DE1807945C3 - Radioactive source for heat generation - Google Patents
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Description
Die Erfindung betrifft eine radioaktive Strahlenquelle zur Erzeugung von Wärme, die in einem Strahlen-Schutzmantel ein Alpha-Strahlermaterial auf der Grundlage von Pu 238 enthält.The invention relates to a radioactive radiation source for generating heat in a protective radiation jacket contains an alpha emitter material based on Pu 238.
Es sind bereits radioaktive Alpha-Quellen bekannt, ium einen Herzschrittmacher mit der für seinen Betrieb erforderlichen Energie zu versorgen. Insbesondere ist es bekannt, als Alpha-Strahler das Isotop 238 des Plutoniums zu verwenden, das wegen Abwesenheit durchdringender Strahlung keine starke Abschirmung erfordert. Das metallische Plutonium ist in eine Innenhülle aus einer Tantallegierung eingeschlossen, die selbst von einer Außenhülle aus Titan umschlossen wird.There are already radioactive alpha sources known to use a pacemaker for its operation to supply the necessary energy. In particular, it is known as the alpha emitter, the isotope 238 of plutonium to use, which does not require strong shielding due to the absence of penetrating radiation. The metallic plutonium is enclosed in an inner shell made of a tantalum alloy, which itself is made of an outer shell made of titanium is enclosed.
Im Vergleich mit elektrischen Batterien besitzen die radioaktiven Quellen im Prinzip Vorteile. Ihre Leistung tiimmt nur sehr langsam ab, und sie können mit einem Sehr geringen Volumen hergestellt werden. Andererseits zwingt die Verwendung eines Alpha-Strahlers zur Einhaltung bestimmter Bedingungen, und es ist unbedingt erforderlich, daß der Alpha-Strahler (Plutonium 238) keine Verunreinigungen, wie leichte Elemente und <Jas Isotop 236, enthält, welche zur Entstehung durchdringender Strahlungen führen würden.Compared to electric batteries, the radioactive sources in principle advantages. Your performance degrades very slowly, and you can handle one Very low volume can be produced. On the other hand, the use of an alpha emitter forces you to Compliance with certain conditions and it is imperative that the alpha emitter (plutonium 238) does not contain any impurities, such as light elements and <Jas isotope 236, which lead to the formation of pervasive Would lead to radiation.
Plutonium besitzt leider im nicht legierten Zustand verschiedene ungünstige Eigenschaften, welche seine
Verwendung aus Gründen der Sicherheit oder Herstellungsmöglichkeit praktisch verhindert haben. Die Kristallstruktur
des Plutoniums ändert sich mehrfach zwischen 200C und der Schmelztemperatur mit entsprechender
Veränderung des Volumens und des Ausdehnungskoeffizienten. Plutonium oxydiert sich sehr leicht
an der Luft in Gegenwart von Feuchtigkeit und liefert reinen Plutoniums 238 nicht wesentlich verringern. Da
Americium selbst ein Alpha-Strahler ist, bringt die Verwendung eines hohen Anteils an diesem Zusatzelement
offensichtlich keinerlei Nachteil. Außerdem unterliegt keines der fünf Zusatzelemente der Reaktion (λ, η),
auch nicht das Scandium, bei dem man wegen seiner geringen Antomzahl hätte Befürchtungen haben können.
Die Erfindung wird erläutert durch die folgende Be-Schreibung einer nur als Beispiel angeführten Ausführungsform
einer radioaktiven Strahlenquelle gemäß der Erfindung und ihres Herstellungsverfahrens. Die
Beschreibung bezieht sich auf die Zeichnung, welche die radioaktive Quelle im Schnitt längs einer axialen
Ebene zeigl.Unfortunately, in the non-alloyed state, plutonium has various unfavorable properties which have practically prevented its use for reasons of safety or manufacturing possibilities. The crystal structure of the plutonium changes several times between 20 ° C. and the melting temperature with a corresponding change in the volume and the expansion coefficient. Plutonium oxidizes very easily in air in the presence of moisture and does not significantly reduce pure plutonium 238. Since americium itself is an alpha emitter, the use of a high proportion of this additional element obviously does not have any disadvantage. In addition, none of the five additional elements is subject to the reaction (λ, η), not even scandium, which might have been feared because of its low number of antonyms.
The invention is illustrated by the following description of an embodiment of a radioactive radiation source according to the invention, which is given only as an example, and its manufacturing method. The description refers to the drawing which shows the radioactive source in section along an axial plane.
Die in der Figur gezeigte radioaktive Quelle soll ohne Rißbildung etwa 30 Minuten lang einer Temperatur von 10000C widerstehen können, was einem Unfall mit anschließendem Brand entspricht. Da es unmöglich ist, eine einzige Hülle herzustellen, die bei dieser Temperatur gleichzeitig gegen Plutonium in flüssiger Phase (die Schmelztemperatur von Legierungen auf der Grundlage von Plutonium liegt bei 640 bis 7000C) und der atmosphärischen Oxydation beständig ist, ist ein aus zwei übereinanderliegenden Hüllen bestehender Mantel vorgesehen. Die Innenhülle 4 besteht aus Tantal, Wolfram oder einer Wolframlegierung mit geringem Kupfergehalt, während die Außenhülle 6 aus Platin, Platin-Rhodium oder Platin-Iridium besteht.The radioactive source shown in the figure is approximately 30 minutes long can withstand a temperature of 1000 0 C, which corresponds to an accident with subsequent fire without cracking. Since it is impossible to manufacture a single shell that is resistant to both plutonium in the liquid phase (the melting temperature of alloys based on plutonium is 640 to 700 0 C) and atmospheric oxidation at this temperature, it is one of two superimposed Sheaths of existing sheaths provided. The inner shell 4 consists of tantalum, tungsten or a tungsten alloy with a low copper content, while the outer shell 6 consists of platinum, platinum-rhodium or platinum-iridium.
Es ist unbedingt erforderlich, im Inneren der Hülle 4 zwischen dem Stopfen und der Tablette 8 des Alpha-Strahlermaterials einen Hohlraum vorzusehen, um das vom Plutonium entwickelte Helium aufzunehmen. Diese Notwendigkeit ist offensichtlich, wenn man sich daran erinnert, daß 0,5 g Plutonium 238 in 10 Jahren (was einer Mindestlebensdauer der Quelle entspricht), 3,6 cm3 Helium bei Normaldruck und Normaltemperatur entwickeln. Die Hüllen müssen also nach Ansamm-It is essential to provide a cavity inside the envelope 4 between the stopper and the tablet 8 of the alpha emitter material in order to receive the helium developed by the plutonium. This necessity is evident when one recalls that 0.5 g of plutonium 238 evolves in 10 years (which corresponds to a minimum lifetime of the source), 3.6 cm 3 of helium at normal pressure and temperature. The shells must therefore be
6060
3 43 4
lung dieser Heliummenge immer noch ohne Reißen aufweisen, der nicht zu stark verschieden von der Ineine Temperatur von 1000°C aushalten können. nenhülle ist.tion of this amount of helium still show without tearing, which is not too different from the ineinein Can withstand temperatures of 1000 ° C. inner shell is.
Das radioaktive Alpha-Strahlermaterial besteht aus Die obengenannten Bedingungen werden erfüllt vonThe radioactive alpha emitter material consists of The above conditions are met by
einer Legierung von Plutonium 238, =iie keine Zusatz- binären Legierungen von Plutonium und mindestensan alloy of plutonium 238, = iie no additional binary alloys of plutonium and at least
stoffe oder Verunreinigungen enthält, welche die Aus- 5 einem der Elemente In, Sc, Ga, Ce und Am, wenn derContains substances or impurities which contain one of the elements In, Sc, Ga, Ce and Am, if the
Sendung durchdringender Strahlung bewirken könnten, Zusatzelementgehalt im folgenden Bereich liegt:Could cause transmission of penetrating radiation, additional element content is in the following range:
wie insbesondere die Mehrzahl der leichten Elemente " Scandium:like in particular the majority of the light elements "Scandium:
und das Isotop 236 des Plutoniums. 7 bis 13 Atomprozent, d. h. 1.4 bis 2.75 Gewichtspro-and the isotope 236 of plutonium. 7 to 13 atomic percent, i.e. H. 1.4 to 2.75 weight percent
Dieses Material muß bestimmte Bedingungen erfüi- zem (Mindestschmelzpunkt: Etwa 700"C).This material has certain conditions erfüi- zem (minimum melting point: about 700 "C).
len: 10 indium:len: 10 indium:
Seine Beständigkeit gegen Luftoxydation muli 1 bis 4 Atomprozent, d.h. 0,48 bis 1.97 Gewichtsprogrößer
sein als die des nicht legierten Plutoniums; zent (Mindestschmelzpunkt: Etwa 7000C).
es darf zwischen normaler Raumtemperatur und Gallium:Its resistance to air oxidation must be 1 to 4 atomic percent, ie 0.48 to 1.97 percent by weight, greater than that of the non-alloyed plutonium; cent (minimum melting point: about 700 0 C).
between normal room temperature and gallium:
einer erheblich höheren Temperatur, die jedenfalls 4 bis 10 Atomprozent, d. h. 1,20 bis 3,16 Gewichtspro-a considerably higher temperature, which is in any case 4 to 10 atomic percent, i.e. H. 1.20 to 3.16 weight percent
über 1000C und vorzugsweise über 4500C liegt. '5 zent (Mindestschmelzpunkt: Etwa 66O0C).above 100 ° C. and preferably above 450 ° C. 5 cent (minimum melting point: about 66O 0 C).
keiner allotropen Umwandlung unterliegen; Cer:are not subject to allotropic transformation; Cerium:
der Schmelzpunkt muß genügend hoch liegen, und 3,5 bis 17 Atomprozent, d. h. 2,09 bis 10,7 Gewichts-the melting point must be sufficiently high, and 3.5 to 17 atomic percent, i.e. H. 2.09 to 10.7 weight
zwar erheblich oberhalb 4500C; prozent (Mindestschmelzpunkt: Etwa 620° C).although considerably above 450 0 C; percent (minimum melting point: about 620 ° C).
es muß in der Kälte eine mechanische Fornige- Americium:In the cold there must be a mechanical fornige- americium:
bung, insbesondere durch Walzen, zulassen, was *° 7 bis 30 Atomprozent, d. h. 7.05 bis 30.2 Gewichtspro-Exercise, especially by rolling, allow what * ° 7 to 30 atomic percent, i. H. 7.05 to 30.2 weight percent
beispielsweise Pu-Zr-Legierungen ausschließt. zent (Mindestschmelzpunkt: über 550°C).excludes, for example, Pu-Zr alloys. cent (minimum melting point: over 550 ° C).
Diese Bedingungen erfordern praktisch eine Legie- Diese Zusatzelemente dürfen offensichtlich ebenfallsThese conditions practically require an alloy. These additional elements are obviously also allowed
rung in Deltaphase mit kubisch flächenzeniriertem Git- keine Verunreinigungen enthalten, welche zu der Reakter. 25 tion (λ, η) führen könnten.tion in delta phase with cubic surface-centered mesh - do not contain any impurities which could lead to the reactor. 25 tion (λ, η) could lead.
Außerdem ist es erwünscht, daß die Legierung eine Von den oben aufgezählten Legierungen scheint dieIn addition, it is desirable that the alloy appear one of the alloys enumerated above
gute Wärmeleitfähigkeit aufweist. Sie muß außerdem interessanteste die Legierung Pu-Sc zu sein, die bei ver· mit dem die Innenhülle bildenden Material verträglich schiedenen Sc-Gehahen die folgenden Eigenschaften sein und muß einen Wärmeausdehnungskoeffizienten aufweist:has good thermal conductivity. It must also be the most interesting alloy Pu-Sc, which is used in ver The following properties are compatible with the material forming the inner shell and have the following properties and must have a coefficient of thermal expansion:
30 Sc-Gehalt 30 Sc content
(Atomprozent) 8 10 14(Atomic percent) 8 10 14
(Gewichtsprozent) 1,61 2.05 2,98(Weight percent) 1.61 2.05 2.98
Spezifisches Gewicht bei 25°C (g/cm3) 14,78 14,56 13,90Specific weight at 25 ° C (g / cm 3 ) 14.78 14.56 13.90
Mittlerer Ausdehnungskoeffizient zwischen 20 und 4000CAverage coefficient of expansion between 20 and 400 ° C
(pro 0C) 4,4 · 10-* 6,0 ■ 10-6 8,3 · 10-«(per 0 C) 4.4 · 10- * 6.0 ■ 10-6 8.3 · 10- «
Spezifischer elektrischer Widerstand zwischen 20 und 16O0CSpecific electrical resistance between 20 and 16O 0 C
(Mikrohm cmVcm) 120 ± 15 125 ± 15 120 ± 15(Microhm cmVcm) 120 ± 15 125 ± 15 120 ± 15
Wie ersichtlich, verändert sich der Ausdehnungskoeffizient sehr rasch mit dem Sc-Gehalt, wodurch man ihn einfach durch geeignete Wahl des Gehalts auf einen mit dem Ausdehnungskoeffizienten der Hüllen verträglichen Wert einstellen kann.As can be seen, the coefficient of expansion changes very rapidly with the Sc content, whereby one it simply by a suitable choice of the content to one compatible with the expansion coefficient of the casings Can adjust value.
Die Beständigkeit der Legierung gegen Luftoxydation ist stark verbessert gegenüber der von reinem Pu. Während eine Vergleichsprobe von Pu nach 15 Stunden bei tOO°C und anschließend 1 Stunde bei 150°C in Luft stark oxydiert ist und zerbröckelt, verträgt eine gleichgeformte Probe mit 10 Atomprozent Scandiumgehalt die folgende Behandlung, bevor sie beginnt, sich zu oxydieren: 15 Stunden bei 100°C, dann 170 Stunden bei 150°C, 48 Stunden bei 2000C, 23 Stunden bei 300°C und 2 Stunden bei 400° C.The resistance of the alloy to air oxidation is greatly improved compared to that of pure Pu. While a comparison sample of Pu is strongly oxidized and crumbled in air after 15 hours at to 100 ° C and then 1 hour at 150 ° C, a similarly shaped sample with 10 atomic percent scandium can withstand the following treatment before it begins to oxidize: 15 hours at 100 ° C, then 170 hours at 150 ° C, 48 hours at 200 0 C, 23 hours at 300 ° C and 2 hours at 400 ° C.
Die Legierung Pu-Sc läßt sich ausgezeichnet kal· walzen. Bei 25°C läßt eine Legierung mit 10 Atomprozent Sc eine Dickenverringerung von 500% zu, bevor Risse auftreten.The alloy Pu-Sc can be rolled extremely well. At 25 ° C leaves an alloy with 10 atomic percent Sc allow a thickness reduction of 500% before cracking occurs.
Auch die Legierung Pu-Ce weist Eigenschaften auf, welche ihre Verwendung interessant machen, obwohl ihre Beständigkeit gegen Oxydation geringer ist als die der Legierung Pu-Sc. Für verschiedene Ce-Gehalte weist die Legierung die folgenden Eigenschaften auf:The Pu-Ce alloy also has properties that make it interesting to use, though its resistance to oxidation is lower than that of the alloy Pu-Sc. For different Ce contents the alloy has the following properties:
Ce-GehaltCe content
(Atomprozent) 10 16(Atomic percent) 10 16
(Gewichtsprozent) 6,1 10,04(Weight percent) 6.1 10.04
Dichte bei 25° C (g/cm*) 14,89 14,33Density at 25 ° C (g / cm *) 14.89 14.33
Mittlerer Ausdehnungskoeffizient zwischen 20 undMean expansion coefficient between 20 and
400°C(pro°C) 2-10-6 9 ■ 10~b 400 ° C (per ° C) 2-10-6 9 ■ 10 ~ b
Spezifischer elektrischer
Widerstand zwischen 20 undMore specific electrical
Resistance between 20 and
300°C (Mikrohm cm2/cm) 110 ± 15300 ° C (microhm cm 2 / cm) 110 ± 15
Die Oxydationsbeständigkeit ist genügend, da eine Probe von gleicher Form wie die obige 15 Stunden bei 100°C. dann 146 Stunden bei 15O0C, 48 Stunden bei 200°C und 15 Stunden bei 300°C aushält, bevor sie sich an der Luft zu oxydieren beginnt.The oxidation resistance is sufficient because a sample of the same shape as the above 15 hours at 100 ° C. then withstands 146 hours in 15O 0 C, 48 hours at 200 ° C and 15 hours at 300 ° C before it begins to oxidize in air.
Die Walzbarkeit einer Legierung mit 10 Atomprozent Ce entspricht der der Legierung mit 10 Atomprozent Sc.The rollability of an alloy with 10 atomic percent Ce corresponds to that of the alloy with 10 atomic percent Sc.
Die Legierung Pu-In weist eine Beständigkeit gegen atmosphärische Korrosion bei 25°C auf. welche viel höher als die des nicht legierten Plutoniums ist. Sie weist jedoch einen Nachteil auf: Zwar liegt die Legierung bei einem Indiumgehalt von 1 bis 4 Atomprozent im Prinzip in Deltaphase vor, jedoch findet man eine geringe Menge einer anderen Phase in der Rohgußlegierung. Die Homogenisierung der Legierung ist schwierig, und Versuche der Wärmebehandlung bei 500°C zur Beseitigung dieser zweiten Phase sind nochThe alloy Pu-In shows resistance to atmospheric corrosion at 25 ° C. Which is much higher than that of unalloyed plutonium. However, it has one disadvantage: the alloy is actually lying with an indium content of 1 to 4 atomic percent in principle in delta phase, but one does find one small amount of another phase in the raw cast alloy. The alloy is homogenized difficult, and attempts at heat treatment at 500 ° C to eliminate this second phase are still ongoing
6j nicht abgeschlossen.6j not completed.
Zusammenfassend kann man die in Frage kommenden Legierungen in der Reihenfolge abnehmenden Interesses wie folgt ordnen:In summary, the alloys in question can be viewed in the order of decreasing interest arrange as follows:
Pu-ScPu-Sc
Pu-AmPooh
Pu-CePu-Ce
Pu-GaPu-ga
Pu-InPu-in
Es sei bemerkt, daß die Einordnung von Pi—Am nicht auf besonders günstigen metallurgischen Eigenschaften, sondern darauf beruht, daß die beiden Bestandteile Alpha-Strahler sind.It should be noted that the classification of Pi-Am not on particularly favorable metallurgical properties, but on the fact that the two components Alpha emitters are.
Die in der Figur gezeigte radioaktive Quelle kann nach verschiedenen Verfahren hergestellt werden, insbesondere nach dem im folgenden als Beispiel angegebenen Verfahren:The radioactive source shown in the figure can be produced by various methods, in particular according to the procedure given below as an example:
Das Pu 238 wird durch Bestrahlung von Neptunium 237 im Reaktor und anschließende chemische Abtren- iS nung erhalten. Man stellt dann im Ofen unter kontrollierter Atmosphäre (beispielsweise im Lichtbogenofen) die Legierung von Plutonium 238 mit dem Zusatzelement her und walzt das erhaltene Produkt unter feuchtigkeitsfreier Inertgasatmosphäre zu einer Platte. Man stanzt mit der Presse Legierungstabletten aus der Platte heraus und säubert ihre Oberfläche durch Beseitigung der radioaktiven Staubteilchen. Jede Tablette wird in ihre erste (innere) Hülle eingesetzt, wo sie entweder durch eine Wärmebehandlung zur Diffusion un- as ter Vakuum, welche ein Anhaften bewirkt, oder durch ein aus dem gleichen Material wie die Innenhüllc bestehendes Rohr oder durch eine zwischen die Tablette und den Stopfen eingesetzte leichte Feder gegen den Boden gedruckt wird. Der Stopfen wird eingesetzt und anschließend durch Elektronenstrahlschweißung angeschweißt. Die Gesamtanordnung wird in die zweite (äußere) Hülle eingesetzt und der Stopfen ebenfalls durch Elektronenstrahlschweißung angeschweißt. Schließlich wird die fertige radioaktive Quelle dekontaminiert und einer Dichtheitsprüfung unterworfen.The Pu 238 is obtained by irradiation of neptunium 237 in the reactor and subsequent chemical separa- i S planning. The alloy of plutonium 238 with the additional element is then produced in a furnace under a controlled atmosphere (for example in an electric arc furnace) and the product obtained is rolled into a plate under a moisture-free inert gas atmosphere. Alloy tablets are punched out of the plate with the press and their surface is cleaned by removing the radioactive dust particles. Each tablet is inserted into its first (inner) shell, where it is either through a heat treatment for diffusion under vacuum, which causes adhesion, or through a tube made of the same material as the inner shell or through a tube between the tablet and the plug is pressed against the ground by a light spring inserted. The plug is inserted and then welded on by electron beam welding. The entire arrangement is inserted into the second (outer) shell and the plug is also welded on by electron beam welding. Finally, the finished radioactive source is decontaminated and subjected to a leak test.
Beispielsweise wurde eine radioaktive Quelle zum Einbau in einen Herzschrittmacher mit einer Leistungsaufnahme von 200 μ\ν (elektrisch) hergestellt Die Abmessungen des die Gesamtheit der Bestandteile (radioaktive Quelle, thermoelektrischer Umwandler und elektronische Apparatur) enthaltenden Gehäuses dürfen nicht 4 · 2 · 5 cm und das Gewicht nicht 100 g übersteigen. Es ist eine Lebensdauer von 10 jähren vorgesehen. Die radioaktive Quelle weist eine Höhe von 13 mm bei einem Durchmesser von 9 mm auf und enthält etwa 33 mm3 Plutoniumlegierung eingeschlossen in einer Kammer von etwa 110 mm3. Dieses Verhältnis von 1 :2 zwischen dem Volumen der Legierung und dem für die Ausdehnung bestimmten Volumen kann für die große Mehrzahl der Fälle als geeignet angesehen werden.For example, a radioactive source for installation in a cardiac pacemaker was manufactured with a power consumption of 200 μ \ ν (electrical) the weight does not exceed 100 g. A service life of 10 years is envisaged. The radioactive source has a height of 13 mm and a diameter of 9 mm and contains about 33 mm 3 of plutonium alloy enclosed in a chamber of about 110 mm 3 . This ratio of 1: 2 between the volume of the alloy and the volume intended for expansion can be considered suitable for the great majority of cases.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen1 sheet of drawings
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