DE2152794A1

DE2152794A1 - Method and apparatus for the manufacture of radioactive material

Info

Publication number: DE2152794A1
Application number: DE19712152794
Authority: DE
Inventors: Die Anmelder Sind
Original assignee: HUPF H
Current assignee: HUPF H
Priority date: 1970-10-29
Filing date: 1971-10-22
Publication date: 1972-05-04
Also published as: CH543889A; GB1361432A; CA948417A; NL7114650A; FR2110108A5

Description

r- α ιβι ι Uli 1 Wart« r- α ιβι ι Uli 1 Wart «

.Br. Ing. Walter Abte
ÖF. Dieter F. Morf .Br. Ing.Walter Abte
ÖF. Dieter F. Morf

Dr. Nans-A. Brauns ■ 22. Oktober I97IDr. Nans-A. Brauns ■ October 22, 1997I

Müncnen 86, Pfenienauerstr.:» 2720Müncnen 86, Pfenienauerstr .: »2720

EDWARD MURRAY SMITHEDWARD MURRAY SMITH

16OO South Bayshore Lane, Apartment 8B, Miami,16OO South Bayshore Lane, Apartment 8B, Miami,

Florida, V.St.A.Florida, V.St.A.

HOMER BENJAMINE HUPF II740 S. W. lO7th Avenue, Miami, Florida, V.St.A,HOMER BENJAMINE HUPF II 740 S. W. lO7th Avenue, Miami, Florida, V.St.A,

Verfahren und Vorrichtung für die Herstellung von radioaktivem MaterialMethod and device for the production of radioactive material

Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Herstellen von radioaktivem Material aus einem Mutter-Tochter-Isotopensystem, gemäss dem im wesentlichen das Tochterisotop .. von dem Muttermaterial absublimiert wird, das in einem Generator abgeschieden ist, der von einfacher Bauart sein kann und ein röhrenartiges Element enthalten kann, durch das eine Leitung für den Durchtritt von Luft und den Durchtritt des flüchtigen Isotops läuft. Ein spezielles System und eine spezielle Anwendung des Verfahrens ist die Herstellung von sterilem Technetium 99m,das durch Sublimation von Tc₂O₇ 99 aus Molybdän 99, das in dem Generator als Na₂MoO^ abgeschieden worden ist, hergestellt wird. Das Mutterisotop kann an den Seitenwänden des Generators oder vorzugsweise an einer Scheibe aus Glasfritte oder einem anderen Träger, der in dem Generator angeordnet ist, abgeschieden werden. Der das Mutterisotop enthaltende Generator wird dann 15 bis 60 Minuten lang auf eineThe invention relates to a method and a device for producing radioactive material from a mother-daughter isotope system, according to which essentially the daughter isotope .. is sublimated from the mother material, which is deposited in a generator which can be of simple construction and a may contain tubular element through which a conduit for the passage of air and the passage of the volatile isotope runs. A special system and a special application of the method is the production of sterile technetium 99m, which is produced by sublimation of Tc ₂ O ₇ 99 from molybdenum 99, which has _{been deposited in the generator as Na 2} MoO ^. The mother isotope can be deposited on the side walls of the generator or preferably on a disk made of glass frit or another carrier which is arranged in the generator. The generator containing the parent isotope is then turned on for 15 to 60 minutes

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2720 ■ Z JO^ /^2720 ■ Z JO ^ / ^

Temperatur von 500° bis 700 ⁰C erhitzt. Das sublimierte radioaktive Material, das aus dem Generator austritt, wird in einem Sammelgefäss gesammelt, während radioaktives Material, das sich in den-kühleren Teilen des Generators ansammelt, von diesen mittels Wasser, Salzlösung, Chlorwasserstoffsäure oder anderen geeigneten Eluierungslösungen fortgewaschen wird.Heated temperature of 500 ° to 700 ⁰ C. The sublimed radioactive material emerging from the generator is collected in a collection vessel, while radioactive material that collects in the cooler parts of the generator is washed away from them using water, saline, hydrochloric acid or other suitable eluting solution.

Radioaktive Isotope werden seit einiger Zeit für die Diagnose und Behandlung von verschiedenen, ärztliche Hilfe erheischenden Zuständen verwendet. Bestimmte Isotope, wie das IsotopRadioactive isotopes have been used for some time for the diagnosis and treatment of various medical needs States used. Certain isotopes, like the isotope

Ψ des Technetiums,weisen eine sehr kurze Halbwertszelt auf, was ihren Transport von dem Ort, an dem sie hergestellt werden, zum Arzt schwierig macht. Um die Verwendung solcher Isotope zu erleichtern, wurden Generatoren für radioaktive Isotope entwickelt, wie sie in den USA-Patentschriften 3 156 532 und 2 942 9^3 veranschaulicht sind. Derartige Generatoren enthalten Kolonnen in Form von Zylindern mit offenen Enden, die in aus Blei oder anderen Abschirmmitteln hergestellten Abschirmbehältern eingepackt sind, und werden so verwendet, dass die Eluierungslösung durch die Kolonne gegossen und das Eluat in einem Behälter gesammelt wird. Gemäss der Arbeitsweise der vorliegenden Erfindung zum Abtrennen von beispiels- Ψ of technetium, have a very short half-life, which makes it difficult to transport them from the place where they are made to the doctor. To facilitate the use of such isotopes, radioactive isotope generators have been developed as illustrated in U.S. Patents 3,156,532 and 2,942,9 ^ 3. Such generators include columns in the form of cylinders with open ends packed in shielding containers made of lead or other shielding agents, and are used so that the eluting solution is poured through the column and the eluate is collected in a container. According to the method of operation of the present invention for the separation of example

fe weise trägerfreiem Technetium 99 wird sein Molybdän-99-Mutterisotop an einer Tonerdesäule adsorbiert, und das Toehterisotop wird mittels Salzlösung oder Chlorwasserstoffsäure eluiert. Das Mutterisotop liegt chemisch entweder in Form von Natriumoder Aluminiummolybdat vor, und das Tochterisotop wird im allgemeinen mittels Salzlösung als Natriumpertechnetat eluiert. Das Eluat aus solchen Generatoren muss, wenn es für medizinische Zwecke verwendet werden soll, vor dem Gebrauch sterilisiert werden. Eine Verbesserung derartiger Generatorsysteme zur Bereitstellung einer sterilen, pyrogenfreien Lösung, die für intravenöse Injektion geeignet ist, ist in den USA-Patentschrift en 3 369 121 und 3 440 423 beschrieben, in denen einfe carrier-free technetium 99 becomes its molybdenum-99 parent isotope adsorbed on a column of alumina, and the isotope of death is eluted with saline or hydrochloric acid. The parent isotope is chemically in the form of either sodium or aluminum molybdate and the daughter isotope generally becomes eluted as sodium pertechnetate using saline. The eluate from such generators must be used if it is to be used for medical purposes Purposes to be used should be sterilized before use. An improvement in such generator systems for providing a sterile, pyrogen-free solution suitable for intravenous injection is disclosed in the United States patent en 3 369 121 and 3 440 423, in which a

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Verfahren und eine Vorrichtung zum Herstellen sterilen, radioaktiven Materials unter Verwendung eines geschlossenen Systems beschrieben werden, das eine Quelle für eine sterile, nicht pyrogene Eluierungslosung, eine Kolonne aus sterilem, eluierbarem, radioaktivem Material und einen sterilen Sammelbehälter enthält. Obwohl das Tonerde-Salzlösung-System zur Bereitstellung eines injizierbaren Produktes in ausgedehntem Umfange verwendet wird, ist es mit zahlreichen Nachteilen behaftet. Solche Generatoren ergeben gelegentlich nur eine niedrige Ausbeute an Technetium 99 oder, was wichtiger ist, lassen einen Durchbruch von Molybdän 99 zu. Gelegentlich wurden auch Probleme im Zusammenhang mit der Eluierung von etwas Tonerde mit dem Produkt beobachtet. —-"Method and apparatus for producing sterile, radioactive Material can be described using a closed system that is a source of sterile, non-existent Pyrogenic elution solution, a column of sterile, elutable, radioactive material and a sterile collection container. Although the alumina-saline system to provide an injectable product is used extensively, it has numerous disadvantages. Such generators occasionally give only a low yield of technetium-99 or, more importantly, leave it alone a breakthrough of molybdenum 99 too. Occasionally were problems related to the elution of some clay with the product have also been observed. —- "

Es wurde gefunden, dass beispielsweise injizierbares Technetium 99^m durch Absublimieren von Tc₂O₇ 99m von Molybdän 99j das als Na₂MoO₂. abgeschieden worden ist, hergestellt werden kann. Unter Anwendung geeigneter Parameter bietet ein Sublimationsverfahren zahlreiche Vorteile. Durch Abscheiden einer ausgewählten Menge von Muttermaterial in der Sublimationsvorrichtung oder dem Generator können Generatoren verschiedener Aktivitäten nach Wunsch hergestellt werden. Durch Kondensieren des Radioisotops, wie Technetium 99m* in einer geringen Menge Flüssigkeit kann eine hohe Aktivität je ml Lösung hergestellt werden. Noch wichtiger ist, dass das Eluierungsmittel frei von Molybdän ist und keine Möglichkeit zu einer Verunreinigung durch Tonerde besteht.It was found that, for example, injectable technetium 99 ^m by subliming Tc ₂ O ₇ 99m from molybdenum 99j that as Na ₂ MoO ₂ . has been deposited, can be produced. Using suitable parameters, a sublimation process offers numerous advantages. By depositing a selected amount of mother material in the sublimation device or generator, generators of various activities can be made as desired. By condensing the radioisotope such as technetium 99m * in a small amount of liquid, a high activity per ml of solution can be produced. More importantly, the eluent is free of molybdenum and there is no possibility of alumina contamination.

Ein zum Herstellen von Isotopen nach dem Sublimationsverfahren geeigneter Generator für radioaktive Isotope kann von einfacher Bauart sein und ein röhrenartiges Element enthalten, durch das eine Leitung für den Durchtritt von Luft und den Durchtritt des flüchtigen Isotops läuft. Das Mutterisotop kann auf den Seitenwänden des Generators oder vorzugsweise auf einem Glasfrittenfilter oder einem anderen Träger abgeschieden werden, der praktisch quer über den Durchschnitt des röhrenartigen Elementes hin angeordnet ist. Das SystemA generator for radioactive isotopes suitable for the production of isotopes by the sublimation process can be of simpler Be of construction and contain a tubular element through which a conduit for the passage of air and the Passage of the volatile isotope is running. The mother isotope can be on the side walls of the generator or preferably deposited on a fritted glass filter or other support practically across the average of the tubular member is arranged towards. The system

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sollte einen freien Luftstrom durch das wirksame, abgeschiedene Mutterisotop erlauben. Für die Sublimation des Isotops kann jede geeignete Heizvorrichtung, wie ein Röhrenofen oder ein Ultrarot-Heizapparat, verwendet werden, wobei dte Heizvorrichtung derart angeordnet ist, dass nicht nur das abgeschiedene wirksame Material, sondern auch die Seitenwände des röhren- . ^rtigen Elementes erhitzt werden, damit vermieden wird, dass das sublimierte Isotop kondensiert, bevor es den Generator verlässt.should allow a free flow of air through the effective, secluded Allow parent isotope. Any suitable heating device, such as a tube furnace or a Ultrared heater, can be used, the heater being arranged so that not only the deposited effective material, but also the side walls of the tubular. ^ real element to be heated to avoid that the sublimated isotope condenses before it leaves the generator.

Für einen Technetium 99m-Generator sind folgende Parameter . geeignet. Der pH-Wert der Molybdän 99-Beschickungslösung, die auf einem Glasfrittenfilter oder einem anderen Träger abgeschieden worden ist, sollte im Bereich von 6 bis 10 liegen; im Idealfalle liegt der pH-Wert so dicht- beim Neutralpunkt wie möglich. Bei niedrigen pH-Werten kann Molybdänchlorid sublimieren und kann mit anderen Salzen, wie Natriumchlorid, den Träger oder andere Teile des Systems verstopfen. Oberhalb eines pH-Wertes von 10 beginnt die Ausbeute abzunehmen. Obwohl Technetium bei 350 °C sublimiert, erwies es sich als vorteilhaft, den Generator auf Temperaturen oberhalb 400 ⁰C zu erhitzen, wobei ein Bereich von 500 ⁰C bis 700 °C bevorzugt ist. Um höchste Ausbeuten zu erzielen, sollte der Generator J50 bis 60 Minuten lang erhitzt werden, und es ψ wurde gefunden, dass im allgemeinen 80 $ des aktiven Materials innerhalb 45 Minuten sublimiert werden.For a Technetium 99m generator the following parameters are. suitable. The pH of the molybdenum 99 feed solution deposited on a fritted glass filter or other support should be in the range of 6 to 10; ideally, the pH value is as close to the neutral point as possible. At low pH levels, molybdenum chloride can sublime and with other salts, such as sodium chloride, can clog the carrier or other parts of the system. The yield begins to decrease above a pH value of 10. Although technetium sublimed at 350 ° C, it proved to be advantageous to heat the generator to temperatures above 400 ⁰ C, with a range of 500 ⁰ C to 700 ° C preferred. In order to achieve high yields, the generator J50 should be heated to 60 minutes, and it was ψ found that, in general, 80 $ of the active material are sublimated within 45 minutes.

Die Erfindung wird anhand der folgenden Zeichnung besser verständlich. Die Figuren der Zeichnung haben die nachstehenden Bedeutungen:The invention can be better understood with reference to the following drawing. The figures of the drawing have the following Meanings:

Die Figur 1 ist ein Seitenaufriss im Querschnitt einer Sublimationsvorrichtung, die zur praktischen Ausführung des erfindungsgemässen Verfahrens verwendet wird. Die Figur 2 ist eine Grundrissansicht, zum Teil im Querschnitt, der Vorrichtung entlang der Linie 2-2 der Figur 1. Die Figur 2 ist eine Grundrissansicht, zum Teil im Querschnitt, der Vorrichtung entlang der Linie ~5-~5 Figure 1 is a side elevation in cross section of a sublimation device used in practicing the method of the present invention. Figure 2 is a plan view, partly in cross section, of the device taken along line 2--2 of Figure 1. Figure 2 is a plan view, partly in cross section, of the device taken along line 5-5

der Figur 1. 209819/0945of Figure 1. 209819/0945

-H--H-

Unter Verwendung der in Figur 1 veranschaulichten Vorrichtung 10 wurden reproduzierbare Ausbeuten an sehr reinem Technetium 99m mit dem erfindungsgemässen Sublimationsverfahren erzielt.Using the apparatus 10 illustrated in FIG. 1, reproducible yields of very pure technetium were obtained 99m achieved with the sublimation process according to the invention.

Folgende Arbeitsweise wurde angewandt. Etwa 10 Millicurie (mCi) Natriummolybdat (Mo-99)-Lösung (im Gleichgewicht mit seinem radioaktiven Tochterisotop Tc-99m), die in etwa 0,1 ml (ml) enthalten sind, werden auf die gesinterte Glasfrittenscheibe 11 gebracht, die an dem einen Ende des röhrenartigen Elementes 32 des radioaktiven Generators 15 angeordnet ist. Wenn die Lösung trocken ist, wird der Generator 13 zusammengebaut. Im Grunde genommen umfasst der Generator 15 ein röhrenartiges Element 12, das durch einen verengten Düsenteil 16 in zwei Kammern 14 und 15 getrennt wird. Das distale Ende I7 des röhrenartigen Elementes 12 ist gleichfalls verjüngt, und vorzugsweise ist ein Kunststoffrohrstück l8 an die Auslassöffnung I9 angeschlossen, die aus dem distalen Ende I7 des röhrenartigen Elementes 12 des Generators I3 herausragt. Das Rohr 18 kann in einen nicht gezeigten Sammelbehälter gebracht werden, um das Eluat nach Beendigung des Sublimationsverfahrens zu sammeln. Die gesinterte Glasfrittenscheibe 11, die als Träger für das Mutterisotop wirkt, befindet sich an dem weiten Ende eines sich erweiternden Rohres 20, das am proximalen Ende 21 des röhrenartigen Elementes 12 angeordnet ist und das auch als Einlassöffnung für die Luft wirkt, welche während des Sublimationsverfahren in den Generator 15 eintritt. Der Durchmesser der Scheibe 11 ist praktisch gleich gross wie der Durchmesser des röhrenartigen Elementes 12 des Generators 13· Die Scheibe 11 und das Rohr 20 werden durch eine mit Gewinde versehene Kappe 22 an dem röhrenartigen Element 12 festgehalten und können als Einheit mit ihm ausgebildet sein. Wie veranschaulicht, steht der Generator 13 derart in dem Rohrofen 30, dass die Kammer 14, welche die Scheibe 11 und das zu sublimierende Isotop enthält, von ihm vollständig umfasst wird und die andere Kammer 15 aus dem Ofen herausragt. Oben auf dem Rohrofen 30 befindetThe following working method was used. About 10 millicuries (mCi) sodium molybdate (Mo-99) solution (in equilibrium with its radioactive daughter isotope Tc-99m), which are contained in about 0.1 ml (ml), are placed on the sintered glass frit disc 11 brought, which is arranged at one end of the tubular element 32 of the radioactive generator 15. When the solution is dry, the generator 13 is assembled. Basically, the generator 15 comprises a tubular element 12 which is separated into two chambers 14 and 15 by a constricted nozzle part 16. The distal The end I7 of the tubular element 12 is also tapered, and preferably a piece of plastic tubing 18 is connected to the outlet opening 19, which extends from the distal End I7 of the tubular element 12 of the generator I3 protrudes. The tube 18 can be brought into a collecting container, not shown, to collect the eluate after completion of the sublimation process. The sintered glass frit disc 11, which acts as a carrier for the parent isotope, is at the far end of an expanding one Tube 20, which is arranged at the proximal end 21 of the tubular element 12 and which also serves as an inlet opening acts on the air entering the generator 15 during the sublimation process. The diameter of the disk 11 is practically the same size as the diameter of the tubular element 12 of the generator 13. The disc 11 and the Tube 20 are retained on tubular member 12 by a threaded cap 22 and can be used as a To be formed with him on unity. As illustrated, the generator 13 is in the tube furnace 30 in such a way that the chamber 14, which contains the disk 11 and the isotope to be sublimated, is completely encompassed by it and the other chamber 15 protrudes from the furnace. Located on top of the tube furnace 30

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sich ein Asbestflausch 35, der hilft, die Kammer 15 kühl zu halten und dadurch die Kondensation des sublimierten Isotops zu erleichtern.an asbestos fluff 35, which helps to keep the chamber 15 cool hold and thereby facilitate the condensation of the sublimated isotope.

Nachdem der Generator 13 zusammengebaut worden ist, wird er in den vorerhitzten Rohrofen j50 gestellt und eine genügende Zeit lang und auf eine ausreichende Temperatur erhitzt, um die gewünschte Sublimation des Isotops zu bewirken. Wie früher angezeigt, ist die Erhitzungsdauer, sobald einmal die Sublimationstemperaturen erreicht worden sind, nur hinsichtlich der Ausbeuten wichtig. Im Falle von Tc 99m werden 80 % des aktiven Materials im allgemeinen innerhalb einer Erhitzungsdauer von 45 Minuten sublimiert. Bei den Versuchen, deren Werte in der Tabelle 1 angegeben sind, wurde der Generator Ij5 2 bis 3 Stunden lang auf eine Temperatur von 650 ° bis 700 ⁰C erhitzt. Es ist erkennbar, dass der Generator 13 an beiden Enden offen ist, damit eine freie Luftströmung durch das abgeschiedene, aktive Mutterisotopenmaterial ermöglicht wird. Wenn gewünscht, kann durch das Rohr l8 an dem distalen Ende I7 des röhrenartigen Elementes 12 ein geringes Vakuum angelegt werden, oder es kann ein geringer Druck durch das Rohr 20 am proximalen Ende 21 des röhrenartigen Elementes 12 angelegt werden.After the generator 13 has been assembled, it is placed in the preheated tube furnace j50 and heated for a time and temperature sufficient to effect the desired sublimation of the isotope. As indicated earlier, once the sublimation temperatures have been reached, the heating time is important only in terms of yields. In the case of Tc 99m, 80 % of the active material is generally sublimed within 45 minutes of heating. In the experiments whose values are given in Table 1, the generator was heated Ij5 2 to 3 hours at a temperature of 650 ° to 700 ⁰ C. It can be seen that the generator 13 is open at both ends so that a free flow of air through the separated, active mother isotope material is made possible. If desired, a slight vacuum can be applied through the tube 18 at the distal end 17 of the tubular element 12, or a slight pressure can be applied through the tube 20 at the proximal end 21 of the tubular element 12.

Das radioaktive Technetium 99m-Material sublimiert aus dem Glasfrittenträger 11 heraus und sammelt sich in der oberen, kühleren Kammer 15 des röhr.enartigen Elementes 1£, das oberhalt des Röhrenofens 30 herausragt, oder passiert die Kammer, das Rohr 18 und gelangt in einen nicht gezeigten Sammelbehälter. Nach der Heizperiode wird der Generator 13 aus dem Rohrofen 30 herausgenommen und auf Raumtemperatur abkühlen gelassen, und das aktive Technetiummaterial wird mittels Wasser, Salzlösung, 6M Chlorwasserstoffsäure, Mischungen derselben oder einer anderen geeigneten Eluierungslösung aus der oberen Kammer 15 des Generators 13 herausgewaschen. Das Technetium wird als das Heptaoxid TcgOy sublimiert und durch die Eluierungslösung in das Pertechnetat TcO₂^ umgewandelt.The radioactive technetium 99m material sublimates out of the glass frit support 11 and collects in the upper, cooler chamber 15 of the tubular element 1 £, which protrudes above the tubular furnace 30, or passes through the chamber, the tube 18 and does not enter one shown collecting container. After the heating season, the generator 13 is removed from the tube furnace 30 and allowed to cool to room temperature and the technetium active material is washed out of the upper chamber 15 of the generator 13 using water, saline, 6M hydrochloric acid, mixtures thereof, or another suitable eluting solution. The technetium is sublimed as the heptaoxide TcgOy and converted into the pertechnetate TcO ₂ ^ by the eluting solution.

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Unter Verwendung von Niehtspalt-Material aus Natriummolybdat. (Molybdän 99) mit Molybdänlösungen wurden bei den angezeigten pH-Werten die folgenden Ergebnisse erhalten:Using sodium molybdate seam-gap material. (Molybdenum 99) with molybdenum solutions, the following results were obtained at the indicated pH values:

•• 7,107.10 Tabtab eile 1hurry 1 Ausbeuteyield Mo 99: Tc 99mMon 99: Tc 99m AngewandtesApplied pH 6 - 6,5pH 6 - 6.5 MoMon sublimier-sublimating %% MO-99, mCiMO-99, mCi 7,107.10 5,455.45 tes Tc 99mtes Tc 99m PH 9PH 9 mCimCi 49,2*49.2 * 1:761:76 5,455.45 0,5 ml0.5 ml 2,72.7 4,9 mg4.9 mg 2,682.68 98,598.5 1:4201: 420 2,682.68 0,5 ml0.5 ml 7,07.0 64,664.6 Bg**Bg ** 0,5 ml0.5 ml 4,54.5 67,767.7 1:30001: 3000 4,9 mg4.9 mg 2,92.9 44,044.0 BgBg 0,5 ml0.5 ml 2,42.4 79,579.5 BgBg 2,53 mg2.53 mg 3,33.3 60,060.0 BgBg 2,02.0 82,782.7 BgBg 1,01.0 49,049.0 BgBg 1,0 ml1.0 ml 1,31.3 42,542.5 1:125001: 12500 7,6 mg7.6 mg 0,890.89

3E Etwas aktives Tc 99m wurde in das an den Wäscher angeschlossene Kunststoffrohr mitgerissen und konnte nicht entfernt werden. Die Prozentausbeute umfasst diese Aktivität nicht.3E Some active Tc 99m was poured into the one attached to the scrubber Plastic pipe torn and could not be removed. The percent recovery does not include this activity.

3E3E Bg bedeutet weniger als 30 Zählungen je Minute oberhalb des Untergrundes durch 0,3175 cm (1/8 inch) starkes Blei hindurch. In Radioaktivität übersetzt, bedeutet dies weniger als 0,006 uCi an Mo 99.3E3E Bg means less than 30 counts per minute above the Underground through 0.3175 cm (1/8 inch) lead. Translated into radioactivity, this means less as 0.006 uCi on Mo 99.

Unter Verwendung von Spaltmaterial in Form des Natriumsalzes wurden, wobei der pH-Wert der angewandten Molybdänlösung 6,8 betrug und der Generator während einer Zeit von 30 Minuten auf eine Temperatur von 550
genden Ergebnisse erhalten:Using fission material in the form of the sodium salt, the pH of the molybdenum solution used was 6.8 and the generator was raised to a temperature of 550 over a period of 30 minutes
get the following results:

auf eine Temperatur von 550 bis 575 ⁰C erhitzt wurde, die fol-was heated to a temperature of 550 to 575 ⁰ C, the fol-

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Tabel

Generatorgenerator TagDay Ausbeute in $Yield in $ A 12 mc.A 12 mc. 00 61,761.7 11 72,172.1 22 71,371.3 33 68,568.5 77th 6262 88th 6969 B 8 mc.B 8 mc. 00 67,667.6 11 72,072.0 C 11 mc.C 11 mc. 00 55,255.2 11 6868 22 60,360.3 33 71,571.5 66th 5858 77th 62,562.5 88th 66,566.5 D l6 mc.D l6 mc. 00 7070 11 62,862.8 22 66,466.4 33 60,560.5 66th 5757 77th 71,471.4

Das Sublimationsverfahren und die Vorrichtung, die hier für die Abtrennung von Technetium 99m von Molybdän 99 beschrieben wurden, können auch für andere Mutter-Tochter-Radionuclidtrennungen angewandt werden, beispielsweise für die Abtrennung von Jod 1^2 (T 1/2 =2,5 Stunden) von Tellur 132 (T 1/2 =
78 Stunden), Indium 113m (T 1/2 = 1,7 Stunden) von Zinn 113 (T 1/2 =118 Tage) und- Cadmium Ulm (T 1/2 = 49 Minuten) von Silber 111 (T 1/2 = 7,5 Tage). Die Sublimationstemperaturen hängen von den speziellen Salzen ab, die in dem System Verwendung finden.The sublimation process and apparatus described here for the separation of technetium 99m from molybdenum 99 can also be used for other mother-daughter radionuclide separations, for example for the separation of iodine 1 ^ 2 (T 1/2 = 2.5 Hours) of Tellurium 132 (T 1/2 =
78 hours), indium 113m (T 1/2 = 1.7 hours) of tin 113 (T 1/2 = 118 days) and cadmium Ulm (T 1/2 = 49 minutes) of silver 111 (T 1/2 = 7.5 days). The sublimation temperatures depend on the particular salts used in the system.

Es ist offensichtlich, dass das erfindungsgemässe Verfahren und die erfindungsgemässe Vorrichtung eine Anzahl von Vorteilen mit sich bringen. So können beispielsweise die Generatoren
in üblicher Weise mit variierenden Mengen an Mutterisotop
beladen werden, damit sich nach Wunsch unterschiedlicheIt is obvious that the method according to the invention and the device according to the invention bring a number of advantages. For example, the generators
in the usual way with varying amounts of parent isotope
can be loaded so that different

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Radioaktivitätsbeträge ergeben. Bei den zur Zeit zur Verfügung stehenden Generatoren wird zur Erzielung der gewünschten Radioaktivität ein verhältnismässig grosses Volumen an Eluat benötigt« während der erfindungsgemässe Generator und das erfindungsgemässe Verfahren eine beträchtliche Begrenzung des Volumens ergeben. Mit den zur Zeit zur Verfügung stehenden Generatoren werden etwa 25 ml Eluierungslösung benötigt, um 85 % des aktiven Tc 99m zu eluieren, während mit dem erfindungsgemässen Generator nur etwa 5 ml benötigt werden« um dieselbe Aktivität zu ergeben. Ausserdem kann durch Sammeln des aktiven Technetiummaterials unter sterilen Bedingungen eine sterile, pyrogenfreie Lösung« die für intravenöse Injizierungen geeignet ist« leicht erhalten werden.Radioactivity amounts result. With the generators currently available, a relatively large volume of eluate is required to achieve the desired radioactivity, while the generator according to the invention and the method according to the invention result in a considerable limitation of the volume. With the generators currently available, about 25 ml of eluting solution are required to elute 85% of the active Tc 99m, while with the generator according to the invention only about 5 ml are needed to produce the same activity. In addition, by collecting the active technetium material under sterile conditions, a sterile, pyrogen-free solution "suitable for intravenous injections" can easily be obtained.

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Claims

1. Apparatus for performing mother-daughter radionuclide separations by sublimation, characterized by

a tubular member with an inlet port at one end for the entry of air during the ί Sublimation process and an outlet port at the other end for the escape of air and volatile Isotope;

one disposed in said tubular member Disc, the diameter of which is practically the same size as the diameter of the tubular element and which as Acts as a carrier for the mother isotope,

one end of the tubular element for the Connection to a collection container is set up for collecting the volatile isotope;

and heating devices arranged to have the tubular member, the carrier and the mother isotope heat to a temperature sufficient to sublime said isotope.

2. Procedure for Performing Parent-Daughter Radionuclide Separations by sublimation, characterized in that one

the parent isotope is deposited in a generator containing a tubular element through which a conduit for the passage of air and the passage of the volatile isotope runs;

heats the generator, which contains the mother isotope, to a temperature sufficient for a sufficient period of time to generate the Sublimate daughter isotope; and

the radioactive isotope material sublimated from the mother isotope collects.

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/M/ M

3. Method of making radioactive, sterile, pyrogen-free Technetium 99m * characterized in that one Molybdenum 99 in equilibrium with its radioactive daughter isotope technetium 99m is deposited in a generator which contains a tube-like element through which a conduit for the passage of air and for the passage of the volatile Isotope runs;

the generator containing the molybdenum 99 for at least 15 minutes heated to a temperature of at least 400 C for a long time while air is passed through the conduit in the generator letsj and

collects the radioactive technetium 99m material sublimated from the molybdenum 99 under sterile conditions.

4. The method according to claim 3 * characterized by the following Steps: making a solution of molybdenum 99 im Equilibrium with its radioactive daughter isotope technetium 99m> said solution having a pH in the range of 6 to 10, and deposition of the called solution in the generator.

5 · The method according to claim 3> * characterized in that one the generator, which contains the molybdenum 99, is heated to a temperature of 500 ° to 700 ° C.

6. The method according to claim j5, characterized in that one the molybdenum solution is deposited on a support practically across the cross-section of the tubular element is arranged.

7. Method of making radioactive, sterile, pyrogen-free Technetium 99m, characterized in that one produces a solution of molybdenum 99 in equilibrium with its radioactive daughter isotope technetium 99m, whereby said solution has a pH of about 7;

209819^0345209819 ^ 0345

separating said solution in a generator containing a tubular element through which runs a conduit for the passage of air and volatile isotope; the molybdenum-containing generator 99 is heated to a Temperator of 500 ° to 700 ⁰ C, while air passing through the conduit in the generator and the lässtj absublimierte of molybdenum 99, radioactive technetium 99m material accumulates under sterile conditions.

8. The method according to claim 7 > characterized in that the solution is deposited on a support which is arranged practically across the cross section of the tubular element.

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