DE2524128C3 - Process for the separation of isotopes - Google Patents

Process for the separation of isotopes

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DE2524128C3 DE2524128A DE2524128A DE2524128C3 DE 2524128 C3 DE2524128 C3 DE 2524128C3 DE 2524128 A DE2524128 A DE 2524128A DE 2524128 A DE2524128 A DE 2524128A DE 2524128 C3 DE2524128 C3 DE 2524128C3
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    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01DSEPARATION
    • B01D59/00Separation of different isotopes of the same chemical element
    • B01D59/34Separation by photochemical methods

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Description

Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung von Isotopen aus gasförmigen Verbindungen, in denen auch die Verbindungspartner in nicht isotopenreiner Gestalt vorliegen, durch selektive Anregung, z. B. mittels Laserstrahlung, und anschließender chemischer oder physikalischer Absonderung des Raktionsproduktes. Die Trennung von Isotopen aus gasförmigen Verbindungen durch selektive Anregung, wobei die Wellenlänge der dafür benötigten Strahlung einer Rotationsschwingungslinie der das gewünschte Isotop enthaltenden Verbindung entspricht, ist bekannt. Der eigentliche Trennvorgang der angeregten Moleküle von den nicht angeregten kann dabei auf physikalischem Wege durchgeführt werden, siehe die DE-OS 23 12 194 und 21 20 401. Jedoch ist auch bereits eine Trennung auf chemischem Wege bekanntgeworden, siehe DE-OS 19 59 767. Diese Technik richtet sich hauptsächlich auf die Anreicherung von Uran, da dieses für die Energieversorgung von größter Wichtigkeit ist und nach Möglichkeiten gesucht werden muß, die bisher außerordentlich teueren Anreicherungsverfahren durch wirtschaftlichere abzulösen.The present invention relates to a method for separating isotopes from gaseous compounds, in which the connection partners are also present in a form that is not isotopically pure, through selective Suggestion, e.g. B. by means of laser radiation, and subsequent chemical or physical separation of the Reaction product. The separation of isotopes from gaseous compounds by selective excitation, where the wavelength of the radiation required for this is a rotational oscillation line of the desired Isotope-containing compound is known. The actual separation process of the excited molecules of the unexcited can be carried out physically, see DE-OS 23 12 194 and 21 20 401. However, a separation by chemical means has already become known, see DE-OS 19 59 767. This technology is mainly aimed at the enrichment of uranium, since this for the energy supply is of the utmost importance and must be looked for possibilities that have hitherto to replace extraordinarily expensive enrichment processes with more economical ones.

Die bisherigen Vorschläge verwendeten als Ausgangsmaterial UF6, dp dieses einen verhältnismäßig hohen Dampfdruck besitzt. Es hat außerdem den Vorteil, daß der Verbindungspartner, also das Fluor ein Reinisotopenelement ist. Die für die selektive Anreicherung auszuwählenden Rotationsschwingungslinien entsprechen also nur zwei Isotopenverbindungen, nämlich jenen mit Uran 238 und jenen mit Uran 235.The previous proposals used UF 6 as the starting material, which has a relatively high vapor pressure. It also has the advantage that the connection partner, i.e. the fluorine, is a pure isotope element. The rotational oscillation lines to be selected for the selective enrichment correspond to only two isotope compounds, namely those with uranium 238 and those with uranium 235.

Es ist auch bereits bekannt, UCU für die Isotopenanreicherung zugrunde zu legen, siehe die GB-PS 12 84 620. Der Verbindungspartner Chlor kommtIt is also already known to use UCU as a basis for isotope enrichment, see GB-PS 12 84 620. The connection partner chlorine comes

allerdings entsprechend seinem natürlichen Vorkommen in zwei Isotopenformen vor, so daß durch die Vielzahl der dadurch bedingten Isotopenverbindungen auch eine Vielzahl sich teilweise überlappender Spektren vorhanden ist. Selektive Abtrennung ist deshalb nur teilweise möglich, wodurch das Verfahren unwirtschaftlich ist. In der GB-PS ist daher vorgeschlagen worden, bei dem UCIj, das Chlor natürlicher Isotopenzusammensetzung durch nur ein Chlor-Isotop zu ersetzen. Dies muß jedoch nach Durchführung der ersten Trennstufe aus Wirtschaftlichkeitsgründen zurückgewonnen und wieder den Ausgangsstoffen zugeführt werden.however, according to its natural occurrence in two isotope forms, so that by the The large number of isotope compounds caused by this also include a large number of partially overlapping ones Spectra is present. Selective separation is therefore only partially possible, thereby reducing the process is uneconomical. In the GB-PS it has therefore been proposed that the chlorine be more natural in the case of the UCIj Replace isotopic composition with just one chlorine isotope. However, this must be done after the recovered first separation stage for reasons of economy and fed back to the starting materials will.

Es ist dazu also ein verhältnismäßig umständliches Verfahren notwendig, das einen außerordentlich hohen apparativen Aufwand erfordert und somit auch nicht die eingangs erwähnte Forderung nach möglichst großer Wirtschaftlichkeit erfüllt.A relatively cumbersome procedure is therefore necessary for this, which is extremely high Requires outlay in terms of apparatus and thus also does not meet the initially mentioned requirement for the largest possible Profitability met.

Es stellte sich aaher die Aufgabe, ein wirtschaftliches Verfahren zu finden, bei dem beide Verbindungspartner in Gestalt mehrer Isotopen vorkommen können.The task aaher was to find an economical procedure in which both connection partners can occur in the form of several isotopes.

Die Lösung dieser Aufgabe besteht erfindungsgemäß in einem Verfahren, bei dem eine in den vorliegenden Isotopenarten bestimmt zusammengesetzte Verbindung selektiv angeregt wird und der Rest des Verbindungsgemisches nach Absonderung des Reaktionsproduktes mit einer besonders zugeführten Menge deb Verbindungspartners in natürlicher Isotopenzusammensetzung zur Ermöglichung eines Isotopenaustausches in Verbindung gebracht und anschließend zum erneuten Durchlauf durch die Trennvorrichtung zurückgeführt wird. Dies bedeutet, daß die natürliche Zusammensetzung der Isotopen des Reaktionspartners wieder hergestellt wird und somit beim erneuten Durchlauf durch die Trenneinrichtung die selektiv anzuregende Verbindung wieder vorhanden ist.This object is achieved according to the invention in a method in which one in the present Isotope types determined compound compound is selectively excited and the rest of the compound mixture after separation of the reaction product with a specially supplied amount of the connection partner in natural isotopic composition to enable an isotopic exchange in connection is brought and then returned for renewed passage through the separating device. this means that the natural composition of the isotopes of the reaction partner is restored and thus the connection to be selectively excited when it passes through the separating device again is available again.

Spezielle ausgestaltende Maßnahmen des erfindungsgemäßen Verfahrens ergeben sich aus den Unteransprüchen 2 und 3.Special design measures of the method according to the invention emerge from the subclaims 2 and 3.

Mit dem erfindungsgemäßen Verfahren kann die Abreicherung der Ausgangsmenge der Ausgangsverbindung immer weiter getrieben werden — bis zum erstrebten Abreicherungsgrad braucht also kein neues Natur-Uran in den Prozeß eingeführt zu werden. Der Anwendungsbereich an sich bekannter Isotopentrennverfahren wird somit im Falle der Uranisotopentrennung über die bisher allein vorgeschlagene Verbindung UFb — mit Fluor als Reinisotop — hinaus auf Verbindungen ausgedehnt, deren Verbindungspartner kein Reinisotop zu sein braucht, also ebenfalls aus mehreren Isotopen bestehen kann. Dies bedeutet, daß auch relativ kleine Trennfaktoren, hervorgerufen durch einen nur geringen Anteil einer selektiv gut anregbaren Isotopenzusammensetzung der Ausgangsverbindung, im Vergleich zum Stand der Technik wirtschaftlich genützt werden können.With the process according to the invention, the starting amount of the starting compound can be depleted be pushed further and further - so no new one is needed until the desired degree of depletion is reached Natural uranium to be introduced into the process. The area of application of known isotope separation processes is thus in the case of uranium isotope separation via the previously only proposed compound UFb - with fluorine as a pure isotope - out Connections extended whose connection partner does not need to be a pure isotope, so also from can consist of several isotopes. This means that even relatively small separation factors caused by only a small proportion of a selectively easily excitable isotopic composition of the starting compound, can be used economically in comparison to the state of the art.

Eine solche Ausgangsverbindung ist beispielsweise UCIe. Dabei ist das natürliche Chlor im Mengenverhältnis 76 : 24 aus den Isotopen 35Cl und 37Cl zusammenge-Such a starting compound is, for example, UCIe. The natural chlorine is made up of the isotopes 35 Cl and 37 Cl in a ratio of 76: 24.

b0 setzt. Das meiste UCl6 liegt folglich als b0 sets. Most of the UCl 6 therefore lies as

238U238U

37CI 37 CI

vor. Die natürliche Gleichgewichtsverteilung von 35CI und 37Cl in der Verbindung UCI6 ist in der folgenden Tabelle angegeben:before. The natural equilibrium distribution of 35 Cl and 37 Cl in the compound UCI 6 is given in the following table:

37Cl 37 Cl

Häufigkeit: 18,6%
Häufigkeit: 36,1%
Frequency: 18.6%
Frequency: 36.1%

U 35Cl2 37CI4 U 35Cl 2 37 C I 4

U 35Cl 37Q5 U 35Cl 37Q 5

U 37Cl6 U 37Cl 6

Die VerbindungThe connection

Häufigkeit: 29,2%
Häufigkeit: 12,6
Häufigkeit: 3,3%
Häufigkeit: 0,4%
Häufigkeit: 0,02%
Frequency: 29.2%
Frequency: 12.6
Frequency: 3.3%
Frequency: 0.4%
Frequency: 0.02%

235U 35C]5 235 U 35 C ] 5

kommt demnach rund 90mal häufiger vor alsis therefore around 90 times more common than

235U 235 U

Falls beispielsweise nur dasFor example, if only that

selektiv absorbiert, bedeutet dies, daß nur 4% der 235(j-Verbindung nach dem bisherigen Stand der Technik angeregt und getrennt werden kann. Das entspricht einer Absicherung von 0,71% auf o,702% des natürlichen Urans. Da dies nicht ausreicht, müßte das abgereicherte Uran sehr häufig der Trenneinrichtung nach dem Prinzip der genannten GB-PS zugeführt werden, bis der gewünschte Abreicherungsgrad erreicht ist.selectively absorbed, this means that only 4% of the 235 (j compound according to the previous state of the Technology can be stimulated and separated. This corresponds to a hedging of 0.71% to o.702% of natural uranium. Since this is not sufficient, the depleted uranium would very often have to go to the separator fed according to the principle of the aforementioned GB-PS until the desired degree of depletion is achieved.

Nach der vorliegenden Erfindung läßt sich dieses Problem aber wesentlich einfacher lösen, indem der nach der selektiven Trennung verbleibende Rest an UCl6-Verbindungen derart behandelt wird, daß wieder die selektiv anregbare VerbindungAccording to the present invention, however, this problem can be solved much more simply by treating the remainder of UCl 6 compounds remaining after the selective separation in such a way that the selectively excitable compound is restored

in ursprünglicher Menge vorhanden ist. Dazu wird das restliche aus der Trenneinrichtung kommende UCU zusammen mit Chlor natürlicher Isotopenzusammensetzung erhitzt, so daß gemäß folgender Funktionsgleichung is present in the original quantity. To do this, the rest of the UCU coming from the separating device heated together with chlorine of natural isotopic composition, so that according to the following functional equation

UC161=»UCI4 4- Cl2 UC1 6 1 = »UCI 4 4- Cl 2

ein Isotopenaustausch stattfindet und sich somit wieder die natürliche Mischung an UCU Molekülen einstellen kann.an isotope exchange takes place and thus the natural mixture of UCU molecules is restored can.

Dieses Verfahren läßt sich beispielsweise auch bei der Verbindung U (BH4)4 anwenden, nur daß hier der Isotopenaustausch mit Diboran durchgeführt wird.This method can also be used, for example, with the compound U (BH 4 ) 4 , only that here the isotope exchange is carried out with diborane.

Der Ablauf dieses erfindungsgemäßen Verfahrens ist in der Figur schematisch dargestellt. In dem Vorratsge-The sequence of this method according to the invention is shown schematically in the figure. In the pantry

faß 1 befindet sich der Ausgangsstoff UCI6, er durchströmt in dampfförmiger Gestalt die Trenneinrichtung 2, AOrin das Isotopengernisch durch einen Laserstrahl 21 selektiv angeregt wird. Die Trennung der angeregten Moleküle erfolgt auf chemischem oder physikalischem Wege in der Einrichtung 3, von wo sie zum Sammelbehälter 31 weitergeführt werden. Die nicht angeregten und damit nicht abgesonderten Moleküle gelangen zur Isotopenausgleichsstrecke 4, die mit einer Heizung 41 versehen ist Aus dem Vorratsbehälter 5 wird gleichzeitig in dieses Gerät Chlorgas natürlicher Isotopenzusammensetzung eingeleitet Die Beheizung dieses Gerätes wird vorzugsweise auf eine Temperatur von 120-2000C eingestellt Zur Trennung von UCI6 und Chlor wird das Gasgemisch anschließend wechselnd in den Behältern 6 bzw. 7 auf 20—700C abgekühlt wobei sich festes UCI6 abscheidet während das noch gasförmige Chlor im Behälter 8 kondensiert wird. Hat sich eine genügende Menge UCI6 im Behälter 6 angesammelt, so wird zur Abtrennung auf Behälter 7 umgeschaltet. Behälter 6 auf die zur Verdampfung des UCl6 notwendige Temperatur aufgeheizt. Ober die Leitung 9 wird die nunmehr wieder auf ihre ursprüngliche Isotopenzusammensetzung zurückgeführte Verbindung der eigentlichen Trenneinrichtung 2 zugeführt, wobei die nunmehr wieder vorhandene spezielle Isotopenverbindung selektiv angeregt wird und diese angeregten Moelküle in der Vorrichtung 3 wieder abgesondert werden. Dieser Kreislauf wird dabei so lange wiederholt bis die Absicherung der ursprünglich zugeführten Menge UCl6 an dem einen Uranisotop, z. B. 235U den gewünschten Grad erreicht hat. Dann wird wieder aus dem Vorratsbehälter 1 eine weitere Menge UCI6 ursprünglicher Isotopenzusammensetzung derBarrel 1 is the starting material UCI 6 , it flows through the separating device 2 in vapor form, AOrin the mixture of isotopes is selectively excited by a laser beam 21. The excited molecules are separated chemically or physically in the device 3, from where they are passed on to the collecting container 31. The non-energized and thus not secreted molecules pass for isotopic equalization section 4 which is provided with a heater 41 at the same time more natural in this device chlorine gas isotopic composition is introduced from the storage container 5, the heating of this unit is preferably adjusted to a temperature of 120-200 0 C to separation of UCI 6 and chlorine is the gas mixture then partly cooled in the containers 6 and 7 to 20-70 0 C whereby solid UCI 6 separates is condensed while still gaseous chlorine in the container. 8 If a sufficient amount of UCI 6 has accumulated in container 6, a switch is made to container 7 for separation. Container 6 is heated to the temperature necessary for evaporation of the UCl 6. The compound, which has now been returned to its original isotopic composition, is fed to the actual separating device 2 via the line 9, the special isotope compound now present again being selectively excited and these excited molecules being separated out again in the device 3. This cycle is repeated until the originally supplied amount of UCl 6 is secured against the one uranium isotope, e.g. B. 235 U has reached the desired degree. Then a further amount of UCI 6 of the original isotopic composition is again from the storage container 1

Trenneinrichtung zugeführt.Separating device fed.

Der bei diesem Verfahren verwendete Kunstgriff des Isotopenaustausches benötigt nur eine verhältnismäßig geringe Energie, der zu seiner technischen Durchführung notwendige Aufwand ist im Hinblick auf die an sich bekannten Anregungs- und Trenneinrichtungen 2 und 3 praktisch vernachlässigbar.The trick of isotope exchange used in this process requires only one relatively low energy, which is necessary for its technical implementation with regard to the per se known excitation and separation devices 2 and 3 are practically negligible.

Nach Kenntnis des vorgeschilderten Prinzips läßt sich dieses Verfahren durch Auswahl geeigneter Verbindungen und Reaktionspartner selbstverständlich auch auf andere Isotopentrennvorgänge sinngemäß anwenden.After knowing the above principle, this process can be carried out by selecting suitable compounds and reactants, of course, also apply analogously to other isotope separation processes.

Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings

Claims (3)

Patentansprüche:Patent claims: 1. Verfahren zur Trennung von Isotopen aus gasförmigen Verbindungen, in denen auch die Verbindungspartner in nicht isotopenreiner Gestalt vorliegen, durch selektive Anregung, z. B. mittels Laserstrahlung, und anschließender chemischer oder physikalischer Absonderung der Reaktionsprodukte, dadurch gekennzeichnet, daß eine in den vorliegenden Isotopenarten bestimmt zusammengesetzte Verbindung selektiv angeregt wird, daß der Rest des Verbindungsgemisches nach Absonderung des Reaktionsproduktes mit einer besonders zugeführten Menge des Verbindungspartners in natürlicher Isotopenzusammensetzung zur Ermöglichung eines Isotopenaustausches in Verbindung gebracht und anschließend zum erneuten Durchlauf duicii dir Trennvorrichtung zurückgeführt wird.1. Process for the separation of isotopes from gaseous compounds, in which also the Connection partners are not present in isotopically pure form by selective excitation, e.g. B. by means of Laser radiation, and subsequent chemical or physical separation of the reaction products, characterized in that one of the types of isotopes present is definitely composed Compound is selectively excited that the remainder of the compound mixture after secretion of the reaction product with a specially supplied amount of the connection partner in a natural way Isotopic composition related to enabling isotope exchange and then to run again duicii dir Separating device is returned. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß zur Trennung der Uranisotope 235Li und 238U bzw. deren Anreicherung die Verbindung UCl6 eingesetzt wird, worin der Verbindungspartner Chlor aus den Isotopen 35Cl und 37Cl in natürlichem Mengenverhältnis 76 : 24 enthalten ist2. The method according to claim 1, characterized in that the UCl 6 compound is used to separate the uranium isotopes 235 Li and 238 U or their enrichment, in which the compound partner contains chlorine from the isotopes 35 Cl and 37 Cl in a natural ratio of 76:24 is 3. Verfahren nach den Ansprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß der Isotopenaustausch zwischen dem bereits wenigstens einmal durch die Trennanlage gelaufenen Isotopengemisch und dem zugeführten Verbindungspartner innerhalb eines beheizten Strömungsweges durchgeführt wird.3. Process according to Claims 1 and 2, characterized in that the isotope exchange between the isotope mixture that has already passed through the separation system at least once and the supplied connection partner is carried out within a heated flow path.
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