DE2416094A1

DE2416094A1 - POROESE COMPONENT FOR FUEL CELL WORKING WITH SOLUBLE REAGENTS IN FILTER PRESS DESIGN

Info

Publication number: DE2416094A1
Application number: DE2416094A
Authority: DE
Inventors: Paul Blondeau; Pierre Bono; Guy Breban; Pierre Groult
Original assignee: Cegelec SA
Current assignee: Cegelec SA
Priority date: 1973-04-10
Filing date: 1974-04-03
Publication date: 1974-10-31
Also published as: FR2225847B1; FR2225847A1; GB1448788A; JPS501339A

Description

pbo/f/c ^w pbo / f / c ^w

3. April 1974 2416094April 3, 1974 2416094

SOCIETE GEWERAIE DE CONSTRUCTIONS EIiECTRIQUES ET MEC-ANIQUESSOCIETE GEWERAIE DE CONSTRUCTIONS EIECTRIQUES ET MEC-ANIQUES

AISTHOM & Cie
38, Avenue Kleber, 75784 PARIS CEDEX 16 (Frankreich)AISTHOM & Cie
38, Avenue Kleber, 75784 PARIS CEDEX 16 (France)

PORÖSES BAUTEIL FUR MIT GELOSTEN REAGENZIEN ARBEITENDE BRENNSTOFFZELLE IH FILTERPRESSENBAUWEISEPOROUS COMPONENT FOR FUEL CELL WORKING WITH LOOSE REAGENTS IH FILTER PRESS DESIGN

Die Erfindung betrifft ein poröses Bauteil für eine Brennstoffzelle in Filterpressenbauweise, bei der in einem Elektrolyten, insbesondere Hydrazin oder Wasserstoffperoxyd, gelöste Reagenzien verwendet werden.The invention relates to a porous component for a fuel cell in filter press design, in which in an electrolyte, in particular hydrazine or hydrogen peroxide, dissolved reagents can be used.

Es sind Brennstoffzellen bekannt, die aus mehreren Elektroden gebildet werden, deren sich gegenüberliegende Seiten mit einer spezifischen und mit dem Elektrolyten und dem Brennstoff bzw. dem Elektrolyten und dem Sauerstofftrftger getränkten Katalyseschicht bedeckt sind, wobei die Elektroden voneinander durch eine Membran getrennt werden, die aus einem Material gefertigt ist, das normalerweise chemisch gegenüberThere are known fuel cells that consist of several Electrodes are formed whose opposite sides with a specific and with the electrolyte and the Fuel or the electrolyte and the oxygen carrier Catalytic layer are covered, the electrodes being separated from one another by a membrane consisting of a Material is made that is usually chemically opposed

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dem Elektrolyten, dem Brennstoff- und dem. Sauer stoff träger inert ist; im allgemeinen wird diese Membran aus Kunststoff hergestellt. the electrolyte, the fuel and the. Oxygen carrier inert is; in general, this membrane is made of plastic.

Jedoch wurde festgestellt, dass bei Brennstoffzellen, bei denen Reagenzien mit beträchtlicher Aggressivität verwendet werden, solche Membranen sich bisweilen schon nach kurzer Zeit nicht mehr im betriebsfähigen Zustand befinden.However, it has been found that in fuel cells, where reagents are used with considerable aggressiveness such membranes are sometimes no longer in an operational state after a short time.

Diese Ausfälle wurden insbesondere bei Brennstoffzellen festgestellt, bei denen in Kaliumhydroxyd gelöstes Hydrazin und Wasserstoffperoxyd eingesetzt werden? es ergibt sich daraus eine schnelle Abnahme der Zellenleistungen bis zum endgültigen Ausfall der Zelle durch innere Kurzschlüsse, die durch die Verschlechterung der Trennmembranen hervorgerufen werden.These failures were found particularly in fuel cells in which hydrazine dissolved in potassium hydroxide and hydrogen peroxide are used? this results in a rapid decrease in cell performance up to the final one Failure of the cell due to internal short circuits caused by the deterioration of the separating membranes.

Genauer gesagt lässt sich eine Verschlechterung der physikalischen Eigenschaften dieser Membranen feststellen, die sich aus einer beträchtlichen Erhöhung der Porosität infolge des Aufpla/bzens von Poren ergibt; daraus folgt eine zunehmende Vermischung des Brennstoffs mit dem Sauerstoffträger und folglich eine zunehmende Verringerung des Wirkungsgrades und der Leistung.More specifically, a deterioration in the physical properties of these membranes can be observed results from a significant increase in porosity due to the inflation of pores; from this follows an increasing Mixing of the fuel with the oxygen carrier and consequently an increasing reduction in the efficiency and the Power.

Die Erfindung will diesen vorgenannten Nachteil beheben, indem jegliche Gefahr einer Verschlechterung der Membran durch Einy/irkung der Reagenzien, d.h. insbesondere des Sauerstoff träge rs und des Brennstoffs, vermieden wird, was zu einer praktisch unbegrenzten Betriebsdauer der Brennstoffzelle entsprechend ihren nominalen Kenndaten führt.The invention aims to remedy this aforementioned disadvantage, avoiding any risk of membrane deterioration due to the action of reagents, i.e. in particular oxygen sluggish rs and the fuel, is avoided, resulting in a practically unlimited service life of the fuel cell accordingly their nominal characteristics.

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Die Erfindung betrifft also ein poröses Bauteil für eine Brennstoffzelle, das zwei poröse Elektroden, eine Kathode und eine Anode mit jeweils mindestens einem spezifischen Katalysator und mindestens einem Bindemittel* die mit den Reagenzien, d.h. in einem Elektrolyten gelösten Brennstoff- bzw. Sauerstoffträgern, getrankt sind, und mindestens eine poröse Trennmembran umfasst, die insbesondere die beiden Elektroden elektrisch voneinander isoliert, dadurch gekennzeichnet, dass die Kathode auf der einen und die Anode auf der anderen Seite der Trennmembran in innigem Kontakt mit ihr aufgebracht ist, so dass diese Membran von den Reagenzien sowie vom Elektrolyten isoliert ist und dennoch den Ionenaustausch von einer Elektrode zur anderen gewährleistet.The invention thus relates to a porous component for a fuel cell, the two porous electrodes, a cathode and an anode each with at least one specific catalyst and at least one binding agent * which contains the reagents, i.e. fuel or oxygen carriers dissolved in an electrolyte, are soaked, and at least one is porous Comprises separating membrane which in particular electrically isolates the two electrodes from one another, characterized in that the cathode is applied on one side and the anode on the other side of the separating membrane in intimate contact with it, so that this membrane is isolated from the reagents as well as from the electrolyte and yet the ion exchange of an electrode to the other guaranteed.

Insbesondere ermöglicht eine solche Struktur die Verwendung von Materialien, die zwar gasförmigen Reagenzien widerstehen, sich Jedoch gegenüber in einem Elektrolyten, der bisweilen selbst chemisch aktiv ist, gelösten Reagenzien als unzureichend erweisen.In particular, such a structure enables the use of materials which, although withstanding gaseous reagents, However, in comparison to reagents dissolved in an electrolyte, which is sometimes itself chemically active, inadequate prove.

Bedenkt man, dass bei einer solchen Struktur die Trennmembran von den in der Brennstoffzelle verwendeten Reagenzien weitgehend isoliert ist, da ja die Konzentration dieser Reagenzien innerhalb der Elektroden in Richtung auf die Membran hin abnimmt, wobei trotzdem noch der Ionenaustausch möglich bleibt, so kann man diese Membran aus einem Material herstellen, das in einer Brennstoffzelle herkömmlicher Bauart zerstört würde.If you consider that with such a structure the separating membrane from the reagents used in the fuel cell is largely isolated, since the concentration of these reagents within the electrodes is in the direction of the membrane decreases, while the ion exchange still remains possible, this membrane can be made of a material that is in a conventional fuel cell would be destroyed.

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Folglich ist es möglich, ein Material zu verwenden, an das nur Anforderungen hinsichtlich seiner elektrischen Isoliereigenschaften gestellt zu werden brauchen und das deshalb billiger ist.Consequently, it is possible to use a material that only has requirements with regard to its electrical insulating properties need to be provided and that is therefore cheaper.

Darüber hinaus ist es klar, dass die Membran eines solchen Bauteils mechanisch nicht beschädigt werden kann, da sie zwischen den beiden Elektroden eingeschlossen ist.In addition, it is clear that the diaphragm is a such a component cannot be mechanically damaged because it is enclosed between the two electrodes.

Weitere Vorteile der Erfindung gehen aus der folgenden Beschreibung eines Ausführungsbeispiels an Hand der beiliegenden Figuren hervor.Further advantages of the invention emerge from the following description of an exemplary embodiment with reference to the enclosed Figures emerge.

Fig. 1 zeigt schematisch und im Schnitt eine erste Ausführungsform eines erfindungsgemassen Bauteils.Fig. 1 shows schematically and in section a first embodiment of a component according to the invention.

Fig. 2 zeigt eine zweite Ausführung eines erfindungsgemässen Bauteils.Fig. 2 shows a second embodiment of an inventive Component.

Fig. 3 stellt eine dritte Ausführungsform eines erfindungsgemässen Bauteils dar.3 shows a third embodiment of one according to the invention Component.

Fig. 4 stellt eine Variante der dritten Ausführungsform eines erfindungsgemassen Bauteils dar.4 shows a variant of the third embodiment of a component according to the invention.

Gemäss Fig. 1 enthält ein erfindungsgemässes Bauteil eine Trennmembran 1 aus Polyvinylchlorid, Polypropylen oder einem anderen elektrisch isolierenden und porösen Material. Auf den Seiten dieser Membran 1 sind eine poröse Kathode 2 bzw. eine poröse Anode 3 aufgebracht. Ein solches Bauteil bildet ein Element einer Brennstoffzelle in Filterpressenbauweise, die weitere1 contains a component according to the invention a separating membrane 1 made of polyvinyl chloride, polypropylene or another electrically insulating and porous material. On the A porous cathode 2 and a porous anode 3 are applied to the sides of this membrane 1. Such a component forms an element a fuel cell in filter press design, the other

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nebeneinander liegende Elemente enthält, wobei die Gesamtheit dieser Elemente durch einen an jedem Ende der Brennstoffzelle durch jedes geeignete Mittel ausgeübten Druck zusammengehalten werden.Contains adjacent elements, the entirety of these elements by one at each end of the fuel cell held together by any suitable means.

Daraus folgt, dass die Kathode 2 und die Anode 3 stark gegen die Memebran 1 gedrückt werden. Was die Membran 1 betrifft, so müssen ihre Bestandteile natürlich mit denen der Kathode 2 und der Anode 3 kompatibel sein, damit eine innige Verbindung zwischen diesen drei Teilen hergestellt werden kann.It follows that the cathode 2 and the anode 3 are pressed strongly against the membrane 1. What the membrane 1 concerns, their components must of course be compatible with those of the cathode 2 and the anode 3, so that an intimate Connection between these three parts can be established.

Vorteilhafterweise können Schäummittel zugesetzt werden, um den Ubertragungswiderstand für die Reagenzien herabzusetzen. Ebenso können Beimengungen von beispielsweise Talkum, Asbest usw. vorteilhaft eingesetzt werden, insbesondere für den Fall, dass die Membran aus Polytetrafluorethylen hergestellt ist.Foaming agents can advantageously be added in order to reduce the transfer resistance for the reagents. Additions of, for example, talc, asbestos, etc. can also be used advantageously, in particular for the Case that the membrane is made of polytetrafluoroethylene.

Die Kathode 2 besteht in dem beschriebenen Beispiel aus einem Katalysator wie beispielsweise pulverförmig vorliegendem Silber und einem Bindemittel, im vorliegenden Fall Polytetraflouräthylen, die evtl. gesintert werden und in die durch Druck ein feingetriebenes Gitter 4 aus rostfreiem Stahl eingesetzt wirdj dieses Gitter 4 wirkt mit einem äusseren Stromsammler 5 zusammen, um den Strom zum folgenden Element der Brennstoffzelle zu transportieren; darüber hinaus sorgt dieses Gitter für eine gute mechanische Festigkeit der Elektrode. In the example described, the cathode 2 consists of a catalyst such as, for example, present in powder form Silver and a binding agent, in this case polytetrafluoroethylene, which may be sintered and in which a finely driven grid 4 made of stainless steel is inserted by pressure This grid 4 interacts with an external current collector 5 in order to supply the current to the following element of the fuel cell to transport; In addition, this grid ensures good mechanical strength of the electrode.

Natürlich können andere kathodische Katalysatoren verwendet werden, beispielsweise Silberoxyd, Aktivkohle, versilberte Kohle und andere.Of course, other cathodic catalysts can be used are, for example, silver oxide, activated carbon, silver-plated carbon and others.

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Ebenso kann als Bindemittel Polyvinylchlorid, Polypropylen usw. verwendet werden.Polyvinyl chloride, polypropylene, etc. can also be used as a binder.

Im allgemeinen soll bei einer Hydrazin/Wasserstoffperoxyd-Brennstoffzelle die Kathode nicht nur das Wasserstoffperoxyd, sondern auch den aus einer solchen Reduktion entstehenden Sauerstoff reduzieren und so in erheblichem Umfang den Viirkungsgrad als Sauerstoffträger erhöhen, woraus sich die Notwendigkeit ergibt, eine Struktur zu wählen, wie sie vorstehend beschrieben wurde.In general, for a hydrazine / hydrogen peroxide fuel cell the cathode not only contains hydrogen peroxide, but also the hydrogen peroxide resulting from such a reduction Reduce oxygen and so to a considerable extent the efficiency increase as oxygen carriers, resulting in the need to choose a structure as described above became.

Die Anode 3 besteht beispielsweise aus pulverförmigem Kobalt oder Nickel und Polytetrafluoräthylen, die evtl. gesintert werden, wobei ein feingetriebenes Gitter 6 aus rostfreiem Stahl wie bei der Kathode in einen solchen.anodischen Katalysator hineingepresst wird und mit einem äusseren Stromsammler 7 zusammenwirkt.The anode 3 consists, for example, of powdery Cobalt or nickel and polytetrafluoroethylene, which may be sintered, with a finely driven grid 6 made of stainless Steel is pressed into such an anodic catalyst, as is the case with the cathode, and with an external current collector 7 cooperates.

Natürlich können andere anodische Katalysatoren verwendet werden. Als Beispiel seien Kobalt-Silberlegierungen und Legierungen der entsprechenden Oxyde, Raney-Nickel oder verschiedene Mischungen dieser Stoffe, die als Träger poröse Kohle haben können, aufgeführt.Of course, other anodic catalysts can be used. Examples are cobalt-silver alloys and Alloys of the corresponding oxides, Raney nickel or various Mixtures of these substances, which can have porous carbon as a carrier, are listed.

Ebenso kann als Bindemittel Polyvinylchlorid oder Polypropylen verwendet werden.Likewise, polyvinyl chloride or polypropylene can be used as a binder.

ühi die Anode flUssigkeitanziehender und somit für die Reagenzien zugänglicher zu ma-chen, insbesondere für den Fall, dass Polytetrafluoräthylen verwendet wird, kann beispielsweiseühi the anode more liquid-attracting and thus for the Make reagents more accessible, especially in the event that that polytetrafluoroethylene is used, for example

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Asbest oder Talkum "beigemischt werden. Auch die den Katalysator tragende Kohle kann für diese Beimischung verwendet werden, um die Anode gegenüber dem Brennstoff zugänglicher zu machen.Asbestos or talc "are mixed in. Also the catalyst Carrying carbon can be used for this admixture in order to make the anode more accessible to the fuel.

Ferner muss der Gehalt an Katalysepulver so hoch wie möglich sein, um eine Erhöhung der Eeaktionsoberflache und der Elektronenleitfähigkeit zu erreichen; sie kann 90$ ausmachen, wobei dieser Wert eine Grenze für die mechanische Festigkeit der Elektrode darstellt, die durch Einsetzen des feingetriebenen Gitters 6 verbessert wird.Furthermore, the content of catalysis powder must be as high as possible in order to increase the Eeaktionsoberflache and the To achieve electron conductivity; it can be $ 90 this value represents a limit for the mechanical strength of the electrode, which can be achieved by inserting the finely driven Grid 6 is improved.

Darüber hinaus werden zur Erhöhung oder Verminderung der Diffusionsfähigkeit der Anode (und evtl. der Kathode) gegenüber dem Elektrolyten und zur Verringerung des Ubertragungswiderstands der jeweiligen Kathode sublimierbare oder lösliche Schäummittel zugesetzt.In addition, to increase or decrease the diffusivity of the anode (and possibly the cathode) sublimable or soluble to the electrolyte and to reduce the transmission resistance of the respective cathode Foaming agent added.

Das Zusetzen von solchen Schäummitteln in mehr oder weniger kleinen Mengen ermöglicht die Bildung der Anode in zwei Schichten, von denen die erste eine grosse Porosität aufweist und für den Brennstoff weit geöffnet ist und die zweite in Höhe der Membran durch ihre kleinen Poren den Zutritt von Beagenzien begrenzt.The addition of such foaming agents in more or less small amounts enables the anode to be formed in two Layers, of which the first has a large porosity and is wide open for the fuel and the second in height the membrane limits the access of agents through its small pores.

Fig. 1 stellt darüber hinaus durch die Pfeile F1 und F2 die Versorgung der Elektroden 2 und 3 mit Elektrolyt und Brennstoff bzw. mit Elektrolyt und Sauerstoffträger dar.Fig. 1 also shows the supply of the electrodes 2 and 3 with electrolyte and by the arrows F1 and F2 Fuel or with electrolyte and oxygen carrier.

Unter Bezugnahme auf die Figur 2 enthält bei einer zweiten Ausführungsweise das erfindungsgemässe Bauteil eineWith reference to FIG. 2, in a second embodiment, the component according to the invention contains a

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Trennmembran 1 sowie eine mit einem feingetriebenen Gitter 4 und einem Stromsammler 5 versehene Kathode 2, wie sie unter Bezug auf die vorhergehende Figur beschrieben wurden diese Kathode ist ebenfalls auf eine der Seiten der Membran 1 aufgebracht. Auf die andere Seite der Membran 1 wurde eine anodische Katalyseschicht 8 mit jedem geeigneten Mittel aufgebracht; sie kann beispielsweise wie im vorhergehenden Beispiel aus Kobalt oder aus ITickel und Polytetrafluoräthylen bestehen und evtl. gesintert sein. Die Zuführung der Beagenzien und des Elektrolyts werden wiederum durch die Pfeile F1 und F2 symbolisiert.Separating membrane 1 and a cathode 2 provided with a finely driven grid 4 and a current collector 5, as described with reference This cathode is also applied to one of the sides of the membrane 1 as described in the previous figure. An anodic catalysis layer 8 was applied to the other side of the membrane 1 by any suitable means; she can for example, as in the previous example, made of cobalt or of nickel and polytetrafluoroethylene and possibly sintered be. The supply of the agents and the electrolyte are again symbolized by the arrows F1 and F2.

Umgekehrt ist es natürlich möglich, auf eine Seite der Membran 1 eine Anode aufzubringen, die gleich der in Figur 1 beschriebenen ist, und die andere Seite der Membran 1 mit einer Katalyseschicht zu versehen.Conversely, it is of course possible to go to one side of the Membrane 1 to apply an anode, which is the same as that described in FIG is, and to provide the other side of the membrane 1 with a catalysis layer.

Es ist bemerkenswert, dass es in allen Fällen evtl. möglich ist, auf jede der Katalyseschichten eine leitende Schicht aufzubringen, durch die der Strom gesammelt werden soll.It is noteworthy that in all cases it may be possible to have a conductive layer on each of the catalytic layers to raise, through which the electricity is to be collected.

Fig. 3 stellt eine dritte Ausführungsform eines Bauteils dar, bei dem die Trennmembran 1 auf ihren Seiten von einer kathodischen Schicht 9 bzw, einer anodischen Schicht 10 bedeckt wird, deren Zusammensetzungen gleich den oben erläuterten ist. In diesem Fall wird die Membran vorteilhafterweise aus einem relativ starrem Material hergestellt wie beispielsweise Polypropylen. Fig. 3 shows a third embodiment of a component in which the separating membrane 1 on its sides by a cathodic layer 9 or an anodic layer 10 is covered, the compositions of which is the same as those explained above. In this case, the membrane is advantageously made of one made of relatively rigid material such as polypropylene.

Für den Fall, dass die Membran 1 aus einem relativ 409844/0679 ·/'In the event that the membrane 1 consists of a relatively 409844/0679 / '

weichen Material gebildet wird, wie "beispielsweise Pilz, wird die mechanische festigkeit des Bauteils verbessert, indem in die eine oder andere Katalyseschicht oder sogar in beide ein feingetriebenes Stahlgitter eingesetzt wird, das gleich den beiden oben beschriebenen und in den Figuren 1 und 2 dargestellten Gittern ist.soft material is formed, such as "mushroom, for example." The mechanical strength of the component is improved by adding one or the other catalytic layer or even both Finely driven steel mesh is used, which is the same as the two described above and shown in FIGS Grating is.

In 3?ig. 4 sieht man ein feingetriebenes Gitter 11, das in die anodische Schicht 10 eingesetzt ist und mit dem eine relativ gute Steifigkeit erreicht v/erden kann, so dass das Bauteil eine ausreichende mechanische Festigkeit aufweist.In 3 ig. 4 you can see a finely driven grid 11, the is inserted into the anodic layer 10 and with which a relatively good rigidity can be achieved, so that the component has sufficient mechanical strength.

Solche Bauteile k'dnnen im Siebdruck- oder Kalandrierverfahren je nach verwendetem Bindemittel mit oder ohne Sintern hergestellt werden.Such components can be screen-printed or calendered be produced with or without sintering, depending on the binder used.

In allen Fällen kann wie bereits gesagt durch ein solches poröses Bauteil die Membran von den Reagenzien isoliert und die Zerstörung der Membran verhindert werden3 dabei wird wegen des geringen Innenwiderstands der Ionenaustausch weiterhin aufrechterhalten.In all cases, as already mentioned, the membrane can be isolated from the reagents by such a porous component and the destruction of the membrane can be prevented3 due to the low internal resistance, the ion exchange is still maintained.

Um eine Vorstellung von der Leistung einer Brennstoffzelle in Filterpressenbauweise zu geben, die mit Hydrazin und Wasserstoffperoxyd arbeitet und erfindungsgemSs se Bauteile enthält, sei darauf hingewiesen, dass mit einer solchen Brennstoffzelle eine Mindestleistung von etwa 20 Watt bezogen auf eine Elementenoberfläche von 1 dm2 erreicht wurde.To give an idea of the performance of a filter press fuel cell using hydrazine and Hydrogen peroxide works and contains components according to the invention, it should be noted that with such a fuel cell a minimum output of about 20 watts based on an element surface of 1 dm2 was achieved.

Ausserdem wurde eine solche Leistung nach tausendstundiger fortlaufender Betriebsdauer konstant gehalten.In addition, such an achievement became after a thousand hours constant operating time.

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-Patentansprüche--Patent claims-

Claims

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PATENT APPROACH) CHE

\ J Porous component for a fuel cell that has two porous electrodes, a cathode and an anode, each with at least one specific catalyst and at least one binding agent, which is dissolved with the reagents, ie in an electrolyte. Fuel or oxygen carriers, and at least one porous separating membrane, which in particular electrically isolates the two electrodes from one another, characterized in that the cathode (2) on one side and the anode (3) on the other side of the separating membrane ( 1) is applied in intimate contact with it, so that this membrane is isolated from the reagents as well as from the electrolyte and still ensures the exchange of ions from one electrode to the other.

2. Component according to claim 1, characterized characterized in that the electrodes (2, 3) in intimate contact with the sides of the separating membrane (1) can be brought about by exerting a pressure practically perpendicular to its plane will.

3 »Component according to claim 2, characterized in that each of the electrodes (2, 3) finely driven grid as a current collector (4, 6), which is not in contact with the separating membrane (Ι) Side is depressed.

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4. component according to .spruch 1, thereby g.ekennze i e h η e t that one of the electrodes (2) is brought into intimate contact with one of the sides of the separating membrane (1) is by exerting a pressure on it practically perpendicular to its plane, while the other electrode (8) in Form of a layer on the other side of the separating membrane (1) is applied.

5. Component according to claim 41 thereby

characterized in that the electrode brought into intimate contact with the separating membrane by the action of pressure contains finely driven grid as current collector (4), which in the side of the electrode not in contact with the membrane is pressed in.

6. Component according to claim 1, characterized

marked that the electrodes (S> 10) both are applied in the form of layers on the sides of the separating membrane (1).

7. Component according to claim 6, characterized

characterized in that at least one of the electrodes (10) has a finely driven grid as a current collector (11) which is not in contact with the separating membrane (1) Side is pressed.

8. Fuel cell, characterized in that that it contains at least one component according to one of claims 1 to 7.

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