DE19652403A1 - Anordnung und Verfahren zur oxidativen Abgasreinigung - Google Patents

Anordnung und Verfahren zur oxidativen Abgasreinigung

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Description

Die Erfindung betrifft eine Anordnung und das zugehörige Verfahren zur Reinigung von Abgasen mit oxidierbaren Schadstoffen, bei dem durch die Kombination von Adsorption und Katalyse mit geringem Energieaufwand auch kleine Konzentrationen von Schadstoffen sicher abgebaut werden. Die Erfindung betrifft weiterhin die Ausgestaltung des Verfahrens als Regenerativprinzip.
Eine Vielzahl moderner Be- und Verarbeitungsverfahren für polymere Werkstoffe sowie Abbrände von Ölen und anderen Hilfsstoffen in der Metallverarbeitung erzeugen schadstoffbelastete Abluft, die meist mit Hilfe betrieblicher Absauganlagen oder lokaler Absaugungen aus der Arbeitsstätte entfernt wird, um die arbeitshygienischen Erfordernisse einzuhalten. Ähnliche Absauganlagen werden in Küchenbetrieben zur Entfernung des Wrasens insbesondere bei der Zubereitung von Nahrungsmitteln durch Braten in Ölen und Fetten eingesetzt.
Allen genannten Prozessen ist gemeinsam, daß durch die Absaugung aus der Raumluft eine beträchtliche Wärmemenge entzogen wird. Aus diesem Grunde enthalten derartige Absauganlagen häufig aufwendige Luft/Luft-Wärmetauscher oder die Nachlieferung der Wärme wird über eine zusätzliche Aufwärmung der Zuluft aufgebracht. Die Einhaltung der notwendigen Emissionsgrenzwerte zum Einleiten der Abgase in die Atmosphäre wird durch Filter- und Abscheideaggregate in unterschiedlichen verfahrenstechnischen Kombinationen nach dem Stand der Technik gewährleistet. Die Filter- und Abscheiderückstände müssen zum großen Teil als Sonderabfälle aufwendig entsorgt werden.
Eine Wieder-Einleitung der gefilterten Abluft in die Arbeitsstätte ist bei Abgasen mit toxischen Schadstoffen im allgemeinen nicht möglich, da kaum wirtschaftlich vertretbare Lösungen zu einer sicheren Schadstoffentfernung mit einem ausreichenden Abreinigungseffekt existieren.
Besonders schwierige Reinigungsanforderungen bestehen, wenn der abgeschiedene Rückstand mehrphasig ist und dessen feste Phase eine klebrig-pastöse Konsistenz aufweist. Aus diesen Gründen werden für Lasermaterialbearbeitungsanlagen häufig Naßwäschen eingesetzt (siehe DE 32 03 908 A1 und DE 44 22 042 A1).
Ansatzpunkte zur Lösung dieser Problemstellung bestehen in der Verwendung katalytischer Abgasbehandlungsreaktoren. Die größte Vielfalt an technischen Lösungen für die Abgaskatalyse ist für die Behandlung der Abgase von Otto- und Dieselmotoren bekanntgeworden. Neben den bekannten edelmetallhaltigen Katalysatoren auf Keramikträgern werden z. B. in DE 39 40 758 C2 Katalysatoren dargestellt, deren aktive Komponente aus Vanadium und Platinmetallen besteht, die auf feinteiligen Oxiden oder Zeolithen aufgebracht sind. Eine weitere Ausgestaltung dieses Prinzips ist aus DE 42 13 018 ersichtlich, indem auf einem monolithischen Katalysatorkörper mit Durchströmungskanälen durch Beschichtung der eigentliche Katalysatorträger aufgebracht wird, der wiederum mit den bereits bekannten aktiven Komponenten versehen wird. Ebenso sind mit DE 33 25 292 A1 edelmetallfreie Oxid-Träger- Katalysatoren auf der Basis von Eisen, Nickel und Kobalt bekannt. Alternativ zu diesen Oxid- Träger-Katalysatoren sind technische Lösungen für katalytisch wirkende Systeme aus Drahtwolle-, -gewebe oder -gestrick (DE 42 43 500 A1, DE 44 17 984 C1) beschrieben. Prinzipien zur Herstellung derartiger Katalysatoren sind in DE 44 16 469 C1, DE 195 08 820 C1, DE 195 03 865 C1, DE 195 07 179 C1 und DE 195 39 827 C1 ausgeführt.
Die Kombination von katalytischem Reaktor mit vorgeschalteter Adsorption wird in DE 41 42 176 A1 zur Reinigung von Abluft aus keramischen Brennöfen beschrieben. Die Abluft wird hierbei nacheinander durch eine Adsorberwabe, einen elektrisch betriebenen Gaserhitzer und einen Wabenkatalysator geleitet. Eine komplexere Konzeption verfolgt DE 195 27 490 A1, indem der Adsorber nach dem Katalysator angeordnet ist, betriebsmäßig vom Reaktionsprodukt des Katalysators durchströmt wird und in Abständen einem Desorptionsschritt unterworfen wird. Die dabei freigesetzten Schadstoffe werden durch einen Rückführungskanal dem Katalysator wieder zugeführt, während das Reaktionsprodukt des Katalysators ohne weitere Nachbehandlung freigesetzt wird. Die Trennung verschiedener Schadstoffe in Abgasen durch partielle Desorption eines Adsorbers mit dem Ziel der selektiven Beseitigung dieser Schadstoffe ist in EP 9 101 367 dargestellt. Diese Erfindung bezieht sich außerdem auf das zugehörige Prinzip zur Gasrückführung.
Anordnungen mit dem Ziel, den Katalysator durch vorgeschaltete Adsorption vor Ablagerungen und Katalysatorgiften zu schützen, sind ebenfalls aus dem Kfz.-Bereich bekannt. In DE 43 26 121 C2 ist eine technische Lösung dargestellt, die die vorgeschaltete Adsorption mit hochtemperaturbeständigen Zeolithen vornimmt. Weiterhin ist in DE 34 07 172 C2 ein Prinzip zur Reinigung der Abgase von Dieselmotoren beschrieben, bei dem sich Filterelemente für Ruß mit Katalysatorelementen zur Nachverbrennung gasförmiger Komponenten abwechseln. Dabei sind auch die Rußfilterelemente mit einem die Zündtemperatur des Rußes senkenden und seinen Abbrand fördernden Katalysator ausgerüstet. Die Patentschrift US 5 272 874 beruht auf einer Kombination zwischen Katalysator, Wärmeaustauscher und Filter, um durch Abkühlung der Reaktionsprodukte des Katalysators einen guten Filterwirkungsgrad des nachgeschalteten Filters zu erreichen.
Die bekannten technischen Lösungen zur oxidativen Abgasreinigung konzentrieren sich auf die Behandlung relativ hoher Schadstoffkonzentrationen, um eine autotherme Betriebsweise des Katalysators zu erreichen. Eine externe Aufheizung der Abluft, um die Arbeitstemperatur des Katalysators zu erreichen und zu halten, ist im allgemeinen unwirtschaftlich. Im Falle der Beseitigung von arbeitshygienisch bedenklichen Schadstoffkonzentrationen wird in keinem Falle eine für den autothermen Katalysatorbetrieb ausreichende Konzentration erreicht.
Nachteilig ist bei den bekannten Anordnungen und Verfahren weiterhin, daß nur mit aufwendigsten Verfahrenskombinationen eine Reinigungsleistung erreicht wird, die eine Wieder-Einleitung der Abluft in die Arbeitsstätte gestattet. In diesen Fällen werden Waschflüssigkeiten oder Feststoff-Filterhilfsmittel benötigt, die die erzeugte Sonderabfall-Menge noch weiter vergrößern.
Es werden insbesondere unter Berücksichtigung des Einsatzes neuer Werkstoffe Verfahren zur Abluftreinigung benötigt, die eine hohe Reinigungsleistung aufweisen und den Wärme- Energiehaushalt der Arbeitsstätte nicht belasten. Darüber hinaus ist der Anfall von Sonderabfällen zu minimieren. Es ist anzustreben, daß diese Verfahren ohne wesentliche Vorwärmung des Hauptluftstromes auskommen.
Aufgabe der Erfindung ist es deshalb, eine Anordnung und das zugehörige Verfahren zu entwickeln, um auf oxidativem Wege die Schadstoffe aus der Abluft von Arbeitsstätten und Bearbeitungsmaschinen zu entfernen. Die Eigenschaften des Abgases sollen dessen Wiedereinleitung in die Arbeitsstätte zulassen.
Die Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der zu reinigende Luftstrom durch zwei Reaktoren geleitet wird, die alternativ als Oxidator oder als Adsorber wirken und aus zwei- oder mehrschichtigen beheizbaren Reaktionszonen, jeweils zusammengesetzt aus Oxidationskatalysator und Adsorptionsmasse, bestehen. Beide Reaktoren werden im Sinne eines Regenerativbetriebes durch Steuerung der vorgeschalteten Ventile und der Heizung nach einem Zeitprogramm oder in Abhängigkeit von der mit einem Sensor ermittelten Durchbruchskonzentration gefahren.
Vorteilhafterweise werden die Reaktoren in zwei oder mehrere Reaktionszonen unterteilt, deren Heizer separat so gesteuert werden, daß beim Betrieb des Reaktors als Oxidator zuerst die dem Ausgang am nächsten liegende Reaktionszone auf die Katalysatoranspringtemperatur gebracht wird und die weiteren Reaktionszonen in ihrer Reihenfolge aktiviert werden, so daß die Reaktionszone am Reaktoreingang als letzte die Katalysatoranspringtemperatur erreicht.
Die Erfindung soll nachstehend anhand der schematischen Zeichnung näher erläutert werden. Fig. 1 zeigt den grundsätzlichen Aufbau ohne Berücksichtigung der zur Sensorik und Steuerung notwendigen Zusatzeinheiten.
Die Anordnung besteht aus der Luftführung mit den Ventilen 6 und 7 in der Zuführung zu den Reaktoren 1 und 2, deren gemeinsamer Ausgang mit der Saugseite eines Lüfters 11 verbunden ist. Jeder Reaktor besteht aus zwei oder mehreren Reaktionszonen 8, 9, 10 (Zeichnung: 3 Reaktionszonen), die zwei- oder mehrschichtig (Zeichnung: zwei Schichten) aus Oxidationskatalysator 3 und Adsorptionsmasse 4 und einem Heizer 5 bestehen. Die Oberschicht besteht aus dem Katalysator, die Unterschicht aus der Adsorptionsmasse. Aus verfahrenstechnischen Gründen kann diese Schichtung in der Reaktionszone, die sich unmittelbar am Ausgang des Reaktors befindet, umgekehrt werden. Ebenso werden bei geeigneten Systemen aus Katalysator und Adsorptionsmasse gemischte Reaktionszonen ohne Trennung von Katalysator und Adsorptionsmasse hergestellt bzw. der Katalysator übernimmt selbst die Funktion der Adsorptionsmasse.
Katalysator und Adsorptionsmasse werden hinsichtlich ihres Temperaturverhaltens durch Auswahl geeigneter Stoffe aufeinander abgestimmt: Bei Katalysatoranspringtemperatur sind mindestens 5% und höchstens 35% des auf der Adsorptionsmasse gesammelten Schadstoffs desorbiert; die maximale Arbeitstemperatur des Katalysators überschreitet die zulässige maximale Arbeitstemperatur der Adsorptionsmasse nicht.
Es wird davon ausgegangen, daß Reaktor 1 mit Schadstoffen durch einen vorhergehenden Adsorptionsschritt beladen ist, wohingegen Reaktor 2 durch eine vorhergehende Oxidation eine freie Adsorptionskapazität aufweist.
Die mit Schadstoffen beladene Zuluft 12 wird überwiegend durch das geöffnete Ventil 7 auf den inzwischen erkalteten Reaktor 2 geleitet. Dieser Reaktor wirkt für die Schadstoff als Adsorber.
Ein kleiner Teil der Zuluft tritt durch Ventil 6 in den Reaktor 1 ein, der nachfolgend in den Zustand als Oxidator versetzt wird. Die am Ausgang des Reaktors befindliche Reaktionszone 10 wird mit Hilfe ihres Heizers auf die Katalysatoranspringtemperatur gebracht. Wenn diese erreicht ist, werden in der Reihenfolge die vorhergehenden Reaktionszonen durch ihre zugeordneten Heizer aktiviert. Durch Abstimmung von Katalysator und Adsorptionsmasse wird erst in der Nähe der Katalysatoranspringtemperatur eine nennenswerte Menge der Schadstoffe desorbiert und an der jeweils nächsten Katalysatorschicht oxidativ abgebaut. Durch die entwickelte Reaktionswärme ist bis zur Verbrennung des gesamten Schadstoffinventars ein autothermer Betrieb des Katalysators gesichert. Die Heizer werden daher nach Erreichen der Katalysatoranspringtemperatur abgeschaltet. Nach dem Abbau der gesamten desorbierbaren Schadstoffe fällt die Temperatur des Reaktors 1 allmählich auf Umgebungstemperatur ab.
Nach einem ausreichenden Erkalten wird programmgesteuert die Stellung der Ventile 6 und 7 gewechselt. Jetzt wird der beladene Reaktor 2 in den Zustand als Oxidator versetzt, wohingegen der Reaktor 1 als Adsorber wirkt. Alle Vorgänge wiederholen sich sinngemäß.
Die Erfindung soll nachstehend anhand folgender Beispiele näher erläutert werden.
1. Ausführungsbeispiel
Zur Behandlung der Abgase aus einer Anlage zur Lasermaterialbearbeitung von PUR-Schaum­ stoff-Verbunden wurde eine erfindungsgemäße oxidative Abgasreinigung für einen Luftdurchsatz von 5000 m3/h aufgebaut. Die ankommende Abluft wird auf zwei schaltbare Drosselklappen verteilt und den Reaktoren zugeführt. Die Drosselklappen sind so durchbohrt, daß bei geschlossener Klappe ca. 50 m3/h durch den Reaktor fließen. Es stellte sich ein Druckverlust von 4650 Pa durch den Reaktor in der Betriebsart als Adsorber ein.
Die Reaktoren bestehen aus jeweils 67 l eines kommerziellen Drahtgestrick-Katalysators mit einer Anspringtemperatur von 330°C und 9 l dealuminierten Y-Zeoliths, verteilt auf 3 Reaktionszonen. Die mechanische Abtrennung des Y-Zeoliths erfolgt mit Hilfe eines Drahtgewebe-Filterbeutels. Die vom Luftstrom durchflossene freie Querschnittsfläche beträgt 0,09 m2. Die Beheizung ist für Katalysatoranspringtemperaturen bis max. 490°C geeignet. Die Abgaszusammensetzung wird mit einem Halbleiterverbrennungssensor on-line überwacht. Die Steuerung wird mit einem Zeitprogramm vorgenommen, das vom Signal des Halbleiterverbrennungssensors überlagert wird. Als Zykluszeit wurden 3 h festgelegt. Die Reaktionszonen wurden, beginnend mit der in der Nähe des Reaktorausgangs mit einer Zeitdifferenz von 10 min zugeschaltet. Es ergeben sich folgende Meßwerte:
Reinigungswirkung der Anordnung im Ausführungsbeispiel 1
Reinigungswirkung der Anordnung im Ausführungsbeispiel 1
Die Heizung schaltete sich jeweils nach etwa 23 bis 28 min ab. Es ergab sich in der mittleren Reaktionszone der Temperaturverlauf gemäß Fig. 2.
2. Ausführungsbeispiel
Eine Versuchsanlage mit einem Durchsatz von 1500 m3/h wurde für den Einsatz zur Behandlung von Ölnebeln in Werkstatt-Räumen konzipiert. Zur Behandlung dieser Luft wurde eine oxidative Abgasreinigung in Kompaktbauform realisiert. Die ankommende Raumluft wird mit Hilfe eines motorbetätigten Drehschiebers im oberen Teil des Reaktors auf die Reaktoren verteilt. Der Drehschieber ist so konstruiert, daß in beiden Endstellungen jeweils 20 m3/h Luft durch den als Oxidator betriebenen Reaktor fließen. Der Druckverlust des Reaktors in der Betriebsart als Adsorber betrug 4380 Pa.
Die Reaktoren bestehen aus einem Gemisch jeweils 21 l eines kommerziellen Draht- Katalysators und 5 l HZSM-Katalysator, verteilt auf 2 Reaktionszonen. Die vom Luftstrom durchflossene freie Querschnittsfläche beträgt 0,04 m2. Die Beheizung ist für Katalysatoranspringtemperaturen bis max. 450°C geeignet. Der eingestellte Zeitversatz zwischen dem Beginn der Aktivierung der beiden Reaktionszonen betrug 8 min. Die Abgaszusammensetzung wird mit einem Papier-Kontroll-Filter visuell dauerüberwacht. Die Steuerung wird mit einem Zeitprogramm vorgenommen. Als Zykluszeit wurden 6 h festgelegt. Es ergeben sich folgende Meßwerte:
Reinigungswirkung der Anordnung im Ausführungsbeispiel 2
Reinigungswirkung der Anordnung im Ausführungsbeispiel 2
Als Katalysatoranspringtemperatur wurde etwa 315°C beobachtet. Die Heizung schaltete sich jeweils nach etwa 32 bis 35 min ab.

Claims (6)

1. Anordnung und Verfahren zur oxidativen Abgasreinigung, dadurch gekennzeichnet, daß
  • (1) der zu reinigende Luftstrom durch zwei Reaktoren 1 bzw. 2 geleitet wird, die alternativ als Oxidator oder als Adsorber wirken, die
    • a) jeweils zwei- oder mehrschichtig aus beheizbaren Reaktionszonen mit Oxidationskatalysator 3 und Adsorptionsmasse 4 bestehen,
    • b) deren durchströmende Luft durch vorgeschaltete Ventile 6 und 7 prozeßabhängig gesteuert und
    • c) am verbundenen Ausgang der Reaktoren mit einem Lüfter 11 abgesaugt wird, wobei
  • (2) nach einem Zeitprogramm oder in Abhängigkeit von der mit einem Sensor ermittelten Durchbruchskonzentration
    • a) die Luftzufuhr des bisher als Adsorber fungierenden Reaktors reduziert und dieser mit einer Heizung 5 programmgesteuert auf die Katalysatoranspringtemperatur erwärmt wird, wodurch die adsorbierten organischen Verbindungen desorbiert werden und autotherm am Katalysator flammenlos abbrennen,
    • b) nach Erreichen der Katalysatoranspringtemperatur die Heizung außer Betrieb gesetzt,
    • c) nach Beendigung der Reaktion die Luftzufuhr des bisher als Oxidator fungierenden Reaktors auf den Maximalwert erhöht und dieser damit als Adsorber weiterbetrieben und
    • d) dieser Wechsel der Betriebszustände periodisch fortgesetzt wird.
2. Anordnung und Verfahren zur oxidativen Abgasreinigung nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß der Reaktor in zwei oder mehrere Reaktionszonen 8, 9 und 10 unterteilt ist, deren Heizer separat so gesteuert werden, daß beim Betrieb des Reaktors als Oxidator zuerst die dem Ausgang am nächsten liegende Reaktionszone auf die Katalysatoranspringtemperatur gebracht wird und die weiteren Reaktionszonen in ihrer Reihenfolge aktiviert werden, so daß die Reaktionszone am Reaktoreingang als letzte die Katalysatoranspringtemperatur erreicht.
3. Anordnung und Verfahren zur oxidativen Abgasreinigung nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß Katalysator und Adsorptionsmasse aufeinander abgestimmt werden, indem durch Stoffauswahl sichergestellt wird, daß bei Katalysatoranspringtemperatur mindestens 5% und höchstens 35% des auf der Adsorptionsmasse gesammelten Schadstoffs desorbiert sind und die maximale Arbeitstemperatur des Katalysators die zulässige maximale Arbeitstemperatur der Adsorptionsmasse nicht überschreitet.
4. Anordnung und Verfahren zur oxidativen Abgasreinigung nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Reaktionszonen aus einer Unterschicht Adsorptionsmasse 4 und einer Oberschicht Katalysator 3 bestehen.
5. Anordnung und Verfahren zur oxidativen Abgasreinigung nach den Ansprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, daß die dem Reaktorausgang am nächsten liegende Reaktionszone 10 abweichend von den übrigen Reaktionszonen aus einer Unterschicht Katalysator und einer Oberschicht Adsorptionsmasse besteht.
6. Anordnung und Verfahren zur oxidativen Abgasreinigung nach den Ansprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß der Katalysator selbst als Adsorptionsmasse oder in einer gemeinsamen Schüttung mit der Adsorptionsmasse eingesetzt wird.
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