
In der DT-OS 2 228 M25 wird vorgeschlagen, durch Metallzusätze, wie Molybdän oder Wolfram, die Spaltprodukte Cäsium und Rubidium in Verbindungen wie Molybdaten oder Wolframaten zu gettern. In Hochtemperaturreaktoren fehlt jedoch das für die Reaktion erforderliche hohe Sauerstoffpotential, so daß die vorgeschlagenen Metalle unwirksam bleiben.In the DT-OS 2 228 M25 it is proposed by Metal additives such as molybdenum or tungsten, the fission products cesium and rubidium in compounds such as To getter molybdates or tungstates. In high temperature reactors however, the high oxygen potential required for the reaction is absent, so that the proposed metals remain ineffective.
Aus der DT-PS 2 063 72o ist es zur Getterung metal-From the DT-PS 2 063 72o it is metal-
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lischer Spaltprodukte bekannt, keramische Zusätze im Brennstoffkern zu verwenden, die bestimmte metallische Spaltprodukte chemisch binden und so im Brennstoffkern des beschichteten Brennstoffteilchens zurückhalten. So werden zum Beispiel die Spaltprodukte Sr 90 und Ba 140 durch AIpO,-Zusätze als SrAlpO. beziehungsweise O^ gebunden, die Spaltprodukte Cs 134 und Cs 137Lischer fission products known to use ceramic additives in the fuel core, the certain metallic Chemically bind fission products and thus retain them in the fuel core of the coated fuel particle. So For example, the cleavage products Sr 90 and Ba 140 are converted into SrAlpO by AlpO, additions. respectively O ^ bound, the cleavage products Cs 134 and Cs 137
durch Zusatz von Al00,/SiO„-Mischoxiden als CsAlSinO,-.by adding Al 0 0, / SiO "mixed oxides as CsAlSi n 0, -.
c 3 a do c 3 a do
Die bekannten keramischen Zusätze bilden jedoch nicht mit allen flüchtigen metallischen Spaltprodukten hinreichend stabile Verbindungen. So ist es zum Beispiel nicht möglich, das aus dem primären Spaltprodukt Ag durch Aktivierung mit Neutronen entstehende sekundäre Spaltprodukt Ag 110 m zurückzuhalten. Da Ag 110 m bei Temperaturen oberhalb von 1000° C aber sehr rasch durch Pyrokohlenstoff und Graphit diffundiert und auch von Zwischenschichten aus Siliziumcarbid nicht hinreichend wirksam zurückgehalten wird, ist eine Verseuchung des Kühlgaskreislaufes bei Oberflächentemperaturen der Brennelemente von oberhalb 1000° C im Hochtemperaturreaktor nicht zu vermeiden.However, the known ceramic additives do not form adequately with all volatile metallic cleavage products stable connections. For example, it is not possible to convert the primary cleavage product Ag to retain secondary fission product Ag 110 m generated by activation with neutrons. Since Ag 110 m at Temperatures above 1000 ° C but diffused very quickly through pyrocarbon and graphite and is not sufficiently effectively retained by intermediate layers of silicon carbide, is a contamination of the cooling gas circuit at surface temperatures of the fuel elements above 1000 ° C in the high-temperature reactor cannot be avoided.
Aufgabe der Erfindung ist es daher, die Freisetzung flüchtiger metallischer Spaltprodukte, insbesondere als Spaltprodukt entstehendes radioaktives Silber, bei Hochtemperaturreaktoren weitgehend zu reduzieren und unerwünschte Anlagerungen von radioaktiven metallischen Spaltprodukten in Bauteilen des Hochtemperaturreaktors zu verhindern.The object of the invention is therefore to prevent the release of volatile metallic cleavage products, in particular radioactive silver produced as a fission product, largely to be reduced in high-temperature reactors and unwanted deposits of radioactive metallic fission products in components of the high-temperature reactor to prevent.
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Die Erfindung geht von der Erkenntnis aus, daß metallische Zusätze, die mit den Spaltprodukten bei den im Hochtemperaturreaktor herrschenden Betriebstemperaturen homogene Mischphasen bilden, zur Getterung der Spaltprodukte geeignet sind, wenn die metallischen Zusätze in ausreichender Menge vorliegen. Die Wirkung der metallischen Zusätze beruht offenbar darauf, daß durch Bildung fester oder flüssiger homogener Mischphasen zwischen metallischen Zusätzen und Spaltprodukten der Dampfdruck der metallischen Spaltprodukte über der homogenen Mischphase soweit erniedrigt wird, daß Diffusion und Verdampfung der metallischen Spaltprodukte beträchtlich herabgesetzt sind. Die Erfindung gehe von der weiteren Erkenntnis aus, daß metallische Spaltprodukte sogar aus der Gasphase abtrennbar sind, wenn die die metallischen Spaltprodukte enthaltende Gasphase mit graphitischen oder keramischen Teilen in Berührung gebracht wird, die Metallzusätze in einer den Partialdruck der metallischen Spaltprodukte hinreichend erniedrigenden Menge enthalten.The invention is based on the knowledge that metallic additives that are associated with the cleavage products in the im High-temperature reactor prevailing operating temperatures form homogeneous mixed phases for gettering the fission products are suitable if the metallic additives are present in sufficient quantities. The effect of the metallic additives is apparently based on the fact that through the formation of solid or liquid homogeneous mixed phases between metallic additives and fission products, the vapor pressure of the metallic fission products above the homogeneous mixed phase is lowered so far that diffusion and evaporation of the metallic fission products are considerably reduced. The invention goes based on the further knowledge that metallic fission products can even be separated from the gas phase, when the gas phase containing the metallic fission products with graphitic or ceramic parts is brought into contact, the metal additives in a partial pressure of the metal fission products is sufficient contain degrading amount.
Von dieser Erkenntnis ausgehend wird die vorgenannte Aufgabe bei einem Verfahren der oben angegebenen Art gemäß der Erfindung dadurch gelöst, daß als Zusatzstoffe mit den metallischen Spaltprodukten eine feste oder flüssige homogene Mischphase bildende Metalle oder Metallgemische in einer solchen Menge eingesetzt werden, daß der Partialdruck der Spaltprodukte über der homogenen Mischphase auf weniger als 1/10 desOn the basis of this knowledge, the aforementioned task is carried out in a method of the type specified above solved according to the invention in that as additives with the metallic cleavage products a solid or metals or metal mixtures forming liquid homogeneous mixed phase are used in such an amount be that the partial pressure of the cleavage products over the homogeneous mixed phase to less than 1/10 of the
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Partialdruckes des reinen Spaltproduktes erniedrigt ist. Als Metalle sind beispielsweise Silizium, Germanium, Aluminium, Zinn, Blei, Kupfer, Gold, Palladium, Rhodium, Platin oder Nickel oder Mischungen dieser Metalle gegebenenfalls als Legierung oder intermetallische Verbindung geeignet. Die Metalle oder Metallgemische können als Pulver oder in gelöster Form dem Brenn- oder Brutstoff der Kernbrennstoffpartikeln zugesetzt werden. Die Metalle oder Metallgemische sind aber auch in der Beschichtung der Kernbrennstoffpartikeln einsetzbar oder lassen sich als Zusatzstoffe in graphitischer oder keramischer Matrix verwenden. Graphitische oder keramische Körper, die Metalle oder Metallgemische der erfindungsgemäßen Art enthalten, sind zur Getterung von im Kühlgas enthaltenen flüchtigen metallischen Spaltprodukten mit Vorteil auch als Bauteile des Kühlgaskreislaufes des Hochtemperaturreaktors einsetzbar. Bevorzugt ist die zugesetzte Menge Metall oder Metallgemisch so bemessen, laß in der homogenen Mischpnase das Atomverhältnis zwischen zugesetzten Metallatomen und Atomen der Spaltprodukte mindestens 100 : 1 beträgt, wobei sich der Anteil des metallischen Zusatzes nach der zu erwartenden Konzentration flüchtiger metallischer Spaltprodukte in Brenn- und/oder Brutelementen und/oder im Kühlgaskreis lauf richtet.Partial pressure of the pure cleavage product is reduced. As metals are for example silicon, germanium, Aluminum, tin, lead, copper, gold, palladium, rhodium, platinum or nickel or mixtures of these metals, if appropriate suitable as an alloy or intermetallic compound. The metals or metal mixtures can be added as a powder or in dissolved form to the fuel or breeding material of the nuclear fuel particles. the However, metals or metal mixtures can also be used or used in the coating of the nuclear fuel particles can be used as additives in a graphitic or ceramic matrix. Graphitic or ceramic Bodies which contain metals or metal mixtures of the type according to the invention are used for gettering in the cooling gas volatile metallic fission products contained therein with advantage also as components of the cooling gas circuit of the high-temperature reactor can be used. The amount of metal or metal mixture added is preferably such that let in the homogeneous mixed phase the atomic ratio between added metal atoms and atoms of the Fission products is at least 100: 1, the proportion of the metallic additive depending on the expected Concentration of volatile metallic fission products in fuel and / or breeding elements and / or in The cooling gas circuit is set up.
Besonders günstige Wirkungen werden dadurch erreicht, daß die Metalle oder Metallgemische in einer solchen Menge zugesetzt werden, daß der Partialdruck der Spaltprodukte über der homogenen Mischphase auf weniger als 1/100 des Partialdruckes des reinen Spaltproduktes erniedrigt ist.Particularly beneficial effects are achieved in that the metals or metal mixtures in such a Amount to be added that the partial pressure of the cleavage products over the homogeneous mixed phase to less than 1/100 of the partial pressure of the pure cleavage product is reduced.
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Bei Einsatz von Metallen oder Metallgemischen der erfindungsgemäßen Art in Brenn- und/oder Brutelementen oder in Bauteilen des Reaktorcores des Hochtemperaturreaktors werden bevorzugt solche Metalle oder Metallgemische eingesetzt, die einen niedrigen Neutroneneinfangquerschnitt aufweisen und die bei Kernreaktionen nicht zu flüchtigen radioaktiven Aktivierungsprodukten führen. Die Auswahl geeigneter Metalle oder Metallgemische hängt im wesentlichen davon ab, in welchen Bereichen des Hochtemperaturreaktors die metallischen Spaltprodukte gegettert werden sollen.When using metals or metal mixtures of the invention Type in fuel and / or breeding elements or in components of the reactor core of the high-temperature reactor those metals or metal mixtures are preferably used which have a low neutron capture cross-section and the radioactive activation products that are not volatile in nuclear reactions to lead. The selection of suitable metals or metal mixtures essentially depends on the areas in which they are used of the high-temperature reactor the metallic fission products are to be gettered.
Die Erfindung wird anhand folgender Ausführungsbeispiele erläutert:The invention is explained using the following exemplary embodiments:
Ausführungsbeispiel 1Embodiment 1
loo g Graphitpreßpulver, bestehend aus 80 % Graphit und 2o % Phenolharzbinder, wurden mit 1,15 g SnO„ gründlich vermischt. Aus diesem Pulver wurden durch Kaltpressen, verkoken bei 800° C und Glühen bei einer Temperatur von 1800° C über eine Stunde Preßkörper hergestellt, wobei das SnOp durch chemische Reaktion mit dem Graphit zu Sn-Metall reduziert wurde. Diffusionsmessungen für das Spaltprodukt Ag 110 m in solchen Preßkörpern bei Temperaturen zwischen 1000 und 1200° C ergab Diffusionskoeffizi'enten, die um etwa zwei Größenordnungen niedriger lagen als die Diffusionskoeffizienten von Ag 110 m in reinem Graphit. Das Atomverhältnis Su-Metall zu Ag 110 m lag dabei oberhalb 1000 : 1.100 g of pressed graphite powder, consisting of 80 % graphite and 20 % phenolic resin binder, were thoroughly mixed with 1.15 g of SnO2. Pressed bodies were produced from this powder by cold pressing, coking at 800 ° C. and annealing at a temperature of 1800 ° C. for one hour, the SnOp being reduced to Sn metal by chemical reaction with the graphite. Diffusion measurements for the fission product Ag 110 m in such pressed bodies at temperatures between 1000 and 1200 ° C resulted in diffusion coefficients which were about two orders of magnitude lower than the diffusion coefficients of Ag 110 m in pure graphite. The atomic ratio of Su metal to Ag 110 m was above 1000: 1.
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Ausführungsbeispiel 2Embodiment 2
loo g Graphitpreßpulver, bestehend aus 80 % Graphit und 2o % Phenolharzbinder, wurden mit o,72 g GeO gründlich vermischt. Aus diesem Pulver wurden durch Kaltpressen, verkoken bei 800° C und einer Stunde Hochtemperaturbehandlung bei 1800° C Preßkörper hergestellt, wobei das GeO _ durch chemische Reaktion mit dem Graphit zu Ge-Metall reduziert wurde. Diffusionsmessungen für das Spaltprodukt Ag 110 m in solchen Preßkörpern bei Temperaturen zwischen 1000° und 1200° C ergab Diffusionskoeffizienten, die um etwa zwei Größenordnungen niedriger lagen als die Diffusionskoeffizienten von Ag 110 m in reinem Graphit. Das Atomverhältnis Ge-Metall zu Ag 110 m lag dabei oberhalb 1000 : 1.100 g of pressed graphite powder, consisting of 80 % graphite and 20 % phenolic resin binder, were thoroughly mixed with 0.72 g GeO. Pressed bodies were produced from this powder by cold pressing, coking at 800 ° C. and one hour high-temperature treatment at 1800 ° C., the GeO _ being reduced to Ge metal by chemical reaction with the graphite. Diffusion measurements for the fission product Ag 110 m in such pressed bodies at temperatures between 1000 ° and 1200 ° C resulted in diffusion coefficients that were about two orders of magnitude lower than the diffusion coefficients of Ag 110 m in pure graphite. The atomic ratio of Ge metal to Ag 110 m was above 1000: 1.
Ausführungsbeispiel 3Embodiment 3
loo g Graphitpreßpulver, bestehend aus 80 % Graphit und 2o % Phenolharzbinder, wurden mit o,5 g Kupferpulver gründlich vermischt. Aus je 1 g dieses Pulvergemisches wurden kleine zylindrische Tabletten gepreßt und bei 800 C verkokt. Diese Tabletten wurden zusammen mit Graphittabletten, die keine metallischen Zusätze enthielten, in einem Molybdänrohr einem Heliumgasstrom ausgesetzt, der mit den Spaltprodukten Cs 137 und Ag 110 m beladen war. Nach Io Stunden Einwirkungsdauer bei Temperaturen zwischen 900° und 1100 C ergaben gammaspektrometrische Messungen, daß100 g of pressed graphite powder, consisting of 80 % graphite and 20 % phenolic resin binder, were thoroughly mixed with 0.5 g of copper powder. Small cylindrical tablets were pressed from 1 g each of this powder mixture and coked at 800.degree. These tablets, together with graphite tablets which did not contain any metallic additives, were exposed in a molybdenum tube to a stream of helium gas which was loaded with the cleavage products Cs 137 and Ag 110 m. After 10 hours of exposure at temperatures between 900 ° and 1100 ° C., gamma spectrometric measurements showed that
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die kupferhaltigen Tabletten etwa die hundertfache Menge an Cs 137 und Ag 110 m bezogen auf reine Graphittabletten aus der Gasphase aufgenommen hatten. Das Atomverhältnis Kupfer zu aufgenommenen Spaltprodukten lag dabei - wie auch bei allen folgenden Ausführungsbeispielen - oberhalb lOOO : 1.the copper-containing tablets about a hundred times as much Amount of Cs 137 and Ag 110 m based on pure graphite tablets from the gas phase. The atomic ratio of copper to absorbed fission products was - as with all of the following Embodiments - above 100: 1.
Ausführungsbeispiel 4Embodiment 4
loo g Graphitpreßpulver, bestehend aus Ho % Graphit und 2o % Fhenolharzbinder, wurden mit 1,7 g Bleioxid (Pbü) gründlich vermischt. Aus je 1 g dieses Pulvergemisches wurden kleine zylindrische Tabletten gepreßt und bei 000° C verkokt, wobei das Pbü durch chemische Reaktion mit Graphit zu metallischem Blei reduziert wird. Diese Tabletten wurden zusammen mit Graphittabletten, die keine metallischen Zusätze enthielten, in einem Molybdänrohr einem Heliumgasstrom ausgesetzt, der mit den Spaltprodukten Cs 137 und Ag 110 m beladen war. Nach Io Stunden Einwirkungsdauer bei Temperaturen zwischen 9üü° und 1100° C ergaben gammaspektrometrische Messungen, daß die bleihaltigen Tabletten etwa die hundertfache Menge an Cs 137 und Ag Ho m bezogen auf reine Graphittabletten aus der Gasphase aufgenommen hatten.100 g graphite press powder, consisting of 1% graphite and 20 % phenolic resin binder, were thoroughly mixed with 1.7 g lead oxide (Pbü). Small cylindrical tablets were pressed from 1 g each of this powder mixture and coked at 000 ° C., the Pbu being reduced to metallic lead by chemical reaction with graphite. These tablets, together with graphite tablets which did not contain any metallic additives, were exposed in a molybdenum tube to a stream of helium gas which was loaded with the cleavage products Cs 137 and Ag 110 m. After 10 hours of exposure at temperatures between 900 ° and 1100 ° C., gamma spectrometric measurements showed that the lead-containing tablets had absorbed about a hundred times the amount of Cs 137 and Ag Ho m based on pure graphite tablets from the gas phase.
Ausrührungsbeispiel 5Working example 5
loo g Graphitpreßpulver, bestehend aus bo % Graphitloo g graphite press powder, consisting of bo % graphite
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und 2o % Phenolharzbinder, wurden mit o,ö g pulverisiertem Palladium gründlich vermischt. Aus je 1 g dieses Pulvergemisches wurden kleine zylindrische Tabletten gepreßt und bei ÖUU° C verkokt. Diese Tabletten wurden zusammen mit Graphittabletten ohne metallische Zusätze in einem Molybdänrohr einem Heliumgasstrom ausgesetzt, der mit den Spaltprodukten Cs 137 und Ag 110 m beladen war. Nach Io Stunden Einwirkungsdauer bei Temperaturen zwischen 900° und 1100° C ergaben gammaspektrometrische Messungen, daß die Palladium-haltigen Tabletten etwa die hundertfache Menge an Cs 137 und Ag 110 m bezogen auf reine Graphittabletten aus der Gasphase aufgenommen hatten.and 20 % phenolic resin binder, were mixed thoroughly with 0.08 g of powdered palladium. Small cylindrical tablets were pressed from 1 g each of this powder mixture and coked at ÖUU ° C. These tablets, together with graphite tablets without metallic additives, were exposed to a stream of helium gas in a molybdenum tube which was loaded with the cleavage products Cs 137 and Ag 110 m. After 10 hours of exposure at temperatures between 900 ° and 1100 ° C, gamma spectrometric measurements showed that the palladium-containing tablets had absorbed about a hundred times the amount of Cs 137 and Ag 110 m based on pure graphite tablets from the gas phase.
Ausführungsbeispiel 6Embodiment 6
loo g Graphitpreßpulver j bestehend aus, 8o % Graphit und 2o % Phenolharzbinder, wurden mit o,8 g PdSi-PuIver (5,ο Gew.i Si) gründlich vermischt. Aus je 1 g dieses Pulvergemisches wurden kleine zylindrische Tabletten gepreßt und bei 800° C verkokt. Diese Tabletten wurden zusammen mit Graphittabletten ohne metallische Zusätze in einem Molybdänrohr einem Heliumgasstrom ausgesetzt, der mit den Spaltprodukten Cs 137 und Ag 110 m beladen war. Nach Io Stunden Einwirkungsdauer bei Temperaturen zwischen 900° und 1100° C ergaben gammaspektrometrische Messungen, daß die PdSi-haltigen Tabletten etwa die hundertfache Menge an Cs 137 und Ag 110 m bezogen auf reine Graphittabletten aus der Gasphase aufgenommen hatten.100 g of graphite press powder consisting of 80% graphite and 20% phenolic resin binder were thoroughly mixed with 0.8 g of PdSi powder (5, o % by weight of Si). Small cylindrical tablets were pressed from 1 g each of this powder mixture and coked at 800.degree. These tablets, together with graphite tablets without metallic additives, were exposed to a stream of helium gas in a molybdenum tube which was loaded with the cleavage products Cs 137 and Ag 110 m. After 10 hours of exposure at temperatures between 900 ° and 1100 ° C, gamma spectrometric measurements showed that the PdSi-containing tablets had absorbed about a hundred times the amount of Cs 137 and Ag 110 m based on pure graphite tablets from the gas phase.
- Io 80 9 8 39/0560- Io 80 9 8 39/0560
Ausführungsbeispiel 7Embodiment 7
loo g Graphitpreßpulver, bestehend aus 8o % Graphit und 2o % Phenolharzbinder, wurden mit 1,4 g PtSi-PuIver (4,2 Gew$ Si) gründlich vermischt. Aus je 1 g dieses Pulvergemisches wurden kleine zylindrische Tabletten gepreßt und bei 800° C verkokt. Diese Tabletten wurden zusammen mit Graphittabletten ohne metallische Zusätze in einem Molybdänrohr einem Heliumgasstrom ausgesetzt, der mit den Spaltprodukten Cs 137 und Ag 110 m beladen war. Nach Io Stunden Einwirkungsdauer bei Temperaturen zwischen 900° und 1100° C ergaben gammaspektrometrische Messungen, daß die PtSi-haltigen Tabletten etwa die hundertfache Menge an Cs 137 und Ag 110 m bezogen auf reine Graphittabletten aus der Gasphase aufgenommen hatten.100 g of graphite press powder, consisting of 80 % graphite and 20 % phenolic resin binder, were thoroughly mixed with 1.4 g PtSi powder (4.2 wt% Si). Small cylindrical tablets were pressed from 1 g each of this powder mixture and coked at 800.degree. These tablets, together with graphite tablets without metallic additives, were exposed to a stream of helium gas in a molybdenum tube which was loaded with the cleavage products Cs 137 and Ag 110 m. After 10 hours of exposure at temperatures between 900 ° and 1100 ° C, gamma spectrometric measurements showed that the PtSi-containing tablets had absorbed about a hundred times the amount of Cs 137 and Ag 110 m based on pure graphite tablets from the gas phase.
Ausführungsbeispiel 8Embodiment 8
2oo g Graphitpreßpulver, bestehend aus 8o % Graphit und 2o % Phenolharzbinder, wurden mit 2,8 g kolloidalem Gold sorgfältig vermischt und zu einem Graphitzylinder von 6o mm Länge und 2o mm Außendurchmesser verpreßt. Nach der Verkokung des Phenolharzbinders bei 800° C wurden sieben axialgerichtete Bohrungen von jeweils 2,5 mm Durchmesser und 6o mm Länge angebracht. Der so hergestellte Probekörper wurde in ein Molybdänrohr eingepaßt, durch das 950° C heißes Helium geleitet wurde, das mit Silber (o,o3 μg Ag/1 He) beladen war.200 g of graphite press powder, consisting of 80 % graphite and 20 % phenolic resin binder, were carefully mixed with 2.8 g of colloidal gold and pressed to form a graphite cylinder 60 mm long and 20 mm outer diameter. After the phenolic resin binder had coked at 800 ° C., seven axially aligned bores, each 2.5 mm in diameter and 60 mm in length, were made. The test specimen produced in this way was fitted into a molybdenum tube through which helium at a temperature of 950 ° C., which was loaded with silver (0.03 μg Ag / 1 He), was passed.
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Die Strömungsgeschwindigkeit in den sieben Bohrungen des Probekörpers lag bei 4o cm/sec. Nach loo Stunden hatte der Probekörper mehr als die tausendfache Menge Ag llo m (verglichen mit einem Probekörper gleicher Geometrie aus reinem Graphit) aufgenommen. Im aus dem goldhaltigen Probekörper ausströmenden Helium wurde während dieser Zeit kein Ag 110 m gefunden. Von dem Graphitprobekörper ohne Metalladditive wurden dagegen bereits nach itinf Stunden 98 Ίο der Menge des mit dem Helium einströmenden Ag 110 m durchgelassen.The flow rate in the seven bores of the test specimen was 40 cm / sec. After 100 hours the test specimen had absorbed more than a thousand times the amount of Ag III (compared with a test specimen of the same geometry made of pure graphite). During this time, no Ag 110 m was found in the helium flowing out of the gold-containing test specimen. From the graphite test specimen without metal additives, on the other hand, 98 % of the amount of Ag 110 m flowing in with the helium was let through after just one hour.
Ausführungsbeispiel 9Embodiment 9
2oo g Graphitpreßpulver,bestehend aus Öo % Graphit und 2o % Phenolharzbinder, wurden mit 2,3 g Zinndioxid sorgfältig vermischt und zu einem Graphitzylinder von 6o mm Länge und 2o mm Außendurchmesser verpreßt. Nach der Verkokung des Phenolharzbinders bei 800 C, bei der das Zinndioxid zu Zinnmetall reduziert wurde, wurden sieben axialgerichtete Bohrungen von jeweils 2,5 mm Durchmesser und 6o mm Länge angebracht. Der so hergestellte Probekörper wurde in ein Molybdänrohr eingepaßt, durch das 950° C heißes Helium geleitet wurde, das mit Silber (o,o3 pg Ag/1 He) beladen war. Die Strömungsgeschwindigkeit in den sieben Bohrungen des Probekörpers lag bei 4o cm/sec. Nach loo Stunden hatte der Probekörper mehr als die tausendfache Menge Ag 110 m (verglichen mit einem Probekörper gleicher Geometrie aus reinem Graphit) aufgenommen. Im ausströmenden Helium wurde während200 g of graphite press powder, consisting of oil % graphite and 20 % phenolic resin binder, were carefully mixed with 2.3 g of tin dioxide and pressed into a graphite cylinder 60 mm in length and 20 mm in outside diameter. After the phenolic resin binder had coked at 800 ° C., at which the tin dioxide was reduced to tin metal, seven axially aligned bores, each 2.5 mm in diameter and 60 mm in length, were made. The test specimen produced in this way was fitted into a molybdenum tube through which helium at a temperature of 950 ° C. and loaded with silver (0.03 pg Ag / 1 He) was passed. The flow rate in the seven bores of the test specimen was 40 cm / sec. After 100 hours the test specimen had absorbed more than a thousand times the amount of Ag 110 m (compared with a test specimen of the same geometry made of pure graphite). In the outflowing helium was during
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dieser Zeit kein Ag 110 m gefunden. Von dem Graphitprobekörper ohne Metalladditive wurden dagegen bereits nach fünf Stunden 9Ö % der Menge des mit dem Helium eingeströmten Ag 110 m durchgelassen.no Ag 110 m found at this time. On the other hand, 90% of the amount of Ag 110 μm that had flowed in with the helium had already passed through after five hours from the graphite test specimen without metal additives.
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