DE2335520A1 - METHOD FOR TREATMENT OF DESULFURIZED WASTEWATER WITH OZONE - Google Patents
METHOD FOR TREATMENT OF DESULFURIZED WASTEWATER WITH OZONEInfo
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Description
D4PL.-INÜ. KLAUS BHHND4PL.-INÜ. KLAUS BHHN
DIPL-PHYS. ROBERT MÜNZHUBER,.DIPL-PHYS. ROBERT MÜNZHUBER ,.
B MÜNCHEN 22 WID ENMAYERSTRASSE 6 TEL. (OB 11) 22 25 30-29 5192B MUNICH 22 WID ENMAYERSTRASSE 6 TEL. (OB 11) 22 25 30-29 5192
■11. Juli 1973 A 21073 HD/Fr■ 11. July 1973 A 21073 HD / Fr
Firma FUJI DENKI SEIZO KABUSHIKI KAISHA, 1-1, Tanabeshinden, Kawasaki-Ku, Kawasaki-Shi, Kanagawa-Ken / JapanCompany FUJI DENKI SEIZO KABUSHIKI KAISHA, 1-1, Tanabeshinden, Kawasaki-Ku, Kawasaki-Shi , Kanagawa-Ken / Japan
Verfahren zur Behandlung^von entsehwefeltem Abwasser mit OzonProcess for the treatment of desulfurized wastewater with ozone
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Behandlung von entsehwefeltem Abwasser eines Entschwefelungsprozesses. The present invention relates to a method for treating desulfurized waste water from a desulfurization process.
Als Entschwefelungsverfahren, das bei der Entfernung .von Schwefeldioxyd aus schwefeldioxydhaltigen Substanzen, wie etwa das von ölverbrennungsanlagen abgegebene Abfallgas, wurde z.B. das folgende Verfahren, das nasses Entschwefelungsverfahren genant wird, wegen seiner hohen Entschwefelungswirkung in großem Maßstab benützt.As a desulfurization process that is used in the removal of Sulfur dioxide from substances containing sulfur dioxide, such as the waste gas given off by oil incinerators was e.g. the following process called the wet desulfurization process because of its high desulfurization effect on a large scale Scale used.
Das heißt, dieses Verfahren besteht darin, daß schwefeldioxyd (SOp)-haltige Substanzen in eine Absorptionslösung,^die aus einer wässerigen Lösung aus basischen Substanzen wie etwaThat is, this method consists in that sulfur dioxide (SOp) -containing substances in an absorption solution, ^ the from an aqueous solution of basic substances such as
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Natriumhydroxyd (NaOH), Natriumsulfit (Na2SO^.) und dergleichen besteht, gebracht werden, und das SOp mit den basischen Substanzen in der Absorptionslösung reagiert und darin absorbiert wird.Sodium hydroxide (NaOH), sodium sulfite (Na 2 SO ^.) And the like, can be brought, and the SOp reacts with the basic substances in the absorption solution and is absorbed therein.
Bei einem ein solches nasses Entschwefelungsverfahren benutzenden EntschwefelungsVorgang entsteht eine große Menge entschwefelten Abwassers. Da das entschwefelte Abwasser eine große Menge in dem SOp-Absorptionsprozess hergestellter oxydierbarer schwefeliger Salze enthält, wie etwa Sulfite (MSO,,), Bisulfite (MHSO.), Pyrosulfite (MS3O ), Thiosulfate (MS3O ), Sulfide (MS) und dergleichen, besitzt es einen solch hohen COD (chemischer Oxydationsbedarf) --Wert, daß es eine Behandlung zur Senkung des COD-Wertes erfordert, bevor es in die Flüsse abgelassen werden kann, andererseits würde es eine zunehmende Verunreinigung der Flüsse veranlassen.A desulfurization process using such a wet desulfurization method produces a large amount of desulfurized waste water. Since the desulphurized wastewater contains a large amount of oxidizable sulphurous salts produced in the SOp absorption process, such as sulphites (MSO ,,), bisulphites (MHSO.), Pyrosulphites (MS 3 O), thiosulphates (MS 3 O), sulphides (MS ) and the like, it has such a high COD (chemical need for oxidation) that it requires treatment to lower the COD value before it can be discharged into the rivers, on the other hand it would cause increasing pollution of the rivers.
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Behandlung von entschwefeltem Abwasser, das in dem das zuvor erwähnte nasse Entschwefelungsverfahren benützendenEntschwefelungsprozess hergestellt wird, um dessen COD-Wert herabzusetzen, und hat als eine Aufgabe die Schaffung eines Verfahrens zur Behandlung entschwefelten Wassers, das es ermöglicht, das entschwefelte Wasser abzugeben und einen großen Betrag des genannten Wassers bei niedrigen Kosten zu behandeln.The present invention relates to a method for the treatment of desulphurized wastewater in which the above Desulphurisation process using wet desulphurisation processes mentioned is manufactured to lower its COD value and has as an object to provide a method for the treatment of desulphurized water, which makes it possible to discharge the desulphurized water and a large amount of the above Treat water at a low cost.
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Es stehen im wesentlichen zwei Verfahren zur Behandlung von Abwasser zur Verfügung, mit denen der COD-Wert herabgesetzt werden kann: das erste Verfahren besteht in der Umwandlung von im Abfallwasser enthaltener oxydierbarer Substanzen in Oxydsubstanzen um die darin enthaltene Menge der oxydierbaren Substanzen zu verkleinern, und das zweite Verfahren besteht in der Trennung oxydierbarer Substanzen vom Abwasser, um die darin enthaltene Menge der oxydierbaren Substanzen zu verkleinern.There are essentially two methods available for treating wastewater with which the COD value is reduced can be: the first is the conversion of oxidizable substances contained in waste water in oxidizing substances to reduce the amount of oxidizable substances contained therein, and the second method consists in the separation of oxidizable substances from wastewater in order to increase the amount of oxidizable substances contained therein zoom out.
Das Behandlungsverfahren gemäß der vorliegenden Erfindung fällt unter die Kategorie jenes Verfahrens, das in der Umwandlung der oxydierbaren Substanzen in Oxydsubstanzen besteht, und das ein sogenanntes Ozon-Oxydations-Verfahren ist, bei dem Ozon (0^.), das eine stark oxydierende Wirkung besitzt, insbesondere als ein Oxydationsmittel benützt wird. ·The treatment process according to the present invention falls under the category of that process involved in conversion of oxidizable substances consists in oxidic substances, and this is a so-called ozone-oxidation process, in which ozone (0 ^.), Which has a strong oxidizing effect, in particular is used as an oxidizing agent. ·
Das Verfahren zur Behandlung entschwefelten Abwassers gemäß der vorliegenden Erfindung ist dadurch gekennzeichnet, daß gelöstes Sulfat (MSO^), das in dem Oxydationsprozess bei der Behandlung mit Ozon hergestellt wird, während der Oxidationsbehandlung der Abfallflüssigkeit bei einer Konzentration gehalten wird, die nicht über 15$ liegt.The method for treating desulfurized waste water according to the present invention is characterized in that dissolved sulfate (MSO ^), which is involved in the oxidation process during treatment produced with ozone is maintained at a concentration during the oxidation treatment of the waste liquid will not exceed $ 15.
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- 4 Der Verfahrensablauf ist anhand einer Figur dargestellt.- 4 The process sequence is shown on the basis of a figure.
Die Figur zeigt ein graphisches Diagramm, welches die Wirkung des Verfahrens der vorliegenden Erfindung darlegt.The figure shows a graphic diagram demonstrating the effect of the method of the present invention.
Verfahren zur Behandlung entschwefelten Abwassers unter Benutzung sogenannter Luft-Oxydationsverfahren, in denen sauerstoffhaltige Luft als Oxydationsmittel verwendet werden, wurden schon im allgemeinen benfcutzt und sind bekannt. Diese bekannten Verfahren besitzen jedoch wegen der niedrigen Oxydationswirkung der Luft Nachteile, die im folgenden dargelegt werden.Process for the treatment of desulphurized wastewater under Use of so-called air oxidation processes, in which oxygen-containing air is used as an oxidizing agent already generally used and known. However, these known methods have because of the low oxidizing effect the air disadvantages, which are set out below.
Diese - Verfahren erfordern eine verlängerte Zeitspanne für die Behandlung und ein großes Volumen des Behandlungsbehälters, und die Leistungsfähigkeit der Behandlung ist derart, daß der COD-Wert bei normaler Temperatur und normalem Druck auf Hülstens lOOpprn reduziert wird, selbst wenn die Behandlung über eine lange Zeitspanne fortgesetzt wird. Um eine ausreichende Behandlung zu erreichen, mußten deshalb die bisherigen Verfahren bei hohen Temperaturen und Drücken durchgeführt werden. In diesem Fall wird ein teurer Reaktionsbehälter, wie etwa ein Druckkessel, benötigt, was den weiteren Nachteil erhöhter Gerätekosten verursucht.These procedures require an extended period of time for the treatment and a large volume of the treatment tank, and the efficiency of the treatment is such that the COD value is reduced to a maximum of 100 pprn at normal temperature and normal pressure, even if the treatment continued for a long period of time. In order to achieve adequate treatment, the previous methods therefore had to be used be carried out at high temperatures and pressures. In this case, an expensive reaction container such as a Pressure vessel, required, which causes the further disadvantage of increased equipment costs.
Im Gegenteil dazu läßt die starke Oxydationswirkung von Ozon bei dem erfindungsgemäßen Verfahren eine sehr kurze Be-On the contrary, the strong oxidizing effect of Ozone in the process according to the invention has a very short
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handlungszeit, ein kleineres Volumen des Behandlungskessels und eine weitere Verminderung des COD-Wertes des Abwassers auf ungefähr IO ppm des begrenzten Wertes zu, bei dem das Abwasser mit einer kurzzeitigen Behandlung bei normaler Temperatur und normalem Druck abgeleitet werden kann. Als Folge können gemäß dem erfindungsgemäßen Verfahren alle zuvor erwähnten Nachteile beseitigt werden, da das vorliegende Verfahren eine zufriedenstellende Wirkung bei der Behandlung des Abwassers zeigt, ohne daß es notwendig ist, teuere Behandlungsgeräte zu benutzen, wie das bei dem bekannten,die Luftoxydation benutzenden Verfahren der Fall ist.treatment time, a smaller volume of the treatment boiler and a further reduction in the COD value of the wastewater to about IO ppm of the limited value at which the wastewater can be derived with a short-term treatment at normal temperature and normal pressure. As a result, according to all the disadvantages mentioned above with the method according to the invention can be eliminated, since the present process shows a satisfactory effect in the treatment of the waste water, without the need to use expensive treatment equipment, such as that in the known method using air oxidation the case is.
Andererseits besitzt das die Ozon-Oxydation benutzende Behandlungsverfahren den einen Nachteil, daß die Behandlungskosten höher sind, als bei dem die Luft-Oxydation verwendenden Behandluripverfahren, da Ozon relativ teuer ist.On the other hand, the treatment method using ozone oxidation has a disadvantage that the treatment cost are higher than the treatment using air oxidation, since ozone is relatively expensive.
Es wurden verschiedene Versuche zur Beseitigung der zuvor erwähnten Nachteile angestellt und gefunden, daß bei der Behandlung entschwefelten Abwassers mit dem Ozon-Oxydationsverfahren die folgenden Erscheinungen auftraten.Various attempts have been made to overcome the aforementioned drawbacks and found that in the treatment of desulfurized wastewater with the ozone oxidation method, the following phenomena occurred.
Wenn Ozon entschwefeltem Abwasser, das eine große Menge oxydierbarer Salze der Schwefelsäure enthält, zugefügt wird, um diese Salze zu oxydieren, werden die darin enthaltenen oxydierbaren Salze der Schwefelsäure (z.B. MSO^, MHSO2, MS2O1-,If ozone-desulphurized wastewater, which contains a large amount of oxidizable salts of sulfuric acid, is added to oxidize these salts, the oxidizable salts of sulfuric acid contained therein (e.g. MSO ^, MHSO 2 , MS 2 O 1 -,
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MSpO, usw. ) wiederholt mit dem Ozon reagieren und schließlich in stabile Sulfate (MSOw) umgewandelt. Demgemäß wird, selbst dann,wenn das Abwasser vor der Behandlung eine niedrige Konzentration gelöster Sulfate aufgewiesen hat, die Konzentration der gelösten Sulfate mit fortschreitender Oxydation-Behandlung zunehmen. Es wurde gefunden, daß, wenn die Konzentration der im Abwasser enthaltenen gelösten Sulfate zunimmt, die Oxy.dationsreaktion der oxydierbaren Salze der SchweiSLsäure gehemmt wird, und daß das Reaktionsverhältnis,das den Betrag des Ozonverbrauches pro Betragseinheit der oxydierbaren Salze darstellt, während der Zeit, bei tier die Konzentration der Sulfate 15% nicht übersteigt, angenähert ein konstanter Wert ist, während es stark zunimmt, wenn die Konzentration 15?£ übersteigt. Die Versuchsergebnisse sind incterMgur gezeigt.MSpO, etc.) react repeatedly with the ozone and finally converted into stable sulfates (MSOw). Accordingly, even if the waste water before treatment had a low concentration of dissolved sulfates, the concentration of dissolved sulfates will increase as the oxidation treatment proceeds. It has been found that when the concentration of the dissolved sulphates contained in the waste water increases, the oxydation reaction of the oxidizable salts of the welding acid is inhibited, and that the reaction ratio, which represents the amount of ozone consumption per unit amount of the oxidizable salts, during the time in animal the concentration of sulphates does not exceed 15% , is approximately a constant value, while it increases sharply when the concentration exceeds 15%. The test results are shown incterMgur.
Die Figur zeigt die Messung der Reaktionsmenge des Ozons; darin ist der Betrag des Ozons (g) aufgetragen, der bei verschiedenen Konzentrationen von Natriumsulfat (NapSO^) verbraucht wird, um 1 g Natriumsulfit (Natriumpyrosulfit wird im selben Maßstab wie Natriumsulfit gerechnet) in Natriumsulfat umzuwandeln, wenn Ozon in eine wässerige Lösung von 0,2$ Natriumsulfit (Na2SO^ und 0,3# Natriumpyrosulfit (Na2S 0 ) eingeleitet wird. Aus Fig. geht hervor, daß die Reaktionsmenge in dem Bereich zwischen 0,060 bis 0,065 bei einer Natriumsulfatkonzentration von 5 bis 15$> variiert, so daß die Menge als ein angenähert konstanter WertThe figure shows the measurement of the reaction amount of ozone; it shows the amount of ozone (g) that is used at various concentrations of sodium sulfate (NapSO ^) to convert 1 g of sodium sulfite (sodium pyrosulfite is calculated on the same scale as sodium sulfite) to sodium sulfate when ozone is converted into an aqueous solution of 0 2 $ sodium sulfite (Na 2 SO ^ and 0.3 # sodium pyrosulfite (Na 2 S 0) is introduced. It can be seen from FIG so that the amount as an approximately constant value
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angesehen werden kann, während bei einer Konzentration von 15 bis 30$ die Reaktionsmenge über das .Dreifache des konstanten Wertes hinaus, nämlich im Bereich von 0,065 bis 0,020, stark zunimmt.can be viewed, while at a concentration of $ 15 to $ 30 the amount of reaction over three times the constant Value addition, namely in the range from 0.065 to 0.020, increases sharply.
Aus den Versuchsergebnissen geht klar hervor, daß .die Konzentration der im Abwasser enthaltenen gelösten Sulfate eine große Wirkung auf den Betrag des während der Behandlung ver brauchten Ozons ausüben, und daß eine große Menge Ozon benötigt wird, wenn die Konzentration der Sulfate 15$ übersteigt.From the test results it is clear that .the Concentration of the dissolved sulfates contained in the wastewater has a great effect on the amount of ver consumed during treatment Exercise ozone, and that a large amount of ozone is required when the concentration of sulfates exceeds $ 15.
Wenn das Abfallwasser behandelt wird, während die Konzentration der darin enthaltenen gelösten Sulfate bei einem 15$ nicht übersteigenden W.ert beibehalten wird, wie oben dargelegt ist, ist es deshalb möglich, das Abwasser bei einer solch niedrigen Reaktionsmenge von Ozon zu behandeln, die von der Konzentration der Sulfate nicht beeinflußt wird. Demzufolge ist es möglich, den Betrag des für die Behandlung des Abwassers benötigten Ozons zu vermindern, der wirksam ist,um die Behandlungskosten zu senken. Aus diesem Grunde können die Nachteile des vorliegenden Verfahrens, daß nämlich die Kosten der Behandlung teuerer sind, beseitigt werden.If the waste water is treated, while the concentration of dissolved sulfates it contains at one Value not exceeding 15 $ is retained as set out above is, therefore, it is possible to treat the wastewater at such a low reaction amount of ozone as that of the concentration the sulfate is not affected. As a result, it is possible to use the amount needed to treat the wastewater Decrease ozone, which is effective in lowering treatment costs. Because of this, the disadvantages of the present Method that the cost of treatment is more expensive can be eliminated.
Gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung, besteht die Möglichkeit, die Reaktionsmenge des Ozons zu vermindern,According to the method of the present invention, it is possible to reduce the reaction amount of the ozone,
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in der folgenden Wirkung, Wenn der Betrag des in das Abwasser eingeführten Ozons konstant gehalten wird, ist es möglich, die Behandlungszeit zu kürzen, was zu einer Verbesserung der Leistungsfähigkeit der Behandlung führt.in the following effect, If the amount of ozone introduced into the sewage is kept constant, it is possible to reduce the Shorten the treatment time, which leads to an improvement in the efficiency of the treatment.
Bei dem Behandlungsprozess des entschwefelten Abwassers gemäß dem Verfahren der vorliegenden Erfindung werden die darin enthaltenen oxydierbaren Salze der Schwefelsäure fortschreitend zu Sulfaten oxydiert, was zu einer Zunahme der Konzentration der im Abwasser gelösten Sulfate führt. Gemäß einer Ausführungsform des vorliegenden Verfahrens ist es jedoch möglich, die Konzentration der in der Abfallflüssigkeit enthaltenen Sulfate in einer einfachen Weise bei einem Wert, der nicht höher als 13% ist, einzuregulieren, indem nämlich die Abfallflüssigkeit mit Wasser verdünnt wird, das einem Behandlungsgefäß zugefügt wird, in dem die Konzentration der Sulfate 13% übersteigt. Um die Konzentration der Sulfate von 20 auf \3% zu vermindern, reicht die Hinzufügung von Wasser mit einem Betrag von 20$, basierend auf dem Betrag des Abfallwassers aus, und eine Zunahme des Betrages des Abwassers bleibt auf diese Weise relativ gering. Durch Ausführung der Verdünnung der Sulfatkonzentration durch Hinzufügen von Wasser zum Abwasser besteht aus diesem Grunde insbesondere keine Notwendigkeit, das Volumen des Behandlungsgefäßes zu vergrößern.In the treatment process of the desulfurized waste water according to the method of the present invention, the oxidizable salts of sulfuric acid contained therein are progressively oxidized to sulfates, which leads to an increase in the concentration of the sulfates dissolved in the waste water. According to an embodiment of the present method, however, it is possible to regulate the concentration of sulfates contained in the waste liquid in a simple manner at a value not higher than 13% , namely by diluting the waste liquid with water added to a treatment vessel in which the concentration of sulphates exceeds 13%. In order to decrease the concentration of sulfates from 20 % to \ 3% , the addition of water in an amount of $ 20 based on the amount of waste water is sufficient, and an increase in the amount of waste water remains relatively small in this way. For this reason, in particular, by performing the dilution of the sulfate concentration by adding water to the waste water, there is no need to increase the volume of the treatment vessel.
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Bei der Verwendung des Verfahrens zur Abwasserbehandlung, das die Ozonoxydation gemäß der vorliegenden Erfindung benutzt, ist es möglieh, den Betrag des zur Behandlung des Abwassers erforderlichen Ozons zu vermindern, indem nur die Konzentration der darin enthaltenen gelösten Sulfate bei einem Wert unterhalb einer bestimmten Konstanten gehalten wird und die Behandlungszeit gekürzt wird, was die vorliegende Erfindung unter dem wirtschaftlichen Gesichtspunkt sehr wertvoll macht.When using the process for wastewater treatment, using the ozone oxidation according to the present invention, it is possible to reduce the amount of the treatment of the wastewater required to reduce ozone by only increasing the concentration of the dissolved sulfates it contains a value below a certain constant is kept and the treatment time is shortened, what the present Invention very much from an economic point of view makes valuable.
Das in der vorliegenden Erfindung verwendete Ozon muß nicht immer reines Ozon sein. Es kann auch ozonisiertes, Ozon enthaltendes Gas mit der gleichen Wirkung verwendet werden.The ozone used in the present invention need not always be pure ozone. It can also be ozonated, ozone containing gas can be used with the same effect.
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Also Published As
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