DE2440621A1 - RECHARGEABLE ZINC / HALOGEN CELL OR BATTERY - Google Patents

RECHARGEABLE ZINC / HALOGEN CELL OR BATTERY

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Description

UNIGATE LIMITED, 31 St Petersburgh Place, London W. 2, EnglandUNIGATE LIMITED, 31 St Petersburgh Place, London W. 2, England

Nachladbare Zink/Halogen-Zelle oder -BatterieRechargeable zinc / halogen cell or battery

Gegenstand dieser Erfindung sind elektrochemische Zellen und Batterien und insbesondere Zink/Halogen-Zellen; ein Aufbau derartiger Zellen und Batterien ist in der britischen Patentschrift Nr. 1.258.502 beschrieben.This invention relates to electrochemical cells and batteries and especially zinc / halogen cells; a construction of such cells and batteries is in the UK U.S. Patent No. 1,258,502.

Die Patentschrift 1.258.502 beansprucht eine Elektrodenstruktur für eine nachladbare Zink/Halogen-Zelle, die aus einem Substrat aus anodisierbarem Metall besteht, das aus denThe patent specification 1.258.502 claims an electrode structure for a rechargeable zinc / halogen cell, which consists of a Substrate consists of anodizable metal, which consists of the

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Metallen der Gruppe IV(A) oder Gruppe V(A) des Periodischen Systems der Elemente nach Mendeleef, mit dem mindestens eine zuβammenhängende Schicht aus praktisch porösem Kohlenstoff fest verbunden ist, ausgewählt ist. Eine Halogenspe-icherelektrode besteht aus mindestens zwei, im Abstand angeordneten Elektrodenstrukturen, wie sie oben beschrieben sind, vorzugsweise in Platten- oder ähnlicher Form, die entlang einer, zweier oder dreier Kanten zusammengefügt sind, und einer Beschichtung aus einem gegen Halogen inerten Kunstharz, die gasdicht um die die Kohlenstoffschicht freilassenden Kanten herum befestigt ist und ein Ende der Elektrode offen lässt, um Gaszutritt zu dem abgeschlossenen Raum zwischen den Elektrodenstrukturen zu ermöglichen, wobei Vorsorge für eine elektrische Verbindung zum Metallsubstrat getroffen ist.Metals of group IV (A) or group V (A) of the Periodic Table of the Elements according to Mendeleef, with which at least one cohesive layer of practically porous carbon is firmly connected, is selected. A halogen storage electrode consists of at least two spaced-apart electrode structures, as described above, preferably in plate or similar form, which are joined together along one, two or three edges, and a coating of a synthetic resin inert to halogen, which is attached gas-tight around the edges leaving the carbon layer free and leaves one end of the electrode open to allow gas access to the closed space between the electrode structures, provision being made for an electrical connection to the metal substrate.

Eine für die Verwendung in der nachladbaren elektrischen Zink/Halogen-Zelle oder Batterie geeignete Elektrode besteht aus einem Substrat aus dem anodisierbaren Metall der Gruppe IV(A) oder Gruppe V(A) in weitmaschiger, durchlöcherter, Streckmetall- oder Porösmetall-Form, das mit Zink oder einem Zinksalz oder einer zinkhaltigen Legierung, Quecksilber, Indium oder Gallium beschichtet ist.There is an electrode suitable for use in the rechargeable zinc / halogen electric cell or battery from a substrate made of the anodizable metal of group IV (A) or group V (A) in wide-meshed, perforated, Expanded metal or porous metal form made with zinc or a zinc salt or an alloy containing zinc, mercury, Indium or gallium is coated.

Weiterhin offenbart unsere gleichzeitig anhängige Anmeldung Nr. 40297/73 Verbesserungen an solchen Zellen, bei denen u.a. die Halogen-, z.B. Chlor-,-Elektrode abgedichtet ist, um ein Druckgefälle durch die Elektrode hindurch zu erhalten. Das Halogen kann jedoch auch Brom oder Jod sein.Furthermore, our copending application No. 40297/73 discloses improvements in such cells at which, among other things, the halogen, e.g. chlorine, electrode is sealed in order to maintain a pressure gradient through the electrode. However, the halogen can also be bromine or iodine.

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Die nachladbare Zelle oder Batterie aus solchen Zellen kann aus einem Gehäuse mit Titan-Endwänden und Titanwänden, die Elektrodenkammern im Gehäuse voneinander trennen, mehreren chlorspeichernden Kohlenstoff/Metall-Elektroden, die zwischen zwei aufeinanderfolgenden Titanwänden abwechselnd mit zinktragenden Elektroden angebracht sind, und einem Halogengas-Einlass zum Gehäuse bestehen, der mit den offenen Unterteilen der Kohlenstoff/hetall-Elektroden in Verbindung steht, die einen gemeinsamen Kanal für das Gas in der Zelle bilden, wobei die Kohlenstoff/Hetall-Elektroden und die zinktragenden Elektroden an positive bzw. negative Pole der Zelle oder Batterie angeschlossen sind. Die Zelle oder Batterie liegt in einem Halogengas-Kreis, der eine Halogengas-Flasche, ein Druckregulierventil, eine UV-Lampe zur Entfernung unerwünschter Gase wie etwa Wasserstoff aus dem Kreis und einen an die Flasche angeschlossenen Halogengas-Verflüssiger umfasst, wobei die Lampe zwischen dem Ventil und dem Verflüssiger in den Kreis gelegt ist.The rechargeable cell or battery made up of such cells may consist of a housing with titanium end walls and titanium walls Separate electrode chambers in the housing, several chlorine-storing carbon / metal electrodes between two consecutive titanium walls are attached alternately with zinc-bearing electrodes, and a halogen gas inlet to the housing, which is in connection with the open lower parts of the carbon / metal electrodes which form a common channel for the gas in the cell, the carbon / metal electrodes and the Zinc-bearing electrodes are connected to positive or negative poles of the cell or battery. The cell or The battery lies in a halogen gas circuit, which includes a halogen gas cylinder, a pressure regulating valve and a UV lamp for removal unwanted gases such as hydrogen from the circuit and a halogen gas liquefier connected to the bottle comprises, wherein the lamp is placed between the valve and the condenser in the circuit.

Die Kohlenstoff/Metall-Elektrodenstruktur ist vorzugsweise zu etwa 30 - 50 % porös, so dass das in ihr gespeicherte Halogengas, vorzugsweise Chlor, als Kathode wirkt. Der Elektrolyt ist das Chlorid des zur Verwendung kommenden Halogens, vorzugsweise Zinkchlorid.The carbon / metal electrode structure is preferred about 30 - 50% porous, so that is stored in it Halogen gas, preferably chlorine, acts as the cathode. The electrolyte is the chloride of the halogen used, preferably zinc chloride.

Es ist festgestellt worden, dass während des Ladens das Halogen, insbesondere Chlor, an der Aussenseite der Kohlenstoff/Metall-Kathode auftritt, und wenn es die zinktragende Elektrode erreichen würde, käme es zu einer gewissen Korro-It has been found that during charging the halogen, particularly chlorine, is on the outside of the carbon / metal cathode occurs, and if it were to reach the zinc-bearing electrode, there would be some corrosion

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sion der letzteren, bei der sich Dendriten bilden, die die Lebensdauer der Zelle verkürzen. Der pH-Wert des Elektrolyten ist in der gesamten Zelle etwa derselbe, während sich an der Kathode und Anode eine pH-Differenz von z.B. 1,0 bzw. 2,0 als günstig erweist.sion of the latter, in which dendrites form, which shorten the life of the cell. The pH of the electrolyte is about the same in the entire cell, while at the cathode and anode there is a pH difference of e.g. 1.0 and 2.0, respectively proves favorable.

Das Hauptziel dieser Erfindung besteht darin, eine Zelle oder Batterie von Zellen zu erhalten, in der die genannten Punkte mit den Werten verwendet werden können, von denen gegenwärtig angenommen wird, dass sie Optimalwerte darstellen.The main object of this invention is to obtain a cell or battery of cells in which the aforementioned points can be used with the values currently believed to represent optimal values.

Es hat sich herausgestellt, dass durch die Verwendung eines semipermeablen Materials in Folienform zwischen der Kathode und der Anode die Chlordiffusion in der Zelle vermindert wird, der pH-Wert des Elektrolyten an Kathode und Anode auf günstigen und verschiedenen Werten gehalten werden kann und die Dendritenbildung herabgesetzt wird, wobei noch hinzukommt, dass auch der Nutzeffekt der Beschichtung der zinktragenden Anode verbessert wird.It has been found that by using a semi-permeable material in foil form between the cathode and the anode reduces chlorine diffusion in the cell the pH value of the electrolyte at the cathode and anode can be kept at favorable and different values and the formation of dendrites is reduced, and there is also the benefit of the coating of the zinc-bearing Anode is improved.

Erfindungsgemäss besteht eine nachladbare Zink/Halogen-Zelle oder -Batterie aus einem Gehäuse, das eine oder mehrere Elektrodenkammern abgrenzt, einer Anzahl von halögenspeichernden Kohlenstoff/Metall-Kathoden, die in ^eder Kammer angebracht sind und zwischen denen sich eine oder mehrere zinktragende Anoden befinden, einem Halogengas-Einlass zum Gehäuse, der mit einem offenen Teil Jeder Kathode in Verbindung steht, um einen gemeinsamen Kanal für das Gas in der Zelle zu bilden und einem zwischen jeder Kathode und Anode angeordneten, semipermeablen Scheider, der verhindert, dassAccording to the invention there is a rechargeable zinc / halogen cell or -battery consisting of a housing that has one or more electrode chambers delimits, a number of halogen-storing carbon / metal cathodes, which are attached in ^ each chamber and between which there are one or more zinc-bearing anodes, a halogen gas inlet to the housing, which communicates with an open part of each cathode to provide a common channel for the gas in the cell and a semi-permeable separator arranged between each cathode and anode, which prevents

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beträchtliche Mengen des in flüssiger Form vorliegenden Halo-r gens durchgelassen werden. Im Rahmen dieser Beschreibung ist mit dem Begriff "Halogen" Chlor, Brom oder Jod gemeint.significant amounts of the halo-r present in liquid form gens can be let through. In the context of this description, the term "halogen" means chlorine, bromine or iodine.

Der Scheider hat vorzugsweise Folienform und ist so gestaltet und in die Zelle oder in die Zellen der Batterie eingebaut, dass er verhindert, dass an der Kathode auftretendes Halogengas, vorzugsweise Chlor, in die oder jede Zelle diffundiert' und mit der Anode in Berührung kommt.The separator is preferably in the form of a film and is designed and built into the cell or cells of the battery, that it prevents halogen gas occurring at the cathode, preferably chlorine, from diffusing into the or each cell ' and comes into contact with the anode.

Eine geeignete Membrane oder Sperre gehört zum "Radiation-Cro8Sgraft"-Typ, der Ionen-selektiv ist und die Zinkionen und Halogenionen, z.B. Chlorionen, durchlässt, jedoch für gelöstes Halogen undurchlässig ist.A suitable membrane or barrier belongs to the "Radiation Cro8Sgraft" type, which is ion-selective and allows the zinc ions and halogen ions, e.g. chlorine ions, to pass through, but for dissolved halogen is impermeable.

Eine Trockenschicht-Porengrösse dieser Membranen liegt in der Grössenordnung von 24- bis 4-0 Ä und ist damit ausreichend gering, um den Durchgang von gelösten Halogenmolekülen, z.B. Chlormolekülen, praktisch zu verhindern. Beispiele für derartiges Membranematerial sind AMFION ClOO (American Machine Foundries) und/oder P-IOlO (RAI Corporation).A dry layer pore size of these membranes is in of the order of magnitude of 24 to 4-0 Å and is therefore sufficient low in order to practically prevent the passage of dissolved halogen molecules, e.g. chlorine molecules. Examples of this Membrane material are AMFION ClOO (American Machine Foundries) and / or P-IOlO (RAI Corporation).

Bei Verwendung einer derartigen Membrane hat es sich als möglich erwiesen, zwischen Anolyt und Katholyt ein pH-Differential von 1-2 pH-Einheiten aufrechtzuerhalten. Somit kann das Zink gegen merkliche Korrosion beständig gemacht werden, sein Beschichtungs-Nutzeffekt ist über beträchtliche Lade- und Entlade-Perioden zufriedenstellend; die Dendritenbildung an der Anode wird innerhalb annehmbar niedriger Grenzen gehalten.When using such a membrane it has been found possible to establish a pH differential between anolyte and catholyte of 1-2 pH units to be maintained. Thus, the zinc can be made resistant to noticeable corrosion its coating efficiency is satisfactory over considerable charge and discharge periods; the dendrite formation at the anode is kept within acceptably low limits.

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Claims (2)

PATENTANSPRÜCHEPATENT CLAIMS 1. Nachladbare Zink/Halogen-Zelle oder -Batterie, bestehend aus einem Gehäuse, einer oder mehreren Elektrodenkammern im Gehäuse und einer Anzahl halogenspeichernder Kohlenstoff/ Metall-Kathoden, die in Oe^1* Kammer angebracht sind, und zwischen denen sich eine oder mehrere zinktragende Anoden befinden, dadurch gekennzeichnet, dass (jede Kathode einen offenen Teil, der einen gemeinsamen Kanal für Halogengas in der Zelle bildet, einen mit dem Kanal in Verbindung stehenden Halogengas-Einlass zum Gehäuse und einen semipermeablen Scheider zwischen jeder Kathode und Anode umfasst, der praktisch den Durchgang von Halogen in flüssiger Form nicht gestattet.1. Rechargeable zinc / halogen cell or battery, consisting of a housing, one or more electrode chambers in the housing and a number of halogen-storing carbon / metal cathodes which are installed in Oe ^ 1 * chambers and between which one or more zinc-bearing anodes, characterized in that (each cathode comprises an open part which forms a common channel for halogen gas in the cell, a halogen gas inlet to the housing communicating with the channel and a semi-permeable separator between each cathode and anode, the practically the passage of halogen in liquid form is not allowed. 2. Nachladbare Zink/Halogen-Zelle oder -Batterie nach Anspruch lt dadurch gekennzeichnet, dass der Scheider Folienform hat und so gestaltet und in die Zelle eingebaut ist, dass er verhindert, dass die Diffusion von in der Zelle auftretendem Halogengas die Anode berührt.2. Rechargeable zinc / halogen cell or battery according to claim l t, characterized in that the separator has a foil shape and is designed and built into the cell so that it prevents the diffusion of halogen gas occurring in the cell from touching the anode. 3- Nachladbare Zink/Halogen-Zelle nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass der Scheider eine Membrane oder Sperre des"Radiation-Crossgraft"-Typs ist, der Ionen-selektiv ist und den Durchgang der Zink- und Halogenid-Ionen getattet, den Durchgang gelösten Halogens aber verhindert.3- Rechargeable zinc / halogen cell according to claim 1 or 2, characterized in that the separator is a membrane or barrier of the "radiation crossgraft" type that is ion-selective and allows the passage of zinc and halide ions, but prevents the passage of dissolved halogen. 4·. Nachladbare Zink/Halogen-Zelle nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass der Scheider aus AMFION ClOO und/oder P-1010 besteht. % 4 ·. Rechargeable zinc / halogen cell according to one of Claims 1 to 3, characterized in that the separator consists of AMFION ClOO and / or P-1010. % 509809/1108509809/1108
DE2440621A 1973-08-24 1974-08-22 Rechargeable zinc-chlorine cell Expired DE2440621C3 (en)

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