DE2708492C2 - Process for the treatment of radioactively contaminated ion exchange resins - Google Patents
Process for the treatment of radioactively contaminated ion exchange resinsInfo
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- G21F9/28—Treating solids
- G21F9/30—Processing
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Description
3030th
Die Erfindur τ betrifft ein Verfahren zur Behandlung radioaktiv kontaminierter Ionenaustauscherharze mittels Veraschung, bei dem in einem Ofensystem bei 600 bis 1100"C eine Vergasung der organischen Bestandteile mit einem Reaktionsgas im Ge^enstrom vorgenom- J5 men wird und danach das gebildete Abgas eine Nachreaktionszone mit einer Temperatur von 800 bis 1100 C durchläßt, wie es aus der DE OS 22 5« 007 bekannt ist.The Erfindur τ relates to a method for the treatment of radioactively contaminated ion-exchange resins by means of ashing, wherein in an oven system at 600 to 1100 "C, a gasification of the organic constituents is with a reaction gas in the Ge ^ enstrom BE DONE J5 men and thereafter the formed exhaust gas a post-reaction with a temperature of 800 to 1100 C, as it is known from DE OS 22 5 «007 is known.
Nach dem Hauptpatent 26 41 264 wird als Reaktionsgas Wasserdampf im Überschuß verwendet und die Vergasung in einem geschlossenen Ofensystem vorgenommen, wobei außerhalb der Reaktionszonen der überschüssige Wasserdampf und kondensierbare radioaktive Reaktionsprodukte kondensieren und das Kon- *5 densat wieder einem Verdampfer zugeführt wird.According to the main patent 26 41 264, water vapor is used in excess as the reaction gas and the Gasification is carried out in a closed furnace system, with the outside of the reaction zones Excess water vapor and condensable radioactive reaction products condense and the con- * 5 densate is fed back to an evaporator.
In kerntechnischen Anlagen, wie Kernkraftwerken und Wiederaufarbeitungsanlagen, fallen als radioaktiv kontaminierte organische Abfälle große Mengen an Ionenaustauscherharzen aus der Wasseraufbereitung M> an. die nach ein- oder mehrfacher Beladung erschöpft sind und der Endlagerung zugeführt werden müssen. Sie enthalten die radioaktiven Komponenten vorzugsweise in Form von Schwermetallionen.In nuclear facilities such as nuclear power plants and reprocessing plants, radioactively contaminated organic waste is produced in large quantities Ion exchange resins from water treatment M> at. which are exhausted after single or multiple loading and must be disposed of. she the radioactive components contain preferably in the form of heavy metal ions.
Diese erschöpften Ionenaustauscherharze müssen vor der Verfestigung und Endlagerung einer Volumenreduktion unterworfen werden.These exhausted ion exchange resins have to be reduced in volume before solidification and final storage be subjected.
Aus der DE-OS 26 28 169 ist ein Verfahren zum Überführsn radioaktiver Ionenaustauscherharze in eine lagerfähige Form bekannt, bei dem die Harze bei M Temperaturen unter 5000C in einem eine Verbrennung nicht unterhaltenden Medium, wie Stickstoff oder Kohlenmonoxid, thermisch zersetzt werden. Die Volumenreduktion ist hierbei jedoch nicht sehr groß.From DE-OS 26 28 169 a method for Überführsn radioactive ion exchange resins in a storable form is known, in which the resins at M temperatures below 500 0 C in a combustion non-dependent medium, such as nitrogen or carbon monoxide, are thermally decomposed. However, the volume reduction is not very great here.
Auch das Verfahren gemäß dem Hauptpatent 26 41 264, mit einer völligen pyrohydrolytischen Veraschung der organischen Reaktorabfälle, ist bei der Beseitigung radioaktiv kontaminierter Ionenaustauscherharze nicht optimal, da in diesem Fall bei der vollständigen Veraschung ein beträchtlicher Teil der Aktivität ins Abgas bzw. die Abgasfilter geht, die dann erneut verascht werden müßten.Also the process according to the main patent 26 41 264, with a complete pyrohydrolytic incineration of organic reactor waste, is in the disposal of radioactively contaminated ion exchange resins not optimal, since in this case a considerable part of the Activity goes into the exhaust gas or the exhaust filter, which would then have to be incinerated again.
Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren zur Volumenreduzierung von radioaktiv kontaminierten lont laustauscherharzen gemäß dem Hauptpatent 26 41 264 so zu gestalten, daß bei noch ausreichender Volumenreduktion die Abgabe an radio-, aktiv verunreinigten Abgasen verringert ist.It was therefore the object of the present invention to provide a method for reducing the volume of radioactive substances to make contaminated ion exchange resins according to the main patent 26 41 264 so that with still sufficient volume reduction, the emission of radio-, actively contaminated exhaust gases is reduced.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß die Vergasung dann abgebrochen wird, wenn noch 4 bis 10Vol.-% der Ionenaustauscherharze vorhanden sind.According to the invention, this object is achieved in that the gasification is terminated when there is still 4 up to 10% by volume of the ion exchange resins are present.
Man bricht also die pyrohydrolytische Behandlung ab, wenn noch 4 bis 10% des Ausgangsvolumens an Ionenaustauscherharzen in der Apparatur vorhanden sind. Das kann man entweder rein optisch Feststellen, oder durch Versuche die Zeitdauer bei bestimmten Temperaturen und lonenaustauscherharzarten bestimmen. So one breaks off the pyrohydrolytic treatment, when 4 to 10% of the initial volume of ion exchange resins is still present in the apparatus are. You can determine that either purely visually, or determine the duration of time at certain temperatures and types of ion exchange resin through experiments.
Das erfindungsgemäße Verfahren hat den wesentlichen Vorteil, daß die radioaktiven Komponenten im earbonisierten Ionenaustauscherharz verbleiben und nur zum geringen Teil in das Kondensat übergehen, so daß das Abgas praktisch aktivitätsfrei istThe inventive method has the significant advantage that the radioactive components in the earbonized ion exchange resin remain and only a small part pass into the condensate, so that the exhaust gas is practically free of activity
Gemäß einer vtrteilhaften Weiterbildung wird der sich im Verdampfersumpf ansammelnde Eindampfrückstand mit den durch die Vergasung earbonisierten lonenaustauscherharzen vermischt und der Endlagerung zugeführt. Da das Quellvermögen der Ionenaustauscherharze durch die Carbonisierung verlorengegangen ist. findet durch die Vermischung mit dem Eindampfrückstand keine Volumenausdehnung statt. Das Endvolumen beträgt daher auch in diesem Fall stets weniger als 10% vom Ausgangsvolumen der eingesetzten Ionenaustauscherharze.According to a advantageous development, the evaporation residue that collects in the evaporation sump with that which has been earboned by the gasification Mixed ion exchange resins and sent to final storage. Because the swelling capacity of the ion exchange resins has been lost through carbonization. takes place by mixing with the Evaporation residue does not expand in volume. The final volume is therefore always in this case too less than 10% of the initial volume of the ion exchange resins used.
Ausführungsbeispiele des erfindungsgemäßen Verfahrens zur Behandlung radios' tiv kontaminierter Ionenaustauscherharze werden anhand einer in der Abbildung schematisch dargcste'l'.en Anlage erläutert:Embodiments of the method according to the invention for the treatment of radios' tively contaminated Ion exchange resins are explained using a system shown schematically in the figure:
Die Anlage besteht beispielsweise aus einem mit einer Beheizung 1 versehenen Wirbelschichtreaktor 2. in dem die radioaktiven Ionenaustauscherharze mit überhitztem Wasserdampf beaufschlagt werden. Der Wasserdampf wird in einem Verdampfer 3 erzeugt und in einem Überhitzer 4 auf Reaktionstemperatur gebracht. Nach Verlassen des Wirbelschichtreaktors 1 wird der Wasserdampf zusammen mit kondensierbaren und nicht kondensierbaren Reaktionsprodukten einem zweistufigen Einspritzkondensator 3 zugef ihrt. Dort werden Wasserdampf und kondensierbare Reaktionsprodukte kondensiert. Nicht kondensierbare Reaktionsprodukte werden über ein Adsorptionsfilter 6 einem Abgassystem zur eventuellen Nachbehandlung zugeführt.The system consists, for example, of a fluidized bed reactor 2 provided with a heater 1 the radioactive ion exchange resins are exposed to superheated steam. The water vapor is generated in an evaporator 3 and brought to reaction temperature in a superheater 4. To Leaving the fluidized bed reactor 1, the water vapor is condensable together with and not condensable reaction products are fed to a two-stage injection condenser 3. There will be Water vapor and condensable reaction products condensed. Non-condensable reaction products are fed via an adsorption filter 6 to an exhaust system for possible aftertreatment.
Das Kondensat 'vird in den Verdampfer 3 zurückgeführt und erneut verdampft. Dabei wird der entstehende Wasserdampf wieder dem Prozeß zugeführt. Ein Teilstrom des Wasserdampfes gelangt über den Überhitzer 4 wieder in den Wirbelschichtreaktor 2. der zweite Teilstrom wird in einen weiteren Kondensator 7 kondensiert und anschließend über die Pumpe 8 und die Düse 9 in den Einspritzkondensator 5 eingespritzt. Damit ist ein geschlossener Kreislauf für das Verfahrensmedium Wasser bzw. Wasserdampf gegeben.The condensate is returned to the evaporator 3 and evaporated again. The resulting Water vapor is fed back into the process. Part of the stream of water vapor passes through the Superheater 4 again in the fluidized bed reactor 2. The second partial flow is in a further condenser 7 condensed and then injected into the injection condenser 5 via the pump 8 and the nozzle 9. This creates a closed circuit for the process medium water or water vapor.
Der Eindampfrückstand im Verdampfer 3 stammt aus den kondensierbaren radioaktiven Reaktionsprodukten, die bei der Carbonisierung der IonenaustauscherharzeThe evaporation residue in the evaporator 3 comes from the condensable radioactive reaction products, those in the carbonization of ion exchange resins
entstanden sind. Er wird diskontinuierlich in einen Lagertank 10 abgelassen und von dort aus mittels der Pumpe 11 zur Vermischung mit den carbonisierten lonenaustauscherharzen abgepumpthave arisen. It is discontinuously drained into a storage tank 10 and from there by means of the Pump 11 is pumped out for mixing with the carbonized ion exchange resins
In einen Testbettreaktor wird eine Jonenaustauscherharz-Schüttung eingebracht und dann der Reaktor verschlossen. Durch direkte Beheizung des Mantels wird der Reak'ür bis auf eine Temperatur voti 150°C erhitzt Danach wird überhitzter Wasserdampf von 6500C eingeleitet Die Carbonisierungsreaktion dauert ca. 3 Stunden, wonach noch 8% des Ausgangsvolumens vorhanden sind. Anschließend wird der Reaktor unter Kühlung des Außenmantels abgekühlt Das kalte Reaktionsprodukt kann entnommen wenden.An ion exchange resin bed is introduced into a test bed reactor and the reactor is then closed. The Reak'ür is heated to a temperature voti 150 ° C by direct heating of the shell Then, superheated steam is introduced from 650 0 C, the carbonation reaction takes about 3 hours, after which 8% of the initial volume are available. The reactor is then cooled while the outer jacket is cooled. The cold reaction product can be removed.
In einen Wirbelschichtreaktor werden Ionenaustauscherharze eingebracht Der Reaktor wird durch direkte Mantelheizung auf eine Temperatur von 1800C erhitzt ist die Ofentemperatur genügend hoch, wird überhitzter Wasserdampf von 700°C zugeführt Der Wa^ierdampf dient als Fluidisierungsgas für die lonenaustauvherharze und als Reaktionsgas. Der innige Kontakt zwischen den Reaktionspartnern verkürzt die Carbonisierungsdauer auf ca. 1 Stunde, bei einem Restvolumen von 7%. Die Feststoffpartikel bleiben als Einzelkörper erhalten. Diese Struktur erleichtert das Vermischen mit dem radioaktiven Kondensat und die Einbindung <n Fixierungsmassen. In a fluidized bed reactor ion exchange resins are introduced, the reactor is heated by direct heating jacket to a temperature of 180 0 C, the oven temperature is sufficiently high, superheated water vapor is 700 ° C supplied to the Wa ^ ierdampf serves as a fluidizing gas for the lonenaustauvherharze and as a reaction gas. The intimate contact between the reactants shortens the carbonation time to approx. 1 hour, with a residual volume of 7%. The solid particles are retained as a single body. This structure facilitates the mixing with the radioactive condensate and the binding of <n fixatives.
Die Reaktionsprodukte werden nach Abschluß des Carbonisierungsvorgangs im Gasstrom abgekühlt und können dann dem Reaktor entnommen werden.After completion of the carbonization process, the reaction products are cooled in the gas stream and can then be removed from the reactor.
Ein Drehrohrofen dient als Reaktionsraum. Der Ofen kann diskontinuierlich oder kontinuierlich mit Ionenaustauscherharzen beschickt werden. Er wird mittels einer Mantelheizung über die Kondensationstemperatur von Wasserdampf erhitzt Im strömenden Wasserdampf von 5000C wird die Carbonisierung durchgeführt Im kontinuierlichen Prozeß fließen Wasserdampf und Ionenaustauscherharze im Gegenstrom. Die stetige Bewegung der Ionenaustauscherharze bewirkt eine gute Durchmischung der Harze und verringert die Agglomerationsgefahr. Nach Abschluß der Carbonisierungsreaktion wird der feste Rückstand durch Kühlung des Reaktormanteis abgekühlt und dann der Verfestigung zugeführtA rotary kiln serves as the reaction space. The furnace can be charged with ion exchange resins batchwise or continuously. It is heated above the condensation temperature of water vapor by means of a jacket heater. The carbonization is carried out in the flowing water vapor at 500 ° C. In the continuous process, water vapor and ion exchange resins flow in countercurrent. The constant movement of the ion exchange resins ensures thorough mixing of the resins and reduces the risk of agglomeration. After completion of the carbonization reaction, the solid residue is cooled by cooling the reactor ice and then fed to solidification
Bei der Carbonisierung von sauren oder alkalischen Ionenaustauscherharzen werden die Reaktionsgase neutralisiert vorzugsweise im Einspritzkondensator 5, beziehungsweise die Ionenaustauscherharze so gemischt, daß neutrale Reaktionsgase entstehen.During the carbonization of acidic or alkaline ion exchange resins, the reaction gases are neutralized preferably in the injection condenser 5, or the ion exchange resins mixed in such a way that that neutral reaction gases arise.
lonenaus'auscherharze verschiedener Charakteristik, z. B. saure Harze und alkalisch' Harze, werden miteinander vermischt Die mischung ν ird unter den Bedingungen gemäß den Beispielen 1 —3 carbonisiert Dabei werden beispielsweise zum einen SO3 und zum anderen Amine freigesetzt Wird die Vermischung der Ionenaustauscherharze entsprechend angesetzt entstehen chemisch neutrale Reaktionsprodukte.Ion exchange resins of various characteristics, e.g. B. acidic resins and alkaline resins are mixed together. The mixture is carbonized under the conditions in Examples 1-3. For example, SO 3 and amines are released.
Saure Ionenaustauscherharze oder ei.j Mischung von sauren und alkalischen Ionenaustauscherharzen, die jedoch sauer reagiert wird in einem Reaktor vorgelegt und gemäß Beispiel 1 —3 carbonisiertAcid ion exchange resins or ei.j mixture of acidic and alkaline ion exchange resins, the but the reaction is acidic, it is placed in a reactor and carbonized according to Examples 1-3
Dem Wasserdampf wird jedoch vor Eintritt in den Reaktor zur Neutralisierung der Reaktionsprodukte Kalkmilch, CaO als Pulver oder CaOH in wäßriger Lösung zugeführtHowever, before entering the reactor, the steam is used to neutralize the reaction products Milk of lime, CaO as a powder or CaOH in an aqueous solution
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings
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