DE2100033A1 - Terephthalic acid purificn - by catalytic hydrogenation - Google Patents

Terephthalic acid purificn - by catalytic hydrogenation

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DE2100033A1 DE19712100033 DE2100033A DE2100033A1 DE 2100033 A1 DE2100033 A1 DE 2100033A1 DE 19712100033 DE19712100033 DE 19712100033 DE 2100033 A DE2100033 A DE 2100033A DE 2100033 A1 DE2100033 A1 DE 2100033A1
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Rolf Dr. 6800 Mannheim; Nienburg Hans Jürgen Dr.; Eisfeld Wolfgang Dr.; 6700 Ludwigshafen; Wache Harro Dr. 6701 Fußgönheim Platz
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Badische Anilin and Sodafabrik AG
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Abstract

Crude terephthalic acid is purified by dissolving it at moderately elevated temp. in N-methyl pyrrolidone followed by treatment of the soln. with H2 in the presence of a noble metal contg. catalyst at normal press. andmoderately elevated temp. The terephthalic acid is pptd. out of soln. after sepn. of the catalyst. A suitable catalyst is Pd/charcoal. The process is partic. suitable for purifying acid contg. 4-carboxybenzaldehyde as the main impurity.

Description

Verfahren zur Gewinnung von reiner Terephthalsäure Es ist bekannt, daß man durch Auflösen von roher, zum Beispiel durch Luftoxydation aus p-Xylol gewonnener Terephthalsäure in einem basischen organischen Lösungsmittel, Behandeln der Lösung mit einem festen Adsorptionsmittel, zum Beispiel Aktivkohle, und Ausfällen Terephthalsäure reinigen kann. Als geeignete basische Lösungsmittel sind in der Literatur zum Beispiel Pyridin, Alkylpyridine, Dimethylformamid, Dimethylacetamic, N-Formylmorpholin, N-Formylpiperidin, N-Methylpyrrolidon, X,3-Dimethylpyrrolidon, N-Methylpiperidon, N-Methylcaprolactam und N-Methylpyrrolidon aufgeführt.Process for obtaining pure terephthalic acid It is known that one obtained by dissolving crude, for example by air oxidation from p-xylene Terephthalic acid in a basic organic solvent, treating the solution with a solid adsorbent, for example activated carbon, and precipitating terephthalic acid can clean. Suitable basic solvents are, for example, in the literature Pyridine, alkylpyridines, dimethylformamide, dimethylacetamic, N-formylmorpholine, N-formylpiperidine, N-methylpyrrolidone, X, 3-dimethylpyrrolidone, N-methylpiperidone, N-methylcaprolactam and N-methylpyrrolidone.

Ein anderes bekanntes Verfahren zur Reinigung von Terephthalsäure besteht darin, daß man die rohe Terephthalsäure in wäßriger Lösung hydriert. Bei der Reinigung von Terephthalsäure durch katalytische Hydrierung in wäßriger Lösung muß zum Erreichen einer ausreichenden Löslichkeit der Terephthalsäure bei sehr hohen Temperaturen, beispielsweise 250 bis 2800C, und erhöhtem Druck zum Aufrechterhalten der flüssigen Phase gearbeitet werden. Wegen der hohen Korrosivität der Lösung müssen Apparaturen aus Titan verwendet werden.Another known method for purifying terephthalic acid consists in hydrogenating the crude terephthalic acid in aqueous solution. at the purification of terephthalic acid by catalytic hydrogenation in aqueous solution must to achieve a sufficient solubility of terephthalic acid at very high Temperatures, for example 250 to 2800C, and elevated pressure to maintain the liquid phase can be worked. Because of the high corrosiveness of the solution Titanium apparatus can be used.

Während man bei der zuerst genannten- Methode der Reinigung von Terephthalsäure durch Adsorption unter Anwendung basischer organischer Lösungsmittel mit einfachen drucklosen Apparaturen auskommt, aber nur eine Terephthalsäure geringer Reinheit erhält, d.h. die so hohe Anteile an 4-Carboxybenzaldehyd als Verunreinigung enthält, daß man sie nicht ohne weiteres der Direktveresterung zuführen kann, wird bei Hydrieren der wäßrigen Lösung von Terephthalsäure zwar eine bessere Qualität erhalten, Jedoch ist das Verfahren technisch zu aufwendig.While the first-mentioned method of purifying terephthalic acid by adsorption using basic organic solvents with simple pressureless apparatus gets by, but only a terephthalic acid of low purity which contains such a high proportion of 4-carboxybenzaldehyde as an impurity, the fact that they cannot be fed directly to the direct esterification process becomes apparent in the case of hydrogenation the aqueous solution of terephthalic acid obtained a better quality, however the process is technically too complex.

-Es wurde nun gefunden, daß man diese Nachteile vermeidet und auf einfache Weise aus roher Terephthalsäure eine reine Terephthalsäure erhält, die ftir die Direktveresterung geeignet ist, wenn man die rohe Terephthalsäure bei mäßig erhöhter Temperatur in N-Methylpyrrolidon auflast, diese Lösung in Gegenwart von edelmetallhaltigen Hydrierungskatalysatoren bei Normaldruck oder mäßig erhöhtem Druck mit Wasserstoff behandelt und die Terephthalsäure aus der Lösung nach Abtrennung des Katalysators ausfällt.-It has now been found that these disadvantages can be avoided and on simple way from raw terephthalic acid a pure one Terephthalic acid which is suitable for direct esterification when one uses the crude terephthalic acid at a moderately elevated temperature in N-methylpyrrolidone, this solution in the presence of noble metal-containing hydrogenation catalysts at normal pressure or moderately increased Pressure treated with hydrogen and the terephthalic acid from the solution after separation of the catalyst fails.

Vorteilhaft verwendet man N-Methylpyrrolidon als Lösungsmittel, das nicht mehr als 2 Gewichtsprozent Wasser enthält. Bei der Durchführung des Verfahrens wird eine rohe Terephthalsäure in Mengen von 5 bis 25 Gewichtsprozent in N-Methylpyrrolidon, das etwa 1 Gewichtsprozent Wasser enthält, aufgelöst und in einem Rührgefäß mit einer Suspension des Katalysators versetzt. Bei der Wasserstoffbehandlung wird die Katalysatorsuspension durch ständiges Rühren in gleichbleibender Verteilung in der Lösung erhalten.It is advantageous to use N-methylpyrrolidone as the solvent, the contains no more than 2 percent water by weight. When carrying out the procedure is a crude terephthalic acid in amounts of 5 to 25 percent by weight in N-methylpyrrolidone, which contains about 1 percent by weight of water, dissolved and in a stirred vessel with a suspension of the catalyst is added. In the case of hydrogen treatment, the Catalyst suspension by constant stirring in a constant distribution in the Get solution.

Das Verfahren kann aber auch kontinuierlich ausgeführt werden, indem man zum Beispiel die Lösung in einem Rieselturm im Gleichstrom oder Gegenstrom mit dem für die Hydrierung erforderlichen Wasserstoff über den festangeordneten Katalysator leitet.However, the process can also be carried out continuously by for example, the solution is in a trickle tower in cocurrent or countercurrent the hydrogen required for the hydrogenation via the fixed catalyst directs.

Das Verfahren der katalytischen Hydrierung von Terephthalsäure in N-Methylpyrrolidon wird bei erhöhter Temperatur unter Verwendung üblicher Hydrierkatalysatoren und Wasserstoff und zumeist ohne Anwendung von Überdruck ausgeführt. Die Trennung der hydrierten Lösung vom Hydrierkatalysator erfolgt zum Beispiel durch eine einfache Filtration, und die Gewinnung der gereinigten Terephthalsäure aus der Lösung kann man durch Kristallisation bei Abkühlung oder durch Fällung mit Wasser erreichen. Überraschenderweise wird das N-Methylpyrrolidon selbst nicht hydriert.The process of catalytic hydrogenation of terephthalic acid in N-methylpyrrolidone is produced at elevated temperature using conventional hydrogenation catalysts and hydrogen and mostly carried out without the application of excess pressure. The separation the hydrogenated solution from the hydrogenation catalyst takes place, for example, by a simple Filtration, and the recovery of the purified terephthalic acid from the solution can can be achieved by crystallization on cooling or by precipitation with water. Surprisingly, the N-methylpyrrolidone itself is not hydrogenated.

Nach dem Verfahren der Erfindung kann man besonders vorteilhaft eine rohe Terephthalsäure reinigen, die 4-Carboxybenzaldehyd ala Hauptverunreinigung enthält und zum Beispiel durch bromidaktivierte Luftoxydation von p-Xylol hergestellt worden lat.According to the method of the invention can be particularly advantageous a Purify raw terephthalic acid, the 4-carboxybenzaldehyde ala major contaminant and produced, for example, by bromide-activated air oxidation of p-xylene been lat.

Die hydrierende Behandlung in N-Methylpyrrolidon wird im allgemeinen bei 40 bis 1500C, vorzugsweise bei 50 bis 120 0C, insbesondere bei 90°C, vorteilhaft entsprechend der Löslichkeit der Terephthalsäure bei der betreffenden Temperatur in nahezu gesättigter Lösung ausgeführt. Man arbeitet in Gegenwart der üblichen für die katalytische Hydrierung geeigneten Katalysatoren, vorzugsweise edelmetallhaltigen Katalysatoren, die vorteilhaft auf einem Träger, zum Beispiel auf A-Kohle, angeordnet sind. Geeignet sind Katalysatoren, die 0,01 bis 5,0 Gewichtsprozent, zum Beispiel 0,1 bis 1,0 Gewichtsprozent, Palladium enthalten.Hydrogen treatment in N-methylpyrrolidone is generally used at 40 to 1500C, preferably at 50 to 120 ° C, in particular at 90 ° C, advantageous corresponding to the solubility of terephthalic acid at the temperature in question carried out in almost saturated solution. You work in the presence of the usual suitable catalysts for the catalytic hydrogenation, preferably those containing noble metals Catalysts which are advantageously arranged on a carrier, for example on activated carbon are. Suitable are catalysts that are 0.01 to 5.0 percent by weight, for example Contains 0.1 to 1.0 percent by weight, palladium.

Bei der Hydrierung werden die störenden Verunreinigungen der rohen Terephthalsäure reduziert. Das 4-Carboxybenzaldehyd als Hauptverunreinigung wird dabei in Hydroxymethylbenzoesäure und/oder Toluolsäure übergeführt. Diese Stoffe kristallisieren im Gegensatz zu dem 4-Carboxybenzaldehyd nicht mehr mit der Säure zusammen aus. Nach Abtrennen des Katalysators bei Hydriertemperatur durch Filtration versetzt man das Hydriergemisch mit Wasser, zum Beispiel bis die Lösung daran etwa 50prozentig ist, zur Ausfällung der gereinigten Terephthalsäure.In the hydrogenation, the troublesome impurities are the crude Reduced terephthalic acid. The 4-carboxybenzaldehyde is used as the main impurity converted into hydroxymethylbenzoic acid and / or toluic acid. These substances In contrast to 4-carboxybenzaldehyde, they no longer crystallize with the acid together from. After the catalyst has been separated off by filtration at the hydrogenation temperature the hydrogenation mixture is mixed with water, for example until the solution is about 50 percent is used to precipitate the purified terephthalic acid.

Eine andere Ausführungsform besteht darin, daß man die Terephthalsäure aus der Lösung ausfällt, indem man die Lösung 0 auf 10 bis 30°C abkühlt und das dabei ausfallende Addukt aus 1 Mol Terephthalsäure und 2 Mol N-Methylpyrrolidon mit Wasser in die Komponenten zerlegt. Zur raschen Entfernung von Lösungsmittelresten kann mit verdünnter Säure, zum Beispiel mit 5-prozentiger Salzsäure, nachgewaschen werden. Die so erhaltene Terephthalsäure enthält meist weniger als 5 ppm 4-Carboxybenzaldehyd und ist zur Direktveresterung mit Äthylenglykol geeignet.Another embodiment consists in that the terephthalic acid precipitates out of the solution by cooling the solution 0 to 10 to 30 ° C and that precipitating adduct of 1 mol of terephthalic acid and 2 mol of N-methylpyrrolidone decomposed into the components with water. For the quick removal of solvent residues can be rewashed with dilute acid, for example with 5 percent hydrochloric acid will. The terephthalic acid obtained in this way usually contains less than 5 ppm 4-carboxybenzaldehyde and is suitable for direct esterification with ethylene glycol.

Beispiel Ein Lösung von 18,5 g Terephthalsäure mit 1700 ppm 4-Carboxybenzaldehyd in 100 g N-Methylpyrrolidon mit 1,01 Gewichtsprozent Wasser wird bei 90°C 30 Minuten lang in Gegenwart von 1,85 g Katalysator, der 1,0 Gewichtsprozent Palladium auf A-Kohle enthält, mit 1,0 1 Wasserstoff pro Stunde begast. Nach Abfiltrieren des Katalysators wird die Terephthalsäure durch Zugabe von 100 g Wasser ausgefällt. Sie enthält nur 5 ppm 4- Carboxybenzaldehyd Behandelt man dieselbe Terephthalsäure unter gleichen BedlngunE bei 90°C in N-Methylpyrrolidon mit einer A-Kohle ohne Palladium Zusatz und fällt die reine Terephthalsäure wie oben beschrieber aus, so enthält sie noch 510 ppm 4-Carboxybenzaldehyd. Example A solution of 18.5 g of terephthalic acid with 1700 ppm of 4-carboxybenzaldehyde in 100 g of N-methylpyrrolidone with 1.01 percent by weight of water is at 90 ° C for 30 minutes long in the presence of 1.85 g Catalyst that is 1.0 percent by weight Contains palladium on activated carbon, gassed with 1.0 l of hydrogen per hour. After filtering off of the catalyst, the terephthalic acid is precipitated by adding 100 g of water. It contains only 5 ppm 4-carboxybenzaldehyde if the same terephthalic acid is treated under the same conditions at 90 ° C in N-methylpyrrolidone with an activated carbon without palladium Addition and if the pure terephthalic acid precipitates as described above, it contains they still have 510 ppm of 4-carboxybenzaldehyde.

Claims (2)

Patentansprüche Claims I ß Verfahren zur Gewinnung von reiner Terephthalsäure aus roher Terephthalsäure durch katalytische Hydrierung in Lösung, dadurch gekennzeichnet, daß man die rohe Terephthalsäure bei mäßig erhöhter Temperatur in N-Methylpyrrolidon auflöst, diese Lösung in Gegenwart von edelmetallhaltigen Hydrierungskatalysatoren bei Normaldruck oder mäßig erhöhtem Druck mit Wasserstoff behandelt und die Terephthalsäure aus der Lösung nach Abtrennung des Katalysators ausfällt. I ß Process for the production of pure terephthalic acid from crude Terephthalic acid by catalytic hydrogenation in solution, characterized in that that the crude terephthalic acid at a moderately elevated temperature in N-methylpyrrolidone dissolves this solution in the presence of noble metal-containing hydrogenation catalysts Treated with hydrogen at normal pressure or moderately increased pressure and terephthalic acid precipitates from the solution after separation of the catalyst. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man als Lösungsmittel N-Methylpyrroldion verwendet, das nicht mehr als 2 Gewichtsprozent Wasser enthält.2. The method according to claim 1, characterized in that as Solvent N-methylpyrroldione used, which does not exceed 2 percent by weight Contains water.
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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2459220A1 (en) * 1979-06-21 1981-01-09 Mitsubishi Gas Chemical Co Terephthalic acid purificn. - by dissolving in water and then hydrogenating and recrystallising in presence of alkaline material
EP0636600A4 (en) * 1993-02-12 1995-07-05 Mitsui Petrochemical Ind PROCESS FOR PURIFYING AN AROMATIC DICARBOXYLIC ACID.

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* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
FR2459220A1 (en) * 1979-06-21 1981-01-09 Mitsubishi Gas Chemical Co Terephthalic acid purificn. - by dissolving in water and then hydrogenating and recrystallising in presence of alkaline material
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