DE19841513A1 - Verfahren zur Reinigung von Abgasen aus Verbrennungsanlagen - Google Patents
Verfahren zur Reinigung von Abgasen aus VerbrennungsanlagenInfo
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Description
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Reinigung von
sauerstoffhaltigen Abgasen aus Verbrennungsanlagen für Müll,
Industrieabfälle und Klärschlamm, bei dem Quecksilber,
Quecksilberverbindungen und polychlorierte Dibenzodioxine
und/oder Dibenzofurane (PCDD/PCDF) mittels Zeolith aus den
Abgasen entfernt werden, indem diese bei einer
Gasgeschwindigkeit von 3 bis 20 m/s mit einer Mischung aus
natürlich vorkommendem Zeolith während einer Verweilzeit von
0,5 bis 10 s in einer Gas-Feststoff-Suspension zur Reaktion
gebracht werden, wobei die mittlere Teilchengröße d50 der
Zeolith-Mischung 5 bis 50 µm und die mittlere Suspensions
dichte der Gas-Feststoff-Suspension 0,02 bis 10 kg
Feststoff/Nm3 Abgas betragen.
Ein solches, in der EP-B-0 666 098 beschriebenes Verfahren
zur Reinigung von Abgasen aus Verbrennungsanlagen hat sich in
der Praxis bewährt, gleichwohl besteht die Anforderung, die
Reinigung der Abgase insgesamt, insbesondere aber die
Reinigung von Quecksilberverbindungen, zu verbessern.
Die Erfindung befaßt sich somit mit der Aufgabe, das eingangs
beschriebene Verfahren so zu gestalten, daß die in der 17.
BImSchV niedergelegten Grenzwerte für Schadstoffkonzen
trationen im Regelfall deutlich unterschritten werden. Das
Verfahren muß insbesondere gewährleisten, daß das Reingas
eine Quecksilberkonzentration von < 50 µg/Nm3, eine
Konzentration an polychlorierten PCDD und PCDF von < 0,1 ng
TE/Nm3 und eine Konzentration an PCB, PCP und PCA von
insgesamt < 1 µg/Nm3 aufweist (TE = Toxizität-Äquivalente
gemäß NATO-Standard).
Die Lösung dieser Aufgabe wird dadurch erreicht, daß eine
Zeolith-Mischung und außerdem noch eine oder mehrere
schwefelhaltige organische und/oder anorganische Verbindungen
dem Abgas im Temperaturbereich von 80 bis 280°C zugesetzt
werden.
In den Patentansprüchen 2 bis 4 sind vorzugsweise
Ausgestaltung dieser Verfahrensmaßnahme wiedergegeben, wobei
insbesondere der Zusatz von Natriumsulfid und
Natriumpolysulfid einen wesentlichen Beitrag zur Adsorption
von Quecksilberverbindungen leisten.
Bei der Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens besteht
die Möglichkeit, die schwefelhaltigen organischen und/oder
anorganischen Verbindungen in Pulverform mit einer mittleren
Korngröße d50 von 5 bis 50 µm entweder unabhängig vom
Zugabeort der Zeolith-Mischung oder im Gemisch mit der
Zeolith-Mischung dem Abgasstrom zuzusetzen.
Gemäß einer weiteren Möglichkeit können die Zeolith-Körner
auch mit schwefelhaltigen organischen und/oder anorganischen
Verbindungen dotiert sein.
Das erfindungsgemäße Verfahren hat eine besonders gute
Adsorptionsleistung, wenn das Abgas bei einer Temperatur von
210 bis 250°C mit einer Mischung aus natürlich vorkommendem
Zeolith und Natriumsulfid zur Reaktion gebracht wird und wenn
die Mischung aus natürlich vorkommendem Zeolith 10 bis 20
Gew.-% Mordenit, 60 bis 70 Gew.-% Clinoptilolit, 0 bis 5
Gew.-% Montmorillonit, Rest SiO2 und 0,5 bis 25 Gew.-% Na2S4,
vorzugsweise 5 bis 20 Gew.-% Na2S4, enthält. Bei diesen
Verfahrensbedingungen werden die vorgenannten
Schadstoffkonzentrationen im Reingas nicht nur zuverlässig
eingehalten, sondern darüber hinaus unterschritten.
Eine weitere besonders vorteilhafte Ausgestaltung des
erfindungsgemäßen Verfahrens ist darin zu sehen, daß die
Mischung aus natürlich vorkommendem Zeolith mit 0,1 bis 1
Gew.-% MnSO4, FeSO4, CoSO4, NiSO4 und CuSO4 einzeln oder zu
mehreren dotiert ist. Das Aufbringen dieser Metallsalze
verbessert insbesondere die Quecksilberabscheidung.
Noch im Abgas enthaltene geringe Mengen an sauren
Schadstoffen, wie SO2, HCl und HF werden erfindungsgemäß
dadurch abgeschieden, daß die Mischung aus natürlich
vorkommendem Zeolith 10 bis 30 Gew.-% CaCO3, CaO und Ca(OH)2
einzeln oder zu mehreren enthält. CaCO3, CaO und Ca(OH)2
können auch in Form verunreinigter Mischungen eingesetzt
werden, wie sie z. B. in einem Sprühabsorber anfallen.
Eine besondere Ausgestaltung des erfindungsgemäßen Verfahrens
besteht darin, daß die Reaktion in einer zirkulierenden
Wirbelschicht durchgeführt wird, wobei die Gasgeschwindigkeit
3 bis 8 m/s, vorzugsweise 4 bis 5 m/s und die mittlere
Suspensionsdichte der Gas-Feststoff-Suspension 2 bis 10 kg
Feststoff/Nm3 Abgas betragen. Diese Verfahrensweise
ermöglicht auch dann eine zuverlässige Reinigung der bei der
Abfallverbrennung anfallenden Abgase, wenn in der
Verbrennungsanlage unterschiedliche Abfallmengen verbrannt
werden.
Die zirkulierende Wirbelschicht ist als Zirkulationssystem,
das aus einem Reaktor, einem Feststoff-Abscheider und einer
Feststoff-Rückführleitung besteht, gestaltet. Die
zirkulierende Wirbelschicht zeichnet sich dadurch aus, daß im
Unterschied zur "klassischen" Wirbelschicht, bei der eine
Dichtephase durch einen deutlichen Dichtesprung von dem
darüber befindlichen Gasraum getrennt ist, Verteilungs
zustände ohne definierte Grenzschicht vorliegen. Ein
Dichtesprung zwischen dichter Phase und darüber befindlichem
Gasraum ist bei einer zirkulierenden Wirbelschicht nicht
existent; jedoch nimmt innerhalb des Reaktors die
Feststoff-Konzentration von unten nach oben ständig ab. Die
Betriebsbedingungen einer zirkulierenden Wirbelschicht sind
bekanntlich über die Kennzahlen von Froude und Archimedes
bestimmt.
Alternativ ist erfindungsgemäß vorgesehen, daß die Reaktion
in einem Flugstromreaktor abläuft, wobei die Gasgeschwindig
keit 6 bis 20 m/s und die mittlere Suspensionsdichte der
Gas-Feststoff-Suspension 0,1 bis 200 g Feststoff/Nm3 Abgas
betragen. Ein Flugstromreaktor kann vorteilhaft bei der
Reinigung von kleineren Abgasvolumina zum Einsatz kommen. Der
mit den Abgasen aus dem Reaktor der zirkulierenden
Wirbelschicht und dem Flugstromreaktor ausgetragene Staub
wird über Schlauchfilter und/oder Elektrofilter und/oder
Zyklon und/oder Wäscher abgeschieden.
Das erfindungsgemäße Verfahren ist im folgenden anhand eines
Ausführungsbeispiels und eines in der Zeichnung
wiedergegebenen Grundfließbildes näher erläutert. Aus dem
Verbrennungskessel (1) und dem Ofen (1) einer
Müllverbrennungsanlage wird jeweils über Leitungen (2) und
(3) ein eine Gasgeschwindigkeit von 10 m/s besitzender
Rohgasstrom entnommen, der neben Staubpartikeln noch folgende
gasförmige Schadstoffe, 2 bis 5 ng TE/Nm3 Dioxin, 100 bis 300
µg/Nm3Hg, ca. 1000 mg/Nm3 HCl, 200 bis 600 mg/Nm3 SO2, ca. 10
mg/Nm3 HF und SO3 enthält und eine Temperatur von 800 bis
1000°C aufweist. Jeder der Rohgasströme wird über Leitungen
(2), (3) und (6) einem Verdampfungskühler (4) und (7) mit
Funkenabscheider aufgegeben und dabei auf eine Temperatur von
ca. 230°C abgekühlt. Dem Verdampfungskühler (7) kann
wahlweise ein Abhitzekessel (5) zur Rückgewinnung von Energie
vorgeschaltet sein. Die über Leitungen (8), (9) aus den
Verdampfungskühlern (4), (7) austretenden Abgasströme werden
in der Leitung (10) zusammengeführt. In die Leitung (10) wird
über Leitung (11) ein Gemisch aus Zeolith-Mischung und
Natriumpolysulfid eingebracht, wobei sich in der Leitung (10)
eine Suspension mit einer mittleren Suspensionsdichte von 0,5
bis 6000 kg Feststoff/Nm3 ausbildet. Die Verweilzeit des
Gemisches beträgt im Mittel 8 s. Über die Leitung (10)
gelangt der abgekühlte und mit Adsorbens beladene Abgasstrom
in ein anschließendes Gewebefilter (12), in dem die
Feststoffe aus dem Abgasstrom entfernt werden. Darüber hinaus
kann eine Nachreaktion von Quecksilber,
Quecksilberverbindungen und PCDD und PCDF stattfinden. Die
Flugstäube sowie das abreagierte Adsorbens werden über die
Leitung (14) aus dem Verfahren ausgeschleust. Nicht
abreagiertes Adsorbens kann über die Leitung (15) nach
Mischen mit Frischmaterial wieder dem Abgasstrom über die
Leitung (11) zugegeben werden. Der so behandelte Rauch wird
aus dem Gewebefilter (12) über die Leitung (13) zur
Abscheidung weiterer Schadgaskomponenten durch verschiedene
Wäscherstufen (16) oder wahlweise über
Trockenreinigungsstufen geleitet.
Claims (13)
1. Verfahren zur Reinigung von sauerstoffhaltigen, bei der
Verbrennung von Müll, Industrieabfällen und Kärschlamm
anfallenden Abgasen, bei dem Quecksilber,
Quecksilberverbindungen und polychlorierte Dibenzodioxine
und/oder Dibenzofurane (PCDD/PCDF) mittels Zeolith aus
den Abgasen entfernt werden, indem diese bei einer
Gasgeschwindigkeit von 3 bis 20 m/s mit einer Mischung
aus natürlich vorkommendem Zeolith während einer
Verweilzeit von 0,5 bis 10 s in einer
Gas-Feststoff-Suspension zur Reaktion gebracht werden,
wobei die mittlere Teilchengröße d50 der Zeolith-Mischung
5 bis 50 µm und die mittlere Suspensionsdichte der
Gas-Feststoff-Suspension 0,02 bis 10 kg Feststoff/Nm3
Abgas betragen, dadurch gekennzeichnet, daß die
Zeolith-Mischung und außerdem noch eine oder mehrere
schwefelhaltige organische und/oder anorganische
Verbindungen dem Abgas bei einer Temperatur von 80 bis
280°C zugesetzt werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1, 'dadurch gekennzeichnet, daß
die Temperatur des Abgases 150 bis 260°C, vorzugsweise
180 bis 250°C, beträgt.
3. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 und 2, dadurch
gekennzeichnet, daß der Anteil der schwefelhaltigen
organischen und/oder anorganischen Verbindungen 0,5 bis
25 Gew.-%, vorzugsweise 5 bis 20 Gew.-%, beträgt.
4. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 3, dadurch
gekennzeichnet, daß anorganische schwefelhaltige
Verbindungen, wie Sulfide, Polysulfide, Hydrogensulfide
der allgemeinen Zusammensetzung MexSx (Me : Na+, K+, Ca2+,
Fe3+ oder andere geeignete Kationen; x = 1,2; y = 1-4),
Dithiocarbamate, Trithiocarbonate und organische
Schwefelverbindungen, wie Trimercapto-S-triazin, einzeln
oder zu mehreren im Gemisch eingesetzt werden.
5. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch
gekennzeichnet, daß die schwefelhaltigen organischen
und/oder anorganischen Verbindungen in Pulverform mit
einer mittleren Korngröße d50 von 5 bis 50 µm, unabhängig
vom Zugabeort der Zeolith-Mischung, in den Abgasstrom
eingetragen werden.
6. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 5, dadurch
gekennzeichnet, daß die schwefelhaltigen organischen
und/oder anorganischen Verbindungen als wäßrige
Suspension in den Abgasstrom eingetragen werden.
7. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 4, dadurch
gekennzeichnet, daß die schwefelhaltigen organischen
und/oder anorganischen Verbindungen im Gemisch mit der
Zeolith-Mischung in den Abgasstrom eingetragen werden.
8. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 7, dadurch
gekennzeichnet, daß die Zeolith-Körner der einzusetzenden
Zeolith-Mischung mit schwefelhaltigen organischen
und/oder anorganischen Verbindungen dotiert sind.
9. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 8, dadurch
gekennzeichnet, daß die Mischung aus natürlich
vorkommendem Zeolith 10 bis 20 Gew.-% Mordenit, 60 bis 70
Gew.-% Clinoptilolit, 0 bis 5 Gew.-% Montmorillonit, Rest
SiO2, enthält.
10. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 9, dadurch
gekennzeichnet, daß die Mischung aus natürlich
vorkommendem Zeolith mit 0,1 bis 1 Gew.-% MnSO4, FeSO4,
CoSO4, NiSO4 und CuSO4 einzeln oder zu mehreren dotiert
ist.
11. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 10, dadurch
gekennzeichnet, daß die Mischung aus natürlich
vorkommendem Zeolith 10 bis 30 Gew.-% CaCO3,, CaO und
Ca(OH)2 einzeln oder zu mehreren enthält.
12. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch
gekennzeichnet, daß das Gemisch aus Zeolith-Mischung und
schwefelhaltigen organischen und/oder anorganischen
Verbindungen einer zirkulierenden Wirbelschicht
aufgegeben werden, wobei die Gasgeschwindigkeit
3 bis 8 m/s, vorzugsweise 4 bis 5 m/s, und die mittlere
Suspensionsdichte der Gas-Feststoff-Suspension 2 bis 10
kg Feststoff/Nm3 Abgas betragen und der Staub über
Schlauchfilter und/oder Elektrofilter und/oder Zyklon
und/oder Wäscher abgeschieden wird.
13. Verfahren nach einem der Ansprüche 1 bis 11, dadurch
gekennzeichnet, daß das Gemisch aus Zeolith-Mischung und
schwefelhaltigen organischen und/oder anorganischen
Verbindungen einem Flugstromreaktor aufgegeben wird,
wobei die Gasgeschwindigkeit 6 bis 20 m/s und die
mittlere Suspensionsdichte der Gas-Feststoff-Suspension
0,1 bis 200 g Feststoff/Nm2 Abgas betragen und der Staub
über Schlauchfilter und/oder Elektrofilter und/oder
Zyklon und/oder Wäscher abgeschieden wird.
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