DE20218718U1 - Luminescent material for luminescence conversion LEDs comprises alkaline earth thiosilicate doped with europium - Google Patents

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Abstract

A luminescent material comprises an alkaline earth thiosilicate doped with europium of the formula: EA2-xSiS4: Eux, where EA = Sr, Ca or Mg; and x = 0.005-0.05. Independent claims are also included for the following: (1) a luminescence conversion LED containing the above luminescent material; and (2) an illuminating unit containing the above LED.

Description

Technisches Gebiettechnical area

Die Erfindung geht aus von einem Leuchtstoff für Lumineszenzkonversions-LED gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1. Es handelt sich dabei insbesondere um Thiosilikate, die mit Europium dotiert sind. es handelt sich dabei um Leuchtstoffe, die mit Primärstrahlung aus dem Blauen oder UV-Strahlungsbereich angeregt werden können. ein weiterer Gegenstand der Erfindung ist eine Beleuchtungseinheit auf LED-Basis mit einem entsprechenden Leuchtstoff.The invention is based on one Fluorescent for Luminescence conversion LED according to the generic term of claim 1. These are in particular thiosilicates, that are endowed with Europium. these are phosphors, those with primary radiation can be excited from the blue or UV radiation range. on Another object of the invention is a lighting unit LED base with a corresponding phosphor.

Stand der TechnikState of technology

Aus der WO 02/11173 ist bereits eine Leuchtstoff für Lumineszenzkonversions-LED bekannt, der auf komplexen Thiometallaten basiert, die mit Europium dotiert sein können. die Palette der damit erreichbaren Leuchtstoffe reicht für eine vollständige Abdeckung der gewünschten Farborte nicht aus. Zudem weisen einige dieser Thiometallate zwar spektral günstige Eigenschaften auf, zeigen aber beim Betrieb in der LED und/oder bei der Herstellung chemische Stabilitätsprobleme, die die Produktlebensdauer, Effizienz oder Farbort-Konstanz gefährden.WO 02/11173 already has one Fluorescent for Luminescence conversion LED known on complex thiometalates based, which can be endowed with Europium. the range of it Attainable phosphors are sufficient for complete coverage the desired one Color locations not out. In addition, some of these thiometalates do indeed spectrally favorable Properties, but show when operating in the LED and / or at manufacturing chemical stability issues that affect product life, Endanger efficiency or constant color location.

Darstellung der Erfindungpresentation the invention

Es ist Aufgabe der vorliegenden Erfindung, einen Leuchtstoff für Lumineszenzkonversion bei einer LED gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1 sowie eine zugehörige LED bereitzustellen, die eine gute Farbwiedergabe ermöglichen und speziellen Anforderungen an das Anregungs- und Emissionsverhalten genügen.It is an object of the present invention a phosphor for Luminescence conversion in an LED according to the preamble of the claim 1 and an associated one To provide LEDs that enable good color rendering and special requirements for excitation and emission behavior suffice.

Diese Aufgabe wird durch die kennzeichnenden Merkmale des Anspruchs 1 gelöst. Besonders vorteilhafte Ausgestaltungen finden sich in den abhängigen Ansprüchen.This task is characterized by the Features of claim 1 solved. Particularly advantageous refinements can be found in the dependent claims.

Eine weitere Aufgabe ist die Bereitstellung einer entsprechenden Beleuchtungseinheit.Another task is the provision a corresponding lighting unit.

Erfindungsgemäß handelt es sich bei den Leuchtstoffen um Erdalkali-Thiosilikate, die mit Eu dotiert sind. Sie gewährleisten eine gute Anregung bei Wellenlängen um 400 nm und eine Emission im blaugrünen Bereich um 550 nm. Sie genügen der Formel EA2–xSiS4:EuX. Dabei ist EA ein oder mehrere Erdalkalimetalle, ausgewählt aus der Gruppe Sr, Mg, Ca. Bevorzugt wird Sr alleine oder mit geringen Beimengungen (bis 40 mol-%) an Mg und/oder Ca verwendet. Der Anteil des Eu liegt bevorzugt im Bereich x = 0,005 bis 0,05.According to the invention, the phosphors are alkaline earth thiosilicates which are doped with Eu. They ensure good excitation at wavelengths around 400 nm and emission in the blue-green range around 550 nm. They satisfy the formula EA 2-x SiS 4 : Eu X. EA is one or more alkaline earth metals, selected from the group Sr, Mg, Ca. Sr is preferably used alone or with small additions (up to 40 mol%) of Mg and / or Ca. The proportion of the Eu is preferably in the range x = 0.005 to 0.05.

Besonders bevorzugt ist eine Verbindung (SraCabMgc)2–xSiS4:EuX mit
0,6 ≤ a ≤ 1;
0 ≤ b ≤ 0,2;
0,03 ≤ c ≤ 0,4.A compound (Sr a Ca b Mg c ) 2-x SiS 4 : Eu X with is particularly preferred
0.6 ≤ a ≤ 1;
0 ≤ b ≤ 0.2;
0.03 ≤ c ≤ 0.4.

Derartige Verbindungen zeigen besonders gute und effiziente Anregbarkeit bei Wellenlängen zwischen 380 und 460 nm sowie effiziente breitbandige grüne Photolumineszenz mit einem Maximum bei etwa 550 nm.Such connections show particularly good and efficient excitability at wavelengths between 380 and 460 nm as well as efficient broadband green Photoluminescence with a maximum at around 550 nm.

Bevorzugter Bereich der Anregung ist 380 bis 460 nm, der Emissionbereich liegt insbesondere bei etwa 545 bis 560 nm.Preferred area of excitation is 380 to 460 nm, the emission range is in particular around 545 to 560 nm.

Kurze Beschreibung der ZeichnungenShort description of the drawings

Im folgenden soll die Erfindung anhand mehrerer Ausführungsbeispiele näher erläutert werden. Es zeigen:The following is intended to illustrate the invention several embodiments are explained in more detail. Show it:

1 ein Halbleiterbauelement, das als Lichtquelle (LED) für weißes Licht dient; 1 a semiconductor device that serves as a light source (LED) for white light;

2 eine Beleuchtungseinheit mit Leuchtstoffen gemäß der vorliegenden Erfindung; 2 a lighting unit with phosphors according to the present invention;

3 bis 4 das Emissions- und Reflexionsspektrum von verschiedenen Thiosilikat-Leuchtstoffen gemäß der vorliegenden Erfindung. 3 to 4 the emission and reflection spectrum of various thiosilicate phosphors according to the present invention.

Bevorzugte Ausführung der Erfindungpreferred execution the invention

Für den Einsatz in einer weißen LED zusammen mit einem GaInN-Chip wird beispielsweise ein Aufbau ähnlich wie in US 5 998 925 beschrieben verwendet. Der Aufbau einer derartigen Lichtquelle für weißes Licht ist in 1 explizit gezeigt. Die Lichtquelle ist ein Halbleiterbauelement (Chip 1) des Typs InGaN mit einer Peak-Emissionswellenlänge von 460 nm mit einem ersten und zweiten elektrischen Anschluss 2, 3, das in ein lichtundurchlässiges Grundgehäuse 8 im Bereich einer Ausnehmung 9 eingebettet ist. Einer der Anschlüsse 3 ist über einen Bonddraht 14 mit dem Chip 1 verbunden. Die Ausnehmung hat eine Wand 17, die als Reflektor für die blaue Primärstrahlung des Chips 1 dient. Die Ausnehmung 9 ist mit einer Vergussmasse 5 gefüllt, die als Hauptbestandteile ein Epoxidgießharz (80 bis 90 Gew.-%) und Leuchtstoffpigmente 6 (weniger als 15 Gew.-%) enthält. Weitere geringe Anteile entfallen u.a. auf Methylether und Aerosil. Die Leuchtstoftpigmente sind eine Mischung aus mehreren Pigmenten, darunter Thiosilikate.For use in a white LED together with a GaInN chip, for example, a structure similar to that in US 5,998,925 described used. The construction of such a light source for white light is shown in 1 explicitly shown. The light source is a semiconductor component (chip 1 ) of the type InGaN with a peak emission wavelength of 460 nm with a first and second electrical connection 2 . 3 which is in an opaque basic housing 8th in the area of a recess 9 is embedded. One of the connections 3 is over a bond wire 14 with the chip 1 connected. The recess has a wall 17 that act as a reflector for the blue primary radiation of the chip 1 serves. The recess 9 is with a potting compound 5 filled that the main components are an epoxy casting resin (80 to 90% by weight) and fluorescent pigments 6 (less than 15% by weight). Other small proportions include methyl ether and Aerosil. The fluorescent pigments are a mixture of several pigments, including thiosilicates.

In 2 ist ein Ausschnitt aus einer Flächenleuchte 20 als Beleuchtungseinheit gezeigt. Sie besteht aus einem gemeinsamen Träger 21, auf den ein quaderförmiges äußeres Gehäuse 22 aufgeklebt ist. Seine Oberseite ist mit einer gemeinsamen Abdeckung 23 versehen. Das quaderförmige Gehäuse besitzt Aussparungen, in denen einzelne Halbleiter-Bauelemente 24 untergebracht sind. Sie sind UV-emittierende Leuchtdioden mit einer Peakemission von 380 nm. Die Umwandlung in weißes Licht erfolgt mittels Konversionsschichten, die direkt im Gießharz der einzelnen LED sitzen ähnlich wie in 1 beschrieben oder Schichten 25, die auf allen der UV-Strahlung zugänglichen Flächen angebracht sind. Dazu zählen die innen liegenden Oberflächen der Seitenwände des Gehäuses, der Abdeckung und des Bodenteils. Die Konversionsschichten 25 bestehen aus drei Leuchtstoffen, die im gelben, grünen und blauen Spektralbereich emittieren unter Benutzung der erfindungsgemäßen Leuchtstoffe.In 2 is a section of an area light 20 shown as a lighting unit. It consists of a common carrier 21 , on which a cuboid outer housing 22 is glued on. Its top is with a common cover 23 Mistake. The cuboid housing has cutouts in which individual semiconductor components 24 are accommodated. They are UV-emitting light-emitting diodes with a peak emission of 380 nm. The conversion to white light takes place by means of conversion layers, which sit directly in the casting resin of the individual LEDs, similar to that in 1 described or layers 25 installed on all surfaces accessible to UV radiation. These include the inner surfaces of the side walls of the housing, the cover and the base part. The conversion layers 25 consist of three phosphors which emit in the yellow, green and blue spectral range using the phosphors according to the invention.

Einige Leuchtstoffe des Thiosilikat-Typs sind in Tab. 1 zusammengefasst. Es handelt sich überwiegend um Sr-Thiosilikate des Typs (SrEA)2–xSiS4, wobei ein Anteil x des Kations Sr, der zwischen 0,5 und 4 mol-% liegt, durch Eu ersetzt ist. Typische Quanteneffizienzen dieser Leuchtstoffe liegen bei mehr als 50 %, wobei sich die Peakemission von 545 nm bei geringer Eu-Dotierung zu etwa 560 nm bei hoher Eu-Dotierung verschiebt.Some thiosilicate type phosphors are summarized in Tab. 1. Most of them are Sr thiosilicates of type (SrEA) 2 – xSiS4, where a fraction x of the cation Sr which is between 0.5 and 4 mol%, is replaced by Eu. Typical quantum efficiencies of these phosphors are more than 50%, with the peak emission of 545 nm with low Eu doping to about 560 nm with high Eu doping shifts.

Repräsentative Spektren werden im folgenden gezeigt. 3 und 4 zeigt die Emission und das Reflexionsverhalten verschiedener Thiosilikate als Funktion der Wellenlänge. 3a und 3b zeigt das Anregungs- und Emissionsspektrum von Sr1.98SiS4:Eu0.02, während 4a und 4b das Anregungs- und Emissionsspektrum von (Sr0,8Mg0,05Ca0,15)1.98SiS4:Eu0.02 zeigt.Representative spectra are shown below. 3 and 4 shows the emission and reflection behavior of different thiosilicates as a function of wavelength. 3a and 3b shows the excitation and emission spectrum of Sr1.98SiS4: Eu0.02, while 4a and 4b shows the excitation and emission spectrum of (Sr0.8Mg0.05Ca0.15) 1.98SiS4: Eu0.02.

Erstaunlicherweise ergibt sich bei den in Tab. 1 zusammengefassten Leuchtstoffen nur eine sehr geringe Verschiebung der Wellenlänge der maximalen Emission von weniger als 5 nm. Die ersten drei Spalten zeigen die eingesetzten Erdalkalimetalle (EA) in mol-% des Gesamt-EA-Gehalts, die vierte Spalte zeigt die zugehörige Europium-Dotierung, die fünfte die resultierende Verbindung und die sechste Spalte zeigt das beobachtete Emissionsmaximum bei Anregung durch 400 nm-Strahlung.Amazingly, this results in the phosphors summarized in Tab. 1 only a very small one Wavelength shift the maximum emission of less than 5 nm. The first three columns show the alkaline earth metals (EA) used in mol% of the total EA content, the fourth Column shows the associated one Europium endowment, the fifth the resulting compound and the sixth column shows what was observed Emission maximum when excited by 400 nm radiation.

Tabelle 1

Figure 00040001
Table 1
Figure 00040001

5 zeigt die relativen Helligkeiten der verschiedenen Leuchtstoffe aus Tab. 1 im Vergleich zu anderen. Dabei zeigen vor allem die „bis-ternären" Verbindungen, die gleichzeitig Sr, Ca und Mg enthalten, deutlich bessere Helligkeiten als einfacher aufgebaute Verbindungen. Es handelt sich um zwei Versuchsreihen (VR in Tab. 1), von denen die erste VR1 bei geringen Zusätzen (oder keinen) relativ hohe Intensitäten, etwa 30 %, zeigen (VR 1/1 und VR 1/2), während die zweite VR2 bei relativ hohen Zusätzen an Ca und Mg (VR 2/3 bis 2/5) sehr gute Ergebnisse zeigt. 5 shows the relative brightness of the different phosphors from Tab. 1 compared to others. Above all, the "bis-ternary" compounds, which simultaneously contain Sr, Ca and Mg, show significantly better brightnesses than simple compounds. There are two test series (VR in Tab. 1), the first VR1 of which is low Additions (or none) of relatively high intensities, about 30%, show (VR 1/1 and VR 1/2), while the second VR2 shows very good at relatively high additions of Ca and Mg (VR 2/3 to 2/5) Shows results.

Claims (6)

Leuchtstoff für Lumineszenzkonversions-LED der im Bereich 300 bis 460 nm anregbar ist und im Bereich 490 bis 560 nm, insbesondere 545 bis 560 nm, emittiert, dadurch gekennzeichnet, dass der Leuchtstoff ein Erdalkali(EA)-Thiosilikat ist, das mit Europium dotiert ist, und der Formel EA2–xSiS4:Eux folgt, mit EA = Sr, Ca, Mg und x = 0,005 bis 0,05.Phosphor for luminescence conversion LED which can be excited in the range of 300 to 460 nm and emits in the range of 490 to 560 nm, in particular 545 to 560 nm, characterized in that the phosphor is an alkaline earth metal (EA) thiosilicate that is doped with europium , and follows the formula EA 2-x SiS 4 : Eu x , with EA = Sr, Ca, Mg and x = 0.005 to 0.05. Leuchtstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass EA durch Sr alleine oder mit geringen Beimengungen (bis 40 mol-%) an Mg und/oder Ca dargestellt wird.Phosphor according to claim 1, characterized in that EA by Sr alone or with a small amount Mixtures (up to 40 mol%) of Mg and / or Ca is shown. Leuchtstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass ein Thiosilikat der Formel (SraCabMgc)2–xSiS4:EuX verwendet wird mit 0,6 ≤ a ≤ 1; 0 ≤ b ≤ 0,2; 0,03 ≤ c ≤ 0,4.Phosphor according to Claim 1, characterized in that a thiosilicate of the formula (Sr a Ca b Mg c ) 2-x SiS 4 : Eu X is used with 0.6 ≤ a ≤ 1; 0 ≤ b ≤ 0.2; 0.03 ≤ c ≤ 0.4. Leuchtstoff nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass er zusammen mit weiteren Leuchtstoffen, insbesondere zur Erzeugung von weiß, verwendet wird.Phosphor according to claim 1, characterized in that it is used together with other phosphors, especially for production from white, is used. Lumineszenzkonversions-LED, wobei die LED primäre Strahlung im Bereich 300 bis 460 nm emittiert, wobei diese Strahlung teilweise oder vollständig in längerwellige Strahlung konvertiert wird durch Leuchtstoffe, die der primären Strahlung der LED ausgesetzt sind, dadurch gekennzeichnet, dass die Konversion zumindest unter Zuhilfenahme eines Leuchtstoffs, der blau-grün mit einer Wellenlänge der Peakemission bei 490 bis 560 nm emittiert und der aus der Klasse der Eu-aktivierten Erdalkalithiosilikate stammt gemäß einem der Ansprüche 1 bis 4.Luminescence conversion LED, the LED being primary radiation emitted in the range 300 to 460 nm, this radiation partially or completely in longer wave Radiation is converted by phosphors that are primary radiation exposed to the LED, characterized in that the conversion at least with the help of a phosphor that is blue-green with a wavelength the peak emission is emitted at 490 to 560 nm and that from the class of the Eu-activated alkaline earth silicates comes from one of claims 1 to 4. Beleuchtungseinheit mit mindestens einer LED, wobei die LED primäre Strahlung im Bereich 300 bis 460 nm emittiert, wobei diese Strahlung teilweise oder vollständig in längerwellige Strahlung konvertiert wird durch mindestens einen Leuchtstoff, der der primären Strahlung der LED ausgesetzt ist, dadurch gekennzeichnet, dass die Konversion zumindest unter Zuhilfenahme eines Leuchtstoffs, der im Bereich 490 bis 560 emittiert und wobei der Leuchtstoff ein Erdalkali(EA)-Thiosilikat ist, das mit Europium dotiert ist, und der Formel EA2–xSiS4:EuX folgt, mit EA = Sr, Ca, Mg und x = 0,005 bis 0,05.Illumination unit with at least one LED, the LED emitting primary radiation in the range 300 to 460 nm, this radiation being partially or completely converted into longer-wave radiation by at least one phosphor which is exposed to the primary radiation of the LED, characterized in that the conversion at least with the help of a phosphor that emits in the range 490 to 560 and the phosphor is an alkaline earth (EA) thiosilicate that is doped with europium and follows the formula EA 2-x SiS 4 : Eu X , with EA = Sr , Ca, Mg and x = 0.005 to 0.05.
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