DE2017682C3 - Method for operating a fuel element with an anodic and a cathodic half-cell - Google Patents
Method for operating a fuel element with an anodic and a cathodic half-cellInfo
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Description
Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren 55 men Substanz, die in die Kreisläufe der Halbzellen rum Betrieb eines Brennstoffelements mit einer an- des Brennstoffelements eingeführt werden müssea odischen und einer kathodischen Halbzelle, die erfolgt, indem man dem Äquivalentgewicht hinsiehtdurch eine Membran getrennt sind und jeweils eine lieh der Reaktion zwischen den anodischen und ka-Elektrode und einen Elektrolyten enthalten, wobei thodischen Substanzen Rechnung trägt: Man versuch zumindest eine der beiden Halbzellen in einem Kreis- 60 aus der Reaktion eine beachtliche Zahl von Elektrolauf für ihren Elektrolyten mit der elektrochemisch nen zu erhalten bei einem kleinstmöglichen Gewichi wirksamen Substanz liegt. der wirksamen Substanz. Das Äquivalentgewicht hin-The present invention relates to a method 55 men substance which is in the circulation of the half-cells In order to operate one fuel element with another fuel element, it must be introduced odic and a cathodic half-cell, which is done by looking through the equivalent weight a membrane are separated and each one lent the reaction between the anodic and ka-electrode and contain an electrolyte, taking into account methodical substances: try it at least one of the two half-cells in a circle - 60 from the reaction a considerable number of electrical runs for your electrolyte with the electrochemical nen to get with the smallest possible weight active substance lies. the active substance. The equivalent weight
Bei bekannten Brennstoffelementen können die sichtlich der betreffenden Reaktion muß deshalb se elektrochemisch wirksamen Substanzen entweder gering wie möglich sein, damit man eine beachtliche fortschreitend in jedem der auf beiden Seiten der 65 Stromerzeugung bei einem geringen Gewicht de> Membran angeordneten Medien von der Elektrode Brennstoffelements erhält. Andererseils berücksich selbst, die in diesem Fall porös ist, herangeführt wer- tigt man die Änderung der freien Energie, die der be den, oder sie werden neben jeder Seite der Membran treffenden Reaktion entspricht, was dem erreichbaIn the case of known fuel elements, the reaction in question must therefore be visible Electrochemically active substances either have to be as small as possible, so that one can get a considerable amount progressive in each of the on both sides of the 65 electricity generation at a low weight de> Membrane arranged media receives from the electrode fuel element. On the other hand, take into account even, which in this case is porous, one introduces the change in free energy that the be the, or they will, next to each side of the membrane, the appropriate reaction corresponds to what can be achieved
η unbelasteten Potential zwischen den Elektroden !L Brennstoffelementes gleichkommt. An Hand dieser beiden Kriterien kann man die zugehörigen wirksamen Substanzen bestimmen, die sich am besten für die Verwendung in einem Brennstoffelement eignen.η equals unloaded potential between the electrodes! L of the fuel element. On the basis of this Both criteria can be used to determine the associated active substances that are best for suitable for use in a fuel element.
Von den besonders geeigneten anudischen elektrochemisch wirksamen Substanzen sind Metalle in Pulverform zu erwähnen, insbesondere Lithium, CaI-Magnesium, Aluminium, Zink, Indium. Man-Of the particularly suitable anudic electrochemical active substances are metals in powder form, in particular lithium, calcium magnesium, Aluminum, zinc, indium. Man-
sehen, sind sie flüssig, kann das Ausführen durch Überlauf erfolgen, wobei ein zusätzliches kontinuierliches Einführen von umlaufender Flüssigkeit vorgesehen wird, um eine in ihrer Mischung konstante Zusammensetzung aufrechtzuerhalten.See, if they are liquid, running can be done through overflow, with an additional continuous Introduction of circulating liquid is provided in order to maintain a composition constant in its mixture maintain.
Mit einem derartigen Verfahren wird es möglich, flüssige oder feste chemische Verbindungen zu verwenden, mit denen bisher überhaupt keine zufriedenstellenden Ergebnisse erzielt werden konnten, alsWith such a method it becomes possible to use liquid or solid chemical compounds, with which so far no satisfactory results at all could be achieved, than
•an Blei und deren Verbindungen. Ebenso kann io man sie in Brennstoffelemente einbrachte, deren ZeI-man Alkohole, Säuren, Aldehyde, Ketone, Kohlen- len keine umlaufende Flüssigkeit enthielten. Wasserstoffverbindungen, Hydrazin und ihre Ersatz-Derivate, Dihydrazide und insbesondere Dihyd Olsäure oder der Adipinsäure Th• on lead and its compounds. Similarly, one can io they brought into fuel elements whose Zei-man l s containing alcohols, acids, aldehydes, ketones, carbonic no circulating liquid. Hydrogen compounds, hydrazine and their substitute derivatives, dihydrazides and especially dihyd oleic acid or adipic acid Th
riv, y yriv, y y
der Oxalsäure oder der Adipinsäure, Thto-oxalic acid or adipic acid, thto-
Es wurde festgestellt, daß der Aufbau der anodischen und kathodischen Elektroden in der ZelleIt was found that the structure of the anodic and cathodic electrodes in the cell
„,. eines derart betriebenen Brennstoffelementes gegen-",. of a fuel element operated in this way
harnstoff und seine Derivate, wie der Methyl-Thio- 15 über üblicherweise in den bekannten Kreislaufhamstoff und Dithioharnstoff, verwenden.. Brennstoffelementen verwandten Elektroden bemer-Urea and its derivatives, such as methyl thio-15, are usually found in the well-known circulatory urea and dithiourea, use electrodes related to fuel elements.
Unter den besonders geeigneten kathodischen kenswert geändert werden konnte. Bei Brennstoffeleelektrochemisch wirksamen Substanzen sind erwäh- menten, bei denen die Trägerflüssigkeit für die eleknenswert die Peroxidsalze und insbesondere Perman- trochemisch wirksamen Substanzen ein aktiver Koh- »anate, Persulfate, Perjodaie, Bichromate, Wismu- 20 lenschlamm ist, ist es bekannt, die Elektroden vortäte, Bromate, Jodate, Halogene, Halogensalze und teilhaft als zinnen- oder zickzackförmige Gitter herinsbesondere Halogensalze der Metalle, wie des SiI- zustellen, wobei die Zinnen- und Zickzackformen bers, Kupfers, Nickels, Kobalts, Mangans, Cadmi- senkrecht zum Kreislauf angeordnet sind. Diese Anums'und des Bleis, die Oxide der Metalle wie derje- Ordnung war deshalb erforderlich, um in geeigneter nigen der obengenannten, der Schwefel und die SuI- 25 Weise sicherzustellen, daß die anodischen und kathofide der Metalle wie derjenigen der obengenannten. dischen Gitter die Elektronen aufnahmen, aber sie die Verbindungen der Hyperhalogene, die Mangan- verursachte in der Strömung einen beachtlichen Fülverbindungen, die Nitro-, Nitrosoverbindungen, die lungsverlust und Ablagerungen. Bei dem erfindungs-Verbindungen mit positiv geladenen Halogenatomen, gemäß betriebenen Brennstoffelement hat man festdie Additionsverbindungen mit Halogenatomen, die 30 gestellt, daß man ausgezeichnete Ergebnisse erzielt. Peroxide und die Chinone. wenn man in den Halbzellen Elektroden anordnet,Among the particularly suitable cathodic kworth could be changed. In the case of fuel elements, electrochemically active substances are mentioned in which the carrier liquid for the electrically active peroxide salts and in particular permanent trochemically active substances is an active carbonate, persulfate, periodic acid, bichromate, bismuth sludge, it is known, the electrodes Bromates, iodates, halogens, halogen salts and partly as pewter or zigzag grids, especially halogen salts of metals, such as silicon, the pewter and zigzag forms of copper, nickel, cobalt, manganese and cadmi- arranged perpendicular to the circuit are. This anodic and lead, the oxides of the metals like that order, was therefore necessary in order to ensure in a suitable manner that the anodic and cathodic of the metals like that of the abovementioned. These lattices took up the electrons, but they the compounds of the hyperhalogens, the manganese caused considerable filling compounds in the flow, the nitro and nitroso compounds, the loss of air and deposits. In the case of the compounds of the invention with positively charged halogen atoms, according to the fuel element operated, the addition compounds with halogen atoms that are 30 have been established that excellent results are achieved. Peroxides and the quinones. if electrodes are placed in the half-cells,
Als Membran für die Trennung der beiden Halb- die aus zinnen- oder zickzackförmigen Gittern bestezellen kann vorteilhaft jede Membran verwandt wer- hen und deren Elemente parallel zum Kreislauf anden, die gegenüber den Flüssigkeiten und umlaufen- geordnet sind, und zwar vor allem dann, wenn die in den'wirksamen Substanzen beständig ist. Insbeson- 35 die Halbzelle eingeführten elektrochemisch wirksadere kann man Membrane aus Polypropylen, regene- men Substanzen pulverig sind.As a membrane for separating the two halves, which are made up of crenellated or zigzag grids any membrane can be used advantageously and its elements parallel to the circuit, which are arranged in relation to the liquids and circulating, especially when the in den'active substances is stable. In particular, the electrochemically effective 35 introduced the half-cell One can use membranes made of polypropylene, rain substances are powdery.
rierter Zellulose oder eine Ionen austauschende Es ist daher zweckmäßig, in zumindest einer derrated cellulose or an ion-exchanging It is therefore appropriate in at least one of the
Membran verwenden. Halbzellen eine Elektrode vorzusehen, die aus einerUse membrane. Half cells to provide an electrode, which consists of a
Zweckmäßig ist das Zuführen einer umlaufenden Platte oder einem Gitter in Zinnenform oder Form Flüssigkeit zu beiden Halbzellen des Brennstoffe^- 40 von parallelen Kanälen besteht, wobei die Wände der ments, die insbesondere in beiden Halbzellen auf bei- Zinnen oder Kanäle parallel zur Strömungsrichtung den Seiten der Membran gleich ist. Ferner ist es vor- des Kreislaufes, der durch die Halbzelle führt, anteilhaft, wenn die elektrochemisch wirksame Sub- geordnet sind,It is expedient to feed in a circumferential plate or a grid in the form of a crenellated wall or wall Liquid to both half-cells of the fuels ^ - 40 consists of parallel channels, the walls of the ments, in particular in both half-cells on pinnacles or channels parallel to the direction of flow equal to the sides of the membrane. Furthermore, it is proportionate to the circulation that leads through the half-cell, if the electrochemically active sub- are ordered,
stanz der zweiten Halbzelle die feste Elektrode dieser Die mit diesen Elektroden erzielten guten Ergeb-punch the solid electrode of the second half-cell. The good results achieved with these electrodes
Halbzelle ist. Die elektrochemisch wirksame Sub- 45 nisse sind der Tatsache zu verdanken, daß das iimstanz kann auf der Zuströmseite des Brcnnstoffele- laufende Medium eine Flüssigkeit und deshalb ments in flüssiger oder pulvriger Form in den Kreis- zwangläufig von verhältnismäßig geringer Viskosität lauf der Flüssigkeit eingeführt werden, die für die ist, weshalb durch das umlaufende Medium während zweite Halbzelle bestimmt ist. des Durchströmens durch die Halbzelle eine Turbu-Half cell is. The electrochemically active substances are due to the fact that the iimstanz The medium flowing on the inflow side of the fuel element can be a liquid and therefore ments in liquid or powder form in the circuit - inevitably of relatively low viscosity run of the liquid, which is for the, which is why by the circulating medium during second half-cell is determined. the flow through the half-cell creates a turbulence
Man kann als elektrochemisch wirksame. Substanz 50 lenz hervorgerufen werden kann, welche Stöße von verhältnismäßig unbeständige oder korrodierende Partikeln der elektrochemisch wirksamen Substanzen Verbindungen in der Flüssigkeit, in die sie eingeführt mit den Elektroden verursacht. Selbstverständlich werden, verwenden, da man die reagierenden chemi- kann die Form von Zinnen oder parallelen Kanälen sehen Stoffe zumindest in einer Halbzelle des Brenn- sowohl aus einer einzigen Platte oder einem einzigen Stoffelements umlaufen läßt. Wenn die Einführung 55 Gitter erhallen werden oder durch Zusammenbau der Substanz in der Nähe des Eintritts in die Halb- mehrerer Platten oder Gitter, wobei es wichtig ist, zelle des Brennstoffelementes erfolgt, ist die Substanz die Elektrode parallel zum Kreislauf anzuordnen, tatsächlich in der Lage, bei der Berührung mit den Als Elektrode kann man ebenso ein ebenes Gitter Elektroden ihren Elektronen-Zustand zu ändern, verwenden, das in unmittelbarer Nähe der Membran ohne vorher wegen Unbeständigkeit oder Korrosion 60 angeordnet ist, welche die beiden Halbzelien des umgewandelt worden zu sein. Brennstoffelementes voneinander trennt. Wenn dieOne can be considered electrochemically effective. Substance 50 lenz can be caused, which shocks from relatively unstable or corrosive particles of the electrochemically active substances It causes compounds in the liquid in which it is introduced with the electrodes. Of course be used, as one can use the reacting chemi- the form of battlements or parallel channels see substances in at least one half-cell of the fuel - both from a single plate or from a single one Can circulate fabric element. When the introduction 55 grids are echoed or by assembly the substance in the vicinity of the entry into the semi-multiple plates or grids, where it is important cell of the fuel element takes place, the substance and the electrode are to be arranged parallel to the circuit, actually capable of touching the As an electrode one can also use a flat grid To change their electron state, electrodes use the one in close proximity to the membrane without being arranged beforehand because of instability or corrosion 60, which affects the two halves of the to have been converted. Separates fuel element from each other. If the
Vorzugsweise verwendet man geschlossene Kreis- Elektrode aus einem Gitter besteht, kann man ein laufe und führt die elektrochemisch wirksamen Sub- ungefallenes ausgebreitetes Metall verwenden, da für stanzen auf der Zuströmseite der Halbzellen des die Elektrode das einzig notwendige Merkmal ist, Brennstoffelementes ein, während man die Reak- 65 daß sie aus einem gut leitenden Metall besteht, das in tionsprodukte auf der Abströmseite durch jedes ge- der umlaufenden Flüssigkeit beständig ist. eignete Mittel ausführt. Wenn die Reaktionsprodukte Durch das erfindungsgemäße Verfahren wird dasIt is preferable to use a closed circle electrode consisting of a grid, one can use a run and lead the electrochemically active sub- use unfallen spread metal as for punch on the upstream side of the half-cells of which the electrode is the only necessary feature, Fuel element, while the reac- 65 that it consists of a highly conductive metal, which in tion products on the downstream side by any fluid in the circulating fluid is resistant. executes appropriate means. If the reaction products by the process according to the invention is the
fest sind, kann man ein Filtern oder Schlämmen vor- Problem des Alterns und Verderbens der Elektrodenare solid, one can filter or sludge against the problem of aging and deterioration of the electrodes
Äf™? Br—emen,Äf ™? Bremen,
elektrischen Strom erzeugengenerate electricity
beschrieben.described.
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guren näher beschrieben. Hil,h7euen eines er- 30 nale 2,2 mm lang ist. Die Kathode besteht in Becheguren described in more detail. Hil , h7e u en is a small 2.2 mm long. The cathode is made of beech
FiK 1 zeigt die zu den beiden Halbzellen eines er 3 ' 2 Tjmschiägen, welche die gleichen AbFiK 1 shows the two half-cells of a he 3 ' 2 Tj msch iä g s, which have the same Ab
findungsgemiß betriebenen Brennstoffelementes ge- Weis.^ 12U ^ ^ ^.^ ^ ^fuel element operated according to the invention according to ^ 12U ^ ^ ^. ^ ^ ^
len, deren Elektrodenlen, their electrodes
5iX5iX
Kreislau! gleich. Sie ist so ausgewählt daß m H«n_Kreislau! same. It is selected so that m H «n_
sität von etwasity of about
rEs^srr E s ^ sr
der kathodischen Halbzelle wird ithe cathodic half-cell is i
kafto-kafto-
disrhe mit 1 b bezeichnet. Jede Halbze ^ Unter- oder Oberseite mit zwei Eintnttsoffnungen der Halbzelle angeordnet „nd, wobei die |^"disrhe denoted by 1 b . Each half-cell, bottom or top, is arranged with two inlet openings of the half-cell, whereby the | ^ "
unbelastete Potential zwischen den Leitun
as, nn man 2 ^mm puiv. unloaded potential between the lines
as, nn man 2 ^ mm pu i v .
einführt. Man kann eine a f ü hrt. One can
verbunden die im Innern der Halbzelle angeordnet 1 fl befinden und mn 6 die^athode d. skconnected to the inside of the half-cell arranged 1 fl and mn 6 the ^ athode d. sk
Beispiel 2
f{,npulvriger f Example 2
f { , npulvriger f
·■ äs H· ■ äs H
zu P dcn 6,08 A bei einer Spannung von 0,68 V erz.elen.to P d cn 6.08 A at a voltage of 0.68 V.
El de be Ui de Ki ze Ni heEl de be Ui de Ki ze Ni he
u η 3Oi Di( mi we kaiu η 3Oi Di (mi we kai
au; e rfau; e rf
unl Kuunl Ku
ger id ■k-.uib-ger id ■ k-.uib-
In der anodischen Halbzelle 1 α befindet sich eine Elektrode 5, die aus einem Aluminiumblech besteht, dessen Reinheit 99,5 °/o und dessen Dicke 0,5 mm beträgt. Die Elektrode 5 ist so gefalten, daß sie sechs Umschläge von 15 mm Breite und 10 mm Tiefe bildet, wobei die Umschläge ihrerseits fünf parallele Kreislaufkanäle bilden. In der kathodischen Halbzelle 1 b befindet sich eine Elektrode, die aus einem Nickelgitter besteht und aus ungefaltenem Metall hergestellt ist, dessen Maschen die Form einer Raute aufweisen, deren kleine Diagonale 1,5 mm und deren große Diagonale 2,2 mm lang ist. Diese Elektrode 5 besteht aus sechs Umschlagen, die gleich sind denjenigen der Elektrode 5. Die Membran 2, welche die Halbzellen la und \b voneinander trennt, ist ein Blatt aus Polypropylen mit einer Dicke von 67 Mikron und einer Porosität von etwa 40 0Zo.In the anodic half-cell 1 α there is an electrode 5 which consists of an aluminum sheet, the purity of which is 99.5% and the thickness of which is 0.5 mm. The electrode 5 is folded so that it forms six envelopes 15 mm wide and 10 mm deep, the envelopes in turn forming five parallel circulatory channels. In the cathodic half-cell 1b is an electrode consisting of a nickel mesh and is made of ungefaltenem metal whose meshes have the shape of a rhombus, the small diagonal of 1.5 mm and whose large diagonal is 2.2 mm long. This electrode 5 consists of six envelopes, which are the same as those of the electrode 5. The membrane 2, which separates the half-cells la and \ b from one another, is a sheet of polypropylene with a thickness of 67 microns and a porosity of about 40 0 zo.
Die in dem anodischen und kathodischen Kreislauf umlaufende Flüssigkeit ist eine wäßrige Lösung von 300 g/l Ammoniumchlorid und 150 g/l Zinkchlorid. Diese Lösung ist so ausgewählt, daß wegen der Aluminium-Elektrode 5 alle Schwierigkeiten vermieden werden. Die elektrochemisch wirksame Substanz der kathodisch en Halbzelle wird in den kathodischen Kreislauf auf der Zuströmseite des Brennstoffelementes in feinpulvriger Form eingeführt; sie besteht aus Kupferchlorid in pulvriger Form. Der Kreislauf erfolgt von unten nach oben.The liquid circulating in the anodic and cathodic circuits is an aqueous solution of 300 g / l ammonium chloride and 150 g / l zinc chloride. This solution is chosen so that because of the aluminum electrode 5 all difficulties are avoided. The electrochemically active substance of The cathodic half-cell is in the cathodic circuit on the inflow side of the fuel element introduced in fine powder form; it consists of copper chloride in powder form. The circulation takes place from bottom to top.
Zwischen den Leitungen 7 und 8 erzielt man ein unbelastetes Potential von 0,85 V, wenn man 2 g/min Kupferchlorid in den kathodischen Kreislauf einführt. Man kann eine Stromstärke von 4,8 A bei einer Spannung von 0,6 V erreichen.An unloaded potential of 0.85 V is achieved between lines 7 and 8 if 2 g / min Introduces copper chloride into the cathodic circuit. A current of 4.8 A can be achieved a voltage of 0.6 V.
Das Brennstoffelement, das verwandt worden ist, enthält zwei gleiche Elektroden S und 6, die aus einem Nickelgitter bestehen, das aus ungefaltenem Metall hergestellt ist, dessen Maschen die Form einer Raute aufweisen, deren kleine Diagonale 1,5 mm undThe fuel element that has been used contains two identical electrodes S and 6, which are made from consist of a nickel mesh, which is made of unfolded metal, the mesh of which has the shape of a Have lozenges, the small diagonal of which is 1.5 mm and
ίο deren große Diagonale 2,2 mm lang ist. Diese Elektroden bilden 12 Umschläge von 8 mm Breite und 10 mm Tiefe, die elf parallele Kreislaufkanäle festlegen. Die Membran ist ein Blatt aus Polypropylen mit einer Dicke von 140 Mikron und einer Porosität vonίο whose large diagonal is 2.2 mm long. These electrodes form 12 envelopes 8 mm wide and 10 mm deep, which define eleven parallel circulatory channels. The membrane is a sheet of polypropylene with a thickness of 140 microns and a porosity of
1.1 40 0Zo.1.1 40 0 Zo.
Die in der anodischen und kathodischen Halbzelle umlaufende Flüssigkeit ist eine wäßrige Lösung, die 270Zo Ammoniumchlorid und 17°/o Zinkchlorid enthält. Die elektrochemisch wirksame Substanz der anodischen Halbzelle ist ein Pulver aus Magnesium und Aluminium, das in den anodischen Kreislauf auf der Zuströmseite des Brennstoffelementes eingeführt wird. Die elektrochemisch wirksame Substanz der kathodischen Halbzelle ist ein Pulver aus Kupferchlorid, das in den kathodischen Kreislauf auf der Zuströmseite des Brennstoffelementes eingeführt wird. Der Kreislauf erfolgt von unten nach oben.The circulating in the anodic and cathodic half-cell liquid comprises an aqueous solution containing 27 0 Zo ammonium chloride and 17 ° / o zinc chloride. The electrochemically active substance of the anodic half-cell is a powder made of magnesium and aluminum, which is introduced into the anodic circuit on the inflow side of the fuel element. The electrochemically active substance of the cathodic half-cell is a powder of copper chloride, which is introduced into the cathodic circuit on the inflow side of the fuel element. The cycle is from bottom to top.
Zwischen den Leitungen 7 und 8 erzielt man ein unbelastetes Potential von 1,2 V, wenn man in der kathodischen Kreislauf 2 g/min Kupferchlorid und in den anodischen 1,6 g/min Aluminium- und Magnesiumpulver zu gleichen Teilen einführt. Man kanr eine Stromstärke von 7,2 A bei einer Spannung vor 0.83 V erreichen.An unloaded potential of 1.2 V is achieved between lines 7 and 8 if one is in the cathodic circuit 2 g / min copper chloride and in the anodic 1.6 g / min aluminum and magnesium powder introduces in equal parts. A current of 7.2 A can be proposed for one voltage Reach 0.83V.
Hierzu 2 Blatt ZeichnungenFor this purpose 2 sheets of drawings
anilv-
:ine to ilv-
: ine
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C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
EHJ | Ceased/non-payment of the annual fee |