DE1767999A1 - PROCESS FOR TREATMENT OF RADIOACTIVE WASTE - Google Patents
PROCESS FOR TREATMENT OF RADIOACTIVE WASTEInfo
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- G21F—PROTECTION AGAINST X-RADIATION, GAMMA RADIATION, CORPUSCULAR RADIATION OR PARTICLE BOMBARDMENT; TREATING RADIOACTIVELY CONTAMINATED MATERIAL; DECONTAMINATION ARRANGEMENTS THEREFOR
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Description
PatentanmeldungPatent application
der-Kernkraftwerk RWE-Bayernwerk GmbHder-Kernkraftwerk RWE-Bayernwerk GmbH
8871 Gundremmlngen8871 basic remnants
Verfahren zur Aufbereitung radioaktiver AbwasserProcess for the treatment of radioactive waste water
Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Aufbereitung radioaktiver Abwässer, wie sie bei Kernkraftwerken und dergleichen anfallen. Derartige Verfahren sind in verschiedenen Ausführungsformen bekannt. -. Zumeist werden in Kernkraftwerken die anfallenden Abwasser mit hohem Salzgehalt und hoher spezifischer Aktivität verdampft. Das ist wenig wirtschaftlich, darüber hinaus ist ein großes Speichervolumen zur Aufnahme der Verdampferlauge notwendig, denn alle inaktiven Salze müssen zwangsweise mitgespeichert werden. Eine einfachere Art dieser Dekontamination besteht in den sog. Plockungsverfahren,, die-seit langem bekannt, sind. Solche werden zwar in Kernforschungs'zentren mit Erfolg angewendet, bei Abwässern von Kernkraftwerken mit Siedewasserreaktoren, vornehmlich bei Regenerationsabwässern von Ionen-The invention relates to a method for treating radioactive waste water, such as those used in nuclear power plants and such as occur. Such methods are known in various embodiments. -. Mostly used in nuclear power plants the resulting wastewater with a high salt content and high specific activity evaporates. That is little economical, in addition, a large storage volume is necessary to accommodate the evaporator liquor, because all inactive salts must be saved as well. A simpler type of this decontamination is the so-called plocking processes, which have been known for a long time. Such are used with success in nuclear research centers, for waste water from nuclear power plants with boiling water reactors, primarily for regeneration waste water from ionic
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austauschern, reichen jedoch die dabei erzielten Dekontaminationsfaktoren mit Abstand nicht aus. Vexchange, but the decontamination factors achieved are sufficient by far not off. V
Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Aufbereitung von radioaktiven Abwässern von Kernkraftwerken und dergleichen anzugeben, welches mit Fällung und Ausflockung arbeitet und in allen Fällen einsetzbar ist, insbes. aber auch bei Regenerationsabwässern von Ionenaustauschern. The invention is based on the object of a method for the treatment of radioactive waste water from nuclear power plants and the like, specify which with precipitation and Flocculation works and can be used in all cases, esp. But also with regeneration waste water from ion exchangers.
Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Aufbereitung von radioaktiven Abwässern von Kernkraftwerken und dergleichen. Die Erfindung besteht darin, den Abwässern den zu entfernenden radioaktiven Nukliden entsprechende Trägerlösungen mit fällbaren Ionen beizugeben und deren fällbare Ionen zusammen mit den radioaktiven Nukliden zu fällen sowie danach auszuflocken und abzufiltern. - Erfindungsgemäß werden also kleine Mengen, gleichsam Mikroraengen, von Trägerchemikalien, die durch stöchiometrische Mengen zugehöriger Reagenzien in eine fällbare Form gebracht werden, eingesetzt. Dabei werden die aktiven Nuklide mitgefällt, z.B. in der FormThe invention relates to a method for processing radioactive waste water from nuclear power plants and the like. The invention consists in the sewage to be removed to add radioactive nuclides corresponding carrier solutions with precipitable ions and their precipitable ions together to precipitate with the radioactive nuclides and then flocculate and filter them. - So be according to the invention small amounts, as it were, microrange, of carrier chemicals, which by stoichiometric amounts of associated reagents in a precipitable form are used. The active nuclides are also precipitated, e.g. in the mold
nat.T- L akt.T- L nat..„+ > nat. + akt. AgJ I odernat. T - L act. T - L nat .. "+> nat. + act. AgJ I or
J + u + Ag iVJ + u + Ag iV
nat.Sp2+ + akt.Sr2+ + nat.CQ 2- — ■> nat. +akt.SrCO^Jnat. Sp 2+ + act. Sr 2+ + nat. CQ 2- - ■> nat. + act.SrCO ^ J
-2+ akt.^02+ nat.qn2--2+ act. ^ 0 2+ nat. qn 2-
Ba + D& + αυ/ιBa + D & + αυ / ι
_ + akt. n + - nat.- 2+ ._ + act. n + - nat.- 2+.
Cs + Cs + Cu +Cs + Cs + Cu +
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BAD ORIGINALBATH ORIGINAL
[Fe(CN)6] *[Fe (CN) 6 ] *
nät. + akt. CSgCu [Fe(CN)
nat.gr2+ + akt.Sr2+ + nat.p(p »nat. + akt.nät. + act. CSgCu [Fe (CN)
nat.g r 2+ + act. Sr 2+ + nat. p ( p »nat. + act.
Die so ausgefällten Stoffe werden sehr gut und leicht in einem folgenden Plockungsverfahren von frischen Eisenhydroxid-Plocken akkludiert. Um einen guten Dekontaminationsfaktor zu erreichen, soll das Löslichkeitsprodukt der ausfallenden Stoffe möglichste.10" sein. Im Bedarfsfall müssen den Abwässern Säuren bzw. Basen zur Einstellung der für die Fällungen erforderlichen pH - Werte beigegeben werden.The substances precipitated in this way become very good and easy in a subsequent plocking process of fresh iron hydroxide flakes included. In order to achieve a good decontamination factor, the solubility product of the precipitating Substances as far as possible. 10 ". If necessary, the wastewater Acids or bases are added to adjust the pH values required for the precipitations.
Handelt es sich um die Aufbereitung der Regenerationsabwässer von Ionenaustauschern mit radioaktiven Nukliden des Jods, des Bariums und des Strontiums und außerdem radioaktiven Schwermetallnukliden, so wird man nach bevorzugter Ausführungsform der Erfindung so vorgehen, daß den Abwässern (ggf. nach vorheriger Einstellung des pH-Wertes durch Zusatz von Ameisensäure auf < 4-,O) zunächst für die Fällung der Nukliden des Jods, des Bariums bzw. des Strontiums eine ausreichende Menge von Jod-, Barium-bzw. Strontiumträgerlösungen beigegeben und danach die Jodionen (zusammen mit den Jodnukliden) mit Silbernitrat ausgefällt werden, und daß danach Eisen-II-Sulfat-Lösung beigegeben sowie der pH-Wert der Abwässer mit Natronlauge auf > 7,0 aber-^9,0 eingestellt und danach alle Schwermetalle als Hydroxide sowie durch weiteren Zusatz von Trinatiumphosphatlösung Barium und Strontium (und ggf. weitere im Abwasser vorhandene Härtebildner) ausgefällt werden. Bei größeren MengenIs it about the treatment of the regeneration wastewater from ion exchangers with radioactive nuclides of the Iodine, barium and strontium and also radioactive heavy metal nuclides, then one becomes more preferred Embodiment of the invention proceed so that the waste water (if necessary after prior adjustment of the pH by Addition of formic acid to <4-, O) initially for the precipitation the nuclides of iodine, barium or strontium a sufficient amount of iodine, barium or. Strontium carrier solutions added and then the iodine ions (together with the iodine nuclides) are precipitated with silver nitrate, and that then added iron (II) sulfate solution and the pH value of the wastewater with sodium hydroxide solution to> 7.0 but- ^ 9.0 set and then all heavy metals as hydroxides and by further addition of trinatium phosphate solution Barium and strontium (and possibly other hardness builders present in the wastewater) are precipitated. For larger quantities
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ORIGINALORIGINAL
aktiver Jodnuklide empfiehlt es sich zur Ausfällung der Härtebildner an Stelle von Trinatriumphosphatlösung Natrium karbonatlösung zu verwenden, da das Löslichkeitsprodukt des PO^ um den Faktor 1.10 kleiner ist als das des AgJ.Active iodine nuclides are recommended to precipitate hardness components instead of sodium trisodium phosphate solution Carbonate solution should be used, as the solubility product of PO ^ is a factor of 1.10 smaller than that of AgJ.
Nach bevorzugter Ausführungsform arbeitet man im Rahmen der Erfindung mit folgenden Trägerlösungen und Mengen, bezogen auf lnr5:According to a preferred embodiment, the following carrier solutions and amounts, based on lnr 5 , are used within the scope of the invention:
2+ l,og Sr als Strontiumformiatlösung2+ l, og Sr as strontium formate solution
2+ 2,ο g Ba als Bariumformiatlösung 2,5 g J" als Kaiiumjodidlösung o,5 g Cs als Cäsiumalaunlösung2+ 2, ο g Ba as a barium formate solution 2.5 g of J "as potassium iodide solution 0.5 g of Cs as a cesium alum solution
2+ l,o g Co als Kobaltsulfatlösung2+ l, o g Co as cobalt sulfate solution
2+ l,o g Mn als Mangansulfatlösung2+ l, o g Mn as a manganese sulphate solution
2+ l,o g Zn als Zinksulfatlösung2+ l, o g Zn as zinc sulphate solution
"5+ l,og Ce^ als Cer-III-sulfatlösung l,o g Cr als Kaiiumchromatlösung"5+ l, og Ce ^ as cerium-III-sulfate solution l, o g Cr as potassium chromate solution
Im folgenden wird die Erfindung anhand eines Beispiels ausführlicher erläutert:The invention will now be described in more detail by way of an example explained:
Es möge sich um die Aufgabe handeln, radioaktive Abwässer mit Nukliden folgender Elemente: Jod als J-I^l und -135, Barium als Ba-14o und Strontium als Sr-91 aufzubereiten. Diese Nuklide sind als Hydroxide nicht fällbar und daher nur durch Zusatz von Tragerlösungen in einen filtrierbaren Niederschlag zu verwandeln. Jod wird mit Silbernitrat als Silberjodid wegen seines kleinsten Löslichkeitsproduktes (l.lo~ bei 20° C) bei einem pH-Wert von<5,o gefällt. BariumMay it be the task of radioactive waste water with nuclides of the following elements: iodine as I-I ^ l and -135, Process barium as Ba-14o and strontium as Sr-91. These nuclides cannot be precipitated as hydroxides and can therefore only be filtered by adding carrier solutions To transform precipitation. Iodine is combined with silver nitrate as silver iodide because of its smallest solubility product (l.lo ~ at 20 ° C) at a pH value of <5, o precipitated. barium
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und Strontium (Härtebildner) werden ebenfalls wegen ihres kleinsten Löslichkeitsproduktes im alkalischen Medium bei einem pH-Wert von>7,ο aber<c9,o als Barium- bzw. Strontiumphosphat mittels einer Trinatiumphosphatlösung oder als Karbonat mittels einer Natriumkarbonatlösung gefällt. Die Reaktionsgleichungen sind folgende:and strontium (hardeners) are also used because of their smallest solubility product in an alkaline medium at a pH value of> 7, ο but <c9, o as barium or strontium phosphate precipitated by means of a trinatium phosphate solution or as carbonate by means of a sodium carbonate solution. the Reaction equations are as follows:
3 Ba3 Ba
SrSr
AgN03AgN03
->AgJ-> AgJ
+ 4 Na3PO+ 4 Na 3 PO
12H2O12H 2 O
+ NO+ NO
(PO4)2 (PO 4 ) 2
2V2V
+12 Na+ + 48H2O+12 Na + + 48H 2 O
Zur besseren Okkludation der Niederschläge durch Hydroxidflocken, wird den Abwässern noch etwas Eisen in Form einer Eisen-II-sulfatlösung zugesetzt. Da alle Abwasser mit Luft gesättigt sind, erfolgt die Ausflockung schon bei pH-Wert >4,o nach folgender Gleichung:To better occlude the precipitate with hydroxide flakes, some iron is added to the waste water in the form of a Iron (II) sulfate solution added. Because all sewage with air are saturated, flocculation takes place at a pH value> 4. o according to the following equation:
4 PeSO4 PeSO
7 H2O + 8 NaOH7 H 2 O + 8 NaOH
Fe (OH), + 4Fe (OH), + 4
Je Liter Abwasser genügen folgende Mengen an TrägerlösungenThe following amounts of carrier solutions are sufficient per liter of wastewater
2+
bzw. Flockungsmitteln: 2,ο mg Ba als Bariumformiat, l,o mg2+
or flocculants: 2.0 mg Ba as barium formate, 1.0 mg
Sr2+ als Strontiumformiat, 2,5 mg J'als Kaliumiodid, 4,ο mg Ag+ als Silbernitrat (die dem Jod äquivalente Menge plus Überschuß, 5 mg Fe als Eisen-II-sulfat mit 7 Kristall-Sr 2+ as strontium formate, 2.5 mg I as potassium iodide, 4, ο mg Ag + as silver nitrate (the amount equivalent to iodine plus excess, 5 mg Fe as iron (II) sulfate with 7 crystal
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BADBATH
wasser und 25 mg PO^" als Trinatriumphosphat mit 12 Kristallwasser oder wasserfreies Natriumkarbonat, ausreichend zur Ausfällung von ca. 8,5° d Härte. Wegen der hohen Wasserlöslichkeit und der guten chemischen Verträglichkeit mit Jodiden, wird für das Barium und Strontium die Formiatform gewählt. Bei der Herstellung der Trägerlösungen wird auf die Wirtschaftlichkeit besonders geachtet. Es kann die billigste technishe Ware eingesetzt werden. So wird z.B. im Laboratorium das Barium- und Strontiumformiat aus Barium- und Strontiumkarbonat mit 85#iger technischer Ameisensäure selbst hergestellt, weil technisches Barium und Strontium nur in der Karbonatform so billig sind.water and 25 mg PO ^ "as trisodium phosphate with 12 water of crystallization or anhydrous sodium carbonate, sufficient for precipitation of approx. 8.5 ° d hardness. Because of the high solubility in water and the good chemical compatibility with iodides, the formate form is chosen for barium and strontium. When producing the carrier solutions, particular attention is paid to economic efficiency. It can be the cheapest technical goods are used. For example, in the laboratory the barium and strontium formate from barium and strontium carbonate with 85 # technical formic acid self-made because technical barium and strontium are only so cheap in the carbonate form.
Um möglichst niedrige spezifische Aktivitäten im Piltrat zu erreichen, empfiehlt sich folgende Reihenfolge:In order to achieve the lowest possible specific activities in the Piltrat, the following sequence is recommended:
1) Das zu behandelnde Abwasser muß mindestens einen pH-Wert vonc4,o haben. Wenn dies nicht der Fall ist, muß mit technischer 85^-iger Ameisensäure der pH-Wert entsprechend korrigiert werden.1) The wastewater to be treated must have a pH value of at least c 4, o. If this is not the case, the pH value must be corrected accordingly with technical 85% formic acid.
2) Zusatz der Barium-, Strontium- und Jodträgerlösung.2) Adding the barium, strontium and iodine carrier solution.
3) Zusatz der Silbernitratlösung.3) Addition of the silver nitrate solution.
Silberjodid fällt aus. Eine Wartezeit von 1/2 Stunde ist günstig.Silver iodide precipitates. A waiting time of 1/2 hour is cheap.
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BAD ORIGINALBATH ORIGINAL
4) Zusatz von Eisen-II-sulfatlösung. Wenn nötig, Zusatz von je 1 mg/1 folgender Trägerlösungen:4) Adding iron (II) sulfate solution. Addition if necessary of 1 mg / 1 each of the following carrier solutions:
Kobaltsulfatlösung Mangansu1fa11ö sung Zinksulfatlösung Cer-III-sulfatlösung KaliumchromatlösungCobalt sulphate solution Manganese sulphate solution Zinc sulfate solution Cerium III sulfate solution Potassium chromate solution
5) Einstellung des pH-Wertes mit Natronlauge auf einen pH-Wert von VT,ο aber<9,o.5) Adjustment of the pH value with sodium hydroxide solution to a pH value from VT, ο but <9, o.
Fast alle Schwermetalle fallen als Hydroxide aus, z.B.: Eisen, Silber, Kupfer, Chrom, Kobalt, Nickel, Cer, Zirkon, Lanthan, Mangan, Zink, Wolfram, Neptunium uam.Almost all heavy metals precipitate as hydroxides, e.g .: iron, silver, copper, chromium, cobalt, nickel, cerium, zirconium, lanthanum, Manganese, zinc, tungsten, neptunium, etc.
6) Zusatz der Trinatriumphosphatlösung oder der Natriumkarbonat lösung.6) Adding the trisodium phosphate solution or the sodium carbonate solution.
Alle Härtebildner, wie Magnesium, Kalzium, Strontium und Barium fallen aus.All hardness builders such as magnesium, calcium, strontium and barium fail.
Nach einer Warte- bzw. Plockungszeit von Mindestens 2 Stunden kann über das mit Kieselgur angeschwemmte Pundafilter filtrieti werden. Um einen flüssigen Betrieb zu gewährleisten muß die spezifische Aktivität des Filtrates <2,4 . Io /uCi/ral betragen. Nur ein solches Wasser kann dann mit 18 nr/h beiBetriebAfter a waiting or blocking time of at least 2 hours can be filtered through the pundafilter washed up with kieselguhr. To ensure smooth operation, the specific activity of the filtrate <2.4. Io / uCi / ral. Only such water can then operate at 18 nr / h
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BAD ORIGINALBATH ORIGINAL
zweier Kühlwässerpumpen in einen Fluß oder dergleichen mit 48 ooo ir/h abgefahren werden.two cooling water pumps in a river or the like with 48,000 ir / h.
AnsprücheExpectations
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BAD ORIGINALBATH ORIGINAL
Claims (4)
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19681767999 DE1767999C3 (en) | 1968-07-10 | Process for the treatment of radioactive waste water |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| DE19681767999 DE1767999C3 (en) | 1968-07-10 | Process for the treatment of radioactive waste water |
Publications (3)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| DE1767999A1 true DE1767999A1 (en) | 1974-02-28 |
| DE1767999B2 DE1767999B2 (en) | 1976-07-08 |
| DE1767999C3 DE1767999C3 (en) | 1977-02-17 |
Family
ID=
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2338553A1 (en) * | 1976-01-14 | 1977-08-12 | Benes Ivan | PROCESS FOR ELIMINATION OF RADIOACTIVE IODINE FROM A LIQUID, IN PARTICULAR URINE, AND APPARATUS FOR IMPLEMENTING THIS PROCESS |
| DE2714202A1 (en) * | 1976-03-31 | 1977-10-13 | Commissariat Energie Atomique | PROCEDURES FOR DECONTAMINATING RADIOACTIVE WASTE |
| DE2607292A1 (en) * | 1976-02-23 | 1977-10-13 | Kraftwerk Union Ag | METHOD OF CLEANING UP ION EXCHANGE RESINS USED IN NUCLEAR REACTOR OPERATION |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2338553A1 (en) * | 1976-01-14 | 1977-08-12 | Benes Ivan | PROCESS FOR ELIMINATION OF RADIOACTIVE IODINE FROM A LIQUID, IN PARTICULAR URINE, AND APPARATUS FOR IMPLEMENTING THIS PROCESS |
| DE2607292A1 (en) * | 1976-02-23 | 1977-10-13 | Kraftwerk Union Ag | METHOD OF CLEANING UP ION EXCHANGE RESINS USED IN NUCLEAR REACTOR OPERATION |
| DE2714202A1 (en) * | 1976-03-31 | 1977-10-13 | Commissariat Energie Atomique | PROCEDURES FOR DECONTAMINATING RADIOACTIVE WASTE |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| DE1767999B2 (en) | 1976-07-08 |
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