DE1508464B1

DE1508464B1 - GRAPHITE OVEN

Info

Publication number: DE1508464B1
Application number: DE19661508464
Authority: DE
Inventors: Pierre Decate; Pierre Faugeras; Rene Huneau
Original assignee: Commissariat a lEnergie Atomique CEA
Current assignee: Commissariat a lEnergie Atomique et aux Energies Alternatives CEA
Priority date: 1965-04-06
Filing date: 1966-04-06
Publication date: 1970-04-16
Also published as: LU50824A1; CH454294A; FR1439162A; BE678319A; ES325128A1; GB1111164A

Description

1 21 2

Die Erfindung betrifft einen Röstofen für Graphit Graphits verwendete Vorrichtung besteht im wesentzur Rückgewinnung von in dem Graphit enthaltenen liehen aus einer zylindrischen Brennkammer 1, die Metallen, wie z. B. Uran. vertikal angeordnet ist, und einer mit ihr lösbar ver-The invention relates to a roasting furnace for graphite graphite used device consists essentially Recovery of contained in the graphite borrowed from a cylindrical combustion chamber 1, the Metals such as B. uranium. is arranged vertically, and one with it releasably connected

Der Röstofen gemäß der Erfindung kann in vor- bundenen Wanne 2, die das Granulat 3 enthält, teilhafter Weise besonders zur Rückgewinnung sehr 5 Die Brennkammer 1 ist mit einem Trichter 4 zum kleiner Mengen von kostbaren oder radioaktiven Einfüllen von Graphit versehen, der durch eine Metallen, beispielsweise von Plutonium oder Uran, Schwenkklappe 5 verschlossen ist. Sie besitzt ferner verwendet werden, die an den Wänden der Graphit- einen seitlichen Anschluß 6 für die Zuleitung von tiegel anhaften, welche bei bestimmten Aufberei- Verbrennungsluft. Der Anschluß 6 ist an einen Vortungs- und Reinigungsverfahren für diese Metalle io wärmer 7 angeschlossen, dem über eine Zuführungsverwendet werden. Diese Rückgewinnung geschieht leitung 8 Luft zugeführt wird, die in Berührung mit im allgemeinen durch Rösten des Graphits und einem elektrischen Widerstandskörper erhitzt wird. Zurückhalten der von den Verbrennungsgasen, gege- Eine Umgehungsleitung 9 ist vorgesehen, um auch benenfalls in Oxidform, mitgeführten Metalle durch kalte Luft der Brennkammer 1 zuführen zu können, ein chemisch inaktives Granulat. Die Metalle werden 15 Mittels einer zweiten Leitung 10, die in die Luftdann durch Waschen dieses Granulats mittels einer zuführungsleitung 8 mündet, kann die Verbrennungsstarken Säure, beispielsweise Salpetersäure, gewonnen, luft nach Belieben durch ein inaktives Gas, beispiels-The roasting oven according to the invention can in pre-bonded tub 2, which contains the granulate 3, Partial way especially for the recovery of very 5 The combustion chamber 1 is with a funnel 4 for small amounts of precious or radioactive infill of graphite provided by a Metals, for example plutonium or uranium, swivel flap 5 is closed. She also owns are used, which on the walls of the graphite a side connection 6 for the supply of crucibles sticking, which with certain preparation- Combustion air. The connection 6 is to a presentation and cleaning process for these metals io warmer 7, which is used via a feeder will. This recovery takes place in line 8 with air that is in contact with generally heated by roasting the graphite and an electrical resistance body. Withdrawal of the combustion gases, against- A bypass line 9 is provided to also if necessary in oxide form, to be able to feed metals carried along with cold air to the combustion chamber 1, a chemically inactive granulate. The metals are 15 by means of a second conduit 10 which is then released into the air by washing these granules by means of a feed line 8, the burns can be reduced Acid, for example nitric acid, is extracted at will through an inactive gas, for example

Aus der USA.-Patentschrift 2797 081 ist ein der- weise durch Stickstoff, verdünnt werden, artiger Graphitröstofen bekannt mit einer senkrechten Die Betriebssicherheit der Vorrichtung im FallFrom the USA.-patent specification 2797 081 is a way of being diluted by nitrogen, like graphite roasting furnace known with a vertical The operational safety of the device in the case

zylindrischen Brennkammer, Einrichtungen zum Ein- 20 eines zufällig auftretenden Überdrucks wird gewährfüllen des Graphits, Einrichtungen zum Zuleiten eines leistet durch eine Überdruckklappe oder eine Zerreiß-Brenngases und Einrichtungen zum Herausleiten der membran 11 und einen hydraulischen Verschluß 12. Verbrennungsgase durch eine Granulatschicht zum Ferner ist die Brennkammer unterhalb des An-Zurückhalten der mitgeführten Feststoffteilchen. Schlusses 6, d. h. in der Zone, in der die Verbrennung Dieser bekannte Röstofen ist verhältnismäßig kompli- 25 des Graphits stattfindet, mit einer Wärmeisolierung ziert. Der Graphit und das Granulat sind in verschie- 13 umgeben.cylindrical combustion chamber, devices for inflating an accidentally occurring overpressure will be guaranteed of graphite, means for supplying a power through a pressure relief valve or a tear-off fuel gas and means for drawing out the membrane 11 and a hydraulic shutter 12. Combustion gases through a layer of granules to further the combustion chamber is below the on-hold the entrained solid particles. Final 6, d. H. in the zone in which the combustion This well-known roasting furnace is relatively complicated because the graphite takes place, with thermal insulation adorns. The graphite and the granulate are surrounded in different 13.

denen Abteilen enthalten, welche lediglich durch eine Das offene untere Ende der Brennkammer 1 ruhtwhich contain compartments, which only through a The open lower end of the combustion chamber 1 rests

Durchführung für die Verbrennungsgase miteinander auf der Granulatschicht 3 auf, die sich in der verbunden sind. In jedem Abteil ist ein Gitter zum Wanne 2 befindet. Auf diese Weise müssen die durch Zurückhalten des Graphits bzw. des Granulats vor- 30 die Verbrennung erzeugten Gase notwendigerweise gesehen. Eine solche Anordnung bringt außerdem unmittelbar nach ihrer Entstehung diese Granulat-Verluste an wiedergewonnenen Oxidteilchen mit sich, schicht durchqueren, welche die mitgeführten Festweiche hauptsächlich auf dem Vorhandensein der stoffteilchen zurückhält. Haltegitter beruhen. Die Granulatschicht 3 besteht aus Körnern einesImplementation for the combustion gases with each other on the granulate layer 3, which is in the are connected. In each compartment there is a grid to the tub 2. That way they have to go through Retention of the graphite or the granulate in front of the combustion-generated gases necessarily seen. Such an arrangement also brings about these granulate losses immediately after its formation of recovered oxide particles with it, cross the layer which the entrained fixed switch mainly on the presence of the particulate matter. Retaining grid are based. The granule layer 3 consists of grains of a

Aufgabe der Erfindung ist demgegenüber die 35 feuerfesten und chemisch inaktiven Materials. Diese Schaffung eines Graphitröstofens von einfacher Bau- Körner, welche durch die Brennkammer 1 selbst einart, welcher leicht zu handhaben und in Betrieb zu geführt werden können, sind in einem normalen setzen ist, da es sich häufig um gesundheitsschädliche Schüttkegel angeordnet. Bei dem beschriebenen AusSubstanzen handelt. Der erfindungsgemäße Röstofen führungsbeispiel wird ein feuerfestes Produkt auf soll andererseits eine optimale Rückgewinnung des 40 Aluminiumbasis verwendet, das in zwei Schichten Metalls gewährleisten, welches durch die Verbren- mit verschiedener Korngröße verteilt ist. Die untere nungsgase nicht fortgetragen oder zerstreut werden Schicht besteht aus Kugeln von 5 bis 20 mm Durehdarf. messer, die obere Schicht aus kleineren Körnern,In contrast, the object of the invention is the refractory and chemically inactive materials. These Creation of a graphite roasting furnace from simple structural grains, which through the combustion chamber 1 itself, which are easy to handle and can be put into operation in a normal because it is often arranged around unhealthy cones of pile. With the described AusSubstanzen acts. The roasting furnace according to the invention management example is a refractory product on the other hand, aims to achieve optimal recovery of the 40 aluminum base that is used in two layers Ensure metal, which is distributed through the combustion with different grain sizes. The lower one tion gases are not carried away or dispersed. Layer consists of spheres 5 to 20 mm in diameter. knife, the top layer of smaller grains,

Hierzu schlägt die Erfindung einen Graphitröstofen etwa von 2 bis 4 mm, oder von noch geringerer Kornzur Rückgewinnung von im Graphit enthaltenen 45 größe. Durch diese Maßnahme kann die Wirksamkeit Metallen, beispielsweise Uran, vor mit einer senk- der Filtrierung der Reaktionsgase durch Verwendung rechten zylindrischen Brennkammer, Einrichtungen der feinen Körner verbessert werden, wobei jedoch zum Einfüllen des Graphits, Einrichtungen zum Zu- ein Mitreißen dieser feinen Körner durch die ableiten eines Brenngases und Einrichtungen zum Her- ziehenden Gase verhindert wird, ausleiten der Verbrennungsgase durch eine Granulat- 50 Die obere Öffnung der Wanne 2 ist durch eine Schicht zum Zurückhalten der mitgeführten Feststoff- waagerecht angeordnete Ringplatte 15 verschlossen, teilchen, welcher dadurch gekennzeichnet ist, daß die die an der Brennkammer 1 in einem bestimmten Ab-Granulatschicht am Boden einer abgedichteten stand über dem unteren Ende angeschweißt ist. Die Wanne angeordnet ist und daß das untere, offene Wanne ist an dieser Platte durch Schrauben 16 be-Ende der Brennkammer sich in diese Wanne hinein- 55 festigt, unter Zwischenlegung eines Dichtungsstreierstreckt und in die Granulatschicht derart eintaucht, fens 17.
daß diese den zu verbrennenden Graphit trägt. Die Platte 15 trägt ferner eine Abzugsleitung 18For this purpose, the invention proposes a graphite roasting furnace of approximately 2 to 4 mm, or of an even smaller grain size, for the recovery of the size contained in the graphite. This measure can improve the effectiveness of metals, for example uranium, before lowering the filtration of the reaction gases by using right-hand cylindrical combustion chamber, devices for fine grains, but with devices for entraining these fine grains through for filling in the graphite the discharge of a fuel gas and devices for drawing gases is prevented, the discharge of the combustion gases through a granulate 50 The upper opening of the tub 2 is closed by a layer to hold back the entrained solids horizontally arranged ring plate 15, which is characterized by this that which stood on the combustion chamber 1 in a certain Ab granulate layer at the bottom of a sealed stand is welded over the lower end. The trough is arranged and that the lower, open trough is fastened to this plate by screws 16.
that this carries the graphite to be burned. The plate 15 also carries a discharge line 18

Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird an zum Ableiten der aus der Wanne entweichenden Hand der Zeichnung näher erläutert, wobei in der Reaktionsgase. Diese Leitung führt die Gase zu einer Zeichnungsbeschreibung auch die Merkmale der 60 Reinigungsstation, in der eventuell noch mitgeführte Unteransprüche als zweckmäßige Maßnahmen be- schädliche Teilchen abgeschieden werden. Die deschrieben werden. kontaminierten Gase werden dann in die AtmosphäreAn embodiment of the invention is used to divert the escaping from the tub Hand of the drawing explained in more detail, with the reaction gases. This line leads the gases to a Description of the drawing also the features of the 60 cleaning station, in which it may still be carried Subclaims are used as appropriate measures to separate harmful particles. They wrote will. contaminated gases are then released into the atmosphere

Bei dem beschriebenen Beispiel wird das Verfahren abgeführt.In the example described, the process is carried out.

gemäß der Erfindung auf die Rückgewinnung von Vor der Abzugsleitung 18 ist ein Ablenkkörper 19According to the invention to the recovery of Before the discharge line 18 is a deflector 19

sehr kleinen Mengen von Plutonium oder Uran an- 65 angeordnet. Dieser Ablenkkörper besteht aus einem gewendet, die an den zur Aufbereitung dieser Metalle einfachen ringförmigen Blech, das an der Wanne 2 verwendeten Graphittiegeln anhaften. befestigt ist. Dieses Blech stellt sich der direktenarranged in very small quantities of plutonium or uranium. This deflector consists of a turned to the simple for the preparation of these metals, the ring-shaped sheet metal on the tub 2 used graphite crucibles adhere. is attached. This sheet faces the direct

Die in der Zeichnung dargestellte, zum Rösten des Strömung der Verbrennungsgase aus der Granulat-The one shown in the drawing for roasting the flow of combustion gases from the granulate

schicht 3 in die Abzugsleitung 18 entgegen und verhindert dadurch, daß Aluminiumkörner in diese Leitung mitgerissen werden, wodurch gleichzeitig Verluste von Plutonium-oder Uranoxid auftreten könnten.layer 3 in the drain line 18 counteracts and prevents in that aluminum grains are entrained in this line, whereby losses at the same time of plutonium or uranium oxide could occur.

Die Arbeitsweise des Ofens gemäß der Erfindung wird im folgenden unter Bezugnahme auf eine besondere Ausführungsform beschrieben, bei der ein kleiner Ofen von einem Durchmesser von 12 cm zum Rösten von Plutonium oder Uran enthaltendem Graphit verwendet wird.The operation of the furnace according to the invention will be described below with reference to a particular one Embodiment described in which a small oven of a diameter of 12 cm for Roasting plutonium or graphite containing uranium is used.

Nachdem die Wanne 2 unter der Brennkammer 1 befestigt und die Granulatschicht 3 gebildet ist, wird der zu behandelnde Graphit 21 durch den Trichter 4 eingefüllt, und zwar in Form von 5 bis 20 mm großen Stücken, die durch ein vorheriges Brechen hergestellt sind. Bei einem größeren Ofen ist dieses Brechen selbstverständlich überflüssig, was eine weitere Vereinfachung im Fall von radioaktiven Substanzen bedeutet. After the pan 2 is attached under the combustion chamber 1 and the granulate layer 3 is formed the graphite to be treated 21 is filled through the funnel 4, in the form of 5 to 20 mm in size Pieces made by breaking beforehand. With a larger furnace, this is breaking Obviously superfluous, which means a further simplification in the case of radioactive substances.

Die Beschickung wird abgebrochen, sobald der Graphit 21 im Ofen eine Schicht von etwa 18 cm Dicke bildet. Danach wird eine dünne Schicht 20 aus Holzkohle eingefüllt, die das Zünden des Verbrennungsvorgangs erleichtern soll. Die Menge der verwendeten Holzkohle entspricht etwa 2 bis 3 Gewichtsprozent der Graphitfüllung. Hierauf wird durch den Anschluß 6 Luft zugeführt, die im Vorwärmer 7 auf eine Temperatur in der Größenordnung von 400° C gebracht worden ist. Um die Verbrennung zu zünden, kann man auch mit Sauerstoff angereicherte Luft verwenden oder eine Stelle der Graphitschicht, beispielsweise mittels eines elektrischen Widerstandes, erhitzen, wobei dann die Holzkohle überflüssig wird.The loading is stopped as soon as the graphite 21 in the furnace has a layer of about 18 cm Thickness forms. Then a thin layer 20 of charcoal is poured in, which ignites the combustion process should facilitate. The amount of charcoal used corresponds to about 2 to 3 percent by weight the graphite filling. Then 6 air is supplied through the connection, which in the preheater 7 on a temperature of the order of 400 ° C has been brought. To ignite the combustion, you can also use oxygen-enriched air or a point of the graphite layer, for example by means of an electrical resistor, whereby the charcoal becomes superfluous.

Wenn die Verbrennung einmal gezündet ist, pflanzt sie sich auf Grund der entwickelten Wärme von selbst fort. Der Vorwärmer 7 wird dann ausgeschaltet und der Ofen mit kalter Luft beschickt, die gegebenenfalls mit durch die Leitung 10 zugeführtem Stickstoff verdünnt sein kann, so daß die Temperatur des Graphits 21 nicht über etwa 750° C ansteigt. Tatsächlich würde eine höhere Temperatur, in der Größenordnung von 800° C, ein beginnendes Fritten der Plutonium- oder Uranoxidkörner bewirken, was zu einer Verringerung ihrer Reaktivität führen und daher ihr späteres Auflösen erschweren würde. Durch die Wärmeisolierung 13 der Verbrennungszone kann in der gesamten Graphitschicht eine im wesentlichen konstante und homogene Temperatur aufrechterhalten werden.Once the combustion has ignited, it will plant itself due to the heat generated away. The preheater 7 is then switched off and the furnace is charged with cold air, which if necessary may be diluted with nitrogen supplied through line 10, so that the temperature of the graphite 21 does not rise above about 750 ° C. Indeed a higher temperature would, on the order of 800 ° C, cause the plutonium or uranium oxide grains to begin fritting, which leads to a reduction lead to their reactivity and therefore make their subsequent dissolution more difficult. Through the thermal insulation 13 of the combustion zone can be a substantially constant and in the entire graphite layer homogeneous temperature can be maintained.

Während der Reaktion werden die Verbrennungsgase durch die Abzugsleitung 18 abgeleitet, während die Plutonium- oder Uranoxidkörner, die aus dem im Graphit 21 enthaltenen Metall gebildet werden, in der Granulatschicht 3 zurückgehalten werden.During the reaction, the combustion gases are discharged through the exhaust line 18, while the plutonium or uranium oxide grains formed from the metal contained in graphite 21 in the Granulate layer 3 are retained.

Mehrere Chargen von Graphit können auf diese Weise unter Verwendung derselben Granulatschicht 3 nacheinander geröstet werden. Sobald die Granulatschicht 3 gesättigt ist, wird die Wanne 2 abgenommen, um die Rückgewinnung des Plutoniums und des Urans vorzunehmen. Hierzu werden die Oxide mittels eines beliebigen bekannten Verfahrens aufgelöst, beispielsweise durch Waschen der Granulatschicht mittels heißer Salpetersäure, der gegebenenfalls etwas Flußsäure oder Aluminiumnitrat beigefügt sein kann. Dieser Arbeitsgang kann in der Wanne 2 selbst vorgenommen werden.Several batches of graphite can be produced in this way using the same granulate layer 3 to be roasted one after the other. As soon as the granulate layer 3 is saturated, the tub 2 is removed, to recover the plutonium and uranium. For this purpose, the oxides are by means of by any known method, for example by washing the granulate layer by means of hot nitric acid, to which a little hydrofluoric acid or aluminum nitrate can be added. This operation can be carried out in the tub 2 itself.

Eine automatische Regelung der Verbrennungsbedingungen kann vorgesehen sein. Sie besteht beispielsweise aus Thermoelementen, welche die Temperatur im oberen Teil der Granulatschicht 3 messen, sowie aus von diesen Thermoelementen gesteuerten Zuführungsreglern, welche die zugeführten Mengen von Heißluft, Kaltluft und Stickstoff regeln.Automatic regulation of the combustion conditions can be provided. For example, it exists from thermocouples, which measure the temperature in the upper part of the granulate layer 3, as well as from these thermocouples controlled feed regulators, which the fed quantities control of hot air, cold air and nitrogen.

Die vorstehend beschriebene Vorrichtung arbeitet diskontinuierlich. Sie kann jedoch in einfacher Weise an einen kontinuierlichen Betrieb angepaßt werden. Man kann beispielsweise ein kontinuierliches Auswechseln der Granulatschicht mittels einer am Boden der Wanne 2 angeordneten rotierenden Scheibe vorsehen. Die kontinuierliche Beschickung kann mittels eines beliebigen Verteilers geschehen, mit dem der Fülltrichter 4 ausgerüstet wird. In diesem Fall wäre es vorteilhaft, eine vorherige Mischung des Graphits mit dem Granulat vorzunehmen, so daß diese gleichzeitig, in bekannter Weise, in die Brennkammer eingeführt werden.The device described above operates discontinuously. However, it can be done in a simple manner be adapted for continuous operation. One can, for example, a continuous exchange provide the granulate layer by means of a rotating disk arranged at the bottom of the tub 2. The continuous feeding can be done by means of any distributor with which the Hopper 4 is equipped. In this case it would be advantageous to mix the graphite beforehand to make with the granules, so that they are introduced into the combustion chamber at the same time, in a known manner will.

Claims

Patent claims:

1. Graphite roasting furnace for the recovery of metals contained in graphite, for example uranium, with a vertical cylindrical combustion chamber, facilities for filling the graphite, facilities for supplying a fuel gas and devices for removing the combustion gases by a granulate layer to hold back the entrained solid particles, characterized in that the granulate layer (3) is arranged at the bottom of a sealed trough (2) and that the lower, open end of the combustion chamber (1) extends into this The tub extends into it and is immersed in the granulate layer (3) in such a way that it is the one to be burned Graphite (21) carries.

2. Oven according to claim 1, characterized by an annular plate (15) attached to the Combustion chamber (1) is attached and means for a releasable sealed attachment to the pan

(2) and a discharge line (18) for the combustion gases after they have passed through the Has granulate layer (3).

3. Oven according to claim 1 or 2, characterized by one between the granulate layer (3) and a deflector (19) arranged in the discharge duct (18) for the combustion gases.

4. Oven according to one of claims 1 to 3, characterized by means for regulating the combustion temperature, consisting of a measuring element for the temperature of the granulate layer

(3) and controlled by this means for introducing a variable amount of inactive Gas in the fuel gas.

Copy 1 sheet of drawings