DE1767807A1 - Process and device for supplying or removing heat in a tubular reactor - Google Patents
Process and device for supplying or removing heat in a tubular reactorInfo
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Description
Badische Anilin- & Soda-Fabrik AGBadische Anilin- & Soda-Fabrik AG
0.Z. 25 638 . 67OO Ludwigshafen, 19.6.19680.Z. 25 638. 67OO Ludwigshafen, June 19, 1968
I8.8.I970I8.8.I970
Verfahren und Vorrichtung zur Zu- oder Abfuhr von Wärme inMethod and device for supplying or removing heat in
einem Röhrenreaktora tubular reactor
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur Zu- oder Abfuhr von Wärme mittels eines flüssigen oder gasförmigen Trägerstoffes bei der chemischen Umsetzung von Steffen in einem mit zwei Rohrboden und zwischen den Rohrboden mit Reaktionsrohren versehenen Röhrenreaktor.The invention relates to a method and a device for supplying or removing heat by means of a liquid or gaseous Carrier in the chemical conversion of Steffen in one with two tube sheets and between the tube sheets with reaction tubes provided tubular reactor.
Bei endothermen oder exothermen Reaktionen in z.B. mit Kontakt gefüllten Reaktionsrohren ist eine möglichst gleichmäßige Temperatur aller Rohrwände erforderlich, um einen optimalen Reaktinsablauf sicherzustellen. Ein gasförmiger oder flüssiger Trägerstoff wird dabei im Außenraum um die Reaktionsrohre geführt. Der ■ Trägerstoff gibt entweder die benötigte Wärme an die Wand der Reaktionsrohre ab oder nimmt, wenn gekühlt werden soll, die abzuführende Wärme auf. Um dabei die Temperatur des Trägerstoffes entlang den Reaktionsrohren möglichst wenig zu senken bzw. zu erhöhen, wird dieser Wärmetausch mit einer möglichst großen Menge an Trägerstoff durchgeführt. Dabei erfolgt im allgemeinen eineIn the case of endothermic or exothermic reactions, e.g. in reaction tubes filled with contact, the temperature should be as uniform as possible of all pipe walls required to ensure an optimal reaction flow to ensure. A gaseous or liquid carrier material is guided around the reaction tubes in the outer space. The ■ The carrier material either transfers the required heat to the wall of the reaction tubes or, if cooling is required, takes the heat to be removed Warm up. In order to lower or lower the temperature of the carrier material along the reaction tubes as little as possible increase, this heat exchange is carried out with the largest possible amount of carrier. There is generally one
Neue Unterlagen (Art. 7 & 1 Ab«. 2 n* 1 satz 3 <jm foterunm«·. v. 4»imm?) 209817/1108New documents (Art. 7 & 1 Ab «. 2 n * 1 sentence 3 <jm foterunm« ·. V. 4 »imm?) 209817/1108
Umwälzung des Trägerstoffes unter Zwischen-Erhitzung oder -Abkühlung hinter dem Reaktor. Dies erfordert jedoch große Strömungsquerschnitte und damit große Reaktorabmessungen sowie eine große Energiemenge für die Umwälzung.Circulation of the carrier material with intermediate heating or cooling behind the reactor. However, this requires large flow cross-sections and thus large reactor dimensions as well as a large amount of energy for the circulation.
Bei den bekannten Reaktoren mit zwei Rohrböden wird beispielsweise der Trägerstoff von außen in den Raum unterhalb des oberen Rohrbodens eingeleitet, in dem mit Kontakt gefüllten Reaktionsrohren ausgefüllten Raum im Gleichstrom oder im Kreuzgleichstrom außen an den Reaktionsrohren entlang nach unten geführt und durch eine Öffnung über dem unteren Rohrboden aus dem Reaktor abgeleitet. Temperaturen und Wärmemengen ergeben sich beispielsweise bei einer bekannten endothermen Reaktion wie folgt: Von 91 000 nr/h gasförmigen Trägerstoffes mit einer Eintrittstemperatur von t, = 7250C werden an die Reaktionsrohre 976 000 WE/h abgegeben. Die Temperatur des Trägerstoffes nimmt hierbei entlang den Reaktionsrohren ab und beträgt beim Verlassen des Reaktors t2 = 6200C.In the known reactors with two tube sheets, for example, the carrier material is introduced from the outside into the space below the upper tube sheet, in the space filled with contact-filled reaction tubes in cocurrent or in cross-cocurrent flow downward along the outside of the reaction tubes and through an opening above the lower one Tube sheet derived from the reactor. Temperatures and amounts of heat result, for example, in a known endothermic reaction as follows: Of 91,000 Nm / h of gaseous carrier with an inlet temperature of t = 725 ° C., 976,000 WE / h are given off to the reaction tubes. The temperature of the carrier material decreases along the reaction tubes and is t 2 = 620 ° C. when it leaves the reactor.
Dies ergibt in den Reaktionsrohren einen chemischen Umsatz von 45,9 %· In einer den Reaktionsrohren nachgeschäLteten Kontaktschicht wird ein zusätzlicher Umsatz durch Abkühlung der Reaktanten von 610$ auf 59O0C erreicht. Dabei werden 216 000 WE/h als fühlbare Wärme entzogen, die einen weiteren Umsatz von Stl % ergeben. Damit beträgt der Gesamtumsatz in dem genannten Beispiel 43,9 % + 9,8 % = 53,7 %. This results in a chemical conversion of 45.9 % in the reaction tubes. In a contact layer downstream of the reaction tubes, an additional conversion is achieved by cooling the reactants from $ 610 to 59O 0 C. In this case, be withdrawn h as sensible heat 216,000 WE /, the t a further turnover of S give l%. The total turnover in the example mentioned is thus 43.9 % + 9.8 % = 53.7 %.
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Der Erfindung liegt daher die Aufgabe zugrunde, die Menge des umzuwälzenden Trägerstoffes aus Gründen des Energieverbrauches und der Größe des Reaktors möglichst klein zu halten, bei gegebenen Strömungsquerschnitten und Wärmeaustauschflächen den Umsatz im Reaktor und damit die Produktion zu erhöhen, durch die räumliche Führung der Trägerstoffe die Zu- bzw. Abfuhr von Wärme zu verbessern und durch eine möglichst gleichmäßige und optimale Temperatur in den Reaktionsrohren die Bildung von Nebenprodukten zu vermeiden.The invention is therefore based on the object of reducing the amount of carrier material to be circulated for reasons of energy consumption and to keep the size of the reactor as small as possible, given Flow cross-sections and heat exchange surfaces sales In the reactor and thus increase production, the supply and removal of heat through the spatial guidance of the carrier materials to improve and the formation of by-products by keeping the temperature in the reaction tubes as uniform and optimal as possible to avoid.
Diese Aufgabe wird erfindungsgemäß dadurch gelöst, daß der erhitzte bzw. abgekühlte Trägerstoff von unten in den leeren zentralen Mittelteil des Reaktors eingeführt, nach oben geleitet und oben unterhalb des oberen Rohrbodens seitlich nach außen in den mit den Reaktionsrohren versehenen hohlzylinderförmigen Raum umgeleitet, in diesem Raum unter Abgabe oder Aufnahme von Reaktionswärme um die Reaktionsrohre nach unten im Gegenstrom oder Kreuzgegenstrom zu den in dem Mittelteil des Reaktors von unten nach oben strömenden Trägerstoff unter Aufnahme bzw. Abgabe von Wärme geführt und unten nach außen abgeleitet wird. Je nach den Erfordernissen der Reaktion können dabei die Reaktanten in den Reaktionsrohren entweder im Gleich- oder im Gegenstrom zu dem in dem hohlzylinderförmigen Raum um die Reaktionsrohre nach unten strömenden Trägerstoff geführt werden.This object is achieved in that the heated or cooled carrier material introduced from below into the empty central middle part of the reactor, passed upwards and above below the upper tube sheet laterally outwards into the hollow cylindrical space provided with the reaction tubes diverted, in this space with the release or absorption of heat of reaction around the reaction tubes downwards in countercurrent or cross-countercurrent to the carrier material flowing from bottom to top in the central part of the reactor, absorbing or releasing heat and is diverted to the outside at the bottom. Depending on the requirements of the reaction, the reactants can be in the Reaction tubes either in cocurrent or in countercurrent to that in the hollow cylindrical space around the reaction tubes downwards flowing carrier material.
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Zur Erhöhung des Umsatzes wird der Trägerstoff in einer weiteren Ausbildung des erfindungsgemäßen Verfahrens vor seiner Einführung in den Mittelteil des hohlzylinderförmigen Raumes im Gegenstrom zu den aus den Reaktionsrohren nach unten in einem mit Katalysator gefüllten, um den Mittelteil angeordneten Raum ausströmenden Reaktanten geführt und mit ihnen zum Wärmetausch gebracht.To increase the conversion, the carrier material is used in a further embodiment of the method according to the invention its introduction into the central part of the hollow cylinder-shaped Space in countercurrent to that from the reaction tubes down in a filled with catalyst to the Central part arranged space outflowing reactants and brought with them to heat exchange.
Zur gleichmäßigen Verteilung des Trägerstoffes in dem Raum um die Reaktionsrohre wird der Trägerstoff vor seiner Umleitung in den hohlzylinderförmigen Raum gedrosselt.For even distribution of the carrier in the space around the reaction tubes, the carrier is before it is diverted throttled into the hollow cylindrical space.
Die Vorrichtung zur Zu- oder Abfuhr von Wärme mittels eines flüssigen oder gasförmigen Trägerstoffes bei der chemischen Umsetzung von Stoffen in einem Röhrenreaktor ist erfindungsgemäß gekennzeichnet durch ein zentrales Mittelrohr zur Zufuhr des Trägerstoffes mit einer unteren öffnung unterhalb des unteren Roh? bodens und einer oberen öffnung unterhalb des oberen Rohrbodens, Reaktionsrohre zwischen den beiden Rohrböden in dem hohlzylinderförmigen Raum um das Mittelrohr, einen oberen Kopfteil über dem oberen Rohrboden mit einem Stutzen zur Zufuhr der umzusetzenden Stoffe, einen unter dem unteren Rohrboden angeordneten und mjfc einer Katalysators chi cht gefüllten Boden teil mit einem StutzenThe device for supplying or removing heat by means of a liquid or gaseous carrier during chemical conversion of substances in a tubular reactor is according to the invention characterized by a central central tube for supplying the carrier material with a lower opening below the lower tube? bottom and an upper opening below the upper tube sheet, reaction tubes between the two tube sheets in the hollow cylindrical Space around the central tube, an upper head part above the upper tube sheet with a connection for the supply of the material to be moved Substances, one arranged under the lower tube sheet and mjfc a catalyst chi cht filled bottom part with a socket
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P ΐγ 67 807.Ö-41 - 5 - O.ζ. 25P ΐγ 67 807.Ö-41 - 5 - O.ζ. 25th
zur Abfuhr des Reaktionsgemisches, wobei das zentrale Mittelrohr durch den unteren Bodenteil und den unteren Rohrboden hindurchgeführt ist, Und durch einen Stutzen im Mantel des hohlzylinderförmigen Raumes zur Abfuhr des Trägerstoffes.for discharging the reaction mixture, the central central tube being passed through the lower base part and the lower tube sheet is, and through a connecting piece in the jacket of the hollow cylindrical Space for the discharge of the carrier material.
Die obere öfflung des zentralen Mittelrohres ist als Drosselstelle ausgebildet.The upper opening of the central pipe is used as a throttle point educated.
Anhand der Figur wird beispielsweise ein für die Durchführung des Verfahrens geeigenter Reaktor beschrieben. Die umzusetzenden Stoffe treten durch einen Stutzen 1 in den oberen Kopfteil 2 des Reaktors ein und strömen durch mit Konfekt gefüllte Reaktionsrohre 3· Die Reaktionsrohre 3 sind in einem oberen Rohrboden und einem unteren Rohrboden 5 befestigt und werden von einem äußeren Mantel 6 umgeben. Die Reaktionsprodukte treten aus dm Rohren 3 am unteren Rohrboden 5 in eine mit Kontakt gefüllte Schicht im unteren Bodenteil 1J. Nach Durchströmen der Kontaktschicht verlassen die Reaktionsprodukte den Bodenteil 7 durch einen Abgangsstutzen 8.A reactor suitable for carrying out the process is described, for example, with the aid of the figure. The substances to be converted enter the upper head part 2 of the reactor through a nozzle 1 and flow through reaction tubes 3 filled with confectionery. The reaction products emerge from the tubes 3 on the lower tube sheet 5 into a layer filled with contact in the lower base part 1 J. After flowing through the contact layer, the reaction products leave the base part 7 through an outlet connection 8.
Der Trägerstoff, der die Reaktionswärme zu- bzw. abführt, wird dem Reakt^-or über ein zentrales Mittelrohr 9 von unten zugeleitet. Er durchströmt zentral den mit Kontakt gefüllten unteren Bodenteil 7 unter Wärmetausch mit den Reaktanten an der Wand 10 des Mittelrohres 9. Der aufsteigende Trägerstoff strömt danach unter Wärmeabgabe bzw. Aufnahme durch die Wand 11 des Mittelrohres 9 an den durch die Umsetzung bereits abgekühlten bzw. erwärmtenThe carrier, which supplies or removes the heat of reaction, is fed to the reactor via a central central tube 9 from below. It flows centrally through the contact-filled lower bottom part 7 with heat exchange with the reactants on the wall 10 of the Central pipe 9. The ascending carrier material then flows through the wall 11 of the central pipe 9, releasing or absorbing heat on those that have already cooled down or warmed up by the implementation
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Trägerstoff, der außen um die Rohre 3 Im Raum 15 nach unten geführt wird. In oder vor der oberen öffnung 12 des Mittelrohres unterhalb des oberen Rohrbodens 4 wird der Trägerstoff durch entsprechende Bemessung und/oder konstmktive Ausbildung der öffnung 12 gleichmäßig nach außen in den mit den Reaktionsrohren 3 ausgefüllten hohlzylinderförmigen Raum 13 geleitet. Der Trägerstoff strömt danach im KreuzgMchstrom zu den Reaktanten unter Abgabe bzw. Aufnahme der Reaktionswärme an die Rohre 3 nach unten, wobei er gleichzeitig an der Wand 11 von dem im Mittelteil 9 aufwärtsströmenden Trägerstoff Wärme aufnimmt bzw. an ihn abgibt. Er verläßt den Raum 13 durch einen Ringkanal 14 über dem unteren Rohrboden 5· Durch einen Stutzen wird der Trägerstoff aus dem Reaktor ausgeführt. Zur Umlenkung des Trägerstoffes dienen Leitbleche 16.Carrier, the outside around the tubes 3 in space 15 down to be led. The carrier material becomes in or in front of the upper opening 12 of the central tube below the upper tube sheet 4 through appropriate dimensioning and / or constant training the opening 12 is passed uniformly outwards into the hollow cylindrical space 13 filled with the reaction tubes 3. The carrier material then flows in a cross-flow stream to the reactants with the release or absorption of the heat of reaction to the tubes 3 downwards, while at the same time on the wall 11 of the carrier material flowing upwards in the middle part 9 absorbs or gives off heat to it. He leaves room 13 through one Annular channel 14 above the lower tube sheet 5 · The carrier material is discharged from the reactor through a nozzle. To redirect baffles 16 are used for the carrier material.
Durch die dargestellten Maßnahmen verläuft die Temperatur des Trägerstoffes entlang den Reakttnsrohren 3 gleichmäßig. Bei endothermer Reaktion ist sie z.B. gegenüber der Eintrittstemperatur des erhitzten Trägerstoffes am oberen Ende der Rohrwand 11 in der öffnung 12 vor dem Einströmen in den mit den Reaktionsrohren 3 ausgefüllten Raum 13 niedriger, da entlang der Rohrwand 11 bereits Wärme an den im Raum 13 nach unten strömenden Trägerstoff abgegeben wurde. Dadurch wird die Temperatur des Trägerstoffes im Raum 13 entlang den Reaktionsrohren 3* insbesondere am unteren Ende, höher als ohne die Maßnahmen der vorliegenden Erfindung sein. Die Temperaturen entlang den Rohren im Raum 13 sind also ausgeglichener. Durch entsprechende Bemessung der Wärmeaustauschfläche der Rohrwand 11As a result of the measures shown, the temperature of the carrier material runs uniformly along the reaction tubes 3. at It is an endothermic reaction, for example, in relation to the inlet temperature of the heated carrier material at the upper end of the pipe wall 11 is lower in the opening 12 before it flows into the space 13 filled with the reaction tubes 3, as along it the pipe wall 11 has already given off heat to the carrier material flowing downward in space 13. This will increase the temperature of the carrier in space 13 along the reaction tubes 3 *, especially at the lower end, higher than without the measures of the present invention. The temperatures along the pipes in space 13 are therefore more balanced. Through appropriate Dimensioning the heat exchange surface of the pipe wall 11
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kann sogar erreicht werden, daß die Temperatur entlang den Rohren 3 weitgehend konstant ist.it can even be achieved that the temperature along the tubes 3 is largely constant.
Dadurch ist es möglich, die erforderliche Reaktionstemperatur auch in den Rohren j5 gleichmäßig zu halten und einen optimalen Umsatz bei geringer Bildung unerwünschter Nebenprodukte zu erzielen. Die Temperatur des Trägerstoffes ist am Eingang des Mittelrohres 9 höher bzw. niederer als die maximal bzw. minimal für die Reaktion erforderliche Temperatur in den Rohren j5 in Höhe des oberen Rohrbodens 4. Ursache hierfür ist die von dem Trägerstoff im Mittelrohr 9 an den Wänden 10 und 11 abgegebene bzw. die an diesen aufgenommene Wärme. Dadurch wird, was sehr vorteilhaft ist, eine kleinere Menge an Trägestoff umgewälzt und die dafür erforderliche Antriebsenergie verringert.This makes it possible to keep the required reaction temperature even in the tubes j5 and to maintain an optimal one To achieve conversion with little formation of undesired by-products. The temperature of the carrier is at the entrance of the Central tube 9 higher or lower than the maximum or minimum temperature required for the reaction in the tubes j5 in Height of the upper tube sheet 4. The reason for this is that of the Carrier material in the center tube 9 given off on the walls 10 and 11 or the heat absorbed at these. This becomes what very it is advantageous to circulate a smaller amount of carrier material and reduce the drive energy required for this.
Das erfindungsgemäße Verfahren eignet sich insbesondere für die Dehydrierung von Kohlenwasserstoffen beispielsweise für die Herstellung von Styrol,öL-Methylstyrol, von im aromatischen Kern substituierten Derivaten von Styrol und/oder oL-Methylstyrol.The inventive method is particularly suitable for Dehydrogenation of hydrocarbons, for example for the production of styrene, oil-methylstyrene, in the aromatic nucleus substituted derivatives of styrene and / or oL-methylstyrene.
In einen Reaktor entsprechend der Figur, in dem die gMche endotherme Reaktion wie im Beispiel auf Seite 2 durchgeführt wird, werden durch das Mittelrohr 9 bei 757°C #2 000 rP/h gasförmigen Trägerstaffes zugeführt. Durch die Rohrwand 10 werden unter Abkühlung des Trägerstoffes von 757°C auf 748°C 66 000 WE/h an dieIn a reactor according to the figure, in which the gMche endothermic Reaction as carried out in the example on page 2 are gaseous through the central tube 9 at 757 ° C. # 2,000 rP / h Carrier staff supplied. Through the pipe wall 10 are with cooling of the carrier material from 757 ° C to 748 ° C 66,000 WE / h to the
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umzusetzenden Stoffe im Bodenteil 7 übertragen. Diese Wärmemenge wird dort für die chemische Umsetzung verbraucht, und ergibt im unteren Bodenteil 7 eine Umsatζsteigerung um 2,97 %* Beim Weiterströmen gibt der Trägerstoff im Mittelrohr oberhalb des Rohrbodens 5 an die Rohrwand 11 unter Abkühlung von 7480C auf 725°C 160 000 WE/h an das Trägergas ab, das im Raum 13 außen entlang an den Rohren 3 nach unten strömt.Transferred substances to be converted in the bottom part 7. This quantity of heat is consumed therein for the chemical reaction, and results in the lower base part 7 is a Umsatζsteigerung to 2.97% * In the further flow of the carrier are in the central tube above the tube sheet 5 to the pipe wall 11 by cooling from 748 0 C to 725 ° C 160 000 WE / h to the carrier gas, which flows in space 13 along the outside of the pipes 3 downwards.
Nach Umlenkung des Trägerstoffes unterhalb des oberen Rohrbodens strömt der Trägerstoff um die Rohre 3 im Raum 13 nach unten und gibt unter Abkühlung von 725°C auf 6200C 750 000 WE/h für die Reaktion ab. Zusätzlich werden 160 000 WE/h durch die an der Wand 11 dee Trägergases, das im Raum 13 strömt, übertragene Wärme aufgebracht. Damit beträgt die gesamte Reaktionswärme, die aus dem Trägergas im Raum 13 an die Reaktion in den Rohren 3 abgegeben wird, 910 000 WE/h, was einen Umsatz in den Rohren 3 von 41,1 % ergibt.After deflection of the substrate fabric below the upper tube plate of the carrier around the tubes 3 flows in the space 13 downwardly and, while cooling from 725 ° C to 620 0 C 750 000. WE / h for the reaction from. In addition, 160,000 WE / h are applied by the heat transmitted on the wall 11 of the carrier gas flowing in space 13. The total heat of reaction that is given off from the carrier gas in space 13 to the reaction in the tubes 3 is 910,000 WE / h, which results in a conversion in the tubes 3 of 41.1%.
Eine weitere Umsatzsteigerung in dem ilese mit Kontakt gefüllten Bodenteil 7 wird dadurch erzielt, daß die Reaktanten von 6100C auf 59O0C abgekühlt werden. Diese fühlbare Wärme von 216 000 WE/h wird als Reaktionswärme verbraucht und ergibt eine Umsatzsteigerung von 9#8 %. Der gesamte Umsatz beträgt 2,97 % durch die an der Wand 10 übertragene Wärme, 41,1 % in den Rohren 3 und 9,8 % im Bodenteil 7 durch die fühlbare Wärme der Reaktanten, im ganzen 53,87 %. A further increase in sales in the ilese filled with contact base part 7 is achieved in that the reactants are cooled from 610 0 C to 59 ° C 0. This sensible heat of 216,000 WE / h is consumed as heat of reaction and results in an increase in sales of 9 ~ 8 %. The total sales amount to 2.97% by the transferred heat to the wall 10, 41.1% in the pipes 3 and 9.8% in B odenteil 7 by the sensible heat of the reactants in the whole 53.87%.
In dem Beispiel werden dem Trägerstoff 66 000 WE/h + I60 000 WE/h + 750 000 WE/h = 976 000 WE/h entnommen. Gegenüber dem bekannten Verfahren sind anstelle von 91 000 m^/h Trägerstoff mit einer Ein-In the example, 66,000 WE / h + 160,000 WE / h + 750,000 WE / h = 976,000 WE / h are taken from the carrier material. Compared to the known method, instead of 91 000 m ^ / h carrier material with an
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trittstemperatur von 725 C und einer Austrittstemperatur voninlet temperature of 725 C and an outlet temperature of
ο ^5ο ^ 5
625 C in diesem Fall bei gleichem Umsatz nur 72 000 1117h Trägerstoff mit einer Eintrittstemperatur von 757°C und einer Austrittstemperatur von 620 C erforderlich.625 C in this case with the same conversion only 72,000 1117h Carrier material with an inlet temperature of 757 ° C and a Outlet temperature of 620 C required.
Wird andererseits die gleiche Menge an Trägerstoff wie im Beispiel auf Seite 2 eingesetzt, so kann bei Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens durch die erhöhte Eingangstemperatur des Trägerstoffes ein höherer Umsatz als bei dem bekannten Verfahren und dadurch eine Steigerung der Produktion um etwa 25 % erzielt werden.If, on the other hand, the same amount of carrier is used as in the example on page 2, when using the process according to the invention, the higher inlet temperature of the carrier can achieve a higher conversion than with the known method and thus an increase in production of about 25 % .
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| C3 | Grant after two publication steps (3rd publication) | ||
| E77 | Valid patent as to the heymanns-index 1977 | ||
| EHV | Ceased/renunciation |