DE2440622A1 - ELECTRIC ZINC / HALOGEN CELL - Google Patents

ELECTRIC ZINC / HALOGEN CELL

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Description

UNIGATE LIMITED, 31 St Petersburgh Place, London W. 2, EnglandUNIGATE LIMITED, 31 St Petersburgh Place, London W. 2, England

Elektrische Zink/Halogen-ZelleElectric zinc / halogen cell

Gegenstand dieser Erfindung sind Verbesserungen an elektrochemischen Zellen oder Batterien im allgemeinen und insbesondere an Zink/Halogen-Zellen oder -Batterien von Zellen, vorzugsweise unter Verwendung von Chlor als Halogen und unter Ausschluss von Fluor, wobei jedoch Jod oder Brom, vorzugsweise in gasförmigem Zustand, benutzt werden können. Eine derartige Zelle oder Batterie kann wie in derThis invention relates to improvements in electrochemical Cells or batteries in general and in particular on zinc / halogen cells or batteries from Cells, preferably using chlorine as halogen and excluding fluorine, but with iodine or Bromine, preferably in a gaseous state, can be used. Such a cell or battery can as in the

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britischen Patentschrift 1.258.502 beschrieben beschaffen sein.British Patent 1,258,502 be.

Die Patentschrift 1.258.502 beschreibt eine Zelle oder eine Batterie von Zellen, bei denen die Zelle aus einem Gehäuse, einer die Kathode bildenden, porösen» halogenspeichernden Elektrode, einer die Anode bildenden, zinktragenden Elektrode, wobei die Elektrode in einen flüssigen Zinkhaiogenid-Elektrolyten eintaucht, einem Halogengas-Einlass zum Gehäuse, einem vom Gaseinlass zu den Zwischenräumen der halogenspeichernden Elektrode führenden Gasstromweg und positiven und negativen Elektrizitätsleitern besteht, die von den Elektroden zu ausβem am Gehäuse zugänglichen Klemmen führen. Die Zelle ist ein Halogengas-Kreis, der eine Halogengas- Flasche, ein Druckregulierventil zum Hegulieren des von der Flasche zum Gehäuseinnern strömenden Gases, eine UV-Lampe zur Entfernung unerwünschter Gase wie Wasserstoff aus dem Kreis und einen Halogengas-Verflüssiger umfasst, der an die Flasche angeschlossen ist, wobei die letztere zwischen dem Ventil und dem Verflüssiger in den Kreis gelegt ist. Zwischen dem Verflüssiger und der Zelle kann ein Wasserrücklauf vorgesehen werden, um Wasser, das normalerweise auch noch andere Bestandteile hat, in den in der Zelle oder -Batterie enthaltenen Elektrolyten zurückzuleiten. Die als Kathode wirkende, poröse Kohlenstoffelektrode ist aus mehreren Elektrodenstrukturen zusammengesetzt, von denen jede ein Substrat aus anodisierbarem Metall umfasst, das aus den Metallen der Gruppe IV(A) und der Gruppe V(A) des Periodi-Patent specification 1,258,502 describes a cell or a battery of cells in which the cell consists of a housing, a porous »halogen-storing electrode forming the cathode, a zinc-bearing electrode forming the anode, the electrode being immersed in a liquid zinc halide electrolyte , a halogen gas inlet to the housing, a gas flow path leading from the gas inlet to the interstices of the halogen-storing electrode and positive and negative conductors of electricity which lead from the electrodes to terminals accessible from the housing. The cell is a halogen gas circuit that includes a halogen gas bottle, a pressure regulating valve to regulate the gas flowing from the bottle to the inside of the housing, a UV lamp to remove undesired gases such as hydrogen from the circuit and a halogen gas liquefier that is connected to the Bottle is connected, the latter being placed between the valve and the condenser in the circuit. A water return can be provided between the condenser and the cell in order to return water, which normally also has other components, to the electrolyte contained in the cell or battery. The porous carbon electrode, which acts as a cathode , is composed of several electrode structures, each of which comprises a substrate made of anodizable metal, which is composed of the metals of group IV (A) and group V (A) of the periodic

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schen System der Elemente nach Mendeleef ausgewählt ist, mit dem mindestens eine zusammenhängende Schicht aus praktisch porösem Kohlenstoff fest verbunden ist. Das vorzuziehende anodisierbare Metall ist Titan, und das Substrat hat vorzugsweise die Form eines offenmaschigen Materials wie etwa Streckmetall, eines gelochten Blechs aus diesem Metall oder einer porösen Platte aus diesem Metall mit einem Porendurchmesser von z.B. 3 - 25 Tausendstel Inch, wobei vorzugsweise die Porengrösse grosser ist als die Grosse der Kohlenstoffteilchen in der Krume, die die vorzugsweise zur Verwendung kommende Form der Kohlenstoffteilchen und des Bindemittels ist. Wenn Titan verwendet wird, ist es vorzuziehen, technisch reines Titan mit einer mechanischen Härte von I.M.I, ep 115 oder 130 zu wählen. Die die Anode bildende, zinktragende Elektrode kann ebenfalls aus einem offenmaschigen Titanmaterial gefertigt werden, wie es für die Kathode verwendet wird, das dann mit Zink beschichtet oder auf andere Art und Weise mit Zink behandelt wird.system of elements according to Mendeleef is selected, with which at least one continuous layer of practically porous carbon is firmly connected. The preferable one Anodizable metal is titanium and the substrate is preferably in the form of an open mesh material such as expanded metal, a perforated sheet made of this metal or a porous plate made of this metal with a Pore diameters of e.g. 3 - 25 thousandths of an inch, where preferably the pore size is larger than the size of the Carbon particles in the crumb, which are the preferred to Use coming form of carbon particles and des Binder is. If titanium is used, it is preferable to use technically pure titanium with a mechanical hardness to choose from I.M.I, ep 115 or 130. The one forming the anode, Zinc-bearing electrode can also be made from an open-mesh titanium material, as is the case for the cathode which is then coated with zinc or otherwise treated with zinc.

Die Kathode kann aus der Elektrodenstruktur zusammengesetzt werden, wobei die Räume zwischen benachbarten Kathodenstrukturen in jeder Kathode dazu benutzt werden, das Chlorgas zu den Oberflächen des porösen Kohlenstoffs der Strukturen zu leiten.The cathode can be assembled from the electrode structure, with the spaces between adjacent cathode structures in each cathode are used to carry the chlorine gas to the surfaces of the porous carbon of the structures to direct.

In einer derartigen Zelle oder Batterie wird während des Entladens das Halogen -z.B. Chlor in gasförmigem Zustandvom äusseren Speicherungssystem zur Kathode geleitet. Wird beim Aufladen das Halogengas an den Oberflächen der KathodeIn such a cell or battery, the halogen -z.B. Chlorine in gaseous state from external storage system to the cathode. Will when charging, the halogen gas on the surfaces of the cathode

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freigesetzt, so steigt es zur Oberfläche des Elektrolyten, entweicht aus dem Zellengehäuse oder wird daraus entfernt und komprimiert und zur Wiederverwendung beim nächsten Zyklus gespeichert. Bevor es zur Speicherkapazität gelangt, kann das Gas zur Entfernung von Vaseerstoff und anderen Verunreinigungen behandelt werden. In der Praxis ist das Halogengas häufig feucht, was die Verwendung von Werkstoffen, die gegen das korrodierende Gas inert sind, zur Herstellung der Hilfseinrichtungen wie Leitungen und Speciherkapazitäten, z.B. Hochdruckflaschen, erfordert, die in den erwähnten Zellen oder Batterien benutzt werden.released, it rises to the surface of the electrolyte, escapes or is removed from the cell housing and compressed and reused in the next cycle saved. Before it reaches the storage capacity, the gas can be used to remove vase material and others Impurities are treated. In practice, the halogen gas is often moist, which means that materials which are inert to the corrosive gas, for the production of auxiliary equipment such as lines and special capacities, e.g. high pressure bottles, which are used in the cells or batteries mentioned.

Das Hauptziel dieser Erfindung besteht darin, eine Zink/ Halogen-Zelle oder -Batterie zu erhalten, die diese Mängel in geringerem Hasse aufweist.The main object of this invention is to obtain a zinc / halogen cell or battery which has these shortcomings in lesser hatred.

Bekanntlich ist die Löslichkeit von Chlorgas in Zinkchloridlösung, von Jod in Jodchloridlösung und von Brom in Bromchloridlösung eine Funktion der Temperatur und des Drucks in dem Baum, in dem sich das Halogen und Halogenchlorid befinden, so dass eine Druckerhöhung im Baum eine grössere Speicherkapazität des Chlorids für das Halogen ermöglicht. Ebenfalle bekannt ist, dass es Lösungsmittel für die Halogene gibt, die diese Funktion bei normaler Temperatur und normales Druck aufweisen. Geeignete Lösungsmittel für Chlorid sind z.B. Tetrachlorkohlenstoff und Sulfurylchlorid, und diese Lösungsmittel können in flüssiger oder fester Fore vorliegen. Ebenfalls bekannt ist, dass sich ChlorgasAs is well known, the solubility of chlorine gas in zinc chloride solution, iodine in iodine chloride solution and bromine in bromine chloride solution is a function of the temperature and pressure in the tree in which the halogen and halogen chloride are located, so that an increase in pressure in the tree has a greater storage capacity for the chloride the halogen enables. It is also known that there are solvents for the halogens that have this function at normal temperature and normal pressure. Suitable solvents for chloride are, for example, carbon tetrachloride and sulfuryl chloride, and these solvents can be in liquid or solid form. It is also known that chlorine gas

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bei normaler Lufttemperatur von z.B. 35 - 65 0E bei einemat normal air temperature of, for example, 35 - 65 0 E for a

ο
Druck von etwa 75 lbs/Inch verflüssigt.ο
Liquefied pressure of about 75 lbs / inch.

Erfindungsgemäss besteht eine Zink/Halogen-Zelle mit einer zinkhaltigen Anode und einer halogenverbrauchenden Kathode, die porösen Kohlenstoff enthält, aus einem Gehäuse, das dem oben angegebenen Luftdruck gewachsen ist, in dem Kathode und Anode angeordnet sind und das einen aus einer Zinkhalogenidlösung bestehenden Elektrolyten enthält, wobei es Einrichtungen zum Speichern des an der Kathode freigesetzten Halogens beim Laden und zum Zuführen des Halogens zur Kathode beim Entladen aufweist.According to the invention, a zinc / halogen cell with a zinc-containing anode and a halogen-consuming cathode which contains porous carbon consists of a housing which can withstand the above-mentioned air pressure, in which the cathode and anode are arranged and which contains an electrolyte consisting of a zinc halide solution wherein it comprises means for storing the halogen released at the cathode during charging and for supplying the halogen to the cathode during discharging.

Vorzugsweise wird die Zelle bei einem Druck zwischen 1 und Atmosphären betrieben.Preferably the cell is operated at a pressure between 1 and atmospheres.

Das Halogen, z.B. Chlor, kann entweder in Lösung im Elektrolyten oder in Form flüssigen und/oder Chlorhydrats oder in irgendeinem Lösungsmittel, das zusätzlich zum Elektrolyten vorhanden ist, enthalten sein,* wobei derartige Zellen bei erhöhten Drücken oberhalb des Luftdrucks bis zu Drücken von mehreren Atmosphären betrieben werden können.The halogen, e.g. chlorine, can either be in solution in the electrolyte or in the form of liquid and / or chlorohydrates or in any solvent that is present in addition to the electrolyte, * such cells in elevated pressures above atmospheric pressure up to pressures of several atmospheres can be operated.

Die Zelle kann ein Lösungsmittel für das Halogen enthalten, besonders dann, wenn es sich im gasförmigen Zustand befindet, wobei ein geeignetes Lösungsmittel Tetrachlorkohlenstoff oder Sulfurylchlorid ist, wobei jedoch auch jedes andere Lo-. sungsmittel für Halogen benutzt werden kann, das gegen die Bestandteile der Zelle inert ist. Wenn das Haiogenlösungsmittel verwendet wird, kann dieses in Hohlräumen in der Kathode enthalten sein.The cell may contain a solvent for the halogen, especially when it is in the gaseous state, a suitable solvent being carbon tetrachloride or sulfuryl chloride, but any other Lo-. solvent for halogen can be used, which against the Components of the cell is inert. If the shark solvent is used, this can be contained in cavities in the cathode.

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Es können Einrichtungen zum Bewegen -etwa durch Rühren- des Halogene vorgesehen werden, um die Diffusion des Halogens während des Arbeitens der Zelle in Berührung mit der Kathode und von der Berührung mit der Kathode weg zu unterstützen.Devices can be used to move the Halogens are provided to prevent the diffusion of the halogen during the working of the cell in contact with the cathode and away from contact with the cathode.

Das Zellengehäuse kann einen Chlorauslass und -einlass besitzen, die mit einer Halogenspeicherkapazität innerhalb oder ausserhalb des Gehäuses in Verbindung stehen. Finden mehrere Kathoden Verwendung, so können die Köpfe der Kathoden durch geeignete Sammelrohre oder Leitungen oder Durchlässe miteinander verbunden sein, die zu den Kathoden hin und von den Kathoden weg und zu der innerhalb oder ausserhalb des Gehäuses angebrachten Speicherkapazität hin und von der letzteren weg führen.The cell housing may have a chlorine outlet and inlet with a halogen storage capacity within or are in communication outside the housing. If several cathodes are used, the heads of the cathodes can be used be connected to one another by suitable collecting pipes or lines or passages leading to and from the cathodes away from the cathodes and to and from the storage capacity mounted inside or outside the housing lead the latter away.

Da das Halogen beim Laden auf der Aussenseite der Kathode und/oder im hohlen Inneren einer hohlen Kathode freigesetzt werden kann, müssen Einrichtungen vorgesehen werden, die das Halogen sammeln und zur Speicherkapazität leiten. Wenn die Speicherkapazität unter erhöhtem Druck betrieben wird, kann in die Halogenspeicherkapazität ein Lösungsmittel für das Halogen eingefüllt werden. Eine derartige Speicherkapazität kann das Halogen mit oder ohne ein Lösungsmittel für das Halogen unter hohem Druck festhalten und das Halogen als flüssiges Halogen oder das Halogenhydrat festgehalten werden.Because the halogen is released during charging on the outside of the cathode and / or in the hollow interior of a hollow cathode devices must be provided that collect the halogen and conduct it to the storage capacity. if the storage capacity is operated under increased pressure, a solvent can be used in the halogen storage capacity for the halogen to be filled. Such a storage capacity can hold the halogen under high pressure with or without a solvent for the halogen and that Halogen can be retained as liquid halogen or the halohydrate.

Die Halogenspeicherkapazität kann ausserhalb des Zellengehäuses angeordnet sein und kann das Halogen von der ZelleThe halogen storage capacity can be outside the cell housing be arranged and can remove the halogen from the cell

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unter Druck empfangen, der beim Laden" oder Entladen durch Elektrolyse erzeugt wird, und es beim Entladen durch Ehlraum-Elektroden zu den daran angebrachten porösen Kohlenstoffflächen leiten.received under pressure when loading or unloading Electrolysis is generated, and it is discharged through cavity electrodes lead to the attached porous carbon surfaces.

Gegebenenfalls können Einrichtungen angebracht werden, wie etwa ein mechanischer Rührmechanismus zum Aufrühren des Chlorlösungsmittels in der Zelle, um so die Diffusion des Chlors in die Zelle hinein, aus der Zelle heraus und innerhalb der Zelle zu unterstützen.If necessary, means such as a mechanical agitation mechanism for agitating the chlorine solvent may be attached in the cell to allow the diffusion of chlorine into, out of and within the cell to support the cell.

Gegebenenfalls kann in die Zelle auch ein Emulgierungsmittel eingebracht werden, um das Emulgieren des Halogen-, z.B. Chlor-, -Lösungsmittels mit dem Elektrolyten zu unterstützen, ob dieser nun in flüssiger Form oder als Gel vorliegt.Optionally, an emulsifying agent can also be incorporated into the cell to prevent emulsification of the halogen, e.g. To support chlorine, solvent with the electrolyte, whether this is in liquid form or as a gel.

Bei einem Ausführungsbeispiel der Erfindung sind die Zellen mit Je einem Kop.fraum über dem Elektrolyten versehen, der über der Chlorelektrode, d.h. der Kathode, angebracht ist oder einen Teil der letzteren darstellt. Beim Zusammenbau von Zellen zu einer Batterie können diese Kopfräume mit einem Sammelrohr miteinander verbunden werden· Dieses Sammelrohr kann selbst einen Chlorspeicherraum darstellen oder mit einem besonderen Chlorspeicherraum verbunden werden, der in der Zelle oder ausserhalb der Zelle angeordnet let· In one embodiment of the invention, the cells are each provided with a head space above the electrolyte, which is attached above the chlorine electrode, ie the cathode, or which constitutes part of the latter. In the assembly of cells into a battery in this head space can be connected to a collecting pipe · This manifold can itself represent a chlorine storage space or be associated with a particular chlorine memory space let disposed in the cell or outside the cell ·

Ein derartiger Speicherraum kann das Chlorlösungsmittel enthalten; das ganze Zellensystem arbeitet bei einem Druck von 1 bis 10 Atmosphären. Als Alternative kann der Druck im Speicherraum auch so hoch gehalten werden, dass das Chlor in flüssiger oder in Hydratform gehalten wird, und da sichSuch a storage space can hold the chlorine solvent ent; the whole cell system works at a pressure of 1 to 10 atmospheres. As an alternative, the pressure in the storage space can also be kept so high that the chlorine is kept in liquid or in hydrate form , and there is

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Chlor bei 75 lbs/Inch verflüssigt, muss der Druck im Speicherraum über diesem Wert gehalten werden. Weiterhin kann das Chlor im hohlen Innern der Kathode enthalten und die Rühreinrichtungen im hohlen Elektrodeninnern vorgesehen sein.Chlorine liquefied at 75 lbs / inch needs the pressure in the storage space be kept above this value. Furthermore, the chlorine can be contained in the hollow interior of the cathode and the Stirring devices can be provided in the hollow interior of the electrode.

Befindet sich die Chlorspeicherkapazität ausserhalb der Zelle, entweder im Gehäuse oder ausserhalb des Gehäuses, so kann das Chlor durch.eine Pumpe oder durch ein Rückschlagventil von der Zelle zum Speicherraum befördert werden, wobei der Chlordruck während des Ladens durch Elektrolyse erzeugt wird. Während des Entladens wird das Chlor von der Speicherkapazität durch die Kathoden geleitet, in denen sich ein innerer Hohlraum befindet, um das Gas aufzunehmen und um zu ermöglichen, dass es durch den porösen Kohlenstoff der Kathode zu deren Aussenseite strömt.If the chlorine storage capacity is outside the cell, either in the housing or outside the housing, so the chlorine can through.a pump or through a non-return valve from the cell to the storage space, the chlorine pressure being increased by electrolysis during charging is produced. During discharge, the chlorine from the storage capacity is passed through the cathodes, which are located in an internal cavity is located to receive the gas and to allow it to pass through the porous carbon of the Cathode flows to the outside of which.

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Claims (6)

PATENTANSFRUCHEPATENT CLAIM .l·. Elektrische Zink/Halogen-Zelle, die aus einem Gehäuse, einer oder mehreren halogenverbrauchenden Kathoden, die in diesem Gehäuse angeordnet sind, einer oder mehreren zinkhaltigen, in diesem Gehäuse angeordneten Anoden, einem Zinkhalogenid-Elektrolyten im Gehäuse, Einrichtungen zum Speichern des an der Kathode heim Laden oder Nachladen freigesetzten Halogens und Einrichtungen zum Zuführen des Halogens zur Kathode beim Entladen besteht, dadurch gekennzeichnet, dass das Gehäuse einem, inneren Überdruck, z.B. einem Druck zwischen 1 und 10 Atmosphären, standhalten kann..l ·. Electric zinc / halogen cell consisting of a housing, one or more halogen-consuming cathodes, which are arranged in this housing, one or more zinc-containing anodes arranged in this housing, a zinc halide electrolyte in the housing, devices for Storage of the halogen released at the cathode during charging or recharging and means for supplying the Halogen to the cathode during discharge, characterized in that that the housing can withstand an internal overpressure, e.g. a pressure between 1 and 10 atmospheres. 2. Zelle nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass das Halogen im Elektrolyten in Lösung oder in Form von Flüssigkeit und/oder Chlorhydrat oder in einem in der Zelle zusätzlich zum Elektrolyten vorhandenen Lösungsmittel enthalten ist, wobei das Lösungsmittel z.B. Tetrachlorkohlenstoff oder Sulfurylchlorid ist.2. Cell according to claim 1, characterized in that the halogen in the electrolyte in solution or in the form of liquid and / or chlorohydrate or in a solvent present in the cell in addition to the electrolyte where the solvent is, for example, carbon tetrachloride or sulfuryl chloride. 3. Zelle nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, dass im Gehäuse sich ein Emulgierungsmittel befindet, um das Emulgieren des Lösungsmittels und des Elektrolyten zu erleichtern, und dass weiterhin Rühreinrichtungen angebracht sind, um das Lösungsmittel und den Elektrolyten im Gehäuse zu mischen.3. Cell according to claim 2, characterized in that there is an emulsifying agent in the housing in order to emulsify of the solvent and the electrolyte, and that stirring devices are still in place, to mix the solvent and electrolyte in the case. 4. Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 3t dadurch gekenn- · zeichnet, dass die Kathode eine oder mehrere Schichten porösen Kohlenstoffs auf einer Schicht aus anodisierbarem Metall4. A cell according to any one of claims 1 to 3 marked t · characterized in that the cathode, one or more layers of porous carbon on a layer of anodizable metal 509813/0982509813/0982 umfasst und das kathodische Halogen in den Hohlräumen im porösen Kohlenstoff eingeschlossen ist, dass ferner ausserhalb der porösen Kohlenetoffelektroden eine Halogenspeicherkapazität angebracht ist, an den Kathoden Köpfe angebracht und durch Leitungen oder Sammelrohre mit der Speicherkapazität verbunden sind, Einrichtungen zum Speichern des an der Kathode beim Laden und Nachladen freigesetzten Halogens vorhanden, sind und auch Einrichtungen vorgesehen sind, um das Halogen während des Entladens den Kathodenhohlräumen zuzuführen. .and the cathodic halogen in the cavities in the porous carbon is included that further outside of the porous carbon electrodes have a halogen storage capacity is attached, attached to the cathode heads and through lines or manifolds with the storage capacity are connected, means for storing the halogen released at the cathode during charging and recharging are present, and means are also provided for supplying the halogen to the cathode cavities during discharge. . 5. Zelle nach Anspruch 4-, dadurch gekennzeichnet, dass das Halogen, vom Gehäuse zur Speicherkapazität durch den Druck transportiert wird, der beim Laden und Nachladen durch Elektrolyse erzeugt wird.5. Cell according to claim 4-, characterized in that the Halogen, from the case to the storage capacity through the pressure that is transported during charging and recharging by electrolysis is produced. 6. Zelle nach Anspruch 4-, dadurch gekennzeichnet, dass im Gehäuse über dem Elektrolyten Kopfräume angeordnet sind, die sich über der Chloridkathode befinden oder einen Teil der letzteren bilden.6. Cell according to claim 4-, characterized in that im Housing are arranged above the electrolyte head spaces, the are above the chloride cathode or form part of the latter. 7· Zelle nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, dass eine Pumpe vorhanden ist, um das Halogen durch einen die Köpfe und die Speicherkapazität enthaltenden Kreis zirkulieren zu lassen, und dass weiterhin im Kreis ein Rückschlagventil enthalten ist, das beim Entladen Halogen zu den Kathoden- hohlräumen strömen lässt.7. Cell according to claim 4, characterized in that there is a pump to circulate the halogen through a circuit containing the heads and the storage capacity, and that the circuit also includes a check valve which, when discharging, halogen to the cathode allows cavities to flow. 509813/0982509813/0982
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