DE19901915C1 - Verfahren zur katalytischen Umsetzung von im Abgas eines Verbrennungsmotors enthaltenen Stickoxiden - Google Patents

Verfahren zur katalytischen Umsetzung von im Abgas eines Verbrennungsmotors enthaltenen Stickoxiden

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Abstract

Bei einem Verfahren zur katalytischen Umsetzung von im Abgas eines Verbrennungsmotors enthaltenen Stickoxiden wird ein Reduktionsmittel (R) in Abgasströmungsrichtung vor einem Denitrierungskatalysator und in Abhängigkeit von einer Stickoxidkonzentration dosiert dem Abgas zugegeben. Es ist vorgesehen, daß bei Unter- oder Überschreiten eines Grenzwerts (T¶min¶) eines Betriebsparameters (T) und/oder eines Grenzwerts einer aus dem Betriebsparameter (T) abgeleiteten Größe das Reduktionsmittel (R) überstöchiometrisch in Bezug zur Stickoxidkonzentration zudosiert wird. Danach wird die Zugabe von Reduktionsmittel (R) beendet oder unterstöchiometrisch fortgesetzt. Es wird in vorteilhafter Weise eine besonders hohe mittlere Stickoxidkonvertierung erreicht, insbesondere bei wechselnden Betriebsbedingungen des Verbrennungsmotors.

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur katalyti­ schen Umsetzung von im Abgas eines Verbrennungsmotors enthal­ tenen Stickoxiden, bei dem ein Reduktionsmittel in Abgasströ­ mungsrichtung vor einem Denitrierungskatalysator und in Ab­ hängigkeit von einer Stickoxidkonzentration dosiert dem Abgas zugegeben wird.
Bei der Selektiven Katalytischen Reduktion (SCR) von Stickoxiden muß einem die Stickoxide enthaltenen Abgas ein Reduktionsmittel, meist Ammoniak oder eine Ammoniak freiset­ zende Substanz, z. B. eine wäßrige Harnstofflösung, zugegeben werden. Das Reduktionsmittel wird zusammen mit den Stickoxi­ den an einem sogenannten SCR-Katalysator, der meist auf der Basis von Titanoxid mit Zusätzen von Metalloxiden, wie z. B. Vanadium, Molybdän und/oder Wolframoxid, besteht, zu Umwelt­ unbedenklichem Stickstoff, Sauerstoff und Wasser umgesetzt.
Bei einer instationären Betriebsweise des Abgaserzeugers (Motor, Feuerung), wie sie vor allem bei Fahrzeugmotoren auf­ tritt, variieren die Stickoxidkonzentrationen, der Abgas­ massenstrom und die Abgastemperatur in weiten Bereichen. Diese Tatsache stellt eine erhebliche Anforderung an die Do­ sierstrategie und die Dosiergenauigkeit für das in das Abgas eingebrachte Reduktionsmittel dar.
Bei den meisten derzeit bekannten Verfahren zur Dosierung des Reduktionsmittels wird das Reduktionsmittel proportional zum Stickoxidmengenstrom in das Abgas eingebracht. Dabei muß der dem Abgas zugeführte Reduktionsmittelstrom in Relation zur Stickoxidkonzentration deutlich unterstöchiometrisch gewählt werden, um einen Durchbruch des Reduktionsmittels, insbeson­ dere einen Ammoniakdurchbruch, sicher zu vermeiden. Damit wird jedoch die katalytische Aktivität des Katalysators in nachteiliger Weise nicht vollständig ausgenutzt, so daß die grundsätzlich mit dem Katalysator erreichbaren höheren Um­ satzraten aufgrund dieser Dosierungsstrategie nicht erreicht werden können.
Aus der Deutschen Offenlegungsschrift DE 37 21 572 A1 ist es bekannt, zur Dosierung des Reduktionsmittels die Leistung und Drehzahl des Motors heranzuziehen.
Aus der EP 0 555 746 A1 ist es zudem bekannt, bei Unter­ schreiten eines vorgegebenen Grenzwerts der Abgastemperatur die Zudosierung von Reduktionsmittel vollständig zu unterbre­ chen und erst nach Wiedererreichen des Temperaturgrenzwerts die Dosierung in Abhängigkeit von der Last und der Drehzahl des Verbrennungsmotors wieder aufzunehmen.
Des weiteren ist aus der EP 0 515 857 A1 ein Verfahren be­ kannt, bei dem das Reduktionsmittel pulsweise überstöchiome­ trisch zudosiert wird und der Katalysator in den Zeitinter­ vallen zwischen zwei Pulsen "leer" gefahren wird. Bei diesem Verfahren wird die getaktete überstöchiometrische Reduktions­ mittelzugabe erst dann wieder unterbrochen, wenn an einer be­ stimmten Stelle im Katalysatorbett eine hohe NH3 Konzentra­ tion, die als Schwellenwert festgelegt ist, in der Gasphase erreicht worden ist.
Aus der EP 362 483 A1 ist ein pulsweitenmoduliertes, diskon­ tinuierliches Dosierverfahren bekannt, bei dem die Pulsbreite in Abhängigkeit vom Abgasmassenstrom und der Stickoxidkonzen­ tration eingestellt wird.
Auch die vier letztgenannten Verfahren sind mit dem oben ge­ nannten Nachteil behaftet.
Aus der WO 96/04980 ist darüber hinaus ein Verfahren bekannt, bei dem das Reduktionsmittel nur während der Startphase des Verbrennungsmotors und beim Betrieb mit sinkender und gegebe­ nenfalls nahezu konstanter Abgastemperatur unter Berücksich­ tigung der temperaturabhängigen Speicherkapazität des Kataly­ sators überstöchiometrisch in Bezug zur Stickoxidkonzentra­ tion zudosiert wird. Ansonsten wird das Reduktionsmittel un­ terstöchiometrisch zudosiert.
Auch mit diesem Verfahren läßt sich die grundsätzlich mit dem Katalysator erreichbare höhere Umsatzrate nicht in vollem Um­ fang erreichen.
Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur katalytischen Umsetzung von im Abgas eines Verbrennungs­ motors enthaltenen Stickoxiden anzugeben, mit dem die kataly­ tische Aktivität des Katalysators besser ausgenutzt wird.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß in Bezug auf das eingangs genannte Verfahren dadurch gelöst, daß
  • a) ein die Dosiergenauigkeit beeinflußender Betriebsparameter des Verbrennungsmotors gemessen wird, wobei die Dosierung bei Unter- und/oder Überschreiten eines Grenzwerts des Be­ triebsparameters nicht mehr oder nur noch eingeschränkt möglich ist,
  • b) bei Unter- oder Überschreiten dieses Grenzwerts und/oder eines Grenzwerts einer aus dem Betriebsparameter abgelei­ teten Größe das Reduktionsmittel überstöchiometrisch in Bezug zur Stickoxidkonzentration zudosiert wird,
  • c) bevor die Zugabe von Reduktionsmittel beendet oder unter­ stöchiometrisch fortgesetzt wird.
Das Verfahren nutzt das Reduktionsmittelspeichervermögen des Katalysators aus. Erkennt eine nach dem Verfahren arbeitende SCR-Steuerung den Beginn eines für die Reduktionsmitteldosie­ rung ungünstigen Betriebszustand des Verbrennungsmotors, so wird die Dosiermenge beispielsweise kurzzeitig erhöht und auf diese Weise in den Katalysator Reduktionsmittel eingespei­ chert, das dann während des für die Dosierung ungünstigen Be­ triebszustands für den Stickoxidreduktionsprozeß zur Verfü­ gung steht (Ausspeicherung).
Dadurch wird eine höhere mittlere Stickoxidkonvertierung er­ reicht, insbesondere bei wechselnden Betriebsbedingungen des Verbrennungsmotors.
Nach einer äußerst vorteiligen bevorzugten Ausgestaltung des Verfahrens wird die aus dem Betriebsparameter abgeleitete Größe durch Differenzieren des Betriebsparameters nach der Zeit oder durch Bildung der Differenz zeitlich beabstandeter Meßwerte des Betriebsparameters abgeleitet. Ein derartig ar­ beitendes Verfahren kann besonders schnell und frühzeitig ei­ nen für die Reduktionsmitteldosierung ungünstigen Betriebszu­ stand erkennen.
Beispielsweise wird bei Unter- oder Überschreiten des jewei­ ligen Grenzwerts eine konstante Reduktionsmittelmenge zudo­ siert.
Vorzugsweise wird die überstöchiometrisch zudosierte Redukti­ onsmittelmenge in Abhängigkeit von der durch Differenzieren bzw. der durch Differenzbildung aus dem Betriebsparameter ab­ geleiteten Größe eingestellt. Beispielsweise wird eine ent­ sprechende Dosierintervallbreite danach bemessen.
Nach einer anderen bevorzugten Ausgestaltung des Verfahrens wird die überstöchiometrisch zudosierte Reduktionsmittelmenge abhängig davon eingestellt, wie weit der Grenzwert des Be­ triebsparameters bzw. der Grenzwert der von diesem abgeleite­ ten Größe über- oder unterschritten ist.
Bevorzugt wird weiterhin die überstöchiometrisch zudosierte Reduktionsmittelmenge in Abhängigkeit von der, insbesondere temperaturabhängigen, Speicherkapazität des Denitrierungska­ talysators eingestellt.
Nach einer anderen bevorzugten Weiterbildung des Verfahrens wird der Wert der überstöchiometrisch zudosierten Reduktions­ mittelmenge abgespeichert. Beispielsweise wird hierzu ein elektronisches Speichermedium verwendet.
Der abgespeicherte Wert wird dann im weiteren Verlauf der Steuerung der Reduktionsmitteldosierung berücksichtigt. Dies ist insbesondere dann wichtig, falls kurz nach der überstöchiometrischen Dosierung wider Erwarten doch keine längere Phase mit ungünstigen Dosierbedingungen auftreten sollte und stattdessen sofort wieder gute Dosierbedingungen vorliegen. In dieser Situation kann nämlich mit der beschrie­ benen bevorzugten Vorgehensweise ein Überfüllen des redukti­ onsmittelspeichernden Katalysators und ein Reduktionsmittel­ schlupf vermieden werden.
Bevorzugt ist der Betriebsparameter eine Abgastemperatur, ein Abgasmassenstrom, eine Last des Verbrennungsmotors oder eine Drehzahl des Verbrennungsmotors.
Falls der Betriebsparameter die Abgastemperatur ist, ist es besonders vorteilhaft, bei Unter- (oder Über-)schreiten eines Grenzwerts einer durch Bildung eines Differentialquotienten aus der Abgastemperatur abgeleiteten Größe die überstöchiome­ trische Zudosierung auszulösen. Temperatursensoren sind näm­ lich oftmals sehr träge und würden das Feststellen eines Un­ terschreitens eines Grenzwerts für die Abgastemperatur erst zu einem späten Zeitpunkt verläßlich gestatten. Demgegenüber wird bei Differenzieren des Temperaturverlaufs quasi "vorausgedacht" und ein ungünstiger Betriebszustand sehr frühzeitig erkannt.
In der Zeichnung ist ein Ausführungsbeispiel des Verfahrens nach der Erfindung näher erläutert.
In der Zeichnung sind verschiedene Kurvenverläufe über der Zeit t (in Sekunden) aufgetragen. Mit T ist der Verlauf einer vor einem (nicht dargestellten) Denitrierungskatalysator ge­ messenen Abgastemperatur bezeichnet. Bei einem ersten Zeit­ punkt t1 sinkt die Abgastemperatur T unter einen Grenz­ wert Tmin, unterhalb dessen ein Zudosieren nicht mehr verläß­ lich möglich ist. Zum ersten Zeitpunkt t1 könnte z. B. eine überstöchiometrische Zudosierung ausgelöst werden, die dann zeitversetzt einsetzen würde.
Bei dem in der Zeichnung dargestellten Ausführungsbeispiel wird dagegen ein bereits zu einem früheren Zeitpunkt t0 durch Differenzquotientenbildung des Temperaturverlaufs festge­ stelltes Unterschreiten der Steigung (d. h. hier ein absolutes Überschreiten) zum Auslösen der überstöchiometrischen Zudo­ sierung benutzt. Anstelle eines Grenzwerts Tmin für die Abgas­ temperatur ist dabei ein Grenzwert für die Steigung des Abgastemperaturverlaufs T festgelegt.
Nach dem Verfahren gemäß der Erfindung wird dann das Redukti­ onsmittel R mit einem überstöchiometrischen Maximalwert Rmax zudosiert. Im dargestellten Beispiel setzt die Zudosierung mit geringem Zeitverzug zu einem späteren zweiten Zeit­ punkt t2 ein.
Zu einem etwa 10 Sekunden späteren dritten Zeitpunkt t3 wird die Zudosierung von Reduktionsmittel R beendet. Die Breite des Intervalls zwischen dem zweiten Zeitpunkt t2 und dem dritten Zeitpunkt t3 (überstöchiometrisches Dosierintervall) und/oder der Maximalwert Rmax werden in Abhängigkeit von der Katalysatortemperatur, die ein Maß für die Speicherkapazität des Denitrierungskatalysators darstellt, eingestellt.
Mit Nox,1 ist in dem Diagramm die Stickoxidkonzentration vor dem Katalysator und mit Nox,2 die Stickoxidkonzentration nach dem Katalysator bezeichnet.
Die im überstöchiometrischen Dosierintervall zudosierte Re­ duktionsmittelmenge, die im wesentlichen der Fläche unter der mit R bezeichneten Kurve zwischen dem zweiten Zeitpunkt t2 und dem dritten Zeitpunkt t3 proportional ist, ist im Kataly­ sator gespeichert und wirkt in der Zeit nach dem dritten Zeitpunkt t3. Auf diese Weise findet auch in dem Zeitinter­ vall zwischen dem dritten Zeitpunkt t3 und einem späteren vierten Zeitpunkt t4 ein Stickoxidabbau statt, obwohl auf­ grund des Sinkens der Abgastemperatur T unter den Grenz­ wert Tmin eine Zudosierung in diesem Zeitintervall nicht mög­ lich war.
Zum vierten Zeitpunkt t4 ist die Steigung des Abgastempera­ turverlaufs T wieder besonders groß und es wird die Redukti­ onsmitteldosierung wieder aufgenommen, die zu einem zeitlich verzögerten fünften Zeitpunkt t5 einsetzt.

Claims (10)

1. Verfahren zur katalytischen Umsetzung von im Abgas eines Verbrennungsmotors enthaltenen Stickoxiden, bei dem ein Re­ duktionsmittel (R) in Abgasströmungsrichtung vor einem Deni­ trierungskatalysator und in Abhängigkeit von einer Stickoxid­ konzentration dosiert dem Abgas zugegeben wird, dadurch gekennzeichnet, daß
  • a) ein die Dosiergenauigkeit beeinflußender Betriebsparame­ ter (T) des Verbrennungsmotors gemessen wird, wobei die Dosierung bei Unter- und/oder Überschreiten eines Grenz­ werts (Tmin) des Betriebsparameters (T) nicht mehr oder nur noch eingeschränkt möglich ist,
  • b) daß bei Unter- oder Überschreiten dieses Grenzwerts (Tmin) und/oder eines Grenzwerts einer aus dem Betriebsparame­ ter (T) abgeleiteten Größe das Reduktionsmittel (R) überstöchiometrisch in Bezug zur Stickoxidkonzentration zudosiert wird,
  • c) bevor die Zugabe von Reduktionsmittel (R) beendet oder un­ terstöchiometrisch fortgesetzt wird.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß die aus dem Betriebsparameter (T) abgeleitete Größe durch Differenzieren des Betriebsparameters nach der Zeit oder durch Bildung der Differenz zeitlich beabstandeter Meßwerte des Betriebsparame­ ters abgeleitet wird.
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurch gekennzeichnet, daß die überstöchiometrisch zudosierte Reduktionsmittelmenge in Ab­ hängigkeit von der durch Differenzieren bzw. der durch Diffe­ renzbildung aus dem Betriebsparameter abgeleiteten Größe ein­ gestellt wird.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die überstöchiometrisch zudosierte Reduktionsmittelmenge (Rmax) abhängig davon eingestellt wird, wie weit der Grenzwert (Tmin) des Betriebsparameters (T) bzw. der Grenzwert der von diesem abgeleiteten Größe über- oder unterschritten ist.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die überstöchiometrisch zudosierte Reduktionsmittelmenge in Ab­ hängigkeit von der, insbesondere temperaturabhängigen, Spei­ cherkapazität des Denitrierungskatalysators eingestellt wird.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, daß der Wert der überstöchiometrisch zudosierten Reduktionsmittelmenge ab­ gespeichert wird.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, daß der Be­ triebsparameter eine Abgastemperatur (T) ist.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch gekennzeichnet, daß der Be­ triebsparameter ein Abgasmassenstrom ist.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, daß der Be­ triebsparameter eine Last des Verbrennungsmotors ist.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, daß der Be­ triebsparameter eine Drehzahl des Verbrennungsmotors ist.
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