DE2036848A1 - Process for the production of synthesis gas - Google Patents

Process for the production of synthesis gas

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Constant Pierre Marie Brunssum Koenders Heinncus Aleidus Antonius Geleen Sadee, (Niederlande) COIb 2 10
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Stamicarbon N V , Heerlen (Nieder lande)
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    • C01B3/00—Hydrogen; Gaseous mixtures containing hydrogen; Separation of hydrogen from mixtures containing it; Purification of hydrogen
    • C01B3/02—Production of hydrogen or of gaseous mixtures containing a substantial proportion of hydrogen
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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Description

Die Erfindung betrifft die Verbrennung von methanhaltigen Gasgemischen in einer Brennkraftmaschine mit Funkenzündung, wobei von der Maschine mechanische Energie zusammen mit Synthesegas als Auspuffgas erhalten wird.The invention relates to the combustion of methane-containing gas mixtures in an internal combustion engine with spark ignition, with mechanical energy from the machine together with synthesis gas is obtained as exhaust gas.

Die gemeinsame Erzeugung von kinetischer Energie und Synthesegas durch ein solches Verfahren ist bekannt, und es wurden bisher verschiedene Verfahren beschrieben, um die optimale Erzeugung TOn Energie und Gas zu erhalten. Das Synthesegas, das eine Mischung von Kohlenmonoxyd und Wasserstoff ist, ist ein wertvolles $>rodukt und kann in zahlreichen chemischen Syntheseverfahren verwendet werden. Üblicherweise wird als methanhaltiges Gas Erdgas verwendet, das je nach seiner Herkunft 65 bis 99 Vol.-?» Methan enthält, der Rest besteht aus einem Gemisoh, das z.B. andere Kohlenwasserstoffgase, Kohlendioxyd, schwefelhaltige Gase und Stickstoff enthält.The joint generation of kinetic energy and synthesis gas by such a process is known and heretofore have been various methods are described in order to obtain the optimal generation of TOn energy and gas. The synthesis gas that A mixture of carbon monoxide and hydrogen is a valuable product and can be used in numerous chemical synthesis processes be used. Usually called methane Gas Natural gas is used, which, depending on its origin, is 65 to 99 vol.? » Contains methane, the rest consists of a Gemisoh, e.g. other hydrocarbon gases, carbon dioxide, sulphurous gases and contains nitrogen.

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Ziel der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch unvollständige Verbrennung von Methan in einer Brennkraftmaschine, mit einer hohen Ausbeute an Wasserstoff und Kohlenmonoxyd und unter Vermeidung von Rußbildung.The aim of the invention is a process for the production of synthesis gas due to incomplete combustion of methane in an internal combustion engine, with a high yield of hydrogen and carbon monoxide and avoiding soot formation.

Ein weiteres Ziel der Erfindung ist ein solches Verfahren, bei dem eine unzulässig schnelle Druckzunahme und ein unzulässig hoher Druck während der Verbrennung vermieden wird, sowohl beim Starten als auch im Normalbetrieb der Maschine.Another object of the invention is such a method in which an impermissibly rapid pressure increase and an impermissible high pressure during combustion is avoided, both when starting and during normal operation of the engine.

Ein weiteres Ziel der Erfindung ist ein Verfahren zur Herstellung von Synthesegas durch unvollständige Verbrennung von Erdgas in einer Brennkraftmaschine, ohne daß es nötig ist, die Maschine mit sauerstoffangereicherter luft zu starten. Another object of the invention is a method of manufacture of synthesis gas through incomplete combustion of natural gas in an internal combustion engine without it being necessary to start the machine with oxygen-enriched air.

Die Schwierigkeiten beim Betrieb einer Brennkraftmaschine mit einem solchen Gas sind z.B. in "British Chemical'Engineering" 8, Hr. 6, Juni 1963, beschrieben, wo das Gleichgewicht zwischen der bei der Verbrennung erzeugten Wärmeenergie und der unvollständigen Verbrennung, die notwendig ist, um CO und H2 im Auspuffgas zu erhalten, als Punktion des Op/CH.-Verhältnisses des : zugeführten Gases diskutiert wird. Bei sogenannten Zweikomponen-? ten-Brennstoffmaschinen ("dual-fuel"-Maschinen) wurde festge- ; stellt, daß die Zusammensetzung, die beim Starten zugeführt werden muß, verschieden sein sollte von der, die während des Dauerbetriebs der Maschine zugeführt wird. Eine solche Maschine sollte z.B. mit Dieselbrennstoff gestartet werden» der dann nach und nach durch Methan oder ein methanhaltiges Gas ersetzt wird, bis die Maschine ins Stocken gerät, und wenn dieser kritische Punkt erreioht ist, wird eine allmählich wachsende Menge von Sauerstoff zugeführt, um die Verbrennung zu beschleunigen, bis das erforderliohe Gemisch erreioht ist. Ein ähnliohee Verfahren wird zum Abstellen der Maschine verwendet«The difficulties in operating an internal combustion engine with such a gas are for example in "British Chemical'Engineering" 8, Mr. 6, June 1963, where the balance between the thermal energy generated during combustion and the incomplete combustion necessary to maintain CO and H 2 in the exhaust gas is discussed as a puncture of the Op / CH. Ratio of the: supplied gas will. With so-called two-component? ten-fuel machines ("dual-fuel" machines) was fixed ; states that the composition which must be supplied at start-up should be different from that which is supplied during continuous operation of the machine. Such a machine should be started with diesel fuel, for example, which is then gradually replaced by methane or a methane-containing gas until the machine comes to a standstill, and when this critical point is reached, a gradually increasing amount of oxygen is added to the to accelerate combustion, is erreioht to the erf orderliohe mixture. A similar procedure is used to turn off the machine «

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World Petroleum Congress", 1963 beschrieben. Um einen Flammen- " rückschlag beim Start zu vermeiden, wird die Maschine mit einem Gemisch von Erdgas und Luft gestartet, wobei die Luft nach und nach durch Sauerstoff ersetzt -wird. Um weiterExplosionen in der Ansaugleitung zu vermeiden, ist es notwendig, das Erdgas und den Sauerstoff getrennt durch verschiedene Leitungen zuzuführen. Dies hat Schwierigkeiten zur Folge, die geeignete Mischung der Gaskomponenten in den Maschinenzyiindern zu erhalten, was den praktischen Bereich der Mischungsverhältnisse einschränkt. Es wurden deshalb bisher niedrige Drehzahlen von 500 bis 650 U/min, für wünschenswert gehalten, um eine ausreichende Durchmischung ' und eine genügende Induktionszeit zu sichern, um maximale Ausgangsleistung für jede Zusammensetzung des Auspuffgase zu erhalten. World Petroleum Congress ", 1963. In order to avoid a flashback at start-up, the machine is equipped with a Mixture of natural gas and air started, the air gradually being replaced by oxygen. To continue explosions in the To avoid a suction line, it is necessary to supply the natural gas and the oxygen separately through different lines. This results in difficulties in obtaining the appropriate mixture of the gas components in the machine cylinders, which the limits the practical range of mixing ratios. Therefore, so far, low speeds of 500 to 650 rpm have been used, considered desirable to ensure sufficient mixing and induction time to achieve maximum output power for each composition of the exhaust gases.

Es wurde jetzt gefunden, daß bei zugeführten Gasen in einem bestimmten Bereich des Mischungsverhältnisses von Methan, Sauerstoff und Stickstoff.Maschinen mit Funkenzündung mit einem solchen Gemisch betrieben werden können, um optimale Energie und Synthesegas als Auspuffprodukt zu liefern, und daß sie weiter mit einem zugeführten Gas von im wesentlichen konstanter Zusammensetzung vom Starten der Maschine an betrieben werden können. Weiter sind erfindungsgemäß Einrichtungen vorgesehen, die sicher- | stellen, daß ein Gasgemisch von konstanter Zusammensetzung der Maschine zugeführt wird. In einer weiteren erfindungsgemäßen Ausführungsform sind Einrichtungen vorgesehen zum Ansaugen der Gaskomponenten in die Maschine als fertiges Gemisch, ohne die Gefahr von zurückschlagenden Explosionen.It has now been found that, in the case of gases supplied, in a certain range of the mixing ratio of methane, oxygen and nitrogen. Spark ignition machines with one Mixture can be operated to provide optimal energy and syngas as the exhaust product, and that they continue can be operated with a supplied gas of essentially constant composition from the start of the engine. Furthermore, according to the invention, devices are provided which are safe | make sure that a gas mixture of constant composition is fed to the machine. In another inventive Embodiment, devices are provided for sucking the gas components into the machine as a finished mixture, without the Risk of flashback explosions.

Ein besonderer Vorteil der erfindungsgemäßen Gaszusammensetzung ' ist, daß sie nicht zur Bildung kohlenstoffhaltiger Ablagerungen in der Maschine neigt, und daß sie nicht dazu neigt, die Maschine zum Klopfen zu bringen, und daß sie ein Gemisch liefert, das gleichmäßig in kontrollierbarer Weise brennt.A particular advantage of the gas composition according to the invention ' is that it does not tend to form carbonaceous deposits in the machine, and it does not tend to the machine knock and that it provides a mixture that burns evenly in a controllable manner.

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Die erfindungsgemäßen Grenzen der Gasmischungsverhältnisse in - Yol.-fo von Methan, Sauerstoff und Stickstoff werden anhand der Drei-Stoffdlagramme der Fig. 1,2 und 3 der beigefügten Zeichnungen erläutert. The limits according to the invention of the gas mixing ratios in - Yol.-fo of methane, oxygen and nitrogen are explained with the aid of the three-substance diagrams of FIGS. 1, 2 and 3 of the accompanying drawings.

Während ,der Untersuchungen der Explosivität von Gemischen aus Methan, Sauerstoff und Stickstoff, die die vorliegende Erfindung zum Ergebnis hatten, wurde eine Zahl von interessanten Gebieten festgestellt, die für eine solche Reaktion charakteristisch sind. Dies wird im folgenden anhand des Dreistoffdiagramms der Pig.1 erläutert.During, investigations into the explosiveness of mixtures The methane, oxygen and nitrogen that resulted in the present invention became a number of areas of interest that are characteristic of such a reaction. This is illustrated below using the three-component diagram of Pig.1 explained.

1 ist eine Darstellung, die (a) ein Detonationsgebiet, 1 is a diagram showing (a) a detonation area,

das von später beschriebenen Experimenten her abgeleitet ist, zeigt, (b) ein Explosionsgobiet zeigt, das größer ist als dieses Detonationsgebiet und es vollständig einschließt, wobei das Kriterium ist, daß die Gase miteinander reagieren, und (c) ein Rußbildungsgebiet zeigt.derived from experiments described later shows (b) shows an explosion area larger than this Detonation area and completely enclosing it, the criterion being that the gases react with one another, and (c) a Shows soot formation area.

Die Experimente, nach denen Pig. 1 konstruiert wurde, umfassen das Einleiten der gasförmigen Komponenten in einstellbaren und bestimmten Verhältnissen in eine "Verbrennungsbombe, die dann im Inneren durch den Punken einer Zündkerze gezündet werden. Bei jedem Versuch wurde die Geschwindigkeit des Druckanstiegs bestimmt. ,'The experiments after which Pig. 1 was constructed the introduction of the gaseous components in adjustable and specific proportions into a "combustion bomb, which is then in the Inside can be ignited by the point of a spark plug. The rate of pressure increase was determined in each experiment. , '

Pindet in einer Bombe nachfolgende Reaktion statt? CH^ + 2 O2 -> CO2 + 2 H2O, so muß der theoretische Restdruck nach Abkühlung ein Drittel des Anfangsdrucks betragen, weil sonst das gebildete Wasser kondensiert. Da die Umsetzung bekanntlich nicht vollständig ist, ist der tatsächliche Restdruck etwas höher. In den neben dem stöchiometrischen Verhältnis von CH. und 2 O2 liegenden Bereichen nimmt der Restdruck zu, weil eines der Gase im Überschuß vorhanden ist«Is there a subsequent reaction in a bomb? CH ^ + 2 O 2 -> CO 2 + 2 H 2 O, the theoretical residual pressure after cooling must be one third of the initial pressure, otherwise the water formed will condense. As the implementation is known to be incomplete, the actual residual pressure is somewhat higher. In addition to the stoichiometric ratio of CH. and 2 O 2 areas, the residual pressure increases because one of the gases is present in excess «

Es gibt ferner ein Gebiet von Gemischen, deren Restdruck größerThere is also an area of mixtures whose residual pressure is greater

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ist als deren Anfangsdruck. In diesem Gebiet bildet sich Wasserstoff statt Wasser, und zwar gemäß der Reaktion 2 CH4 + O2 -v-2 OO + 4 H2. !Theoretisch müßte sich bei der stöchionietrischen Zusammensetzung der Restdruck verdoppeln.is than their initial pressure. In this area, hydrogen is formed instead of water, in accordance with the reaction 2 CH 4 + O 2 -v-2 OO + 4 H 2 . Theoretically, the residual pressure should double with the stoichiometric composition.

• Zu beiden Seiten der stöchiometrischen Linie, die der Reaktion CO« + 2 HpO entspricht, liegt ein etwa dreieckiges Explosionsgebiet von Gemischen aus CH., ÜSL und O2. In diesem können einige wichtige !Teilgebiete unterschieden werden:• On both sides of the stoichiometric line, which corresponds to the reaction CO «+ 2 HpO, there is an approximately triangular explosion area of mixtures of CH., ÜSL and O 2 . In this, a number of important sub-areas can be distinguished:

a) ein Gebiet mit maximaler Geschwindigkeit der Druckzunahme bis über 4000 Bar/sek., das Detonationsgebiet genannt wird;a) an area with a maximum rate of pressure increase of more than 4000 bar / sec., which is called the detonation area;

b) ein neben der für die Reaktion CO2 + 2 H2O geltenden stöchiometrischen Linie liegendes Gebiet, das einen Seil des Detonationsgebiets umfaßt, wo H2 und CO erzeugt werden. Die stöehiometrische Zusammensetzung für diese Reaktion liegt jedoch außerhalb des Explosionsbereichs, so daß die erwartete Verdopplung des Drucks nicht auftreten kann;b) an area adjacent to the stoichiometric line applicable to the reaction CO 2 + 2 H 2 O, which includes a cord of the detonation area where H 2 and CO are generated. However, the stoehiometric composition for this reaction is outside the explosive range, so that the expected doubling of the pressure cannot occur;

c) ein kleines Gebiet am Rande des Explosionsbereichs mit einem Fg-Gehalt kleiner als 25$, wo sich neben H2 und CO auch Ruß bildet.c) a small area on the edge of the explosion area with an Fg content of less than 25 $, where not only H 2 and CO but also soot is formed.

Pig. 2 zeigt Linien gleicher Wasserstoffproduktion für verschiedene Zusammensetzungen in der Verbrennungsbombe, ausgedrückt in Prozenten der theoretischen Wasserstofferzeugung nach der obigen Gleichung. Pig. Figure 2 shows lines of equal hydrogen production for different compositions in the combustion bomb, expressed as a percentage of the theoretical hydrogen production according to the above equation.

Pig. 3 zeigt Linien gleicher Kohlenmonoxyderzeugung in der Verbrennungabombe, ausgedrückt in Prozenten der theoretischen Kohlenmonoxyderzeugung nach der obigen Gleichung.Pig. 3 shows lines of equal carbon monoxy production in FIG Combustion bomb, expressed as a percentage of the theoretical carbon monoxide production according to the above equation.

Es soll bemerkt werden, daß in den Pig. 2 und 3 die Gebiete, die einer minimalen Wasserstoffausbeute von 60$ bzw. einer minimalen Kohlenmonoxydausbeute von 85$ entsprechen, innerhalb des Explosionsjgebiets der Pig. 1 liegen, aber außerhalb des Detonations-It should be noted that in the Pig. 2 and 3 the areas that a minimum hydrogen yield of $ 60 or a minimum Carbon monoxide yield of $ 85 within the explosion area the pig. 1, but outside the detonation

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gebiets und des Rußbildungsgebiets. Wie die Pig. 2 und 3 zeigen, liegt die maximale Ausbeute für beide Produkte nicht auf der CH.-Op-Iiinie, sondern höher, in deutlichem Gegensatz zu den bisher bekannten Ansichten» Pur eine optimale Ausbeute ist mithin ein ITp-Gshalt von etwa 14% in der Zufuhr sehr günstig. Dieser Ng-Gehalt ist jedoch nicht .kritisch, weil - wie in den Pig. 2 und 3 gezeigt - die Iiinien mit konstanter Ausbeute an EL bzw. CO beide langgedehnt sind und zur Spitze des Dreistoffdiagramms zeigen, die 100$ Stickstoff entspricht.area and the soot formation area. Like the Pig. 2 and 3 show the maximum yield for both products is not on the CH.-Op line, but rather higher, in marked contrast to the previously known views »Pure an optimal yield is therefore an ITp content of about 14% in the supply is very favorable. This However, Ng content is not .critical because - as in the Pig. 2 and 3 - the lines with constant yield of EL and CO are both elongated and at the top of the ternary diagram show that equals $ 100 nitrogen.

Die Ergebnisse der Untersuchungen wurden.beim Betrieb einer luftgekühlten Einzylinder-Viertaktmaschine mit Funkenzündung bestätigt, die mit Benzin betrieben, eine Leistung von 1,1 kV/ liefert. The results of the investigations were when an air-cooled Single-cylinder four-stroke engine with spark ignition, which runs on gasoline and delivers an output of 1.1 kV /.

Die'erfindungsgemäßen Zusammensetzungen sind durch ein gemeinsames Gebiet für diese erwünschten Mindest- H2-.und CO-Ausbeuten dargestellt, das in Pig. 1 mit PQXY bezeichnet ist. Besonders bevorzugte Zusammensetzungen sind die innerhalb des Gebiets SRXY, was besonders ausgezeichnete Gebiete mit 80% und 93% H^ bzw. CO sind.The compositions according to the invention are represented by a common area for these desired minimum H 2 and CO yields, which is described in Pig. 1 is labeled PQXY. Particularly preferred compositions are those within the area SRXY, which are particularly excellent areas with 80% and 93% H ^ and CO, respectively.

Demnach besteht die Erfindung in einem Verfahren zur Herstellung eines Auspuffgases, das Kohlenmonoxyd und Wasserstoff enthält, durch Betreiben einer Brennkraftmaschine mit Funkenzündung mit einem Methan enthaltenden Gas als Brennstoff, wobei das Verfahren dadurch gekennzeichnet ist, daß die Maschine mit einem vorgemischten gasförmigen Brennstoff von im wesentlichen konstanter Zusammensetzung betrieben wird, der Methan, Sauerstoff und Stickstoff enthält, wobei das Verhältnis von Methan, Sauerstoff und Stickstoff innerhalb eines Gebietes in einem Dreistoffdiagramm liegt, das durch die folgenden 4 Werte für das Volumen begrenzt wird:Accordingly, the invention consists in a method of manufacture an exhaust gas containing carbon monoxide and hydrogen, by operating a spark ignition internal combustion engine with a methane-containing gas as fuel, the method is characterized in that the machine with a premixed gaseous fuel of essentially constant composition is operated, the methane, oxygen and Contains nitrogen, the ratio of methane, oxygen and nitrogen within an area in a three-component diagram by the following 4 values for the volume is limited:

003896/ 20 £t003896 / £ 20 t

CH4 57,5/ O2 42,5/ NQ 0 / 40/CH 4 57.5 / O 2 42.5 / N Q 0/40 /

26/26 / 52/52 / 34/34 / 48/48 / 40/40 / 0/0 /

Eine bevorzugte Zusammensetzung wird durch die folgenden 4 Werte für das Volumen begrenzt:A preferred composition is given by the following 4 values limited for volume:

CH4 CH 4 57,5/57.5 / 50/50 / 42'/42 '/ 52/ '52 / ' 0P 0 p 42,5/42.5 / 35/35 / 43/ ·43 / · 48/48 / H2 H 2 0 /0 / 15/15 / 15/15 / 0/0 /

Groninger Erdgas enthält 81,3/ Methan, 14,4/ Stickstoff und einen Rest von anderen Bestandteilen. Erfindungsgemäße Zusammensetzungen, die durch Mischen von Groninger Gas mit (a) reinem Sauerstoff oder (b) kommerziellem technisch reinem Sauerstoff (90/) erhalten werden, sind durch die Linien MH bzw. ML gezeigt. Erfindungsgemäße Zusammensetzungen, die man so erhält, sind in Pig. 1 durch das Gebiet ABCD gezeigt, das durch die folgenden YoI.-/ begrenzt ist:Groninger natural gas contains 81.3 / methane, 14.4 / nitrogen and the remainder of other components. Compositions according to the invention, that by mixing Groninger gas with (a) pure oxygen or (b) commercially pure oxygen (90 /) are shown by lines MH and ML, respectively. Compositions of the present invention so obtained are in Pig. 1 shown by the area ABCD, which is shown by the following YoI .- / is limited:

CH4 CH 4 51/51 / 4343 ,5/.5 / 46,46, 5/5 / 53 Z53 Z 0P. 0 p. 36/36 / 4444 ZZ 45,45, 5/5 / 37,5Z37.5Z 13/13 / 1212th ,5/.5 / 88th 9,5/9.5 /

Es ist folglich ein großer Vorteil des erfindungsgemäßen Verfahrens, daß rohes, H2 enthaltendes Erdgas, z.B. von der Art, wie es in Groningen gefunden wird, und/oder technischer reiner. Sauerstoff verwendet werden kann. Zusätzlich kenn die erzeugteIt is consequently a great advantage of the process according to the invention that crude, H 2 -containing natural gas, for example of the type found in Groningen and / or technically purer. Oxygen can be used. In addition, know the generated

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mechanische Energie der Maschine dazu verwendet werden, den Druck des erzeugten Synthesegases zu erhöhen.mechanical energy of the machine can be used to increase the pressure of the synthesis gas produced.

Bei einem bevorzugten Verfahren des erfindungsgemäßen Betriebs einer Maschine mit Funkenzündung mit einem Gas von im wesentlichen konstanter Zusammensetzung können die Gase außerhalb der Maschine gemischt werden, und die Verhältnisse der Gasbestandteile im Gemisch können durch den Gebrauch von einer oder mehreren kalibrierten Öffnungen (oder Meßblenden) in Verbindung mit einer Druckregeleinrichtung, die zwischen den kalibrierten Öffnungen und der Maschine angeordnet ist und auf den Rückdruck von der Maschine anspricht, auf einem konstanten Wert gehalten werden. Solche Öffnungen haben die Eigenschaft, einen Gasstrom bei einer Schallgeschwindigkeit zu liefern, der das Druckverhältnis unmittelbar hinter und vor der Öffnung mindestens auf einem kritischen Wert hält. Solche Öffnungen sind z.B. beschrieben in Perry's Chemical Engineers Handbook, 4.Auflage, .1963.In a preferred method of the operation according to the invention a spark ignition machine with a gas of substantially constant composition, the gases outside of the Machine are mixed, and the proportions of the gas components in the mixture can be through the use of one or more calibrated orifices (or orifice plates) in conjunction with a pressure control device between the calibrated orifices and the machine is arranged and on the back pressure of the machine responds, can be kept at a constant value. Such openings have the property of a gas flow at a To deliver the speed of sound, the pressure ratio immediately behind and in front of the opening at least on a critical Value holds. Such openings are described, for example, in Perry's Chemical Engineers Handbook, 4th edition, 1963.

Weiter kann eine Flammenloseheinrichtung zwischen diesen Druckregler und die Maschine eingefügt werden, wodurch die Möglichkeit eines Brandes durch zurückschlagende Explosion verringert wird. Weiter kann die Maschine bei der Verwendung einer erfindungsgemäßen Gaszusammensetzung bei relativ hohen Drehzahlen, vorzugsweise 2000 U/min, oder mehr, betrieben werden, wenn man ein vorgemischtes Gas verwendet, ohne Ausbeuteverringerung; Solche Drehzahlen sind höher als sie bisher bei solchen Anwendungen möglich waren.A flameless device can also be installed between these pressure regulators and insert the machine, thereby reducing the possibility of fire from recoil explosion. Furthermore, when using a gas composition according to the invention, the machine can preferably operate at relatively high speeds 2000 RPM, or more, can be operated when one premixed gas used without yield reduction; Such speeds are higher than they were previously in such applications were possible.

Eine erfindungsgemäße Einrichtung zum Zuführen von Gas von konstanter Zusammensetzung zu einer Maschine mit Funkenzündung, mit kalibrierten Öffnungen und einer Flammenlöscheinrichtung wird im folgenden als Beispiel anhand der Fig. 4 der beigefügten Zeichnungen erläutert, die eine scliematische Darstellung der Anordnung ist.A device according to the invention for supplying gas from constant composition to a machine with spark ignition, with calibrated openings and a flame extinguishing device is explained below as an example with reference to FIG. 4 of the accompanying drawings, which is a schematic representation of the Arrangement is.

Zwischen den beiden Quellen 1 und 2 für stickstoffhaltiges Erd-Between the two sources 1 and 2 for nitrogenous earth

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gas bzw. technisch reinen Sauerstoff und der Brennkraftmaschine 3 befinden sich eine Mischstation A und eine Schutzstation B. Die Mischstation A hat zur Aufgabe, unter allen Bedingungen eine konstante Zuführung der beiden Ausgangskomponenten und somit ein konstantes Mischungsverhältnis sicherzustellen. Dazu ist die Mischstation folgendermaßen eingerichtet: in jede der an einer der Quellen 1 bzw. 2 angeschlossenen Grasrohrleitungen 31 bzw. 32 sind der Reihe nach eingabaut ein Reduzierventil 41 bzw. 42 und ein Nadelventil 51 bzw. 52, deren Durchlaßmenge durch einen, eine Meßblende 71 bzw. 72 (kalibrierte Öffnung) übergreifenden Druckdifferenz-Detektor 61 bzw. 62 geregelt wird. Der Einsatz solcher Meßblenden in Gasdosierapparaturen ist an sich bekannt. Die Druckdifferenz über die Meßblende ist größer als die sogenannte kritische Druckdifferenz, wodurch die Durchströmung dem absoluten Druck vor der Blende proportional ist. Die Durchlaßmenge ist bei bestimmter Blendeneinstellung konstant.gas or technically pure oxygen and the internal combustion engine 3 are a mixing station A and a protection station B. The task of mixing station A is to ensure a constant supply of the two starting components under all conditions and thus ensure a constant mixing ratio. For this purpose, the mixing station is set up as follows: in each of the one of the sources 1 or 2 connected grass pipelines 31 or 32 are installed in sequence a reducing valve 41 or 42 and a needle valve 51 and 52, the flow rate of which extends through a measuring orifice 71 or 72 (calibrated opening) Pressure difference detector 61 or 62 is controlled. The use of such orifice plates in gas metering apparatus is known per se. The pressure difference across the measuring orifice is greater than the so-called critical pressure difference, which causes the flow is proportional to the absolute pressure in front of the orifice. The flow rate is constant at a certain aperture setting.

Jede der zwei Leitungen 31 und 32 enthält einen Rotamesser 81 bzw. 82. Die zwei leitungen 31 und 32 vom Methan bzw. Sauerstoffvorrat münden in einer gemeinsamen Leitung 4, die an eine Mischkammer 5 angeschlossen ist. Die Mischkammer 5 ist mit inertem Material in Form von kleinen leuchen gefüllt, z.B. mit Glasperlen oder Metallspänen, wodurch eine innige Vermischung der Gase erhalten wird. Der freie Raum der Mischkammer 5 ist verhältnismäßig klein. Die durch jede der Leitungen 3,1 bzw. 32 fließende Gasmenge wird vor jeder Meßblende auf einen bestimmten Wert eingestellt, so daß die durchströmende Gasmenge bei konstant gehaltener Temperatur nicht von den Bedingungen hinter der Meßblende abhängig ist, solange die Druckdifferenz oberhalb des kritischen Wertes bleibt. Auf diese Weise fällt ein Gemisch von sehr konstanter Zusammensetzung an, auf die Änderungen der Betriebsbedingungen der Maschine, wie Belastung, Drehzahl und Vordruck, keinen Einfluß ausüben, solange das Druokverhältnis über der Meßblende einen bestimmten Wert nicht unterschreitet.Each of the two lines 31 and 32 contains a rotameter 81 and 82, respectively. The two lines 31 and 32 from the methane or oxygen supply open into a common line 4 which is connected to a mixing chamber 5. The mixing chamber 5 is filled with inert material in the form of small lamps, for example with glass beads or metal chips, whereby an intimate mixing of the gases is obtained. The free space of the mixing chamber 5 is relatively small. The amount of gas flowing through each of the lines 3, 1 or 32 is set to a certain value in front of each measuring orifice so that the amount of gas flowing through does not depend on the conditions behind the measuring orifice while the temperature is kept constant, as long as the pressure difference remains above the critical value . In this way, a mixture of very constant composition is obtained, on which changes in the operating conditions of the machine, such as load, speed and admission pressure, have no influence, as long as the pressure ratio over the measuring orifice does not fall below a certain value.

Die Sohutzstation B gibt einen optimalen Sohutz der MisohstationThe Sohutzstation B gives the Misohstation an optimal Sohutz

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A einerseits und der Maschine 3 andererseits. Es ist nicht möglich, daß Gase in die Quellen 1 "bzw. 2 zurückströmen," weil sich in diesem Fall die Ventile 51 "bzw. 52 schließen. Die Schutzstation umfaßt in der Rohrleitungsstrecke zwischen Mischkammer 5 und der Maschine 3 der Reihe nach ein Überdruckventil 7 und ein Rückschlagventil 8. Ein Flammenloseher 10, an dessen beiden Seiten Ventile 9 bzw: 15 vorgesehen sind,' befindet sich vor der Maschine 3. Unter einem Flammenlöscher ist hier eine Einrichtung zu verstehen, mit deren Hilfe im Falle eines plötzlichen Temperaturanstiegs infolge irgendeines Vorgangs die auftretende Wärme so schnell abgeführt wird, daß die Temperatur nicht zu^ sondern abnimmt«A on the one hand and the machine 3 on the other hand. It is not possible, that gases flow back into the sources 1 "or 2," because in this case close the valves 51 ″ or 52. The protection station comprises in the pipeline between the mixing chamber 5 and the machine 3 in sequence a pressure relief valve 7 and a check valve 8. A flameless reader 10, on both of which Side valves 9 and 15 are provided, 'is located in front of the machine 3. Under a flame extinguisher there is a device here to understand, with the help of which in the event of a sudden increase in temperature as a result of some process the occurring Heat is dissipated so quickly that the temperature does not rise to ^ but decreases "

Der Flammenlöscher 10 ist vorzugsweise ganz oder teilweise mit Glasperlen oder Metallspänen gefüllt, welche eine eventuell zurückschlagende Explosion sofort zum Erlöschen bringen. Diese Füllmasse fördert zugleich eine gute Durchmischung der Gase. Das freie Innenvolumen des Flammenlöschers ist so groß bemessen, daß dieser zugleich als Puffergefäß dient, wodurch Druckschwankungen ausgeglichen werden.The flame extinguisher 10 is preferably completely or partially filled with glass beads or metal chips, which may be extinguish the recoiling explosion immediately. At the same time, this filling compound promotes thorough mixing of the gases. That The free internal volume of the flame extinguisher is dimensioned so large that it also serves as a buffer vessel, causing pressure fluctuations be balanced.

In der Rohrleitungsstrecke zwischen dem als Schieber ausgebildeten Absperrventil 15 und dem Flammenlöscher 10 ist eine Zerreißscheibe 11 vorgesehen, die auf einen Überdruck anspricht, der von dem gewählten Fülldruck der Maschine 3 abhängt.In the pipeline between the one designed as a slide Shut-off valve 15 and the flame extinguisher 10, a tear disk 11 is provided which responds to an overpressure that depends on the selected filling pressure of the machine 3.

Die Maschine 3 ist mechanisch an einen Energieverbraucher, z.B. einen elektrischen Generator und/oder einen Kompressor angekuppelt (nicht gezeigt). Die Zeichnung zeigt eine hydraulische Bremse 12, die für Erprobungszwecke verwendet wird. Im Betrieb überwindet die Maschine das Drehmoment der hydraulischen Bremse» das durch das Instrument 13 gemessen wird, so daß die Drehzahl der Masohine eingestellt und gemessen werden kann. Die Wasserstoff und Kohlenmonoxyd enthaltenden Verbrennungsgaae werden über einen Schalldämpfer 14 abgeführt und dienen als Ausgangsstoffe für weitere Prozesse.The machine 3 is mechanically coupled to an energy consumer, e.g. an electrical generator and / or a compressor (Not shown). The drawing shows a hydraulic brake 12 which is used for testing purposes. Operational the machine overcomes the torque of the hydraulic brake »which is measured by the instrument 13, so that the speed the masohine can be set and measured. The hydrogen and carbon monoxide containing combustion gases Discharged via a muffler 14 and serve as starting materials for further processes.

Es können natürlich auch mehr als zwei, und zwar jede gewünschte Anzahl von Gaskomponenten auf die angegebene Weise in die Mischkammer eingeleitet werden. Ebenso kann die erfindungsgemäße Mischvorrichtung auch zum Füllen einer Bombe zur Ermittlung des Explosionsbereichs von gas-oder dampfförmigen Kohlenwasserstoffen, zur rußfreien Verbrennung kohlenwasserstoffhaltiger Abgase oder zur Zusammensetzung von Gas-und/oder Dampfgemischen für chemische Terfahren allgemeiner Art verwendet werden.Of course, more than two, and indeed any desired number, of gas components can be introduced into the mixing chamber in the specified manner be initiated. Likewise, the inventive Mixing device also for filling a bomb to determine the explosion range of gaseous or vaporous hydrocarbons, for soot-free combustion of hydrocarbon-containing exhaust gases or for the composition of gas and / or steam mixtures for chemical methods of a general nature can be used.

Im folgenden Beispiel wird erläutert, daß sich Maschinen mit Funkenzündung beim Gebrauch von erfindungsgemäßen Gaszusammen- ' Setzungen für den Betrieb bei hohen Drehzahlen eignen.The following example explains that machines with Spark ignition when using gas compositions according to the invention Settlements suitable for operation at high speeds.

Naturmethan und technisch reiner Sauerstoff wurden, in einem Volumenverhältnis von 55 zu 45$ in einer Mischstatjon gemischt, wie sie anhand von Fig. 4 beschrieben wurde. Wie beschrieben, waren Einrichtungen vorgesehen, die eine Explosion des Methans und des Sauerstoffs in der Ansaugleitung der Maschine verhinderten. Das Gemisch wurde in den Zylinder einer 82 cm Einzylindermaschine mit Funkenzündung angesaugt. Wie vorher gemessen wurde, gab die Maschine mit einem Benzin-luft-Gemiseh bei einer Drehzahl von 1000 bis 3600 U/min. 1,1 kW·ab. Es handelte sich um eine luftgekühlte Viertakt-Mschine mit einem Verdichtungsverhält- i nis von 7:1.Natural methane and technically pure oxygen were mixed in a volume ratio of 55 to 45 $ in a mixing station, as described with reference to FIG. As described, devices were provided to prevent an explosion of methane and oxygen in the intake line of the machine. The mixture was drawn into the cylinder of a 82 cm single cylinder spark ignition engine. As previously measured, the machine gave with a gasoline-air mixture at a speed of 1000 to 3600 rpm. 1.1 kW from. It was an air-cooled four-stroke Mschine with a Verdichtungsverhält- i nis of 7: 1st

Das Verdichtungsverhältnis,der Ansaugdruck, der Druck, mit dem das Auspuffgas geliefert wird, der Zündzeitpunkt und das Öffnen und Schließen der Einlaß-und Auslaßventile konnten in gewissen Grenzen variiert werden.The compression ratio, the suction pressure, the pressure with which the exhaust gas is supplied, the ignition timing and the opening and closing the inlet and outlet valves could in certain Limits can be varied.

Die Maschine erhi elt ein Gasgemisch von einer konstanten Zusammensetzung, die in Fig. 1 innerhalb des durch die Punkte ABCD begrenzten Gebiets liegt, bei einem Fülläruck von 1,2 Bar.The machine gets a gas mixture with a constant composition, which in Fig. 1 lies within the area delimited by the points ABCD, at a filling pressure of 1.2 bar.

Beim Betrieb mit ITaturmethan wurde die Drehzahl der Maschine ' sorgfältig auf mindestens 2000 U/min, gehalten. Dazu war die Ma-When operating with ITaturmethane, the speed of the machine was' carefully maintained at a minimum of 2000 rpm. In addition, the ma

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schinenwelle mit einer hydraulischen Bremse verbunden, durch die sowohl die abgegebene Leistung als auch die Drehzahl eingestellt und gemessen werden konnten. Die Maschine zeigte sowohl beim Start wie im normalen Betrieb einen ruhigen Lauf und gab 1,5 kW ab.Shine shaft connected to a hydraulic brake through which both the output power and the speed could be set and measured. The machine showed both at Started a smooth run as in normal operation and delivered 1.5 kW.

Die Zusammensetzung des Auspuffgases wurde laufend gemessen und zeigte folgende Zusammensetzung in $The composition of the exhaust gas was continuously measured and showed the following composition in $

coco 33,533.5 σο2 σο 2 3,33.3 H2 H 2 7,17.1 H2 H 2 53,253.2 CH4 CH 4 2,02.0 °2° 2 0,90.9

Diese Gaszusammensetzung ist nicht wesentlich verschieden von der, die bei partieller, niehtkatalytischer Oxydation von Methan erhalten wurde, d.h. nicht in einer Brennkraftmaschine. Der COp-Gehalt ist bedeutend niedriger als bei anderen Methanumsetzungsprozessen. Soll Wasserstoff als Endprodukt erhalten werden, so kann an das beschriebene Verfahren eine übliche CO-Umsetzung mit Dampf angeschlossen werden, bei der jedes CO-Molekül ein weiteres H2 Molekül freisetzt gemäß der Reaktion CO + H2O-^H2 + CO2.This gas composition is not significantly different from that obtained with partial, non-catalytic oxidation of methane, ie not in an internal combustion engine. The COp content is significantly lower than in other methane conversion processes. If hydrogen is to be obtained as the end product, the process described can be followed by a conventional CO reaction with steam, in which each CO molecule releases another H 2 molecule according to the reaction CO + H 2 O- ^ H 2 + CO 2 .

Mit dieser schnell laufenden, unter hoher Belastung betriebenen Maschine betrug die Ausbeute je KZyIinderinhalt etwa 100 Nm5 Synthesegas je Std. Diese Ausbeute ist 2omal höher als die in bisher bekannten Verfahren erreichte. Der Druck des erzeugten Synthesegases lag über dem Normaldruck und betrug etwa 1900 mm Hg.With this fast-running machine operated under high loads, the yield per KZyIinderinhalt was about 100 Nm 5 synthesis gas per hour. This yield is 20 times higher than that achieved in previously known processes. The pressure of the synthesis gas produced was above normal pressure and was about 1900 mm Hg.

Im Gegensatz zum Betrieb mit Benzin wurde keine Verdünnung des Schmieröls im Maschinengehäuse beobachtet. Der Grund dafür ist, daß bei der teilweisen Oxydation von Erdgas unter den geschilderten Bedingungen nur noch rein gasförmige.,· Reaktionsstoffe •im Zylinder auftreten.In contrast to operation with gasoline, no dilution of the lubricating oil in the machine housing was observed. The reason for this is, that with the partial oxidation of natural gas under the described conditions only purely gaseous., · reaction substances • occur in the cylinder.

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Da weiter ein solches CH^/Oo-Mischungsverhältnis verwendet wird, "bei dem keine Rußbildung auftritt, wird auch kein Verschmutzen der Zündkerzen und Ventile beobachtet, und das Schmieröl im Maschinengehäuse bleibt äußerst rein.Furthermore, since such a CH ^ / Oo mixture ratio is used, "With no soot formation, no contamination of the spark plugs and valves is observed, nor is the lubricating oil in the machine housing remains extremely pure.

Erfindungsgemäß lassen sich die Vol.-Verhältnisse der der Maschine zugeführten Gaskomponenten Methan, Sauerstoff und Stickstoff so einstellen, daß optimale Betriebsbedingungen erhalten werden. Dadurch erhält man folgende Vorteile:According to the invention, the volume ratios of the machine supplied gas components methane, oxygen and nitrogen adjust so that optimum operating conditions are obtained. This gives you the following advantages:

1) die partielle Oxydation des Methans findet in einem Gebiet statt, wo scharfe Zündungen und hohe Zünddrucke vermieden werden;1) the partial oxidation of methane takes place in an area where sharp ignitions and high ignition pressures are avoided will;

2) die höchstmögliche Ausbeute an H2 und CO wird erhalten;2) the highest possible yield of H 2 and CO is obtained;

3) es findet keine Rußablagerung statt;3) there is no soot deposition;

4) die Maschine kann beim Start und im Normalbetrieb mit demselben Gasgemisch betrieben werden.4) the machine can use the same at start-up and in normal operation Gas mixture are operated.

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Claims (1)

PatentansprücheClaims Verfahren zur Gewinnung eines Kohlenmonoxyd und Wasserstoff enthaltenden Auspuffgases durch Betreiben einer Brennkraftmaschine mit Funkenzündung mit einem Methan enthaltenden
Gas als Brennstoff, dadurch gekennzeichnet, daß die Maschine mit einem vorgemi3chten, gasförmigen Brennstoff "von im wesentlichen konstanter Zusammensetzung, der Methan, Sauerstoff und Stickstoff enthält, betrieben wird, wobei die Verhältnisse von Methan, Sauerstoff und Stißkstoff in einem Gebiet eines Dreistoff-Diagramms liegen, das durch die folgenden 4 Werte in Vol.-* begrenzt ist:Process for obtaining an exhaust gas containing carbon monoxide and hydrogen by operating an internal combustion engine with spark ignition with an exhaust gas containing methane
Gas as fuel, characterized in that the machine is operated with a premixed, gaseous fuel "of essentially constant composition, which contains methane, oxygen and nitrogen, the ratios of methane, oxygen and nitrogen in one area of a three-substance diagram which is limited by the following 4 values in Vol .- *: CH,,CH ,, 57,5*57.5 * 32*32 * 26*26 * 52*52 * 0P ' 0 P ' 42,5*42.5 * 28*28 * 34*34 * • 48*• 48 * O *O * 40*40 * 40*40 * 0*0 *
2, Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Gebiet durch die folgenden 4 Werte in Vol.-* begrenzt wird?2, method according to claim 1, characterized in that the Area is limited by the following 4 values in vol .- *? CH4 CH 4 5757 ,5*.5 * 50*50 * 42*42 * 52*52 * °?°? 4242 ,5*.5 * 35*35 * 43*43 * 48*48 * TwTw OO ** 15*15 * 15*15 * 0*0 *
009886/2029009886/2029 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2,dadurch gekennzeichnet, daß das Methan enthaltende Gaß ein Erdgas ist.3. The method according to claim 1 or 2, characterized in that that the gas containing methane is a natural gas. 4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 "bis 3, dadurch gekenn ze ichnet, daß der Sauerstoff technisch reiner Sauerstoff ist.4. The method according to any one of claims 1 "to 3, characterized It is shown that the oxygen is technically pure oxygen. 5. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß das Gebiet durch die folgenden 4 Werte in Vol.-cß> begrenzt ist:5. The method according to claim 1 or 2, characterized in that the area is limited by the following 4 values in vol. - c ß>: CH. 51 /ο 43,5/ο 46,5/ο 53 /ο 4CH. 51 / ο 43.5 / ο 46.5 / ο 53 / ο 4th O2 36$ 44 % 45,O 2 36 $ 44 % 45, 12,59ο " 812.59ο "8 6. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß diese Zusammensetzung des Gasgemisches zum Starten der Maschine verwendet wird.6. The method according to claim 1, characterized in that this composition of the gas mixture used to start the machine. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 "bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß die zugeführte Gasmenge durch eine Druckregeleinrichtung, die auf Druckschwankungen im Zuführsystem anspricht, im wesentlichen konstant gehalten wird.7. The method according to any one of claims 1 "to 6, characterized characterized in that the amount of gas supplied kept essentially constant by a pressure control device which is responsive to pressure fluctuations in the feed system will. 8. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach Anspruch 7,-da· .durch gekennzeichnet, daß sich in den Gasleitungen der Bestandteile dieses Gemisches eine oder mehrere kalibrierte Öffnungen (Keßblenden) (71,72) zur Regelung der Zusammensetzung des Gemisches befinden, und daß sich in der Gasleitung dieses Gemisches eine Rückschlagsicherung (8) befindet.8. Device for performing the method according to claim 7, -da . characterized by the fact that in the gas lines of the constituents of this mixture one or more calibrated openings (Keßblende) (71,72) for Regulation of the composition of the mixture are located, and that there is a non-return device in the gas line of this mixture (8) is located. 009886/2029009886/2029 9. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch g e k e η η zeichnet, daß in der zur Maschine führenden Gasleitung des Gemisches ein Behälter (10) vorgesehen ist, der als Flammenloscher dient.9. Device for performing the method according to one of claims 1 to 8, characterized in that g e k e η η, that in the gas line of the mixture leading to the machine, a container (10) is provided which serves as a flame extinguisher. 10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß dieser Behälter (10) inertes Material in Form kleiner leuchen enthält;10. The device according to claim 9, characterized in that that this container (10) contains inert material in the form of small lights; 11. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß der als Flammenlöscher dienende Behälter so ausgebildet ist, daß er auch als Puffergefäß -dient.11. The device according to claim 9, characterized in that that the container serving as a flame extinguisher is designed so that it also serves as a buffer vessel. 12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch gekennzeichnet, daß die Maschine mit einer Drehzahl von wenigstens 2000 U/min, betrieben wird.12. The method according to any one of claims 1 to 11, characterized characterized in that the machine is operated at a speed of at least 2000 rpm. 13. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Synthesegas in einer Menge von etwa 100 Unr pro Std. pro IC Zylindervolumen erzeugt wird.13. The method according to claim 12, characterized in that the synthesis gas in an amount of about 100 Unr per hour per IC cylinder volume is generated. 14. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß der Fülldruck des Gasgemisches über dem Luftdruck liegt.14. The method according to claim 12, characterized in that that the filling pressure of the gas mixture is above the air pressure. 15. Verfahren nach Anspruch 12, dadurch gekennzeichnet, daß das Synthesegas mit einem Druck erzeugt wird, der über dem luftdruck liegt.15. The method according to claim 12, characterized in that that the synthesis gas is generated with a pressure which is above the air pressure. 16. Verfahren zur Herstellung von Kohlenraonoxydund Wasserstoff durch unvollständige Verbrennung von Methan mit Sauerstoff, vorzugsweise in Anwesenheit von Stickstoff in einer Brennkraftmaschine nach einem der vorhergehenden Ansprüche, wobei .gleichzeitig mechanische Energie erzeugt wird, dadurch16. Process for the production of carbon dioxide and hydrogen due to incomplete combustion of methane with oxygen, preferably in the presence of nitrogen in an internal combustion engine according to one of the preceding claims, wherein .at the same time mechanical energy is generated thereby 009886/2029009886/2029 -.17 - .-.17 -. gekennzeichnet, daß die prozentualen Yolumeiiverhältnisse des der Maschine zugeführten Gasgemisches innerhalb der in Anspruch. 5 genannten Grenzen liegen.characterized in that the percentage Yolume ratios of the gas mixture supplied to the machine within the range required. 5 mentioned limits. 009886/2029009886/2029
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