DE1539962B1

DE1539962B1 - Method for determining the activity of low-energy, gaseous radioactive emitters

Info

Publication number: DE1539962B1
Application number: DE19661539962
Authority: DE
Inventors: Erhard Dr Rer Nat Wolter
Original assignee: Frieseke and Hoepfner GmbH
Current assignee: Frieseke and Hoepfner GmbH
Priority date: 1966-03-18
Filing date: 1966-03-18
Publication date: 1970-02-12

Description

Die Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Bestimmung der Aktivität niederenergetischer, gasförmiger radioaktiver Strahler, bei dem diese Strahler dem Zählgas eines inneren Methan-Großflächenzählrohres und von Außenzählrohren zugesetzt werden, die an das Innenzählrohr beiderseitig ohne strahlungsabsorbierende Trennwände und mit gemeinsamem Gasraum angrenzen und bei dem die Zählrate der mit Impulsen der Außenzählrohre in Antikoinzidenz auftretenden Impulse des Innenzählrohres gemessen wird. The invention relates to a method for determining activity low-energy, gaseous radioactive emitter, in which these emitters dem Counting gas from an inner methane large-area counter tube and from external counter tubes added that are attached to the inner counter tube on both sides without any radiation-absorbing partitions and adjoin with a common gas space and at which the counting rate of the pulses of the outer counter tubes in the counter-coincidence pulses of the inner counter tube will.

Ein derartiges Meßverfahren wird vorwiegend zum Nachweis von Tritium in Luft verwendet und ist beispielsweise aus der Zeitschrift »Glas- und Instrumenten-Technik«, Jg. 9, 1965, Nr. 6, S. 371 bis 373, bekannt. Such a measuring method is mainly used for the detection of tritium used in air and is for example from the magazine »Glas- und Instrumenten-Technik«, Vol. 9, 1965, No. 6, pp. 371 to 373, are known.

Bei diesem Meßverfahren gilt jede Strahlung, die energiereicher ist als die zu messende niederenergetische Strahlung, also etwa als die des Tritiums, als Störstrahlung und wird weitgehend unterdrückt. Es ist also mit dieser Einrichtung nicht möglich, gasförmige Radionuklide mit höheren Zerfallsenergien als etwa der des erwähnten Tritiums meßtechnisch zu erfassen. Die niederenergetischen Komponenten der Zerfallsspektren dieser Isotope können sogar eine Anwesenheit von Tritium vortäuschen, weil keine positive Anzeige über das eventuelle Vorhandensein eines anderen radioaktiven Isotops vorliegt Hiervon ausgehend, ist es Aufgabe der vorliegenden Erfindung, ein Verfahren nebst Einrichtung zu seiner Durchführung anzugeben, welches sowohl eine Anzeige energiearmer Strahlung, wie die des erwähnten Tritiums, als auch eine definitive Anzeige über das Vorhandensein eines anderen, höherenergetischen radioaktiven Isotops ermöglicht. With this measuring method, any radiation that is more energetic applies as the low-energy radiation to be measured, i.e. as that of tritium, as interference radiation and is largely suppressed. So it is with this facility not possible to produce gaseous radionuclides with higher decay energies than about the to record the mentioned tritium by measurement. The low energy components the decay spectra of these isotopes can even simulate the presence of tritium, because no positive indication of the possible presence of another radioactive Isotope is present Proceeding from this, it is the object of the present invention to provide a To specify the procedure and the facility for its implementation, which is both a Display of low-energy radiation, such as that of the mentioned tritium, as well as a definitive one Indication of the presence of another, higher-energy radioactive isotope enables.

Ein Verfahren der eingangs genannten Art zur Bestimmung der Aktivität niederenergetischer, gasförmiger radioaktiver Strahler ist erfindungsgemäß dadurch gekennzeichnet, daß zur Ermittlung der Zerfallsenergie eines unbekannten Strahlers oder der Aktivitätsanteile zweier radioaktiver Strahler mit bekannten Zerfallsenergien zusätzlich die Koinzidenz-Zählrate zwischen dem Innenzählrohr einerseits und den Außenzählrohren andererseits gemessen und daß aus den gemessenen Koinzidenz- und Antikoinzidenzraten auf Grund des mit Eich-Strahlern bekannter Zerfalls energie aufgenommenen Zusammenhangs zwischen Koinzidenzrate und Antikoinzidenzrate die zu ermittelnden Größen bestimmt werden. A method of the type mentioned at the beginning for determining the activity low-energy, gaseous radioactive emitter is according to the invention characterized in that to determine the decay energy of an unknown emitter or the activity proportions of two radioactive emitters with known decay energies additionally the coincidence counting rate between the inner counter tube on the one hand and the Outside counters on the other hand measured and that from the measured coincidence and Anticoincidence rates based on the known decay energy with calibration emitters recorded relationship between the coincidence rate and the anticoincidence rate determining variables are determined.

Das erwähnte Tritium ergibt bei der Messung nach dem Verfahren gemäß der Erfindung in bekannter Weise nur eine Antikoinzidenzrate, weil die mittlere Energie seiner Betastrahlung zu gering ist, als daß die Teilchen aus dem Meßzählrohr in die Außenzählrohre gelangen könnten. Entstehen hingegen durch radioaktiven Zerfall eines Radionuklids Beta-Teilchen mit höheren Energien als der des Tritiums, so wird auf Grund ihrer größeren Reichweite ein gewisser Prozentsatz koinzidenter Impulse von Meß-und Nachbarzählrohren ausgelöst. Dieser Anteil ist um so größer, je höher die maximale Zerfallsenergie des im Zählrohr vorhandenen Radionuklids ist. Das Verhältnis der Antikoinzidenzrate zur Koinzidenzrate gibt daher einen Hinweis auf das vorliegende Radionuklid. Für ein bestimmtes Isotop ist das Verhältnis der beiden Zählraten bei gleichbleibender Zählgaszusammensetzung konstant. Trägt man auf der Ordinate die Zählrate der koinzidenten Impulse, auf der Abszisse die Zählrate der antikoinzidenten Impulse auf, so erhält man für ein bestimmtes Isotop eine Gerade als Verbindungslinie der einzelnen Meßwerte der beiden Zählraten. Für eine bestimmte Meßeinrichtung läßt sich beim Verfahren nach der Erfindung durch Ausmessen verschiedener Nuklide eine Schar von Eichgeraden aufstellen, die zur Messung unbekannter Aktivitäten bekannter Radionuklide dienen können. Sind beispielsweise zwei bekannte Radionuklide gleichzeitig vorhanden, so ist es möglich, auf Grund ihrer Eichgeraden die Aktivitäten der beiden Einzelkomponenten durch Messung eines Wertepaares und nachfolgende graphische Auswertung zu bestimmen. The above-mentioned tritium results when measured by the method according to of the invention in a known manner only one anticoincidence rate, because the mean Energy of its beta radiation is too low for the particles to come out of the measuring counter tube could get into the external counters. On the other hand, they arise through radioactive decay of a radionuclide beta particle with higher energies than that of tritium, so becomes a certain percentage of coincident impulses due to their greater range triggered by measuring and neighboring counter tubes. The higher the proportion, the greater it is is the maximum decay energy of the radionuclide present in the counter tube. The relationship the anticoincidence rate to the coincidence rate therefore gives an indication of the present Radionuclide. For a given isotope, the ratio of the two counting rates is constant counting gas composition constant. If one carries on the ordinate the Counting rate of the coincident pulses on the The abscissa is the count rate of the anti-coincident Impulses, a straight line is obtained as a connecting line for a certain isotope of the individual measured values of the two counting rates. For a specific measuring device leaves in the method according to the invention by measuring different nuclides one Set up a set of calibration lines that are used to measure unknown activities known Radionuclides can serve. For example, are two known radionuclides at the same time exist, it is possible, on the basis of their calibration lines, to determine the activities of the two Individual components by measuring a pair of values and subsequent graphic evaluation to determine.

Eine Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung auf die nur in Verbindung mit dem Hauptanspruch Schutz begehrt wird, ist in den Unteransprüchen gekennzeichnet. A device for carrying out the method according to the invention for which protection is sought only in connection with the main claim is in the Characterized subclaims.

Aus der Zeitschrift »Atomenergie«, Bd. 10, 1965, H. 7/8, Seiten 249 bis 253 ist es bekannt, zwei koaxiale und durch eine Folie getrennte zylindrische Zählräume in Koinzidenz zu schalten und damit höherenergetische Beta strahlung mit Energien von 0,2 bis 10 MeV zu messen. Um diese Zählräume herum ist, durch eine dicke Wand abgeschirmt, ein weiterer Zählraum vorgesehen und mit den erstgenannten in Antikoinzidenz geschaltet. Abgesehen von dem baulichen Unterschied gegenüber der Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach der Erfindung, daß bei der bekannten Einrichtung die Meßzählrohre durch eine Folie getrennt sind, kann diese Einrichtung nicht zum Nachweis ausgesprochen niederenergetischer Beta-Strahler dienen. Auch sind die Meßzählrohre selbst nicht in Antikoinzidenz geschaltet, und es fehlt demgemäß auch jeder Hinweis darauf, eine Koinzidenzrate und eine Antikoinzidenzrate miteinander in Beziehung zu setzen. Diese Literaturstelle konnte demgemäß nichts zum Zustandekommen der vorliegenden Erfindung beitragen. From the magazine "Atomenergie", Vol. 10, 1965, H. 7/8, pages 249 to 253 it is known to have two coaxial and cylindrical ones separated by a film To switch counting rooms in coincidence and thus with higher-energy beta radiation Measure energies from 0.2 to 10 MeV. Around these counting rooms is through a thick wall shielded, another counting room provided and with the former switched to anticoincidence. Apart from the structural difference opposite the device for performing the method according to the invention that in the known device, the measuring counter tubes are separated by a film, this can The device is not used to detect extremely low-energy beta emitters. The measuring tubes themselves are not switched to anticoincidence either, and it is missing accordingly, any indication of it, a coincidence rate and an anticoincidence rate related to each other. Accordingly, this reference could not do anything contribute to the making of the present invention.

Gegenstand des deutschen Patents 1221 366 ist ein Verfahren zum Messen radioaktiver Isotope und eine Anordnung zur Durchführung desselben mit zwei in Koinzidenz geschalteten großfiächigen Meßzählrohren und einem darüber angeordneten, zu den Meßzählrohren in Antikoinzidenz geschalteten Abschirmzählrohr. Auch hierbei sind jedoch die Meßzählrohre selbst nicht in Antikoinzidenz geschaltet und außerdem durch eine Absorberfolie voneinander getrennt, und es werden keine gasförmigen, dem Zählgas beigegebenen Radionuklide bestimmt. The subject of the German patent 1221 366 is a method for measuring radioactive isotopes and an arrangement for carrying out the same with two in coincidence connected large-area measuring counter tubes and one above it, to the Measuring tubes in anti-coincidence-connected shielding tube. Here too are however, the measuring tubes themselves are not switched to anticoincidence and also through an absorber film is separated from each other, and there are no gaseous, the counting gas added radionuclides determined.

Die Erfindung wird nachstehend an Hand des in der Zeichnung veranschaulichten Ausführungsbeispiels erläutert. Es zeigt F i g. 1 das Blockschaltbild einer bekannten Tritium-Meßeinrichtung, F i g. 2 das Blockschaltbild einer Einrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäß der vorliegenden Erfindung, F i g. 3 das Blockschaltbild einer Einrichtung nach F i g. 2 mit zusätzlichem Schirmzählrohr, Fig.4 nach dem erfindungsgemäßen Verfahren ermittelte Meßkurven verschiedener Radionuklide. The invention is illustrated below with reference to the in the drawing Embodiment explained. It shows F i g. 1 the block diagram of a known Tritium measuring device, FIG. 2 the block diagram of a device for implementation of the method according to the present invention, FIG. 3 the block diagram of a Device according to fig. 2 with an additional screen counter tube, Figure 4 according to the invention Process determined measurement curves of various radionuclides.

Gemäß F i g. 1 ist die Zählrohreinheit 1 durch die Kathodengitter 2 und 3 in die drei Zählrohre4, 5 und 6 unterteilt. Im Zählrohr 4 sind Anodendrähte 7, im Zählrohr 5 Anodendrähte 8 und im Zählrohr 6 Anodendrähte 9 angebracht. Das Zählrohr 5 ist das eigentliche Meßzählrohr und ist an einen Verstärker 10 angeschlossen. Die beiden äußeren Zähirohre 4 und 6 liegen parallel am Eingang des Verstärkers 11. According to FIG. 1 is the counter tube unit 1 through the cathode grid 2 and 3 divided into the three counting tubes 4, 5 and 6. In the counter tube 4 there are anode wires 7, in the counter tube 5 anode wires 8 and in the counter tube 6 anode wires 9 attached. That Counter tube 5 is the actual measuring counter tube and is connected to an amplifier 10 connected. The two outer metering tubes 4 and 6 are parallel at the entrance of the Amplifier 11.

Die beiden Verstärker liegen ihrerseits am Eingang einer Antikoinzidenzstufe 12, an deren Ausgang demgemäß die Antikoinzidenzrate der beiden von den Verstärkern 10 und 11 gelieferten Zählimpulse erscheint.The two amplifiers in turn are at the input of an anti-coincidence stage 12, at the output of which accordingly the anticoincidence rate of the two from the amplifiers 10 and 11 delivered counting pulses appears.

Nach F i g. 2 wird gemäß der vorliegenden Erfindung nicht nur die Antikoinzidenzrate ermittelt. According to FIG. 2 is according to the present invention not only the Anticoincidence rate determined.

Vielmehr liegt am Ausgang der Verstärker 10 und 11 noch eine Koinzidenzstufe 13. An ihrem Ausgang erscheint die Impulsrate der miteinander koinzidenten Impulse der Verstärker 10 und 11, mithin also der mit denen des Meßzählrohrs 5 koinzidenten Impulse des oder der Außenzählrohre 4 und 6.Rather, there is still a coincidence stage at the output of the amplifiers 10 and 11 13. The pulse rate of the coincident pulses appears at its output the amplifiers 10 and 11, therefore that coincident with those of the measuring counter tube 5 Pulses from the external counter tube or tubes 4 and 6.

In Fig. 3 sind gegenüber der Einrichtung nach Fig. 2 Maßnahmen vorgesehen, um den Nulleffekt, insbesondere den Einfluß der Höhenstrahlung, in den Zählräumen 4 und 6 zu verringern. Hierzu dient die Schirm-Zählrohreinheit 14, welche über der Zählrohreinheit 1 angeordnet ist. Die Einheit 14 ist durch ein Kathodengitter 15 in zwei Zählrohre unterteilt, in denen die Anodendrähte 16 und 17 angeordnet sind. Die Schirm-Zählrohreinheit 14 liegt am Eingang eines weiteren Verstärkers 18. Der Ausgang dieses Verstärkers liegt zusammen mit der Verbindung vom Verstärker 11, der die Zählimpulse der Außenzählrohre 4 und 6 liefert, am Eingang einer Antikoinzidenzstufe 19, die ihrerseits erst die Koinzidenzstufe 13 aus F i g. 2 ansteuert. Damit wird in an sich bekannter Weise der Einfluß der Höhenstrahlung auf die Zählrohre 4 und 6 vermindert. In Fig. 3 measures are provided with respect to the device according to Fig. 2, about the background effect, especially the influence of cosmic radiation, in the counting rooms 4 and 6 to decrease. The screen counter tube unit 14, which is located above the Counter tube unit 1 is arranged. The unit 14 is supported by a cathode grid 15 divided into two counting tubes in which the anode wires 16 and 17 are arranged. The screen counter tube unit 14 is at the input of a further amplifier 18. Der The output of this amplifier is together with the connection from amplifier 11, which supplies the counting pulses of the external counting tubes 4 and 6, at the input of an anti-coincidence stage 19, which in turn only the coincidence stage 13 from FIG. 2 controls. So that will in a manner known per se, the influence of the cosmic radiation on the counter tubes 4 and 6 decreased.

In F i g. 4 sind die beiden von den Stufen 13 und 12 gelieferten Impulsraten in ein Achsenkreuz eingetragen. Und zwar ist auf der Ordinate die Zählrate koinzidenter Impulse und auf der Abszisse diejenige antikoinzidenter Impulse aufgetragen. Mißt man nun für bestimmte Radionuklide diese beiden Impulsraten und trägt die jeweiligen Meßwerte in das Achsenkreuz ein, so erhält man Geraden, die vom Nullpunkt ausgehen und um so steiler verlaufen, je größer die Maximalenergie des entsprechenden Isotops ist. In F i g. 4 sind als Beispiel die Geraden für Kr 85 und C 14 zusammen mit ihren Maximalenergien eingetragen. In Fig. 4 are the two provided by stages 13 and 12 Pulse rates entered in an axbox. The count rate is on the ordinate coincident impulses and that of the anticoincident impulses is plotted on the abscissa. If one now measures these two pulse rates for certain radionuclides and carries the respective Measured values in the axbox, straight lines are obtained that start from the zero point and the steeper it is, the greater the maximum energy of the corresponding isotope is. In Fig. 4 are the straight lines for Kr 85 and C 14 together with theirs as an example Maximum energies entered.

Sind nun im Zählgas zwei bekannte Radionuklide gleichzeitig vorhanden, so ist es möglich, auf Grund ihrer Eichgeraden die Aktivitäten der beiden Einzelkomponenten allein durch Ermittlung eines Wertepaares zu bestimmten. Es sei angenommen, daß ein durch den Punkt 20 verkörpertes Wertepaar gemessen wird. Zieht man nun durch diesen Punkt Paralle- len zu den Eichgeraden der beiden bekannten Einzelkomponenten, so ergeben sich die Schnittpunkte 21 und 22. Damit sind die Meßraten der Einzelkomponenten bestimmt. If two known radionuclides are now present in the counting gas at the same time, in this way it is possible to determine the activities of the two individual components on the basis of their calibration lines to be determined solely by determining a value pair. Assume that a value pair embodied by the point 20 is measured. If you pull through now this point parallel len to the calibration lines of the two known individual components, this results in the intersection points 21 and 22. These are the measuring rates of the individual components certainly.

Claims

Claims: 1. Method for determining the activity lower ergetisch er, gaseous radioactive emitter, in which this emitter is the counting gas an inner methane large-area counter tube and external counter tubes are added, those on the inner counter tube on both sides without radiation-absorbing partitions and with a common gas space and where the counting rate of the pulses with the Outside counter tubes measured in anti-coincidence pulses of the inside counter tube is, d a d u r c h e denotes that to determine the decay energy one unknown emitter or the activity proportions of two radioactive emitters known decay energies also the coincidence counting rate between the inner counter tube (5) on the one hand and the external counter tubes (4, 6) on the other hand measured and that off the measured coincidence and anticoincidence rates based on the calibration source known decay energy recorded relationship between coincidence rate and Anticoincidence rate the variables to be determined are determined.

2. Device for performing the method according to claim 1 with an inner methane large-area counter tube and without radiation-absorbing Partition walls with a common gas space adjoining external counter tubes and with one on the entrance side connected to the internal counter on the one hand and the external counter on the other Anticoincidence stage, characterized in that it also has a coincidence stage (13) and that their inputs on the one hand to the inner counter tube (5) and on the other hand are connected to the external counter tubes (4, 6).

3. Device according to claim 2, characterized in that over the internal counter tube (5) and the external counter tubes (4, 6) at least one umbrella counter tube (14) is arranged and that a further anticoincidence stage (19) is provided, its anticojucidal input with the umbrella counter tube (14), the other input with the external counter tubes (4, 6) and its output with the one not with the internal counter tube (5) connected input of the coincidence stage (13) is connected.