DE2119185A1 - Lump or granular nuclear fuel and the method and device for its manufacture and testing - Google Patents
Lump or granular nuclear fuel and the method and device for its manufacture and testingInfo
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Description
CENTRAL ELECTRICITY GENERATING BOARDCENTRAL ELECTRICITY GENERATING BOARD
London/EnglandLondon / England
Stückiger oder körniger Kernbrennstoff sowie Verfahren und Vorrichtung zu seiner Herstellung und PrüfungLump or granular nuclear fuel and the method and device for its manufacture and testing
Die Erfindung betrifft einen körnigen oder stückigen Kernbrennstoff, wie er in Hochtemperatur-Kernreaktoren verwendet wird, wobei das spaltbare Material mit einem für die gasförmigen Spaltprodukte undurchlässigen Überzug aus pyrolytischem Kohlenstoff versehen und in eine Graphitmatrix eingebettet ist. Die Erfindung bezieht sich insbesondere auf die Prüfung derartiger Brennstoffteilchen, um die Dichtheit des Überzuges gegen ein Durchtreten von gasförmigen Spaltprodukten festzustellen.The invention relates to a granular or lumpy nuclear fuel as used in high-temperature nuclear reactors the fissile material with a coating impermeable to the gaseous fission products pyrolytic carbon is provided and embedded in a graphite matrix. The invention particularly relates to on testing such fuel particles to ensure that the coating is sealed against the passage of gaseous Determine fission products.
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Bei der Betrachtung des Problems der Prüfung derartiger Brennstoffteilchen ist zu berücksichtigen, daß diese Teilchen verhältnismäßig klein sind und daß in Hochtemperatur-Reaktoren, die mit derartigen kohlenstoffbeschichteten Brennstoffteilchen arbeiten, die Brennstoffteilchen in wesentlich größerer Anzahl vorhanden sind als z.B. die Anzahlen der ummantelten Brennelemente, wie sie in früheren Typen von graphitmoderierten, gasgekühlten, bei niedrigeren Temperaturen arbeitenden Reaktoren vorhanden waren, wie z.B. den Magnox-Reaktoren und A.G.R.-Reaktoren. Die Anzahl der Teilchen in der Brennstoffbeschickung eines Hochtemperatur-Reaktors kann in der Größenordnung von 10 Teilchen liegen, und die Genauigkeit der Fehlererfassung muß in einem Bereich liegen, in dem jeweils ein vollständig unbrauchbaresIn considering the problem of testing such fuel particles, it should be borne in mind that these Particles are relatively small and that in high temperature reactors, who work with such carbon-coated fuel particles, the fuel particles to a large extent larger numbers are available than, for example, the numbers of jacketed fuel assemblies, as in earlier Types of graphite-moderated, gas-cooled, lower temperature reactors were available, such as e.g. the Magnox reactors and A.G.R. reactors. The number the particles in the fuel feed to a high temperature reactor can be on the order of 10 particles lie, and the accuracy of the error detection must be in one Area in each of which a completely unusable
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Teilchen aus 10 Teilchen oder sogar aus 10 Teilchen ermittelt wird. Die vorliegende Erfindung sieht deshalb ein Verfahren zur Prüfung derartiger Teilchen vor, wobei das Prüfverfahren eine direkte Beziehung zu der Freisetzung von Spaltgas aus dem Reaktor und zu der oben genannten Meßgenauigkeit hat. Ein weiteres Erfordernis besteht darin, daß die Prüfung durchgeführt werden soll, bevor die Teilchen im Reaktor der Strahlung ausgesetzt werden. Bei einer sehr grossen Anzahl von Teilchen ist es nicht durchführbar, diese zuerst in den Reaktor einzufüllen und dann nach derXstrahlung zu prüfen und fehlerhafte Teilchen auszusondern.Particles from 10 particles or even from 10 particles is determined. The present invention therefore provides a method to test such particles before, the test method having a direct relationship to the release of Cracked gas from the reactor and to the above-mentioned measurement accuracy. Another requirement is that the test should be performed before the particles in the reactor are exposed to radiation. With a very big one Number of particles it is not feasible to put them first in the reactor and then after the radiation to check and reject defective particles.
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Bei der Prüfung vor der Bestrahlung tritt jedoch ein weiteres Problem bei kohlenstoffbeschichteten Brennstoffteilchen auf. Dieses besteht darin, daß zwar die innere pyrolytische Kohlenstoffbeschichtung eine wirksame Einschließung der gasförmigen Spaltprodukte bewirken soll, die Graphitmatrix jedoch bei niedrigen Temperaturen derartige Produkte in der Praxis noch enthält, die dann bei höheren Temperaturen durch das die Matrix bildende Graphit diffundieren.However, when testing prior to irradiation occurs poses another problem with carbon-coated fuel particles. This consists in the fact that the inner pyrolytic carbon coating is an effective containment of the gaseous fission products, the graphite matrix, however, such at low temperatures Products in practice still contains, which then at higher temperatures by the graphite forming the matrix diffuse.
Gemäß der vorliegenden Erfindung wird bei der Herstellung von Kernbrennstoffteilchen für einen Kernreaktor, der mit Brennstoffteilchen arbeitet, die mit einer pyrolytischen Kohlenstoffbeschichtung versehen und von einer äußeren Graphitmatrix umgeben sind, ein Verfahren zur Prüfung der Dichtheit der pyrolytischen Kohlenstoffbeschichtung angewendet, welches daraus besteht, daß man dem Spaltstoff Radium 226 einverleibt und das Teilchen auf eine Temperatur von mindestens 8000C erhitzt, inertes Gas über die Teilchen strömen läßt und das über die Teilchen geströmte Gas auf das Vorhandensein von Radon 222 prüft. Diese Prüfung kann nach der vollständigen Herstellung erfolgen, vorzugsweise ist jedoch die im Rahmen der Prüfung vorzunehmende Erhitzung gleichzeitig eine Erhitzungsstufe bei der Herstellung der Teilchen. Beispielsweise kann es sich um die Erhitzung während der ab-According to the present invention, in the production of nuclear fuel particles for a nuclear reactor that operates with fuel particles provided with a pyrolytic carbon coating and surrounded by an outer graphite matrix, a method for testing the tightness of the pyrolytic carbon coating is used, which consists of: incorporated radium 226 into the fissile material and the particle is heated to a temperature of at least 800 ° C., inert gas is allowed to flow over the particles and the gas which has flowed over the particles is checked for the presence of radon 222. This test can be carried out after production has been completed, but preferably the heating to be carried out in the course of the test is also a heating stage in the production of the particles. For example, it can be the heating during the
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schließenden Verkohlungsstufe "bei der Herstellung der Brennstoff teilchen handeln, wobei diese normalerweise bei Temperaturen von '800° bis 9000C durchgeführt wird. Normalerweise werden die Teilchen jedoch nach der Verkohlung vakuumentgast bei einer Temperatur, die üblicherweise in der Größenordnung von 18000C liegt. Es kann deshalb erfindungsgemäß vorteilhaft sein, die Prüfung beim Erhitzen auf diese Entgasungstemperatur vorzunehmen und nach Durchführung der Prüfung das Vakuum-" entgasen der Teilchen bei dieser Temperatur durchzuführen. Die Schritte der Verkohlung und Entgasung können dadurch kombiniert werden, daß die Teilchen durch einen Ofen gefördert werden, der zwei Heizzonen mit den geeigneten Temperaturen aufweist, z.B. in der ersten Zone 9000C und in der zweiten Zone 1600°C, wobei die Entgasung in einem Gasstrom durchgeführt wird. Die Prüfung kann, wie oben erwähnt, durch Ermittlung des Vorhandenseins von Radon in dem Gasstrom^ durchgeführt werden.act closing carbonization "particles in the manufacture of the fuel, which is normally carried out at temperatures of '800 ° to 900 0 C. Usually the particles are, however, after carbonization vacuum-degassed at a temperature that is typically on the order of 1800 0 C. It can therefore be advantageous according to the invention to carry out the test when heating to this degassing temperature and, after the test has been carried out, to carry out the vacuum "degassing of the particles" at this temperature. The steps of charring and devolatilization can thus be combined so that the particles are conveyed through an oven, which has two heating zones with the appropriate temperatures, for example in the first zone 900 0 C and, in the second zone 1600 ° C wherein the devolatilization in is carried out in a gas stream. The test can, as mentioned above, be carried out by determining the presence of radon in the gas stream ^.
Je höher die Temperatur ist, desto schneller diffundiert das Radon 222 durch den die Matrix bildenden Graphit. Wenn eine verhältnismäßig niedrige Temperatur von 8000C angewendet wird, kann es vorteilhaft sein, die Verzögerung des Prüf prozesses, die durch die von dem Radon für die Diffusion aus den den Kern der Teilchen bildenden Brennstoffkörnern benötigte Zeit verursacht wird, dadurch zu verrin-The higher the temperature, the faster the radon 222 diffuses through the graphite forming the matrix. If a relatively low temperature of 800 ° C. is used, it may be advantageous to reduce the delay in the testing process caused by the time required for radon to diffuse from the fuel grains forming the core of the particles.
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gern, daß man dafür sorg^ daß das Radium an der Oberfläche dieser Brennstoffkörner in dem Teilchenkern angelagert wird, beispielsweise dadurch, daß man das Radium dem Bindemittel zufügt, welches zum gegenseitigen Verbinden der Körner bei der Herstellung des Kernes und beim Sintern verwendet wird. Als Beispiel für ein geeignetes Bindemittel kann ein aus einem Paraffin oder einem Keton bestehendes Bindemittel genannt werden. Vorzugsweise wird jedoch eine Mischung aus Radiumstearat und Aluminiumstearat als Bindemittel verwendet. Die den Teilchen zuzufügende Menge an Radium ist sehr klein. Es sind Meßsysteme verfügbar, mit denen extrem klei-glad to see that the radium is on the surface this fuel grain is deposited in the particle core, for example by adding the radium to the binding agent which is used to bind the grains together used in the manufacture of the core and in sintering. As an example of a suitable binder, an from A binding agent consisting of a paraffin or a ketone can be called. Preferably, however, a mixture of Radium stearate and aluminum stearate are used as binders. The amount of radium to be added to the particles is large small. There are measuring systems available with which extremely small
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ne Mengen von Radon bis zu 10 Curies ermittelt werden können (was nur ein bis zwei Zerfällen pro Stunde entspricht)
Die Menge des dem Brennstoff zuzufügenden Radiums ist deshalb nicht von den Empfindlichkeitsgrenzen der Meßtechnik
bestimmt, sondern von der Zeit, die für die Durchführung der Prüfung zur Verfügung steht, und von den Grenzen, die
durch einen vernünftigen Meßaufwand gegeben sind. Die erforderliche Menge an Radium ist sehr klein, in typischen Fäl--14
ne amounts of radon up to 10 Curies can be determined (which corresponds to only one or two decays per hour). The amount of radium to be added to the fuel is therefore not determined by the sensitivity limits of the measurement technology, but by the time required to carry out the test is available, and of the limits that are given by a reasonable measurement effort. The required amount of radium is very small, in typical cases
len weniger als ein Gewichtsteil pro 10 Gewichtsteile Uran. Diese Menge sollte beim Herstellungsverfahren keine Schwierigkeiten bereiten, eine ausreichende Ventilation vorausgesetzt. len less than one part by weight per 10 parts by weight of uranium. This amount should not cause any difficulties in the manufacturing process, provided there is adequate ventilation.
Die Erfindung richtet sich auch auf einen aus TeilchenThe invention is also directed to one made of particles
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bestehenden Kernbrennstoff, wobei das spaltbare Material mit einer pyrolytischen Kohlenstoffbeschichtung und mit einer äußeren Graphitmatrix umhüllt ist, wobei dem Spaltstoff erfindungsgemäß eine kleine Menge von Radium 226 zugefügt ist. Für einen Uranbrennstoff kann die Radiummenge weniger als 1 Gewichtsteil pro 10 Gewichtsteile Uran betragen. Das Radium kann an der Oberfläche der Spaltstoffkörner angelagert oder in dem Bindemittel für die Spaltstoffkörner enthalten sein.existing nuclear fuel, the fissile material is covered with a pyrolytic carbon coating and with an outer graphite matrix, the fissile material a small amount of radium 226 is added according to the invention. For a uranium fuel, the amount of radium can be be less than 1 part by weight per 10 parts by weight of uranium. The radium can be found on the surface of the fissile material grains attached to or in the binder for the fissile material grains be included.
Der für die Teilchen verwendete Spaltstoff ist typischerweise Uranoxyd oder eine Mischung von Uranoxyd und Thoriumoxyd. Auch andere Stoffe können jedoch verwendet werden, z.B. Urancarbid.The fission material used for the particles is typically uranium oxide or a mixture of uranium oxide and Thorium oxide. However, other substances can also be used, e.g. uranium carbide.
Die Erfindung sieht auch eine Vorrichtung zum Prüfen von für einen Kernreaktor bestimmten Brennsiseoffteilchen der oben genannten Art vor, wobei der Spaltstoff mit einer pyrolytischen Kohlenstoffbeschichtung umhüllt und in einer Graphitmatrix eingebettet ist und Radium 226 enthält. Die Vorrichtung umfaßt erfindungsgemäß eine Vorrichtung zum Heizen der Brenne toffteilchen in einem geschlossenen Ofen auf eine Temperatur von mindestens 8000C, Mittel zum Hindurchleiten eines Inertgases durch den Ofen und durch eine Zerfallskammer, die an ihrem Ausgang ein Filter zum Zurückhalten von radioaktiven festen Zerfallsprodukten von RadonThe invention also provides a device for testing fuel particles of the above-mentioned type intended for a nuclear reactor, the fissile material being encased with a pyrolytic carbon coating and embedded in a graphite matrix and containing 226 radium. The device comprises according to the invention a device for heating the Brenne toffteilchen in a closed furnace to a temperature of at least 800 0 C, means for passing an inert gas through the furnace and through a disintegration chamber, which has a filter for retaining radioactive solid disintegration products at its outlet radon
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enthält, sowie Meßeinrichtungen zum Peststellen des Vorhandenseins derartigen radioaktiven Materials in dem Filter. Dieses Messen erfolgt vorzugsweise mittels eines Zählers, der die von dem auf dem Filter angesammelten Material ausgesendeten Alpha-Teilchen zählt.contains, as well as measuring devices for plaguing the presence such radioactive material in the filter. This measurement is preferably carried out by means of a counter, which counts the alpha particles emitted by the material accumulated on the filter.
Es ist vorteilhaft, die in dem Brennstoff vorhandene Menge an Radium zu prüfen, bevor man das Freiwerden von Radon untersucht. Das in dem Brennstoff vorhandene Radium kann durch Gamma-Strahlenspektroskopie gemessen werden. Um jedoch nicht warten zu müssen, bis das Radon in das Gleichgewicht mit dem Radium gekommen ist (Radon 222 hat eine Halbwertszeit von 3 bis 6 Tagen) kann man die Menge der Radon-Zerfallsprodukte in dem Brennstoff mittels Gamma-Strahlenspektroskopie prüfen, bevor man das Entweichen des Radons mißt.It is beneficial to check the amount of radium present in the fuel before considering the radon release examined. The radium present in the fuel can be measured by gamma ray spectroscopy. To however not having to wait for the radon to equilibrate with the radium (Radon 222 has a half-life from 3 to 6 days) one can determine the amount of radon decay products in the fuel by means of gamma-ray spectroscopy test before measuring the escape of radon.
Für Kalibrierzwecke kann eine zweite Meßschleife mit einer bekannten Radonquelle vorgesehen werden,-wobei das Gas durch die Radonquelle und die Zerfallskammer geleitet wird. Die Radonquelle ist vorteilhafterweise eine Lösung einer bekannten Menge von Radiumchlorid in Chlorwasserstoffsäure derart, daß sich ein pH-Wert von etwa 2 ergibt, wobei man das Gas durch die Lösung perlen läßt, um das Radon freizusetzen. For calibration purposes, a second measuring loop with a known radon source can be provided, whereby that Gas is passed through the radon source and the decay chamber. The radon source is advantageously a solution a known amount of radium chloride in hydrochloric acid such as to give a pH of about 2, where the gas is bubbled through the solution to release the radon.
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Die oben beschriebene Methode und Vorrichtung ergibt eine zerstörungsfreie Prüftechnik zum Prüfen der Dichtheit der Teilchenbeschichtungen gegen das Freiwerden von gasförmigen Spaltprodukten, und ein besonderer Vorteil besteht darin, daß der Test, falls gewünscht, nach dem Zusammenfassen der Teilchen zu größeren Kompakteinheiten durchgeführt werden.The method and device described above result in a non-destructive testing technique for testing the tightness the particle coatings against the release of gaseous fission products, and there is a particular advantage in that the test is carried out after the particles have been grouped into larger compact units, if desired will.
Eine Ausführungsform der Erfindung wird im folgenden näher erläutert anhand der Zeichnung, die schematisch eine Prüfvorrichtung zum Prüfen größerer Einheiten von Brennstoff teilchen zeigt.An embodiment of the invention is explained in more detail below with reference to the drawing, which schematically shows a Test device for testing larger units of fuel particles shows.
Die Herstellung von Brennstoffteilchen für gasgekühlte Hochtemperatur-Kernreaktoren ist bekannt und im folgenden werden deshalb nur diejenigen Merkmale des Herstellungsverfahrens angegeben, die im Zusammenhang mit der erfindungsgemäßen Prüfung auf Dichtheit der Beschichtung von Bedeutung sind. Die Teilchen haben einen inneren Kern aus gepreßtem pulverförmigem Spaltstoff, üblicherweise Uranoxyd, obwohl auch andere Stoffe wie z.B. Urancarbid oder Oxydoder Carbidmischlingen verwendet werden können. Die Körner des Materials werden mit einem Bindemittel miteinander verbunden, und es ist im Rahmen der Erfindung bevorzugt, eine Mischung von Radiumstearat und Aluminiumstearat als Binde-The manufacture of fuel particles for high temperature gas cooled nuclear reactors is known and hereinafter are therefore only given those features of the manufacturing process in connection with the invention Testing for tightness of the coating are important. The particles have an inner core made of Pressed pulverulent fissile material, usually uranium oxide, although other substances such as uranium carbide or oxide or Carbide mixes can be used. The grains of the material are bound together with a binding agent, and it is preferred within the scope of the invention to use a mixture of radium stearate and aluminum stearate as binding
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mittel zu verwenden. Der Kern sollte porös sein, und dies kann dadurch erreicht werden, daß man den Kern aus U-zOo herstellt und dieses dann nach dem Verbinden der Körner mit dem Bindemittel zu UOp reduziert. Durch dieses Verfahren erhält die Oberfläche der Körner einen Radium enthaltenden Überzug. Den Kern umgibt eine Schicht aus pyrolytischem Kohlenstoff, der die erforderliche Sperre für die gasförmigen Spaltprodukte bei den Arbeitstemperaturen des Reaktors bilden muß. Außerhalb der .pyrolytisehen Kohlenstoffschicht und gegebenenfalls über einer Zwischenschicht befindet sich eine äußere Schicht aus Matrixgraphit, die gebildet wird durch einen Verkohlungsprozeß bei einer Temperatur von 800° bis 9000C. Bei der Herstellung werden die Teilchen nach dieser Verkohlung auf eine Temperatur von normalerweise 18000C erhitzt und vakuumentgast.medium to use. The core should be porous and this can be achieved by making the core from U-zOo and then reducing it to UOp after bonding the grains with the binder. This process gives the surface of the grains a coating containing radium. The core is surrounded by a layer of pyrolytic carbon, which must form the necessary barrier for the gaseous fission products at the operating temperatures of the reactor. Outside the .pyrolytisehen carbon layer and optionally an intermediate layer is an outer layer of matrix graphite, which will be formed by a carbonization process at a temperature of 800 ° to 900 0 C. In the production of the particles according to this carbonization at a temperature of usually 1800 0 C heated and vacuum degassed.
Die in der Zeichnung dargestellte Vorrichtung zum Prüfen von Kompakteinheiten 10 des Kernbrennstoffes umfaßt einen geschlossenen rohrförmigen Ofen 11, bei dem es sich entweder um den Ofen zum Erhitzen der Einheiten für den Verkohlungsprozeß oder um den Ofen zum Erhitzen der Teilchen vor dem Entgasen handelt. Mittels einer Pumpe 12 wird Inertgas durch eine Leitung 13 in denOfen und durch eine Leitung 14 aus dem Ofen heraus zu einer Zerfallskammer 15 gefördert. Dieses Inertgas (bei dem es sich um jedes be-The apparatus shown in the drawing for testing compact units 10 of the nuclear fuel comprises a closed tubular furnace 11, which is either the furnace for heating the units for the Charring process or the furnace for heating the particles before degassing. By means of a pump 12 is Inert gas through a line 13 into the furnace and through a Line 14 conveyed out of the furnace to a disintegration chamber 15. This inert gas (which is any
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liebige Gas handeln kann, welches nicht mit den Teilchen oder mit den Werkstoffen der Vorrichtung reagiert) führt jedes Radon 222, welches beim Erhitzen aus den Brennstoffteilchen entweicht, mit sich. Dieses Radon zerfällt in der Zerfallskammer 15, und die radioaktiven festen Zerfallsprodukte des Radons werden am Ausgang der Kammer durch ein Filter 16 gefiltert (vorteilhafterweise ein Membranfilter bzw. zirkulierendes Zellulose-Acetatfilter) und das Vorhandensein dieser Produkte im Filter wird mit einem Alpha-Teilchenzähler 17 festgestellt (z.B. einem Silicium-Festkörperdetektor mit Oberflächensperrschicht), der die Alpha-Teilchen, die von dem auf dem Filter angesammelten Material emittiert werden, zählt. Das Zählergebnis wird von einem Anzeigegerät 18 angezeigt. Jedes Entweichen von Radon zeigt einen Fehler in der pyrolytischen Kohlenstoffbeschichtung an, und somit ist das Zählergebnis ein Maß für den Anteil von nicht einwandfreien Beschichtungen der geprüften ψ Teilchen.Any gas that does not react with the particles or with the materials of the device carries with it every radon 222 that escapes from the fuel particles when heated. This radon decays in the decay chamber 15, and the radioactive solid decay products of the radon are filtered at the exit of the chamber through a filter 16 (advantageously a membrane filter or circulating cellulose acetate filter) and the presence of these products in the filter is measured with an alpha particle counter 17 detected (e.g. a silicon solid-state detector with a surface barrier) that counts the alpha particles emitted by the material accumulated on the filter. The counting result is displayed by a display device 18. Every escape of radon indicates a defect in the pyrolytic carbon coating, and the counting result is therefore a measure of the proportion of imperfect coatings on the ψ particles tested.
Für Kalibrierzwecke ist eine bekannte Radonquelle vorgesehen, bestehend aus einem Gefäß 20 mit einer bekannten Menge an Radiumchlorid in einer wässrigen Lösung, die so viel Chlorwasserstoffsäure enthält, daß sich ein pH-Wert von etwa 2 ergibt. Die Chlorwasserstoffsäure dient dazu, das Radiumchlorid in Lösung zu halten. Mittels VentilenFor calibration purposes, a known radon source is provided, consisting of a vessel 20 with a known one Amount of radium chloride in an aqueous solution containing enough hydrochloric acid to achieve a pH of about 2 results. The hydrochloric acid serves to keep the radium chloride in solution. By means of valves
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kann der Gasstrom so gelenkt werden, daß er durch die Radiumchlorid-Lösung perlt, um das Radon freizusetzen. Für die Kalibrierung strömt das Gas durch das Gefäß 20 und in die Zerfallskammer 15» in der das Radon zerfällt und mit dem Zähler 17 gemessen wird.the gas flow can be directed so that it passes through the radium chloride solution pearls to release the radon. For calibration, the gas flows through the vessel 20 and into the decay chamber 15 »in which the radon decays and with the counter 17 is measured.
Es ist vorteilhaft, die Radiummenge in den Brennstoffteilchen zu prüfen, "bevor man das Entweichen von Radon mißt, Dies kann durch Gamma-Strahlenspektroskopie geschehen. Als Verfeinerung kann man so vorgehen, daß man die Menge der Radon-Zerfallsprodukte ebenfalls durch Gamma-Strahlenspektroskopie feststellt. Hierdurch vermeidet man die Notwendigkeit, zu warten, bis das Radon in das Gleichgewicht mit dem Radium gekommen ist.It is advantageous to check the amount of radium in the fuel particles "before measuring the escape of radon. This can be done by gamma-ray spectroscopy. As a refinement, one can proceed in such a way that the amount of radon decay products is also determined by gamma-ray spectroscopy . in this way one avoids the need to wait, has come up the Ra do in equilibrium with the radium.
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